KR101590273B1 - 이산화탄소의 탄화방법 및 그의 응용 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 동적인 조건들 하에서 이산화탄소를 킬레이트화제의 용액 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액을 접촉시켜 산소 및 탄소 입자를 생성시키는 단계를 포함하는 이산화탄소를 탄화시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 상기 방법은 명백하게 보다 경제적이고 그리고 편리하고 그리고 환경에 해로움을 야기하지 않는다. 본 발명은 또한 정상의 실온 및 대기 하에서 최종 산물로서 원소 탄소 및 산소가 생성되고 그리고 탄소가 에너지원으로서 회수될 수 있다는 신규하고도 독특한 특징을 나타낸다.

Description

이산화탄소의 탄화방법 및 그의 응용{Method For Carbonizing Carbon Dioxide and Application Thereof}
본 발명은 이산화탄소의 탄화방법, 특히 실온(room temperature) 및 대기 조건(atmospheric condition) 하에서 높은 외부 에너지의 입력 없이 이산화탄소를 원소 탄소(elemental carbon)로 전환시키는 방법에 관한 것이다.
이산화탄소(CO2)는 인간 활동에 의하여 주로 화석연료(fossil fuels)의 연소, 예를 들면, 자동차 운행(휘발유(petrol), 디젤(diesel) 및 등유(kerosene)), 가정 난방 및 사업 및 공장 동력을 통하여 생산되는 주요 온실가스(greenhouse gas)이다. 지구 대기(earth's atmosphere) 중의 이산화탄소의 농도는 과거 수십년 동안 극적으로 상승하였으며, 이는 지구온난화(global warming)에 기여하는 주요 원인으로 고려되고 있다.
현재, 산업에서 CO2 방출 문제에 대한 실제적인 해결책은 없는 실정이다. 당해 기술분야에서 공지된 CO2를 제거하기 위한 공정은 탄소포집 및 저장(carbon capture and storage: CCS)이며, 여기에서 CO2가, 예를 들면, 모노에탄올아민(monoethanolamine: MEA) 등과 같은 화학약품에 의하여 포집되고, 압축되고 그리고 지하에 매립된다. 그러나, 이 공정에 있어서는, CO2에 대한 저장 문제가 해결되어야 할 필요가 있다. CO2 방출이 연간 수 조 톤(trillion tons annually)의 규모이고, 그리고 이러한 기체 CO2의 막대한 양을 저장하는 것은 비용이 많이 들고 그리고 문제가 있다는 것이 인식되고 있다. 상기 CCS 공정의 다른 난점은 매립된 CO2가 재사용될 수 없다는 것이다.
CO2의 제거를 위한 화학적 중화 또는 흡수 등과 같은 다른 공정들이 존재하나, 그러나 이들 공정들로부터의 최종 산물의 폐기가 중대한 문제이다. 따라서, 상기 공정들은 CO2의 제거를 위한 실질적인 해결책으로서 고려될 수 없다.
앞서 논의된 선행기술에서의 상기 공정들 및 시스템들은 상기 기체 CO2를 재활용할 수 없으며, 이들의 최종 산물들의 폐기는 다른 문제를 야기한다.
New Application of Seawater and Electrolyzed Seawater in Air Pollution Control of Marine Diesel Engine(Sukheon An and Osami Nishida, JSME International Journal Series B Fluids and Thermal Engineering Vol. 46 (2003) No. 1 Special Issue on Recent Combustion Technology in Internal Combustion Engines P 206-213)
CO2를 효과적으로 제거하기 위하여, 본 발명은 실온 및 대기 조건 하에서 CO2를 흑색의 원소 탄소로 탄화할 수 있는 방법을 제공하며, 이는 CO2를 재생가능한 에너지(renewable energy)로 만든다. 따라서, 본 발명은 대기 및 환경에 대하여 해로움을 야기함이 없이 CO2 방출 문제에 대한 가장 실질적인 해결책을 제공할 뿐만 아니라, 또한 선행기술 참조문헌들 중의 어느 것에 의해서도 교시되거나 제안되지 않은 새로운 에너지원을 개발하는 방법에 대한 상황을 조성하는 것이다.
본 발명은 상기 언급된 요구들을 만족하도록 개발되었으며, 그에 따라 공기 또는 화석연료, 생물질(biomass)의 연소 또는 석탄 가스화 공정(coal gasification processes), 석회석의 이산화탄소 제거(de-carbonation of limestone) 등과 같은 다른 산업공정들의 결과로서의 연도 가스(flue gas)로부터 이산화탄소를 제거하기 위한 방법의 제공의 원칙적인 목적을 가지며, 이 방법은 환경에 해로움을 야기하지 않는다.
