KR101159063B1 - 밀리미터파용 저손실 저온소성 유전체 세라믹 조성물 - Google Patents

밀리미터파용 저손실 저온소성 유전체 세라믹 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 SiO2 50 ～ 80 몰%, B2O3 15 ～ 20 몰%, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물 0.1～5 몰% 및 MgO, CaO, SrO 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물 0.1～30 몰%를 포함하는 보로실리케이트계 유리프리트 40 ~ 70 중량%; 및 하기 화학식 1로 표시되는 세라믹 충전재(filler) 30 ~ 60 중량%; 를 포함하는 유전체 세라믹 조성물에 관한 것이다.
[화학식 1]
(Zn1 - xMgx)2SiO4
상기 화학식 1에서 0≤x≤1 이다.
본 발명에서 제공하는 저온소성용 유전체 세라믹 조성물은 800 ~ 900 ℃의 온도 범위에서 상대밀도 95% 이상으로 저온소성이 가능하고, 유전율 4 ~7, 유전손실은 매우 낮아 전기적 손실을 최소화 할 수 있으며, 저주파수 대역에서부터 60 GHz 이상의 밀리미터파 대역에 까지 모두 적용이 가능하다.

Description

밀리미터파용 저손실 저온소성 유전체 세라믹 조성물{Low Temperature Co-fired Ceramics with Low Dielectric Loss for Millimeter-wave Application}
본 발명은 밀리미터파용 저손실 저온소성 유전체 세라믹 조성물에 관한 것이다.
최근 무선통신기술의 발전은 단순한 음성 송수신 위주의 통신서비스에서 동영상방송, 화상전화, 파일전송과 같은 복합적이고 다양한 멀티미디어 운영 서비스로 까지 확대되고 있다. 초고주파 영역인 밀리미터파는 그동안 특수 무선 송수신용으로 군사용에 주로 이용되어 왔으나, 기존의 수 GHz 주파수 대역의 경쟁 및 포화는 60 GHz와 같은 밀리미터파 영역으로의 확대를 요구하고 있고, 향후 시장의 지속적인 발전이 기대되고 있다.
현재 밀미리미터파 대역의 주파수를 이용한 전자부품용 유전체 소재 및 부품 개발에 중점을 두는 대표적인 회사로는 DuPont, Ferro, Heraeus, Kyocera 등을 들 수 있다. DuPont과 Ferro사의 경우, 다양한 LTCC (Low Temperature Co-fired Ceramics) 조성 기술을 보유하고 있으며, 이 중 DuPont사의 DP 943 유전체 테이프와 Ferro사의 A6 유전체 테이프는 여러 수동소자 부품 회사들에서 밀리미터파용으로 유력한 소재로 주목받고 있다. 독일의 IMST나 핀란드의 VTT는 24 GHz 대역의 LMDS용 고집적 모듈, 77 GHz 대역의 자동차용 radar 센서 개발 등의 밀리미터파 응용 부품 기술을 확보하고 있으며, Heraeus는 자사가 보유하고 있는 소재 원천기술을 바탕으로 초고주파 대역용 유전체 재료 개발을 진행 중이다. 그 외 일본의 NEC는 초전손실 특성을 갖는 밀리미터파용 유전체 재료를 선정하여 wireless-HD용 transceiver, Hitachi는 77 GHz 대역의 자동차용 radar transceiver 개발을 발표하기도 하였으며, Kyocera는 high TCE (Temperature Coefficient of Expansion) LTCC 기술을 바탕으로 Intel의 Wimax RF FEM 공급업체로 선정되기도 하였다.
