KR101925826B1 - 구조적 구성요소로서 페로브스카이트를 가지는 개질장치 - Google Patents

구조적 구성요소로서 페로브스카이트를 가지는 개질장치 Download PDF

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Abstract

개질장치가, 외부 표면과 내부 표면이 있는 공간 한정 벽을 가지는 적어도 하나의 개질장치 반응기, 상기 벽의 적어도 한 섹션 및 개질 반응구역을 구획하도록 한정된 공간, 기체 개질 반응물의 플로우를 상기 개질 반응 구역으로 유입시키기 위한 유입구 말단과 관련 유입구, 그리고 상기 개질 반응구역에서 생산된 수소 풍부 리포메이트의 유출을 위한 유출구 말단과 관련 유출구를 가지는 적어도 하나의개질장치 반응기 유닛을 포함하고, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응구역에 대응되는 섹션이 그 구조적 구성요소로서 페로브스카이트를 포함하여 구성되며, 그러한 벽 섹션이 상기 기체 개질 반응물이 그안에 확산하고 상기 수소 풍부 리포메이트가 그로부터 확산하도록 하기 위해 기체 투과성이다.

Description

구조적 구성요소로서 페로브스카이트를 가지는 개질장치{REFORMER WITH PEROVSKITE AS STRUCTURAL COMPONENT THEREOF}
본 출원은 2013년 11월 6일자로 각각 출원되고 함께 양도되어 출원 계류중인 피네티(Finnerty) 등의 미국 가특허출원 제61/900,510호, 제61/900,529호, 제61/900,543호 및 제61/900,552호의 이익을 주장하며, 그 전체 내용은 본 출원에 참조문헌으로 통합된다.
본 발명은 수소-풍부 리포메이트(hydrogen-rich reformate)를 생산하기 위한, 개질가능 연료의 개질장치 및 개질 방법에 관한 것이다.
개질가능(reformable) 연료의 수소-풍부 일산화탄소-함유 기체 혼합물, 통상적으로 "합성 가스(synthesis gas)" 또는 "신가스(syngas)"라 칭해지는 제품으로의 전환(conversion)은 스팀 개질(steam reforming), 건식 개질(dry reforming), 자기열 개질(autothermal reforming), 및 촉매 부분 산화(CPOX) 개질과 같은 공지의 연료 개질 조작들에 따라 수행될 수 있다. 이러한 연료 개질 조작들의 각각은 그 특유의 화학작용 및 요건들을 가지며, 각 조작은 다른 조작과 비교되는 장점 및 단점이 있다.
향상된 연료 개질장치들, 연료 개질장치 구성요소들, 및 개질 프로세스들의 개발이, 연료 전지들, 즉 수소, 수소와 일산화탄소의 혼합물, 및 그 유사물과 같은 전기화학적으로 산화가능한 연료들을 전기로 전기화학적 전환하기 위한 디바이스들의, 주전력 장치들((MPUs) 및 보조전력 장치들(APUs)을 포함하는 일반 용도로 크게 확장된 역할을 할 잠재성으로 인해, 상당한 연구의 초점이 되어왔다. 또한, 연료 전지들은 전문 용도, 예를 들어 전기 차량용 차내 탑재(on-board) 전기발생 디바이스들, 가정용 디바이스들을 위한 비상 전력 공급원, 레저용 주전력 공급원, 상설 전기를 이용할 수 없는 곳에서 사용하기 위한(out-of-grid locations)에서 옥외용 및 다른 전력소비 디바이스들, 및 휴대용 배터리 팩들을 위한 경량, 고전력 밀도, 주위온도-비의존형(ambient temperature-independent) 휴대용 배터리 팩 대체물들에 사용될 수 있다.
수소의 대규모의 경제적인 생산, 그 분배에 필요한 인트라스트럭쳐(intrastructure), 및 (특히 수송 연료로서) 그 저장을 위한 실용적인 수단은 아직 멀리 있다고 생각되기 때문에, 최근의 연구 개발은, 전기화학적으로 산화가능한 연료의 공급원, 특히 수소와 일산화탄소의 혼합물의 공급원으로서 연료 개질장치와; 이러한 연료의 전력으로의 컨버터(converter)로서, 통상적으로 연료 전지 "스택(stack)"이라 칭해지는, 연료 전지 어셈블리를 모두 향상시키는 것과, 보다 컴팩트하고, 신뢰성있으며, 효율적인 전기 에너지 생산 디바이스로 연료 개질장치와 연료전지의 일체화(integration)를 지향하고 있다.
본 발명에 따라, 수소 풍부 리포메이트의 생산을 위한 개질장치가 제공되며, 그 개질장치는, 외부 표면과 내부 표면을 가지며, 적어도 한 섹션(section)과 그에 의해 한정된 공간이 개질 반응 구역을 구획하는 공간-한정 벽(space-confining wall)을 가지는 적어도 하나의 개질장치 반응기 유닛,기체 개질가능 반응물의 플로우를 개질 반응 구역에 유입시키기 위한 유입구 말단과 관련 유입구, 개질 반응 구역에서 생산된 수소 풍부 리포메이트의 유출(outflow)을 위한 유출구 말단과 관련 유출구를 포함하여 구성되고, 개질 반응 구역에 대응하는 적어도 위의 벽의 섹션이 그 구조적 구셩 요소로서 기능하는 페로브스카이트를 포함하여 구성되며, 그러한 벽 섹션이 기체 개질 반응물이 그 안에서 확산하고, 수소 풍부 리포메이트가 그로부터 확산하는 것을 허용하도록 기체 투과성이다.
페로브스카이트가, 하나 이상의 다른 불질과 함께 또는 그 물질이 없이, 몇개의 임의의 공지 및 종래 기술, 예를 들어, 몰딩, 캐스팅, 압출, 첨삭가공, 라미네이션 등을 사용하여, 본 발명에 따른 개질장치의 벽 또는 벽의 섹션으로 쉽게 형성될 수 있다. 그 결과로 형성된 페로브스카이트 포함 벽 구조는, 훌륭한 기계적, 열적 성질을 나타내도록 만들어질 수 있어서, 그 성질들로 하여금 모든 유형의 개질장치의 벽(들)/벽 섹션(들)의 제작에 특별치 유리하게 만든다.
페로브스카이가 개질 반응, 구체적으로, 증기 개질, 자동열 개질 및 부분 산화 개질을 촉진하기 때문에, 페로브스카이트는 촉매 개질장치의 벽(들) 또는 벽 섹션(들)의 형성용 재료로서 특히 유용하다. 이러한 능력에서, 페로브스카이트는 촉매 개질장치의 기계적, 열적 안정성 성질을 제공하거나 그에 크게 기여할 뿐 아니라, 단독으로 또는 하나 이상의 다른 촉매와 함께, 개질 반응을 위한 촉매를 제공한다. 예를 들어, 촉매 부분 산화 개질장치의 발열 개질 반응 구역(들)에 대응하는페로브스카이트-포함 벽 구조는, 그러한 반응 구역(들)내에서 일어나는 특징적으로 높은 발열 열로부터 그리고 그러한 개질장치에 공통되는 작동 모드(시동, 정상 상태 및 작동 정지)의 빠르고 빈번한 변화로부터 초래되는 기계적 열적 스트레스를 매우 잘 완화시킬 수 있다.
본 발명의 특징들 및 장점들이, 다음의 도면들, 상세한 설명, 상세한 예시적인 구체예들, 및 청구범위로부터 더욱 잘 이해될 것이다.
