KR101920952B1 - 회로 접속 재료 및 회로 기판의 접속 구조체 - Google Patents

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KR101920952B1
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Abstract

본 발명은 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하고, 실리카 충전재의 함유량이, 접착제 성분의 전체 질량 또는 전체 부피를 기준으로서 각각 10질량％ 이상 80질량％ 미만 또는 5부피％ 이상 40부피％ 미만이고, 유기 충전재의 함유량이, 접착제 성분의 전체 질량 또는 전체 부피를 기준으로서 각각 5 내지 20질량％ 또는 5 내지 20부피％인 회로 접속 재료를 제공한다.

Description

회로 접속 재료 및 회로 기판의 접속 구조체 {CIRCUIT-CONNECTING MATERIAL AND CONNECTED CIRCUIT BOARD STRUCTURE}
본 발명은 회로 접속 재료 및 회로 기판의 접속 구조체에 관한 것이다.
액정 표시용 유리 패널에 액정 구동용 IC를 실장하는 방식은 COG(Chip-on-Glass; 칩 온 글래스) 실장과 COF(Chip-on-Flex; 칩 온 플렉스) 실장의 2종으로 크게 구별할 수 있다. COG 실장에서는, 도전 입자를 포함하는 이방 도전성 접착제를 이용하여 액정용 IC를 직접 유리 패널 위에 접합한다. 한편, COF 실장에서는, 금속 배선을 갖는 플렉시블 테이프에 액정 구동용 IC를 접합한 후, 도전 입자를 포함하는 이방 도전성 접착제를 이용하여 이들을 유리 패널에 접합한다. 또한, 여기서 말하는 이방 도전성이란, 가압 방향으로 도통성을 가지면서 비가압 방향으로는 절연성을 유지한다는 의미이다.
종래의 COG 실장에서는, 도전 입자를 함유하는 도전성 접착제층과, 도전 입자를 함유하지 않는 절연성 접착제층으로 이루어지는 2층 타입의 회로 접속 재료가, 유리 패널측에 도전성 접착제층이 대향하도록 하여 사용된다(하기 특허문헌 1 참조). 이 방식에서는, 실장시에 절연성 접착제층이 유동하기 쉽기 때문에 도전 입자의 유동을 억제할 수 있고, 도전 입자의 전극상 보충률을 향상시킬 수 있다. 또한, 칩측에는 절연성 접착제층이 대향하도록 하여 사용되기 때문에, 범프 사이로의 도전 입자의 침입을 감소시킬 수 있고, 쇼트의 발생을 억제할 수 있다.
한편, 충전재를 첨가함으로써, 접착제에 요변성을 부여하여 수지 점도를 증가시켜, 비중이 높은 도전 입자의 침강을 막는 검토도 행해져 왔다(하기 특허문헌 2 참조).
또한, 대전시킨 접착제층에 대하여, 그의 역전하에 대전시킨 도전 입자를 산포하여 1층의 도전 입자층을 제작하는 방법도 개발되어 있다. 도전 입자를 대전시킴으로써 입자끼리가 반발하기 때문에, 분산성이 향상된다. 이 때문에 사용하는 도전 입자수가 적어, 비용을 절감할 수 있다(하기 특허문헌 3 참조).
일본 특허 공개 제2009-194359호 공보 일본 특허 공개 제2003-064330호 공보 일본 특허 공개 (평)10-302926호 공보
최근에는 액정 패널의 소형화, 박형화가 진행되는 가운데, 접속 회로 면적의 협소화가 요구되는 상황에 있다. 이러한 상황하에 회로 접속 재료(접착제) 중 도전 입자가 인접하는 복수의 회로 전극 사이에 유출되어 쇼트를 발생시키는 것이 보다 문제시되고 있다. 또한, 대향하는 회로 전극 사이(예를 들면 범프와 유리 패널 위의 전극 사이)로부터 도전 입자가 유출됨으로써, 회로 전극 사이에 보충되는 도전 입자수가 감소하여, 대향하는 회로 전극간의 접속 저항이 상승하고, 접속 불량이 발생하는 것도 보다 문제가 되고 있다. 상기 특허문헌에 기재된 접착제로는, 이러한 문제에 대하여 충분히 대응하는 것이 곤란하다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 인접하는 회로 전극간의 우수한 절연 특성과, 대향하는 회로 전극간의 우수한 도전 특성을 양립할 수 있으며, 필름 성형성이 양호한 회로 접속 재료, 및 이 회로 접속 재료를 이용한 회로 기판의 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
따라서, 본 발명자들은 실리카 충전재를 회로 접속 재료 중에 고충전함으로써 회로 접속 재료에 포함되는 접착제 성분의 유동성을 저하시키고, 대향하는 회로 전극간에 포착되는 도전 입자의 수(도전 입자 보충률)를 향상시키는 것이 가능해진다고 생각하였다. 동시에, 입경이 큰 유기 충전재를 회로 접속 재료 중에 충전하고, 도전 입자간에 유기 충전재를 적절히 존재시킴으로써, 충분한 도전 입자간 거리를 확보할 수 있어, 인접하는 회로 전극 사이의 절연 특성의 향상도 가능해진다고 생각하였다.
본 발명은 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하며, 실리카 충전재의 함유량이 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로서 10질량％ 이상 80질량％ 미만이고, 유기 충전재의 함유량이 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로서 5 내지 20질량％인 회로 접속 재료를 제공한다.
본 발명은 또한 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하고, 실리카 충전재의 함유량이 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로서 5부피％ 이상 40부피％ 미만이고, 유기 충전재의 함유량이 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로서 5 내지 20부피％인 회로 접속 재료를 제공한다.
이러한 회로 접속 재료이면, 인접하는 회로 전극간의 우수한 절연 특성과, 대향하는 회로 전극간의 우수한 도전 특성을 양립할 수 있으며, 필름 형성성이 양호하다. 일반적으로, 실리카 충전재는 입경 100nm 이하의 극소 미립자의 제조가 가능한데, 특히 평균 입경 7 내지 75nm의 실리카 충전재이면, 바람직하게 수지의 유동성을 제어할 수 있다. 이 때문에, 대향하는 회로 전극간에 포착되는 도전 입자의 수를 향상시키는 것이 가능하다. 또한, 평균 입경 130 내지 2000nm의 유기 충전재이면, 비교적 대입경일 뿐 아니라 수지(접착제 성분)와의 상용성이 양호하기 때문에 분산성이 좋다. 이 때문에, 도전 입자간 거리를 바람직하게 유지하는 것이 가능해져, 인접하는 회로 전극간의 절연 특성의 향상으로 연결된다. 그리고, 이들 실리카 충전재 및 유기 충전재를 상기 범위에서 함유시킨 회로 접속 재료이면, 실리카 충전재만을 고충전시킨 경우보다도 필름의 성형성이 향상된다.
실리카 충전재 및 유기 충전재의 함유량이 이러한 범위에 있음으로써, 상술한 절연 특성과 도전 특성을 보다 확실하게 양립할 수 있다. 또한, 필름 형성성에도 보다 우수한 회로 접속 재료를 얻을 수 있다.
실리카 충전재의 평균 입경은 7 내지 50nm인 것이 바람직하다. 또한, 실리카 충전재의 평균 입경은 7 내지 15nm인 것이 보다 바람직하고, 유기 충전재의 평균 입경은 130 내지 1500nm인 것이 바람직하다.
