JP4708337B2 - 二酸化炭素の分解方法と炭素粒子構造体の形成方法 - Google Patents
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Description
この出願の発明は、二酸化炭素環境問題の解決に有用な二酸化炭素の新しい分解方法と、この分解にともなう炭素粒子構造体の新しい形成方法に関するものである。
二酸化炭素の削減には地球環境問題として世界的に重要な課題になっているが、生活環境や産業環境等から排出される二酸化炭素の分解処理については必ずしもその有効策が見出されていない。
二酸化炭素：ＣＯ２は、炭素と酸素の化合物であることから、これを分解して新しい炭素資源として活用することができれば社会に対して大きな貢献を果たすことになる。
しかし、二酸化炭素の分解とその炭素資源としての有効利用についてはあまり検討されていないのが実情である。
二酸化炭素：ＣＯ２は、炭素と酸素の化合物であることから、これを分解して新しい炭素資源として活用することができれば社会に対して大きな貢献を果たすことになる。
しかし、二酸化炭素の分解とその炭素資源としての有効利用についてはあまり検討されていないのが実情である。
この出願の発明は、上記のような背景から、地球環境問題として焦眉の課題となっている二酸化炭素の削減、そのための分解処理と、この分解にともなって、二酸化炭素からの炭素資源をより付加価値の高い利用を可能とする新しい技術的方策を提供することを課題としている。
この出願の発明は、上記の課題を解決するものとして、第１には、超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して二酸化炭素を分解することを特徴とする二酸化炭素の分解方法を提供する。
また、この出願の発明は、第２には、超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して炭素粒子構造体を生成させることを特徴とする炭素粒子構造体の生成方法を提供する。
この出願の発明は、上記の課題を解決するものとして、第１には、超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して二酸化炭素を分解することを特徴とする二酸化炭素の分解方法を提供する。
また、この出願の発明は、第２には、超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して炭素粒子構造体を生成させることを特徴とする炭素粒子構造体の生成方法を提供する。
図１は、実施例に用いた装置の構成概要図である。
図２は、実施例１において生成した炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示した画像である。
図３は、生成した炭素粒子構造体の別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図４は、生成した炭素粒子構造体の別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図５は、生成した炭素粒子構造体のさらに別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図６は、炭素粒子構造体のＥＤＳ分析の結果を例示した画像である。
図７は、実施例２において生成した炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示した画像である。
図８は、図７の炭素粒子構造体のＥＤＳ画像である。
図９は、図７の炭素粒子構造体のＴＥＭ画像である。
図１０は、その電子線回折像である。
図２は、実施例１において生成した炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示した画像である。
図３は、生成した炭素粒子構造体の別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図４は、生成した炭素粒子構造体の別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図５は、生成した炭素粒子構造体のさらに別のＳＥＭ像を例示した画像である。
図６は、炭素粒子構造体のＥＤＳ分析の結果を例示した画像である。
図７は、実施例２において生成した炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示した画像である。
図８は、図７の炭素粒子構造体のＥＤＳ画像である。
図９は、図７の炭素粒子構造体のＴＥＭ画像である。
図１０は、その電子線回折像である。
この出願の発明は上記のとおりの特徴をもつものであるが、以下にその実施の形態について説明する。
