KR101434068B1 - Ｄｓｃ 태양 전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전해질 용액이 그들 사이에 배열되는, 각각, 애노드 및 캐소드로 작용하는 한 쌍의 전극을 포함하는 DSC 형태의 태양 전지에 관한 것으로, 상기 애노드는 이산화 티타늄 및 나노제올라이트의 분말을 포함하는 산화 금속 층이 그 위에 배열된 지지 부재를 포함한다. 이산화 티타늄 분말의 평균 직경은 3 내지 30 nm에 포함되고 나노제올라이트의 첨가된 분말의 적어도 10 퍼센트의 평균 직경은 200 내지 400 nm에 포함된다. 애노드의 이런 특별한 구성 덕분에, 본 발명의 DSC 전지는 빛의 전기 에너지로의 전환 효율을 향상시킬 수 있게 한다.
Description
본 발명은 태양 전지, 특히 DSC 형태의 태양 전지에 관한 것이다. 태양 전지의 다른 형태는 태양 에너지를 전기 에너지로 전환하기 위한 장치 분야에서 공지되어 있다.
이들 중 DSC 형태의 태양 전지, 또한 약어로 DSSC (염료-감응 태양 전지(Dye-Sensitized Solar Cell))로 알려져 있는 이것은 상대적으로 새로운 종류의 장치이다. 이들은 하나는 광 복사에 민감하고 전해액이 그들 사이에 배치되어 있는, 한 쌍의 전극으로 형성되는 광-전기화학적 시스템을 기초로 한다.
DSC 태양 전지는 그들의 주요 특성 때문에 이런 형태의 장치의 제조사로부터 큰 흥미를 끌어 왔고 끌고 있다. 사실상, 이들은 싼 물질로 구성되고, 기계적으로 저항력이 있으며 이들의 제조에 복잡한 기기를 필요로 하지 않으므로, 본 분야, 즉 고체-상태 태양 전지 분야에서 이미 공지된 장치들과 비교할 때 산업적 규모의 제조에 있어서 비용적인 면에서 흥미로운 이점들이 있을 것이라 예상하게 한다.
DSC 태양 전지는 샌드위치 구조를 가진다: 한 쌍의 전극이 전해 용액 및 감광성 물질 층으로 코팅된 산화 금속 층 (대게 이산화 티타늄)에 의해 분리된다.
감광성 물질은 광자의 수착 시에 전자를 이산화 티타늄 층으로 이송시킬 수 있는 염료이다.
산화 금속 층을 형성하는 입자는, 감광성 염료 층의 접착력을 용이하게 해주기 때문에 나노미터 크기를 가진다. 추가적으로 감광성 염료의 접착력을 향상시키기 위해서, 산화 금속 층은 열로 처리되고, 따라서 표면이 크게 증가하는 삼차원적 미소공성의 구조로 제공된다. 이는 주어진 부피에서 더 많은 염료의 양을 적용하게 하고 따라서 빛의 수착 및 에너지 전환에서 더 높은 효율에 도달하게 한다.
일반적으로 요오드 및 요오드화 칼륨을 기초로 한 전해 용액은 분자가 UV (Ultra-Violet(자외선)) 광선을 쬐게 되면 "잃게" 되는 전자를 가지는 염료를 제공하도록 작용하는 산화-환원 시스템을 형성한다. 산화-환원 순환은 무한정 반복될 수 있다.
DSC 태양 전지가 작동할 때, 빛 방사선은 위쪽 전극을 통해 통과하고, 이것은 통상적으로 유리 층 또는 비슷하게 투명한 물질을 포함하고, 따라서 산화 금속 표면에 침착된 염료 분자를 때린다. 흡수되기 위한 충분히 높은 수준의 에너지로 염료를 때린 광자는, 전자가 산화 금속의 전도성 띠에 바로 "주입"될 수 있고 화학적 확산 구배 때문에 그것으로부터 전지의 애노드를 향해 움직일 수 있는 염료 분자의 들뜬 상태를 생산한다. 그동안에, 염료 분자는 전해액에서 발생하는 산화-환원 반응을 통해 잃은 전자를 회복한다. 이 산화된 염료 분자와의 전자 반응은 산화 금속 층으로의 전자 주입보다 더 빠르게 일어난다. 전해액은 따라서 전지의 하부를 향해 확산하여 그것의 잃어버린 전자를 회복하고, 일반적으로 백금으로 만들어진 상대 전극은 외부 회로를 통해 흐른 후 전자를 재도입한다. 이 방법에서 산화된 염료 및 전자 사이에 재조합 반응을 피할 가능성이 있고, 이것은 태양 전지의 효율을 크게 감소시킨다.