이러한 평균 입경을 갖는 실리카 충전재 및 유기 충전재이면, 분산성이 우수하여 접착제 성분 중에 보다 바람직하게 분산시킬 수 있다. 이 때문에, 보다 우수한 절연 특성과 도전 특성을 양립할 수 있으며, 필름 형성성이 더 양호한 회로 접속 재료로 할 수 있다.
또한, 실리카 충전재의 표면에 소수화 처리가 실시되어 있는 것이 바람직하다.
특히, 이 소수화 처리는, 중합도가 10 내지 500인 실리콘 오일을 실리카 충전재 표면에 부착 또는 결합시키는 처리인 것이 보다 바람직하다.
실리카 충전재를 소수화 처리함으로써, 접착제 성분 중에서의 분산성을 보다 향상시킬 수 있다. 이에 따라, 실리카 충전재를 접착제 성분 중에 고충전시켜도, 실리카 충전재가 응집하는 것을 보다 확실하게 억제할 수 있다. 이 때문에, 예를 들면 회로 접속 재료를 필름화하는 경우에도, 응집한 실리카 충전재에 기인하는 도공 흠집이나 물성 편차나 두께 편차를 보다 양호하게 개선할 수 있다. 또한, 구체적인 기구는 분명하지 않지만, 이러한 실리카 충전재의 소수화 처리에 의해, 통상 실리카 충전재의 고충전에 따라 저하되는 회로 접속 재료의 태크력의 저하도 보다 양호하게 억제할 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료에 함유되는 유기 충전재는, 실리콘 고무를 포함하는 유기 충전재인 것이 바람직하다. 이에 따라, 접착제 성분 중에서 보다 바람직하게 분산하기 때문에, 절연 특성과 도전 특성을 보다 확실하게 양립할 수 있다. 또한, 응집이 보다 확실하게 억제되기 때문에, 필름 형성성도 양호하다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서, 도전 입자의 평균 입경을 D1로 하고, 실리카 충전재의 평균 입경을 D2로 했을 때에, D1/D2가 13.3 내지 1428.6인 것이 바람직하다.
도전 입자 및 실리카 충전재의 평균 입경의 관계가 이러한 수치 범위에 있는 경우, 인접하는 회로 전극간의 양호한 절연 특성 및 대향하는 회로 전극간의 양호한 도전 특성을 보다 확실하게 달성할 수 있어, 필름 형성성이 양호한 회로 접속 재료를 얻을 수 있다.
또한, 도전 입자의 단분산율은 80％ 이상인 것이 바람직하다. 이와 같이 도전 입자가 바람직하게 분산되어 있음으로써, 절연 특성을 보다 확실하게 향상시킬 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료는 3000㎛2 이하인 면적의 전극을 갖는 회로 기판과, 다른 회로 기판을 전기적으로 접속하기 위해서 바람직하게 이용된다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료는 12㎛ 이하의 간격을 두고 배치된 복수의 전극을 갖는 회로 기판과, 다른 회로 기판을 전기적으로 접속하기 위해서 바람직하게 이용된다.
본 발명의 회로 접속 재료는, 이러한 전극 면적이 작은 전극이나, 12㎛ 이하의 피치를 갖는 전극군을 갖는 회로 기판과, 다른 회로 기판을 접속하기 위해서 이용한 경우에도, 인접하는 회로 전극간의 우수한 절연 특성과, 대향하는 회로 전극간의 우수한 도전 특성을 양립할 수 있다.
또한, 본 발명은 제1 전극을 갖는 제1 회로 기판과, 제2 전극을 갖는 제2 회로 기판과, 제1 회로 기판 및 제2 회로 기판 사이에 개재하는 회로 접속 재료의 경화물을 구비하고, 제1 회로 기판과 제2 회로 기판은 제1 전극과 제2 전극이 대향하도록 배치되고, 제1 전극과 제2 전극은 경화물을 통해 전기적으로 접속되고, 회로 접속 재료는 상술한 회로 접속 재료인 회로 기판의 접속 구조체를 제공한다.
이러한 회로 기판의 접속 구조체는, 제1 전극을 갖는 제1 회로 기판과 제2 전극을 갖는 제2 회로 기판이, 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물을 통해 접속되어 있기 때문에, 상술한 절연 특성과 도전 특성이 모두 우수하다.
이와 같이 본 발명의 회로 접속 재료에 있어서, 실리카 충전재를 회로 접속 재료에 고충전함으로써, 회로 접속 재료의 유동성 제어가 용이해지고, 도전 입자 보충성 향상에 의해 접속 저항을 저하시킬 수 있다. 또한, 대입경이고 분산성이 양호한 유기 충전재를 회로 접속 재료에 첨가함으로써, 도전 입자간의 거리를 넓게 할 수 있기 때문에, 절연 특성의 향상이 가능해진다. 또한, 필요에 따라 실리카 충전재를 소수화 처리함으로써, 실리카 충전재의 응집을 보다 확실하게 억제할 수 있고, 실리카 충전재를 고충전하여도 회로 접속 재료의 필름 성형성을 보다 확실하게 유지할 수 있다. 또한, 이러한 소수화 처리에 의해, 실리카 충전재의 흡수율을 보다 저하시킬 수 있기 때문에, 본 발명의 회로 접속 재료를 이용한 회로 기판의 접속 구조체에 있어서, 쇼트의 발생을 보다 확실하게 억제하는 것이 가능하다.
본 발명에 따르면, 인접하는 회로 전극간의 우수한 절연 특성과, 대향하는 회로 전극간의 우수한 도전 특성을 양립할 수 있으며, 필름 성형성이 양호한 회로 접속 재료, 및 이 회로 접속 재료를 이용한 회로 기판의 접속 구조체를 제공할 수 있다.
[도 1] 본 발명의 회로 접속 재료의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다.
[도 2] 본 발명의 회로 기판의 접속 구조체의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서, 경우에 따라 도면을 참조하여 상세히 설명한다. 다만, 본 발명이 이하의 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
[회로 접속 재료]
본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 실리카 충전재 및 유기 충전재가 고농도로 충전되어 있는 것을 특징으로 한다. 구체적으로는, 본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하고, 실리카 충전재의 함유량이, 접착제 성분의 전체 질량 또는 전체 부피를 기준으로서 각각 10질량％ 이상 80질량％ 미만 또는 5부피％ 이상 40부피％ 미만이고, 유기 충전재의 함유량이, 접착제 성분의 전체 질량 또는 전체 부피를 기준으로서 각각 5 내지 20질량％ 또는 5 내지 20부피％인 것을 특징으로 한다. 또한, 회로 접속 재료는 페이스트상으로 사용할 수도 있고, 필름상으로 성형하여 사용할 수도 있다. 이하, 각 성분에 대해서 상술한다.
(A: 실리카 충전재)
본 실시 형태에서 사용되는 실리카 충전재의 평균 입경은 7 내지 75nm인데, 7 내지 50nm인 것이 바람직하고, 7 내지 30nm인 것이 보다 바람직하고, 7 내지 20nm인 것이 더욱 바람직하고, 7 내지 15nm인 것이 매우 바람직하고, 10 내지 15nm인 것이 극히 바람직하다. 실리카 충전재의 평균 입경이 7nm 이상이면, 실리카 충전재가 응집하기 어려워 분산성이 양호해지고, 75nm 이하이면, 증점 효과 또는 요변성의 개선 효과를 충분히 얻을 수 있다.
