KR101073222B1 - 고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템 - Google Patents

고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템에 관한 것이다. 본 발명의 연료전지의 운전방법은, 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지의 운전방법으로서, (S1) 일정한 출력을 유지하거나 출력이 하락할 때까지 가습 기체를 공급하는 단계; (S2) 상기 (S1) 단계의 출력의 평균값보다 더 큰 출력을 얻기 위해 건조 기체를 공급하는 단계; 및 (S3) 소정의 출력을 얻은 후 출력이 하락하면 가습 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하고, 출력이 다시 하락하면 건조 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하는 과정을 반복하는 단계를 포함한다. 본 발명의 연료전지의 운전방법은 연료전지의 플러딩 현상을 효율적으로 방지하여 높은 출력을 얻게 할 수 있다.
연료전지, 운전방법, 플러딩

Description

고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템{Method of operating fuel cell with high power and High power fuel cell system}
본 발명은 고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 플러딩 현상을 효율적으로 억제하여 전극 내의 수분량을 최적으로 유지할 수 있는 고출력 연료전지의 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목 받고 있다.
연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.
연료전지에 있어서, 전기를 발생시키는 가장 기본적인 단위는 막전극 접합 체(MEA)로서, 이는 전해질막과 전해질막 양면에 형성되는 애노드 및 캐소드 전극으로 구성된다. 연료전지의 전기 발생 원리를 나타낸 도 1 및 반응식 1(수소를 연료로 사용한 경우의 연료전지의 반응식)을 참조하면, 애노드 전극에서는 연료의 산화 반응이 일어나 수소 이온 및 전자가 발생하고, 수소 이온은 전해질 막을 통해 캐소드 전극으로 이동하며, 캐소드 전극에서는 산소(산화제)와 전해질막을 통해 전달된 수소 이온과 전자가 반응하여 물이 생성된다. 이러한 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.
애노드 전극: H2 → 2H++2e-
캐소드 전극: 1/2O2+2H++2e- → H2O
전체 반응식: H2+1/2O2 → H2O
연료전지용 막전극 접합체의 일반적인 구성을 나타낸 도 2를 참조하면, 연료전지의 막전극 접합체는 전해질막(201) 및 전해질막(201)을 사이에 두고 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 구성되며, 애노드 전극 및 캐소드 전극은 촉매층(203, 205) 및 기체확산층(208)으로 구성된다. 기체확산층은 전극 기재(209a, 209b) 및 그 위에 형성된 미세기공층(207a, 207b)으로 구성된다.
연료전지의 전극에서 수분의 양은 전극의 성능을 좌우하는 요소이다. 전극 내로 유입되는 수분이나 전극에서 생성되는 수분은 적절하게 유지되어야 한다.
구체적으로는, 연료전지에 있어서 전극에서 반응의 결과물이기도 한 수분은 이온 전도에 도움을 준다. 그러나, 반응의 결과로 생성되는 수분의 양은 연료전지의 이온전도성을 충분히 확보할 만큼 충분하지 않으므로 일반적으로는 가습 조건으로 연료전지가 운전된다.
하지만, 수분이 과량으로 존재하는 경우에는 플러딩(flooding) 현상이 발생하여, 촉매층이나 기체확산층의 미세한 구멍을 막을 수도 있고, 전극의 삼상반응점을 감소시키며, 촉매의 활성면적을 감소시켜 결과적으로 연료전지의 효율을 감소시키게 된다.
그러므로, 이상적인 연료전지의 운전 조건은 이온전도성을 충분히 확보하면서도 플러딩 현상을 발생하지 않도록 전극 내에 적절한 수분량을 유지하는 것이다. 하지만 이는 매우 까다로운 문제이며, 현재까지 알려진 바로는 이에 대한 효과적인 해결책이 제시되지 못하고 있다.
따라서 연료전지의 전극 내에 적절한 가습량을 유지할 수 있는 기술의 개발이 시급하다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 플러딩 현상을 억제하여 연료전지의 출력을 높일 수 있는 연료전지의 운전방법 및 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 연료전지 운전방법은, 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지의 운전방법으로서, (S1) 일정한 출력을 유지하거나 출력이 하락할 때까지 가습 기체를 공급하는 단계; (S2) 상기 (S1) 단계의 출력의 평균값보다 더 큰 출력을 얻기 위해 건조 기체를 공급하는 단계; 및 (S3) 소정의 출력을 얻은 후 출력이 하락하면 가습 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하고, 출력이 다시 하락하면 건조 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하는 과정을 반복하는 단계를 포함한다. 본 발명의 발명자는 일정한 기간 동안 가습 기체를 공급하다가 건조 기체를 공급하면 연료전지의 출력이 매우 향상하는 것을 알아냈다. 또한, 그 이후 가습 기체와 건조 기체를 교대로 공급하면 플러딩 현상의 발생을 억제하여 향상된 출력을 유지할 수 있다는 것도 알아냈다. 따라서, 본 발명의 연료전지의 운전방법에 따르면 연료전지로부터 고출력을 얻을 수 있다.
