KR102289646B1 - NOx 저장 촉매 및 SCR 시스템을 위한 배기 내 전기 요소 - Google Patents

NOx 저장 촉매 및 SCR 시스템을 위한 배기 내 전기 요소 Download PDF

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다비드 베르겔
니콜라스 던클리
다니엘 해쳐
앤드류 이저드
폴 필립스
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존슨 맛쎄이 퍼블릭 리미티드 컴파니
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Abstract

NOx 저장 촉매; 전기 가열 요소; 및 NOx 환원 촉매를 포함하며, 여기서 가열 요소는 NOx 저장 촉매의 하류에 위치하는 것인 배기 시스템이 제공된다. 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx 저장 촉매 상으로 NOx를 흡착시키는 단계; 저온 초과의 온도에서 NOx 저장 촉매로부터 NOx를 열적으로 탈착시키는 단계; 전기 가열 요소를 사용하여 하류 NOx 환원 촉매를 가열하는 단계; 및 NOx 환원 촉매 상의 탈착된 NOx를 촉매적으로 제거하는 단계를 포함하는, 내연 엔진으로부터의 배기 가스 스트림을 처리하는 방법이 제공된다.

Description

NOx 저장 촉매 및 SCR 시스템을 위한 배기 내 전기 요소
내연 엔진의 배기 통로 상에 배치된 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매 또는 필터 상의 선택적 촉매 환원 촉매 (SCRF)를 이용하는 배기 가스 정화 장치가, 통상적으로 사용된다. 일반적으로, 이러한 정화 장치에서 사용되는 촉매는 촉매의 온도가 특정 온도보다 높아지는 경우에만 배기 가스 중의 오염물질을 정화시킬 수 있으며, 즉 컨버터 내 촉매는 온도가 촉매의 활성화 온도보다 낮은 경우에는 작동하지 않는다.
통상, 정화 장치 내 촉매는 배기 가스에 의해 점진적으로 가열되고, 엔진 시동 후 활성화 온도에 도달한다. 그러나, 엔진의 온도가 낮은 경우 (예를 들어, 엔진의 냉시동 후)에는, 배기 가스의 열이 컨버터에 도달하기 전에 배기 통로의 냉벽에 의해 제거될 수 있기 때문에, 촉매를 활성화 온도로 가열하는데 오랜 시간이 소요될 수 있다. 따라서, 엔진의 냉시동 시에는, 촉매의 온도가 활성화 온도보다 낮기 때문에, 엔진의 배기 가스가 충분히 정화되지 못할 수 있다.
배기 가스의 조기 가열에 대한 한 접근법은 전기 가열 시스템을 포함하는 것이다. 전기 에너지를 사용하는 통용되고 있는 시스템은 종종, 전기 가열식 촉매(electrically heated catalyst, EHC)라 공지된 산화 코팅을 지지하는 기재 내에 조합된다. 이와 같은 유형의 시스템은 촉매를 가열하여, 생성된 발열 대류 하류에 의해 낮은 유입구 배기 온도에서 높은 수준의 탄화수소/디젤 연료 및 일산화탄소를 전환시킬 수 있게 함으로써, 조기 SCR 또는 SCRF 촉매 성능을 가능하게 한다. 가열 요소는 통상 기재의 전방에 있다.
기재의 전방에 가열 요소를 갖는 통용되고 있는 시스템의 문제는, NOx 저장 촉매를 사용하는 것이 요망되는 시스템에서, 가열 요소가 NOx 저장 촉매를 가열할 수 있고, 그에 의해 하류 SCR 촉매가 그의 활성화 온도에 도달하기 전에 NOx의 열적 방출이 개시될 수 있다는 것이다. 이는 NOx가 환원되지 않은 채로 배기 시스템을 통과하는 것을 가능하게 할 것이다.
따라서, NOx 저장 촉매 상에 NOx가 계속 저장되는 것을 가능하게 하면서 하류 SCR에 열을 제공하는 시스템을 제공하는 것이 요망된다.
본 발명의 일부 실시양태에 따라, 배기 시스템은 NOx 저장 촉매; 전기 가열 요소; 및 NOx 환원 촉매를 포함하며, 여기서 가열 요소는 NOx 저장 촉매의 하류에 위치한다. 전기 가열 요소는 NOx 저장 촉매 바로 뒤에 위치할 수 있다.
일부 실시양태에서, NOx 저장 촉매는 냉시동 촉매, 수동적 NOx 흡착기, 및/또는 NOx 트랩을 포함한다.
일부 실시양태에서, 전기 가열 요소는 환원제 주입기의 하류에 위치한다. 환원제 주입기는 NOx 환원 촉매의 상류에 포함될 수 있다.
일부 실시양태에서, 전기 가열 요소는 혼합기와 커플링되고/거나, 가수분해 촉매와 커플링되고/거나, 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매와 커플링된다.
일부 실시양태에서, NOx 환원 촉매는 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매이다. 일부 실시양태에서, NOx 환원 촉매는 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF)이다. NOx 환원 촉매의 상류에 전기 가열 요소가 위치할 수 있다. 일부 실시양태에서, 전기 가열 요소는 NOx 환원 촉매와 커플링된다. 일부 실시양태에서, 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매는 단일 기재에서 조합된다.
시스템은 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매의 하류에 추가의 NOx 환원 촉매를 추가로 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 배기 시스템은 하이브리드 전기 모터 및 내연 엔진에 의해 동력을 공급받는 차량과 연관되어 있다.
본 발명의 일부 실시양태에 따라, 내연 엔진으로부터의 배기 가스 스트림을 처리하는 방법은, (a) 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx 저장 촉매 상으로 NOx를 흡착시키는 단계; (b) 저온 초과의 온도에서 NOx 저장 촉매로부터 NOx를 열적으로 탈착시키는 단계; (c) 전기 가열 요소를 사용하여 하류 NOx 환원 촉매를 가열하는 단계; 및 (d) NOx 환원 촉매 상의 탈착된 NOx를 촉매적으로 제거하는 단계를 포함한다. 일부 실시양태에서, 저온은 약 200℃ 내지 약 250℃이다. 일부 실시양태에서, 가열 요소는 NOx 환원 촉매를 간헐적 패턴으로 가열하며, 나머지 시간 동안 NOx가 NOx 저장 촉매 상에 저장된다. NOx 환원 촉매는 촉매를 활성화시키기에 충분한 온도로 가열될 수 있다. 일부 실시양태에서, 전기 가열 요소는 NOx 저장 촉매 바로 뒤에 위치한다. 일부 실시양태에서, NOx 저장 촉매는 냉시동 촉매, 수동적 NOx 흡착기, 및/또는 NOx 트랩을 포함한다.
일부 실시양태에서, NOx 환원 촉매는 SCR 촉매 또는 SCRF 촉매이다. NOx 환원 촉매의 상류에 전기 가열 요소가 위치할 수 있다. 일부 실시양태에서, 전기 가열 요소는 NOx 환원 촉매와 커플링된다. 일부 실시양태에서, 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매는 단일 기재에서 조합된다. 시스템은 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매의 하류에 추가의 NOx 환원 촉매를 추가로 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 배기 시스템은 하이브리드 전기 모터 및 내연 엔진에 의해 동력을 공급받는 차량과 연관되어 있다.
일부 실시양태에서, 상기 기재된 방법의 단계 b는 열적 퍼지를 생성시키는 것을 포함한다. 열적 퍼지는 예를 들어 30초 미만 동안 지속될 수 있다. 일부 실시양태에서, 상기 기재된 방법의 단계 c와 조화되도록 열적 퍼지의 지속시간 및 시기를 선택하여, NOx 환원 촉매가 활성이 되기에 충분한 온도로 가열되는 경우에 NOx 저장 촉매로부터 NOx가 방출되도록 한다.
