TW201326333A - 電路連接材料及使用其之連接方法以及連接結構體 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種可一面抑制受到高溫高濕處理時之電路電極間之電阻值之變動，一面提高與和氮化矽膜之界面之密合性而發揮優異之連接可靠性的電路連接材料。本發明提供一種電路連接材料，其係介於配置成電路電極彼此對向之一對電路構件之間並電性且機械性地連接對向之該電路構件者，含有：(1)多官能(甲基)丙烯酸酯單體、(2)藉由熱或光而產生游離自由基之硬化劑、及(3)於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物。

Description

電路連接材料及使用其之連接方法以及連接結構體
本發明係關於一種電路連接材料、及使用電路連接材料連接一對電路構件之連接方法、以及藉由該連接方法而獲得之連接結構體。
本申請案係以2011年9月21日於日本提出申請之日本專利申請編號日本特願2011-206378為基礎而主張優先權者，該申請案係藉由參照而引用至本申請案中。
自先前起，於電性連接一對電路構件時，使用有使導電性粒子分散之電路連接構件。作為電路連接構件，例如可列舉異向性導電膜(ACF：Anisotropic Conductive Film)，而有經由異向性導電膜連接基板之形成有配線電極之連接面與電子零件之形成有端子電極(凸塊)之連接面的方法。於使用異向性導電膜之連接方法中，於基板之連接面上暫貼有異向性導電膜，使異向性導電膜與電子零件之連接面對向並於異向性導電膜上配置電子零件進行熱加壓。藉此，異向性導電膜中之導電性粒子被挾入至電子零件之端子電極與基板之配線電極之間並被壓碎。其結果為，電子零件之端子電極與基板之配線電極經由導電性粒子而電性連接。
未處於端子電極與配線電極之間之導電性粒子係存在於異向性導電膜之絕緣性接著劑組成物中，且維持電性絕緣之狀態。即，僅於端子電極與配線電極之間可實現電導 通。
作為構成上述電路連接構件之接著劑組成物，先前有含有環氧樹脂等之接著劑組成物。該接著劑組成物通常含有環氧樹脂、與環氧樹脂反應之酚樹脂等硬化劑、促進環氧樹脂與硬化劑之反應之潛伏性硬化劑等。
例如，於專利文獻1中記載有一種電路連接構件，其藉由使丙烯酸橡膠分散於環氧樹脂而緩和與連接對象物之連接界面之應力，藉此，可提高連接可靠性。
另一方面，近年來，由於生產時間之縮短故而對異向性導電膜要求可於低溫短時間內進行硬化之接著劑組成物。為了滿足該要求而關注含有(甲基)丙烯酸酯衍生物及過氧化物等自由基聚合起始劑之自由基硬化型之接著劑組成物。自由基硬化型之電路連接材料係藉由富有反應性之自由基而於短時間內進行硬化反應，故而對生產時間之縮短而言較為有利(參照專利文獻2、3)。
[專利文獻1]日本特開2009-299079號公報
[專利文獻2]日本特開2008-291199號公報
[專利文獻3]日本特開2011-37953號公報
然而，(甲基)丙烯酸酯衍生物有如下傾向：與環氧樹脂等相比，聚合時之硬化收縮較大，又，硬化後之內部應力亦較大。因此，通常於使用含有自由基硬化型之接著劑組成物之電路連接材料之情形時，於其接著層與LCD面板等基板之界面產生氣泡，而有連接可靠性降低之虞。尤其是 於TFT(Thin Film Transistor)方式之LCD面板中與用作面板配線上之絕緣膜的氮化矽(SiN)膜之界面上，該氣泡顯著產生而密合力較差，其結果有連接可靠性大幅降低之虞。
於電路連接材料中，藉由減少(甲基)丙烯酸酯衍生物之含量而某種程度地抑制該氣泡產生，但因黏合劑之凝集力降低而無法抑制導電性粒子之排斥，從而於高溫高濕下之連接可靠性試驗中，有電路電極間之電阻值大幅變動之虞。
本發明係鑒於上述先前之實際情況而提出者，其目的在於提供一種可一面抑制受到高溫高濕處理時之電路電極間之電阻值變動一面提高與和氮化矽膜之界面之密合性而發揮優異之連接可靠性的電路連接材料、及使用該電路連接材料連接一對電路構件之連接方法、以及藉由該連接方法而獲得之連接結構體。
為了解決上述課題，本發明之電路連接材料之特徵在於含有：(1)自由基聚合性樹脂、(2)藉由熱或光而產生游離自由基之自由基聚合起始劑、及(3)於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物。
又，為了解決上述課題，本發明之連接結構體係於配置成電路電極彼此對向之一對電路構件之間，隔著電路連接材料電性且機械性地連接對向之該電路構件而成者，其特徵在於：上述電路構件之一者其表面被氮化矽膜覆蓋，且上述電路連接材料含有：(1)自由基聚合性樹脂、(2) 藉由熱或光而產生游離自由基之自由基聚合起始劑、及(3)於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物。