그러므로, 산화 금속은 전자 받게 부재로서, 유기 염료는 전기-화학적 펌프로서의 역할을 하고, 전해 용액은 전자 주게로서의 역할을 한다.
DSC 태양 전지의 구성요소 중에, 산화 금속 층이 이 분야의 통상의 기술자에 의해 시스템의 핵심으로 고려된다.
이산화 티타늄은 DSC 형태의 태양 전지의 제조에 사용될 수 있는 유일한 산화 금속은 아니다. 공보 US 20080115831 A1에서는 예를 들어, 이산화 티타늄을 대체할 수 있는, 예를 들어 전자 받게 부재로 작용할 수 있는 산화 알루미늄 및 나노제올라이트(nanozeolite)중 몇몇 산화 금속을 설명한다.
산화 금속의 가능한 후보로 나노제올라이트의 사용은 또한 공보 JP 20052516005 A에서 설명되고, 이것은 또한 효율적인 광전 변환(photoelectric conversion)은 광 확산 및 산화 금속 층을 통한 그것의 전송 모두를 조절함으로써 얻을 수 있다는 것을 지적한다. 특히, 산화 금속의 구조는 바람직하게는 다공성이어야 하고 불규칙적인 구조를 가지는 마이크로-입자에 의해 형성되어야 한다.
에너지 전환을 향상시키기 위한 태양 전지 부재의 구조적 성질 및 형태의 중요성은 또한 공보 JP 200841746 A에서 설명한다. 이것은 비활성 입자를 함유하는 열가소성 결정 수지로 만든 태양 전지용 기질을 설명한다. 이들 분말은 30 내지 500 μm 범위에 포함되는 표면 거칠기(surface roughness)를 가진다.
공보 JP 2008201655는 이산화 티타늄 입자가 교환된 제올라이트 및 다른 요소들을 포함하는 결합 매체에 분산된, 따라서 전자 보강 측면에서 더 나은 성질을 가지는 산화 금속의 복합 층을 형성하는 DSC 형태의 태양 전지를 설명한다.
공보 JP 2006124267 A는 DSC 형태 태양 전지의 제조에서 이산화 티타늄 입자의 사용을 설명한다. 이것은 산화 금속 층의 좋은 투명도를 얻기 위하여 입자 크기가 가시 광선의 파장 길이의 약 반일 필요가 있다는 것을 언급한다. 공보는 또한 시스템에 존재하는 불순물에 의해 생성되는 나쁜 냄새를 제거하기 위한 활성 탄소 및 제올라이트와 같은 흡착제의 사용을 설명한다.
DSC 형태 태양 전지의 성능을 향상시키기 위해 빛 흡수 효율을 증가시키는 것이 바람직하다. 이런 양상과 관련하여 높은 굴절률을 가지는 티타늄 입자가 빛을 효율적으로 확산시키기 때문에 DSC 전지에서 빛의 수착을 증가시킨다는 것이 알려져 있다. 반복적으로 입자의 벽에 반사되는, 빛은 전지의 더 깊은 층에 도달하고, 따라서 수착 가능성이 증가한다. 그러나, 입자의 표면적이 그들의 평균 직경이 증가함에 비례하여 감소하기 때문에, 더 큰 직경을 요구하는 빛 확산에 대한 필요성 및 나노미터 크기를 요구하는 표면적의 최대화에 대한 필요성 사이의 적당한 타협점을 찾는 것이 필요하다.
문헌 [Dye sensitized solar cells with conversion efficiency of 11% by Y. Chiba et al. published on the review J. Appl. Phys. number 45, L638-640 - 2006]은 검은색 염료가 감광성 물질로 사용될 때 대략 25 nm의 평균 크기를 가지는 입자로 만들어진 이산화 티타늄 층에 약 400 nm의 직경을 가지는 티타늄 입자를 삽입함으로써 400 내지 850 nm 범위의 스펙트럼에서 빛을 DSC 형태 태양 전지의 전류로 전환하는 효율을 크게 향상시킬 수 있음을 밝힌 최근 연구를 설명한다.