도 1은 본 발명의 실시양태에 따른 시스템을 도시한다.
도 2는 시간에 따른 온도 및 NOx 누적 질량 차이를 나타낸다.
도 3은 가열이 있는 시스템 및 가열이 없는 시스템의 시간에 따른 온도를 나타낸다.
도 4는 가열이 있는 시스템 및 가열이 없는 시스템의 시간에 따른 NOx 누적 질량을 나타낸다.
도 5는 가열이 있는 시스템 및 가열이 없는 시스템의 시간에 따른 온도 및 NOx 누적 NOx를 나타낸다.
본 발명의 시스템 및 방법은, 내연 엔진, 특히 디젤 엔진의 배기 통로 상에 배치된, NOx 저장 촉매의 하류이지만 SCR 또는 SCRF 촉매의 상류에 전기 가열 요소를 사용하는 것에 관한 것이다. 전기 가열 요소는 NOx 저장 촉매 바로 뒤에 놓일 수 있거나, 또는 탈커플링되어 더 하류에 위치할 수 있다. 예를 들어, 전기 가열 요소는 환원제 주입기의 하류에 놓여서, 통상의 SCR 또는 SCRF 촉매 이전에 혼합기, 가수분해 촉매, 또는 작은 SCR로서 커플링될 수 있다.
본 발명의 시스템 및 방법은 배기 가스 정화 시스템의 전체 NOx 전환율을 개선시키도록 고안된다. NOx 저장 촉매에 이어서 SCR 또는 SCRF 촉매를 포함하는 통용되고 있는 시스템에서는, SCR 또는 SCRF 촉매가 그의 활성화 온도에 도달하기 전에, NOx 저장 촉매가 흡착된 NOx를 방출할 수 있어서, NOx가 환원되지 않은 채로 배기 시스템으로부터 방출될 수 있는 것으로 밝혀졌다. 유사하게, 전기 가열 요소를 갖는 기존 시스템은, 전기 가열 요소가 산화 촉매로부터 상류에 위치하거나 또는 그와 조합되도록 구성되며; 전기 가열 요소 뒤에 또는 그와 조합하여 NOx 저장 촉매를 사용하는 경우에는, 하류 SCR이 NOx를 환원시키기 위한 활성 온도로 아직 가열되지 않은 채로, 가열된 NOx 저장 촉매가 NOx를 열적으로 방출할 수 있다. 따라서, 이러한 시스템은 배기 내 NOx 배출물을 감소시키는데 효과적이지 않을 것이다.
현재, NOx 저장 코팅은 하류 SCR 또는 SCRF 촉매와의 견고한 NOx 성능 중첩을 가능하게 하기 위해, 폭넓은 온도 저장 윈도우 (예컨대, 20℃ 내지 400℃)를 필요로 한다. 연장된 저장 윈도우를 필요로 하는 2가지 주요 이유는 다음과 같다: a) SCR 또는 SCRF 촉매는 엔진 베이(bay) 내 패키징 제약으로 인해 언더바디(underbody) 위치와 같은 실질적으로 더 차가운 위치에 위치할 수 있고; b) 시스템 (전형적으로 SCR 또는 SCRF 촉매보다 더 낮은 열 질량을 갖는 NOx 저장 촉매)의 에너지 균형이 보다 빠르게 가열될 것이다. 따라서, 열 질량이 더 높은 SCR 또는 SCRF 촉매는, 특별히 제2 힐 가속이 매우 공격적인 FTP 배출 시험과 같은 상황의 경우, 지나치게 저온으로 유지되어 작동할 수 없다.
본 발명의 시스템 및 방법은, NOx 저장 촉매의 하류이지만 SCR 촉매의 상류에 전기 가열 요소를 포함하면, NOx 저장 촉매가 흡착된 NOx를 방출할 때 SCR 촉매가 활성이어서 NOx를 환원시키도록, NOx를 여전히 저장하면서 SCR 촉매를 가열하는 것으로 밝혀졌기 때문에, 상기와 같은 문제점을 해결한다. NOx를 여전히 저장하면서 SCR 또는 SCRF 촉매를 가열함으로써, 본 발명의 시스템 및 방법은, a) 고가의/높은 워시코트(washcoat) 부하 NOx 저장 촉매 (NSC)에 대한 요건을 감소시키고/거나; b) NSC의 농후 퍼징(rich purging)의 필요성을 최소화/제거함으로써 추가의 이점를 제공할 수 있다. 상기 효과는 또한, 농후 연료/공기 혼합물로 디젤 엔진을 가동시키는 것은 복잡하기 때문에, 엔진 검정을 단순화시킬 것이다.
본원에 기재된 바와 같은 NOx 저장 촉매 및 가열 요소의 조합은 또한, NOx의 처리를 시작하기 위해 가능한 한 빠르게 SCR의 작동 윈도우에 도달하도록 작동이 요구되는 통상의 EHC에 대한 발열 요건과 연관된 연료 패널티 및 오염물질 발생을 피할 수 있다.
전형적인 선행 기술 시스템의 예는 다음을 포함한다:
NOx 저장 촉매 (폭넓은 온도 윈도우) + SCRF + SCR
이러한 시스템은 NOx 저장 촉매의 저장 용량에 의해 제한될 수 있다. NOx 저장 효율이 허용가능하지 않을 정도로 촉매가 충만하거나 충만해질 때, SCR 또는 SCRF 촉매가 지나치게 저온이어서 작동될 수 없는 경우에는 NOx가 테일 파이프로 슬립(slip)된다. 이러한 NOx 슬립은 NOx 저장 촉매가 농후 가스 혼합물 (통상의 NOx 저장 촉매)로 퍼징될 수 있는 경우에 방지될 수 있다. 전형적으로, 상기 작동이 250℃ 미만의 온도에서 시도되는 경우에는, 저장된 NOx의 상당량이 환원되지 않고 테일 파이프로 슬립될 수 있다.
본 발명의 시스템 및 방법은, SCR 또는 SCRF 촉매가 허용 온도로 존재하고 저장된 NOx의 방출 이전에 환원제 주입이 시작되는 것을 보장하도록 작용하여, NOx 저장 촉매 상에 저장된 NOx가 SCR 반응에 의해 전환되는 것을 가능하게 할 수 있다. 추가로, 본 발명의 시스템 및 방법은, NOx 저장 촉매가 더 작고 더 낮은 온도 윈도우를 가질 수 있어서, 상기 촉매의 속성이 하류 SCR 또는 SCRF 촉매의 노화를 최소화시키도록 선택될 수 있게 하는 시스템의 설계를 가능하게 할 수 있다. 통상의 NOx 저장 촉매는 고온 (>700℃)에서 농후 가스 혼합물로 탈황화시키는 것을 필요로 할 수 있지만, 이들 사건은 수명 작동 도중의 SCR 또는 SCRF 촉매의 불활성화를 가속시킬 것이다. 본 발명의 시스템 및 방법의 실시양태에서 사용되는 바람직한 촉매는 농후 가스 혼합물 탈황화가 필요 없거나 또는 700℃ 미만의 온도에서 농후 가스 혼합물 탈황화가 필요하여, 수명 작동 동안의 SCR 또는 SCRF 촉매의 불활성화를 최소화시킬 것이다.
선행 기술 시스템의 또 다른 예는 다음을 포함한다:
EHC (+ 엔진 아웃 열/연료) + SCRF + SCR
이러한 시스템은 어떠한 NOx의 저장도 허용하지 않으며, 결과적으로 상기 시스템은 SCR 또는 SCRF 촉매 라이트 오프(light off) 미만의 작동 온도에서 NOx 제거 능력을 갖지 못할 것이다. 본 발명의 실시양태에 기재된 바와 같은 EHC를 사용하면, HC 라이트 오프가 달성되도록 함으로써 가열 단계 동안 오염물질 슬립의 위험이 최소화될 것이다.