又，為了解決上述課題，本發明之連接方法係使電路連接材料介於配置成電路電極彼此對向之一對電路構件之間，藉由熱加壓將對向之該電路構件電性且機械性地連接，其特徵在於：上述電路構件之一者其表面被氮化矽膜覆蓋，且其使用含有如下之電路連接材料作為上述電路連接材料：(1)自由基聚合性樹脂、(2)藉由熱或光而產生游離自由基之自由基聚合起始劑、及(3)於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物。
根據本發明，可提供一種能夠一面抑制受到高溫高濕處理時之電路電極間之電阻值變動一面提高與和氮化矽膜之界面之密合性而發揮優異之連接可靠性的電路連接材料、及使用該電路連接材料連接一對電路構件之連接方法、以及藉由該連接方法而獲得之連接結構體。
以下，一面參照圖式一面按下述順序對本發明之具體之實施形態(以下簡稱為「本實施形態」)進行詳細說明。
<1.電路連接材料>
<2.連接方法>
<3.實施例>
<1.電路連接材料>
本實施形態中之電路連接材料係介於以電路電極彼此對向之方式配置之一對電路構件之間並電性且機械性地連接對向之該電路構件者。本實施形態中之電路連接材料係應用於在絕緣性之接著劑組成物中分散有複數個導電性粒子並形成為膜狀之異向性導電膜。
絕緣性之接著劑組成物含有作為自由基聚合性樹脂之(甲基)丙烯酸酯化合物、藉由熱或光而產生游離自由基之自由基聚合起始劑、於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸聚合物、及膜形成樹脂。此處，(甲基)丙烯酸酯包含丙烯酸酯與甲基丙烯酸酯。
(甲基)丙烯酸酯化合物係於對異向性導電膜進行加熱時於絕緣性之接著劑組成物內形成交聯結構，藉此，使接著劑組成物硬化。
作為自由基聚合性樹脂之(甲基)丙烯酸酯化合物，可列舉：多官能(甲基)丙烯酸酯單體、多官能(甲基)丙烯酸酯低聚物、多官能(甲基)丙烯酸酯聚合物等多官能(甲基)丙烯酸酯化合物。作為自由基聚合性樹脂，亦可併用該多官能(甲基)丙烯酸酯化合物，與單官能(甲基)丙烯酸酯單體、單官能(甲基)丙烯酸酯低聚物、單官能(甲基)丙烯酸酯聚合物等單官能(甲基)丙烯酸酯化合物。
作為單官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸2-甲基丁酯、(甲基)丙 烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸2-甲基己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸2-丁基己酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯等。
作為二官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉：雙酚F-EO改質二(甲基)丙烯酸酯、雙酚A-EO改質二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、二氫芳樟醇二(甲基)丙烯酸酯、二環戊二烯(甲基)丙烯酸酯等。
作為三官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉：三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷PO改質(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸EO改質三(甲基)丙烯酸酯等。
作為四官能以上之(甲基)丙烯酸酯，可列舉：二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二(三羥甲基)丙烷四丙烯酸酯等。此外，亦可使用多官能(甲基)丙烯酸胺酯。
絕緣性之接著劑組成物中之(甲基)丙烯酸酯化合物之摻合量若過少則接著強度降低，若過多則膜強度降低而不易維持膜形狀，故而較佳為1~50質量%，更佳為3~30質量%。
作為反應性丙烯酸聚合物，使用於側鏈具有乙烯性不飽和基(-CH=CH2)者。作為此種反應性丙烯酸聚合物， 例如可列舉於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸橡膠等。反應性丙烯酸聚合物之乙烯性不飽和基之量係以雙鍵當量表示。雙鍵當量係以[反應性丙烯酸聚合物之重複構成單元(單體)之分子量]/[反應性丙烯酸聚合物之重複構成單元(單體)中之雙鍵之數量]定義。該雙鍵當量成為分子中所含之雙鍵量之基準，若為相同之分子量，則雙鍵當量之數值越小，雙鍵之導入量越多。
