KR101304945B1 - 이산화탄소 탄산염 고정화 방법 - Google Patents

이산화탄소 탄산염 고정화 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화탄소 탄산염 고정화 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 아세트산 대체용매인 암모늄 염을 이용하여 이산화탄소 탄산염 전환 반응 효율을 높일 수 있고, 탄산염이 분리된 후의 추출용액을 재사용할 수 있도록 한 이산화탄소 탄산염 고정화 방법에 관한 것이다.
즉, 본 발명은 아세트산 대체용매인 암모늄 염을 사용 조건을 최적화하여 사용하고, Ca의 선택적 추출율을 높이는 동시에 추출용액의 pH 증가 효과에 따른 NaOH 사용을 최소화하여 효율적인 탄산염 전환 반응이 이루어지도록 하고, 탄산염 전환 반응 후의 추출 용액을 재사용할 수 있도록 한 이산화탄소 탄산염 고정화 방법을 제공하고자 한 것이다.

Description

이산화탄소 탄산염 고정화 방법{Method for carbon dioxide solidification}
본 발명은 이산화탄소 탄산염 고정화 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 아세트산 대체용매인 암모늄 염을 이용하여 이산화탄소 탄산염 전환 반응 효율을 높일 수 있고, 탄산염이 분리된 후의 추출용액을 재사용할 수 있도록 한 이산화탄소 탄산염 고정화 방법에 관한 것이다.
각종 산업현장 등에는 이산화탄소를 포함하는 배기가스가 배출되는 점을 감안하여 이산화탄소를 포함하는 배기가스의 처리 공정이 필수적으로 포함되어 있지만, 이산화탄소만을 별도로 분리하는 공정은 필수적이지 않고, 이산화탄소를 포함하는 배기가스의 처리공정은 일례로서 분리회수 공정과 고정화 공정으로 나누어 볼 수 있다.
또한, 이산화탄소의 탄산염 고정화 기술은 분리/회수된 이산화탄소를 처리하는 방법으로서, 지중, 심해층 저장의 대안 기술로 대두되고 있다.
이산화탄소의 고정화에 대한 기술은 이산화탄소의 변환을 통해 탄소성분을 생성해내고, 생성된 탄소성분을 연료 및 산업공정에 필요한 기초화합물로 전환하는데 궁극적인 목적이 있다.
즉, 이산화탄소를 탄산염과 같은 물질로 전환시킴으로써, 지구 온난화의 원인이 되는 이산화탄소를 제거하여 친환경적인 장점을 제공하는 동시에 이산화탄소를 산업 기초소재의 원료로 응용할 수 있다.
종래에는 알칼리 성분 추출과 탄산화 반응이 함께 일어나는 단일 반응기를 사용하였는 바, 이러한 종래의 방법에서는 알칼리 성분 추출과 탄산화 반응이 분리되지 않아, 추출된 알칼리 성분이 탄산화 반응을 일으켜 생성된 침전물이 원료인 슬래그 표면에 쌓이게 되어, 결국 알칼리 성분의 추출을 저해하여 탄산염 전환을 위한 반응시간이 오래 걸리고, 탄산염 전환율이 낮은 단점이 있다.
또한, 종래의 방법에서는 원료 슬래그, 탄산염 침전물, 잔류 공정수가 혼재되어 있어 공정수 및 추출에 이용된 아세트산과 같은 화학용매를 재이용하기 어려운 단점이 있었다.
특히, 기존의 철강슬래그 또는 자연광물을 이용한 이산화탄소 탄산화 고정 방법에서는 칼슘(Ca) 등의 알칼리 금속 성분을 추출하기 위하여 아세트산을 사용하기 때문에 대량 사용 시 후각 자극성이 강하여 다루기가 힘든 단점이 있다.
또한, 탄산염 전환반응을 위해 pH조정제로써 NaOH를 대량 첨가해야 함에 따른 추가비용이 소요되는 문제점이 있다.