본 발명의 시스템 및 방법은 바람직하게는 엔진의 냉시동으로부터의 NOx를 저장하는데 사용될 수 있다. 그러나, 보다 일반적으로, NOx 저장 촉매로부터 NOx가 방출되기 전에 가열 요소가 작동된다. 가열 요소의 스위치를 켜는 정확한 시기는 후처리 시스템 검정 전략에 좌우된다. 일부 실시양태에서, 가열 요소는, SCR 또는 SCRF 촉매를 사용하여 NOx를 간헐적 패턴으로 처리하며, 나머지 시간 동안 NOx가 NOx 저장 촉매 상에 저장되도록 사용될 수 있다. 이와 같은 작동 모드는, 가열 요소를 NOx 저장 촉매와 SCR 기능 사이에 놓음으로써, 선택되는 경우에 독립적으로 둘 다의 촉매의 속성을 사용하는 유연성을 제공하기 때문에, 본 발명의 시스템 및 방법의 특징일 수 있다. 이는 가열 요소가 NOx 저장 촉매 앞에 놓이는 경우에는 불가능하다.
상류 NOx 저장 촉매
본 발명의 실시양태의 시스템 및 방법은 전기 가열 요소의 상류에 NOx 저장 촉매를 포함한다. NOx 저장 촉매는, 일반적으로 온도 및/또는 농후/희박(lean) 배기 조건에 의존하는 특정 조건에 따라 NOx를 흡착, 방출 및/또는 환원시키는 장치를 포함할 수 있다. NOx 저장 촉매는 예를 들어 수동적 NOx 흡착기, 냉시동 촉매, NOx 트랩 등을 포함할 수 있다.
수동적 NOx 흡착기
수동적 NOx 흡착기는, 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx를 흡착하고 흡착된 NOx를 저온 초과의 온도에서 방출시키기에 유효한 장치이다. 수동적 NOx 흡착기는 귀금속 및 소기공(small pore) 분자체를 포함할 수 있다. 귀금속은 바람직하게는 팔라듐, 백금, 로듐, 금, 은, 이리듐, 루테늄, 오스뮴, 또는 그의 혼합물이다. 바람직하게는, 저온은 약 200℃, 약 250℃, 또는 약 200℃ 내지 약 250℃이다. 적합한 수동적 NOx 흡착기의 예는 그 전문이 본원에 참조로 포함되는 미국 특허 공개 제20150158019호에 기재되어 있다.
소기공 분자체는 제올라이트를 비롯한 임의의 천연 또는 합성 분자체일 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄, 규소 및/또는 인으로 구성된다. 분자체는 전형적으로 산소 원자의 공유에 의해 연결된 SiO4, AlO4 및/또는 PO4의 3차원 배열을 갖지만, 또한 2차원 구조일 수도 있다. 분자체 프레임워크는 전형적으로 음이온성이며, 이는 전하 보상 양이온, 전형적으로 알칼리 및 알칼리 토류 원소 (예를 들어, Na, K, Mg, Ca, Sr 및 Ba), 암모늄 이온, 및 양성자에 의해 상쇄된다. 다른 금속 (예를 들어, Fe, Ti 및 Ga)이 소기공 분자체의 프레임워크 내로 혼입되어 금속-혼입된 분자체를 생성할 수 있다.
바람직하게는, 소기공 분자체는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트 분자체, 또는 금속-치환된 알루미노포스페이트 분자체로부터 선택된다. 보다 바람직하게는, 소기공 분자체는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG 및 ZON의 프레임워크 유형을 갖는 분자체 뿐만 아니라, 임의의 둘 이상의 혼합물 또는 상호성장물(intergrowth)이다. 소기공 분자체의 특히 바람직한 상호성장물은 KFI-SIV, ITE-RTH, AEW-UEI, AEI-CHA 및 AEI-SAV를 포함한다. 가장 바람직하게는, 소기공 분자체는 AEI 또는 CHA, 또는 AEI-CHA 상호성장물이다.
적합한 수동적 NOx 흡착기는 임의의 공지된 수단에 의해 제조될 수 있다. 예를 들면, 임의의 공지된 수단에 의해 귀금속이 소기공 분자체에 첨가되어 수동적 NOx 흡착기를 형성할 수 있다. 예를 들어, 귀금속 화합물 (예컨대, 질산팔라듐)은 함침, 흡착, 이온-교환, 초기 습윤, 침전 등에 의해 분자체 상에 지지될 수 있다. 수동적 NOx 흡착기에 다른 금속이 첨가될 수도 있다. 바람직하게는, 수동적 NOx 흡착기 중의 귀금속 중 일부 (첨가된 총 귀금속의 1% 초과)는 소기공 분자체의 기공 안쪽에 위치한다. 보다 바람직하게는, 귀금속의 총량의 5% 초과가 소기공 분자체의 기공 안쪽에 위치하며; 보다 더 바람직하게는 귀금속의 총량의 10% 초과 또는 25% 초과 또는 50% 초과가 소기공 분자체의 기공 안쪽에 위치할 수 있다.
바람직하게는, 수동적 NOx 흡착기는 관통형(flow-through) 기재 또는 필터 기재를 추가로 포함한다. 수동적 NOx 흡착기는 관통형 또는 필터 기재 상에 코팅되고, 바람직하게는 워시코트 절차를 사용하여 관통형 또는 필터 기재 상에 침착되어 수동적 NOx 흡착기 시스템을 생성한다.
냉시동 촉매
냉시동 촉매는 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx 및 탄화수소 (HC)를 흡착하고, 흡착된 NOx 및 HC를 저온 초과의 온도에서 전환 및 방출시키기에 유효한 장치이다. 바람직하게는, 저온은 약 200℃, 약 250℃, 또는 약 200℃ 내지 약 250℃이다. 적합한 냉시동 촉매의 예는 그 전문이 본원에 참조로 포함되는 WO 2015085300에 기재되어 있다.
냉시동 촉매는 분자체 촉매 및 백금족 금속 지지 촉매를 포함할 수 있다. 분자체 촉매는 귀금속 및 분자체를 포함하거나 또는 그로 본질적으로 이루어질 수 있다. 백금족 금속 지지 촉매는 하나 이상의 백금족 금속 및 하나 이상의 무기 산화물 캐리어를 포함한다. 귀금속은 바람직하게는 팔라듐, 백금, 로듐, 금, 은, 이리듐, 루테늄, 오스뮴, 또는 그의 혼합물이다.
분자체는 제올라이트를 비롯한 임의의 천연 또는 합성 분자체일 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄, 규소 및/또는 인으로 구성된다. 분자체는 전형적으로 산소 원자의 공유에 의해 연결된 SiO4, AlO4 및/또는 PO4의 3차원 배열을 갖지만, 또한 2차원 구조일 수도 있다. 분자체 프레임워크는 전형적으로 음이온성이며, 이는 전하 보상 양이온, 전형적으로 알칼리 및 알칼리 토류 원소 (예를 들어, Na, K, Mg, Ca, Sr 및 Ba), 암모늄 이온, 및 양성자에 의해 상쇄된다.
분자체는 바람직하게는, 8개 사면체 원자의 최대 고리 크기를 갖는 소기공 분자체, 10개 사면체 원자의 최대 고리 크기를 갖는 중기공(medium pore) 분자체, 또는 12개 사면체 원자의 최대 고리 크기를 갖는 대기공(large pore) 분자체일 수 있다. 보다 바람직하게는, 분자체는 AEI, MFI, EMT, ERI, MOR, FER, BEA, FAU, CHA, LEV, MWW, CON, EUO, 또는 그의 혼합물의 프레임워크 구조를 갖는다.