본 발명의 다른 목적은 높은 에너지 입력을 요구하지 않으며, 따라서 선행기술에서의 공정들 및 시스템들 보다 명백하게 보다 경제적이고 그리고 편리한 이산화탄소를 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 이산화탄소를 제거하고 그리고 최종 산물을 에너지원으로 전환시키는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 이들 및 다른 목적들 및 잇점들은 동적 조건(dynamic conditions) 하에서 이산화탄소를 킬레이트화제(chelating agent)의 용액 또는 킬레이트화 특성(chelating properties)을 나타내는 물질의 용액과 접촉시켜 산소와 탄소 입자를 생성시키는 단계를 포함하는 이산화탄소를 탄화시키는 방법을 제공하는 것에 의하여 충족된다. 탄소 입자의 회수는 당해 기술분야에서 공지된 임의의 수단, 예를 들면, 여과(filtration) 또는 침강 공정(settling processes)에 의하여 수행될 수 있다.
본 발명의 바람직한 구체예들에 있어서, 상기 킬레이트화제는 Na3P04, Na2HP04, K3P04, K2HP04 또는 이들의 탄산염-기반 용액(carbonate-based solution)과의 혼합물들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 인산염-기반 용액(phosphate-based solutions)이다. 상기 킬레이트화제는 또한 에틸렌디아민테트라아세트산(ethylenediaminetetraacetic acid: EDTA), 디에틸렌트리아민펜타아세트산(diethylenetriaminepentaacetic acid: DTPA), 프로필렌디아민테트라아세트산(propylenediaminetetraacetic acid: PDTA), 니트릴로트리아세트산(nitrilotriacetic acid: NTA) 또는 에틸렌디아민디숙시네이트(ethylenediaminedisuccinate: EDDS) 등과 같은 카르복실레이트 또는 아민으로부터 선택될 수 있다.
상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질의 용액은 3 내지 14, 바람직하게는 10 내지 13의 pH값을 가질 수 있다. 상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질의 용액은 0.2 내지 75중량%, 바람직하게는 15 내지 30중량%의 농도로 존재할 수 있다.
수(水) 중의 상기 킬레이트화제 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질이 염기성인 경우, 상기 기체 이산화탄소와 상기 용액 사이의 접촉은 염기성 조건 하에서, 바람직하게는 8 내지 14의 pH값에서 수행될 수 있다. 이러한 경우에 있어서, 상기 용액이 2 내지 50%의 농도 및 8 내지 14의 pH를 갖는 경우, 나노미터 크기(nanometer magnitude)의 탄소 입자들이 생성될 수 있다는 것이 본 발명자에 의하여 밝혀졌다.
수(水) 중의 상기 킬레이트화제 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질이 산성인 경우, 상기 기체 이산화탄소와 상기 용액 사이의 접촉은 산성 조건 하에서, 바람직하게는 2 내지 6의 pH값에서 수행될 수 있다. 이러한 경우에 있어서, 상기 용액이 0.5 내지 10%의 농도 및 3 내지 5의 pH를 갖는 경우, 나노미터 크기의 탄소 입자들이 생성될 수 있다는 것이 본 발명자에 의하여 밝혀졌다.
본 발명에 따르면, 상기 동적 조건은 공동화(cavitations), 압축(compression), 팽창(expansion), 벤튜리(venturi), 오리피스(orifice), 선형 또는 나선형 분무(linear or spiral spray), 젯트(jets), 스크린(screen), 무화 분무(mist spraying) 또는 기포화(bubbling)로부터 선택되는 작용들에 의하여 생성되거나 유발될 수 있다.
이산화탄소는 향류(counter flow), 병류(co-current flow) 또는 직교류(cross flow) 방향 내에서 상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질의 용액과 접촉될 수 있다.
상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질의 용액에 펄스화된 전자파 처리(pulsed electromagnetic wave treatment)가 적용되는 경우, 보다 많은 원소 탄소 입자들이 생성될 수 있다는 것이 밝혀졌다. 이와 관련하여, 상기 전자파 처리는 경시 변화 저주파(time varying low frequency)를 갖는 전자장(electromagnetic field)을 생성하는 장치의 사용에 의하여 적용될 수 있다. 상기 전자파는 500㎐ 내지 5㎒의 범위 이내의 주파수를 가질 수 있다.
상기 방법의 상기 용액의 상기 킬레이트화 특성들을 재활성화시키고 그리고 유지하기 위하여, 상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질의 용액이 재생될 수 있다. 상기 재생은 상기 용액에 염기성 용액(alkaline solution)을 첨가하고, 상기 용액을 전해시키고(electrolyzing), 상기 용액을 맥동파 전해(pulsating wave electrolysis), 정전 하전운 재활성화(electrostatic charge cloud reactivation) 또는 이들의 임의의 조합을 적용시키는 것에 의하여 실행될 수 있다.
필요에 따라, 상기 방법의 상기 접촉 단계는 1회 또는 그 이상의 횟수로 반복될 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 탄소 및 산소의 생산을 위한 원천(source)으로서 이산화탄소 또는 탄산염-기반 화합물(carbonate-based compounds)의 사용에 관한 것이며, 여기에서 자연적으로 발생하는 이산화탄소 또는 상기 탄산염-기반 화합물로부터 생성된 이산화탄소에 본 발명에 따른 상기 방법이 적용된다.