밀리미터파용 유전체 소재 개발에 있어서 중요한 기술은 LTCC (Low Temperature Co-fired Ceramic) 기술이다. 전자제품의 소형화와 고기능성을 위한 기판의 집적화, 복합모듈화를 구현하고자 하는 것이 LTCC 기술의 핵심으로 LTCC 유전체 재료는 950℃ 이하의 낮은 온도에서 소성되므로 내부전극으로 Ag를 사용할 수 있게 되어, 기존의 세라믹 다층기판에서 사용되었던 Pt 등의 귀금속 내부전극에 비해 가격이 저렴하며 전기전도도가 더 우수한 장점이 있다. 이처럼 저온에서 세라믹 소재의 소결이 가능하기 위해서는 세라믹 유전체 소재의 소성온도를 낮출 수 있도록 해야 하는데 대표적인 소재로 유리프리트가 사용된다. 밀리미터파용 유전체 조성물은 저손실 특성이 특히 요구된다. 그러나 대개의 경우 유리프리트의 첨가는 유리의 낮은 품질계수로 갖기 때문에 유리프리트의 첨가량이 제한되는 등의 어려움이 있다.
현재 LTCC 유전체 조성물들에 널리 쓰이고 있는 상용 유리프리트의 조성물들은 다음과 같은 것들이 보고되었다. 모토로라에서 개발한 anorthite(CaMgSi2O6)계 유리 조성물, Ferro사의 calcium borosilite계 유리 조성물, DuPont사의 lead borosilicate계 유리 조성물들이 대표적으로서 이들 유리프리트 소재들은 단독으로 판매되지는 않고 각 회사의 LTCC 유전체 조성물들에 유리프리트로 적용되고 있다. 이들의 유전체 조성물의 저유전율 저손실을 갖도록 하는 기본적인 방법은 유리 내 결정화를 일으키거나 고품질계수를 갖는 유전체 세라믹 충전재(filler)를 혼합하는 방식으로서, 저유전율 고품질계수를 갖는 유전체 세라믹 충전재(filler)로는 대표적으로 MgAl2O4와 ZnAl2O4 등의 복합 산화물이 널리 알려져 있다.
한국등록특허 제0704318호 에는 ZnAl2O4, MgAl2O4, ZrSiO4 및 Mg2SiO4 중에서 선택된 1종 이상의 복합 산화물 충전재(filler) 15 ～ 55 중량%를 함유하여 이루어진 것임을 특징으로 하는 저온소성 저손실 세라믹 유전체 조성물에 대한 것으로 1 MHz에서 고품질계수를 갖는 LTCC 저손실 유전체 조성물이 기재되어 있다. 이 조성물들에 의해 제조된 시편들의 유전특성은 1 MHz에서 유전율 4 ~ 7, 유전손실 0.02 ~ 0.2%로 품질계수는 500 ~ 5000으로 명시되어 있다. 또 다른 특허인 한국공개특허 제2003-0042957호 에는 CaWO4-Mg2SiO4를 유전체 세라믹 충전재로 적용하여 밀리미터파 대역에 까지 적용 가능하다고 언급되어 있다. 이 밖에 이와 유사한 미국특허로는 제6,835,682호, 제5,258,335호, 제5,902,758호, 제7,160,823호 등의 저유전율 유전체 특허들이 있다.
본 발명에서는 기본적으로 밀리미터파용으로 사용될 수 있는 900℃ 이하에서 소성되는 저온 소성용 저유전율 유전체 조성물에 관한 것으로서, 유전율 4 ~ 7, 품질계수는 1 MHz에서 5,000 이상, 10 GHz 이상에서 800 이상, 60 GHz 이상에서 400 이상의 고품질계수를 갖는 저유전율 유전체 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 해결하기 위하여 본 발명에서는 SiO2 50 ～ 80 몰%, B2O3 15 ～ 20 몰%, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물 0.1～5 몰% 및 MgO, CaO, SrO 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물 0.1～30 몰%를 포함하는 보로실리케이트계 유리프리트 40 ~ 70 중량%; 및 하기 화학식 1로 표시되는 세라믹 충전재(filler) 30 ~ 60 중량%; 를 포함하는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다.
[화학식 1]
(Zn1 - xMgx)2SiO4
상기 화학식 1에서 0≤x≤1 이다.