백금족 금속 지지 촉매는 하나 이상의 백금족 금속 ("PGM") 및 하나 이상의 무기 산화물 캐리어를 포함한다. PGM은 백금, 팔라듐, 로듐, 이리듐, 또는 그의 조합, 가장 바람직하게는 백금 및/또는 팔라듐일 수 있다. 무기 산화물 캐리어는 가장 통상적으로 2, 3, 4, 5, 13 및 14족 원소의 산화물을 포함한다. 유용한 무기 산화물 캐리어는 바람직하게는 10 내지 700 m2/g 범위의 표면적, 0.1 내지 4 mL/g 범위의 기공 부피, 및 약 10 내지 1000 옹스트롬의 기공 직경을 갖는다. 무기 산화물 캐리어는 바람직하게는 알루미나, 실리카, 티타니아, 지르코니아, 세리아, 니오비아, 탄탈럼 산화물, 몰리브데넘 산화물, 텅스텐 산화물, 또는 그의 임의의 둘 이상의 혼합 산화물 또는 복합 산화물, 예를 들어 실리카-알루미나, 세리아-지르코니아 또는 알루미나-세리아-지르코니아이다. 알루미나 및 세리아가 특히 바람직하다.
백금족 금속 지지 촉매는 임의의 공지된 수단에 의해 제조될 수 있다. 바람직하게는, 하나 이상의 백금족 금속이 임의의 공지된 수단에 의해 하나 이상의 무기 산화물 상으로 부하되어 PGM 지지 촉매를 형성하고, 첨가 방식은 특별히 중요한 것으로 간주되지 않는다. 예를 들어, 백금 화합물 (예컨대, 질산백금)이 함침, 흡착, 이온-교환, 초기 습윤, 침전 등에 의해 무기 산화물 상에 지지될 수 있다. 다른 금속, 예컨대 철, 망가니즈, 코발트 및 바륨이 PGM 지지 촉매에 첨가될 수도 있다.
본 발명의 냉시동 촉매는 관련 기술분야에 널리 공지된 공정에 의해 제조될 수 있다. 분자체 촉매 및 백금족 금속 지지 촉매가 물리적으로 혼합되어 냉시동 촉매를 생성할 수 있다. 바람직하게는, 냉시동 촉매는 관통형 기재 또는 필터 기재를 추가로 포함한다. 한 실시양태에서, 분자체 촉매 및 백금족 금속 지지 촉매는 관통형 또는 필터 기재 상으로 코팅되고, 바람직하게는 워시코트 절차를 사용하여 관통형 또는 필터 기재 상에 침착되어 냉시동 촉매 시스템을 생성한다.
NOx 트랩
NOx 트랩은 희박 배기 조건 하에 NOx를 흡착하고, 흡착된 NOx를 농후 조건 하에 방출하고, 방출된 NOx를 환원시켜 N2를 형성하는 장치이다.
본 발명의 실시양태의 NOx 트랩은 NOx의 저장을 위한 NOx 흡착제, 및 산화/환원 촉매를 포함할 수 있다. 전형적으로, 산화질소는 산화 촉매 존재 하에 산소와 반응하여 NO2를 생성한다. 둘째로, NO2는 무기 니트레이트의 형태로 NOx 흡착제에 의해 흡착된다 (예를 들어, BaO 또는 BaCO3이 NOx 흡착제 상에서 Ba(NO3)2로 전환됨). 마지막으로, 엔진이 농후 조건 하에 가동될 때, 저장된 무기 니트레이트는 분해되어 NO 또는 NO2를 형성하고, 이어서 이는 환원 촉매 존재 하에 일산화탄소, 수소 및/또는 탄화수소와의 반응에 의해 (또는 NHx 또는 NCO 중간체를 거쳐) 환원되어 N2를 형성한다. 전형적으로, 질소 산화물은 배기 스트림 내 탄화수소, 일산화탄소 및 열의 존재 하에 질소, 이산화탄소 및 물로 전환된다.
NOx 흡착제 구성요소는 바람직하게는 알칼리 토금속 (예컨대, Ba, Ca, Sr 및 Mg), 알칼리 금속 (예컨대, K, Na, Li 및 Cs), 희토류 금속 (예컨대, La, Y, Pr 및 Nd), 또는 그의 조합이다. 이들 금속은 전형적으로 산화물의 형태로 사용된다. 산화/환원 촉매는 하나 이상의 귀금속을 포함할 수 있다. 적합한 귀금속은 백금, 팔라듐 및/또는 로듐을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 백금이 포함되어 산화 기능을 수행하고, 로듐이 포함되어 환원 기능을 수행한다. 산화/환원 촉매 및 NOx 흡착제는 배기 시스템에서 사용되는 무기 산화물과 같은 지지체 재료 상에 부하될 수 있다.
가열 요소
전기 가열 요소는 내연 엔진의 배기 통로 내에, NOx 저장 촉매의 하류에 및 NOx 환원 촉매의 상류에 포함된다. 임의의 적합한 전기 가열 요소가 본 발명의 시스템 및 방법에 포함될 수 있다.
한 측면에서, 전기 가열 요소는, 말단, 및 각자의 말단 중 하나에 각각 배치된 전력 연결부를 갖는 전기 가열 벌집형 몸체를 포함한다. 벌집형 본체는 전기 고립 간극에 걸쳐 꼬임 전류 경로를 규정할 수 있다.
전기 가열 요소가 본원에 기재된 바와 같은 촉매/흡착기와 커플링된 측면에서, 전기 절연 지지 요소는 벌집형 본체를 적어도 하나의 촉매 캐리어 본체에 고정할 수 있다. 대안적으로, 가열 요소에 대한 지지체로서의 기능을 하는 촉매 캐리어 본체는 촉매 활성 코팅을 가질 수 있다. 예를 들어, 촉매 활성 코팅은 배기 가스 내 구성성분, 특히 일산화탄소 및 탄화수소의 산화 또는 환원, 또는 NOx의 환원을 촉진할 수 있다. 가열가능 벌집형 본체에는 또한 상기와 같은 촉매 활성 층이 제공될 수 있다.
촉매 캐리어 본체 및/또는 벌집형 본체는 평활 및 주름형 시트 금속 층 (벌집 형성)으로 형성될 수 있다.
벌집형 본체는 큰 표면적을 가질 수 있어, 유동 통과하는 배기 가스로의 양호한 열 전달이 보장된다. 발생되는 열은 복사에 의해 및 그 결과로서 하류 구성요소 또는 배기 가스로 신속하게 전달될 수 있다. 배기 가스 방향으로 상류에 배치된 촉매 캐리어 본체로 복사에 의해 방출될 가능성이 있는 가열 출력은 또한 상기 바디로부터 배기 가스로 방출되어, 완전 가열 출력(full heating output)이 하류 구성요소에 이용가능하다.
일부 측면에서, 벌집형 본체는 전류 경로가 대략 사행형(meandering) 또는 나선형 형태를 갖도록 형상화될 수 있다.