아래에 설명되는 첨부 도면들은 단지 예시의 목적으로 제시되는 것으로 이해하여야 한다. 상기 도면들은 반드시 축척에 따라 도시된 것은 아니며, 일반적으로 본 발명의 원리를 설명하는데 중점을 두고 도시한 것이다. 첨부 도면들은 본 발명의 범위를 어떤 식으로든 제한하고자 하는 것이 아니다. 같은 도면 부호는 일반적으로 같은 부분을 가리킨다.
도 1 및 도 2는 각각, 복수의 촉매 부분 산화 개질장치 반응기 유닛을 가지는, 본 발명의 개질장치의 개략도이다.
도 3A 및 3B 각각은, 도 1 및 도 2에 도시된 촉매 부분산화 개질장치의 개질 반응기 유닛의 확대 종단면도 및 확대 횡단면도이다.
도 3C 및 3D는 본 발명의 개질장치 반응기 유닛들의 두 개의 다른 구체예들의 횡단면도들이다.
도 4는 도 1에 도시된 개질장치의 매니폴드 및 관련 개질장치 반응기 유닛들의 부분의 확대 종단면도이다.
도 5는 본 발명의 페로브스카이트-포함 개질장치를 포함하는 대체로 원통형의 관형 고체 산화물 연료 전지의 등각도(isometric view)이다.
본 발명은 여기서 설명된 특정 절차들, 물질들, 및 수정들에 제한되는 것이 아니며, 상황에 따라 달라질 수 있다는 것을 이해하여야 한다. 또한, 용어들은 특정 구체예들을 설명할 목적으로 사용되는 것일 뿐이며, 첨부된 특허청구범위에 의해서만 한정될, 본 발명의 범위를 제한하고자 하는 것이 아님을 이해하여야 한다.
본 출원 전체에 걸쳐, 구성들(compositions)은 특정 구성요소들을 가지는 것(having), 포함하는 것(including), 또는 포함하여 구성되는 것(comprising)으로 기술되고, 또한 여기서 프로세스들은 특정 프로세스 단계들을 가지는 것, 포함하는 것, 또는 포함하여 구성되는 것으로 기술되며, 또한 본 발명의 구성들(compositions)은 언급된 성분들로 주로 구성되는(consist essentially of), 또는 구성되는(consist of) 것으로 고려하고, 본 발명의 프로세스들은 언급된 프로세스 단계들로 주로 구성되는, 또는 구성되는 것으로 고려한 것이다.
본 출원에서, 구성 요소 또는 구성 성분은 기재된 구성요소들 또는 구성성분들의 목록에 포함되는 것, 및/또는 상기 목록에서 선택되는 것이라고 기술하는 경우, 상기 구성요소 또는 구성 성분은 상기 기재된 구성요소들 또는 구성성분들 중의 어느 하나 일 수도 있고, 상기 기재된 구성요소들 또는 구성성분들의 둘 이상으로 구성되는 군에서 선택된 것일 수도 있다는 것을 이해하여야 한다. 또한, 조성, 장치, 또는 방법의 구성요소들 및/또는 특징들은, 명시적이든 암시적이든, 본 발명의 초점 및 영역에서 벗어남이 없이 다양한 방식으로 결합될 수 있는 것임을 이해하여야 한다. 예를 들어, 특정 구조가 언급되는 경우, 그 구조는 본 발명의 장치 및/또는 본 발명의 방법의 다양한 구체예들에서 사용될 수 있다.
사용된 용어 "포함하는(include, includes, including)", "가지는(have, has, having)", "함유하는(contain, contains, containing)" 및 그 문법적 등가의 표현은, 달리 명시되거나 또는 문맥상 다르게 이해되는 것이 아닌 한, 일반적으로 개방형이고 비제한적인 것으로, 예를 들어, 추가의 기재되지 않은 추가 구성요소들 또는 단계들을 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에서 사용된 단수형, 예를 들어 "하나의" 및 "상기"는 달리 명시하지 않는 한, 복수형을 포함하며, 그 반대도 성립한다.
수량 값 앞에 용어 "약"이 사용되는 경우, 달리 명시되는 않는 한, 본 발명은 그 특정 수량값 자체도 포함한다. 본 명세서에서 사용되는, 용어 "약"은, 달리 표시되거나 또는 추론되지 않는 한, 그 명목 값(nominal value)의 ±10% 차이를 가리킨다.
단계들의 순서 또는 특정 작용들을 수행하기 위한 순서는, 본 발명이 작동할 수 있는 상태를 유지하는 한, 중요하지 않음을 이해하여야 한다. 예를 들어, 본 명세서에서 설명된 방법들은, 본 명세서에 달리 표시되지 않는 한 또는 문맥에 의해 명백하게 부정되지 않는 한, 임의의 적합한 순서로 수행될 수 있다. 또한, 둘 또는 그 이상의 단계들 또는 작용들이 동시에 수행될 수도 있다.
본 명세서의 여러 곳에 걸쳐, 값들은 군들로 또는 범위들로 개시된다. 구체적으로 본 명세서에 개시된 절대값(numerical values)의 범위는 이러한 범위 및 그 하위 범위내의 각각 및 모든 값을 포함하는 것으로 의도된 것이다. 예를 들어, 1 내지 20 범위내의 절대값은 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 및 20 그리고 그 하위 범위, 예를 들어, 0 내지 10, 8 내지 16, 16 내지 20 등을 개별적으로 개시하는 것으로 특별히 의도된 것이다.
본 명세서에서 제공되는 모든 예들, 또는 예시어들(예를 들어 "-과 같은")의 사용은 단지 본 발명을 더 잘 이해할 수 있도록 의도된 것이며, 특허청구되지 않는다고 해서 본 발명의 범위에 제한을 가하기 위한 것은 아니다. 본 명세서의 표현들은, 비-청구 요소를 본 발명의 실시에 필수적인 구성요소로 나타내는 것으로 해석되지 않아야 한다.
"상부(upper)", "하부(lower)", "최상부(top)", "저부(bottom)", "수평의(horizontal)", "수직의(horizontal)" 등과 같은 공간적인 방향 또는 고도를 나타내는 용어들 및 표현들은, 문맥상 달리 명시하지 않는 한, 구조적, 기능적 또는 작동적 의미를 가지지 않는 것이며, 단지 첨부 도면들의 특정 도면에 도시된 본 발명의 액체 연료 CPOX 개질장치의 다양한 도면들(views)의 임의로 선택된 방향들을 나타내는 것으로 이해되어야 한다.
본 출원에서 용어 "세라믹"은 그 분야에서 알고 있는 의미에 더하여, 글라스들(glasses), 글라스-세라믹들(glass-ceramics), 서밋들(cermets)(즉, 세라믹-금속 복합체들)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에서 CPOX 반응기 유닛의 벽에 적용하고 있는 표현 "기체 투과성(gas permeable)"은, 기체 CPOX 반응 혼합물들 및 생성물 기체 리포메이트(기체 CPOX 반응 혼합물의 기화된 액체 또는 기체 개질가능 연료 성분, 및 생성물 리포메이트의 수소 성분을 포함하되 그에 한정되지 아니함)에 투과성인 벽 구조를 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
표현 "액체 개질가능 연료"는 표준 온도 및 압력(standard temperature and pressuer: STP) 조건에서 액체인 개질가능 탄소- 및 수소-함유 연료를 포함하는 것으로 이해되어야 하며, 그 예로는 개질을 받게 되면 수소-풍부 리포메이트로 전환되는 메탄올, 에탄올, 나프타, 석유 추출물(distillate), 가솔린, 등유, 제트 연료, 디젤, 바이오디젤 등이 있다. 또한, 상기 표현 "액체 개질가능 연료"는 이러한 연료가 액체 상태로 있거나 기체 상태(즉, 증기)로 있거나 관계없이 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
상기 표현 "기체 개질가능 연료"는 STP 조건에서 기체이고, 개질하면 수소-풍부 리포메이트로 전환하는 개질가능 탄소- 및 수소-함유 연료를 포함하는 것으로 이해하여야 하며, 그 예를 들면, 메탄, 에탄, 프로판, 부탄, 이소부탄, 에틸렌, 프로필렌, 부틸렌, 이소부틸렌, 디메틸 에테르, 이들의 혼합물들, 예컨데 천연 가스 및 액화 천연 가스(LNG)(주성분은 메탄임); 석유가스 및 액화 석유 가스(LPG)(주성분은 프로판 또는 부탄이나, 주로 프로판과 부탄으로 만들어진 모든 혼합물을 포함함), 및 그 유사물들이 있다.