본 발명에서 제공하는 저온소성용 유전체 세라믹 조성물은 800 ~ 900 ℃의 온도 범위에서 상대밀도 95% 이상으로 저온소성이 가능하고, 유전율 4 ~7, 유전손실은 매우 낮아 전기적 손실을 최소화할 수 있으며, 저주파수 대역에서부터 60 GHz 이상의 밀리미터파 대역에까지 모두 적용이 가능하다.
본 발명의 밀리미터파용 저유전율 유전체 세라믹 조성물은 동영상방송, 화상전화, 파일전송과 같은 복합적이고 다양한 멀티미디어 운영 서비스의 확대에 따라 60, 77, 94 GHz의 광대역에서 시도되고 있는 60-G Wireless HDMI, HDTV, Car radar 등의 transceiver 모듈 등의 소재로 적용될 수 있어 향후 시장의 지속적인 발전이 기대된다.
도 1은 제조예 4, 8의 조성계를 분석한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 2는 실시예 1, 7, 8의 양호한 치밀화를 보여주는 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 3은 실시예 1과 비교예 6의 전극 확산의 정도를 비교한 이미지 사진이다.
본 발명은 SiO2 50 ～ 80 몰%, B2O3 15 ～ 20 몰%, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물 0.1～5 몰% 및 MgO, CaO, SrO 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물 0.1～30 몰%를 포함하는 보로실리케이트계 유리프리트 40 ~ 70 중량%; 및 하기 화학식 1로 표시되는 세라믹 충전재(filler) 30 ~ 60 중량%; 를 포함하는 유전체 세라믹 조성물에 관한 것이다.
[화학식 1]
(Zn1 - xMgx)2SiO4
상기 화학식 1에서 0≤x≤1 이다.
본 발명에서 제공하는 저온소성용 유전체 세라믹 조성물은 800 ~ 900 ℃의 온도 범위에서 상대밀도 95% 이상으로 저온소성이 가능하고, 유전율 4 ~7, 유전손실은 매우 낮아 전기적 손실을 최소화할 수 있으며, 저주파수 대역에서부터 60 GHz 이상의 밀리미터파 대역에까지 모두 적용이 가능하다.
상기 보로실리케이트계 유리프리트는 SiO2 50 ～ 80 몰%, B2O3 15 ～ 20 몰%, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물 0.1～5 몰%, 및 MgO, CaO, SrO, 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물 0.1～30 몰%를 포함하는 것이 바람직하다. 또한 상기 보로실리케이트계 유리프리트에 Al2O3가 0.1 ~ 5 몰%가 추가로 포함될 수 있다.
즉, 본 발명은 유전체 조성물의 유전손실을 최소화하기 위하여 유리프리트 조성 중에서도 SiO2와 B2O3가 도합 65 몰% 이상의 주성분으로 유전손실이 가장 작은 고융점 보로실리케이트 계열의 유리프리트를 적용하는 것이 바람직하다. 여기에 MgO, CaO, SrO, 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물을 0.1 ~ 30 몰% 첨가하여 유리 내 결정화를 일으켰으며, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물의 경우는 유리의 연화온도를 낮춰주고 점성유동을 원활하게 해주는 반면에 유전손실을 크게 하므로 그 함유량을 0.1 ~ 5 몰%로 제어하는 것이 바람직하다.
본 발명에서 사용되는 충전재는 (Zn1 - xMgx)2SiO4이다.(0≤x≤1) Zn2SiO4 유전체 조성물의 경우 유전율 6.6, 품질계수(Qxf)는 219,000 GHz(10~15 GHz)의 우수한 유전특성을 가지고 있으며, 소결온도도 1340℃ 정도로 세라믹에서는 낮은 쪽에 속하지만 내화학성이 좋지 않다. Mg2SiO4 유전체 조성물의 경우도 유전율 6.8, 품질계수(Qxf)는 270,000 GHz(10~15 GHz)로서 높은 특성값을 나타내고 있으나 소결온도가 1400℃ 이상으로 높은 문제가 있다. 따라서, 바람직하게는 두 유전체 세라믹스의 고용상인 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0<x<1)유전체 조성물을 1000 ~ 1500℃에서 합성하여 사용할 수 있다.
