KR101446707B1 - 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물, 이의 제조방법 및 이를 이용하는 성형품에 관한 것으로, 본 발명에 따른 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물은, 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합함으로써, 고분자 조성물의 전기절연성 및 열전도성이 현저하게 증가하는 효과가 있다. 또한, 본 발명에 따른 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물은 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러의 제조방법이 간단하며 제조단가가 낮으므로 대량생산화할 수 있어, 전자부품산업, 반도체 산업 등에 사용되는 방열판, 방열시트 등의 제조에 유용할 수 있다.

Description

분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품{Electrically insulating and thermally conducting polymer compositions containing excellent dispersive filler, methods for preparing the same, and mold product using the same}
본 발명은 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물, 이의 제조방법 및 이를 이용하는 성형품에 관한 것이다.
최근 스마트폰, 컴퓨터 등의 전자기기가 소형화되고 가벼워짐에 따라 반도체 패키지의 고밀도 패키징과 직접회로에서 소자의 고집적화 및 고속화 등이 요구되고 있다. 이에 따라, 각종 전자부품에서 발생되는 열을 외부로 방출하여 열에 의한 부품 손상을 방지하는 것으로 방열판 또는 방열시트에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다.
종래에 사용되는 방열판으로는 열전도성이 좋은 금속 예를 들면, 알루미늄과 같은 방열판이 사용되었다. 하지만 방열판 소재로 금속을 사용하게 되면 낮은 성형성, 생산성 및 부품 디자인의 한계가 있어 이를 대체할 수 있는 물질에 대한 연구가 진행되고 있다.
또한, 방열시트는 발광다이오드(LED) 또는 전지 및 인쇄회로기판(PCB) 등의 열을 발생시키는 부품이나 제품에 부착되어 높은 방열 효과를 내는 제품으로 방열시트의 소재로서 열전도성 고분자가 개발되었다.
특허문헌 1은 백색도, 열전도성 및 압출 성형성이 우수한 폴리아마이드계 수지 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 열전도성 필러 및 중량 평균 분자량이 500,000 내지 5,000,000인 열가소성 수지를 포함하는 백색도, 열전도성 및 압출 성형성이 우수한 폴리아마이드계 수지 조성물을 개시하고 있다. 상기 수지 조성물은 열전도성 필러로 보론나이트라이드를 사용하여 높은 백색도와 열전도성을 동시에 획득할 수 있지만, 제조되는 열전도성 고분자의 기계적 강도 및 성형성을 보완하기 위하여 별도의 충진제, 백색안료, 및 주쇄로 사용하는 폴리아마이드 수지와 상용성이 있는 고분자 수지를 사용한다.
또한, 특허문헌 2는 내열도, 반사율 및 열전도도가 우수한 수지 조성물 및 제조방법에 관한 것으로, 용융점이 270 ℃ 이상인 결정성 수지 40 내지 70 중량% 와 백색 무기물 5 내지 50 중량% 와 열전도성 필러 1 내지 40 중량% 와 강성 증가제 5 내지 30 중량% 를 배럴온도 280 내지 360 ℃의 이축 압출기에서 압출 혼합하는 단계를 통해 펠렛 형태로 제조되어 발광 다이오드 패키징용 소재로 사용 가능한 고분자 조성물을 개시하고 있다. 특허문헌 2의 고분자 조성물의 평균 열전도율은 0.5 W/m·Ｋ 이며, 기계적인 물성을 보완하기 위하여 추가적으로 강성 증가제를 사용한다.
나아가, 비특헌문헌 1은 모양과 크기가 다른 탄소계 필러가 에틸렌초산비닐공중합체의 전기 전도도 등과 관련된 물성에 끼치는 영향에 대한 연구에 관한 것으로, 열전도성 필러로 흑연, 쇼트탄소섬유 및 다중벽 탄소나노튜브를 사용하여 제조된 고분자 조성물을 개시하고 있으며, 상기 고분자 조성물의 열전도도가 높게 나타났음을 보고하고 있다. 그러나, 다중벽 탄소나노튜브 및 쇼트탄소섬유의 경우 고가의 물질로서 상기 열전도성 필러를 사용하여 제조된 열전도성 고분자는 대량생산 및 상용화가 어려운 점이 있다.
