KR101944125B1 - 회로 접속 재료 및 그것을 사용한 접속 방법 그리고 접속 구조체 - Google Patents

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Abstract

고온 고습 처리를 받았을 때의 회로 전극 사이의 저항값의 변동을 억제하면서, 질화규소막과 계면의 밀착성을 향상시켜 우수한 접속 신뢰성을 발휘하는 것이 가능한 회로 접속 재료를 제공한다. 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에 개재되어, 대치하는 그 회로 부재를 전기적 또한 기계적으로 접속하는 회로 접속 재료로서, (1) 다관능 (메트)아크릴레이트 모노머와, (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 경화제와, (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유하는 회로 접속 재료를 제공한다.

Description

회로 접속 재료 및 그것을 사용한 접속 방법 그리고 접속 구조체{CIRCUIT CONNECTION MATERIAL, CONNECTION METHOD USING SAME, AND CONNECTION STRUCTURE}
본 발명은, 회로 접속 재료, 및 회로 접속 재료를 사용하여 1 쌍의 회로 부재를 접속시키는 접속 방법, 그리고 그 접속 방법에 의해 얻어지는 접속 구조체에 관한 것이다.
본 출원은, 일본국에 있어서 2011년 9월 21일에 출원된 일본 특허 출원 번호 일본 특허출원 2011-206378 을 기초로 하여 우선권을 주장하는 것으로, 이 출원은 참조됨으로써, 본 출원에 원용된다.
종래부터, 1 쌍의 회로 부재를 전기적으로 접속할 때, 도전성 입자를 분산시킨 회로 접속 부재가 사용되고 있다. 회로 접속 부재로는, 예를 들어 이방성 도전 필름 (ACF : Anisotropic Conductive Film) 을 들 수 있지만, 이방성 도전 필름을 개재하여 기판의 배선 전극이 형성된 접속면과 전자 부품의 단자 전극 (범프) 이 형성된 접속면을 접속하는 방법이 있다. 이방성 도전 필름을 사용한 접속 방법에서는, 기판의 접속면 상에 이방성 도전 필름을 임시로 부착하고, 이방성 도전 필름과 전자 부품의 접속면을 대치시켜 이방성 도전 필름 상에 전자 부품을 배치하여 열가압을 실시한다. 이로써, 이방성 도전 필름 중의 도전성 입자가 전자 부품의 단자 전극과 기판의 배선 전극 사이에 개재되어 눌려 찌부러진다. 그 결과, 전자 부품의 단자 전극과 기판의 배선 전극은, 도전성 입자를 개재하여 전기적으로 접속된다.
단자 전극과 배선 전극 사이에 없는 도전성 입자는, 이방성 도전 필름의 절연성의 접착제 조성물 중에 존재하고, 전기적으로 절연된 상태를 유지하고 있다. 즉, 단자 전극과 배선 전극 사이에서만 전기적 도통이 도모되는 것이 된다.
이와 같은 회로 접속 부재를 구성하는 접착제 조성물로는, 종래, 에폭시 수지 등을 함유하는 것이 있다. 이 접착제 조성물은, 일반적으로, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응하는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진시키는 잠재성 경화제 등을 함유한다.
예를 들어, 특허문헌 1 에는, 에폭시 수지에 아크릴 고무를 분산시킴으로써, 접속 대상물과의 접속 계면에 있어서의 스트레스를 완화하고, 이로써, 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있는 회로 접속 부재가 기재되어 있다.
한편, 최근, 이방성 도전 필름에 대해서는, 생산 시간의 단축을 위해서, 저온 단시간에 경화를 실시하는 접착제 조성물이 요구되고 있다. 이 요구에 대응하기 위해서, (메트)아크릴레이트 유도체 및 과산화물 등의 라디칼 중합 개시제를 함유하는 라디칼 경화형의 접착제 조성물이 주목받고 있다. 라디칼 경화형의 회로 접속 재료는, 반응성이 풍부한 라디칼에 의해, 단시간에 경화 반응이 진행되기 때문에, 생산 시간의 단축에 유리하다 (특허문헌 2, 3 참조).
일본 공개특허공보 2009-299079호 일본 공개특허공보 2008-291199호 일본 공개특허공보 2011-37953호
그러나, (메트)아크릴레이트 유도체는, 에폭시 수지 등에 비해 중합시의 경화 수축이 크고, 또, 경화 후의 내부 응력도 큰 경향이 있다. 이 때문에, 일반적으로, 라디칼 경화형의 접착제 조성물을 함유하는 회로 접속 재료를 사용한 경우, 그 접착층과 LCD 패널 등의 기판과의 계면에 있어서 기포가 발생하여, 접속 신뢰성이 저하될 우려가 있다. 특히, TFT (Thin Film Transistor) 방식의 LCD 패널에 있어서 패널 배선 상의 절연막으로서 사용되는 질화규소 (SiN) 막과의 계면에서는, 이 기포 발생이 현저해져 밀착력이 뒤떨어지고, 결과적으로 접속 신뢰성이 크게 저하될 우려가 있다.