본 발명의 일부 측면에서, 전기 가열 요소는 촉매 기재와 단일 유닛을 형성한다. 예를 들어, 전기 가열 요소는 NOx 저장 촉매와 함께 단일 유닛을 형성할 수 있다. 이러한 경우, NOx 저장 촉매는 유닛의 상류 말단 상에서, 유닛의 하류 말단 상의 전기 가열 요소로 코팅될 수 있다. 유사하게, 전기 가열 요소는 선택적 환원 촉매, 가수분해 촉매, 또는 산화 촉매와 함께 단일 유닛을 형성할 수 있고, 이 경우 촉매는 특정 시스템에 대해 요망되는 바와 같이 유닛의 상류 또는 하류 말단 상에서 코팅된다. 바람직하게는, 전기 가열 요소가 NOx 저장 촉매와 함께 단일 기재를 형성하는 경우, 기재는 전방 (가열되지 않음) 대역과 후방 (가열됨) 대역 사이에 단열재를 포함할 것이다. 그러나 일반적으로, 전기 가열 요소에 의한 NOx 저장 촉매의 가열을 최소화하기 위해, 2개의 상이한 기재 상에 NOx 저장 촉매 및 가열 요소를 갖는 것이 바람직하다. 대안적으로, 전기 가열 요소는 선택적 환원 촉매, 가수분해 촉매 또는 산화 촉매와 같은 촉매 층으로 완전히 코팅될 수 있다.
전기 가열 요소는 시스템의 임의의 다른 구성요소로부터 별도의 구성요소일 수 있다. 대안적으로, 전기 가열 요소는, 이에 제한되지는 않으나 SCR/SCRF 촉매, 미립자 필터, 혼합기, 또는 가수분해 촉매와 같은 시스템의 또 다른 구성요소의 일부로서 커플링될 수 있다.
전기 가열 요소는 10℃/s까지의 신속한 온도 증가를 발생시킬 수 있고, 바람직하게는 작동시키기 위해 2 kw 초과를 필요로 하지 않도록 고안될 수 있다. 이는 바람직하게는, SCR 또는 SCRF 촉매에 진입하는 배기 가스 온도가 150℃를 초과할 때 및 바람직하게는 NOx 저장 촉매에 진입하는 배기 가스의 온도가 250℃에 도달하기 전에 작동될 것이다.
하류 NOx 환원 촉매
가열 요소로부터 하류에 있는 적합한 NOx 환원 촉매는 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매, 또는 필터가 있는 선택적 촉매 환원 촉매 (SCRF)를 포함한다. SCR 촉매는, 질소 화합물 (예컨대, 암모니아 또는 우레아) 또는 탄화수소 (희박 NOx 환원)와의 반응에 의해 NOx를 N2로 환원시키는 촉매이다. SCR 촉매는 바나디아-티타니아 촉매, 바나디아-텅스타-티타니아 촉매, 또는 전이 금속/분자체 촉매로 구성될 수 있다. 전이 금속/분자체 촉매는 전이 금속 및 분자체, 예컨대 알루미노실리케이트 제올라이트 또는 실리코알루미노포스페이트를 포함한다.
전이 금속은 크로뮴, 세륨, 망가니즈, 철, 코발트, 니켈 및 구리, 및 그의 혼합물로부터 선택될 수 있다. 철 및 구리가 특히 바람직할 수 있다.
분자체는 베타 제올라이트, 파우자사이트(faujasite) (예를 들어, X-제올라이트 또는 Y-제올라이트, 예컨대 NaY 및 USY), L-제올라이트, ZSM 제올라이트 (예를 들어, ZSM-5, ZSM-48), SSZ-제올라이트 (예를 들어, SSZ-13, SSZ-41, SSZ-33), 페리에라이트(ferrierite), 모르데나이트(mordenite), 카바자이트(chabazite), 오프레타이트(offretite), 에리오나이트(erionite), 클리노프틸로라이트(clinoptilolite), 실리카라이트(silicalite), 알루미늄 포스페이트 제올라이트 (SAPO-34와 같은 메탈로알루미노포스페이트 포함), 메조다공성(mesoporous) 제올라이트 (예를 들어, MCM-41, MCM-49, SBA-15), 또는 그의 혼합물을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 분자체는 베타 제올라이트, 페리에라이트 또는 카바자이트를 포함할 수 있다. 바람직한 SCR 촉매는 Ci-CHA, 예컨대 Cu-SAPO-34, Cu-SSZ-13, 및 Fe-베타 제올라이트를 포함한다.
기재
NOx 저장 촉매 및 SCR 촉매는 관통형 기재 또는 필터 기재를 각각 추가로 포함할 수 있다. 한 실시양태에서, 촉매/흡착기는 관통형 또는 필터 기재 상으로 코팅될 수 있고, 바람직하게는 워시코트 절차를 사용하여 관통형 또는 필터 기재 상에 침착될 수 있다.
SCR 촉매 및 필터의 조합은 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF 촉매)로서 공지되어 있다. SCRF 촉매는 SCR 및 미립자 필터의 기능이 조합된 단일-기재 장치이며, 요망되는 바와 같은 본 발명의 실시양태에 적합하다. 본 출원 전반에 걸쳐 SCR 촉매에 대한 설명 및 언급은 적용가능한 경우 SCRF 촉매에 적용되는 것으로 이해된다.
관통형 또는 필터 기재는 촉매/흡착기 구성요소를 함유할 수 있는 기재이다. 기재는 바람직하게는 세라믹 기재 또는 금속성 기재이다. 세라믹 기재는 임의의 적합한 내화재, 예를 들어 알루미나, 실리카, 티타니아, 세리아, 지르코니아, 마그네시아, 제올라이트, 규소 질화물, 규소 탄화물, 지르코늄 실리케이트, 마그네슘 실리케이트, 알루미노실리케이트, 메탈로 알루미노실리케이트 (예컨대, 코디어라이트(cordierite) 및 스포듀멘), 또는 그의 임의의 둘 이상의 혼합물 또는 혼합 산화물로 구성될 수 있다. 코디어라이트, 마그네슘 알루미노실리케이트, 및 규소 탄화물이 특히 바람직하다.
금속성 기재는 임의의 적합한 금속, 특히 내열성 금속 및 금속 합금, 예컨대 티타늄 및 스테인레스 스틸 뿐만 아니라, 다른 미량 금속에 추가로 철, 니켈, 크로뮴 및/또는 알루미늄을 함유하는 페라이트계 합금으로 구성될 수 있다.
관통형 기재는 바람직하게는, 기재를 관통하여 축을 따라 뻗어있고 기재의 유입구 또는 유출구에서부터 전반에 걸쳐 연장되어 있는 많은 작은 평행한 박벽(thin-walled) 채널이 있는 벌집형 구조를 갖는 관통형 단일체(monolith)이다. 기재의 채널 단면은 임의의 형상일 수 있으나, 바람직하게는 정사각형, 사인곡선형, 삼각형, 직사각형, 육각형, 사다리꼴, 원형 또는 타원형이다.
필터 기재는 바람직하게는 벽-유동형(wall-flow) 단일체 필터이다. 벽-유동형 필터의 채널은 교대로 차단되어 있으며, 이는 배기 가스 스트림이 유입구로부터 채널에 진입한 다음 채널 벽을 유동 통과하고, 유출구로 이어지는 상이한 채널로부터 필터에서 나오게 한다. 따라서, 배기 가스 스트림 내 미립자는 필터에 트랩핑된다.
촉매/흡착기는 워시코트 절차와 같은 임의의 공지된 수단에 의해 관통형 또는 필터 기재에 부가될 수 있다.
환원제/우레아 주입기
NOx 환원 촉매가 SCR 또는 SCRF 촉매인 경우, 배기 시스템은 SCR 또는 SCRF 촉매의 상류의 배기 시스템 내로 질소 환원제를 도입하기 위한 수단을 포함할 수 있다. 배기 시스템 내로 질소 환원제를 도입하기 위한 수단은 SCR 또는 SCRF 촉매의 바로 상류에 있는 것이 바람직할 수 있다 (예를 들어, 질소 환원제를 도입하기 위한 수단 및 SCR 또는 SCRF 촉매 사이에 개입 촉매가 없음).
