KR101662936B1 - 옻나무의 피부염 유발 독성물질 제거 법제방법 및 이에 따라 제조된 옻나무 식품 첨가물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 옻나무의 피부염 유발 독성물질 제거 법제방법 및 이에 따라 제조된 옻나무 식품 첨가물에 관한 것으로, (S1) 옻나무를 서늘한 그늘에서 4 내지 6개월 동안 1차 건조시키는 단계; (S2) 상기 1차 건조된 옻나무를 잘게 파쇄한 다음 햇볕에서 5 내지 10일 동안 2차 건조시키는 단계; (S3) 상기 2차 건조된 옻나무를 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 3차 건조시키는 단계; (S4) 꾸지뽕나무를 서늘한 그늘에서 3 내지 7일 동안 건조시킨 다음 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 건조시켜 건조된 꾸지뽕나무를 수득하는 단계; 및 (S5) 물 100 중량부에 대하여 상기 단계 (S3)에서 건조된 옻나무 15 내지 25 중량부 및 상기 단계 (S4)에서 건조된 꾸지뽕나무 0.1 내지 0.5 중량부를 첨가하여 압력 추출기를 이용하여 100 내지 120℃의 온도 및 1.0 내지 1.5 기압하에서 40 내지 60시간 동안 추출하는 단계를 포함하는 본 발명의 옻나무 함유 추출물의 제조방법에 따르면 옻나무 내에 함유된 피부염 유발물질인 우루시올의 함량을 최소로 감소시키면서 옻나무의 유효성분은 그대로 유지시킬 수 있다. 따라서, 옻나무를 이용하는 식품 제조시 독성물질로 인한 피부염 유발을 방지할 수 있어 거부감 및 알러지 반응없이 옻나무 식품 첨가물로서 매우 유용하게 이용될 수 있을 것으로 기대된다.

Description

옻나무의 피부염 유발 독성물질 제거 법제방법 및 이에 따라 제조된 옻나무 식품 첨가물{A processing method for removing the poisonous substances causing dermatitis from Rhus verniciflua and food additives of Rhus verniciflua prepared therefrom}

본 발명은 옻나무의 피부염 유발 독성물질 제거 법제방법 및 이에 따라 제조된 옻나무 식품 첨가물에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 옻나무 내에 함유되어 있은 피부염을 유발시키는 독성물질, 예컨대 우루시올(urushiol)을 제거하기 위한 법제 방법 및 이에 따라 제조된 옻나무의 독성물질이 제거된 식품 첨가물에 관한 것이다.

옻나무(Rhus verniciflua)는 동양에서 많이 재배되고 있으며, 특히 한국, 일본, 중국 등에서는 옻나무 껍질에 상처를 내어 여기서 생성되는 수액을 채취하여 옻칠(칠기)에 주로 사용되어 왔다. 특히 한국의 나전칠기는 현재 사용되는 락카 및 에나멜과 비교할 수 없으며, 전 세계적으로 품질의 우수성을 인정받고 있다. 그 동안 민간요법에서는 옻을 이용한 한약과 식품이 비법으로만 구전되고 있으나, 독성(알러지)반응으로 사용이 제한되어 왔다. 옛부터 많이 식용하는 옻닭과 옻순은 알러지(보통 "옻이 오른다" 라고 표현)에 대한 두려움 때문에 상용화하기가 곤란하였으며, 이에 대한 피해도 많이 보고되고 있다. 특히 피부과 병원에서는 식용할 수 없는 금기물질로 단정하고 있다.

옻나무 수액(옻칠)의 주성분은 우루시올(urushiol)이며, 주 용도는 칠공예에 사용되는 엷은 노란색 액체로서 알코올, 에테르, 클로로포름에 용해되는 비극성 물질로 알려져 있다. 화학적 구조는 곁사슬(side chain) R기가 탄소수 15-17개의 이중결합을 함유하는 불포화 화합물이며, 5개의 혼합물로 혼재(Merck index 9697)되어 있으며, 옻의 주된 약리작용은 항암, 항산화, 숙취작용 등이 알려져 있으며(산림청, 임목 육종연구소 나천수 연구팀, 1997.4.22., 식품과학회지, vol 31, 238-245), 위장병, 심장병, 관절염, 고혈압, 당뇨, 중풍, 관절염, 만성피로 등에 효능(본초강목, 본초학)이 있는 것으로 보고되었다.