상술한 고분자 조성물들은 열전도성을 향상시키기 위하여, 열저항체인 고분자에 높은 열전도도를 가지는 열전도성 필러를 첨가시킴으로써 제조된다. 그러나, 고분자와 필러와의 상이한 화학적, 물리적 특성 차이로 인해 효과적인 분산이 어려운 문제점이 발생한다.
이에, 본 발명자들은 우수한 분산 특성을 갖는 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합하여 전기절연성 및 열전도성이 향상된 고분자 조성물을 제조할 수 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
대한민국 등록특허 제10-0079146호 대한민국 등록특허 제10-0088134호
Carbon volume 49, issue 4, 2011년, p1349-1361.
본 발명의 목적은 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 고분자 조성물의 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 분산특성이 우수한 필러를 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 필러의 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물을 이용하는 성형품을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물을 이용하는 성형품의 제조방법을 제공하는데 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
내열성 수지 20-90 중량%; 및
필러 10-80 중량%;를 포함하되,
상기 필러는 폴리이미드로 코팅된 코어-쉘 구조의 무기 입자인 것을 특징으로 하는 고분자 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%를 용융 혼합하는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2);를 포함하는 상기 고분자 조성물의 제조방법을 제공한다.
나아가, 본 발명은 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 알루미늄 나이트라이드, 알루미늄 옥사이드, 아연 옥사이드, 마그네슘 옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 1종의 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 무기입자로 구성되는 필러를 제공한다.
또한, 본 발명은 표면 처리되지 않은 무기 입자 및 산 이수물 단량체를 다이메틸아세트아마이드에 혼합하는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 혼합 용액에 디아민 단량체를 첨가하고 중합 반응시켜 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 포함하는 폴리아믹산 용액을 제조하는 단계(단계 2);
상기 단계 2의 폴리아믹산 용액에, 클로로포름을 적가하여 침전된 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 분리하는 단계(단계 3);
상기 단계 3에서 분리된 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 이미드화 반응하여 폴리이미드로 코팅된 무기 입자를 제조하는 단계(단계 4);를 포함하여 제조되는 상기 필러의 제조방법을 제공한다.
나아가, 본 발명은 상기 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물을 이용한 성형품을 제공한다.
또한, 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%을 용융 혼합하는 단계(단계 1);
상기 혼합된 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2); 및
상기 압출물을 사출성형하는 단계(단계 3);를 포함하는 상기 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물을 이용한 성형품의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물은, 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합함으로써, 고분자 조성물의 전기절연성 및 열전도성이 현저하게 증가하는 효과가 있다. 또한, 본 발명에 따른 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물은 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러의 제조방법이 간단하며 제조단가가 낮으므로 대량생산화할 수 있어, 전자부품산업, 반도체 산업 등에 사용되는 방열판, 방열시트 등의 제조에 유용할 수 있다.
도 1은 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러의 제조방법에 대한 모식도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물을 제공한다.
구체적으로, 내열성 수지 20-90 중량%; 및
필러 10-80 중량%;를 포함하되,
상기 필러는 폴리이미드로 코팅된 코어-쉘 구조의 무기 입자인 것을 특징으로 하는 고분자 조성물을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 내열성 수지는 200℃ 이상의 고온에서 기계적 및 전기적 성질을 포함하는 물리적 성질을 유지할 수 있는 고분자 물질이면 특별한 제한 없이 사용할 수 있으나, 폴리에테르이미드(Polyetherimide)계 수지, 폴리아마이드이미드(Polyamideimide)계 수지, 폴리아마이드(Polyamide)계 수지를 사용하는 것이 바람직하고, 본 발명의 고분자 조성물은 폴리이미드로 코팅된 코어 쉘 구조의 무기 입자인 필러를 포함하므로, 폴리이미드와 화학적 구조가 유사하고 융용 혼합 가공이 가능한 폴리에테르이미드(Polyetherimide)계 수지를 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 내열성 수지는 20 내지 90 중량%으로 포함되는 것이 바람직하고, 30 내지 60 중량%으로 포함되는 것이 더욱 바람직하다. 상기 범위를 벗어난 상기 내열성 수지의 양이 포함된 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물의 경우에는 상대적으로 열전도성이 떨어지거나 성형성이 어려운 문제점이 있다.