선행 기술에서 획득가능한 공정들 및 시스템들과는 대조적으로, 이산화탄소를 탄화시키기 위한 본 발명의 상기 방법은 이산화탄소를 그의 원소 상태(elemental state)로 환원시키는 데 유용하다. 따라서, 최종 산물의 폐기 및 CO2의 저장을 고려할 필요가 없다.
본 발명의 최대 잇점은 회수되고 그리고 연소에 다시 재활용될 수 있는 원소 탄소 및 산소의 생성이다. 이는 임의의 탄소-기반 연료들에 대한 에너지 생산 효율(energy production efficiency)을 극적으로 향상시킨다. 이러한 에너지의 회수에 관하여는, 해수(seawater) 또는 담수(freshwater) 중에 존재하는 중탄산염(bicarbonates) 및 탄산염(carbonates)들을 포함하여 광물(minerals), 석회암(limestone), 돌로마이트(dolomites) 등과 같은 모든 탄산염-기반 물질들이 에너지원으로서 처리될 수 있다. 산처리(acid treatment)에 의하여 이들 탄산염 내용물들이 CO2로 전환되는 경우, 계속해서 생성된 기체 CO2는 원소 탄소 및 산소로의 전환에 사용된다. 본 발명의 다른 잇점은 본 발명의 상기 방법이 대량의 나노 탄소 입자들의 생성의 결과를 가져올 수 있다는 것이다.
본 발명의 상기 방법에서 생성된 원소 탄소에 더하여, 생성된 상기 산소는 많은 실질적인 산업 응용에 대하여 또한 다른 가치있는 생성물이다.
본 발명의 상기 방법이 대량의 나노 탄소 입자들의 생성이라는 결과를 가져올 수 있기 때문에, 본 발명은 또한 나노 탄소 생산에 우수한 공정이다.
본 발명의 목적들, 특징들, 잇점들 및 기술상의 효과들이 첨부된 도면들을 참조하여 하기의 본 발명의 개념들 및 구조들의 설명에서 더욱 상세하게 기술될 것이다. 상기 도면들은 본 발명을 어떠한 방법으로도 제한함이 없이 실시예들의 방법으로 본 발명을 설명한다.
도 1은 본 발명의 제1의 구체예에 따라 구성된 방법을 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 제2의 구체예에 따라 구성된 방법을 나타내는 모식도이다.
도 3은 Na3P04 용액의 pH값에 대한 이산화탄소의 제거효율(removal efficiency)의 상관관계를 나타내는 그래프이다.
비록 본 발명이 바람직한 구체예들로 나타내어지고 그리고 기술되었으나, 본 발명은 많은 다른 배치(configurations), 크기(sizes), 형태(forms) 및 재료(materials)들로 생산될 수 있다.
이제 도면들을 참조하면, 도 1은 본 발명의 제1의 바람직한 구체예에 따라 구성되는 상기 방법의 모식도를 나타내고 있다. 이 구체예에 있어서, 20중량%의 Na3P04 수용액이 CO2와 접촉하는 킬레이트화제로서 사용되었다. 우수한 킬레이트화 특성을 갖는 다른 물질들이 본 발명에서 사용하는 것이 가능하다. 예를 들면, 카르복실산염(carboxylates), 인산염(phosphates) 및 에틸렌디아민테트라아세트산(EDTA)을 포함하여 아민(amines)들이 전형적인 킬레이트화제들이다. 다른 킬레이트화제들은 다른 작용 pH 범위를 가지며, 이들의 최적 범위는 실제 적용 조건 및 제약들에 맞춰 현장(on site)에서 결정될 수 있다. 일반적으로, 수중의 상기 킬레이트화제 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질이 염기성인 경우, 상기 가스 이산화탄소와 상기 용액 사이의 접촉은 염기성 조건 하에서, 바람직하게는 8 내지 14의 pH값에서 수행될 수 있고; 수중의 상기 킬레이트화제 또는 상기 킬레이트화 특성들을 나타내는 물질이 산성인 경우, 상기 가스 이산화탄소와 상기 용액 사이의 접촉은 또한 산성 조건 하에서, 바람직하게는 2 내지 6의 pH값에서 수행될 수 있다. 예를 들면, 인산염 기반 시약(phosphate based agent)은 고 염기성 수준(high alkaline level)에서 작용될 수 있는 반면에 EDTA는 심지어 산성 조건에서 작용될 수 있다. 게다가, 산성 킬레이트화제는 본 발명의 상기 방법에서 염기성 조건 하에서 작용할 수 있으며, 예를 들면, 상기 EDTA 용액 내로 수산화나트륨(sodium hydroxide)이 첨가되어 그의 pH를 13과 같이 높게 가져가도록 할 수 있으며 여기에서 상기 EDTA는 여전히 탄소를 포집할 수 있다.