이러한 다양한 약리작용이 있음에도 불구하고 아직까지 상용화되지 못한 원인은 인체에 대한 독성작용(알러지)때문으로, 옻을 수액상태로 직접 섭취하는 경우에는 우루시올이라는 독성 물질에 의해 발진, 가려움증 등 부작용이 나타난다. 또한 닭이나 오리에 대추, 밤, 황기 등과 옻을 함께 넣고 조리할 시 옻닭 또는 옻오리를 섭취한 3명 가운데 1명 꼴로 피부염을 비롯한 각종 부작용이 나타나는 것으로 보고된 바 있다.

따라서, 옻나무의 약리적 효능을 적극적으로 이용하기 위해서는 무엇보다도 옻나무 내에 함유된 독성물질의 제거방법이 절실히 요구되고 있는 실정이다.

이에 대한민국특허등록 제10-0367286호에는 열풍 건조시키는 공정, 용매를 첨가하고 열처리하는 공정 및 옻 추출물을 여과한 후 농축시키는 농축공정으로 구성된 독성이 제거된 옻나무 추출물의 추출방법이 개시된 바 있으며, 대한민국등록특허 제10-0339837호에서는 옻나무에서 옻독을 제거하기 위하여 170℃에서 4시간 이상 건조시키는 방법을 개시하고 있다. 그러나, 상기 열처리 방법은 고온 고압의 열처리 공정이 필요하므로 제조 공정이 불편하고 고온 고압 하에서 다른 유용한 약리성분이 파괴될 수 있다는 단점이 있다.

또한, 대한민국 등록특허 제10-0512328호에서는 옻나무를 증자한 다음 아스퍼질러스 오리재 (Aspergillus oryzae), 아스퍼질러스 카와치 (Aspergillus kawachii) 등의 국균을 접종하여 발효시킴으로써 독성이 제거된 옻물을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 상기 방법은 옻나무의 줄기 및 가지를 분리하여 사용한 것으로, 옻나무의 줄기 및 가지에는 독성이 약하여 무독화가 쉬우나 약용성분이 적게 함유된 단점이 있다.

이에 본 발명자들은 옻나무의 독성물질을 최소화하면서도 옻나무의 유용한 성분을 그대로 이용할 수 있는 옻나무 추출물을 제조하기 위해 계속 연구를 진행한 결과, 옻나무를 자연건조, 광건조 및 건조기를 이용한 건조로 3회에 걸쳐 건조한 다음 꾸지뽕나무와 함께 압력 추출기에서 열수 추출함으로써 피부염 유발 독성물질인 우루시올을 제거하면서도 옻나무의 유효성분은 그대로 유지시킬 수 있다는 사실을 발견함으로써 본 발명을 완성하였다.

따라서, 본 발명에서 해결하고자 하는 기술적 과제는 옻나무로부터 피부염을 유발시키는 독성물질을 제거시킨 옻나무 함유 추출물을 제조하는 방법을 제공하기 위한 것이다.

또한, 본 발명에서 해결하고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 방법에 따라 제조된 옻나무 식품 첨가물인 옻나무 함유 추출물을 제공하기 위한 것이다.

상기한 기술적 과제를 해결하기 위하여, 본 발명에서는 하기 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물의 제조방법을 제공한다:

(S1) 옻나무를 서늘한 그늘에서 4 내지 6개월 동안 1차 건조시키는 단계;

(S2) 상기 1차 건조된 옻나무를 잘게 파쇄한 다음 햇볕에서 5 내지 10일 동안 2차 건조시키는 단계;

(S3) 상기 2차 건조된 옻나무를 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 3차 건조시키는 단계;

(S4) 꾸지뽕나무를 서늘한 그늘에서 3 내지 7일 동안 건조시킨 다음 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 건조시켜 건조된 꾸지뽕나무를 수득하는 단계; 및

(S5) 물 100 중량부에 대하여 상기 단계 (S3)에서 건조된 옻나무 15 내지 25 중량부 및 상기 단계 (S4)에서 건조된 꾸지뽕나무 0.1 내지 0.5 중량부를 첨가하여 압력 추출기를 이용하여 100 내지 120℃의 온도 및 1.0 내지 1.5 기압하에서 40 내지 60시간 동안 추출하는 단계.