게다가, DSC 형태 태양 전지의 성능을 향상시키기 위해서, 이산화 티타늄 표면으로부터 염료의 탈착 현상을 제한하는 것이 바람직하다. 탈착은 단락(short-circuit) 전류의 충전 및 환원의 분리를 위한 활성 표면의 환원을 유발한다. 습환 환경에서의 노화 시험 동안 이 열화의 다양한 원인 중, 예를 들어, H.Matsui가 문헌 ["Thermal stability of dye-sensitized solar cells with current collecting grid", published by Solar Energy Materials and Solar Cells, volume 93, June 2009, pages 1110-1115]에서 설명한 것과 같이, 물과의 접촉이 주요 원인이 되는 인자 중 하나라고 믿어진다.
그러므로 본 발명의 목적은 빛으로부터 전류로의 전환 효율을 향상시키는 DSC 형태의 태양 전지를 제공하는 것이다. 상기 목적은 DSC 태양 전지로 달성되고, 이것의 주요 특징은 첫 번째 청구항에서 설명되어지고, 동시에 다른 특징들은 종속항에서 설명된다.
본 발명에 따르면, 이산화 티타늄 및 나노제올라이트의 입자를 포함하는 산화 금속 층을 만듦으로써 빛으로부터 DSC 형태 태양 전지의 전류로의 전환 효율을 증가시키는 것이 가능하고, 상기 이산화 티타늄 입자는 나노미터 크기를 가지는 반면 나노제올라이트의 입자는 열 배 내지 백 배 더 큰 크기를 가진다.
나노제올라이트 입자의 사용과 연관된 주요 장점은 이들이 빛을 분산시키는 기능 및 감광성 염료 및 이산화 티타늄 층 사이 접점에 존재하는 불순물, 특히 수증기를 흡착하는 기능 모두를 성취하여, 따라서 해로운 현상, 예를 들어 상기-언급한 빛을 전기적 에너지로 전환하는 효율의 감소로 이어지는 염료 탈착 현상을 피한다는 것이다.
게다가, 나노제올라이트 입자의 양은 태양 전지 내부에 빛의 확산을 용이하게 하기 위해서 적합하게 선택되어 지지만 장치에 전체 활성 표면적에는 영향을 미치지 않고, 감광성 염료의 수착 정도는 본질적으로 이것에 의존한다.
본 발명에 따른 DSC 태양 전지의 추가적인 이점 및 특징은 다음의 자세한 그리고 비제한적인 이들이 실시양태의 설명으로부터 이 분야의 통상의 기술자에게 명백하게 될 것이다.
본 발명에 따른 태양 전지는 전해 용액에 의해 분리되는 한 쌍의 전극으로 형성되는 샌드위치 구조를 포함한다.
아래쪽 전극은 전지의 캐소드로 작용하고 통상적으로 백금으로 만들어진다.
두 전극 사이에는 전해액이, 예를 들어 요오드 및 요오드화 칼륨을 기초로 한 용액이 존재하고 이렇게 형성된 조립체는 그 뒤에 전해액이 새는 것을 막기 위해 밀봉된다.
위쪽 전극은 예를 들어, 유리로 만들어진, 태양 빛을 통과시키는데 적합한 투명한 지지 부재를 포함한다. 태양 전지의 안쪽에 대면하려는 지지 부재의 표면에, 이산화 티타늄 및 나노제올라이트의 분산된 분말의 혼합물을 포함하는 얇은 산화 금속계의 층이 있다.
공지된 바와 같이, 산화 금속 층을 형성하는 입자의 표면적을 최대화하기 위해서, 입자 크기는 가능한 작게 하는 것이 바람직하다. 그러나, 이것은 빛의 확산을 용이하게 하지 않고, 이런 목적으로 사용되는 나노제올라이트 입자는 더 큰 크기를 가질 것을 필요로 한다. 본 발명에 따라 산화 금속 층을 형성하는 이산화 티타늄 입자는 3 내지 30 nm에 포함되는 평균 크기를 가지고, 반면 나노제올라이트 입자의 적어도 10 퍼센트는 200 내지 400 nm에 포함되는 평균 크기를 가지고, 바람직하게는 230 내지 320 nm에 포함되는 크기를 가진다.