실리카 충전재의 회로 접속 재료에의 고충전화를 용이하게 하기 위해, 펠리카 충전재의 표면에 소수화 처리를 실시하는 것이 바람직하다. 이 소수화 처리에 의해, 실리카 충전재 표면에 반응성 유기기를 담지시킬 수 있다. 이 반응성 유기기는, 본 실시 형태에서의 접착제 성분과 반응하며, 경화 반응 등에 특히 악영향을 미치지 않는 것이 바람직하다. 이러한 반응성 유기기로는, 예를 들면 아미노기, 글리시딜기, 메르캅토기, 우레이도기, 히드록시기, 카르복실기 등을 들 수 있다. 이들 반응성 유기기 중, 활성수소를 갖는 아미노기(-NH2), 메르캅토기(-SH), 카르복실기(-COOH), 우레이도기(-NHCONH2), 히드록시기(-OH)는, 접착제 성분 중 친수기, 예를 들면 에폭시 수지의 단부에 존재하는 에폭시기(옥시란환)에 부가 내지 에폭시기와 수소 결합을 형성한다고 여겨지기 때문에 바람직하다. 또한, 글리시딜기는 에폭시기와 아민계 촉매의 존재하에서 개환 부가 반응한다고 여겨지기 때문에 바람직하다.
이들 반응성 유기기를 실리카 충전재 표면에 담지시키기 위해서는, 예를 들면 이 반응성 유기기와 실리카 표면에 결합할 수 있는 관능기를 분자 내에 겸비한 화합물을 이용하여 실리카 충전재의 표면 처리를 행할 수 있다. 이러한 화합물로는 실란 커플링제, 실리콘 오일 등을 들 수 있다. 특히, 실리콘 오일이 바람직하고, 그의 중합도가 10 내지 500인 것이 보다 바람직하다.
본 실시 형태에서의 실리카 충전재의 표면 처리에 바람직하게 이용되는 실리콘 오일로는, 디메틸폴리실록산, 메틸히드로젠폴리실록산 등으로 대표되는 실리콘 오일에 있어서, 말단 또는 측쇄의 알킬기의 수소 원자를 아미노기, 글리시딜기, 메르캅토기, 우레이도기, 히드록시기 및 카르복실기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 기로 치환하여 이루어지는 변성 실리콘 오일을 들 수 있다. 이들 변성 실리콘 오일은 하기 화학식 (1)로 표시되는 구조(반복 단위)를 갖는다.
Figure 112014001373474-pct00001
식 (1) 중, A는 아미노기, 글리시딜기, 메르캅토기, 우레이도기, 히드록시기 또는 카르복실기를 나타내고, R1은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 알킬기(바람직하게는 메틸기)를 나타내고, R2는 메틸렌기 등의 저급 알킬렌기를 나타내고, x 및 y는 각각 독립적으로 1 이상의 정수를 나타낸다. 또한, 변성 실리콘 오일에 있어서, 변성된 실록산 단위는 블록상으로 연속하고 있을 수도 있지만, 일반적으로는 이들 A가 되는 치환기를 도입할 때, 치환기는 분자 내의 실록산 단위에 포함되는 수소 원자를 규칙적으로 또는 랜덤하게 치환한다. 이 때문에, 변성 실리콘 오일에 있어서, 변성된 실록산 단위는 분자 내에 규칙적으로 또는 랜덤하게 존재한다. 이들 치환기에 의해 실리콘 오일과 접착제 성분의 반응이 가능해진다고 생각한다.
치환기의 도입량은, 실리카 충전재의 전체 질량을 기준으로서 0.01 내지 2.0질량％ 정도인 것이 바람직하다. 이 도입량이 0.01질량％ 이상이면 접착제 성분과의 반응이 충분히 행해져, 요변성 등의 개선 효과가 바람직한 수준에 도달하기 쉬운 경향이 있고, 2.0질량％ 이하이면 실리콘 오일로서의 특성이 손상되기 어려워, 실리카 충전재 표면과의 결합성이 보다 향상되는 경향이 있다. 변성 실리콘 오일은 중합도가 10 내지 500 정도인 것이 바람직하다. 중합도가 10 이상이면 휘발성이 낮고 실리카 충전재를 표면 처리할 때에 가열에 의해 휘산하기 어려운 경향이 있고, 500 이하이면 점도가 지나치게 높아지지 않아 실리카 충전재 표면을 균일하게 처리하기 쉬운 경향이 있다. 이러한 변성 실리콘 오일은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
실리카 충전재의 함유량은, 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로서 10질량％ 이상 80질량％ 미만인데, 10 내지 70질량％인 것이 바람직하고, 20 내지 70질량％인 것이 보다 바람직하고, 30 내지 50질량％인 것이 더욱 바람직하다. 또한, 실리카 충전재의 함유량은, 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로서 5부피％ 이상 40부피％ 미만인데, 10 내지 35부피％인 것이 바람직하고, 15 내지 20부피％인 것이 보다 바람직하다. 실리카 충전재의 함유량을 10질량％ 이상 또는 5부피％ 이상으로 함으로써, 접착제 성분의 요변성을 충분히 높게 할 수 있고, 즉 실장시 접착제 성분의 유동성을 충분히 낮게 할 수 있어, 전극에 있어서의 도전 입자의 포착률을 충분히 확보할 수 있다. 또한, 함유량이 80질량％ 미만 또는 40부피％ 미만이면, 필름상으로 성형할 때에 필요한 용제량이 과잉이 되지 않으며, 도공이 용이해지기 때문에, 필름 성형성이 향상된다. 또한, 도공근이 발생하기 어려워진다.
(B: 유기 충전재)
본 실시 형태에서 사용되는 유기 충전재의 평균 입경은 130 내지 2000nm인데, 130 내지 1500nm인 것이 바람직하고, 300 내지 1200nm인 것이 보다 바람직하고, 500 내지 1000nm인 것이 더욱 바람직하다. 평균 입경이 130nm 이상임으로써, 접착제 성분 중에서의 응집을 억제할 수 있고, 인접하는 회로 전극간의 절연성을 향상시킬 수 있다. 또한, 평균 입경이 2000nm 이하임으로써, 도전 입자의 도통 저해를 야기시키지 않는다. 이러한 유기 충전재로는 아크릴 입자, 스티렌 입자, 고무 입자 등을 들 수 있다. 이 중에서도 고무 입자가 바람직하고, 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔-스티렌 고무, 니트릴-부타디엔 고무, 실리콘 고무 등을 포함하는 입자를 사용할 수 있다. 특히, 표면이 실란 커플링제로 처리된 유기 충전재이면, 열 반응성 수지나 광 반응성 수지에 대한 분산성이 향상되기 때문에 보다 바람직하다. 또한, 유기 충전재로는, 예를 들면 고무 입자 등을 포함하는 코어에 중합체를 피복한 것도 사용할 수 있다. 이러한 유기 충전재는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
고무 입자 중에서 실리콘 고무 입자는, 내용제성이 우수할 뿐 아니라, 분산성도 우수하기 때문에 바람직한 고무 입자로서 사용할 수 있다. 실리콘 고무 입자는 실란 화합물 또는 메틸트리알콕시실란 및/또는 그의 부분 가수분해 축합물을 가성 소다, 암모니아 등의 염기성 물질에 의해 pH>9로 조정한 알코올 수용액에 첨가하여, 가수분해, 중축합시키는 방법, 또는 오르가노실록산을 공중합하는 방법 등으로 얻을 수 있다. 또한, 분자 말단 또는 분자내 측쇄에 히드록시기, 에폭시기, 이미노기, 카르복실기, 메르캅토기 등의 관능기를 갖는 실리콘 고무 입자는, 반응성 수지에 대한 분산성이 양호하기 때문에 바람직하다.