상기한 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명에서는 상기 방법에 따라 제조된 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물을 제공한다.

본 발명에서 옻나무는 주로 우리나라에 자생하는 참옻나무, 개옻나무, 덩굴옻나무, 붉나무, 검양옻나무 또는 산검양옻나무를 모두 사용할 수 있으며, 특히 참옻나무를 사용하는 것이 바람직하다.

또한 본 발명에서는 옻나무의 수액, 껍질, 뿌리의 전체 부분을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 옻나무 목질부 줄기 부분을 사용하는 것을 특징으로 한다.

본 발명의 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물의 제조방법은 옻나무를 자연건조, 광건조 및 건조기를 이용한 건조를 통해 3회에 걸쳐 건조하는 것이 특징이다.

상기 단계 (S1)의 1차 건조공정인 자연건조는 통상의 약초건조 방법으로서 서늘한 그늘에서 4 내지 6개월 동안 옻나무를 건조하는 공정이다. 본 발명의 구체적인 실시양태에 따르면, 11월경에 수확한 옻나무를 그 다음해 4월까지 서늘한 그늘에서 건조한다.

상기 단계 (S2)의 2차 건조공정인 광건조는 햇볕에서 건조하는 방법으로서, 본 발명의 구체적인 실시양태에 따르면, 상기 자연건조된 옻나무를 잘게 파쇄한 다음 햇볕에서 5 내지 10일, 바람직하게는 7일간 건조한다. 이러한 광건조 공정을 통하여 옻나무는 대략 90% 정도 건조될 수 있으며, 상기 자연건조된 옻나무를 잘게 파쇄함으로써 옻나무 내에 함유된 독성물질, 즉 우루시올이 넓은 표면적을 통하여 휘발되도록 할 수 있다.

상기 단계 (S3)의 3차 건조공정인 건조기를 이용한 건조는 통상의 약초 건조기를 이용하여 건조하는 공정으로서 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간, 바람직하게는 48시간 동안 건조하는 것이 특징이다.

본 발명에서는 옻나무를 3회에 걸쳐 건조함으로써 옻나무 내에 함유된 피부염을 유발하는 독성물질인 우루시올의 휘발을 유도하여 옻나무 함유 추출물 내에 우루시올의 함량을 최소로 감소시킬 수 있다는 이점이 있다.

본 발명에서 사용하는 꾸지뽕나무(cudrania tricuspidata)는 뽕나무과 꾸지뽕나무속에 속하는 갈잎작은키 나무로, 우리나라 황해도 이남 중남부의 산기슭이나 들판에서 자란다. 꾸지뽕나무는 일반 뽕나무와 달리 긴 가시가 달려있고, 잎의 가장자리가 밋밋하며, 잎을 자르면 우유같은 흰액이 나오며, 열매에서도 같은 액이 나오는 것이 특징이다. 꾸지뽕나무는 자목, 자수, 뫼뽕, 굿가시나무(황해도 방언) 등 다양한 이름으로 불리우며, 항암(자궁암, 난소암, 식도암, 폐암 등), 진통, 항균, 어혈제거, 항당뇨, 소염 등의 효능이 인정되어 예로부터 한약의 주요한 재료로 이용되어 올 만큼 생리활성기능이 탁월하다.

본 발명에서는 꾸지뽕나무의 줄기, 잎 및 뿌리 부분을 모두 사용할 수 있으며, 특히 꾸지뽕나무의 뿌리를 사용하는 것이 바람직하다.

바람직하게, 본 발명의 구체적인 실시양태에 따르면, 꾸지뽕나무를 자연건조한 다음 건조기를 사용하여 건조시켜 사용한다. 이 때 자연건조는 3 내지 7일 동안 서늘한 그늘에서 건조시키고, 건조기는 통상의 약초 건조기를 사용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간, 바람직하게는 48시간 동안 건조하는 것이 특징이다.

본 발명의 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물의 제조방법의 단계 (S5)는 추출공정으로서, 물 100 중량부에 대하여 상기 건조된 옻나무 15 내지 25 중량부와 함께 건조된 꾸지뽕나무 0.1 내지 0.5 중량부를 침지시켜 열수 추출하는 것을 특징으로 한다.