용어 "개질장치"는, 개질가능 연료의 수소 풍부 리포메이트로의 전환을 가져오는 하나 또는 그 상의 개질 반응이 일어나는 임의의 디바이스 또는 장치를포함하는 것으로 이해되어야 한다. 그러므로, 용어 "개질장치"는, 스팀 개질, 건식 개질, 자기열 개질, 촉매 부분 산화(CPOX) 개질, 또는 그러한 개질 작동의 둘 또는 그 이상의 조합과 같은 작동이 일어나는 반응기들, 및 내부 개질 능력(capability)을 가지는 연료 전지에 적용된다.
표현 "개질 반응"은 개질가능 연료의 개질, 또는 수소-풍부 리포메이트로의 전환 중에 일어나는 반응(들)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
표현 "개질 반응 혼합물"은 기화된 액체 개질가능 연료, 기체 개질가능 연료 또는 그 조합, 산화제(예를 들어, 공기로서 공급된 산소), 및 스팀 개질 또는 자기열 개질의 경우의 스팀을 포함하는 혼합물을 가리킨다.
"촉매 개질"이라는 표현은, 개질 촉매의 존재하에 수행되는, 또는 수행될 수 있는 임의의 그리고 모든 개질 반응을 말하며, 스팀 개질, 자기열 개질 및 촉매 부분 산화(CPOX) 개질을 포함하되, 이에 한정되지 않는다.
도 1 및 도 2는, CPOX 개질에 특유한 본발명에 따라 구성된 개질장치의 구체예를 도시한 것이다. 이 구체예들은도시를 목적으로 한 것 뿐이며, 본 발명의 범위를 한정하는 것으로 간주되어서는 아니된다.
도 1에 도시된 바와 같이, 액체 연료 CPOX 개질장치(100)는 산소-함유 기체(이 구체예에서, 그리고 본 발명의 다른 구체예들에서 공기로 예시됨)를 도관(103)으로 도입하고, 이 기체 스트림 및 다른 기체 스트림 [기화된 액체 연료-공기 혼합물(들)과 수소-풍부 리포메이트를 포괄함]을 개질장치의 여러가지 기체 플로우 통로들을 통해 구동하기 위한, 원심 블로워(102)를 포함한다. 도관(103)은 유량계(104) 및 열전대(thermocouple: 105)를 포함할 수 있다. 이러한 디바이스들 및 유사한 디바이스들이 액체 연료 기체-상(gas phase) CPOX 개질장치의 작동을 모니터링 및 제어하기 위하여 그 개질장치 내의 다양한 위치에 배치될 수 있다.
예시적인 액체 연료 기체-상 CPOX 개질장치(100)의 작동의 시동 모드에서, 원심 블로워(102)에 의해 도관(103)으로 도입된 주위 온도의 공기가, 주어진 유량에서, 예를 들어, 전기 저힝식인 제1 히터에 의해 미리 정해진, 또는 목표로 정해진 제1 범위의 상승 온도로 처음 가열되는 곳인, 제1 가열 구역(107)을 통과한다. 그렇게 처음 가열된 공기는, 그 다음에, CPOX 개질장치(100)의 정상 상태 작동 모드에서 관형 CPOX 반응기 유닛(109)의 기체-상 CPOX 반응 구역내에서 일어나는 기체-상 CPOX 반응으로부터 회수된 발열 열에 의해 가열되는, 열 전달 구역(108)을 통과한다. 개질장치(100)의 그러한 정상 상태 작동 모드가 일단 성취되면, 즉, CPOX 반응기 유닛(109)내의 CPOX 반응이 자기 지속되게 되면, 유입 공기가 열 전달 구역(109)을 통과함에 따라, 그 제1 범위의 상승된 온도내에 있거나 그에 접근하게 가열되게 되므로, 제1 히터(107)의 열적 아웃풋(output)이 감소될 수 있거나 그 작동이 중지될 수 있다.
도관(103)내의 하류로 더 진행함에 따라, 시동 작동 중에 제1 가열 구역(106)을 통과하는 것 또는 정상 상태 작동 중에 열 전달 구역(108)을 통과하는 것의 어느 하나에 따라 초기 가열된 공기는, 역시 전기 저항식일 수 있는 제2 히터(112)에 의해 제2 범위의 상승 온도내로 더 가열되는 곳인 제2 가열 구역(111)을 통과한다. 제2 히터가, 앞서 가열된 공기의 온도를 종결하기(top-off) 위해 작동하여, 액체 연료 CPOX 개질 장치(100)의 여러 가지 작동 요건을 만족시킬 수 있는데, 그것은, 신속히 응답하여 그리고 필요에 따라, 개질장치의 열적 요건의 조절(regulation) 및 미세 조정을 돕는 것, 도관(103)내의 하류로 더 도입된 액체 개질가능 연료의 그 후의 기화를 위한 충분한 열을 제공하는 것 및 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물을 제공하는 것이다.
디젤과 같은 액체 개질가능 연료가, 임의 선택적인 유량계(115) 및 임의 선택적인 플로우 제어 밸브(116)가 장치된 연료 라인(114)을 통해 펌프(113)를 거쳐 도관(103)내로 계속 도입되며, 그곳에서 그 연료가, 제2 가열 구역(111)으로부터 유입되는 가열 공기의 열을 이용하는 기화기 시스템(117)에 의해, 기화된다. 믹서, 예를 들어, 인-라인 믹서(119)와 같은 정적 믹서, 및/또는 도관(103)의 내부 표면내에 형성된 와류 형성 나선형 홈들(vortex-creating helical grooves), 또는 외부 전력으로 작동되는 믹서(도시되지 않음)가, 이와 다를 경우에 비해 더 균일한 연료-공기 기체 CPOX 혼합물을 제공하기 위해, 도관(103)의 혼합 구역(118)에 배치된다.
가열된 기화 연료-공기 혼합물(가열된 기체 CPOX 반응 혼합물)은 매니폴드(또는 플리넘)(120)로 들어간다. 상기 매니폴드는 상기 반응 혼합물을 관형 기체-상 CPOX 반응기 유닛들(109)로 보다 고르게 그리고 예를 들어, 보다 균일한 온도로, 분배하는 기능을 하며, 그 반응기 유닛의 페로브스카이트-포함 CPOX 촉매. 포함 벽 구조에 관하여는, 도 4A-4D에 도시된 CPOX 반응기의 대표 구체예와 관련하여 더욱 상세히 설명하기로 한다. 도관(103) 및 매니폴드(120)는, 이 구조들을 통한 열 손실을 막기 위해, 통상 열 절연부에 의해 둘러싸여 있다.
매니폴드(120)로부터, 가열된 CPOX 반응 혼합물이 관형 기체-상 CPOX 반응기 유닛들(109)으로 도입된다. CPOX 개질장치(100)의 시동 작동 모드에서, 하나의 점화기(123)가 페로브스카이트-포함 관형 CPOX 반응기 유닛(109)의 CPOX 반응 구역(110)내의 기체 CPOX 반응 혼합물의 CPOX 반응을 개시한다. 일단 정상 상태 CPOX 반응 온도(예를 들어, 250℃ 내지 1100℃)가 성취되면, 반응이 자기지속이 되고 점화기의 작동이 중지될 수 있다. 도관(103)내에서 일어나는 기화 작동 및 CPOX 반응기 유닛(109에서 일어나는 기체-상 CPOX 반응의 온도를 각각 모니터링하기 위하여, 열전대(124, 125)가 설치된다.