유기 충전재의 함유량은, 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로서 5 내지 20질량％인데, 5 내지 15질량％가 바람직하고, 5 내지 10질량％가 보다 바람직하다. 또한, 유기 충전재의 함유량은, 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로서 5 내지 20부피％인데, 5 내지 15부피％가 바람직하고, 5 내지 10부피％가 보다 바람직하다. 유기 충전재의 함유량이 5질량％ 이상 또는 5부피％ 이상이면 절연 저항값을 충분히 확보할 수 있고, 20질량％ 이하 또는 20부피％ 이하이면 실리카 충전재와 마찬가지로 도공이 용이해진다.
(C: 접착제 성분)
본 실시 형태에서의 회로 접속 재료에 이용되는 접착제 성분으로는, 예를 들면 열 반응성 수지와 경화제의 혼합물을 바람직하게 사용할 수 있다. 이 중, 에폭시 수지와 잠재성 경화제의 혼합물을 이용하는 것이 바람직하다. 잠재성 경화제로는, 예를 들면 이미다졸계 경화제, 히드라지드계 경화제, 3불화붕소-아민 착체, 술포늄염, 아민이미드, 폴리아민의 염, 디시안디아미드 등을 들 수 있다. 또한, 라디칼 반응성 수지와 유기 과산화물과의 혼합물, 자외선 등에 의해 경화하는 에너지선 경화성 수지(광 반응성 수지) 등도 접착제 성분으로서 사용할 수 있다.
상기 에폭시 수지로는, 예를 들면 에피클로로히드린과 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 AD 등으로부터 유도되는 비스페놀형 에폭시 수지; 에피클로로히드린과 페놀노볼락 또는 크레졸노볼락으로부터 유도되는 에폭시노볼락 수지; 나프탈렌환을 포함하는 골격을 갖는 나프탈렌계 에폭시 수지; 글리시딜아민계 에폭시 수지, 글리시딜에테르계 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 지환식 에폭시 수지 등의 1분자 내에 2개 이상의 글리시딜기를 갖는 각종 에폭시 화합물 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다. 이들 에폭시 수지는 일렉트로마이그레이션 방지 측면에서, 불순물 이온(Na+, Cl- 등), 가수분해성 염소 등을 300 ppm 이하로 감소시킨 고순도품을 이용하는 것이 바람직하다.
또한 접착제 성분에는, 접착 후의 응력을 감소시키기 위해 또는 접착성을 향상시키기 위해, 상술한 성분에 추가로 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 실리콘 고무 등의 고무 성분을 혼합할 수도 있다. 또한, 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제, 페놀 수지, 멜라민 수지, 이소시아네이트류 등을 함유시킬 수도 있다.
또한, 필름 형성성 측면에서 접착제 성분에 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지 등의 열가소성 수지(필름 형성성 고분자)를 배합하는 것이 바람직하다. 이들 필름 형성성 고분자를 배합하는 것은, 반응성 수지의 경화시의 응력을 완화시킬 수 있다는 관점에서도 바람직하다. 또한, 접착성 향상의 측면에서, 필름 형성성 고분자가 수산기 등의 관능기를 갖는 것이 보다 바람직하다.
(D: 도전 입자)
도전 입자로는, 예를 들면 금, 은, 구리, 백금, 아연, 철, 팔라듐, 니켈, 주석, 크롬, 티탄, 알루미늄, 코발트, 게르마늄, 카드뮴 등의 금속, ITO, 땜납 등의 금속 입자, 또는 카본 등의 입자 등을 들 수 있다. 도전 입자는 핵이 되는 입자를 1 또는 2 이상의 층으로 피복하고, 최외층이 도전성의 층인 입자일 수도 있다. 이 경우, 최외층은 니켈, 금, 팔라듐 등이 바람직하다. 또한, 도전 입자는 니켈 등의 전이 금속류의 표면을 금이나 팔라듐으로 피복한 것일 수도 있다.
또한, 도전 입자로서, 예를 들면 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등의 절연 입자에 상술한 금속 등의 도전성 물질을 피복한 것도 사용할 수 있다. 예를 들면, 도전 입자가 절연 입자에 도전성 물질을 피복한 것이며, 최외층을 금 또는 팔라듐, 핵이 되는 절연 입자를 플라스틱으로 한 경우, 또는 도전 입자가 열용융 금속 입자인 경우, 가열 가압에 의한 변형성을 갖기 때문에, 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다. 이러한 도전 입자는, 예를 들면 핵이 되는 절연 입자에 금속을 도금 등에 의해 피복함으로써 제작할 수 있다. 이 피복하는 방법으로는, 예를 들면 무전해 도금, 치환 도금, 전기 도금, 스퍼터링 등의 방법을 들 수 있다.
도전 입자의 평균 입경은, 접속하는 회로의 전극 높이보다 낮게 하면 인접 전극간의 단락이 감소하는 등의 측면에서 1 내지 10㎛가 바람직하고, 1 내지 8㎛가 보다 바람직하고, 2 내지 6㎛가 더욱 바람직하고, 3 내지 5㎛가 매우 바람직하고, 3 내지 4㎛가 극히 바람직하다. 또한, 10％ 압축 탄성률(K값)이 100 내지 1000kgf/mm2인 도전 입자를 적절하게 선택하여 사용할 수 있다.
또한, 도전 입자의 평균 입경을 D1로 하고, 실리카 충전재의 평균 입경을 D2로 했을 때, D1/D2가 13.3 내지 1428.6이면, 실리카 충전재의 응집에 의한 접속 저항으로의 영향을 보다 작게 할 수 있기 때문에 바람직하다. 이러한 관점에서, D1/D2는 150 내지 714인 것이 보다 바람직하고, 200 내지 400인 것이 더욱 바람직하다.
또한 필요에 따라, 이들 도전 입자를 절연 피복 처리할 수 있다. 절연 피복 처리로는, 예를 들면 절연성 소립자를 도전 입자에 부착 또는 결합하는 방법, 도전 입자의 표면에 절연성 수지에 의한 막을 형성하는 방법 등을 들 수 있다.
상기 절연성 소립자로는, 예를 들면 무기 산화물 미립자, 유기 미립자를 들 수 있지만, 대향하는 회로 전극간의 도통성을 충분히 높게 하는 관점에서, 무기 산화물 미립자인 것이 바람직하다. 무기 산화물 미립자로는, 예를 들면 규소, 알루미늄, 지르코늄, 티탄, 니오븀, 아연, 주석, 세륨, 마그네슘으로부터 선택되는 적어도 하나의 원소를 포함하는 산화물을 포함하는 미립자를 바람직하게 사용할 수 있다. 이들 중에서도, 인접하는 회로 전극간의 절연성을 양호하게 하는 관점에서, 실리카인 것이 바람직하고, 입경을 제어한 수분산 콜로이달 실리카 입자인 것이 보다 바람직하다.