이 때 추출은 압력 추출기를 이용하여 100 내지 120℃의 온도, 바람직하게는 110℃에서 1.0 내지 1.5 기압, 바람직하게는 1.2 기압하에서 40 내지 60시간, 바람직하게는 48시간 동안 추출하는 것을 특징으로 한다.

본 발명의 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물의 제조방법에서는 건조된 옻나무와 함께 꾸지뽕나무를 첨가하여 추출함으로써 옻나무 내에 함유된 피부염 유발물질인 우루시올의 함량을 현격하게 감소시킬 수 있다.

또한, 본 발명에서는 옻나무의 독성물질 함량을 감소시키면서 유용성분은 그대로 유지시키는데 도움을 줄 수 있는 추가의 성분을 첨가하여 옻나무 함유 추출물을 제조할 수 있으며, 예컨대 대추, 황기, 감초 등을 물 100 중량부에 대하여 0.1 중량부의 소량으로 첨가하는 것이 바람직하다.

본 발명에서는 상기 제조방법에 따라 제조된 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물을 제공한다.

한편, 본 발명에서는 상기한 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물을 포함하는 조성물을 제공하며, 이러한 옻나무 함유 추출물을 포함하는 조성물은 옻나무의 독성물질로 인한 피부염 유발을 방지할 수 있으면서도 옻나무의 유효성분을 그대로 이용할 수 있어, 옻나무 함유 식품 제조시 거부감 및 알러지 반응없이 옻나무 식품 첨가물로서 유용하게 이용될 수 있다.

본 발명에서 제조된 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물은 여러 가지 다양한 식품 조제시 사용할 수 있으며, 예를 들어, 백숙, 된장, 고추장 또는 이를 이용한 식품(예컨대 된장찌개, 김치찌개, 및 제육볶음, 닭도리탕 등과 같은 육류를 이용한 식품) 등의 조리시 사용할 수 있으며, 옻소금과 같은 옻나무를 이용한 식품 첨가제에도 사용될 수 있다. 다만, 사용가능한 식품의 종류 및 사용량에 있어서는 어떠한 제한도 없다.

이와 같이, 본 발명에 따라 옻나무를 자연건조, 광건조 및 건조기를 이용한 건조공정으로 3회 건조시키고, 추출시 꾸지뽕나무를 첨가하여 추출함으로써 옻나무 내에 함유된 피부염 유발물질인 우루시올의 함량을 최소로 감소시킬 수 있을 뿐만 아니라 옻나무의 유효성분은 그대로 유지시킬 수 있다. 따라서, 옻나무를 이용하는 식품 제조시 독성물질로 인한 피부염 유발을 방지할 수 있어 사용시 거부감 및 알러지 반응없이 옻나무 식품 첨가물로서 매우 유용하게 이용될 수 있을 것으로 기대된다.

도 1은 고성능 액체 크로마토그래피(HPLC) 분석한 우루시올의 표준곡선 그래프이다.
도 2는 본 발명에 따른 옻나무 함유 추출물의 성분을 HPLC를 수행하여 분석한 그래프이다.

이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예 등을 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.

<실시예 1>

전남 곡성군 삼기면 근촌리에서 7-10년생 참옻나무를 11월에 채취하였다.

채취한 옻나무를 11월에서 4월까지 서늘에 그늘에 방치하여 자연건조시킨 다음 잘게 파쇄하였다. 이어서, 파쇄된 옻나무를 햇볕에서 7일 동안 건조시켜 옻나무가 약 90% 정도까지 건조되도록 하였다.

2차 건조된 옻나무를 통상의 약초 건조기에서 70℃의 온도로 48시간 동안 건조하여 3차 건조된 옻나무를 수득하였다.

한편, 5-10년생 꾸지뽕나무를 뿌리까지 채취하여 5일 동안 자연건조시킨 후 약초 건조기를 이용하여 70℃에서 48시간 동안 건조시켰다.

이어서, 물 100 중량부에 대하여 건조된 옻나무 20 중량부 및 건조된 꾸지뽕나무 0.3 중량부를 침지시켜 110℃의 1.2 기압하에서 48시간 동안 열수 추출하여 옻나무 함유 추출물을 수득하였다.