개질장치(100)는 또한, 원심 블로워 시스템(102),유량계(104, 115) 히터(107, 112), 액체 연료 펌프(113), 유량 조절 밸브(116, 점화기), 및 열전대(123) (105, 122, 124, 125)와 같은, 전기 구동 구성요소들에 동력을 공급하기 위한 전류 공급원, 예를 들어, 을 포함할 수 있다. 상기 전류 공급원은 재충전가능한 리튬-이온 배터리 시스템을 포함할 수 있다.
필요한 경우, 예를 들어 생성 유출물이 CO에 의한 오염에 특히 취약한 촉매를 사용하는 연료 전지 스택(예를 들어, 폴리머 전해질 멤브레인 연료전지)에 연료로서 도입되는 경우, 생성 유출물, 또는 액체 연료 CPOX 개질장치(100)로부터의 수소-풍부 리포메이트는 그 일산화탄소(CO) 함량을 줄이기 위하여 하나 이상의 통상의 또는 공지의 일산화탄소 제거 디바이스(128)에 도입될 수 있다. 따라서, 예를 들어, 생성 유출물이, CO를 이산화탄소(CO2) 로 전환함과 동시에 추가의 수소를 산출하는 워터 가스 시프트(WGS) 컨버터로 도입될 수 있고, 또는 CO가 CO2로 선택 산화(preferential oxidation : PROX)가 이루어지는 반응기로 도입될 수 있다. CO 감량은 또한, 예를 들어 WGS에 뒤이은 PROX, 또는 PROX에 뒤이은 WGS와 같이, 이러한 프로세스들의 조합을 이용하여 수행될 수 있다.
또한, 생성물 리포메이트를 수소 스트림과 CO-함유 부산물 스트림으로의 분리를 제공하는 수소-선택성 멤브레인이 장치된 공지의 또는 통상의 클린업(clean-up) 유닛 또는 디바이스를 통과시켜서, 생성 리포메이트 내의 CO 레벨을 줄이는 것도 본 발명의 범위내에 있다. 이러한 종류의 유닛들/디바이스들은, 또한 위에서 설명한 WGS 컨버터 및/또는 PROX 반응기와 같은 하나 이상의 다른 CO-감량 유닛들과 조합될 수 있다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 기체 연료 CPOX 개질장치(200)는 공기를 도관(203)으로 도입하고, 이 스트림 및 다른 기체 스트림 [기체 연료-공기 혼합물(들)과 수소-풍부 리포메이트를 포괄함}을 기체-상 CPOX 개질장치의 개구형 기체 플로우 통로들을 포함하는 다양한 통로들을 통해 구동하기 위한, 원심 블로워(202)를 포함한다. 도관(203)은 유량계(204) 및 열전대(thermocouple: 205)를 포함할 수 있다. 이러한 디바이스들 및 유사한 디바이스들이 기체-상 CPOX 개질장치의 작동을 모니터링 및 제어하기 위하여 기체-상 CPOX 개질장치 내의 다양한 위치에 배치될 수 있다.
예시적인 기체 연료 CPOX 개질장치(200)의 작동의 시동 모드에서, 원심 블로워(202)에 의해 도관(203)으로 도입된 공기는, 임의선택적인 열전대(215), 유량계(216), 및 유량조절 밸브[flow control valve:(217)]가 장치된 연료 라인(214)을 통해 기체 연료 저장탱크(213)로부터 상대적으로 낮은 압력으로 도관(203)으로 도입된,프로판과 같은, 기체 개질가능 연료와 합쳐진다. 상기 공기 및 프로판은 도관(203)의 혼합 구역(218)에서 합쳐진다. 믹서, 예를 들어 인-라인(in-line) 믹서와 같은 정적 믹서, 및/또는 도관 (203)의 내부표면에 형성된 와류생성(vortex-creating) 나선형 홈들, 또는 외부동력을 이용하는 믹서(도시되지 않음)가, 도관(203)의 혼합 구역(218) 내에 배치되어, 배치되지 않은 경우보다 더 균일한 프로판-공기 기체 CPOX 반응 혼합물을 제공한다.
프로판-공기 혼합물(즉, 기체 CPOX 반응 혼합물)은 매니폴드(또는 플리넘)(220)로 들어간다. 상기 매니폴드는 상기 반응 혼합물을 페로브스카이트-포함 관형 CPOX 반응기 유닛들(209)로 보다 균등하게 분배하는 기능을 한다. 그 반응기 유닛의 가각의 구체예는 상세한 설명은 도 3A-3D에 상세히 도시되어 있다. CPOX 개질장치(200)의 시동 모드에서, 점화기(223)가 관형 CPOX 반응기 유닛들(209)의 CPOX 반응구역들(210) 내에서 기체 CPOX 반응 혼합물의 기체-상 CPOX 반응을 개시하여, 수소-풍부 리포메이트의 생산을 시작한다. 일단 정상-상태 CPOX 반응 온도에 도달되면(예를 들어, 250℃ 내지 1,100℃), 상기 반응은 자기지속(self-sustaining)되고, 점화기의 작동이 중단될 수 있다. 열전대(225)는 CPOX 반응기 유닛들(209) 내에서 발생하는 CPOX 반응의 온도를 모니터링하기 위하여 하나 이상의 CPOX 반응구역(210)에 근접하게 위치되고, 그 온도 측정치는 모니터링된 파라미터로서 개질장치 제어 시스템(226)으로 릴레이된다.
또한, 개질장치(200)는, 원심 블로워 시스템(202), 유량계(204 및 216), 유량조절밸브(217), 및 점화기(223)와 같은 전기 구동식 구성요소들에 전력을 제공하기 위하여, 예를 들어 재충전가능한 리튬이온 배터리 시스템과 같은 전류 공급원(227)을 포함할 수 있다.
CPOX 개질장치(100)의 일산화탄소 제거 디바이스(들)(128)의 경우와 같이, 기체 연료 CPOX 개질장치(200)는 유사하게 작동 가능한 산화탄소 제거 디바이스(들)(228)을 포함할 수 있다.
도 3A 및 3B는 각각, 본 발명에 따른 관형 CPOX 반응기 유닛(300)의 확대된 종단면도 및 확대된 횡단면도를 나타내며, 그 반응기 유닛은 도 1 및 도 2의 CPOX 개질장치와 같은 개질장치에 통합하기에 적합하다.
도 3A 및 3B에 도시된 바와 같이, 액체 또는 기체 연료 CPOX 개질장치와 같은 촉매 개질장치의 개질장치 반응기 유닛(300)은, 기체 CPOX 반응 혼합물의 유입을 위한 유입구 말단(301) 및 관련 유입구(302), 수소 풍부 리포메이트의 유출유출구 말단(303) 및 관련 유출구(304), 및 그 구조적 구성요소로서 하나 또는 그 이상의 페로브스카이트를 포함하여 구성되는 기체 투과성 벽(305)를 포함하는데, 그 페로브스카이트는 단독으로 사용될 수도 있고, 하나 또는 그 이상의 추가 구성요소들과 함께 사용될 수도 있는데, 그 구성요소들은 내화 금속, 촉매 불활성 세라믹, 내화 바인더 및 페로브스카이트가 아닌 개질 촉매 등이다. 페로브스카이트 포함 기체 투과성 벽(305)은, 내부 표면(306), 외부 표면(307) 및 그 벽(305) 보다 구체적으로 내부 표면(306)에 의해 둘러싸인 개구형 기체 플로우 통로(308)를 더 포함한다.