절연성 소립자의 입경은 20 내지 500nm인 것이 바람직하다. 이 입경이 20nm 이상이면, 도전 입자를 피복하는 절연성 소립자가 절연층으로서 기능하여, 동일한 기판 위에서 서로 인접하는 회로 전극간의 쇼트를 충분히 억제하기 쉬운 경향이 있다. 한편, 500nm 이하이면, 대향하는 회로 전극간의 도통성을 확보하기 쉬운 경향이 있다. 이러한 도전 입자는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
상기 도전 입자의 함유량은 인접하는 회로 전극간의 절연성 및 대향하는 회로 전극간의 도통성을 양호하게 하는 관점에서, 접착제 성분의 전체 부피에 대하여 0.1 내지 30부피％인 것이 바람직하고, 1 내지 25부피％인 것이 보다 바람직하다.
도전 입자의 단분산율은 80％ 이상인 것이 바람직하고, 90％ 이상인 것이 보다 바람직하다. 또한, 단분산율의 바람직한 상한값은 100％이다. 여기서, 도전 입자의 단분산율이란, 상기 회로 접속 재료 중 도전 입자 전체에서 응집하지 않고 단독으로 존재하는 도전 입자(단독 입자)의 비율을 의미하며, 하기 식 (1)로 표시된다. 단분산율이 이러한 범위에 있음으로써, 인접하는 회로 전극간의 절연 특성이 향상된다는 효과를 발휘한다. 또한, 도전 입자의 단분산율이란, 도전 입자 전체에서 응집하지 않고 단독으로 존재하고 있는 도전 입자(단독 입자)의 비율을 의미하며, 예를 들면 다음과 같이 하여 측정할 수 있다. 우선, 접착제 성분만으로 이루어지는 접착제층을 제작하고, 이를 필름상 회로 접속 재료와 라미네이트한 것을 1mm각(角)으로 절단한다. 또한, 접착제층을 별도 제조하고, 이를 3mm각으로 절단한다. 이들을 각각 커버 유리에 올려놓고, 이들을 접합시켜, 3mm각의 접착제층, 1mm각의 필름상 회로 접속 재료, 1mm각의 접착제층이 이 순서대로 적층된 적층체를 얻는다. 이를 (주)도레이 엔지니어링제 고정밀 자동 본더(FC-1200)를 이용하여 80℃에서 40초간 압연한 후, 이어서 200℃에서 20초간 가열 가압한다. 가열 가압 후의 적층체를 주면측으로부터, 기엔스제 광학 현미경(VH-Z450)을 이용하여 1000배로 촬상한다. 얻어진 화상으로부터 하기 식 (1)에 따라 도전 입자의 단분산율을 계산한다. 또한, 압연 조건이나 가열 가압 조건은, 측정 대상인 필름상 회로 접속 재료의 특성에 맞춰 적절하게 변경할 수 있다.
도전 입자의 단분산율(％)=(단독 입자수/측정한 전체 도전 입자수)×100ㆍㆍㆍ(1)
또한, 본 실시 형태에서의 각종 입자의 평균 입경은, 다음과 같이 하여 구할 수 있다. 즉, 1개의 입자를 임의로 선택하고, 이를 주사형 전자 현미경으로 관찰하여 그의 최대 직경 및 최소 직경을 측정한다. 이 최대 직경 및 최소 직경의 곱의 제곱근을 그 입자의 입경으로 한다. 이 방법으로, 임의로 선택한 입자 50개에 대해서 입경을 측정하고, 그의 평균값을 각종 입자의 평균 입경으로 한다.
[회로 접속 재료의 제조 방법 및 사용 방법]
본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 예를 들면 에폭시 수지, 아크릴 고무 및 잠재성 경화제를 포함하는 접착제 성분을 유기 용제에 용해 또는 분산하여 액상화하고, 그것에 도전 입자, 실리카 충전재 및 유기 충전재를 가하여 분산시킴으로써 제작할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 추가로 이를 필름상으로 성형할 수도 있다. 그 경우, 얻어진 회로 접속 재료를 박리성 기재 위에 도포하여 경화제의 활성 온도 이하에서 용제를 제거함으로써, 필름상의 회로 접속 재료가 얻어진다. 또한, 유기 용제로는, 예를 들면 접착제 성분의 용해성 향상의 측면에서, 방향족 탄화수소계와 산소 함유계의 혼합 용제가 바람직하다.
또한, 본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 접착제 성분과 도전 입자를 포함하는 ACF(Anisotoropic Conductive Film; 이방 도전성 필름)층과, 접착제 성분을 포함하고 도전 입자를 포함하지 않는 NCF(Non-Conductive Film; 비도전성 필름)층과의 적어도 2층을 포함하는 필름상의 회로 접속 재료로 할 수 있다. 또한, 이 때, 본 실시 형태에서의 실리카 충전재는 ACF층 및 NCF층의 양쪽에 함유시킬 수 있지만, ACF층에 함유시키는 경우에는, ACF층의 접착제 성분의 총량에 대하여 10질량％ 이상 또는 5부피％ 이상 함유시키는 것이 바람직하다.
이러한 필름상의 회로 접속 재료의 두께는, 도전 입자의 입경 및 회로 접속 재료의 특성을 고려하여 상대적으로 결정되지만, 1 내지 100㎛인 것이 바람직하고, 1 내지 30㎛인 것이 보다 바람직하다. 두께가 1㎛ 이상이면 충분한 접착성을 얻기 쉬운 경향이 있고, 100㎛ 이하이면 대향하는 회로 전극간의 도통성을 얻기 위해서 다량의 도전 입자를 필요로 하지 않기 때문에, 비용 등의 측면에서 현실적이다.
또한, 본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 도전 입자의 전극 위에의 보충성이 향상되기 때문에, 3000㎛2 이하의 면적의 전극을 갖는 회로 기판 등을 전기적으로 접속하는 재료로서 바람직하게 사용할 수 있다. 다만, 전극 위에 도통 특성을 발현하는 도전 입자를 필요 최저한 보충하는 관점에서, 이러한 회로 기판의 전극의 면적은 1500㎛2 이상인 것이 바람직하다. 또한, 본 실시 형태의 회로 접속 재료는, 12㎛ 이하의 피치를 갖는 전극군(즉, 12㎛ 이하의 간격을 두고 배치된 복수의 전극)을 갖는 회로 기판 등을 전기적으로 접속하는 재료로서 바람직하게 사용할 수 있다. 다만, 전극 피치 사이가 너무 좁은 경우, 도전 입자가 전극 사이에서 응집하여 절연 파괴를 일으킬 가능성이 있기 때문에, 전극의 피치는 8㎛ 이상인 것이 바람직하다.
도 1은, 본 실시 형태의 회로 접속 재료의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다. 회로 접속 재료 (1)은 필름상이고, 실리카 충전재, 유기 충전재 및 접착제 성분을 함유하는 수지 조성물층 (3)을 갖고 있다. 그리고 복수의 도전 입자 (5)가 수지 조성물층 (3) 중에 분산되어 있다.