또한, 본원발명의 연료전지 시스템은, 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지 시스템으로서, 단일 막 전극 접합체 또는 둘 이상의 막전극 접합체와 막전극 접합체들 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 스택 상기 스택의 양단에 연결되어 상기 스택 양단의 전류 또는 전압을 측정하는 검출부 상기 검출부와 연결되며, 연료전지의 운전 시작 시에 가습 기체 공급 신호를 발생시키고, 그 이후에는 상기 검출부로부터 전류 또는 전압 측정치를 전송받아 최초 가습 기체 공급 후 출력이 일정하게 유지되거나 저하되면 출력을 상승시키도록 건조 기체 공급 신호를 발생시키며, 이후로는 상기 상승된 또는 미리 정해진 출력을 유지하기 위해 가습 기체 공급 신호 또는 건조 기체 공급 신호를 교대로 발생시키는 제어부 및 상기 제어부의 신호를 수신하여 그 신호에 따라 건조 기체 또는 가습 기체를 선택하여 공급하는 산화제 공급부를 포함한다.
본 발명의 연료전지의 운전방법에 따르면, 일시적으로 큰 출력을 요구하는 상황에서도 효과적으로 큰 출력을 얻을 수 있을 뿐만 아니라, 종래의 연료전지의 출력보다 큰 출력을 갖는 운전이 가능하다. 또한, 본 발명의 연료전지 시스템은 종래의 연료전지보다 큰 출력을 가질 수 있다. 이러한, 본 발명의 연료전지 운전방법 및 연료전지 시스템은 연료전지가 사용되는 모든 산업분야에 적용될 수 있으며, 특히 보다 큰 출력을 요구하는 자동차, 가정용 전열 기기 등에 적용될 수 있다.
이하, 본원발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적 절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 발명자는 본 발명의 발명자는 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 일정한 기간 동안 가습 기체를 공급하다가 건조 기체를 공급하면 연료전지의 출력이 매우 향상하는 것을 알아냈다. 이와 관련하여, 도 3에는 단위 전지에 있어서, 다양한 전류밀도에 따라, 일정 시간동안 연료전지의 캐소드 전극에 상대습도가 약 100%인 가습 기체를 공급한 후, 상대습도가 약 0%인 건조 기체를 공급하고, 다시 가습 기체를 공급하면서 전압을 측정한 그래프가 나타나 있다(a:300mA/cm2, b:500mA/cm2, c:700mA/cm2, d:900mA/cm2). 여기에서, 최초 가습 기체를 공급한 후 건조 기체를 공급하는 경우에 연료전지의 출력이 상승하는 것을 알 수 있다. 본 발명은 이 점에 착안하여 연료전지를 고출력으로 유지할 수 있는 운전방법 및 고출력 연료전지 시스템을 개시한다.
이하에서는 본 발명의 연료전지의 운전방법에 관해 상세히 설명한다.
먼저, 일정한 출력을 유지하거나 출력이 하락할 때까지 가습 기체를 공급한다(S1).
도 3에 나타난 바와 같이, 최초 가습 기체를 공급하는 동안에는 출력이 큰 변화가 없으며, 시간이 흐를수록 일정한 수준을 유지하거나, 약간 하락하는 것을 볼 수 있다.
가습 기체 및 건조 기체는 산화제로서 당분야에서 사용되는 산화제라면 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들면, 공기 또는 산소일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
가습 기체의 습도는 전극에 필요한 최소한의 수분 이상을 공급할 수 있는 범위라면 제한없이 선택될 수 있으며, 예를 들면 상대습도가 70%이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 가습 기체의 상대습도가 클수록 본 발명이 의도하는 가습효과가 우수할 수 있으며, 예를 들면, 상대습도가 99.9999% 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
다음으로, 상기 (S1) 단계의 출력의 평균값보다 더 큰 출력을 얻기 위해 건조 기체를 공급한다(S2).
도 3에 나타난 바와 같이, 최초 가습 기체 공급 후에 건조 기체를 공급하게 되면 연료전지의 출력이 상승하며, 특히 전류밀도가 클수록 출력상승이 현저함을 알 수 있다. 이는 건조 기체가 공급되면서 전극 내의 플러딩 현상이 해소되며, 3상 반응점에서 수분이 증발하여 O2가 보다 쉽게 3상 반응점에 도달할 수 있게 되어 연료전지의 출력이 상승하는 것으로 보여진다.