根據以下原因，反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量較佳為1000~12000。
若雙鍵當量較小，即反應性丙烯酸聚合物之雙鍵之數量較多，則聚合時之反應性丙烯酸聚合物之硬化收縮變大，硬化後之內部應力亦變大。因此，絕緣性之接著劑組成物對氮化矽之接著性(密合性)降低。
另一方面，若雙鍵當量較大，即反應性丙烯酸聚合物之雙鍵數量較少，則聚合時之反應性丙烯酸聚合物之硬化收縮較小，硬化後之內部應力亦變小。因此，絕緣性之接著劑組成物針對氮化矽之接著性提高。然而，於反應性丙烯酸聚合物不具有雙鍵、或者反應性丙烯酸聚合物1分子中之雙鍵數量過少之情形時，反應性丙烯酸聚合物與自由基聚合性樹脂之鍵結性降低，絕緣性之接著劑組成物膨脹。因此，於對向之電極間不會完全排斥接著劑組成物，從而導通電阻值變高。
藉由使用將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為1000~12000之異向性導電膜連接電路構件彼此，可一面於對向 之電極間將導通電阻值維持於較低之值，一面獲得絕緣性之接著劑組成物對氮化矽較高之接著性。
反應性丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為-10℃以下。若Tg超過10℃，則有接著性降低之虞。
反應性丙烯酸聚合物之聚合平均分子量(Mw)較佳為30000~150000。若Mw未達30000，則無法確保聚合物之接著強度。若Mw超過150000，則因橡膠性提昇且耐熱性下降，故導通電阻值變高。
絕緣性之接著劑組成物中之反應性丙烯酸聚合物之摻合量較佳為10~30質量%。若未達10質量%，則接著性降低。若超過30質量%，則橡膠性提高，因此，成為耐熱性較差之硬化物，導通電阻值變高。
反應性丙烯酸聚合物之一種即反應性丙烯酸橡膠，例如可藉由利用下述方法進行合成而生成。於反應容器內添加特定之質量比之(甲基)丙烯酸酯單體、甲基丙烯酸環氧丙酯、及水並進行混合。攪拌該混合物並充分進行氮之置換。繼而，對該混合物添加過氧化物作為起始劑而使聚合反應開始。繼而，使(甲基)丙烯酸與於該側鏈具有環氧丙基之聚合物進行反應，生成具有雙鍵之反應性丙烯酸橡膠。
於該生成方法中，反應性丙烯酸聚合物即反應性丙烯酸橡膠之雙鍵當量可根據甲基丙烯酸環氧丙酯之摻合量進行控制，如上所述，由[反應性丙烯酸聚合物之重複構成單元(單體)之分子量]/[反應性丙烯酸聚合物之重複構成單元(單體)中之雙鍵數量]算出。
如此，藉由含有於側鏈具有乙烯性不飽和基且雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物，而可一面抑制受到高溫高濕處理時之電路電極間之電阻值之變動，一面提高與和氮化矽膜的界面之密合性而發揮優異之連接可靠性。
自由基聚合起始劑係藉由熱或光而分解並產生游離自由基之硬化劑，可選擇公知之自由基聚合起始劑。例如可列舉：過氧化雙乙醯基、過氧化二碳酸酯、過氧酯、過氧縮酮、過氧化二烷基、過氧化氫等過氧化物系聚合起始劑；偶氮二丁腈等偶氮系聚合起始劑；氧化還原系聚合起始劑等。
絕緣性之接著劑組成物中之自由基聚合起始劑之摻合量若過少則硬化不充分，若過多則異向性導電膜之凝集力降低，故而相對於(甲基)丙烯酸酯化合物100質量份，較佳為1~10質量份、更佳為3~7質量份。
作為膜形成樹脂，例如可使用環氧樹脂、聚酯樹脂、聚胺酯樹脂(polyurethane resin)、苯氧樹脂、聚醯胺、EVA等熱塑性彈性體等。其中，為了耐熱性、接著性而可列舉：聚酯樹脂、聚酯樹脂、苯氧樹脂，尤其是苯氧樹脂，例如雙A型環氧樹脂、具有茀骨架之苯氧樹脂。
膜形成樹脂若過少則不形成膜，若過多則有用以獲得電連接之樹脂之排斥性變低之傾向，因此，相對於樹脂固形物成分(由聚合性丙烯酸系化合物與膜形成樹脂所構成之接著劑組成物)100質量份，為80~30質量份、更佳為 70~40質量份。
作為導電性粒子，可使用先前之異向性導電膜中所使用之導電性粒子，例如可列舉：金粒子、銀粒子、鎳粒子等金屬粒子；以金、鎳、鋅等金屬將苯代三聚氰胺樹脂(benzoguanamine resin)或苯乙烯樹脂等樹脂粒子之表面被覆之金屬被覆樹脂粒子等。作為導電性粒子之平均粒徑，就連接可靠性之觀點而言較佳為1~20μm，更佳為2~10 μm。
絕緣性之接著劑組成物中之導電性粒子之平均粒子密度，就連接可靠性及絕緣可靠性之觀點而言，較佳為500~50000個/mm2，更佳為1000~30000個/mm2。
於絕緣性之接著劑組成物中，為了提高對金屬之接著性，可含有磷酸丙烯酸酯。
進而，於絕緣性之接著劑組成物中可含有其他添加組成物，例如各種丙烯酸單體等稀釋用單體、填充劑、軟化劑、著色劑、難燃劑、觸變劑、矽烷偶合劑、二氧化矽微粒子等。