<시험예 1> 독성물질 우루시올의 검출시험

검체 20 g을 취하여 에탄올(95%) 100 mL을 첨가한 후 3시간 이상 교반 추출하였다. 이를 부흐너 깔때기로 흡인여과 후 에탄올로 잔사 및 용기를 세척한 다음 여액을 모아 40℃ 이하의 수욕 중에서 감압 농축하였다. 잔류물을 아세토니트릴 2 mL에 녹여 0.2 ㎛ 시린지 필터로 여과한 후 시험용액으로 하였다.

표준품은 3-Pentadecylphenol(Sigma Aldrich Korea)를 아세토니트릴에 녹여 적당한 농도로 희석하여 사용하였다. 우루시올의 분석조건은 하기 표 1에 나타낸 바와 같이, Waters C18(3.9 x 150 mm, 5㎛) 컬럼을 장착한 HPLC system(Agilent 1200 series system)을 이용하고, 검출기 DAD 276 nm, 컬럼온도 60℃, 유속 0.5 ml/min, 샘플주입량 10㎕, 이동상 용매 A(0.1% Trifluoro acetic acid)와 용매 B(100% 아세토니트릴)를 농도구배(gradient)로 하여 분석하였다. 이 때 우루시올 함량은 하기 수학식 1에 따라 산술하였다.

Time	A(%)	B(%)
0	90	10
5	90	10
20	5	95
27	5	95
29	90	10
30	90	10

상기 수학식 1에서,

C : 검량선에서 구한 우루시올 농도(㎍/mL)

V : 최종부피(mL)

M : 시료 채취량(g)

D : 희석배수

도 1은 고성능 액체 크로마토그래피(HPLC) 분석한 우루시올의 표준곡선 그래프이고, 도 2는 본 발명에 따른 옻나무 함유 추출물의 성분을 HPLC를 수행하여 분석한 그래프이다.

도 2에서 보듯이, 본 발명에 따라 제조된 옻나무 함유 추출물에는 도 1에 나타난 우루시올 성분이 전혀 검출되지 않은 것을 확인할 수 있었다.

이와 같이, 본 발명에 따라 옻나무를 자연건조, 광건조 및 건조기를 이용한 건조공정으로 3회 건조시키고, 추출시 꾸지뽕나무를 첨가하여 추출함으로써 옻나무 내에 함유된 피부염 유발물질인 우루시올의 함량을 최소로 감소시킬 수 있을 뿐만 아니라 옻나무의 유효성분은 그대로 유지시킬 수 있다. 따라서, 옻나무를 이용하는 식품 제조시 독성물질로 인한 피부염 유발을 방지할 수 있어 사용시 거부감 및 알러지 반응없이 옻나무 식품 첨가물로서 매우 유용하게 이용될 수 있을 것으로 기대된다.

Claims (3)

1. 하기 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물의 제조방법:
   (S1) 옻나무를 서늘한 그늘에서 4 내지 6개월 동안 1차 건조시키는 단계;
   (S2) 상기 1차 건조된 옻나무를 잘게 파쇄한 다음 햇볕에서 5 내지 10일 동안 2차 건조시키는 단계;
   (S3) 상기 2차 건조된 옻나무를 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 3차 건조시키는 단계;
   (S4) 꾸지뽕나무를 서늘한 그늘에서 3 내지 7일 동안 건조시킨 다음 약초 건조기를 이용하여 60 내지 80℃의 온도에서 40 내지 60시간 동안 건조시켜 건조된 꾸지뽕나무를 수득하는 단계; 및
   (S5) 물 100 중량부에 대하여 상기 단계 (S3)에서 건조된 옻나무 15 내지 25 중량부 및 상기 단계 (S4)에서 건조된 꾸지뽕나무 0.1 내지 0.5 중량부를 첨가하여 압력 추출기를 이용하여 100 내지 120℃의 온도 및 1.0 내지 1.5 기압하에서 40 내지 60시간 동안 추출하는 단계.
2. 제 1 항에 있어서,
   상기 옻나무가 참옻나무인 것을 특징으로 하는 제조방법.
3. 제 1 항 또는 제 2 항에 따른 제조방법에 따라 제조된 옻나무의 피부염 유발 독성물질이 제거된 옻나무 함유 추출물.
   

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