この出願の発明の二酸化炭素の分解と炭素粒子構造体の生成においては、二酸化炭素は、その臨界点（臨界密度４６６ｋｇ／ｍ３、臨界圧力７．３８ＭＰａ、臨界温度３０４．２Ｋ）に係わる超臨界もしくは亜臨界の状態にあるものとする。この状態において、ＵＶ波長のレーザー光を照射する。この照射には各種のレーザー光源や光学系が適宜に採用されてよく、たとえば、ＵＶ（紫外）波長のレーザー光としては、ＹＡＧ−ＴＨＧ（３次高周波）：波長３５５ｎｍ，ＹＡＧ−ＦＨＧ（４次高周波）：波長２６６ｎｍ、ＫｒＦエキシマ：波長２４８ｎｍ等がその代表的なものとして例示される。
これらＵＶ波長レーザー光の照射は集光しないものであってよく、必要に応じて集光したものであってもよい。
また、二酸化炭素を超臨界あるいは亜臨界の状態とするための装置についても同様に適宜であってよい。
そして、炭素粒子構造体の生成に際しては、たとえばアルミニウム、ニッケル、タングステン、モリブデン、マグネシウム、銀、金、スズ、チタン、タンタル、シリコン等の各種金属や、ステンレス、ニッケル基合金、マグネシウム合金等の各種金属の合金、あるいはアルミナ、グラファイト、ＢＮ、ＳｉＣ等無機質材の基板を用いてもよいし、これらを用いなくてもよい。
生成される炭素粒子構造体は、後述の実施例でも例示説明したように、単一の粒子状体あるいは複数の粒子状体が集合もしくは融合または結合した状態のものとして生成される。これらの炭素粒子構造体は、その大きさは、通常は、数十マイクロメートル（μｍ）以下の、たとえば数十ナノメートル（ｎｍ）サイズから数十マイクロメートル（μｍ）サイズの範囲の微小なものである。そして、この大きさは、ＵＶ波長レーザーの波長や照射時間等の照射エネルギーによって制御可能でもある。
また、その表面に凹部を有するものや中空のもの、半球形ないしは部分球形のものも生成可能である。
この出願の発明の方法については、現段階において、原理的には以下のように考察することができる。
二酸化炭素の臨界点（臨界密度４６６ｋｇ／ｍ３、臨界圧力７．３８ＭＰａ、臨界温度３０４．２Ｋ）近傍では、大きな分子クラスターが生成され、光が散乱されるため不透明になる（臨界蛋白光）。このことに起因して、様々な物性が特異な振る舞いを示す。例えば、臨界点に近づくに従い、比熱や圧縮率が発散する。
この臨界点近傍の二酸化炭素にＵＶレーザーを照射すると、フォトンが結合Ｃ−Ｏに当たった場合にＣ−Ｏが切断されると考えられる。つまり、二酸化炭素分解過程ＣＯ２→Ｃ＋Ｏ２が確率的に起こると考えられる。特に、臨界点近傍では、前述のように大きな分子クラスターが形成されるために、ＣＯ２とフォトンの衝突確率が増大し、分解過程ＣＯ２→Ｃ＋Ｏ２が促進されると考えられる。さらに、Ｃ同士が結合し、ナノ構造やマイクロスケールの構造体を形成する。臨界点から離れるに従い、フォトンとＣＯ２分子の衝突確率が下がるため、ＣＯ２分解率が減少すると考えられる。
このような考察はさらに深められ発展されることは言うまでもない。
そこで以下に実施例を示し、さらに詳しく説明する。
もちろん以下の例によって発明が限定されることはない。
この出願の発明の二酸化炭素の分解と炭素粒子構造体の生成においては、二酸化炭素は、その臨界点（臨界密度４６６ｋｇ／ｍ３、臨界圧力７．３８ＭＰａ、臨界温度３０４．２Ｋ）に係わる超臨界もしくは亜臨界の状態にあるものとする。この状態において、ＵＶ波長のレーザー光を照射する。この照射には各種のレーザー光源や光学系が適宜に採用されてよく、たとえば、ＵＶ（紫外）波長のレーザー光としては、ＹＡＧ−ＴＨＧ（３次高周波）：波長３５５ｎｍ，ＹＡＧ−ＦＨＧ（４次高周波）：波長２６６ｎｍ、ＫｒＦエキシマ：波長２４８ｎｍ等がその代表的なものとして例示される。
これらＵＶ波長レーザー光の照射は集光しないものであってよく、必要に応じて集光したものであってもよい。
また、二酸化炭素を超臨界あるいは亜臨界の状態とするための装置についても同様に適宜であってよい。
そして、炭素粒子構造体の生成に際しては、たとえばアルミニウム、ニッケル、タングステン、モリブデン、マグネシウム、銀、金、スズ、チタン、タンタル、シリコン等の各種金属や、ステンレス、ニッケル基合金、マグネシウム合金等の各種金属の合金、あるいはアルミナ、グラファイト、ＢＮ、ＳｉＣ等無機質材の基板を用いてもよいし、これらを用いなくてもよい。
生成される炭素粒子構造体は、後述の実施例でも例示説明したように、単一の粒子状体あるいは複数の粒子状体が集合もしくは融合または結合した状態のものとして生成される。これらの炭素粒子構造体は、その大きさは、通常は、数十マイクロメートル（μｍ）以下の、たとえば数十ナノメートル（ｎｍ）サイズから数十マイクロメートル（μｍ）サイズの範囲の微小なものである。そして、この大きさは、ＵＶ波長レーザーの波長や照射時間等の照射エネルギーによって制御可能でもある。
また、その表面に凹部を有するものや中空のもの、半球形ないしは部分球形のものも生成可能である。
この出願の発明の方法については、現段階において、原理的には以下のように考察することができる。
二酸化炭素の臨界点（臨界密度４６６ｋｇ／ｍ３、臨界圧力７．３８ＭＰａ、臨界温度３０４．２Ｋ）近傍では、大きな分子クラスターが生成され、光が散乱されるため不透明になる（臨界蛋白光）。このことに起因して、様々な物性が特異な振る舞いを示す。例えば、臨界点に近づくに従い、比熱や圧縮率が発散する。