회로 접속 재료에 있어서, (메트)아크릴레이트 유도체의 함유량을 줄이는 것에 의해, 이 기포 발생은, 어느 정도 억제되지만, 바인더의 응집력 저하에 의해, 도전성 입자의 반발을 억제할 수 없고, 고온 고습하에서의 접속 신뢰성 시험에 있어서, 회로 전극 사이의 저항값이 크게 변동될 우려가 있다.
본 발명은, 이와 같은 종래의 실정을 감안하여 제안된 것으로, 고온 고습 처리를 받았을 때의 회로 전극 사이의 저항값의 변동을 억제하면서, 질화규소막과 계면의 밀착성을 향상시켜 우수한 접속 신뢰성을 발휘하는 것이 가능한 회로 접속 재료, 및 이 회로 접속 재료를 사용하여 1 쌍의 회로 부재를 접속시키는 접속 방법, 그리고 그 접속 방법에 의해 얻어지는 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 서술한 과제를 해결하기 위해서, 본 발명의 회로 접속 재료는, (1) 라디칼 중합성 수지와, (2) 열 또는 광에 의해 유리 (遊離) 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와, (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유하는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 서술한 과제를 해결하기 위해서, 본 발명의 접속 구조체는, 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에, 회로 접속 재료가 개재되고, 대치하는 그 회로 부재가 전기적 또한 기계적으로 접속되어 이루어지는 접속 구조체에 있어서, 상기 회로 부재의 일방은, 표면이 질화규소막으로 덮여 있고, 상기 회로 접속 재료는, (1) 라디칼 중합성 수지와, (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와, (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유하는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 서술한 과제를 해결하기 위해서, 본 발명의 접속 방법은, 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에, 회로 접속 재료를 개재시켜, 열가압에 의해, 대치하는 그 회로 부재를 전기적 또한 기계적으로 접속시키는 접속 방법에 있어서, 상기 회로 부재의 일방은, 표면이 질화규소막으로 덮여 있고, 상기 회로 접속 재료로서, (1) 라디칼 중합성 수지와, (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와, (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유하는 회로 접속 재료를 사용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의하면, 고온 고습 처리를 받았을 때의 회로 전극 사이의 저항값의 변동을 억제하면서, 질화규소막과 계면의 밀착성을 향상시켜 우수한 접속 신뢰성을 발휘하는 것이 가능한 회로 접속 재료, 및 이 회로 접속 재료를 사용하여 1 쌍의 회로 부재를 접속시키는 접속 방법, 그리고 그 접속 방법에 의해 얻어지는 접속 구조체를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시형태 (이하, 「본 실시형태」라고 한다) 에 대해, 도면을 참조하면서 하기의 순서로 상세하게 설명한다.
＜1. 회로 접속 재료＞
＜2. 접속 방법＞
＜3. 실시예＞
＜1. 회로 접속 재료＞
본 실시형태에 있어서의 회로 접속 재료는, 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에 개재되고, 대치하는 이 회로 부재를 전기적 또한 기계적으로 접속시키는 것이다. 본 실시형태에 있어서의 회로 접속 재료는, 절연성의 접착제 조성물에 복수의 도전성 입자가 분산되어 필름상으로 형성된 이방성 도전 필름에 적용된다.
절연성의 접착제 조성물은, 라디칼 중합성 수지인 (메트)아크릴레이트 화합물과, 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 폴리머와, 필름 형성 수지를 함유한다. 여기서, (메트)아크릴레이트에는, 아크릴레이트와 메타크릴레이트가 포함된다.
(메트)아크릴레이트 화합물은, 이방성 도전 필름이 가열되었을 때 절연성의 접착제 조성물 내에 있어서 가교 구조를 형성하고, 이로써, 접착제 조성물을 경화시킨다.
라디칼 중합성 수지인 (메트)아크릴레이트 화합물로는, 다관능 (메트)아크릴레이트 모노머, 다관능 (메트)아크릴레이트 올리고머, 다관능 (메트)아크릴레이트 폴리머 등의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 들 수 있다. 라디칼 중합성 수지로는, 이 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 단관능 (메트)아크릴레이트 모노머, 단관능 (메트)아크릴레이트 올리고머, 단관능 (메트)아크릴레이트 폴리머 등의 단관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 병용해도 된다.