藉由含有矽烷偶合劑而提高有機材料與無機材料之界面之接著性。藉由含有二氧化矽微粒子而可調整儲存彈性模數、線膨脹係數等從而使連接可靠性提高。
本實施形態之異向性導電膜可藉由利用棒式塗佈機等公知之塗佈方法以乾燥厚度成為10~50μm之方式將下述混合物塗佈於聚矽氧剝離處理聚酯膜等剝離膜，並投入至例如50~90℃之恆溫槽中進行乾燥而製造，上述混合物係 利用公知之分散方法使導電性粒子均勻地分散混合於含有作為自由基聚合性樹脂之(甲基)丙烯酸酯化合物、自由基聚合起始劑、於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸聚合物、及膜形成樹脂的絕緣性接著劑組成物中而獲得。當於該異向性導電膜上積層絕緣性接著膜之情形時，可藉由將絕緣性接著劑組成物塗佈於異向性導電膜上並進行乾燥而獲得。
作為剝離膜，例如，於PET(Poly Ethylene Terephthalate)、OPP(Oriented Polypropylene)、PMP(Poly-4-methlpentene-1)、PTFE(Polytetrafluoroethylene)等塗佈聚矽氧等剝離劑而成，防止異向性導電膜之乾燥並且維持異向性導電膜之形狀。
根據本實施形態之異向性導電膜，藉由含有於側鏈具有乙烯性不飽和基且雙鍵當量為1000~12000之反應性丙烯酸聚合物，而可一面抑制受到高溫高濕處理時之電路電極間之電阻值變動，一面提高與和氮化矽膜之界面之密合性而發揮優異之連接可靠性。
<2.連接方法>
提供一種經由本實施形態之異向性導電膜將構成LCD(Liquid Crystal Display)面板之玻璃基板與作為配線材之COF(Chip On Film)壓著連接之連接方法。於玻璃基板細間距地形成有配線電極。又，於COF，根據配線電極之配線圖案形成有端子電極。而且，藉由利用該連接方法對玻璃基板之配線電極與COF之端子電極進行異向性導電連 接，而獲得連接結構體。
以下，對經由異向性導電膜壓著連接玻璃基板與COF之連接方法進行具體說明。首先，於玻璃基板上之形成有配線電極之面上，將異向性導電膜暫貼於玻璃基板(暫貼步驟)。於該暫貼中，將加壓接合機之加熱至低溫之頭部之加壓面輕輕抵壓於含導電性粒子之層上面並以低壓進行加壓。加熱溫度係絕緣性接著劑組成物雖流動但不會硬化之程度之低溫(例如60~80℃中之特定之值)。又，暫貼步驟中之加壓壓力例如為0.5 MPa~2 MPa中之特定之值。又，暫貼步驟中之熱加壓時間例如為1~3秒(sec)中之特定之時間。
於暫貼步驟中暫貼異向性導電膜之後，確認異向性導電膜之對位狀態，於產生位置偏移等不良狀況之情形時，於該暫貼步驟之後，進行剝離異向性導電膜並再次將異向性導電膜暫貼於正確位置上之修復處理(修復步驟)。
繼而，以使凸塊與配線電極對向之方式將COF配置於異向性導電膜上(配置步驟)。
然後，將加壓接合機之經加熱之頭部之加壓面(未圖示)抵壓於COF之上面而使玻璃基板與COF壓著連接(連接步驟)。
連接步驟中之加壓壓力例如為1 MPa~5 MPa中之特定之值。又，連接步驟中之加熱溫度係使絕緣性粒子熔融並且使絕緣性之接著劑組成物硬化之溫度(例如溫度160~210℃中之特定之值)。又，連接步驟中之熱加壓時間例如 為3~10秒中之特定之時間。
以上述方式，使導電性粒子挾持於配線電極與凸塊之間，使接著劑組成物硬化。藉此，電性及機械性地連接玻璃基板與COF。而且，獲得異向性導電連接有玻璃基板與COF而成之連接結構體。所獲得之連接結構體如上所述，可一面良好地維持絕緣可靠性，一面發揮優異之連接可靠性及導通可靠性。
以上，已對本實施形態進行說明，但不言而喻，本發明並非限定於上述實施形態，於不脫離本發明之要旨之範圍內可進行各種變更。
於上述實施形態中，使用異向性導電膜作為異向性導電接著構件。然而，異向性導電接著構件之結構並不限定於此，例如，亦可製成進而積層有絕緣性接著劑層之雙層結構的異向性導電膜。又，例如，亦可藉由將下述接著劑漿料重疊進行塗佈而製成雙層之接著劑層，上述接著劑漿料係由於絕緣性之接著劑組成物中含有導電性粒子而成之導電性接著劑漿料，及由絕緣性之接著劑組成物所構成之絕緣性接著劑漿料而構成。
又，於上述實施形態中，已對使用構成LCD(Liquid Crystal Display)面板之玻璃基板作為玻璃基板之情形進行說明，但玻璃基板並不限定於此，例如亦可為構成PDP基板(PDP面板)、有機EL基板(有機EL面板)等之玻璃基板。
又，於上述實施形態中，已對使用玻璃基板作為基板 之情形進行說明，但亦可為硬質基板、軟性基板等其他基板。又，於上述實施形態中，已對使用COF作為電子零件之情形進行說明，但亦可為IC晶片、TAB等其他電子零件。