건조 기체의 습도는 전극의 플러딩 현상을 해소할 수 있는 범위라면 제한없이 선택될 수 있으며, 예를 들면 상대습도가 20%이하일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 건조 기체의 상대습도가 작을수록 본 발명이 의도하는 건조효과가 우수할 수 있으며, 예를 들면, 상대습도가 최저 0.0001% 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이어서, 소정의 출력을 얻은 후 출력이 하락하면 가습 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하고, 출력이 다시 하락하면 건조 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하는 과정을 반복한다(S3).
도 3에 나타난 바와 같이, 건조 기체를 공급하는 시간이 경과되면 출력이 최고점에 이르고 잠시 유지되다가 다시 하강하는 것을 알 수 있다.
캐소드 전극에 건조 기체가 유입되는 동안 출력이 상승한 후 일정한 값으로 유지되는 구간에서는, 플러딩 현상이 해소되며 또한 3상 반응점의 수분이 증발하여 출력 상승에 기여를 하지만, 이오노머 내부의 수분이 함께 증발을 하여 출력이 감소하게 되는 것으로 보인다. 결국 전지 전체 출력이 일정한 구간이 나타나게 된다.
그 이후 건조 기체가 계속 공급되면, 플러딩 현상이 완전히 제거되고, 이오노머 내부의 수분 증발이 과도하게 발생하여, 이오노머를 통한 프로톤 전달이 원활하지 못하여 출력이 저하되기 시작한다.
그러므로, 도 3에서 나타난 바와 같이, 2차로 가습 기체를 공급하면 수분 부족 현상 해소되어 출력이 상승하게 된다. 하지만, 계속적인 가습 기체의 공급은 다시 과도한 수분 공급을 초래하게 되어 연료전지의 출력이 저하되기 시작한다.
따라서, 본 발명의 연료전지의 운전방법은 2차 가습 기체가 공급되고 난 후 출력이 저하되면 다시 건조 기체를 공급하여 수분의 양을 조절하며, 이러한 과정을 순환하여, 최초 가습 기체 공급 후 건조 기체를 공급하여 얻은 상승된 출력 또는 미리 정해진 출력을 유지할 수 있다.
도 4에는 본 발명의 일 실시예에 따라 최초 가습 기체 공급 후, 건조 기체를 공급하여 출력을 상승시킨 후, 다시 가습 기체와 건조 기체를 교대로 공급하면서, 일정 전류밀도에서 출력전압을 측정한 그래프가 나타나 있다. 도 4에는, 최초 가습 기체 공급 구간에서는 일정한 출력 전압을 나타내다가, 건조 기체를 공급하는 구간에서는 출력이 현저하게 상승하고, 이후 가습 기체와 공급 기체를 교대로 공급하는 구간(a)에서는 상승된 출력전압이 유지되는 것이 잘 나타나 있다.
이하에서는, 첨부된 도면을 참조로 본 발명의 연료전지의 운전방법을 따르는 일 구현예로서 고출력 연료전지 시스템에 대해서 상세히 설명하기로 한다. 하지만, 여기에 기재된 구현예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 구현예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 구현예로서 제공되는 연료전지 시스템은, 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지 시스템으로서, 단일 막전극 접합체 또는 둘 이상의 막전극 접합체와 막전극 접합체들 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 스택 상기 스택의 양단에 연결되어 상기 스택 양단의 전류 또는 전압을 측정하는 검출부 상기 검출부와 연결되며, 연료전지의 운전 시작 시에 가습 기체 공급 신호를 발생시키고, 그 이후에는 상기 검출부로부터 전류 또는 전압 측정치를 전송받아 최초 가습 기체 공급 후 출력이 일정하게 유지되거나 저하되면 출력을 상승시키도록 건조 기체 공급 신호를 발생시키며, 이후로는 상기 상승된 또는 미리 정해진 출력을 유지하기 위해 가습 기체 공급 신호 또 는 건조 기체 공급 신호를 교대로 발생시키는 제어부 및 상기 제어부의 신호를 수신하여 그 신호에 따라 건조 기체 또는 가습 기체를 선택하여 공급하는 산화제 공급부를 포함한다.