상기 충전재(filler)의 양은 30 ~ 60 중량%가 바람직한데, 충전재가 60 중량%을 초과하여 첨가될 경우 900℃ 이하의 온도에서 각 시편들은 상대밀도 95% 이하로서 최적의 치밀화를 이루지 못하는 문제가 있으며, 충전재가 30 중량% 미만으로 첨가되었을 경우에는, 우수한 유전특성을 갖는 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0≤x≤1)상이 상분해되어 사라지고 Quartz (SiO2) 상으로 상전이가 이루어지는 문제가 있다. Quartz (SiO2) 상은 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0≤x≤1)상보다 강도 및 유전특성이 좋지 않으므로, 강도와 유전특성이 저하되게 된다.
(Zn1 - xMgx)2SiO4 (0<x<1)유전체 세라믹 조성물을 충전재로 사용하여 합성할 경우, 여러 결함 없이 900℃ 이하의 온도에서 저온소성이 가능하여 바람직하다. 그러한 이유는 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0<x<1)로 합성할 경우 같은 2가 원소인 Zn2 +와 Mg2 +가 서로 같은 사이트의 양이온 자리를 차지하면서 치환되어 물성의 변화를 가져오기 때문이며, 이에 따라 결정화 유리프리트가 아닌 일반적인 유리프리트를 저온소결제로 사용했을 경우에도 상분해의 따른 이차상의 석출을 최소화하고 충전재의 유전특성의 감소를 최소화함으로써 고품질계수를 갖는 저온소성 유전체 조성물의 제조가 가능하기 때문이다.
또한 상기 유전체 세라믹 조성물들의 100 중량부에 대하여 Al2O3를 3 ~ 15 중량부 첨가할 수 있다. Al2O3를 첨가할 경우 유리 내 조성들과 반응하여 내화학성과 강도가 높기로 잘 알려진 Anorthite(CaMgSi2O6) 결정상의 석출을 촉진시켜 유전체 조성물의 강도 및 내화학성을 강화시키는 효과가 있으며, 이로써 기판 조성으로 사용될 경우, 고강도 특성으로 인하여 기판의 복합모듈화 및 대면적화에 도움을 준다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하기로 하나, 하기한 실시예는 본 발명을 예증하기 위한 것일 뿐, 본 발명을 제한하는 것은 아님을 이해하여만 할 것이다.
제조예 : 유리프리트의 제조
하기 표 1에 나타나는 조성비로 1500℃로 퀀칭(quenching)하여 고융점 결정화 보로실리케이트계 유리프리트를 제조하였다. 제조된 유리프리트의 유리전이온도(Tg), 연화온도(Ts), 그리고 전기적 특성을 딜라토메터에 의해 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
구분 유리프리트의 조성 (몰%) 유리프리트의 특성(1 MHz)
SiO2 B2O3 Al2O3 Li2O SrO MgO CaO ZnO Tg
(℃)		 Ts
(℃)		 유전상수 (k) 유전손실 (%)
제조예 1 66.3 20.7 1.9 0.3 - - 9.8 1.0 612 703 4.5 0.08
제조예 2 65.3 17.0 2.0 0.7 - 3.0 11.0 1.0 672 730 5.2 0.14
제조예 3 70.0 22.0 2.0 1.0 - - 5.0 - 512 588 4.3 0.12
제조예 4 50.0 20.0 - - - 10.0 20.0 - 689 730 6.3 0.14