단관능 (메트)아크릴레이트로는, 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, n-프로필(메트)아크릴레이트, i-프로필(메트)아크릴레이트, n-부틸(메트)아크릴레이트, i-부틸(메트)아크릴레이트, t-부틸(메트)아크릴레이트, 2-메틸부틸(메트)아크릴레이트, n-펜틸(메트)아크릴레이트, n-헥실(메트)아크릴레이트, n-헵틸(메트)아크릴레이트, 2-메틸헥실(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, 2-부틸헥실(메트)아크릴레이트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, 이소펜틸(메트)아크릴레이트, 이소노닐(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트, 벤질(메트)아크릴레이트, 페녹시(메트)아크릴레이트, n-노닐(메트)아크릴레이트, n-데실(메트)아크릴레이트, 라우릴(메트)아크릴레이트, 헥사데실(메트)아크릴레이트, 스테아릴(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
2 관능 (메트)아크릴레이트로는, 비스페놀 F-EO 변성 디(메트)아크릴레이트, 비스페놀 A-EO 변성 디(메트)아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 트리시클로데칸디메틸올디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜타디엔(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
3 관능 (메트)아크릴레이트로는, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판 PO 변성 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 EO 변성 트리(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
4 관능 이상의 (메트)아크릴레이트로는, 디펜타에리트리톨펜타(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라(메트)아크릴레이트, 디트리메틸올프로판테트라아크릴레이트 등을 들 수 있다. 그 밖에, 다관능 우레탄(메트)아크릴레이트도 사용할 수 있다.
절연성의 접착제 조성물 중의 (메트)아크릴레이트 화합물의 배합량은, 지나치게 적으면 접착 강도가 저하되고, 지나치게 많으면 필름 강도가 저하되어 필름 형상을 유지하기 어려워지기 때문에, 바람직하게는 1 ∼ 50 질량％, 보다 바람직하게는 3 ∼ 30 질량％ 이다.
반응성 아크릴 폴리머로는, 측사슬에 에틸렌성 불포화기 (-CH=CH2) 를 갖는 것을 사용한다. 이와 같은 반응성 아크릴 폴리머로는, 예를 들어 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 고무 등을 들 수 있다. 반응성 아크릴 폴리머의 에틸렌성 불포화기의 양은, 이중결합 당량에 의해 나타난다. 이중결합 당량은, [반응성 아크릴 폴리머의 반복 구성 단위 (모노머) 의 분자량]/[반응성 아크릴 폴리머의 반복 구성 단위 (모노머) 중의 이중결합의 수] 로 정의된다. 이 이중결합 당량은, 분자 중에 포함되는 이중결합량의 척도가 되는 것으로, 동일한 분자량이면, 이중결합 당량의 수치가 작을수록, 이중결합의 도입량이 많아진다.
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량은, 이하의 이유에 의해, 1000 ∼ 12000 인 것이 바람직하다.
이중결합 당량이 작은, 즉, 반응성 아크릴 폴리머의 이중결합의 수가 많으면, 중합시에 있어서의 반응성 아크릴 폴리머의 경화 수축이 커져, 경화 후의 내부 응력도 커진다. 이 때문에, 절연성의 접착제 조성물의 질화규소에 대한 접착성 (밀착성) 은 저하된다.
한편, 이중결합 당량이 큰, 즉, 반응성 아크릴 폴리머의 이중결합의 수가 적으면, 중합시에 있어서의 반응성 아크릴 폴리머의 경화 수축은 작고, 경화 후의 내부 응력도 작아진다. 이 때문에, 절연성의 접착제 조성물의 질화규소에 대한 접착성은 향상된다. 그러나, 반응성 아크릴 폴리머가 이중결합을 갖지 않거나, 또는 반응성 아크릴 폴리머 1 분자 중의 이중결합의 수가 지나치게 적은 경우에는, 반응성 아크릴 폴리머와 라디칼 중합성 수지의 결합성이 저하되어, 절연성의 접착제 조성물이 팽창한다. 이 때문에, 대치하는 전극 사이에 있어서 접착제 조성물을 완전히 배제할 수 없게 되어, 도통 저항값은 높아진다.
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 1000 ∼ 12000 으로 한 이방성 도전 필름을 사용하여 회로 부재끼리를 접속시킴으로써, 대치하는 전극 사이에 있어서 도통 저항값을 낮은 값으로 유지하면서, 절연성의 접착제 조성물의 질화규소에 대해 높은 접착성을 얻을 수 있다.
반응성 아크릴 폴리머의 유리 전이 온도 (Tg) 는, -10 ℃ 이하인 것이 바람직하다. Tg 가 -10 ℃ 를 초과하면, 접착성이 저하될 우려가 있다.
반응성 아크릴 폴리머의 중합 평균 분자량 (Mw) 은, 30000 ∼ 150000 이 바람직하다. Mw 가 30000 미만이면, 폴리머에 의한 접착 강도의 확보를 할 수 없게 된다. Mw 가 150000 을 초과하면, 고무성이 높아지고 내열성이 낮아짐으로써, 도통 저항값이 높아진다.
절연성의 접착제 조성물 중의 반응성 아크릴 폴리머의 배합량은, 10 ∼ 30 질량％ 인 것이 바람직하다. 10 질량％ 미만이면, 접착성이 낮아진다. 30 질량％ 를 초과하면, 고무성이 높아지는 점에서, 내열성이 열등한 경화물이 되고, 도통 저항값이 높아진다.