나아가, 본 발명에 있어서, 상기 필러는 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 알루미늄 나이트라이드, 알루미늄 옥사이드, 아연 옥사이드, 마그네슘 옥사이드 등의 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 무기입자로 구성되는 필러를 사용하는 것이 바람직하고, 보론 나이트라이드의 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 무기입자로 구성되는 필러를 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
구체적으로는, 외부에서 공급된 열이 고분자 내에서 이동하는 경우, 열저항체인 고분자는 열을 전달할 수 있는 매개체가 없으므로 고분자 내에서 이동하는 열은 대부분 손실된다. 반면, 고분자 내에 전기절연성 및 열전도성 필러가 포함될 경우에는 상기 필러가 외부에서 공급된 열을 전달하는 매개체가 되어 열이 외부로 이동할 수 있게 된다. 따라서, 외부에서 공급된 열이 전기절연성 및 열전도성 필러와 접촉율이 늘어나면 더욱 효과적으로 열전도가 이루어져 외부로 방출할 수 있게 된다. 또한, 외부에서 공급된 열을 일정한 방향으로 전달시키고자 하는 방향성을 고려하기 위해, 예를 들면, Y 축 방향으로 열이 효과적으로 전달되기 위해서는 고분자 내에 포함되어 있는 필러가 Y축 방향으로 정렬되면 일정한 방향성을 가지게 되므로 상기 목적을 달성할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 필러는 10 내지 80 중량%으로 포함되는 것이 바람직하고, 40 내지 60 중량%으로 포함되는 것이 더욱 바람직하다.
만약, 상기 필러가 10 중량% 미만으로 포함될 경우에는 고분자 조성물의 열전도성이 현저히 떨어지는 문제점이 있고, 80 중량%를 초과하여 포함되는 경우에는 고분자 조성물의 점도가 지나치게 높아져 성형성이 떨어지는 문제가 있으며, 이로부터 제조되는 성형품의 기계적 강도 또한 현저히 떨어지는 문제가 있다.
본 발명에 따른 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물은, 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합함으로써, 고분자 조성물의 전기절연성 및 열전도성이 현저하게 증가하는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%를 용융 혼합하는 단계(단계 1);
상기 혼합된 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2);를 포함하는 고분자 조성물의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 상기 전기 절연성 및 열전도성 고분자 조성물의 제조방법을 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 조성물의 제조방법에 있어서, 먼저 상기 단계 1은 내열성 수지 20-90 중량% 및 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러 10-80 중량%을 용융 혼합하는 단계이다.
상기 단계 1에서, 내열성 수지와 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러가 균일하게 혼합된다. 또한, 상기 단계 1에서 상기 내열성 수지와 필러의 용융 혼합과정은 340℃ 내지 390℃에서 수행하는 것이 바람직하나, 상기의 온도 범위에 반드시 한정되는 것은 아니다. 상기 내열성 수지와 필러를 340℃ 미만에서 용융 혼합하는 경우에는 균일하게 이루어지지 않는 문제점이 있고, 390℃를 초과하여 용융 혼합하는 경우에는 내열성 수지의 열분해가 일어남에 따라 내열성 수지가 갖는 물성이 저하되는 문제가 있으나, 사용하는 수지 및 필러의 종류에 따라 당업자가 적절히 선택할 수 있다.
상기 단계 2는 상기 혼합된 혼합물을 열간압출하는 단계이다.
상기 단계 2에서, 상기 내열성 수지와 필러의 열간압출은 이축압출기(twin-screw extruder) 등과 같은 장치를 이용하여 공지의 방법에 따라 수행할 수 있다.