개구형 기체 플로우 통로(308)는, 기체 반응 혼합물의 유입I 및 수소-함유 리포메이트의 유출을 실질적으로 방해받지 않게(substantially unimpeded) 허용함으로써, 개질장치내의 낮은 배압의 유지에 기여한다. 그리하여, 본 발명에 따른 개질장치의 작동에서, 약 3인치 물(0.0075 bar) 이하, 예를 들어 약 2인치 물 이하, 또는 약 1인치 물 이하의 배압을 용이하게 달성할 수 있다.
필요한 경우, 그리고 도시된 반응기 유닛(300)의 구체예의 경우에, 반응기는, 대응 벽 섹션(310)이 유입구 말단(301)으로부터 개질반응 구역(311)으로 뻗고 실질적으로 개질 촉매가 없는, 제1, 또는 상류 부위(region)(309), 및 발열 개질 반응 구역(311)과 인접해 있고, 그 대응 벽 섹션(313)만이 페로브스카이트를 포함하여 구성되고, 그 구조 구성요소로서 추가 물질(들)을 갖거나 갖지 않는, 제2, 또는 하류 부위(312)의, 둘의 메인 부위로 나뉠 수 있다. 제2 부위(312)는 제1 부위(309)와의 경계로부터 유출구(304)까지 연장될 수 있다. 반응기 유닛(300)의 전체 길이에 대한 제1, 제2 부위들(309, 312)의 길이는 상당히 변화될 수 있다. 예를 들어, 제1 부위(309)는 반응기 유닛(300)의 길이의 약 20% 내지 약 60%, 예를 들어, 약 30% 내지 약 50%로 연장할 수 있으며, 제2 부위(312)는 상기 CPOX 반응기 유닛 길이의 나머지로 연장할 수 있다.
반응기 유닛(300)을 제1 및 제2 부위로 나누는 것은, 고온 개질 반응을 제2 부위(312)는 그 제1 부위(309)의 정상-상태 작동중에, 제1 부위(452)는 (CPOX 반응구역 409에 대응하는) 제2 부위(453)보다 상당히 낮은 온도를 유지하므로, 도 4A의 매니폴드(426)의 매니폴드 하우징(428)을 수많은 종류의, 저가이고 성형용이한 임의의 열가소성 또는 열경화성 수지로 제작하는 것을 가능하게 한다. CPOX 촉매-없는 벽 섹션 구역의 낮은 온도(이 온도는 대다수의 열가소성 수지의 융점보다 낮고, 대다수의 열경화성 수지의 열분해 온도 미만임)는 매니폴드 하우징의 제조에 임의의 여러 계통의 열가소성 수지 및 열경화성 수지를 이용하는 것을 가능하게 하므로 실용적이고 장점이 있다. 매니폴드 하우징의 제작에 사용될 수 있는 열가소성 수지 및 열경화성 수지의 구체적인 종류는, 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르 에테르 케톤(PEEK)와 같은 폴리아릴에테르케톤들(PAEKs), 페놀-포름알데히트 수지, 및 그 유사물을 포함한다. 열적으로 안정하고, 비교적 저가인, 상기한 수지들 및 다른 수지들은, 압출성형, 진공성형, 주입성형, 반응주입성형, 회전성형 등과 같은 저비용 제조 절차들을 이용하여 복잡한 형상들을 용이하게 형성할 수 있는 장점을 더 가지므로, 비교적 복잡한 기하학적 구조를 갖는 매니폴드 하우징들을 만드는제 매우 적합하다.
기체-투과성 벽(305)을 통한 수소의 상실을 방지 또는 억제하기 위하여, 수소 배리어가, 벽의 전체 외부 표면(307), 또는 개질 반응구역에 대응하는 벽 섹션(313)의 적어도 외부 표면에 부착될 수 있다. 효과적인 수소 배리어로 기능할 수 있는 물질들은 개질 반응에 전형적인 온도에서 열적으로 안정하여야 하고, 리포메이트 기체들, 특히 수소가 이를 통한 침투 또는 확산을 방지 또는 차단하기에 충분할 정도로 치밀하여야 한다. 이러한 요건에 부합하는 다양한 세라믹 물질들(글라스들 및 글라스-세라믹들을 포괄함) 및 금속들이 알려져 있으며, 수소 배리어를 제공하는데 적합하다. 수소 배리어용의 구체적인 물질들은, 예를 들어 알루미늄, 니켈, 몰리브덴, 주석, 크롬, 알루미나, 재결정 알루미나, 알루미나이드, 알루미노실리케이트, 산화티타늄, 탄화티타늄, 질화티타늄, 질화붕소, 산화마그네슘, 산화크롬, 인산지르코늄, 산화세륨, 산화지르코늄, 뮬라이트(mulite), 및 그 유사물, 그 부가혼합물, 및 이들의 적층조합들을 포함한다.
수소 배리어(314)를 구성하는 물질의 특성이 허용하는 경우, 상기 수소 배리어는, 사전에 형성된 층, 호일, 필름 또는 멤브레인으로서, 개질 반응구역에 대응하는 반응기 유닛 벽의 적어도 해당 외부 표면 부분에 부착될 수 있다. 상기 수소 배리어는 상기 벽에 내화성 접착제에 의해 결합될 수 있다. 대안적으로, 수소 배리어(314)는, 예를 들어 분무 코팅, 분체 코팅, 브러시 코팅, 침지, 캐스팅, 공압출, 메탈라이징 및 그 유사 방법과 같은 통상 또는 공지의 세라믹-코팅 및 금속-코팅 기법, 및 이를 개조한 수많은 모든 기법들을 포함하는 적합한 부착법을 이용하는 것에 의해 외부 표면에 형성될 수 있다. 수소 배리어에 적합한 두께 범위는, 선택된 배리어 물질의 수소투과성 및 개질 반응구역을 둘러싸는 벽의 기체투과성에 주로 의존하며, 이러한 두께는 당 분야의 기술자라면 통상 또는 공지의 실험 기술을 이용하여 알아낼 수 있다. 많은 배리어 물질들 및 페로브스카이트-포함 반응기 벽 구조들에 대하여, 수소 배리어(314)의 두께는 약 2 마이크로미터 내지 약 15 마이크로미터의 범위, 예를 들어 약 5 마이크로미터 내지 약 12 마이크로미터의 범위일 수 있다.
당 분야의 기술자라면 쉽게 인정하고 이해하는 바와 같이, 하나의 개질 반응기 유닛의 경우, 그 횡단면 형태, 수 및 치수, 그리고 그러한 개질 반응기 유닛이 복수인 경우 똔 어레이의경우, 그 개질 반응기 유닛의 수 및 그 기하학적 구조 중심 또는 무게중심에서 측정된 상호 간의 이격된 간격은, 특정 개질 반응기의 작동 및 기계 성능 사양들에 좌우될 것이다. 실질적으로 균일한 원형 단면의 개질 반응기 유닛, 예를 들어 도 3A 및 도3B에 도시된 개질 반응기 유닛(300)의 경우에, 그 위치, 내경과 외경(기체투과성 벽의 두께를 한정함)과, 기체-투과성 벽의 외부 표면에 부착된 수소 배리어의 위치, 길이 및 두께는, 다른 사항도 있겠지만, 촉매의 유형 및 양(기체-투과성 벽들 내의 개질 촉매의 충전량 및 분포)을 포함하는 몇몇 인자들의 함수인 개질장치의 수소-생산 능력; 기공용적(기공크기의 함수), 기공의 주된 형태(주로 개구형, 예를 들어 그물형, 또는 주로 폐쇄형, 예를 들어 비-그물형), 및 기공 형상(구 형상 또는 불규칙 형상)과 같은, 상기 벽의 기공 구조 특성(벽의 기체 투과성에 영향을 주는, 따라서 개질 반응에 영향을 미치는 특성)들; 개질 반응 혼합물의 유량, 개질 반응 온도, 배압 등에 의해 결정될 것이다.