반응성 아크릴 폴리머의 1 종인 반응성 아크릴 고무는, 예를 들어 다음 방법에 의해 합성함으로써 생성할 수 있다. 반응 용기 내에, 소정 질량비의 (메트)아크릴산에스테르 모노머와, 메타크릴산글리시딜과, 물을 첨가하여 혼합시킨다. 이 혼합물을 교반하여 충분히 질소의 치환을 실시한다. 다음으로, 이 혼합물에 개시제로서 퍼옥사이드를 첨가하여 중합 반응을 개시시킨다. 다음으로, 이 측사슬에 글리시딜기를 갖는 폴리머에 (메트)아크릴산을 반응시켜, 이중결합을 갖는 반응성 아크릴 고무를 생성한다.
이 생성 방법에 있어서, 반응성 아크릴 폴리머인 반응성 아크릴 고무의 이중결합 당량은, 메타크릴산글리시딜의 배합량에 의해 제어할 수 있고, 상기 서술한 바와 같이, [반응성 아크릴 폴리머의 반복 구성 단위 (모노머) 의 분자량]/[반응성 아크릴 폴리머의 반복 구성 단위 (모노머) 중의 이중결합의 수] 로부터 산출된다.
이와 같이, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유함으로써, 고온 고습 처리를 받았을 때의 회로 전극 사이의 저항값의 변동을 억제하면서, 질화규소막과 계면의 밀착성을 향상시켜 우수한 접속 신뢰성을 발휘하는 것이 가능해진다.
라디칼 중합 개시제는, 열 또는 광에 의해 분해되어 유리 라디칼을 발생시키는 경화제이며, 공지된 라디칼 중합 개시제를 선택할 수 있다. 예를 들어, 디아실퍼옥사이드, 퍼옥시디카보네이트, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 디알킬퍼옥사이드, 하이드로퍼옥사이드 등의 과산화물계 중합 개시제, 아조비스부티로니트릴 등의 아조계 중합 개시제, 레독스계 중합 개시제 등을 들 수 있다.
절연성의 접착제 조성물 중의 라디칼 중합 개시제의 배합량은, 지나치게 적으면 경화가 불충분해지고, 지나치게 많으면 이방성 도전 필름의 응집력이 저하되기 때문에, (메트)아크릴레이트 화합물 100 질량부에 대해, 바람직하게는 1 ∼ 10 질량부, 보다 바람직하게는 3 ∼ 7 질량부이다.
막 형성 수지로는, 예를 들어, 에폭시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 페녹시 수지, 폴리아미드, EVA 등의 열가소성 엘라스토머 등을 사용할 수 있다. 그 중에서도, 내열성, 접착성을 위해서, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 페녹시 수지, 특히 페녹시 수지, 예를 들어 비스 A 형 에폭시 수지, 플루오렌 골격을 갖는 페녹시 수지를 들 수 있다.
막 형성 수지는, 지나치게 적으면 필름을 형성하지 않고, 지나치게 많으면 전기 접속을 얻기 위한 수지의 배제성이 낮아지는 경향이 있으므로, 수지 고형분 (중합성 아크릴계 화합물과 막 형성 수지로 이루어지는 접착제 조성물) 100 질량부에 대해, 80 ∼ 30 질량부, 보다 바람직하게는 70 ∼ 40 질량부이다.
도전성 입자로는, 종래의 이방성 도전 필름에서 사용되고 있는 도전성 입자를 사용할 수 있고, 예를 들어, 금 입자, 은 입자, 니켈 입자 등의 금속 입자, 벤조구아나민 수지나 스티렌 수지 등의 수지 입자의 표면을 금, 니켈, 아연 등의 금속으로 피복한 금속 피복 수지 입자 등을 들 수 있다. 도전성 입자의 평균 입경으로는, 접속 신뢰성의 관점에서, 바람직하게는 1 ∼ 20 ㎛, 보다 바람직하게는 2 ∼ 10 ㎛ 이다.
절연성 접착제 조성물에 있어서의 도전성 입자의 평균 입자 밀도는, 접속 신뢰성 및 절연 신뢰성의 관점에서, 바람직하게는 500 ∼ 50000 개/㎟, 보다 바람직하게는 1000 ∼ 30000 개/㎟ 이다.
절연성 접착제 조성물에는, 금속에 대한 접착성을 향상시키기 위해서, 인산아크릴레이트를 함유시킬 수 있다.
또한, 절연성 접착제 조성물에는, 다른 첨가 조성물, 예를 들어 각종 아크릴 모노머 등의 희석용 모노머, 충전제, 연화제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 실란 커플링제, 실리카 미립자 등을 함유시킬 수 있다.
실란 커플링제를 함유시킴으로써, 유기 재료와 무기 재료의 계면에 있어서의 접착성이 향상된다. 실리카 미립자를 함유시킴으로써, 저장 탄성률, 선팽창 계수 등을 조정하여 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 실시형태의 이방성 도전 필름은, 라디칼 중합성 수지인 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제와, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 폴리머와, 필름 형성 수지를 함유하는 절연성 접착제 조성물에, 도전성 입자를 공지된 분산 수법에 의해 균일하게 분산 혼합하여, 얻어진 혼합물을 실리콘 박리 처리 폴리에스테르 필름 등의 박리 필름에 바코터 등의 공지된 도포 수법에 의해 건조 두께로 10 ∼ 50 ㎛ 가 되도록 도포하고, 예를 들어, 50 ∼ 90 ℃ 의 항온조에 투입하여 건조시킴으로써 제조할 수 있다. 이 이방성 도전 필름 상에 절연성 접착 필름을 적층하는 경우에는, 이방성 도전 필름 상에, 절연성의 접착제 조성물을 도포하고, 건조시킴으로써 얻을 수 있다.