따라서, 상기 내열성 수지와 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 포함하는 고분자 조성물의 제조방법은 용융 혼합 및 열간압출의 방법으로 수행하므로 간단하며, 용매를 전혀 사용하지 않기 때문에 환경친화적이고 단순한 제조방법이므로 생산성을 향상시킬 수 있다.
나아가, 본 발명은 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%를 용융 혼합하는 단계(단계 1);
상기 혼합된 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2); 및
상기 압출물을 사출성형하는 단계(단계 3)를 포함하는 상기 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물을 이용하는 성형품의 제조방법을 제공한다.
구체적으로는, 상술한 고분자 조성물의 제조방법과 동일하게 상기 단계 1 및 단계 2를 수행하여 제조되는 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자조성물을 사출성형하는 단계 3을 수행함으로써 원하는 성형품을 제조할 수 있다. 단계 3에서 사출성형은 사출성형기(Injection molding machine) 등과 같은 장치를 이용하여 공지의 방법으로 수행될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물을 이용한 성형품을 제공한다.
본 발명에 따른 성형품은, 분산특성이 우수한 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합함으로써, 고분자 조성물의 전기절연성 및 열전도성이 현저하게 증가하는 효과가 있다. 따라서, 열전도도가 현저히 향상하므로, 전자부품산업, 반도체 산업 등에 사용되는 방열판, 방열시트 등의 제조에 유용할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 분산특성이 우수한 필러를 포함하는 전기절연성 및 열전도성 고분자 조성물은, 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 내열성 수지와 혼합함으로써, 고분자 조성물의 전기절연성 및 열전도성이 현저하게 증가하는 효과가 있다. 또한, 본 발명에 따른 전기절연성 및 열전도성을 갖는 고분자 조성물은 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러의 제조방법이 간단하며 제조단가가 낮으므로 대량생산화할 수 있어, 전자부품산업, 반도체 산업 등에 사용되는 방열판, 방열시트 등의 제조에 유용할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예를 통해 더욱 상세히 설명한다. 단 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
< 제조예 1> 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러
3구 플라스크에 기계 교반 장치를 설치하고 초음파분산기(sonication)에 물과 얼음을 채운 후, 질소분위기에서 표면처리되지 않은 보론나이트라이드(15㎛, ㈜창성) 21g과 PMDA(Pyromellitic dianhydride)(2.39g)을 DMAc 36.7g에 혼합 후, 1시간 동안 교반 및 초음파분산기(sonication)하여 분산시켰다. 반응기의 온도는 얼음을 사용하여 0℃로 냉각하였다. ODA(4,4-diaminodiphenyl ether)(1.19g)을 첨가한 후, 0℃에서 6시간 반응하였다.
상기 폴리아믹산 용액을 클로로폼(CHCl3)에 droplet 형태로 천천히 떨어뜨린다. 상온에서 24시간동안 보관하여 밀도차 상분리를 이용하여 잔류하는 폴리아믹산과 폴리아믹산이 코팅된 보론 나이트라이드를 분리시켰다.
상기 클로로폼(CHCl3) 윗부분에 분리된 여분의 폴리아믹산 층을 제거한 후, 피리딘 20mL 및 아세틱산 무수물 20mL를 20ml/min의 속도로 첨가하고 25?에서 5시간 교반하며 반응시켜 폴리이미드-보론나이트라이드 코어-쉘 구조의 입자(PI-BN)를 제조하였다. 제조된 입자를 원심분리기를 통해 분리하고 ethanol을 이용하여 3회 세척하고 60℃오븐에서 24시간 건조하였다.
< 실시예 1> 고분자 조성물의 제조 1
내열성 수지로써 폴리에테르이미드(GE 사, Ultem 1000) 80 중량%, 필러로써, 상기 제조예 1에서 제조된 필러 20 중량%를 용융 혼합하였다. 다음으로 상기의 용융 혼합물을 이축압출기(Collin사, ZK-25 Twin-screw extruder)를 이용하여 열간압출함으로써 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다. 이때, 용융 혼합 온도는 360 ℃ 이였다.