특히, 상기 기체 CO2(200)가 분무탑(spray tower)(100)의 바닥에 위치되는 가스인입구(gas inlet)(110)를 경유하여 분무탑(100)으로 유입되고 그리고 상방으로 통과한다. 상기 Na3P04 용액(300)이 탱크(400) 내에 저장되고 그리고 순환펌프(500)에 의하여 상기 분무탑(100)의 상부 내로 공급된다. 비록 도 1이 단순화를 위하여 하나의 노즐을 나타내고 있기는 하나, 많은 노즐(130)들이 상기 분무탑(100)을 가로질러 서로 다른 높이들에 위치되어 상기 Na3P04 용액(300)을 하방으로 분무하여 상기 가스인입구(110)로부터 상방으로 올라오는 이산화탄소와 접촉하도록 한다는 것은 이해되어야 한다. 도시된 바와 같이, 이산화탄소(200)이 향류 방향으로 상기 Na3P04 용액(300)과 접촉하게 된다. 상기 Na3P04 용액(300)은 이산화탄소의 흐름에 대하여 병류 또는 직교류 방향으로 공급될 수 있다는 것을 주목하여야 한다.
상기 분무탑(100)에 있어서, 상기 기체 CO2는 미세 탄소 입자들 및 산소의 생성을 수반하면서 극적으로 환원된다. 상기 결과들은 CO2의 원소 탄소로의 전환율(coversation rate)이 상기 방법에서 적용되는 단계(stages)들의 수에 따라 10 내지 70%로 변할 수 있다는 것을 나타내고 있다. 상기 탄소 입자들은 접촉된 Na3P04 용액(350) 내에서 발견되고, 그리고 상기 접촉된 Na3P04 용액(350)과 함께 상기 분무탑(100)으로부터 방출되어 탱크(400) 내로 유입된다. 상기 Na3P04 처리된 기체는 상기 분무탑(100)의 상부 상의 가스인출구(gas outlet)(120)를 경유하여 방출되고 그리고 수집된다.
Na3P04 용액(350)을 포함하는 탄소는 원소 탄소 입자들의 수집을 위하여 탄소수집기(carbon collector)(600)으로 이송된다. 상기 탄소수집기(600)는 상기 Na3P04 용액으로부터의 탄소 입자(250)들의 분리를 허용하는 임의의 형태의 분리기, 예를 들면, 필터(filter) 또는 경사분리기(decanter)가 될 수 있다. 상기 분리된 Na3P04 용액(380)은 계속해서 재사용을 위하여 상기 탱크(400)에로 다시 이송된다.
전형적으로, 상기 Na3P04 용액의 pH는 8 내지 14, 바람직하게는 10 내지 12의 범위 이내이다. Na3P04가 킬레이트화제로서 사용되는 경우, 본 발명의 효과적인 탄화를 위하여는 염기성 조건이 필요하다. 이 구체예에 있어서, 상기 Na3P04 용액은 CO2의 보다 나은 환원을 위한 소정의 pH 범위에 도달하기 위하여는 높은 pH 수준에서 상기 용액의 pH를 보장하도록 선택된다. 상기 용액의 pH가 충분히 높지 않은 경우, 상기 용액의 pH를 증가시키기 위하여 다른 염기성 용액에 의해 보정될 수 있다. 모든 CO2가 원소 탄소로 전환될 수 있는 것은 아니며, 부반응, 예를 들면, CO2의 일부가 카르본산(carbonic acid)으로 전환될 수 있으며, 종국적으로 상기 분무탑 내의 상기 용액이 보다 산성이 되는 결과를 야기한다는 것이 관측되었다. 이는 상기 용액이 pH 및 탄소 포집 효율(carbon capture efficiency)을 감소시키고 그에 의하여 Na3P04에 의하여 생성되는 반응자리(reacting sites)들을 감소시켜 감소된 CO2 제거율의 결과를 가져올 수 있다. 따라서, 상기 Na3P04 용액의 pH가 pH를 조절하고 따라서 전체 CO2 제거 효율을 조절하기 위한 지표(indicator)로서 사용될 수 있다.
높은 CO2 제거 및 전환율을 보증하기 위하여, 상기 분무탑(100) 내에서 유동하는 상기 용액의 pH는 높은 수준으로 유지되어야 한다. 이 경우에 있어서, 상기 Na3P04 용액은 상기 Na3P04 용액 내로의 NaOH 또는 Na3P04 등과 같은 염기성 용액의 첨가, 상기 Na3P04 용액의 전해, 상기 Na3P04 용액에 맥동파 전해, 정전 하전 분리(electrostatic charge separation) 또는 이들의 임의의 조합을 적용시키는 것을 통한 재생에 의하여 소정의 높은 pH로 염기화된다. 이러한 방법으로, OH- 이온들이 상기 Na3P04 용액 내로 도입되어 상기 pH 또는 그의 원래의 pH 수준으로 보정하거나 또는 유지하도록 한다. 상기 전해 또는 상기 하전 분리는 측류(side stream) 또는 탱크 내에서 또는 인라인 전해를 통하여 수행될 수 있다. 상기 전해법에서 사용되는 양극(cathode) 및 음극(anode)들은 주요 대량 용액(main bulk solution) 내의 OH- 이온을 증가시키기 위하여 이온막(ions membrane) 또는 이온장벽(ion barrier) 물질들로 감싸여지거나 또는 감싸여지지 않을 수 있다.