환원제는 배기 가스 내로 환원제를 도입하기 위한 임의의 적합한 수단에 의해 유동 배기 가스에 첨가된다. 적합한 수단은 주입기, 분무기 또는 공급기를 포함한다. 이러한 수단은 관련 기술분야에 널리 공지되어 있다.
시스템에서 사용되는 질소 환원제는 암모니아 자체, 히드라진, 또는 우레아, 암모늄 카르보네이트, 암모늄 카르바메이트, 암모늄 하이드로젠 카르보네이트, 및 암모늄 포르메이트로 이루어진 군으로부터 선택된 암모니아 전구체일 수 있다. 우레아가 특히 바람직하다.
배기 시스템은 또한, 그 안의 NOx를 환원시키기 위해 배기 가스 내로의 환원제의 도입을 제어하기 위한 수단을 포함할 수 있다. 바람직한 제어 수단은 전자 제어 유닛, 임의로 엔진 제어 유닛을 포함할 수 있고, NO 환원 촉매의 하류에 위치한 NOx 센서를 부가적으로 포함할 수 있다.
후처리 장치를 갖는 배기 시스템
본 발명의 시스템 및 방법은 정상 작동 온도에서 내연 엔진 배기 가스로부터 오염물질을 제거할 수 있는 하나 이상의 추가의 후처리 장치를 포함할 수 있다. 배기 시스템은 기재된 바와 같은 전기 가열 요소, NOx 저장 촉매, 및 SCR/SCRF 뿐만 아니라, 다음으로부터 선택된 하나 이상의 추가의 촉매 구성요소를 포함할 수 있다: (1) SCR/SCRF 촉매, (2) 미립자 필터, (3) NOx 트랩 (NOx 흡착기 촉매라고도 불리움), (4) 3원 촉매, (5) 산화 촉매, 또는 그의 임의의 조합.
이들 후처리 장치는 관련 기술분야에 널리 공지되어 있다. 상기 기재된 바와 같이, 선택적 촉매 환원 (SCR 또는 SCRF) 촉매는, 질소 화합물 (예컨대, 암모니아 또는 우레아) 또는 탄화수소 (희박 NOx 환원)와의 반응에 의해 NOx를 N2로 환원시키는 촉매이다. 전형적인 SCR 또는 SCRF 촉매는 바나디아-티타니아 촉매, 바나디아-텅스타-티타니아 촉매, 또는 금속/제올라이트 촉매, 예컨대 철/베타 제올라이트, 구리/베타 제올라이트, 구리/SSZ-13, 구리/SAPO-34, Fe/ZSM-5, 또는 구리/ZSM-5로 구성된다. 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF)는 SCR 및 미립자 필터의 기능이 조합된 단일-기재 장치이다. 이는 내연 엔진으로부터의 NOx 및 미립자 배출물을 환원시키기 위해 사용된다. SCR 촉매 코팅 외에, 미립자 필터는 또한, 필터에 의해 트랩핑된 매연을 파괴하는 것에 추가로 탄화수소 및 일산화탄소를 산화시키기 위해 다른 금속 및 금속 산화물 구성요소 (예컨대, Pt, Pd, Fe, Mn, Cu 및 세리아)를 포함할 수 있다.
상기 기재된 바와 같은 NOx 트랩은, 희박 배기 조건 하에 NOx를 흡착하고, 흡착된 NOx를 농후 조건 하에 방출하고, 방출된 NOx를 환원시켜 N2를 형성하도록 고안된다. NOx 트랩은 전형적으로 NOx-저장 구성요소 (예를 들어, Ba, Ca, Sr, Mg, K, Na, Li, Cs, La, Y, Pr 및 Nd), 산화 구성요소 (바람직하게는 Pt) 및 환원 구성요소 (바람직하게는 Rh)를 포함한다. 이들 구성요소는 하나 이상의 지지체 상에 함유된다.
미립자 필터는 내연 엔진의 배기로부터의 미립자를 환원시키는 장치이다. 미립자 필터는 촉매화 미립자 필터 및 베어(bare) (비-촉매화) 미립자 필터를 포함한다. 촉매화 미립자 필터 (디젤 및 가솔린 적용을 위한 것)는, 필터에 의해 트랩핑된 매연을 파괴하는 것에 추가로 탄화수소 및 일산화탄소를 산화시키기 위해 금속 및 금속 산화물 구성요소 (예컨대, Pt, Pd, Fe, Mn, Cu 및 세리아)를 포함한다.
단일 장치 상에서 NOx를 N2로 전환시키고 일산화탄소를 CO2로 전환시키고 탄화수소를 CO2 및 H2O로 전환시키기 위해 화학량론적 조건 하에 가솔린 엔진에서 3원 촉매 (TWC)가 전형적으로 사용된다.
산화 촉매, 특히 디젤 산화 촉매 (DOC)는 관련 기술분야에 널리 공지되어 있다. 산화 촉매는 CO를 CO2로 산화시키고 디젤 미립자의 유기 분획물 (가용성 유기 분획물) 및 가스 상 탄화수소 (HC)를 CO2 및 H2O로 산화시키도록 고안된다. 전형적인 산화 촉매는, 알루미나, 실리카-알루미나 및 제올라이트와 같은 고표면적 무기 산화물 지지체 상의 백금 및 임의로 또한 팔라듐을 포함한다.
예시적 실시양태
- [NOx 저장][EHC] -(환원제)-[SCR/SCRF]
NOx 저장 촉매 및 전기 가열 요소는 커플링될 수 있다. 이러한 실시양태에서, 가열 요소는 NOx 저장 촉매 바로 뒤 (그의 하류)에 설치된다. 가열 요소는 NOx 저장 촉매와 함께 동일한 기재 내에 조합될 수 있거나, 또는 NOx 저장 촉매로부터 별도로 그러나 가깝게 위치하게 설치될 수 있다. 가열 요소로부터 하류에, 시스템은 환원제 주입기에 이어서 SCR 및/또는 SCRF 촉매를 포함할 수 있다. 임의로, 시스템은 (1) SCR/SCRF 촉매, (2) 미립자 필터, (3) NOx 트랩 (NOx 흡착기 촉매라고도 불리움), (4) 3원 촉매, (5) 산화 촉매, 또는 그의 임의의 조합을 부가적으로 포함할 수 있다.
- [NOx 저장] -[환원제 주입기] -[EHC] -[SCR/SCRF]
NOx 저장 촉매 및 가열 요소는 탈커플링될 수 있다. 이러한 실시양태에서, 가열 요소는 환원제 주입기 및/또는 다른 구성요소의 하류에 위치할 수 있다. 이어서, 환원제 주입기 및 가열 요소의 하류에 SCR 및/또는 SCRF 촉매가 위치할 수 있다. 이러한 설정에서, 가열 요소는 혼합기, 가수분해 촉매, 또는 작은 SCR/SCRF 촉매와 커플링될 수 있다. 임의로, 시스템은 (1) SCR/SCRF 촉매, (2) 미립자 필터, (3) NOx 트랩 (NOx 흡착기 촉매라고도 불리움), (4) 3원 촉매, (5) 산화 촉매, 또는 그의 임의의 조합을 부가적으로 포함할 수 있다.