즉, 칼슘과 마그네슘 등의 알칼리 성분을 함유한 제철 부산 슬래그 및 자연광물에서 칼슘과 마그네슘을 용액상태로 추출하여 기체상 이산화탄소와 반응시켜 탄산칼슘(CaCO3), 탄산마그네슘(MgCO3) 등의 탄산염으로 고정시키는 방법에 있어서, 탄산염 전환시에 필요한 pH를 조정하기 위해서 다량의 NaOH 첨가가 필요하고, 이는 전체 이산화탄소 고정화 비용의 50 % 이상을 차지하기 때문에 많은 비용이 소모되는 문제점이 있다.
또한 NaOH사용은 소석회(Ca(OH)2)를 과다 생성하여 부유물질이 발생시키는 동시에 Ca의 CaCO3 로의 전환을 방해하는 부작용이 있다.
본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로서, 아세트산 대체용매인 암모늄 염을 사용 조건을 최적화하여 사용하고, Ca의 선택적 추출율을 높이는 동시에 추출용액의 pH 증가 효과에 따른 NaOH 사용을 최소화하여 효율적인 탄산염 전환 반응이 이루어지도록 하고, 탄산염 전환 반응 후의 추출 용액을 재사용할 수 있도록 한 이산화탄소 탄산염 고정화 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은 원료 슬래그에 추출용매로서 암모늄 염 용매를 공급하여 알칼리 금속 성분을 추출하는 제1단계와; 탄산화 반응기내로 공급된 알칼리금속 성분 추출용액에 이산화탄소가 주입되면서 탄산염 침전물로 전환시키는 반응과정이 진행되어, 알카리금속 성분 추출용액으로부터 탄산염 침전물이 생성되는 제2단계; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 탄산염 고정화 방법을 제공한다.
본 발명의 추출용매인 암모늄 염은 염화암모늄(Ammonium chloride), 질산암모늄(Ammonium Nitrate), 아세트산암모늄(Ammonium Acetate)중 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제1단계에서, 암모늄 염의 자체적인 pH가 6 수준을 가지므로, 추출용액의 pH 조정 과정없이 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH가 8~9가 되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제1단계와 제2단계 사이에 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH를 8~9에서 pH 12 까지 올리기 위해서 pH 조정제(NaOH)가 첨가되는 단계가 더 진행되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제2단계에서 탄산염이 분리된 추출용액의 pH는 6 ~ 7 이 되어, 알카리 성분 추출반응기(10)로 재사용하기 위해서 재순환되는 것을 특징으로 한다.
상기한 과제 해결 수단을 통하여, 본 발명은 다음과 같은 효과를 제공한다.
본 발명에 따르면, 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg)등의 알칼리 성분을 함유한 철강슬래그 및 자연광물을 이용하여 이산화탄소(CO2)를 고정화 시키는 방법에 있어서, 암모늄 염 용매를 이용하여 Ca의 높은 선택적 추출이 이루어질 수 있고, 탄산화 반응이 상온과 상압에서 진행되는 공정에서 pH 조정 과정을 생략하여 공정 비용 절감을 도모할 수 있다.
다시 말해서, 기존의 아세트산 용매 대신 암모늄 염을 용매로 이용하여, 탄산염 고정화 공정 중 추출 용액의 pH를 8 이상으로 끌어올려, pH 조정과정 생략에 따른 공정 및 시간 단축을 실현할 수 있다.
특히, 이산화탄소와의 반응에 따라 생성된 탄산염이 분리된 후의 추출용액을 알칼리 성분 추출 공정으로 재순환시켜 재사용할 수 있다.
또한, 알칼리 성분 추출용액의 pH 증가 효과에 따라 Ca 추출 후 추출용액(pH 8~9)에 소량의 NaOH를 더 첨가하여 pH를 12 이상으로 조정하는 과정이 진행될 수 있고, pH를 12 이상으로 조정하더라도 최소의 NaOH를 사용하게 되므로, 탄산염 전환반응의 공정 비용절감 효과를 실현할 수 있다.