제조예 5 50.0 15.0 2.0 - - 10.0 20.0 3.0 677 722 6.7 0.12
제조예 6 55.0 17.0 - 1.0 - 2.0 25.0 - 688 729 6.4 0.11
제조예 7 50.0 19.7 1.0 0.3 - 9.0 20.0 - 670 733 6.3 0.16
제조예 8 54.0 20.0 - 0.3 5.0 - 19.7 1.0 688 729 5.8 0.15
제조예 9 50.0 20.0 - 0.5 5.5 - 23.0 1.0 660 715 6.6 0.17
비교 제조예 1 70.0 20.0 2.0 - - - 5.0 3.0 688 722 4.6 0.10
비교 제조예 2 65.0 25.0 - 5.0 - - 3.0 2.0 610 646 6.2 0.23
상기 표 1에 의하면, 본 발명에 적용된 유리프리트는 유전율이 4.3 ~ 6.7 정도였고, 유전손실값은 1 MHz에서 0.08 ~ 0.17 범위를 나타내었다. 도 1에서 보는 바와 같이 제조예 4와 제조예 8 등 상기 퀀칭(quenching)한 표 1의 유리들은 서로 조성계가 다른 최소 두 가지 조성 영역으로 존재한다. 이와 같은 현상은 비교 제조예 1이나 2와 같이 유리 조성들이 고르게 섞여 있고 결정화가 일어나지 않는 다른 비정질 유리프리트들과 차별화되는 부분이다. 즉, CaO, SrO, MgO 등 알칼리 토금속 산화물의 함량이 다른 영역에 비해 높은 영역에서는 결정화를 일으키고 그 외 영역에서는 액상으로 점성유동하여 유전체 조성물의 액상소결을 진행시킨다. 그리고 이때 결정화되는 상들은 Wollastonite (CaSiO3), Anorthite (CaMgSi2O6), Diopside (CaAl2Si2O8), Quartz (SiO2) 등이 석출된다. 이렇게 유리 내에서 석출된 결정상들은 유전체 조성물의 강도를 강화시키기도 하고, 내화학성을 향상시키기도 하며, 내부 기공을 빠르게 소멸시키고 치밀화되도록 하기도 하고, 유전특성 향상에도 도움을 준다.
실시예 및 비교예 : 충전재 및 세라믹 조성물의 소성
하기 표 2에 나타나는 x값에 부합되도록 Zn2SiO4와 Mg2SiO4를 칭량하여 충전재(filler)로 적용되는 (Zn1-xMgx)2SiO4 (0<x<1)를 제조하였다. 충전재 제조시 소성온도는 Zn과 Mg의 비율에 따라 1300 ~ 1450℃ 범위에서 소성하였다. x가 0 또는 1인 경우 순수한 Zn2SiO4 또는 Mg2SiO4 를 사용하였다.
상기 제조예에서 제조한 유리프리트와 상기 충전재를 하기 표 2에 기재된 양으로 혼합하여 하기 표 2에 기재된 온도로 약 2 시간 동안 소성하였다. 소성된 유전체 세라믹스의 상대밀도를 아르키메데스법으로 측정하여 하기 표 2에 나타내었으며, 또한 강도 측정은 KSL 1591 규정에 맞추어 시편을 제작하여 3점 굽힘법으로 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
또한 1 MHz의 유전율 및 품질계수는 시편의 양면에 전극을 도포하여 측정하는 장비인 LCR meter를 사용하여 측정하였고, 10 GHz, 60 GHz에서와 같은 고주파 영역의 유전율 및 품질계수는 네트워크 측정장비인 HP 8720C를 이용하여 Hakki-colemann에 의해 제시된 평형도체판법과 캐비티 공진법으로 측정하여 하기 표 3에 나타내었다.