필름상의 회로 접속 재료 (1)은, 대향하는 한쌍의 회로 부재끼리 사이에 끼워진 상태로 가열 및 가압되었을 때에, 용융 유동하여 대치하는 회로 전극끼리를 전기적으로 접속한 후, 경화하여 접착 강도를 발현한다.
상기 필름상의 회로 접속 재료 (1)은, 예를 들면 반도체칩, 저항체칩, 컨덴서칩 등의 칩 부품, 또는 인쇄 기판과 같은 회로 부재끼리를 접속하기 위한 재료로서 유용하다. 즉, 제1 전극을 갖는 제1 회로 기판과 제2 전극을 갖는 제2 회로 기판을, 제1 전극과 제2 전극이 대향하도록 배치하고, 대향 배치한 제1 전극과 제2 전극 사이에 상기 본 실시 형태의 회로 접속 재료를 개재시키고, 가열 가압하여 제1 전극과 제2 전극을 전기적으로 접속시킴으로써, 회로 기판끼리를 접속할 수 있다.
이에 따라, 제1 전극을 갖는 제1 회로 기판과, 제2 전극을 갖는 제2 회로 기판과, 제1 회로 기판 및 제2 회로 기판 사이에 개재하는 회로 접속 재료의 경화물을 구비하고, 제1 회로 기판과 제2 회로 기판은 제1 전극과 제2 전극이 대향하도록 배치되며, 제1 전극과 제2 전극은 경화물을 통해 전기적으로 접속되고, 회로 접속 재료는 본 실시 형태의 회로 접속 재료인, 도 2에 도시한 바와 같은 단면을 갖는, 본 실시 형태의 회로 기판의 접속 구조체가 얻어진다.
도 2는, 본 실시 형태의 회로 기판의 접속 구조체의 한 실시 형태를 나타내는 개략 단면도이다. 도 2에 도시한 회로 기판의 접속 구조체 (101)은, 제1 회로 기판 (11) 및 이것의 주면 위에 형성된 제1 회로 전극 (13)을 갖는 제1 회로 부재 (10)과, 제2 회로 기판 (21) 및 이것의 주면 위에 형성된 제2 회로 전극 (23)을 갖는 제2 회로 부재 (20)이 상술한 필름상의 회로 접속 재료 (1)이 경화한 경화물을 포함하며, 제1 및 제2 회로 부재 (10, 20) 사이에 형성된 회로 접속 부재 (1a)에 의해서 접속된 것이다. 회로 기판의 접속 구조체 (101)에 있어서는, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 전기적으로 접속되어 있을 뿐 아니라 접착하고 있다.
회로 접속 부재 (1a)는 실리카 충전재, 유기 충전재 및 접착제 성분을 함유하는 수지 조성물층 (3)의 경화물 (3a), 및 이것에 분산되어 있는 도전 입자 (5)로 구성된다. 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)은 도전 입자 (5)를 통해 전기적으로 접속되어 있다.
제1 회로 기판 (11)은, 예를 들면 폴리에스테르테레프탈레이트, 폴리에테르설폰, 에폭시 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 수지를 포함하는 수지 필름이다.
회로 전극 (13)은, 전극으로서 기능할 수 있을 정도의 도전성을 갖는 재료(바람직하게는 금, 은, 주석, 백금족의 금속 및 인듐-주석 산화물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종)로 형성되어 있다. 복수의 회로 전극 (13)이, 제1 회로 기판 (11)의 주면 위에 형성되어 있다.
제2 회로 기판 (21)은, 예를 들면 유리 기판이고, 제2 회로 기판 (21)의 주면 위에는, 복수의 제2 회로 전극 (23)이 형성되어 있다.
회로 기판의 접속 구조체 (101)은, 예를 들면 제1 회로 부재 (10)과, 상기 필름상의 회로 접속 재료 (1)과, 제2 회로 부재 (20)을, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 대치하도록 이 순서대로 적층한 적층체를 가열 및 가압함으로써, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 전기적으로 접속되도록 제1 회로 부재 (10)과 제2 회로 부재 (20)을 접속하는 방법에 의해서 얻어진다.
이 방법에 있어서는, 예를 들면 우선, 지지 필름 위에 형성되어 있는 필름상의 회로 접속 재료 (1)을 제2 회로 부재 (20) 위에 접합시킨 상태로 가열 및 가압하여 회로 접속 재료 (1)을 가접착한다. 그 후, 상기 지지 필름을 박리하고, 지지 필름이 박리된 면 위에 제1 회로 부재 (10)을, 회로 전극의 위치를 조정하면서 올려놓아 적층체를 준비한다. 그리고, 상기 적층체를 가열 및 가압함으로써 본접착하고, 회로 기판의 접속 구조체 (101)을 얻을 수 있다.
상기 적층체를 가열 및 가압하는 조건은, 회로 접속 재료 중 접착제 성분의 경화성 등에 따라, 회로 접속 재료가 경화하여 충분한 접착 강도가 얻어지도록 적절하게 조정된다.
이러한 회로 기판의 접속 구조체로는, 예를 들면 반도체칩, 저항체칩, 컨덴서칩 등의 칩 부품과, 인쇄 기판 등의 회로 부재를 접속한 구조 등을 들 수 있다. 이들 회로 부재에는 전극이 통상은 다수(경우에 따라서는 단수일 수도 있음) 설치되어 있으며, 회로 부재의 적어도 일조를, 이들의 회로 부재에 설치된 전극의 적어도 일부를 대향 배치하고, 대향 배치한 전극 사이에 본 실시 형태의 회로 접속 재료를 개재시켜 가열 가압하고, 대향 배치한 전극끼리를 전기적으로 접속하여, 상술한 바와 같은 회로 기판의 접속 구조체를 얻을 수 있다. 이 때, 대향 배치한 전극끼리는, 이방 도전성 접착제(회로 접속 재료)의 도전 입자를 통해 전기적으로 접속된다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예에 기초하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하는데, 본 발명이 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다.
[실리카 충전재 분산액 및 유기 충전재 분산액의 제조]
(실리카 충전재 1)
실리카 충전재로서 평균 입경 12nm의 건식 실리카 미립자(닛본 에어로실사 제조, 제품명: Aerosil 200) 200g을 15리터의 반응조에 넣고, 실리콘 오일(신에쓰 가가꾸 고교사 제조, 제품명: KF96, 중합도: 10)을 26g 첨가하였다. 추가로 교반하면서 계 내를 질소 가스로 치환하고, 질소 가스를 흐르게 한 채로 280℃까지 승온, 20분간 유지 후 실온까지 냉각하였다. 이와 같이 하여, 실리콘 오일로 소수화 처리한 실리카 충전재(실리카 충전재 1)를 얻었다. 이를 아세트산에틸에 분산시켜, 농도 13질량％의 실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(실리카 충전재 2)
실리카 충전재로서 평균 입경 75nm의 실리카 미립자(후소 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 쿼트론 PL-7)를 이용한 것 이외에는, 실리카 충전재 1과 동일하게 하여, 실리카 충전재 2의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(실리카 충전재 3)
실리카 충전재로서 트리메틸실릴기로 소수화 처리된 평균 입경 7nm의 실리카 미립자(닛본 에어로실사 제조, 제품명: Aerosil R812)를 이용한 것 이외에는, 실리카 충전재 1과 동일하게 하여, 실리카 충전재 3의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(유기 충전재 1)
유기 충전재 1로서, 고무상 아크릴 중합체의 코어와 유리상 고Tg 중합체의 셸을 포함하는 평균 입경 130nm의 유기 충전재(간쯔 가세이 가부시끼가이샤 제조, 제품명: 스타필로이드 AC-3364P)를 이용하였다. 이 유기 충전재 1을 아세트산에틸에 분산시켜, 농도 15질량％의 유기 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(유기 충전재 2)
유기 충전재 2로서 평균 입경 800nm의 실리콘 레진 충전재(신에쓰 폴리머사 제조, 제품명: X52-854)를 사용한 것 이외에는, 유기 충전재 1과 동일하게 하여 유기 충전재 2의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(유기 충전재 3)
유기 충전재 3으로서 평균 입경 2000nm의 실리콘 레진 충전재(신에쓰 폴리머사 제조, 제품명: KMP-590)를 사용한 것 이외에는, 유기 충전재 1과 동일하게 하여 유기 충전재 3의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(유기 충전재 4)
유기 충전재 4로서 평균 입경 3500nm의 실리콘 레진 충전재(신에쓰 폴리머사 제조, 제품명: KMP-701)를 사용한 것 이외에는, 유기 충전재 1과 동일하게 하여 유기 충전재 4의 아세트산에틸 분산액을 제조하였다.