선행기술에 있어서, Na3P04와 접촉하는 CO2에 대한 표준반응(standard reaction)은 탄산나트륨(sodium carbonate)을 생성하는 것이고, 이러한 반응은 평형이고 그리고 비-동적인 조건(non-dynamic conditions)들 하에서 일어나며 여기에서 CO2는 흑색의 원소 탄소로 분해될 수 없다. 상기한 선행기술과는 대조적으로, 본 발명의 상기 방법에서 CO2 및 상기 Na3P04 용액은 동적인 운동 조건(dynamic motion conditions)들 하에 있게 된다. 상기 용액 및 상기 기체의 이러한 운동은 당해 기술분야에서 공지된 임의의 수단에 의하여 생성될 수 있으며, 예를 들면, 공동화, 압축, 팽창, 벤튜리, 오리피스, 선형 또는 나선형 분무, 젯트, 스크린 또는 무화 분무, 기포화 또는 다른 형태의 작용들에 의하여 유도될 수 있다. 상기 용액 및 상기 기체의 어느 하나가 정적인 조건 하에 있는 것은 가능하다.
본 발명의 상기 방법에 있어서, 상기 Na3P04 용액은 동적 조건들 하에서, 예를 들면, 분무 또는 기포화/공동화 영향 하에서 상기 CO2를 제거하고 그리고 포집하기 위한 시약으로서라기 보다는 오히려 킬레이트화제로서 작용하고 그리고 또한 촉매로서 작용한다. 여기에서, 상기 분무탑(100) 내에서의 주요 화학반응은 다음과 같이 일어난다:
a) CO2(g) → C(s) + 02(g)
b) CO2(g) → C4 + + 202- (이온 형태)
이들 두 반응들은 둘 다 동시적으로 일어날 수 있다. 상기 용액의 보다 높은 pH가 반응 a)를 선호하고 그리고 보다 낮은 pH가 반응 b)를 선호한다는 것이 관측되었다. 도 3은 Na3P04 용액의 상기 pH값에 대한 이산화탄소의 제거 효율의 상관관계를 나타내고 있다. 도시된 바와 같이, pH > 12와 같이 높은 pH 수준에서, 반응 a)가 상기 공정에서 수집될 수 있는 보다 많은 탄소 입자를 생성하고 그리고 또한 Na3P04 처리 이후 용적으로 O2의 비례증가(proportionate increase)가 존재한다. pH 8 내지 9와 같이 낮은 pH 수준에서는, C4 + 및 O2 - 이온 둘 다 상기 용액 내에 존재하고, 더 적은 탄소가 수집되고 그리고 더 적은 산소 증가가 측정된다.
상기 분무탑 내에서의 상기 Na3P04 용액의 분무가 상기 CO2 기체 환원이 일어나도록 하기 위한 양호한 접촉을 형성하는 것을 가능하게 한다. 상기 용액과 상기 기체 사이의 양호한 접촉을 보증하도록 하기 위하여 상기 탑의 직경, 노즐 디자인(nozzle design) 및 상기 노즐들의 정격값(rated value)에 연관된다. 계속해서, 상기 Na3P04 용액의 유량(flow rate)은 이들 하드웨어(hardware) 및 기체/용액 접촉 요건들에 따른 크기가 될 것이다.
상기 Na3P04 용액의 농도는 상기 CO2 제거에 영향을 주는 제2의 인자(second factor)이다.
2.5 내지 16%의 CO2 함량을 갖는 전형적인 연도 가스에 대하여는, 3 내지 75%의 농도의 상기 Na3P04 용액의 농도가 사용될 수 있다. 상기 Na3P04 용액의 농도가 높을수록, 원소 탄소 입자들의 회수가 보다 더 효율적이다. 그러나, 이는 상기 Na3P04의 비용과 상기 연도 가스 내의 CO2의 농도를 고려하여야 한다. 3 내지 75%의 상기 Na3P04 용액의 첨가에 의하여, 그의 pH값이 처음부터 대략적으로 8 내지 14로 변할 수 있다. 본 발명의 상기 방법에서 사용되는 상기 Na3P04 용액의 농도는 바람직하게는 2 내지 50중량%, 보다 바람직하게는 15 내지 30중량%의 범위 이내이다. 20%의 Na3P04 용액에 대하여, 공동화 컬럼(cavitations column) 내에서 상기 CO2 제거율이 80% 정도로 높아질 수 있다.