박리 필름으로는, 예를 들어, PET (Poly Ethylene Terephthalate), OPP (Oriented Polypropylene), PMP (Poly-4-methlpentene-1), PTFE (Polytetrafluoroethylene) 등에 실리콘 등의 박리제를 도포하여 이루어지고, 이방성 도전 필름의 건조를 방지함과 함께, 이방성 도전 필름의 형상을 유지한다.
본 실시형태의 이방성 도전 필름에 의하면, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 함유함으로써, 고온 고습 처리를 받았을 때의 회로 전극 사이의 저항값의 변동을 억제하면서, 질화규소막과 계면의 밀착성을 향상시켜 우수한 접속 신뢰성을 발휘하는 것이 가능해진다.
＜2. 접속 방법＞
본 실시형태의 이방성 도전 필름을 개재하여 LCD (Liquid Crystal Display) 패널을 구성하는 유리 기판과 배선재로서의 COF (Chip On Film) 를 압착 접속하는 접속 방법을 제공한다. 유리 기판에는, 배선 전극이 파인 피치로 형성되어 있다. 또, COF 에는, 배선 전극의 배선 패턴에 따라 단자 전극이 형성되어 있다. 그리고, 이 접속 방법에 의해, 유리 기판의 배선 전극과 COF 의 단자 전극을 이방성 도전 접속시킴으로써, 접속 구조체를 얻는다.
이하, 이방성 도전 필름을 개재하여 유리 기판과 COF 를 압착 접속하는 접속 방법에 대해 구체적으로 설명한다. 먼저, 유리 기판 상의 배선 전극이 형성되어 있는 면과, 이방성 도전 필름을 유리 기판에 임시로 부착한다 (임시 부착 공정). 이 임시 부착에 있어서는, 가압 본더의 저온으로 가열한 헤드부의 가압면을 도전성 입자 함유층 상면에 가볍게 눌러 저압으로 가압한다. 가열 온도는, 절연성 접착제 조성물이 유동되지만 경화되지 않는 정도의 저온 (예를 들어 60 ∼ 80 ℃ 중 소정의 값) 이다. 또, 임시 부착 공정에서의 가압 압력은, 예를 들어 0.5 ㎫ ∼ 2 ㎫ 중 소정의 값이다. 또, 임시 부착 공정에서의 열가압 시간은, 예를 들어 1 ∼ 3 초 (sec) 중 소정 시간이다.
임시 부착 공정에서 이방성 도전 필름을 임시 부착한 후, 이방성 도전 필름의 위치 맞춤 상태를 확인하고, 위치 어긋남 등의 문제가 발생되어 있는 경우에는, 이 임시 부착 공정 후에, 이방성 도전 필름을 박리하여 재차 이방성 도전 필름을 올바른 위치에서 임시 부착하는 리페어 처리를 실시한다 (리페어 공정).
이어서, 범프와 배선 전극을 대치시키도록 하여 COF 를 이방성 도전 필름 상에 배치한다 (배치 공정).
그리고, 가압 본더의 가열한 헤드부의 가압면 (도시 생략) 을 COF 의 상면에 눌러 유리 기판과 COF 를 압착 접속시킨다 (접속 공정).
접속 공정에서의 가압 압력은, 예를 들어 1 ㎫ ∼ 5 ㎫ 중 소정의 값이다. 또, 접속 공정에서의 가열 온도는, 절연성 입자를 용융시킴과 함께 절연성의 접착제 조성물을 경화시키는 온도 (예를 들어 온도 160 ∼ 210 ℃ 중 소정의 값) 이다. 또, 접속 공정에서의 열가압 시간은, 예를 들어 3 ∼ 10 초 중 소정 시간이다.
이와 같이 하여, 배선 전극과 범프 사이에 도전성 입자를 협지시키고, 접착제 조성물을 경화시킨다. 이로써, 유리 기판과 COF 를 전기적 및 기계적으로 접속시킨다. 그리고, 유리 기판과 COF 가 이방성 도전 접속되어 이루어지는 접속 구조체를 얻는다. 얻어진 접속 구조체는, 상기 서술한 바와 같이, 절연 신뢰성을 양호하게 유지하면서, 우수한 접속 신뢰성 및 도통 신뢰성을 발휘할 수 있다.
이상, 본 실시형태에 대해 설명했지만, 본 발명이 전술한 실시형태에 한정되는 것이 아닌 것은 말할 필요도 없고, 본 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서 여러 가지의 변경이 가능하다.