코드 (Zn1-xMgx)2SiO4 Al2O3 유리프리트 소성온도
(℃)		 상대밀도
(%)		 강도값
(MPa)
x 중량% 중량% 종류 중량%
실시예 1 0.0 55 - 제조예 1 45 875 98.1 180
실시예 2 0.3 40 - 제조예 1 60 850 97.8 171
실시예 3 0.5 40 - 제조예 1 60 850 97.7 175
실시예 4 0.7 30 5 제조예 1 65 875 98.3 200
실시예 5 1.0 30 10 제조예 1 60 900 98.0 202
실시예 6 0.0 50 5 제조예 4 45 850 96.9 225
실시예 7 0.3 47 3 제조예 4 50 825 96.3 201
실시예 8 0.5 40 5 제조예 4 55 825 97.0 215
실시예 9 0.7 40 5 제조예 4 55 850 96.5 220
실시예 10 1.0 30 10 제조예 4 60 875 96.5 207
실시예 11 0.3 60 - 제조예 5 40 900 95.8 198
실시예 12 0.3 50 5 제조예 5 45 875 96.6 230
실시예 13 0.5 30 10 제조예 5 60 875 96.5 244
실시예 14 0.3 57 3 제조예 8 40 900 96.3 227
실시예 15 0.5 55 3 제조예 8 42 900 96.5 225
실시예 16 0.5 50 5 제조예 8 45 850 96.6 209
실시예 17 0.7 45 - 제조예 8 55 850 97.5 173
실시예 18 0.5 40 - 제조예 9 60 800 97.1 188
실시예 19 0.5 40 5 제조예 9 55 825 97.0 215
실시예 20 0.7 40 - 제조예 9 60 825 97.0 200
비교예 1 0.3 65 - 제조예 4 35 950 91.3 140
비교예 2 0.3 20 10 제조예 5 70 850 98.0 144
비교예 3 0.5 15 10 제조예 5 75 850 98.1 145
비교예 4 0.5 25 5 제조예 6 70 850 98.1 130
비교예 5 0.7 62 3 제조예 9 35 950 91.9 145
비교예 6 0.0 55 - 비교 제조예 1 45 875 96.3 150
비교예 7 1.0 40 - 비교 제조예 2 60 900 95.2 148
비교예 8 1.0 40 - 비교 제조예 2 60 900 97.0 127
유전율(k) 품질계수(Q)
1 MHz 10 GHz 60 GHz 1 MHz 10 GHz 60 GHz
실시예 1 5.4 5.6 5.6 20,000 1300 450
실시예 2 5.1 5.2 5.2 16,000 1020 400
실시예 3 5.0 5.1 5.2 12,000 850 403
실시예 4 5.5 5.7 5.7 7,000 810 400
실시예 5 4.6 4.8 4.8 5,100 800 400
실시예 6 6.1 6.3 6.3 14,700 1100 480
실시예 7 5.8 6.0 6.0 5,900 930 410
실시예 8 5.3 5.4 5.4 5100 800 400
실시예 9 5.2 5.4 5.4 5000 801 402
실시예 10 5.5 5.6 5.6 5000 900 411
실시예 11 6.0 6.2 6.2 7200 922 433
실시예 12 6.1 6.3 6.3 5400 901 403
실시예 13 6.0 6.2 6.2 5100 902 408
실시예 14 6.3 6.4 6.4 5000 830 400
실시예 15 6.1 6.3 6.3 5200 805 401
실시예 16 6.0 6.2 6.2 5000 801 400
실시예 17 5.8 6.0 6.0 5000 866 405
실시예 18 5.9 6.1 6.1 5100 820 401
실시예 19 5.9 6.1 6.1 5100 836 420
실시예 20 5.8 6.0 6.0 5000 811 405
비교예 1 6.4 6.5 6.5 750 650 250
비교예 2 4.2 4.4 4.4 920 480 210
비교예 3 4.6 4.8 4.8 880 400 270
비교예 4 4.5 4.7 4.7 850 410 255
비교예 5 6.1 6.3 6.3 1,000 510 330
비교예 6 5.1 5.2 5.2 5000 610 300
비교예 7 4.9 5.0 5.0 900 430 210
비교예 8 5.5 5.6 5.6 880 380 180
상기 표 2와 표 3의 결과에서 우수한 소결성과 유전특성, 강도 특성을 나타내는 실시예 1, 7, 15의 파단면 사진을 도 2에 나타내었다. 도 2의 파단면 사진에서 시편의 내부는 95% 이상의 상대밀도에서도 예측되는 바와 같이 기공이 거의 없는 양호한 치밀화를 보여주고 있으며, 내부 결정상들간의 서로 다른 열팽창계수 또는 비정상 입성장 등으로 생길 수 있는 내부 크랙이나 고립 기공과 같은 보편적인 유전체 세라믹에서 나타날 수 있는 결함도 거의 없는 최적의 상태를 보여준다.