又，於上述實施形態中，已對將本發明應用於FOG(Film On Glass)之情形進行說明，但本發明亦可應用於COG(Chip On Glass)、FOB(Film On Board)等其他構裝方法。
[實施例]
以下，基於實驗結果對本發明之具體實施例進行說明。
<實施例1>
於含有作為膜形成樹脂之以固形物成分換算計為40質量份之聚酯胺酯樹脂(商品名：UR8200，東洋紡織股份有限公司製造，以甲基乙基酮/甲苯=50：50之混合溶劑溶解成20質量%者)、作為於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸聚合物的雙鍵當量為12000、Tg為-40℃、聚合平均分子量(Mw)為10萬之於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸橡膠20質量份、自由基聚合性樹脂(商品名：EB-600，Daicel-Cytec股份有限公司製造)34質量份、矽烷偶合劑(商品名：KBM-503，信越化學股份有限公司製造)1質量份、磷酸丙烯酸酯(商品名：P-1M，共榮化學股份有限公司製造)1質量份、自由基聚合起始劑(商品名：Perhexa C，日本油脂股份有限公司製造)4質量份的絕緣性接著劑組成物中，以粒子密度成為10000個/mm2之方式使導電性粒子(商品名：AUL704，積水化學工業股份有限公司製造)均勻地分散，利用棒式塗佈機將含 導電性粒子之組成物塗佈於剝離膜上並進行乾燥，製作厚度15μm之電路連接材料。
此處，反應性丙烯酸聚合物係藉由以下合成方法進行合成而生成。於反應容器內添加甲基丙烯酸環氧丙酯及(甲基)丙烯酸酯單體合計50質量份、與水600質量份並進行混合。攪拌該混合物充分進行氮之置換。繼而，於該混合物中添加作為起始劑之過氧化物0.5質量份而使聚合反應開始。繼而，使(甲基)丙烯酸與於該側鏈具有環氧丙基之聚合物進行反應而生成具有雙鍵之反應性丙烯酸聚合物(反應性丙烯酸橡膠)。
此處，藉由控制甲基丙烯酸環氧丙酯之摻合量，而生成雙鍵當量為12000之反應性丙烯酸聚合物。
繼而，進行經由製作而成之異向性導電膜連接玻璃基板與COF(50μmP、Cu8μmt-鍍Sn、38μmt-S'perflex基材)之處理。此處，作為玻璃基板，使用IZO塗層玻璃基板(整個表面為IZO塗層，玻璃厚度為0.7mm)作為之後之導通電阻值測定用，使用SiN塗層玻璃基板(整個表面為SiN塗層)用作連接強度測定用。首先，於玻璃基板上之形成有配線電極之面上，將異向性導電膜切割成1.5 mm寬度並暫貼於玻璃基板上(暫貼步驟)。於該暫貼中，將加壓接合機之加熱至低溫之頭部的加壓面輕輕抵壓於含導電性粒子之層上面並以低壓進行加壓。加熱溫度設為絕緣性粒子不會熔解且絕緣性接著劑組成物雖流動但不會硬化之程度之低溫即70℃。又，暫貼步驟中之加壓壓力設為 1 MPa。又，暫貼步驟中之熱加壓時間設為2秒。
繼而，以使COF之端子電極與玻璃基板之配線電極對向之方式將COF配置於異向性導電膜(配置步驟)。
然後，經由緩衝材(100μmt鐵氟龍(註冊商標))將加壓接合機之經加熱之頭部之加壓面(1.5mm寬度)抵壓於COF之上面而使玻璃基板與COF壓著連接(連接步驟)。
連接步驟中之加壓壓力設為4 MPa。又，連接步驟中之加熱溫度設為190℃。又，連接步驟中之熱加壓時間設為5秒。
以上述方式，使導電性粒子挾持於配線電極與凸塊之間，使接著劑組成物硬化並電性及機械性地連接玻璃基板與COF，從而獲得連接結構體。
<實施例2>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為10000，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例3>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例4>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為1000，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例5>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Tg為-30℃，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例6>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Tg為-20℃，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例7>