입도 분석 분포의 평균 크기는 산술 매체 값(arithmetic medium value), 즉, 선택되고 계속적인 크기 범위에서 계산된
으로 쉽게 정의될 수 있다.
나노제올라이트의 "적어도 10 퍼센트의 양"이 말하는 것은 그들의 총 입자 수에 대해 상대적인 백분율 양을 의미한다.
본 발명의 한 실시양태에서, 상기 언급된 범위로 포함되지 않은 나노제올라이트의 양은 200 nm 미만의 평균 크기를 가진다.
변경된 한 실시양태에서, 230 내지 320 nm에 포함되는 평균 크기를 가지는 나노제올라이트 입자는 그들의 총 양에 대해 50 퍼센트 초과이다.
바람직한 실시양태에서 본 발명에 사용된 모든 나노제올라이트에 대해 계산된 평균 크기는 230 내지 320 nm 범위에 포함된다.
산화 금속 층 안에서 표면적 크기에 영향 없이 빛 확산의 좋은 수준을 얻기 위해서, 나노제올라이트 분말의 중량 백분율은 산화 금속 층의 총 중량에 2 내지 30 %, 바람직하게는 4 내지 10 %, 더욱 바람직하게는 4 내지 6 %를 포함한다.
산화 금속 층은 이 분야에 공지된 다양한 기술 수단에 의해, 예컨대, 예를 들어, "스퍼터링(sputtering)" 스크린 프린팅(screen printing), SPD (스프레이 열분해 증착(Spray Pyrolysis Deposition))에 의해 지지 부재에 침착될 수 있다. 이들 기술 중에서 스크린 프린팅이 바람직하고, 이어서 30 분 동안 450 ℃에서 건조한 조건 아래 수행되는 소결 방법이 뒤따른다. 게다가, 이 방법은 나노제올라이트를 활성화시키고, 빛을 확산시키는 기능 및 또한 특히 물에서, 가스 불순물을 흡수하는 잘 알려진 기능을 수행하고, 따라서 감광성 염료의 탈착 문제를 최소화시킨다.
산화 금속 층의 제조에서, 표면 관능화에 의해 개질된 나노제올라이트는 예를 들어, 특허 출원 WO 2008/000457에서 설명된 것처럼, 유리하게 사용될 수 있다. 이 용액은 용액에서 또는 결합 기질들에서 나노제올라이트의 더 나은 혼화성을 얻을 수 있게 하기 때문에 유리하다. 후자의 경우에 예를 들어, 에틸 셀룰로오스 또는 탄소 왁스/PEG와 같은 물질로 만들어진 기질들이 바람직하다. 사실상 이들은 열 처리 온도에서 분해되고, 따라서 산화 금속 및 제올라이트가 미세하고 균일하게 분산된 감광성의 층을 얻을 수 있게 한다. 통상적으로, 열처리는 약 450 ℃의 온도에서 대략 30 분의 시간 동안 수행된다.
일단 산화 금속 층이 얻어지면, 지지 부재는 아마도 알콜 용액, 예를 들어 99.5 중량% 농도의 에탄올 용액에 사용될 수 있는 감광성 염료를 함유하는 바스(bath)에 담근다. 산화물 층은 대략 16 시간의 시간 동안 담금을 유지한다.
본 발명에 따른 전지의 제조에 사용할 수 있는 염료는 예를 들어, 일반적으로 화학식 ML2(X)2로 공지된 것이고, 상기 L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실 기를 나타내고, M은 루테늄과 오스뮴 사이에서 선택된 원소를 나타내고 X는 할로겐, 시아나이드 기 또는 티오시아네이트를 나타낸다. 이 방법의 끝에 산화 금속 층은 여기에 공유 결합으로 결합되는 염료의 얇은 층으로 코팅된다.
본 발명은 이제 다음의 실시예를 참고로 하여 설명될 것이다.
실시예 1
두 개의 샘플을 제조했는데, 하나는 상업적인 생성물 다이솔(DyeSol) 90-T로부터 얻어지는 이산화 티타늄 분말 층을 포함하는 샘플 및 다른 하나는 4 중량% 양의 나노제올라이트 분말을 혼합한 이산화 티타늄의 같은 분말을 포함하는 것이다. 두 샘플 모두에서 층은 스크린 프린팅에 의해 그리고 이어서 30 분 동안 450 ℃에서 열적 방법을 통해 그들을 소결하여 분말 증착으로 만들었다. 그렇게 얻어진 두 층에 그 뒤 감광성 염료의 수착 방법, 즉, 용액 시스-비스(이소티오시아네이트)비스(2,20-비피리딜-4,40-디카르복실레이트)루테늄(II) 비스-테트라부틸암모늄 및 99.5 중량%의 농도를 가지는 에탄올 내에 각 샘플을 담그는 것으로 이루어진 방법을 16 시간 동안 겪게 했다.