또한, NaOH 의 반응 부산물인 소석회(Ca(OH)2)의 생성으로 발생하던 부유물질을 없애 고순도의 탄산칼슘(CaCO3)을 얻게됨과 동시에, NaOH 사용량 감소에 따른 비용 절감과 더불어 추가의 후처리 및 정제작업없이 고순도의 CaCO3 침전물을 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 이산화탄소 탄산염 고정화 방법의 제1실시예를 설명하는 공정도,
도 2는 본 발명에 따른 이산화탄소 탄산염 고정화 방법의 제2실시예를 설명하는 공정도.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조로 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명은 암모늄 염 용매를 이용하여 Ca의 높은 선택적 추출이 이루어질 수 있고, 탄산염이 분리된 후의 추출용액을 추출 공정에 재사용할 수 있도록 한 점, 그리고 추출용액의 pH 증가효과에 따라 Ca 추출 후 추출용액(pH 8~9)에 소량의 NaOH를 첨가하여 pH 12 이상으로 조정함으로써 최소의 NaOH 사용으로 탄산염 전환반응의 공정 비용절감을 도모할 수 있는 점 등에 주안점이 있다.
제1실시예
먼저, 알카리 성분 추출반응기(10)에서 알칼리금속 성분이 추출되는 과정이 진행된다.
예를 들어, 알카리 성분 추출반응기(10)에 원료 슬래그(예를 들어, 고로제철공정, 전기로 제강공정에서 발생하는 모든 슬래그)를 공급하는 동시에 추출용매로서 암모늄 염 용매를 공급하여 Ca 추출율 90 % 이상의 추출용액을 얻을 때까지 교반시킨다.
이때, 상기 알칼리 성분 추출반응기(10)에서 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분을 추출하기 위해서 사용되는 추출 용매인 암모늄 염(염화암모늄[Ammonium chloride], 질산암모늄[Ammonium Nitrate], 아세트산암모늄[Ammonium Acetate])의 경우 자체적으로 pH 6 수준을 가지므로, 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분이 추출된 용액의 pH는 8~9가 되며, 이에 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH를 조정하지 않고도 상온 상압에서의 탄산화 반응을 통해 이산화탄소를 탄산염으로 용이하게 고정화시킬 수 있다.
다음으로, 알칼리 성분이 추출된 용액이 탄산화 반응기(20)로 공급됨과 함께 이산화탄소 공급수단(30)으로부터 탄산화 반응기(20)내로 이산화탄소가 공급되는 바, 이때 이산화탄소의 주입은 알칼리금속 추출용액의 Ca 농도와의 비율에 따라 조정되어 공급된다.
따라서, 알칼리금속 성분 용액이 탄산화 반응기(20)로 보내어지는 동시에 알칼리금속 성분 용액에 이산화탄소가 주입되면서 탄산염 침전물로 전환시키는 반응과정이 진행되고, 이렇게 탄산화 반응기(20)내에서 탄산화 반응이 발생됨에 따라 알카리금속 성분 추출용액으로부터 탄산염 침전물이 생성된다.
즉, 기체상 이산화탄소를 탄산화 반응기(20)에 직접 주입하여 pH 8 ~ 9 에서 이산화탄소와 알칼리 이온을 반응시켜 이산화탄소를 용존 탄산칼슘화하여 침전물/용액 분리를 통해 침전된 탄산염을 얻게 된다.
이때, 탄산염이 분리된 추출용액의 pH는 6 ~ 7 이 되어, 알카리 성분 추출반응기(10)로 재사용하기 위해서 재순환된다.
제2실시예
제1실시예와 마찬가지로, 알카리 성분 추출반응기(10)에서 알칼리금속 성분이 추출되는 과정이 진행된다.