본 발명의 상기 방법에서 생성되는 원소 탄소의 크기는 상기 용액 농도 및 pH에 의하여 영향을 받는다. 상기 Na3P04 용액이 높은 농도를 갖는 경우에서는, 보다 큰 입자 크기의 탄소가 수득되고; 상기 Na3P04 용액이 특히 낮은 pH에서 낮은 농도를 갖는 경우에서는, 보다 미세한 입자 크기, 예를 들면, 나노 크기의 탄소가 수집될 수 있다. 이 구체예에 있어서, 상기 Na3P04 용액(300)이 2 내지 50%의 농도로 존재하고 그리고 8 내지 14의 pH를 갖는 경우에 나노미터 크기의 상기 탄소 입자들은 접촉된 Na3P04 용액(350) 내에서 발견된다.
놀랍게도, 초저주파(ultra low frequency wave)로부터 자외광(ultra violet light)까지의 범위의 맥동화된 전자파(pulsated electromagnetic wave)의 처리가 적용된 이후, 상기 Na3P04 용액이 CO2의 제거를 증가시킬 수 있다는 것이 관측되었고, 그리고 나노크기의 탄소 입자들부터 가시적인 크기의 미크론 크기의 탄소 입자들까지(이는 50㎛부터 100㎚ 이하까지 변할 수 있음) 침강되는 것이 관찰되었다. 탄소 입자들의 크기 및 침강의 속도는 상기 Na3P04 용액의 농도 및/또는 전자파의 차징(charging)에 의하여 제어될 수 있다. 파형(forms), 주파수(frequency), 세기(strength), 맥동 주파수(pulsating frequency)들이 상기 침강 속도에 영향을 줄 수 있다. 상기 Na3P04 용액에 적용되는 상기 전자파 주파수는 전형적으로 500㎐ 내지 5㎒ 사이가 될 것이다. 상기 전자파형 세기(electromagnetic waveform strength: 즉, 진폭(amplitude))는 상기 Na3P04 용액의 높은 여기(high excitation)를야기하여 공명 반응(resonance response)에 도달하도록 할 수 있으며, 따라서 침강 메카니즘은 공명 수준(resonant level)에 도달하여 CO2의 전환을 향상시킬 것이다.
따라서, 경시 변화 전자장(electromagnetic field)을 발생시키기 위한 장치(도시하지 않음)가 상기 Na3P04 용액 탱크(400) 내에 위치되어 상기 Na3P04 용액에 에너지를 공급(energize)하도록 할 수 있다. 상기 장치는 한 조각의 파이프(pipe) 주위에 권취시킨 코일로 이루어질 수 있다. 상기 코일은 상기 장치 주위의 상기 용액에 경시 저주파 전자장을 적용하는 것에 의하여 상기 Na3P04 용액(300)으로부터 분리된 판에 연결된다. 상기 전자파를 발생시키기 위한 상기 장치의 상세에 대하여는 국제특허출원(PCT) 출원번호 제PCT/SG2006/000218호를 참조할 수 있다. 상기 에너지가 공급된 Na3P04 용액은 하방으로 분무되어 상기 분무탑(100)의 바닥으로부터 상방으로 상승하는 상기 기체 CO2와 직접적으로 접촉하게 된다. 달리, 구동카드(driver card)에 직접적으로 또는 인덕터 코일(inductor coil)을 경유하여 연결된 이미터(emitters) 형태의 전자파 발생기(electromagnetic wave generator)(도시하지 않음)가 상기 분무탑(100)과 상기 탱크(400) 사이의 배관(pipeline) 내에 위치되어 그를 통하여 흐르는 상기 Na3P04 용액에 전자파를 적용시키도록 할 수 있다.
CO2의 탄소로의 전환의 더 나은 효율을 제공하기 위하여, 다단계(multiple stages)가 사용될 수 있다. 상기 탑의 상기 다단계들은 단일의 탑 내에 제공될 수 있거나, 또는 각각이 특정의 단계 또는 단계의 조합(set)들에 전용되는 수평 관계(horizontal relation)로 배열된 별도의 용기(vessels)들이 사용될 수 있다.
상기 분무탑(100)을 사용하는 대신, 기포화 컬럼(bubbling column)이 본 발명의 상기 방법에서 사용될 수 있다. 도 2는 상기 기포화 컬럼을 사용하는 본 발명의 방법을 보여주는 모식도를 도시하고 있다. 도시된 바와 같이, 상기 기체 CO2(200)가 기포화 컬럼의 바닥에 위치하는 가스인입구(710)를 경유하여 상기 기포화 컬럼(700) 내로 유입된다. 상기 Na3P04 용액(300)이 상기 컬럼(700) 내에 저장된다. 확산기(diffuser)(730)가 상기 컬럼(700)의 내부의 바닥에 배열되어 연속적으로 난류(turbulent stream)를 야기하여 상기 탄소 입자의 생성을 위한 상기 기체 CO2 및 상기 Na3P04 용액(300) 사이의 최적의 접촉을 가능하도록 한다. 앞서 기술된 상기 제1의 구체예와 마찬가지로, 탄소 입자가 상기 컬럼(700)의 바닥으로부터 흘러나오는 상기 Na3P04 용액(350)으로 운반된다. 상기 Na3P04 처리 이후의 상기 기체는 상기 기포화 컬럼(700)의 상부 상의 가스인출구(720)를 경유하여 방출되고 그리고 수집된다.