< 실시예 2> 고분자 조성물의 제조 2
60 중량%의 내열성 수지 및 40 중량%의 필러를 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다.
< 실시예 3> 고분자 조성물의 제조 3
40 중량%의 내열성 수지 및 60 중량%의 필러를 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다.
< 비교예 1> 고분자 조성물의 제조 4
내열성 수지로써 폴리에테르이미드(GE 사, Ultem 1000) 80 중량%, 필러로써, 보론나이트라이드(BN (Boron nitride), ㈜창성 사) 필러 20 중량%를 용융 혼합하였다. 다음으로 상기의 용융 혼합물을 이축압출기(Collin사, ZK-25 Twin-screw extruder)를 이용하여 열간압출함으로써 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다. 이때, 용융 혼합 온도는 360℃ 이였다.
< 비교예 2> 고분자 조성물의 제조 5
60 중량%의 내열성 수지 및 40 중량%의 필러를 사용하는 것을 제외하고는 상기 비교예 1과 동일한 방법으로 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다.
< 비교예 3> 고분자 조성물의 제조 6
40 중량%의 내열성 수지 및 60 중량%의 필러를 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 고분자 조성물의 펠렛을 제조하였다.
상기 실시예 1-3 및 비교예 1-3에 의하여 제조된 고분자 조성물의 각 성분 조성을 하기 표 1에 정리하였다.
< 실험예 1> 내열성 수지 및 필러의 조성비 및 필러의 종류에 따른 열전도도 평가에 따른 열전도도 평가
본 발명의 상기 실시예 1-3 및 비교예 1-3에 의하여 제조된 고분자 조성물을 내열성 수지 및 필러의 조성비에 따른 열전도도를 평가하기 위하여 다음과 같이 실험하였다.
구체적으로, 본 발명의 상기 실시예 1-3 및 비교예 1-3에 의하여 제조된 고분자 조성물에 대하여 열전도도 측정기(Netzsch LFA 447, Netzsch 사)를 이용하여 25 ℃의 온도에서 측정기준(ASTM E1461)에 따라 열확산도를 측정하였고, 시차주사열량계(MDSC, TA instrument 사)를 이용하여 측정기준(ASTM E1952)에 따라 비열을 측정하였으며, 가스밀도측정기(Accupyc 1330, Protech Korea 사)를 이용하여 측정기준(ASTM D6226)에 따라 밀도를 측정하였다.
상기 실시예 1-3 및 비교예 1-3에 의하여 제조된 고분자 조성물을 상기의 방법으로 측정한 열확산도, 비열 및 밀도에 대한 값을 하기 수학식 1을 이용하여 열전도도를 계산하고 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
[수학식 1]
열전도도(κ) = 열확산도(α) × 비열(Cp) × 밀도(ρ)
PEI
매트릭스 (중량%)		 PI
쉘
(중량%)		 필러
(중량%)		 열확산도
(㎟/s)		 밀도
(g/㎤)		 비열
(J/gㆍK)		 열전도도
(W/mㆍK)
실시예1 79 1 20 0.54 1.37 1.04 0.77
실시예2 58 2 40 1.26 1.47 1.03 1.90
실시예3 37 3 60 7.82 1.63 1.00 12.67
비교예1 80 - 20 0.34 1.42 1.06 0.51
비교예2 60 - 40 0.61 1.54 1.01 0.95
비교예3 40 - 60 2.47 1.66 1.00 4.12
상기 표 1에 나타난 바와 같이, 내열성 수지 40-80 중량% 및 제조예 1에서 제조한 보론나이트라이드 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 20-60 중량%로 사용한 실시예 1-3의 고분자 조성물의 열전도도가 내열성 수지 40-80 중량% 및 폴리이미드가 코팅되지 않은 보론나이트라이드 필러를 20-60 중량%로 사용한 비교예 1-3의 고분자 조성물의 열전도도보다 현저하게 우수하다는 것을 알 수 있으며, 내열성 수지의 조성비가 감소하고 필러의 조성비가 증가할수록 열전도도가 증가한다는 것을 알 수 있다.