또한, 수소 배리어는, CPOX 반응기 유닛의 기체-투과성 벽의 외부 표면, 예를 들어 적어도 CPOX 촉매-포함 벽 섹션과 결합된 가압 기체와 같은 가압 유체일 수 있다. 압력이 충분하면, CPOX 반응기 유닛 외부의 가압 유체는, CPOX 반응기 유닛을 형성하는 기체-투과성 벽을 통한 수소의 상실을 방지하는 배리어를 만들어낼 수 있다. 가압 유체는 전형적으로 가압된 기체, 예를 들어 불활성 기체(예를 들어, 질소) 및/또는 공기이다. 수소 배리어로서 가압 공기의 사용은 CPOX 반응기 유닛의 외부로부터 내부로 확산하는 산소가 추가의 장점을 제공한다. 구체적으로, 이러한 수소 배리어가 사용되어 CPOX 반응 구역 둘레에 존재하는 경우, 확산된 산소가 개질될 및/또는 개질중인 기체 CPOX 반응 혼합물의 O:C 비율을 조절할 수 있는 장점이 있다.
특정 구체예들에서, CPOX 반응기 유닛들이 그 유입구들 및 유출구들을 제외하고 기밀 챔버 내에 설치될 수 있으며, 이와 같이 하면 CPOX 반응기 유닛들의 CPOX 반응기 유닛들의 외부 환경의 기체와 같은 유체의 가압을 허용하고, 그 가압 기체는 CPOX 반응기 유닛들의 외부 표면과 결합된 수소 배리어를 창출할 수 있다. 특별한 구체예들에서, CPOX 반응구역에 도달할 때까지는 CPOX 반응기 유닛에서 수소가 생성되지 않기 때문에, CPOX 반응기 유닛들의 CPOX 반응구역들 만이 공기와 같은 유체로 가압되는 기밀 챔버에 둘러싸인다. CPOX 반응구역이 CPOX 반응기 유닛들의 유출구로 연장하지 않는 구체예들에서, CPOX 반응구역의 시작점에서 상기 유출구까지 기밀 챔버에 둘러싸여, 가압 기체가 수소 배리어로 이용되는 것을 허용한다. 몇몇 설계들에서, 여기서 설명된 챔버가 CPOX 반응구역의 일부를 에워싸고 있는 한편, 또 다른 형태의 수소 배리어가 상기 CPOX 반응구역의 나머지를 에워싸고 있을 수 있다.
챔버, 예를 들어 기밀 챔버가 사용되는 구체예들에서, 상기 챔버의 내부와 유체 연통하는 도관이 유체로 상기 챔버를 가압하는데 이용될 수 있다. 예를 들어, 가압 유체 또는 기체 도관이, 압축 공기와 같은 압축 기체의 용기와 같은 가압 또는 압축 유체 공급원과 (기밀)챔버 내부 사이에서 조작가능한(operable) 유체 연통을 제공할 수 있다.
CPOX 반응기 유닛(300)은, 도 3B에 도시된 원형 단면 이외에도, 도 3C 및 3D에 도시된 것과 같이 다른 단면형태를 가질 수 있다. 도 3C는 볼록-오목 교호형(alternating concave-convex) 혹은 땅콩형(bilobate) 단면을 가지는 CPOX 반응기 유닛을 도시한 것이다. 이러한 단면 형태를 가지는 CPOX 반응기 유닛들은, 특히 그 유출구 부위들이 유사한 형태의 관형 고체 산화물 연료 전지(SOFC) 유닛들과 접합 또는 결합되는 경우에 유리할 수 있다. 이러한 형태의 전지 유닛은, 함께 계류중이며, 발명자들(Finnerty et al.)이 공동으로 본 출원인에게 양도한 미국특허출원 공개 제2013/0230787호에 개시되어 있으며, 상기 특허문헌의 전체 내용은 모든 목적을 위해 본 출원에 참조문헌으로 통합된다.
특정 개질장치의 소망하는 기계적 성능 특성들은, CPOX 반응기 유닛들의 구성에 사용된 페로브스카이트 및 다른 물질(사용된 경우)의 열적 및 기계적 특성들, CPOX 반응기 유닛들의 벽들의 기체투과성 구조의 기공들의 용적 및 모폴로지, 반응기 유닛들의 치수들, 특히 벽 두께, 및 당 업자들이 알고 있고 인정하는 관련 인자들과 같은 인자들에 상당한 정도로 좌우될 것이다.
적절하게 기능하는 기체 연료 CPOX 개질장치를 위하여, 적어도 하나의 개질장치 반응기 유닛의 페로브스카이트-포함 촉매활성 벽 구조의 기체투과특성은, 개질가능 연료가 상기 벽 구조를 통해 자유롭게 들어가서, 표면 CPOX 촉매뿐만 아니라 존재하는 경우 내부 CPOX 촉매와도 효율적으로 접촉하게 하는 정도이어야 한다. 개질가능 연료를 위한 제한된 기체 투과성을 가지는 질장치 반응기 유닛 벽 구조는, 그 연료의 수소-풍부 리포메이트로의 유의적인 CPOX 전환을 지연시키도록 제한된 물질 이동(mass transport)일 수 있음을 주목하여야 한다. 대조적으로, 적합한 기체 투과성을 가지는 페로브스카이트-포함 매활성 반응기 벽 구조는 개질가능 연료의 개질 및 원하는 조성의 수소-풍부 리포메이트들의 생산에 대한 선택성(selectivity)을 촉진한다. 본 발명에 의해 안내받아 그리고 공지 및 종래의 시험 절차에 따라, 이 분야의 당업자는,처리할 특정 개질가능 연료를 위한 최적의 기체 투과성 특성을 나타내는 페로브스카이트-포함 촉매활성 벽 구조를 가지는 개질장치를 쉽게 만들 수 있다.
페로브스카이트는, 스팀 개질, 자기열 개질 및 CPOX 개질과 같은 개질반응을 위한 촉매 활성을 보유하고 있고, 그러므로, 그 개질반응 구역에 대응하는 촉매 개질장치의 벽 제작에 유용할 뿐만 아니라, 개질 촉매의 일부 또는 심지어 전부를 제공할 수 있다.
임의의 종래의 그리고 달리 공지된 페로브스카이트가 본 발명에서, 촉매 또는 비-촉매의 모든 유형의 개질장치의 벽(들) 및 벽 섹션(들)의 구성에 이용될 수 있다. 적합한 페로브스카이트이, 예를 들어, 미국 특허 4,321,250; 4,511,673; 5,149,516; 5,447,705, 5,714,091; 6,143,203; 6,379,586; 7,070752; 7,151,067; 7,410,717 및 8,486,301호 그리고 미국 특허 공개 2012/0161078; 2012/0189536 및 2012/0264597호에 기술되어 있고, 위 특허 문헌들의 전체 내용은 본 발명의 참고 문헌으로 통합된다.
페로브스카이트 촉매는, 촉매 개질장치의 촉매활성 벽 구조의 구성에도 적합하기 때문에, 본 발명에 유용한 개질 촉매류이다. 페로브스카이트 촉매들은 구조 ABX3를 특징으로 하며, 여기서 "A" 및 "B" 는 크기가 매우 다른 양이온들이고, "X"는 상기 두 양이온 모두에 결합하는 음이온(일반적으로 산소)이다. 적합한 페로브스카이트 CPOX 촉매의 예는 LaNiO3, LaCoO3, LaCrO3, LaFeO3 및 LaMnO3를 포함한다.