상기 서술한 실시형태에서는, 이방성 도전 접착 부재로서, 이방성 도전 필름을 사용하였다. 그러나, 이방성 도전 접착 부재의 구조는, 이것에 한정되지 않고, 예를 들어, 추가로 절연성 접착제층이 적층된 2 층 구조의 이방성 도전 필름으로 해도 된다. 또, 예를 들어, 절연성 접착제 조성물에 도전성 입자가 포함되어 이루어지는 도전성 접착제 페이스트와, 절연성 접착제 조성물로 이루어지는 절연성 접착제 페이스트로 이루어지고, 이들을 중첩하여 도포함으로써 2 층의 접착제층으로 해도 된다.
또, 상기 서술한 실시형태에서는, 유리 기판으로서, LCD (Liquid Crystal Display) 패널을 구성하는 유리 기판을 사용하는 경우에 대해 설명했지만, 유리 기판은, 이것에 한정되지 않고, 예를 들어 PDP 기판 (PDP 패널), 유기 EL 기판 (유기 EL 패널) 등을 구성하는 유리 기판이어도 된다.
또, 상기 서술한 실시형태에서는, 기판으로서 유리 기판을 사용하는 경우에 대해 설명했지만, 리지드 기판, 플렉시블 기판 등의 다른 기판이어도 된다. 또, 상기 서술한 실시형태에서는, 전자 부품으로서 COF 를 사용하는 경우에 대해 설명했지만, IC 칩, TAB 등의 다른 전자 부품이어도 된다.
또, 상기 서술한 실시형태에서는, 본 발명을 FOG (Film On Glass) 에 적용하는 경우에 대해 설명했지만, 본 발명은, COG (Chip On Glass), FOB (Film On Board) 등의 다른 실장 방법에도 적용할 수 있다.
실시예
이하, 본 발명의 구체적인 실시예에 대해 실험 결과를 기초로 설명한다.
＜실시예 1＞
필름 형성 수지로서, 폴리에스테르우레탄 수지 (상품명 : UR8200, 토요 방적 주식회사 제조, 메틸에틸케톤/톨루엔=50 : 50 의 혼합 용매로 20 질량％ 에 용해한 것) 를 고형분 환산으로 40 질량부, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 폴리머로서, 이중결합 당량이 12000, Tg 가 -40 ℃, 중합 평균 분자량 (Mw) 이 10 만인 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 고무를 20 질량부, 라디칼 중합성 수지 (상품명 : EB-600, 다이셀·사이텍 주식회사 제조) 를 34 질량부, 실란 커플링제 (상품명 : KBM-503, 신에츠 화학 주식회사 제조) 1 질량부, 인산아크릴레이트 (상품명 : P-1M, 쿄에이 화학 주식회사 제조) 를 1 질량부, 라디칼 중합 개시제 (상품명 : 퍼헥사 C, 닛폰 유지 주식회사 제조) 4 질량부를 함유하는 절연성의 접착제 조성물 중에, 도전성 입자 (상품명 : AUL704, 세키스이 화학 공업 주식회사 제조) 를 입자 밀도 10000 개/㎟ 가 되도록 균일하게 분산하고, 도전성 입자 함유 조성물을 박리 필름 상에 바코터에 의해 도포하여 건조시켜, 두께 15 ㎛ 의 회로 접속 재료를 제작하였다.
여기서, 반응성 아크릴 폴리머는, 다음 합성 방법에 의해 합성하여, 생성하였다. 반응 용기 내에, 메타크릴산글리시딜 및 (메트)아크릴산에스테르 모노머의 합계 50 질량부와, 물 600 질량부를 첨가하여 혼합시켰다. 이 혼합물을 교반하여 충분히 질소의 치환을 실시하였다. 다음으로, 이 혼합물에 개시제로서 퍼옥사이드 0.5 질량부를 첨가하여 중합 반응을 개시시켰다. 다음으로, 이 측사슬에 글리시딜기를 갖는 폴리머에 (메트)아크릴산을 반응시켜 이중결합을 갖는 반응성 아크릴 폴리머 (반응성 아크릴 고무) 를 생성하였다.
여기서는, 메타크릴산글리시딜의 배합량을 제어함으로써, 이중결합 당량이 12000 인 반응성 아크릴 폴리머를 생성하였다.
다음으로, 제작한 이방성 도전 필름을 개재하여 유리 기판과 COF (50 ㎛P, Cu 8 ㎛t-Sn 도금, 38 ㎛t-S'perflex 기재) 를 접속시키는 처리를 실시하였다. 여기서, 유리 기판으로는, 다음의 도통 저항값 측정용으로서 IZO 코팅 유리 기판(전체 표면 IZO 코트, 유리 두께 0.7 ㎜), 접속 강도 측정용으로서 SiN 코팅 유리 기판 (전체 표면 SiN 코트) 을 사용하였다. 먼저, 유리 기판 상의 배선 전극이 형성되어 있는 면 상에, 이방성 도전 필름을 1.5 ㎜ 폭으로 슬릿하여 유리 기판 상에 임시 부착하였다 (임시 부착 공정). 이 임시 부착에 있어서는, 가압 본더의 저온으로 가열한 헤드부의 가압면을 도전성 입자 함유층 상면에 가볍게 눌러 저압으로 가압하였다. 가열 온도는, 절연성 입자가 용해되지 않고, 절연성 접착제 조성물이 유동하지만 경화되지 않는 정도의 저온인 70 ℃ 로 하였다. 또, 임시 부착 공정에서의 가압 압력은, 1 ㎫ 로 하였다. 또, 임시 부착 공정에서의 열가압 시간은, 2 초로 하였다.