상기 탄소 함유 Na3P04 용액(350)은 원소 탄소 입자의 수집을 위한 탄소수집기(600)로 직접적으로 이송된다. 유사하게, 상기 탄소수집기(600)는 상기 Na3P04 용액으로부터의 탄소 입자(250)들의 분리를 허용하는 필터 또는 경사분리기가 될 수 있다. 상기 분리된 Na3P04 용액(380)은 계속해서 재사용을 위하여 상기 기포화 컬럼(700)으로 다시 이송된다.
명백하게도, 본 발명은 정상의 실온 및 대기 하에서 CO2가 그의 원소 상태로의 환원에 의하여 탄소 입자와 기체 산소의 생성을 수반하면서 제거된다는 것이 특징이다. 본 발명의 상기 방법은 상기 기체 CO2의 제거를 위하여 높은 외부 에너지 입력을 요구하지 않는다. Na3P04, K3P04, K2HP04, Na2HP04, 에틸렌디아민테트라아세트산 등과 같이 킬레이트화 특성, 높은 pKa 상수 및 강한 완충능력(buffer capability)를 나타내는 물질들을 포함하여 강한 킬레이트화를 수반하는 상기 킬레이트화제 용액이 CO2를 분해하는 데 요구되는 에너지를 낮추는 촉매적 기능(catalytic function)과 마찬가지로 상기 용액 중의 원소 탄소를 포집하는 기능을 갖는다고 여겨진다. 동시에, 기포화 또는 분무 작용 등과 같은 상기 용액의 동적인 운동이 매질(media)의 내부에너지(internal energy)를 방출하는 것을 돕고, 그에 의하여 정상 실온 대기 조건 하에서 상기 CO2 탄화가 일어나도록 한다.
CO2를 제거하기 위한 통상적인 공정들에 있어서, 예를 들면, CO2를 제거하기 위하여 NaOH를 사용하는 경우, 대량의 NaOH가 요구되며, 최종 산물의 폐기 또한 문제이다. 반면에, 본 발명에 따르면, 기체 CO2의 대부분이 원소 탄소 및 산소로 전환되고 그리고 본 발명에서는 화학약품이 사용되지 않고 그리고 최종 산물들의 폐기가 존재하지 않는다. 보다 중요하게는, 본 발명의 최종 산물인 탄소 및 산소가 회수될 수 있다. 따라서, CO2가 재생가능한 에너지로서 간주될 수 있다.
본 발명의 방법에 기초하여, 자연적으로 발생하거나 또는 화학적으로 생성되는 기체 CO2 또는 광물, 석회암, 돌로마이트 등과 같은 모든 탄산염-기반 화합물들 모두가 에너지원으로서 작용하여 산소 및 탄소를 회수할 수 있다. 예를 들면, 탄산염 광물을 에너지원으로서 고려하는 경우, 막(membrane) 등과 같은 분리기(separator)에 의하여 해수가 전해될 수 있다. 전해로 생성된 산은 상기 탄산염 광물을 처리하는 데 사용되어 CO2를 생성할 수 있으며, 계속해서 이는 본 발명의 상기 방법에 의하여 처리되어 탄소와 산소를 회수할 수 있다. 또한, 만일 MEA 아민법(MEA amine method) 등과 같은 CO2 포집 방법으로부터 농축된 CO2가 수득되는 경우, 계속해서 본 발명의 상기 방법에 의하여 고 함량의 탄소 및 산소가 수득될 수 있다.
따라서, 본 발명은 연속적으로 그리고 효과적으로 온실가스 CO2를 제거하는 방법을 제공한다. 상기 킬레이트화제 용액의 재생에 의하여, 본 발명의 상기 방법은 연속적으로 지속된다. 본 발명은 명백하게도 보다 경제적이고 그리고 편리하며, 또한 환경에 대하여 해로움을 야기하지 않는다. 선행기술의 공정들 및 시스템들과 비교하는 경우, 본 발명은 최종 산물로서 원소 탄소 및 산소가 생성되고 그리고 에너지원으로서 회수될 수 있다는 신규하고도 독특한 특징을 나타낸다. 본 발명은 CO2 포집 기술들과 연관되는 저장 문제를 해결할 뿐만 아니라 선행기술들에서 요구되는 화학약품의 사용의 필요성 및 최종 산물의 폐기의 필요성을 제거한다.