상기 페로브스카이트의 A-사이트 변성(A-site modification)은 일반적으로 열안정성에 영향을 미치는 한편, B-사이트 변성은 일반적으로 촉매 활성에 영향을 미친다. 페로브스카이트는, A 및/또는 B 사이트에서의 도핑(doping)에 의해 특정 촉매 개질 반응 조건에 맞게 변성될 수 있다. 도핑은 페로브스카이트 격자(lattice) 내에서 활성 도판트의 원자수준 분산을 유발하여, 페로브스카이트의 촉매 성능 열화를 억제한다. 페로브스카이트는 또한 촉매 개질의 특성인 고온에서 황에 대한 우수한 저항성을 발현할 수 있다. 개질 촉매로 유용한 도핑된 페로브스카이트의 예는, La1 - xCexFeO3, LaCr1 - yRuyO3, La1 - xSrxAl1 - yRuyO3 및 La1 - xSrxFeO3 를 포함하며, 여기서 x 및 y는, 도판트의 용해한도(solubility limit) 및 코스트에 의존하며, 0.05 내지 0.5, 예를 들어 0.05 내지 0.2의 수이다. 본 발명의 개질장치의 벽(들)/벽 섹션(들)의 구성에 사용될 수 있는 일부 구체적인 페로브스카이트들은, 란탄 스트론튬 망가나이트[lanthanum strontium manganite(LSM)], 란탄 스토론튬 페라이트[lanthanum strontium ferrite(LSF)], 란탄 스토론튬 코발트 페라이트[lanthanum strontium cobalt ferrite(LSCF)], 란탄 칼슘 망가나이트[lanthanum calcium manganite(LCM)], 란탄 스토론튬 크로마이트[lanthanum strontium chromite(LSC)], 란탄 스토론튬 갈레이트 마그네사이트[lanthanum strontium gallate magnesite(LSGM)], 그들 서로간의 그리고 다른 페로브스카이트들과의 혼합물이다.
개질장치의 벽(들)/벽 섹션(들)의 구성에 사용되는 페로브스카이트의 총량은, 그러한 양이 그 기계적 강도에 크게 기여하는 것을 전제로, 매우 폭 넓게 제한적으로 바뀔 수 있다. 일반적으로, 개질장치의 전체 벽, 또는 그 개질 반응 구역이 제2 부위(312)에 한정되는 CPOX 개질장치 반응기(300)의 경우에, CPOX 반응 구역(311)에 대응되는 그 벽 섹션(313)이, 적어도 20 중량%, 예를 들어, 적어도 50 중량%, 그리고 다른 구체예에서는, 적어도 80 중량%의 페르브스카이트를 포함할 수 있다.
본 발명은 또한, 임의의 이제까지의 통상의 그리고 공지된 비-페로브스카이트 촉매 및 촉매 시스템의 임의선택적인 사용을 고려한다. 본 발명에 임의선택적으로 사용될 수 있는, 다수의 공지되고 통상적인 비-페로브스카이트 촉매중에는, 금속, 금속 합금, 금속 산화물, 혼합 금속산화물, 그들의 혼합물과 조합이 있으며, 예를 들어, 그 전체 내용이 본 발명의 참고 문헌으로 통합되는 미국 특허 5,149,156; 5,447,705; 6,379,586; 6,402,989; 6,458,334; 6,488,907; 6,702,960; 6,726,853; 6,878,667; 7,070,752; 7,090,826; 7,328,691; 7,585,810; 7,888,278; 8,062,800; 및 8,241,600호에 개시된 다양한 촉매들을 포함한다.
다수의 고활성 귀금속-함유 개질 촉매들이 알려져 있고, 이러한 촉매들은 본 발명에 이용할 수 있다. 하지만, 이러한 촉매들은 고가이고, 고온에서 소결하여 촉매 활성이 저하하는 경향이 있으며, 황에 의해 잘 오염되는 성향이 있기 때문에, 일반적으로 다른 종류의 공지된 개질 촉매들보다 덜 사용된다.
페로브스카이트 및 다른 임의선택적인 개질 촉매에 추가하여, 본 발명에 따라 구성된 벽(들) 및 벽 섹션(들)을 제조할 수 있는 다른 물질들은 통상의 공지된 내화 금속, 세라믹, 내화 바인더 및 그들의 조합을 포함한다.
유용한 내화 금속들 중에는 티타늄, 바나듐, 크롬, 지르코늄, 몰리브덴, 로듐, 텅스텐, 니켈, 철, 및 그 유사물, 이들 상호 간의, 및/또는 다른 금속들과의, 및/또는 금속 합금들과의 조합들 등이 있다.
내화 세라믹은, 역시 동일한 목적에 유용한 수많은 내화 금속 및 금속 합금에 비해 상대적으로 저가이기 때문에, 촉매 벽 구조의 구성에 특별히 매력이 있는 류의 물질이다. 이러한 세라믹들은, 공지 및 통상의 기공-형성 방법을 이용하여 상당한 재현성의 기공 형태의 관형 기체-투과성 구조로 비교적 용이하게 형성할 수 있으며, 세라믹들은 일반적으로 매우 만족스러운 구조적/기계적 특성(열팽창계수 및 열충격성능을 포함함) 및 화학적인 열화에 대한 저항성이 있어 특히 이점을 가지는 물질이다. CPOX 반응기 유닛의 전제 벽 구조를 포함하는, 적합한 내화 세라믹의 예는, 스피넬, 산화마그네슘, 산화세륨, 안정화 산화세륨, 실리카, 산화티타늄, 산화지르코늄; 알루니마-안정화 산화지르코늄, 산화칼슘-안정화 산화지르코늄, 산화세륨-안정화 산화지르코늄, 산화마그네슘-안정화 산화지르코늄, 산화란탄-안정화 산화지르코늄 및 산화이트륨-안정화 산화지르코늄과 같은 안정화 산화지르코늄; 산화지르코늄 안정화 알루미나, 피로클로르, 브라운밀레라이트, 인산 지르코늄, 탄화규소, 이트륨 알루미늄 가넷, 알루미나, 알파-알루미나, 감마-알루미나, 베타-알루미나, 알루미늄 실리케이트, 코리더라이트, 마그네슘알루미네니트(MgAl2O, 및 그 유사물 (그 다양한 예들이 전체 내용이 본 출원에 참조문헌으로 통합되는 미국 특허 제6,402,989호 및 제7,070,752호에 개시되어 있음); 그리고 희토류 알루미네이트 및 희토류 갈레이트 (그 다양한 예들이 전체 내용이 본 출원에 참조문헌으로 통합되는 미국 특허 제7,001,867호 및 제7,888,278호에 개시되어 있음)를 포함한다.