노화 처리는 습한 환경 (85 ℃에서 상대 습도 85 %)에서 수행했고 염료 탈착의 정도를 비교했다. 전하 분리의 측정은 과학 문헌 [Zakeeruddin et al "Design, Synthesis, and Application of Amphiphilic Ruthenium Polypyridyl Photosensitizers in Solar Cells Based on Nanocrystalline TiO2 Films", published on Langmuir 18, pagg. 952-954 in the 2002]에 설명된 것과 비슷한 광전류 측정에 의해 평가할 수 있었다. 이 측정을 기반으로 이산화 티타늄 및 나노제올라이트의 분말로 형성되는 층을 포함하는 샘플에 감광성 염료의 더 낮은 탈착 수준을 관찰하는 것이 가능했다.
실시예 2
실시예 1에서 설명한 두 개의 다른 샘플을 제조했고 그 후에 울브리치(Ulbrich) 구에 장치된 분광광도계를 사용하여 반사율 모드 및 투과율 모드에서 빛 확산 측정을 수행했다. 측정은 독점적으로 이산화 티타늄 분말로 형성된 샘플에 대하여 이산화 티타늄 및 나노제올라이트의 분말로 형성된 층을 포함하는 샘플에서 투과 및 반사되는 빛 확산이 증가함을 보였다 (도 1).
같은 샘플에서, 염료 충진 방법을 상업적인 N719 염료와 함께 적용했다. 샘플은 120 ℃에서 60 분 동안 건조시켰다. 염료의 용액은 0.3 mM 농도를 가진 에탄올로 준비했다. 염료 충진는 실온에서 27 시간 동안 용액에 샘플을 침지함으로써 수행했다. 그 후에, 초과한 염료를 제거하기 위해 에탄올로 샘플을 깨끗하게 씻었다.
도 2는 같은 두께를 가진 두 개의 샘플에 대한 흡광도 측정을 도시한다. 나노제올라이트를 가진 샘플의 경우에 충진이 더 낮았다 (25 % 미만). 그럼에도 불구하고 광학적 흡광도는 증가했다.
Claims (8)
- 사이에 전해질 용액이 배열된, 각각 애노드 및 캐소드로 작용하는 한 쌍의 전극을 포함하고, 상기 애노드가 지지 부재를 포함하며, 이 지지 부재 위에 이산화 티타늄 및 나노제올라이트(nanozeolite)의 분말을 포함하는 산화 금속 층이 배열된 염료 감응 태양 전지이며,
상기 이산화 티타늄 분말의 평균 직경이 3 내지 30 nm에 포함되고, 상기 나노제올라이트 분말의 총 숫자에 대해 적어도 10 퍼센트가 230 내지 320 nm에 포함되는 평균 직경을 가지는 것을 특징으로 하는 염료 감응 태양 전지. - 제1항에 있어서, 상기 이산화 티타늄 분말의 평균 직경이 10 내지 25 nm에 포함되는 것인 태양 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 나노제올라이트 분말의 총 숫자에 대해 적어도 50 퍼센트가 230 내지 320 nm에 포함되는 평균 직경을 가지는 것인 태양 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 나노제올라이트 분말 전부의 평균 직경이 230 내지 320 nm에 포함되는 것인 태양 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 나노제올라이트 분말의 중량 백분율이 산화 금속 층의 총 중량의 2 내지 30 %로 포함되는 것인 태양 전지.
- 제5항에 있어서, 상기 나노제올라이트 분말의 중량 백분율이 산화 금속 층의 총 중량의 4 내지 10 %로 포함되는 것인 태양 전지.
- 제6항에 있어서, 상기 나노제올라이트 분말의 중량 백분율이 산화 금속 층의 총 중량의 4 내지 6 %로 포함되는 것인 태양 전지.
- 제1항에 있어서, 상기 나노제올라이트가 표면적으로 관능화된 것인 태양 전지.
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