(실시예 1)
[필름상 회로 접속 재료의 제작]
페녹시 수지(유니온 카바이드사 제조, 제품명: PKHC) 35g을 아세트산에틸 80g에 용해시키고, 또한 아크릴 고무 30g을 아세트산에틸 70g에 용해시키고, 이들을 혼합함으로써 중합체 농도가 30질량％인 용액을 얻었다. 또한, 아크릴 고무로는, 부틸아크릴레이트 40질량부, 에틸아크릴레이트 30질량부, 아크릴로니트릴 30질량부, 및 글리시딜메타크릴레이트 3질량부의 공중합체를 이용하였다. 아크릴 고무의 중량 평균 분자량은 85만이었다. 이 용액에 마이크로 캡슐형 잠재성 경화제를 함유하는 액상 에폭시(아사히 가세이 에폭시 가부시끼가이샤 제조, 제품명: 노바큐어 HX-3941, 에폭시 당량 185) 50g을 가하여 교반하고, 접착제 용액을 제작하였다. 이 접착제 용액에 실리카 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 40질량％(20부피％)가 되도록 실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 35g 첨가하고, 추가로 유기 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 5질량％(5부피％)가 되도록 유기 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 첨가하고 교반하였다. 이 용액 100g에 대하여, 평균 입경이 3.0㎛인 절연 피복 도전 입자 20g을 혼합하여 분산액을 제작하였다. 또한, 실시예 1에 있어서, 도전 입자의 평균 입경 D1을 실리카 충전재의 평균 입경 D2로 나눈 값, 즉 D1/D2의 값은 하기 표 1에 나타낸 바와 같았다. 절연 피복 도전 입자로는, 플라스틱 입자에 대하여 니켈 도금 및 금 도금을 이 순서대로 실시한 도전 입자에 콜로이달 실리카가 피복되어 있는 입자를 이용하였다. 분산액 내의 절연 피복 도전 입자의 함유량은, 접착제 성분의 총량에 대하여 9부피％로 조정하였다.
이 분산액을 세퍼레이터(두께 40㎛) 위에 롤 코터로 도포하고, 80℃에서 5분간 건조하여 두께 25㎛의 필름상 회로 접속 재료를 제작하였다. 또한, 세퍼레이터로는, 실리콘 처리한 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름을 이용하였다.
[접속 구조체 샘플의 제작]
제작한 필름상 회로 접속 재료를 이용하여, 금 범프 부착 칩(1.7mm×17mm, 두께: 0.5mm)과, ITO 회로 부착 유리 기판(지오마테크 제조, 두께: 0.7mm)과의 접속을 이하와 같이 행하였다. 또한, 금 범프의 면적은 30㎛×90㎛였다. 금 범프 사이의 스페이스(피치)는 10㎛였다. 금 범프의 높이는 15㎛였다. 범프수는 362였다.
우선, 필름상 회로 접속 재료를 소정의 크기(2mm×19mm)로 절단하였다. 그리고, 필름상 회로 접속 재료의 세퍼레이터가 설치된 면과는 반대측의 면을, ITO 회로 부착 유리 기판의 ITO 회로가 형성된 면에 향하고, ITO 회로 부착 유리 기판의 표면 위에 80℃, 0.98MPa(10kgf/㎠)로 첩부하여 가접착하였다. 그 후, ITO 회로 부착 유리 기판에 첩부한 필름상 회로 접속 재료로부터 세퍼레이터를 박리하고, 필름상 회로 접속 재료를 개재시킨 상태에서, 칩의 금 범프와 ITO 회로 부착 유리 기판의 위치 정렬을 행하였다. 이어서, 칩의 금 범프가 설치된 면을, 필름상 회로 접속 재료의 ITO 회로 부착 유리 기판이 첩부된 면과는 반대측의 면을 향하여, 190℃, 40g/범프, 10초간의 조건으로 가열 및 가압을 행하여 본 접착(본 접속)을 행하고, 접속 구조체 샘플을 얻었다.
(실시예 2)
실리카 충전재의 분산액으로서, 실리카 충전재 2의 아세트산에틸 분산액을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 3)
실리카 충전재의 분산액으로서, 실리카 충전재 3의 아세트산에틸 분산액을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 4)
실리카 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 10질량％(5부피％)가 되도록 실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 8.75g 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 5)
실리카 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 60질량％(30부피％)가 되도록 실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 52.5g 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 6)
유기 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 20질량％(20부피％)가 되도록 유기 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 27g 첨가한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 7)
유기 충전재의 분산액으로서, 유기 충전재 2의 아세트산에틸 분산액을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(실시예 8)
유기 충전재의 분산액으로서, 유기 충전재 3의 아세트산에틸 분산액을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(비교예 1)
유기 충전재 4의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 5질량％(5부피％)가 되도록 유기 충전재 4의 아세트산에틸 분산액을 6.8g 첨가한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(비교예 2)
유기 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 1질량％(1부피％)가 되도록 유기 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 1.4g 첨가한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(비교예 3)
유기 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(비교예 4)
실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
(비교예 5)
실리카 충전재 1의 함유량이 접착제 성분의 총량에 대하여 80질량％(40부피％)가 되도록 실리카 충전재 1의 아세트산에틸 분산액을 70g 첨가한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플을 제작하였다.
Figure 112014001373474-pct00002
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5에서 얻어진 필름상 회로 접속 재료 및 접속 구조체 샘플에 대해서, 각각 이하의 평가를 행하였다. 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
(접속 저항값)
접속 구조체 샘플의 접속 저항을 4단자법에 의해 측정하였다. (주)어드밴티스트제의 정전류 전원 장치 R-6145를 이용하여, 일정 전류(1mA)를 접속 구조체 샘플의 칩 전극-기판 전극 사이(접속 부분)에 인가하였다. 전류의 인가시에 있어서의 접속 부분의 전위차를 (주)어드밴티스트제의 디지털 멀티미터(R-6557)를 이용하여 측정하였다. 전위차는 임의의 10점으로 측정하고, 그의 평균값을 구하였다. 전위차의 평균값을 접속 저항값으로 환산하였다. 얻어진 접속 저항값을 하기의 기준에 기초하여 평가하였다.