この臨界点近傍の二酸化炭素にＵＶレーザーを照射すると、フォトンが結合Ｃ−Ｏに当たった場合にＣ−Ｏが切断されると考えられる。つまり、二酸化炭素分解過程ＣＯ２→Ｃ＋Ｏ２が確率的に起こると考えられる。特に、臨界点近傍では、前述のように大きな分子クラスターが形成されるために、ＣＯ２とフォトンの衝突確率が増大し、分解過程ＣＯ２→Ｃ＋Ｏ２が促進されると考えられる。さらに、Ｃ同士が結合し、ナノ構造やマイクロスケールの構造体を形成する。臨界点から離れるに従い、フォトンとＣＯ２分子の衝突確率が下がるため、ＣＯ２分解率が減少すると考えられる。
このような考察はさらに深められ発展されることは言うまでもない。
そこで以下に実施例を示し、さらに詳しく説明する。
もちろん以下の例によって発明が限定されることはない。
図１は、実施例に用いた装置の概要を示したものであって、内部に基板を配置することができ、ガラス窓からレーザー光を照射することができるようにしている。この装置の内部に二酸化炭素を導入し、超臨界状態（雰囲気温度３１．４℃）において波長２６６ｎｍのＵＶレーザー光を照射した。その結果、二酸化炭素の分解と炭素粒子構造体の生成が確認された。
図２、図３、図４および図５は、生成された炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示したものである。また、図６はアルミニウム基板上に生成された炭素粒子構造体のＥＤＳ分析の結果を例示したものであって、炭素であることが確認される。
以上のような炭素粒子構造体は、アルミニウム、グラファイト等の基板を用いた場合だけでなく、基板を用いない場合にもその生成が確認された。
なお、比較のために、１気圧の二酸化炭素に上記レーザー光を照射した場合には炭素粒子構造体の生成は全く確認できなかった。この場合、アルミニウム基板を存在させた場合には、ナノサイズアルミニウム球が生成した。
図２、図３、図４および図５は、生成された炭素粒子構造体のＳＥＭ像を例示したものである。また、図６はアルミニウム基板上に生成された炭素粒子構造体のＥＤＳ分析の結果を例示したものであって、炭素であることが確認される。
以上のような炭素粒子構造体は、アルミニウム、グラファイト等の基板を用いた場合だけでなく、基板を用いない場合にもその生成が確認された。
なお、比較のために、１気圧の二酸化炭素に上記レーザー光を照射した場合には炭素粒子構造体の生成は全く確認できなかった。この場合、アルミニウム基板を存在させた場合には、ナノサイズアルミニウム球が生成した。
実施例１と同様の装置において、その内部にシリコン基板を配置し、超臨界状態の二酸化炭素に波長２６６ｎｍのＵＶレーザー光を集光することなく照射した。その結果、シリコン基板上に炭素粒子ナノ構造体の生成が確認された。
図７は、シリコン基板の水平表面と垂直表面に堆積している生成された炭素粒子構造体のＳＥＭ像を示したものである。図８は、この図７に対応するＥＤＳ画像であって、緑色部分は炭素原子を示している。
また、図９は、炭素粒子構造体のＴＥＭ画像であり、図１０は電子線回析像である。アモルファス構造となっていることがわかる。
図７は、シリコン基板の水平表面と垂直表面に堆積している生成された炭素粒子構造体のＳＥＭ像を示したものである。図８は、この図７に対応するＥＤＳ画像であって、緑色部分は炭素原子を示している。
また、図９は、炭素粒子構造体のＴＥＭ画像であり、図１０は電子線回析像である。アモルファス構造となっていることがわかる。
実施例２において、シリコン基板に代えて、ニッケル、マグネシウム、カーボンの各々を基板として使用し、同様にＵＶ波長レーザー光を照射した。その結果、いずれの場合でも、炭素粒子構造体が生成されることが確認された。
実施例２において、波長２６６ｎｍのＵＶレーザー光に代えて波長２４８ｎｍのＵＶレーザー光を照射した。この場合にも、同様に炭素粒子構造体が生成されることが確認された。
この出願の上記第１の発明によれば、常温ないしその近傍において二酸化炭素の分解が実現される。ＵＶ波長レーザーを照射することにより、分解時に温度が上昇することもない。そして、第２の発明によれば、この二酸化炭素の分解処理にともなって、炭素資源としての二酸化炭素から、電気・電子、医療、触媒、潤滑、プラスチック・機械成形品等の諸分野における機能性材料として有用な炭素粒子構造体が生成可能とされる。また、この炭素粒子構造体の生成は、基板を使用しない場合でも可能とされる。
Claims (4)
- 超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して二酸化炭素を分解することを特徴とする二酸化炭素の分解方法。
- 超臨界もしくは亜臨界の状態の二酸化炭素にＵＶ波長のレーザー光を照射して炭素粒子構造体を生成させることを特徴とする炭素粒子構造体の生成方法。
- 基板上に炭素粒子構造体を生成させることを特徴とする請求項２の炭素粒子構造体の生成方法。
- 炭素粒子構造体はアモルファス構造を有することを特徴とする請求項２または３の炭素粒子構造体の生成方法。
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