도 5는 본 발명의 일 구현예에 따른 고출력 연료전지 시스템의 구성을 개략적으로 나타내는 도면이다. 도면을 참조하면, 본 발명의 고출력 연료전지 시스템은 막전극 접합체로서 애노드 전극(511), 캐소드 전극(512) 및 전해질막(513); 연료전지의 기체 입출구인 애노드 입구(501), 애노드 출구(502), 캐소드 입구(503) 및 캐소드 출구(504); 검출부로서 출력 전류 및 출력 전압 측정 라인(507); 제어부(514); 및 산화제 공급부로서 건조 기체 라인(506), 밸브(516), 가습기(515) 및 가습 기체 라인(505)을 포함한다.
본 발명에서 사용되는 막전극 접합체는 도 2에 나타난 바와 같이, 당분야에서 사용되는 통상적인 막전극 접합체가 제한없이 사용될 수 있다. 본 발명의 연료전지용 막전극 접합체는 전해질막(201); 및 상기 전해질막(201)을 사이에 두고 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 포함한다. 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극은 기체확산층(208) 및 촉매층(203, 205)을 포함하며, 본 발명의 연료전지용 기체확산층(208)은 기재(209a, 209b)와 기재의 일면에 형성되는 미세기공층(207a, 207b)을 포함할 수 있다.
본 발명의 전해질막은 양 전극을 분리시키고, 프로톤과 수분의 전달통로가 된다. 본 발명의 전해질막으로는 당분야에서 사용되는 전해질막이 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들면 퍼플루오르술폰산 폴리머, 탄화수소계 폴리머, 폴리이미드, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리에테르술폰, 폴리페닐렌설파이드, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리포스파진, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에스테르, 도핑된 폴리벤즈이미다졸, 폴리에테르케톤, 폴리술폰, 이들의 산 및 염기로 이루어진 군에서 선택되는 고분자가 사용될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
본 발명의 촉매층은 산화 반응 및 환원 반응이 일어나는 곳이다. 애노드 전극과 캐소드 전극에 각각 존재하며, 촉매와 폴리머 이오노머를 포함한다.
촉매로는 당분야에서 사용되는 것이면 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들면 금속촉매 또는 탄소계 지지체에 담지된 금속 촉매일 수 있다. 상기 금속 촉매로는 대표적으로 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-몰리브덴 합금, 백금-로듐 합금 및 백금-전이금속 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 탄소계 지지체로는 탄소계 물질로는 흑연(그라파이트), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌(C60) 및 수퍼P로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직한 예가 될 수 있다.
상기 폴리머 이오노머로는 당분야에서 통상적으로 사용되는 것이면 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들면 나피온 이오노머 또는 술포네이티드 폴리트리플루오로스티렌과 같은 술폰화된 폴리머가 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 기체확산층은 세퍼레이터와 촉매층 사이에서 전류 전도체 역할을 하며 반응물인 가스와 생성물인 물의 통로가 된다. 따라서 가스확산층은 가스가 잘 통할 수 있도록 다공성(20~90%) 구조로 되어 있다.
기체확산층으로는 당분야에서 사용되는 기체확산층이 제한없이 사용될 수 있으며, 대표적으로 탄소페이퍼, 탄소천 및 탄소펠트로 이루어진 군에서 선택되는 도전성 기재를 포함하여 이루어질 수 있다. 상기 기체확산층은 상기 도전성 기재의 일면에 형성되는 미세기공층을 더 포함하여 형성될 수 있으며, 미세기공층은 탄소계 물질 및 불소계 수지를 포함하여 형성될 수 있다.
상기 탄소계 물질로는 흑연(그라파이트), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌(C60) 및 수퍼P로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 불소계수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF), 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트, 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌의 코폴리머(PVdF-HFP) 또는 스티렌-부타디엔고무(SBR)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 기체확산층의 두께는 필요에 따라 적절하게 채택할 수 있으며, 예를 들 면 100~400㎛일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 두께가 너무 얇으면 촉매층과 세퍼레이터 사이에서 전기 접촉 저항이 커지고 또한 압축에 버틸 충분한 힘을 갖지 못하며, 너무 두꺼워지면 반응물인 가스의 이동이 어려워지므로 적정수준의 두께를 유지하여야 한다.
이때 촉매층은 상기 기체확산층의 미세기공층 위에 형성된다.
상기 세퍼레이터는 막전극 접합체들이 전기적으로 연결되는 것을 막고 외부에서 공급된 연료 및 산화제를 막전극 접합체로 전달하는 역할을 한다. 세퍼레이터로는 당분야에서 통상적으로 사용되는 것이면 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들면 흑연 또는 스테인레스 스틸 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
애노드 입구(501)로 유입되는 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료가 사용될 수 있으며, 탄화수소 연료의 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연가스를 들 수 있다.