이어서, COF 의 단자 전극과 유리 기판의 배선 전극을 대치시키도록 하여 COF 를 이방성 도전 필름 상에 배치하였다 (배치 공정).
그리고, 가압 본더의 가열한 헤드부의 가압면 (1.5 ㎜ 폭) 을 완충재 (100 ㎛t 테플론 (등록상표)) 를 개재하여 COF 의 상면에 눌러 유리 기판과 COF 를 압착 접속시켰다 (접속 공정).
접속 공정에서의 가압 압력은, 4 ㎫ 로 하였다. 또, 접속 공정에서의 가열 온도는, 190 ℃ 로 하였다. 또, 접속 공정에서의 열가압 시간은, 5 초로 하였다.
이와 같이 하여, 배선 전극과 범프 사이에 도전성 입자를 협지시키고, 접착제 조성물을 경화시켜 유리 기판과 COF 를 전기적 및 기계적으로 접속시켜, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 2＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 10000 으로 한 것 이외에는, 실시예 1 의 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 3＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 4＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 1000 으로 한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 5＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Tg 가 -30 ℃ 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 6＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Tg 가 -20 ℃ 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 7＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Tg 가 -10 ℃ 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 8＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Tg 가 0 ℃ 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 9＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Mw 가 1 만인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 10＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Mw 가 3 만인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 11＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Mw 가 5 만인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 12＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Mw 가 15 만인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 13＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, Mw 가 20 만인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 14＞
반응성 아크릴 고무의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, 반응성 아크릴 고무의 배합량이 5 질량부 (5 질량％) 이며, 라디칼 중합성 수지의 배합량이 49 질량부 (49 질량％) 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 15＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, 반응성 아크릴 고무의 배합량이 10 질량부 (10 질량％) 이며, 라디칼 중합성 수지의 배합량이 44 질량부 (44 질량％) 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 16＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, 반응성 아크릴 고무의 배합량이 30 질량부 (30 질량％) 이며, 라디칼 중합성 수지의 배합량이 24 질량부 (24 질량％) 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜실시예 17＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 5000 으로 하고, 반응성 아크릴 고무의 배합량이 35 질량부 (35 질량％) 이며, 라디칼 중합성 수지의 배합량이 19 질량부 (19 질량％) 인 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜비교예 1＞
필름 형성 수지로서, 폴리에스테르우레탄 수지 (상품명 : UR8200, 토요 방적 주식회사 제조, 메틸에틸케톤/톨루엔=50 : 50 의 혼합 용매로 20 질량％ 에 용해한 것) 를 고형분 환산으로 60 질량부, 라디칼 중합성 수지 (상품명 : KBM-503, 신에츠 화학 주식회사 제조) 34 질량부, 실란 커플링제 (상품명 : KBM-503, 신에츠 화학 주식회사 제조) 1 질량부, 인산아크릴레이트 (상품명 : P-1M, 쿄에이 화학 주식회사 제조) 를 1 질량부, 라디칼 중합 개시제 (상품명 : 퍼헥사 C, 닛폰 유지 주식회사 제조) 4 질량부로 구성된 접착제 중에 도전성 입자 (상품명 : AUL704, 세키스이 화학 공업 주식회사 제조) 를 입자 밀도 10000 개/㎟ 가 되도록 분산시킨 두께 15 ㎛ 의 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다. 이와 같이, 비교예 1 에서는, 반응성 아크릴 폴리머를 함유시키지 않았다.
＜비교예 2＞
반응성 아크릴 폴리머로서, 이중결합을 갖지 않고, Tg 가 -40 ℃, 중합 평균 분자량 (Mw) 이 10 만인 반응성 아크릴 고무를 20 질량부 함유시킨 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜비교예 3＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 15000 으로 한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
＜비교예 4＞
반응성 아크릴 폴리머의 이중결합 당량을 500 으로 한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조건에 따라, 회로 접속 재료를 제작하고, 실시예 1 과 동일한 처리에 의해, 접속 구조체를 얻었다.
[도통 저항값의 측정]
실시예 1 ∼ 17 및 비교예 1 ∼ 4 에서 제작한 접속 구조체에 대해, 초기 (Initial) 의 도통 저항과, 온도 85 ℃, 습도 85 ％RH, 500 시간의 TH 테스트 (Thermal Humidity Test) 후의 도통 저항을 측정하였다. 측정은, 디지털 멀티 미터 (디지털 멀티 미터 7555, 요코가와 전기 주식회사 제조) 를 사용하여 4 단자법으로 전류 1 mA 를 흘렸을 때의 접속 저항을 측정하였다.