실시예 1과 비교예 6의 샘플을 대상으로 내도금성 및 전극의 확산 정도를 평가해본 결과, 유리프리트의 결정화 유무에 따라 결정화가 일어나지 않는 비교예 6 샘플에서 내화학성의 문제가 발생하는 것을 확인할 수 있다. 내도금성의 경우 도금액에 담구었을 때 실시예 1의 샘플은 거의 무게 감소가 일어나지 않았으나 비교예 6 샘플은 7% 정도의 무게 감소가 일어났다. 전극확산의 경우도 도 3에서 보는 바와 같이 실시예 1에서처럼 소결 중 결정화가 일어나는 결정화 유리프리트를 사용한 경우는 전극 성분의 확산이 적었지만, 비교에 6에서처럼 결정화가 일어나지 않는 일반적인 보로실리케이트 유리프리트를 사용한 경우는 전극의 확산이 크게 일어났다. 이러한 전극의 확산은 특히 고주파 영역에서 Q값의 감소로 이어지는데 표 3에서 유전특성을 살펴보면 10 GHz와 60 GHz에서 두 조성의 특성 차이가 확연히 드러난다.
(Zn1 - xMgx)2SiO4 (0≤x≤1) 세라믹 충전재(filler)의 첨가량은 30 ~ 60 중량%가 적합하였는데, 표 2의 비교예 1과 5에서 보는 바와 같이 충전재(filler)가 60 중량%를 초과하여 첨가될 경우 900℃ 이하의 온도에서 각 시편들은 상대밀도 95% 이하로서 최적의 치밀화를 이루지 못했으며, 충전재(filler)가 30 중량% 미만으로 첨가되었을 경우에는, 다량의 유리프리트가 충전재에 작용하여 우수한 유전특성을 갖는 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0≤x≤1)상이 상분해되어 사라지고 Quartz (SiO2) 상으로 상전이가 크게 이루어지게 되는데, Quartz (SiO2) 상은 (Zn1 - xMgx)2SiO4 (0≤x≤1)상보다 강도 및 유전특성이 좋지 않으므로 강도와 유전특성이 저하되는 현상이 나타났다.
본 발명의 밀리미터파용 저유전율 유전체 세라믹 조성물은 동영상방송, 화상전화, 파일전송과 같은 복합적이고 다양한 멀티미디어 운영 서비스의 확대에 따라 60, 77, 94 GHz의 광대역에서 시도되고 있는 60-G Wireless HDMI, HDTV, Car radar 등의 transceiver 모듈 등의 소재로 적용될 수 있어 향후 시장의 지속적인 발전이 기대된다.

Claims (4)

  1. SiO2 50 ～ 80 몰%, B2O3 15 ～ 20 몰%, Li2O 및 Na2O 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리금속 산화물 0.1～5 몰% 및 MgO, CaO, SrO 및 ZnO 중에서 선택된 적어도 1종 이상의 알칼리토금속 산화물 0.1～30 몰%를 포함하는 보로실리케이트계 유리프리트 40 ~ 70 중량%; 및
    하기 화학식 1로 표시되는 세라믹 충전재(filler) 30 ~ 60 중량%; 를 포함하는 유전체 세라믹 조성물 :
    [화학식 1]
    (Zn1 - xMgx)2SiO4
    상기 화학식 1에서 0≤x≤1 이다.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 화학식 1에서 0<x<1인 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 보로실리케이트계 유리프리트에 Al2O3가 0.1 ~ 5 몰% 추가로 포함된 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 유전체 세라믹 조성물 전체 100 중량부에 대하여 Al2O3가 0.1 ~ 15 중량부 추가로 포함된 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
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