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Tg為-10℃，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例8>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Tg為0℃，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例9>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Mw為1萬，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例10>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Mw為3萬，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例11>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Mw為5萬，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例12>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Mw為15萬，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例13>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且Mw為20萬，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例14>
將反應性丙烯酸系橡膠之雙鍵當量設為5000且反應性丙烯酸橡膠之摻合量為5質量份(5質量%)，自由基聚合性樹脂之摻合量為49質量份(49質量%)，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例15>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且反應性丙烯酸橡膠之摻合量為10質量份(10質量%)，自由基聚合性樹脂之摻合量為44質量份(44質量%)，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例16>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且反應性丙烯酸橡膠之摻合量為30質量份(30質量%)，自由基聚合性樹脂之摻合量為24質量份(24質量%)，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<實施例17>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為5000且反應性丙烯酸橡膠之摻合量為35質量份(35質量%)，自由基聚合性樹脂之摻合量為19質量份(19質量%)，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<比較例1>
製作以粒子密度成為10000個/mm2之方式使導電性粒子(商品名：AUL704，積水化學工業股份有限公司製造)分散於接著劑中而成的厚度15μm之電路連接材料，並藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體，上述接著劑係由如下成分所構成：作為膜形成樹脂之以固形物成分換算計為60質量份之聚酯胺酯樹脂(商品名：UR8200，東洋紡織股份有限公司製造，以甲基乙基酮/甲苯=50：50之混合溶劑溶解成20質量%者)、自由基聚合性樹脂(商品名：KBM-503，信越化學股份有限公司製造)34質量份、矽烷偶合劑(商品名：KBM-503，信越化學股份有限公司製造)1質量份、磷酸丙烯酸酯(商品名：P-1M，共榮化 學股份有限公司製造)1質量份、自由基聚合起始劑(商品名：Perhexa C，日本油脂股份有限公司製造)4質量份。如上所述，於比較例1中不含有反應性丙烯酸聚合物。
<比較例2>
含有作為反應性丙烯酸聚合物之不具有雙鍵且Tg為-40℃、聚合平均分子量(Mw)為10萬之反應性丙烯酸橡膠20質量份，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<比較例3>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為15000，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