예를 들어, 알카리 성분 추출반응기(10)에 원료 슬래그(예를 들어, 고로제철공정, 전기로 제강공정에서 발생하는 모든 슬래그)를 공급하는 동시에 추출용매로서 암모늄 염 용매를 공급하여 Ca 추출율 90 % 이상의 추출용액을 얻을 때까지 교반시킨다.
이때, 상기 알칼리 성분 추출반응기(10)에서 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분을 추출하기 위해서 사용되는 추출 용매인 암모늄 염(염화암모늄[Ammonium chloride], 질산암모늄[Ammonium Nitrate], 아세트산암모늄[Ammonium Acetate])의 경우 자체적으로 pH 6 수준을 가지므로, 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분이 추출된 용액의 pH는 8~9가 되지만, 제2실시예에서는 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH를 증가 조절하기 위하여 pH를 12 까지 조절하는 단계가 더 진행된다.
즉, 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH를 8~9에서 기존 공정에서 사용되는 pH 12 까지 올리기 위해서 기존 사용량 대비 50% 이상 절감한 양의 pH 조정제인 NaOH를 알칼리 성분이 추출된 추출용액(pH 8~9)에 첨가함으로써, 탄산화 반응을 통해 이산화탄소를 탄산염으로 보다 용이하게 고정화시킬 수 있다.
다음으로, 알칼리 성분이 추출된 용액(pH 12)이 탄산화 반응기(20)로 공급됨과 함께 이산화탄소 공급수단(30)으로부터 탄산화 반응기(20)내로 이산화탄소가 공급되는 바, 이때 이산화탄소의 주입은 알칼리금속 추출용액의 Ca 농도와의 비율에 따라 조정되어 공급된다.
따라서, 알칼리금속 성분 용액이 탄산화 반응기(20)로 보내어지는 동시에 알칼리금속 성분 용액(pH 12)에 이산화탄소가 주입되면서 탄산염 침전물(탄산칼슘)로 전환시키는 반응과정이 진행되고, 이렇게 탄산화 반응기(20)내에서 탄산화 반응이 발생됨에 따라 알카리금속 성분 추출용액으로부터 탄산염 침전물(탄산칼슘)이 생성된다.
즉, 기체상 이산화탄소를 탄산화 반응기(20)에 직접 주입하여 pH 8 ~ 9 에서 이산화탄소와 알칼리 이온을 반응시켜 연속적으로 이산화탄소를 고정화시키고, 이후 용존 탄산칼슘의 pH를 7이상으로 조정하면서 침강성 탄산칼슘화하여 고순도의 탄산칼슘을 얻게 된다.
이때, 탄산염이 분리된 추출용액의 pH는 6 ~ 7 이 되어, 알카리 성분 추출반응기(10)로 재사용하기 위해서 재순환된다.
10 : 알카리 성분 추출반응기
20 : 탄산화 반응기
30 : 이산화탄소 공급수단

Claims (5)

  1. 원료 슬래그에 추출용매로서 암모늄 염 용매를 공급하여 알칼리 금속 성분을 추출하되, 암모늄 염의 자체적인 pH가 6 수준을 가지므로, 추출용액의 pH 조정 과정없이 칼슘(Ca)과 같은 알칼리 성분이 추출된 추출용액의 pH가 8~9가 되도록 한 제1단계와;
    탄산화 반응기(20)내로 공급된 알칼리금속 성분 추출용액에 이산화탄소가 주입되면서 탄산염 침전물로 전환시키는 반응과정이 진행되어, 알카리금속 성분 추출용액으로부터 탄산염 침전물이 생성되도록 하되, 탄산염이 분리된 추출용액의 pH가 6 ~ 7이 되어, 알카리 성분 추출반응기(10)로 재사용하기 위해서 재순환되도록 한 제2단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 탄산염 고정화 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 암모늄 염은 염화암모늄(Ammonium chloride), 질산암모늄(Ammonium Nitrate), 아세트산암모늄(Ammonium Acetate)중 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 탄산염 고정화 방법.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
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