따라서, 상기와 같은 실험 결과로, 분산 특성이 우수한 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 필러를 사용하고, 상기 필러의 함량이 증가할수록 고분자 조성물이 열전도도가 우수하다는 것을 알 수 있다.

Claims (12)

  1. 폴리아마이드계 수지, 폴리아마이드이미드계 수지 및 폴리에테르이미드계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 내열성 수지 20-90 중량%; 및
    필러 10-80 중량%;를 포함하되,
    상기 필러는 폴리이미드로 코팅된 코어-쉘 구조의 무기 입자인 것을 특징으로 하는 고분자 조성물.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 필러는 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 알루미늄 나이트라이드, 알루미늄 옥사이드, 아연 옥사이드, 마그네슘 옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 1종의 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 무기입자로 구성되는 것을 특징으로 하는 고분자 조성물.
  4. 폴리아마이드계 수지, 폴리아마이드이미드계 수지 및 폴리에테르이미드계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%를 용융 혼합하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1의 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2);를 포함하는 제1항의 고분자 조성물의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 단계 1의 용융 혼합은 340-390 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 고분자 조성물의 제조방법.
  6. 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 알루미늄 나이트라이드, 알루미늄 옥사이드, 아연 옥사이드, 마그네슘 옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 1종의 무기 입자의 표면에 폴리이미드가 코팅된 코어-쉘 구조의 무기입자로 구성되는 필러.
  7. 표면 처리되지 않은 무기 입자 및 산 이수물 단량체를 다이메틸아세트아마이드에 혼합하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1의 혼합 용액에 디아민 단량체를 첨가하고 중합 반응시켜 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 포함하는 폴리아믹산 용액을 제조하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2의 폴리아믹산 용액에, 클로로포름을 적가하여 침전된 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 분리하는 단계(단계 3);
    상기 단계 3에서 분리된 폴리아믹산이 코팅된 무기 입자를 이미드화 반응하여 폴리이미드로 코팅된 무기 입자를 제조하는 단계(단계 4);를 포함하여 제조되는 제6항의 필러의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 산 이수물 단량체는 파이로멜리틱산 이무수물, 1,2,3,4-벤젠 테트라카르복시산 이무수물, 벤조페논 테트라카르복시산 이무수물, 비스(디카르복시페닐에테르) 이무수물, 비스(디카르복시페닐설폰)이무수물, 비스(디카르복시페닐설파이드) 이무수물, 비스(디카르복시페닐)프로판 이무수물, 비스(디카르복시페닐)헥사플루오르프로판 이무수물, 비페닐 테트라카르복시산 이무수물, 나프탈렌 테트라카르복시산 이무수물 및 사이클로부탄 테트라카르복시산 이무수물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 디아민 단량체는 1,4-디아미노-2-벤조산, 1,3-디아미노-5-벤조산, 4,4'-디아미노-2-카르복시비페닐, 1,4-디아미노-2-니트로벤젠, 1,3-디아미노-5-니트로벤젠, 1,4-디아미노-2-니트릴벤젠, 1,3-디아미노-5-니트릴벤젠, 1,4-디아미노-2-설포닐벤젠 및 1,3-디아미노-5-설포닐벤젠으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 클로로포름은 상기 단계 2의 폴리아믹산 용액 100 중량부에 대하여 폴리아믹산이 코팅된 무기입자가 1 내지 5 중량부로 포함되도록 적가하여 제조되는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  11. 제1항의 고분자 조성물을 이용한 성형품.
  12. 폴리아마이드계 수지, 폴리아마이드이미드계 수지 및 폴리에테르이미드계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 내열성 수지 20-90 중량% 및 필러 10-80 중량%을 용융 혼합하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1의 혼합물을 열간압출하는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2의 압출물을 사출성형하는 단계(단계 3);를 포함하는 제11항의 성형품의 제조방법.
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