개질장치의 벽(들)/벽 섹션(들)의 제작에 유용한 내화 바인더, 알루니늄산 칼슘, 실리카 그리고 산화 칼슘, 산화 스트론튬 및 산화 나트륨과 같은 하나 또는 그 이상의 금속 산화물과 혼합된 알루미나와 같은, 통상의 그리고 달리 공지된 물질을 포함한다.,
도 4는, 관련 페로브스카이트-포함 관형 CPOX 반응기 유닛(408)과 함께 도 1의 액체 연료 CPOX 개질장치의 매니폴드(120)의 부분의 확대된 종단면도이다. 도 4에 도시되어 있는 바와 같이, 매니폴드(426)의 매니폴드 부분(450)은, 관형 CPOX 반응기 유닛들(408)의 유입구들(431)과 기체 플로우 연통하는, 상부 하우징 구조(455), 하부 하우징 구조(456), 매니폴드 챔버(429), 기체 CPOX 반응 혼합물 (기체) 분배기(427) 및 기체 분배기 유출구들(430)을 포함한다. 관형 CPOX 반응기 유닛들(408)의 유입구 말단들(457)은 상부 하우징 구조(455) 내에 형성된 공동들(458) 내에 견고하게 장착되고, O-링 개스킷들(459)에 의해 기밀 관계로 결합된다. 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물은 기체 분배기(427)의 유출구들(430)을 통해, 관형 CPOX 반응기 유닛들(408)의 유입구들(431)을 통해, 그리고 CPOX 반응구역들(409)로 흘러, CPOX 반응구역들에서 기체 CPOX 반응 혼합물이 수소-풍부, 일산화탄소-함유 유출 리포메이트로 기체-상 CPOX 전환되고, 상기 리포메이트는 그 유출구 말단들(460)에서 관련된 유출구들(454)을 통해 반응기 유닛들을 빠져나간다.
본 발명의 개질장치를 관형 고체 산화물 연료 전지(SOFC)의 개질 구성 요소로 통합하여 내부 개질 산화물 연료 전지(IRSOFC)를 제공하는 것도 또한 본 발명의 범위에 속한다. 그러한 IRSOFC의 하나가 도 5에 도시되어 있다. 도시되어 있는 바와 같이, 그리고 가장 바깥쪽 표면부터 가장 안쪽 표면까지 묘사되어 있는 바와 같이, IRSOFC(50)는, 음극 구성요소(51), 중간 전해질 구성요소(52), 양극 구성요소(53) 및 통로 CPOX 반응구역(55)을 구획하는 페로브스카이트-포함 개질장치 구성요소(54)를 포함한다. 통로(55)에 들어가는 기체 CPOX 연료공기 반응 혼합물은 개질장치 구성요소(54)내에서 CPOX 개질을 일으켜서 수소 풍부 리포메이트를 인접 양극 구성요소(53)에 공급하여, 수소 연료 IRSOFC가 공지의 방법으로 작동하여 전류를 생산한다.
당 분야의 기술자는, 본 명세서에서 설명된 개질장치들의 다양한 구체예들과 그 작동 원리를 참작하고, 루틴한 실험 절차들을 이용하는 것에 의해서, 본 발명에 따르는 소망하는 개질가능 연료 전환 능력, 구조적 특징들, 및 기계적 특성들을 갖는 특정 개질장치의 설계를 용이하게 최적화할 수 있다.
본 발명은 본 발명의 정신 또는 본질적인 특징에서 벗어나지 않는 다른 특정 형태들의 구체예들을 망라한다. 그러므로 전술한 구체예들은 모두 예시적인 관점에서 고려된 것이며 여기서 설명된 본 발명을 제한하기 위한 것은 아니다. 본 발명의 범위는 전술한 설명에 의한 것보다는 첨부하는 청구범위에 의해 표시되며, 본 청구범위와 등가의 의미 및 범위 내에 있는 모든 변경들은 청구범위 안에 포함되는 것으로 의도된다.

Claims (21)

  1. (i) 기체상 또는 액체 개질가능 연료와 산소-함유 기체가 도입되고, 혼합되어 기체상 촉매 부분 산화(CPOX) 개질 반응물을 생산하는 혼합구역을 포함하는 도관, 및
    (ii) 내부 표면과 외부 표면이 있는 개구형 기체 플로우 통로 및 공간-한정 벽을 구획하며, 한정된 벽 및 공간의 적어도 하나의 섹션이 개질 반응 구역을 구획하는 관형 구조와; 기체상 촉매 부분 산화 개질 반응물의 플로우를 상기 개질 반응 구역으로 유입시키기 위한 유입구 말단 및 관련 유입구와; 상기 개질 반응 구역에서 생산된 수소 풍부 리포메이트의 유출을 위한 유출구 말단 및 관련 유출구를 가지는 적어도 하나의 CPOX 개질장치 반응기 유닛을 포함하여 구성되며,
    상기 벽의 적어도 상기 개질 반응구역에 대응되는 섹션이, 그 구조적 구성요소로서 페로브스카이트를 상기 섹션의 기계적 강도에 유의적으로 기여하는 양으로 포함하여 구성되어 CPOX 개질 촉매로서 기능하고, 상기 기체상 CPOX 개질 반응물이 그 내부에서 확산하고 상기 수소 풍부 리포메이트가 그 외부로 확산하는 것을 허용하는 기체 투과성인,
    촉매 부분 산화 개질 장치.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 개구형 기체 플로우 통로를 구획하는 관형 형태를 각각 가지는, 복수의 개질장치 반응기 유닛을 포함하여 구성되는, 개질장치.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서, 페로브스카이트가, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응 구역에 대응하는 섹션의 구조(the structure of at least that section of the wall corresponding to the reforming reaction zone)의 적어도 20 중량%를 포함하여 구성되는, 개질장치.
  8. 제1항에 있어서, 페로브스카이트가, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응 구역에 대응하는 섹션의 구조의 적어도 50 중량%를 포함하여 구성되는, 개질장치.
  9. 제1항에 있어서, 페로브스카이트가, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응 구역에 대응하는 섹션의 구조의 80 내지 100 중량%를 포함하여 구성되는, 개질장치.
  10. 제1항에 있어서, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응 구역에 대응하는 섹션이, 금속, 세라믹, 내화 바인더, 및 페로브스카이트가 아닌 개질 촉매를 포함하여 구성되는, 개질장치.
  11. 제1항에 있어서, 상기 벽의 적어도 상기 개질 반응 구역에 대응하는 섹션의 외부 표면에 수소 배리어가 부착된, 개질장치.
  12. 제1항에 있어서, 상기 페로브스카이트가, LaNiO3, LaCoO3, LaCrO3, LaFeO3 및 LaMnO3로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나인, 개질장치.
  13. 제1항에 있어서, 상기 페로브스카이트 개질 촉매가 La1-xCexFeO3, LaCr1-yRuyO3, La1-xSrxAl1-yRuyO3 및 La1-xSrxFeO3 로 이루어진 군으로부터 선택돤 적어도 하나이고, 위에서 x 및 y가 0.05 내지 0.5의 수인, 개질장치.
  14. 제1항에 있어서, 상기 페로브스카이트가, 란탄 스트론튬 망가나이트[lanthanum strontium manganite(LSM)], 란탄 스토론튬 페라이트[lanthanum strontium ferrite(LSF)], 란탄 스토론튬 코발트 페라이트[lanthanum strontium cobalt ferrite(LSCF)], 란탄 칼슘 망가나이트[lanthanum calcium manganite(LCM)], 란탄 스토론튬 크로마이트[lanthanum strontium chromite(LSC)], 란탄 스토론튬 갈레이트 마그네사이트[lanthanum strontium gallate magnesite(LSGM)]로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나인, 개질장치.
  15. 제1항에 있어서, 상기 개질장치 반응기 유닛은 제1 부위와 제2 부위로 나뉘고, 상기 제1 부위는 상기 개질장치 반응기 유닛의 유입구로부터 그 CPOX 반응 구역으로 연장하고 개질촉매가 없으며, 상기 제2 부위는 상기 제1 부위와의 경계로부터 상기 개질장치 반응기 유닛의 유출구에 인접하게 연장하고, 상기 CPOX 반응 구역에 대응하는 상기 제2 부위의 벽 섹션만이, 그 구조적 구성요소로서, 페로브스카이트를 포함하여 구성되는, 개질장치.
  16. 제1항에 있어서, 양극 구성요소, 전해질 구성요소, 음극 구성요소 및 상기 양극 구성요소에 인접한 개질장치 구성요소를 가지는, 관형 고체 산화물 연료 전지인, 개질장치.
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