일부 바람직한 구체예들에 따라 본 발명의 속성을 충분히 기술하기는 하였으나, 그러나, 본 발명은 구체예들 및 도면들의 구조 및 기능들로 제한되는 것은 아니다. 그의 기본적인 원리가 변경되거나(altered), 변형되거나(changed) 또는 변성(modified)되지 않는 한에서는 세부의 변화(variations)들에 적용될 수 있을 수 있다는 것을 주장하는 바이다. 본 발명의 관점을 벗어남이 없이 당해 기술분야에서 숙련된 자의 통상의 지식의 수단에 의하여 쉽게 수득가능한 여러 변화들 및 변성들은 본 발명의 범주 내에 속하는 것이다.

Claims (25)

  1. 동적 조건 하에서 이산화탄소를 킬레이트화제의 용액 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액과 접촉시켜 산소와 탄소 입자를 생성시키는 단계를 포함하는 이산화탄소를 탄화시키는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제가 인산염-기반 용액, 카르복실레이트 또는 아민인 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제가
    Na3P04, Na2HP04, K3P04, K2HP04 및/또는 이들의 탄산염-기반 용액과의 혼합물들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것인 방법.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제가 에틸렌디아민테트라아세트산(EDTA), 디에틸렌트리아민펜타아세트산(DTPA), 프로필렌디아민테트라아세트산(PDTA), 니트릴로트리아세트산(NTA) 또는 에틸렌디아민디숙시네이트(EDDS)들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것인 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제의 용액 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액이 3 내지 14의 pH값을 갖는 것인 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질이 수중에서 염기성인 경우, 접촉이 염기성 조건에서 수행되는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 용액이 2 내지 50중량%의 농도 및 8 내지 14의 pH를 가져서 나노미터 크기의 탄소 입자의 생성의 결과를 가져오는 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 접촉이 8 내지 14의 pH값에서 수행되는 방법.
  9. 제 5 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질이 수중에서 산성인 경우, 접촉이 산성 조건에서 수행되는 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 용액이 0.5 내지 10중량%의 농도 및 3 내지 5의 pH를 가져서 나노미터 크기의 탄소 입자의 생성의 결과를 가져오는 방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 접촉이 2 내지 6의 pH값에서 수행되는 방법.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제 또는 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액이 0.2 내지 75중량%의 농도로 존재하는 방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 농도가 15 내지 30중량%인 방법.
  14. 제 1 항에 있어서,
    상기 동적 조건이 공동화, 압축, 팽창, 벤튜리, 오리피스, 선형 또는 나선형 분무, 젯트, 스크린, 무화 분무 또는 기포화로부터 선택되는 작용들에 의하여 생성되는 방법.
  15. 제 1 항에 있어서,
    상기 이산화탄소와 상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액이 향류, 병류 또는 직교류 방향 내에서 접촉하는 방법.
  16. 제 1 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액에 펄스화된 전자파 처리를 적용시키는 방법.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 전자파 처리가 경시 변화 저주파를 갖는 전자장을 생성하는 장치의 사용에 의하여 적용되는 방법.
  18. 제 16 항에 있어서,
    상기 전자파가 500㎐ 내지 5㎒의 범위 이내의 주파수를 갖는 것인 방법.
  19. 제 17 항에 있어서,
    상기 전자파가 500㎐ 내지 5㎒의 범위 이내의 주파수를 갖는 것인 방법.
  20. 제 1 항에 있어서,
    탄소 입자를 회수하고 그리고 산소를 수집하는 단계를 더 포함하는 방법.
  21. 제 1 항에 있어서,
    상기 킬레이트화제의 용액 또는 상기 킬레이트화 특성을 나타내는 물질의 용액을 재생시켜 상기 용액의 상기 킬레이트화 특성들을 재활성화시키고 그리고 유지하는 단계를 더 포함하는 방법.
  22. 제 21 항에 있어서,
    상기 재생이 상기 용액에 염기성 용액을 첨가하고, 상기 용액을 전해시키고, 상기 용액에 맥동파 전해, 정전 하전운 재활성화 또는 이들의 임의의 조합을 적용시키는 것에 의하여 실행되는 것인 방법.
  23. 제 1 항 내지 제 22 항 중 어느 한 항에 있어서,
    접촉 단계가 1회 또는 그 이상의 횟수로 반복되는 방법.
  24. 자연적으로 발생하는 이산화탄소 또는 탄산염-기반 화합물들로부터 발생되는 이산화탄소에 제 1 항 내지 제 22 항 중 어느 한 항에 따른 방법을 적용시키는 단계를 포함하는, 원천으로서 이산화탄소 또는 탄산염-기반 화합물들을 사용하여 탄소 및 산소를 생성하기 위한 방법.
  25. 제 24 항에 있어서,
    상기 탄산염-기반 화합물들이 중탄산염, 탄산염, 탄산염 광물, 석회암 및 돌로마이트로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
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