A: 1Ω 미만
B: 1Ω 이상 5Ω 미만
C: 5Ω 이상 10Ω 이하
D: 10Ω 초과
(절연 저항값)
접속 구조체 샘플에 대해서, 직류(DC) 50V의 전압을 1분간 인가한 후의 절연 저항을, 2단자 측정법을 이용하여 멀티미터로 측정하였다. 여기서, 절연 저항이란 인접하는 회로 전극간(금 범프간)의 저항을 의미한다. 각 접속 구조체 샘플이 갖는 임의의 10쌍의 금 범프간의 절연 저항값을 측정하여 그의 평균값을 구하였다. 그리고, 절연 저항값의 평균값을 하기의 기준에 기초하여 평가하였다.
A: 1010Ω 초과
B: 109Ω 이상 1010Ω 이하
C: 108Ω 이상 109Ω 미만
D: 108Ω 미만
(도전 입자의 단분산율)
접착제 성분만으로 이루어지는 접착제층을 제작하고, 이를 각 필름상 회로 접속 재료와 라미네이트한 것을 1mm각으로 절단하였다. 또한, 접착제층을 별도 제조하고, 이를 3mm각으로 절단하였다. 이들을 각각 커버 유리에 올려놓고, 이들을 접합시켜 3mm각의 접착제층, 1mm각의 필름상 회로 접속 재료, 1mm각의 접착제층이 이 순서대로 적층된 적층체를 얻었다. 이를 (주)도레이 엔지니어링제 고정밀 자동 본더(FC-1200)를 이용하여 80℃에서 40초간 압연한 후, 이어서 200℃에서 20초간 가열 가압하였다. 가열 가압 후의 적층체를 주면측으로부터, 기엔스제 광학 현미경(VH-Z450)을 이용하여 1000배로 촬상하였다. 얻어진 화상으로부터 도전 입자의 단분산율을 계산하였다. 또한, 도전 입자의 단분산율이란, 도전 입자 전체에서 응집하지 않고 단독으로 존재하고 있는 도전 입자(단독 입자)의 비율을 의미하며, 구체적으로는 이하의 수식 (1)로부터 구하였다.
도전 입자의 단분산율(％)=(단독 입자수/측정한 전체 도전 입자수)×100ㆍㆍㆍ(1)
(필름 성형성)
필름상 회로 접속 재료의 제작시에, 분산액을 세퍼레이터 위에 롤 코터로 도포했을 때의 도공상, 흰점의 유무, 도공 후의 필름의 깨짐, 태크력을 평가하였다. 평가는 이하와 같이 행하였다.
A: 도공상, 흰점, 필름의 균열이 없고, 태크력이 충분히 높음
B: 도공상, 흰점, 필름의 균열이 발생되어 있거나, 또는 태크력이 낮음
C: 도공상, 흰점, 필름의 균열이 발생되어 있고, 태크력이 낮음
Figure 112014001373474-pct00003
실시예 1 내지 8의 필름상 회로 접속 재료는 필름 형성성이 양호할 뿐 아니라, 도전 입자의 단분산율도 양호하였다. 또한, 이 필름상 회로 접속 재료를 이용한 접속 구조체에 있어서, 인접하는 회로 전극간의 우수한 절연 특성과, 대향하는 회로 전극간의 우수한 도전 특성을 양립할 수 있었다.
본 실시예에서는, 실리카 충전재에 추가로, 입경이 큰 유기 미립자(유기 충전재)를 첨가함으로써, 도전 입자간 거리를 적절히 유지하는 것이 가능해지고, 특히 인접하는 회로 전극간의 절연 저항값을 향상시킬 수 있었다고 생각된다. 또한, 본 실시예에서는 소수화 처리를 행한 실리카 충전재를 이용함으로써, 접착제 성분 중에 실리카 충전재를 보다 다량으로 첨가하는 것이 가능하였다. 이 때문에, 접착제 성분의 요변성이 보다 한층 향상되어, 실장시(접속 구조체 제작시)의 접착제 성분의 유동성을 바람직하게 제어할 수 있었다고 생각된다. 이는 또한, 범프상의 입자 포착수를 향상시켜, 접속 저항값의 저하로 연결되었다.
1… 회로 접속 재료, 1a… 회로 접속 부재, 3… 수지 조성물층, 3a… 경화물, 5… 도전 입자, 10… 제1 회로 부재, 11… 제1 회로 기판, 13… 제1 회로 전극, 20… 제2 회로 부재, 21… 제2 회로 기판, 23… 제2 회로 전극, 101… 회로 기판의 접속 구조체.

Claims (12)

  1. 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하고,
    상기 실리카 충전재의 함유량이 상기 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로 10질량％ 이상 80질량％ 미만이고,
    상기 유기 충전재의 함유량이 상기 접착제 성분의 전체 질량을 기준으로 5 내지 20질량％인 회로 접속 재료.
  2. 접착제 성분, 도전 입자, 평균 입경이 7 내지 75nm인 실리카 충전재 및 평균 입경이 130 내지 2000nm인 유기 충전재를 함유하고,
    상기 실리카 충전재의 함유량이 상기 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로 5부피％ 이상 40부피％ 미만이고,
    상기 유기 충전재의 함유량이 상기 접착제 성분의 전체 부피를 기준으로 5 내지 20부피％인 회로 접속 재료.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 실리카 충전재의 평균 입경은 7 내지 50nm인 회로 접속 재료.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 실리카 충전재의 평균 입경은 7 내지 15nm이고,
    상기 유기 충전재의 평균 입경은 130 내지 1500nm인 회로 접속 재료.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 실리카 충전재의 표면에 소수화 처리가 실시되어 있는 회로 접속 재료.
  6. 제5항에 있어서, 상기 소수화 처리는 중합도가 10 내지 500인 실리콘 오일을 상기 표면에 부착 또는 결합시키는 처리인 회로 접속 재료.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 유기 충전재는 실리콘 고무를 포함하는 회로 접속 재료.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 도전 입자의 평균 입경을 D1로 하고, 상기 실리카 충전재의 평균 입경을 D2로 했을 때, D1/D2가 13.3 내지 1428.6인 회로 접속 재료.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 도전 입자의 단분산율은 80％ 이상인 회로 접속 재료.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서, 3000㎛2 이하의 면적의 전극을 갖는 회로 기판과, 다른 회로 기판을 전기적으로 접속하기 위해 이용되는 회로 접속 재료.
  11. 제1항 또는 제2항에 있어서, 12㎛ 이하의 간격을 두고 배치된 복수의 전극을 갖는 회로 기판과, 다른 회로 기판을 전기적으로 접속하기 위해서 이용되는 회로 접속 재료.
  12. 제1 전극을 갖는 제1 회로 기판과,
    제2 전극을 갖는 제2 회로 기판과,
    상기 제1 회로 기판 및 상기 제2 회로 기판 사이에 개재하는 회로 접속 재료의 경화물
    을 구비하고,
    상기 제1 회로 기판과 상기 제2 회로 기판은 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 대향하도록 배치되고,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극은 상기 경화물을 통해 전기적으로 접속되고,
    상기 회로 접속 재료는 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료인
    회로 기판의 접속 구조체.
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