- [NOx 저장] -[환원제 주입기] -[EHC][SCR/SCRF]
전기 가열 요소 및 SCR/SCRF 촉매는 커플링될 수 있다. 이러한 실시양태에서, 가열 요소는 SCR/SCRF 촉매의 바로 상류에 설치될 수 있다. 가열 요소는 SCR/SCRF 촉매와 함께 동일한 기재 내에 조합될 수 있거나, 또는 별도로 가깝게 위치하게 설치될 수 있다. 전기 가열 요소는 SCR/SCRF 촉매와 함께 단일 유닛을 형성할 수 있다. SCR/SCRF 촉매는 유닛의 하류 말단 상에서, 유닛의 상류 말단 상의 전기 가열 요소로 코팅될 수 있다. 대안적으로, 전기 가열 요소는 SCR 촉매 층으로 완전히 코팅될 수 있다. 전기 가열 요소/SCR/SCRF 유닛은 NOx 저장 촉매 및 환원제 주입기의 하류에 위치한다. 임의로, 시스템은 (1) SCR/SCRF 촉매, (2) 미립자 필터, (3) NOx 트랩 (NOx 흡착기 촉매라고도 불리움), (4) 3원 촉매, (5) 산화 촉매, 또는 그의 임의의 조합을 부가적으로 포함할 수 있다.
도 1을 참조하면, 시스템(10)은 NOx 저장 촉매(12)에 이어서 환원제 주입기(14)를 포함할 수 있다. 전기 가열 요소/SCR(F) 촉매 유닛(16)은 하류에 위치한다. 전기 가열 요소는 SCR/SCRF 촉매와 함께 단일 유닛(16)을 형성할 수 있으며; SCR/SCRF 촉매가 유닛(16)의 하류 말단 상에서, 유닛(16)의 상류 말단 상의 전기 가열 요소로 코팅될 수 있거나, 또는 대안적으로, 전기 가열 요소가 SCR 촉매 층으로 완전히 코팅되어 유닛(16)을 형성할 수 있다. 환원제 주입기(18)는 유닛(16)으로부터 하류에 위치하고, SCR(F) 촉매(20)가 이어진다.
방법
본 발명은 또한 내연 엔진으로부터의 배기 가스를 처리하는 방법을 포함한다. 상기 방법은, 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx 저장 촉매 상으로 NOx를 흡착시키는 단계, 저온 초과의 온도에서 NOx 저장 촉매로부터 NOx를 열적으로 탈착시키는 단계, 전기 가열 요소를 사용하여 하류 NOx 환원 촉매를 가열하는 단계, 및 NOx 환원 촉매 상의 탈착된 NOx를 촉매적으로 제거하는 단계를 포함한다. 바람직하게는, 저온은 약 200℃, 약 250℃, 또는 약 200℃ 내지 250℃이다.
추가의 배기 가스는 추가의 SCR/SCRF 촉매, 미립자 필터, NOx 흡착기 촉매, 3원 촉매, 산화 촉매, 또는 그의 조합을 포함한, NOx 저장 촉매의 하류의 추가의 촉매 구성요소로 처리될 수 있다.
전기 가열 요소는 10℃/s까지의 신속한 온도 증가를 발생시킬 수 있고, 바람직하게는 작동시키기 위해 2 kw 초과를 필요로 하지 않는다. 이는 바람직하게는, SCR 또는 SCRF 촉매에 진입하는 배기 가스 온도가 150℃ 미만일 때 및 바람직하게는 NOx 저장 촉매에 진입하는 배기 가스의 온도가 250℃에 도달하기 전에 작동될 것이다.
일반적으로, 가열 요소는 NOx 저장 촉매로부터 NOx가 방출되기 전에 작동된다. 가열 요소의 스위치를 켜는 정확한 시기는 후처리 시스템 검정 전략에 좌우된다. 가열 요소는, SCR 또는 SCRF 촉매를 사용하여 NOx를 간헐적 패턴으로 처리하며, 나머지 시간 동안 NOx가 NOx 저장 촉매 상에 저장되도록 사용될 수 있다. 이와 같은 작동 모드는, 가열 요소를 NOx 저장 촉매와 SCR 기능 사이에 놓음으로써, 선택되는 경우에 독립적으로 둘 다의 촉매의 속성을 사용하는 유연성을 제공하기 때문에, 본 발명의 시스템 및 방법의 특징일 수 있다. 이는 가열 요소가 NOx 저장 촉매 앞에 놓이는 경우에는 불가능하다.
본 발명의 시스템은 또한 하이브리드 전기 모터 및 내연 엔진에 의해 동력을 공급받는 차량에서 추가의 이점을 제공할 수 있다. 이러한 차량에서, 요청 전력의 증가 동안 및 SCR의 배기 가스 온도가 라이트-오프 온도 미만인 경우, a) 배기 가스 온도 증가를 감소시켜, EHC가 하류 SCR 촉매를 가열하기 전 NOx 저장 촉매로부터의 NOx의 방출을 감소시키고; b) 엔진 전력만을 사용하는 차량과 비교해서 더 낮은 배기 가스 질량 유속으로 인해 EHC 가열 모드 동안 SCR의 가열을 개선시키기 위해 요청 전력의 일부는 전기 모터로부터 얻는다.
본 발명은 또한, EHC의 가열 단계와 저장 촉매의 열적 퍼징이 조합된 방법을 포함한다. NOx는 짧은 열적 퍼지를 생성시킴으로써 NOx 저장 촉매로부터 탈착될 수 있는 것으로 밝혀졌다. 짧은 열적 퍼지는 람다 1 작동 모드에 가깝거나 또는 CSF 매연 재생을 위해 사용되는 조건과 유사할 수 있고, NOx 방출에서 매우 효율적인 것으로 밝혀졌다. 일부 실시양태에서, 열적 퍼지는 30초 미만, 25초 미만, 20초 미만, 15초 미만, 10초 미만, 5초 미만, 약 1초 내지 약 30초, 약 5초 내지 약 25초, 또는 약 10초 내지 약 20초로 지속될 수 있다.
소정 시간의 열적 퍼지를 계획함으로써, NOx 방출과 SCR(F) 작동 사이의 최적화된 중첩을 보장하도록 요구되는 지속시간 동안 및 요망되는 시간에 SCR(F)을 가열하기 위해 EHC 가열을 촉발시킬 수 있으며, 이는 촉매의 온도가 높은 NOx 전환율 및 우레아 주입을 위해 충분히 높을 것임을 의미한다.
본 발명의 일부 실시양태에서, 시스템은 가열 요소에 이어서, 열 질량이 높고/전도도가 낮은 부품, 예컨대 금속성 기재 또는 필터 기재 (예를 들어, 알루미늄 티타네이트, 코디어라이트, 및/또는 규소 탄화물 포함)를 포함한다. 열 질량이 높고/전도도가 낮은 부품을 부가하면, 가열된 부품이 NOx 저장 촉매로부터의 활성 NOx 방출 및 EHC 가열의 보다 덜 엄격한 조화를 가능하게 할 것이기 때문에 시스템에 추가의 유익을 제공할 수 있다.
하기 실시예는 단지 본 발명을 예시하며, 통상의 기술자라면 특허청구범위의 범주 및 본 발명의 취지 내에 있는 많은 변형을 인지할 것이다.
실시예
실시예 1
도 1에 도시된 시스템과 같은, PNA / dCSC + SCR-EHC + SCRF를 포함한 시스템에서 시간에 따른 온도 및 NOx 누적 질량 차이를 측정하였다. 도 2의 결과로부터, NOx 흡착기와 하류 NOx 환원 촉매 사이의 전형적인 미스매치가 입증된다. NOx 흡착기는 약 250℃의 온도에서 NOx를 방출하지만, NOx 환원 촉매는 이 온도에서 유효하지 않을 것이고, NOx의 최초 방출을 유효하게 상실할 것이다.
시험은 가열이 있는 시스템 및 가열이 없는 시스템에서 시간에 따른 온도 및 NOx 누적 질량을 결정하기 위해 가동되었다. 배기 가스는, 가열하면서 및 가열하지 않으면서, PNA/dCSC에 걸쳐, 및 PNA/dCSC 사이에서, 및 SCRF 후 위치에서 샘플링되었다.