<比較例4>
將反應性丙烯酸聚合物之雙鍵當量設為500，除此以外，藉由與實施例1相同之條件製作電路連接材料，藉由與實施例1相同之處理而獲得連接結構體。
[導通電阻值之測定]
對於實施例1~17及比較例1~4中製得之連接結構體，測定初始(Initial)之導通電阻，及溫度85℃、濕度85%RH、500小時之TH試驗(Thermal Humidity Test)後之導通電阻。測定係使用數位萬用表(數位萬用表7555，橫河電機股份有限公司製造)並利用4端子法測定流通1mA之電流時之連接電阻。
[連接強度之測定]
對於實施例1~17、比較例1~4之初始(Initial)之連接結構體，使用拉伸試驗機(Tensilon，Orientec公司製造)，以剝離速度50mm/分鐘於90度(Y軸方向)提拉，測定接著強度(N/cm)。又，對於實施例1~17、比較例1~4之溫度85℃、濕度85%RH、500小時之TH試驗(Thermal Humidity Test)後之連接結構體，以相同之方式測定接著強度。
將匯總實施例1~17及比較例1~4之條件、導通電阻值及連接強度之測定結果者示於[表1]。
於實施例1~17中，於側鏈具有乙烯性不飽和基之反 應性丙烯酸橡膠之雙鍵當量為1000~12000，因此可認為該反應性丙烯酸橡膠之聚合時之硬化收縮及硬化後之內部應力良好，異向性導電膜對氮化矽膜之接著性變高。與此同時，反應性丙烯酸橡膠與自由基聚合性樹脂之利用雙鍵之鍵結性亦良好，藉此，異向性導電膜之絕緣性接著劑組成物不會膨脹，故而可認為導通電阻值良好。
另一方面，於比較例1中，由於不含有於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸聚合物，故而可認為異向性導電膜對氮化矽膜之接著性降低。
又，於比較例2中，由於含有不具有雙鍵之反應性丙烯酸聚合物，故而可認為反應性丙烯酸橡膠與自由基聚合性樹脂之鍵結性較差，異向性導電膜之絕緣性接著劑組成物膨脹，結果會使導通電阻值變高。
又，於比較例3中，於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸橡膠之雙鍵當量為15000，因此，反應性丙烯酸聚合物與自由基聚合性樹脂之鍵結性降低且絕緣性之接著劑組成物膨脹，因此可認為於對向之電極間不會完全排斥接著劑組成物，結果為會使導通電阻值變高。
又，於比較例4中，於側鏈具有乙烯性不飽和基之反應性丙烯酸橡膠之雙鍵當量為500，因此，聚合時之反應性丙烯酸聚合物之硬化收縮較大，硬化後之內部應力亦變大，故而可認為異向性導電膜對氮化矽膜之接著性降低。

Claims (6)

  1. 一種電路連接材料，含有：(1)自由基聚合性樹脂、(2)自由基聚合起始劑，其係藉由熱或光而產生游離自由基、及(3)反應性丙烯酸聚合物，其係於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000。
  2. 如申請專利範圍第1項之電路連接材料，其中，該反應性丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)為-10℃以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接材料，其中，該反應性丙烯酸聚合物之重量平均分子量(Mw)為30000~150000。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接材料，其中，該電路連接材料所含之接著劑組成物中之該反應性丙烯酸聚合物的摻合量為10~30質量%。
  5. 一種連接結構體，其係於配置成電路電極彼此對向之一對電路構件之間，隔著電路連接材料電性且機械性地連接對向之該電路構件而成者，該電路構件之一者其表面被氮化矽膜覆蓋，該電路連接材料含有：(1)自由基聚合性樹脂、(2)自由基聚合起始劑，其係藉由熱或光而產生游離自由基、及(3)反應性丙烯酸聚合物，其係於側鏈具有乙烯性不 飽和基，雙鍵當量為1000~12000。
  6. 一種連接方法，使電路連接材料介於配置成電路電極彼此對向之一對電路構件之間，藉由熱加壓將對向之該電路構件電性且機械性地連接，該電路構件之一者其表面被氮化矽膜覆蓋，其使用含有下述成分之電路連接材料作為該電路連接材料：(1)自由基聚合性樹脂、(2)自由基聚合起始劑，其係藉由熱或光而產生游離自由基、及(3)反應性丙烯酸聚合物，其係於側鏈具有乙烯性不飽和基，雙鍵當量為1000~12000。
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