[접속 강도의 측정]
실시예 1 ∼ 17, 비교예 1 ∼ 4 의 초기 (Initial) 의 접속 구조체에 대해, 인장 시험기 (텐실론, 오리엔테크사 제조) 를 사용하여 박리 속도 50 ㎜/분으로 90 도 (Y 축 방향) 로 끌어올려, 접착 강도 (N/cm) 를 측정하였다. 또, 실시예 1 ∼ 17, 비교예 1 ∼ 4 의 온도 85 ℃, 습도 85 ％RH, 500 시간의 TH 테스트 (Thermal Humidity Test) 후의 접속 구조체에 대해, 동일하게 하여 접착 강도를 측정하였다.
실시예 1 ∼ 17 및 비교예 1 ∼ 4 의 조건, 도통 저항값 및 접속 강도의 측정 결과를 정리한 것을 [표 1] 에 나타낸다.
Figure 112013054064063-pct00001
실시예 1 ∼ 17 에서는, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 고무의 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 점에서, 이 반응성 아크릴 고무의 중합시에 있어서의 경화 수축 및 경화 후의 내부 응력이 양호해져, 이방성 도전 필름의 질화규소막에 대한 접착성이 높아진다고 생각된다. 이와 함께, 반응성 아크릴 고무와 라디칼 중합성 수지의 이중결합에 의한 결합성도 양호해짐으로써, 이방성 도전 필름의 절연성 접착제 조성물이 팽창하지 않기 때문에, 도통 저항값은 양호해진다고 생각된다.
한편, 비교예 1 에서는, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 폴리머를 함유시키지 않았기 때문에, 이방성 도전 필름의 질화규소막에 대한 접착성이 저하된다고 생각된다.
또, 비교예 2 에서는, 이중결합을 갖지 않은 반응성 아크릴 폴리머를 함유시킨 점에서, 반응성 아크릴 고무와 라디칼 중합성 수지의 결합성이 나쁘고, 이방성 도전 필름의 절연성의 접착제 조성물이 팽창되어, 결과적으로 도통 저항값은 높아진다고 생각된다.
또, 비교예 3 에서는, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 고무의 이중결합 당량이 15000 인 점에서, 반응성 아크릴 폴리머와 라디칼 중합성 수지의 결합성이 저하되어 절연성의 접착제 조성물이 팽창하고, 그 때문에, 대치하는 전극 사이에서 접착제 조성물을 완전히 배제할 수 없게 되고, 결과적으로 도통 저항값은 높아진다고 생각된다.
또, 비교예 4 에서는, 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖는 반응성 아크릴 고무의 이중결합 당량이 500 인 점에서, 중합시에 있어서의 반응성 아크릴 폴리머의 경화 수축이 크고, 경화 후의 내부 응력도 커지기 때문에, 이방성 도전 필름의 질화규소막에 대한 접착성이 저하된다고 생각된다.

Claims (6)

  1. (1) 라디칼 중합성 수지와,
    (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와,
    (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머와,
    (4) 도전성 입자
    를 함유하는, 회로 접속 재료.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 반응성 아크릴 폴리머의 유리 전이 온도 (Tg) 는, -10 ℃ 이하인, 회로 접속 재료.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 반응성 아크릴 폴리머의 중량 평균 분자량 (Mw) 은, 30000 ∼ 150000 인, 회로 접속 재료.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    당해 회로 접속 재료에 포함되는 접착제 조성물 중의 상기 반응성 아크릴 폴리머의 배합량은, 10 ∼ 30 질량％ 인, 회로 접속 재료.
  5. 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에, 회로 접속 재료가 개재되고, 그 회로 접속 재료 내의 도전성 입자가 1 쌍의 회로 전극에 의해 협지되어, 대치하는 그 회로 부재가 전기적 또한 기계적으로 접속되어 이루어지는 접속 구조체에 있어서,
    상기 회로 부재의 일방은, 표면이 질화규소막으로 덮여 있고,
    상기 회로 접속 재료는,
    (1) 라디칼 중합성 수지와,
    (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와,
    (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머와,
    (4) 도전성 입자
    를 함유하는, 접속 구조체.
  6. 회로 전극끼리가 대향하도록 배치된 1 쌍의 회로 부재 사이에, 회로 접속 재료를 개재시키고, 그 회로 접속 재료 내의 도전성 입자가 1 쌍의 회로 전극에 의해 협지되어, 열가압에 의해, 대치하는 그 회로 부재를 전기적 또한 기계적으로 접속시키는 접속 방법에 있어서,
    상기 회로 부재의 일방은, 표면이 질화규소막으로 덮여 있고,
    상기 회로 접속 재료로서,
    (1) 라디칼 중합성 수지와,
    (2) 열 또는 광에 의해 유리 라디칼을 발생시키는 라디칼 중합 개시제와,
    (3) 측사슬에 에틸렌성 불포화기를 갖고, 이중결합 당량이 1000 ∼ 12000 인 반응성 아크릴 폴리머와,
    (4) 도전성 입자
    를 함유하는 회로 접속 재료를 사용하는, 접속 방법.
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