결과는 도 3 및 4에 제시되어 있다. 도 3에서, EHC-SCR 후 측정된 온도가 강조되어 있으며, 여기서 EHC 가열 모드가 있는 작동 및 EHC 가열 모드가 없는 작동이 도시되어 있다. EHC에 의한 가열의 부가는, 가열의 부가가 없는 것보다 조기에 NOx 환원 촉매 (SCR)의 활성이 촉발될 수 있도록 한다. 도 4에서, 이와 같은 가열의 유익은, EHC가 작동될 때 (구체적으로 본 시험에서 2 kW의 전력으로) 상기에 기재된 시스템 후에 측정된 누적 NOx의 감소로써 측정된다.
실시예 2
본 실시예는, 열적 관리 (엔진 가열)에 의해 PNA의 NOx 저장-방출 특징을 제어하는 것이 가능한지의 여부, 및 아울러 EHC-SCR이 NOx 저장 촉매로부터의 NOx의 열적 방출을 포획하는데 사용될 수 있는지의 여부를 조사한다.
다음 구성을 포함한 시스템을 시험하였다: NOx 저장 촉매, 환원제 주입기, 전기 가열 요소/SCR, 환원제 주입기, SCRF, SCR. 시험 사이클은 NEDC의 ECE 부분이었고, 여기서 제4 ECE마다 희박 퍼지가 촉발된다. NOx 저장 촉매의 희박 퍼지 세정은 엔진 deNOx 모드를 사용하는 15초 희박 퍼지 (람다 1.1)를 포함하였다. 15초 희박 퍼지 앞에, NOx 저장 촉매 + 전기 가열 요소/SCR의 희박 퍼지 세정을 위해, 퍼지 50초 전에 60초의 지속시간 동안 1.5 kW의 가열을 시작하였다.
저장 및 방출 특징을 이해하기 위해 PNA/dCSC에 걸쳐 측정을 수행하였다. 이어서, 하나는 EHC 가열이 없고 하나는 있는 두 시험에 걸쳐 EHC-SCR 내로의 알파 5 (암모니아 대 NOx 비)의 우레아 주입 속도가 적용되었다.
결과는 도 5에 제시되어 있다. 여기서, 엔진으로부터의 누적 NOx 질량을, 가열되는 후처리 시스템 및 가열되지 않는 후처리 시스템 후에 비교하였다. 여기서, PNA/dCSC로부터의 NOx의 방출은 deNOx 퍼지 (1에 가까운 람다)에 의해 열적으로 제어된다. 상기에 기재된 바와 같은 전략적 가열의 부가는 후처리 시스템 후에 샘플링된 NOx의 환원을 초래한다. 따라서, EHC-SCR의 가열에 대한 전략적 접근법은 엔진 모드와 커플링되어 PNA/dCSC로부터 NOx를 방출할 수 있으며, 이는 후처리 시스템으로부터의 NOx 전환율의 증가를 초래하는 것으로 입증되었다.

Claims (34)

  1. a. NOx 저장 촉매;
    b. 전기 가열 요소; 및
    c. NOx 환원 촉매
    를 포함하며,
    여기서 전기 가열 요소는 NOx 저장 촉매의 바로 뒤 및 NOx 환원 촉매의 상류에 위치하고, NOx 저장 촉매와 커플링되어 단일 유닛을 형성하는 것인,
    배기 시스템.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, NOx 저장 촉매가 냉시동 촉매를 포함하는 것인 배기 시스템.
  4. 제1항에 있어서, NOx 저장 촉매가 수동적 NOx 흡착기를 포함하는 것인 배기 시스템.
  5. 제1항에 있어서, NOx 저장 촉매가 NOx 트랩을 포함하는 것인 배기 시스템.
  6. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소가 환원제 주입기의 하류에 위치하는 것인 배기 시스템.
  7. 제1항에 있어서, NOx 환원 촉매의 상류에 환원제 주입기를 추가로 포함하는 배기 시스템.
  8. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소가 혼합기와 커플링되는 것인 배기 시스템.
  9. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소가 가수분해 촉매와 커플링되는 것인 배기 시스템.
  10. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소가 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매와 커플링되는 것인 배기 시스템.
  11. 제1항에 있어서, NOx 환원 촉매가 선택적 촉매 환원 (SCR) 촉매인 배기 시스템.
  12. 제1항에 있어서, NOx 환원 촉매가 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF)인 배기 시스템.
  13. 삭제
  14. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소가 NOx 환원 촉매와 커플링되는 것인 배기 시스템.
  15. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매가 단일 기재에서 조합되는 것인 배기 시스템.
  16. 제1항에 있어서, 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매의 하류에 추가의 NOx 환원 촉매를 추가로 포함하는 배기 시스템.
  17. 제1항에 있어서, 하이브리드 전기 모터 및 내연 엔진에 의해 동력을 공급받는 차량과 연관된 배기 시스템.
  18. a. 저온 또는 그 미만의 온도에서 NOx 저장 촉매 상으로 NOx를 흡착시키는 단계;
    b. 저온 초과의 온도에서 NOx 저장 촉매로부터 NOx를 열적으로 탈착시키는 단계; 및
    c. NOx 환원 촉매 상의 탈착된 NOx를 촉매적으로 제거하는 단계
    를 포함하는, 배기 시스템에 의해 내연 엔진으로부터의 배기 가스 스트림을 처리하는 방법이며,
    상기 배기 시스템은, NOx 저장 촉매의 바로 뒤 및 NOx 환원 촉매의 상류에 위치하고, NOx 저장 촉매와 커플링되어 단일 유닛을 형성하는 전기 가열 요소를 포함하는 것인, 방법.
  19. 제18항에 있어서, 저온이 200℃ 내지 250℃인 방법.
  20. 제18항에 있어서, 가열 요소가 NOx 환원 촉매를 간헐적 패턴으로 가열하며, 나머지 시간 동안 NOx가 NOx 저장 촉매 상에 저장되는 것인 방법.
  21. 제18항에 있어서, NOx 환원 촉매를 활성화시키기에 충분한 온도로 상기 촉매를 가열하는 것인 방법.
  22. 제18항에 있어서, NOx 환원 촉매가 SCR 촉매인 방법.
  23. 제18항에 있어서, NOx 환원 촉매가 SCRF 촉매인 방법.
  24. 삭제
  25. 제18항에 있어서, 전기 가열 요소 및 NOx 환원 촉매가 단일 기재에서 조합되는 것인 방법.
  26. 제18항에 있어서, 전기 가열 요소 및 하류 NOx 환원 촉매의 하류에 추가의 NOx 환원 촉매를 추가로 포함하는 방법.
  27. 제18항에 있어서, NOx 저장 촉매가 냉시동 촉매를 포함하는 것인 방법.
  28. 제18항에 있어서, NOx 저장 촉매가 수동적 NOx 흡착기를 포함하는 것인 방법.
  29. 제18항에 있어서, NOx 저장 촉매가 NOx 트랩을 포함하는 것인 방법.
  30. 제18항에 있어서, 전기 가열 요소가 NOx 환원 촉매와 커플링되는 것인 방법.
  31. 제18항에 있어서, 배기 시스템이, 하이브리드 전기 모터 및 내연 엔진에 의해 동력을 공급받는 차량과 연관된 것인 방법.
  32. 제18항에 있어서, 단계 b가 열적 퍼지를 생성하는 것을 포함하는 것인 방법.
  33. 제32항에 있어서, 열적 퍼지가 30초 미만 동안 지속되는 것인 방법.
  34. 제32항에 있어서, 단계 c와 조화되도록 열적 퍼지의 지속시간 및 시기를 선택하여, NOx 환원 촉매가 활성이 되기에 충분한 온도로 가열되는 경우에 NOx 저장 촉매로부터 NOx가 방출되도록 하는 것인 방법.
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