캐소드 입구(503)로 유입되는 산화제로는 산소 또는 공기가 대표적으로 사용되며, 가습 기체 라인(505) 또는 건조 기체 라인(506)을 통해서 유입된다.
본 발명의 연료전지 시스템에서 검출부(507)는 상기 스택의 양단에 연결되어 연료전지가 운전되는 동안 전류 및 전압을 측정한다. 연료전지의 양단과 전기적으로 연결되어 전류 및 전압을 측정하는 장치로는 당분야에 다양한 장치들이 존재하며, 이를 제한없이 사용할 수 있다.
본 발명의 연료전지 시스템에서 제어부(514)는 최초 건조 기체 공급에 의해 설정되는 최고 출력 또는 미리 정해진 출력과 검출부(507)로부터 전송된 출력을 비교하여, 가습 기체 또는 건조 기체의 공급 여부를 결정하고, 산화제 공급부로 신호를 전송한다.
구체적으로, 연료전지의 운전 시, 최초에는 일정한 출력을 유지하거나 출력이 하락할 때까지 가습 기체 공급 신호를 산화제 공급부에 전송한다. 다음으로는 출력을 상승시키도록 건조 기체 공급 신호를 산화제 공급부에 전송한다. 이 때 건조 기체 공급 신호의 전송은 검출부(507)에서 전송되는 출력을 참고하여, 출력이 상승한 후 상승된 출력을 유지하거나, 미리 정해진 출력 이하로 출력이 저하되기 전까지 계속된다.
이어서, 검출부(507)에서 전송된 출력이 상기 상승된 출력 또는 미리 정해진 출력 이하로 저하되면, 가습 기체 공급 신호를 다시 전송한다. 검출부에서 전송되는 출력을 계속 체크하여 가습 기체 공급 신호 전송 후 다시 출력이 상기 상승된 출력 또는 미리 정해진 출력 이하로 저하되면 건조 기체 공급 신호를 전송하고, 이후로는 검출부(507)에서 전송되는 출력이 상기 상승된 출력 또는 미리 정해진 출력 이하로 저하되지 않도록 전술한 바와 같이 가습 기체 공급 신호와 건조 기체 공급 신호를 교대로 산화제 공급부에 전송한다.
즉, 제어부(514)는 최초 가습 기체가 공급되는 동안 검출부에서 전송되었던 평균 출력보다 더 큰 출력을 하한치로 미리 정하여, 상기 미리 정해진 출력 이하로 출력이 저하되지 않도록 가습 기체와 건조 기체의 공급 신호를 산화제 공급부로 보내게 된다.
제어부(514)는 당분야에 알려진 다양한 방법으로 구현될 수 있으며, 예를 들면, 전술된 과정을 구현하는 프로그램 및 상기 프로그램을 수행하는 전기 회로, 마이크로 프로세서 등 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 연료전지 시스템에 있어서 산화제 공급부는 제어부(514)로부터 신호를 수신하여 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 캐소드 전극에 공급한다. 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 방식은 통상적으로 사용되는 다양한 방법들이 제한없이 적용될 수 있다.
예를 들면, 도 5에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 산화제 공급부는, 연료전지의 캐소드 입구(503)에 연결된 건조 기체 라인(506); 상기 건조 기체 라인 상에 구비된 3방향 밸브(516); 및 상기 3방향 밸브로부터 분기되어 연료전지의 산화제 입력부에 연결되며, 라인 상에 가습기(515)가 구비된 가습 기체 라인(505)을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 여기에서 산화제 공급부는 제어부(514)의 신호에 따라, 3방향 밸브의 방향을 바꿔 가습 기체와 건조 기체를 교대로 공급하도록 한다. 구체적으로는, 제어부(514)로부터 건조 기체 공급 신호를 수신하면 3방향 밸브는 가습 기체 라인을 닫고 건조 기체 라인을 열어 건조 기체를 공급한다. 반대로, 가습 기체 공급 신호를 수신하면 3방향 밸브는 건조 기체 라인을 닫고 가습 기체 라인을 열어 가습 기체를 공급한다.
산화제 공급부에서 공급되는 가습 기체의 습도는 전극에 필요한 최소한의 수분 이상을 공급할 수 있는 범위라면 제한없이 선택될 수 있으며, 예를 들면 상대습도가 70% 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 가습 기체의 상대습도가 클수록 본 발명이 의도하는 가습효과가 우수할 수 있으며, 예를 들면, 상대습도가 99.9999% 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
산화제 공급부에서 공급되는 건조 기체의 습도는 전극의 플러딩 현상을 해소할 수 있는 범위라면 제한없이 선택될 수 있으며, 예를 들면 상대습도가 20% 이하일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 건조 기체의 상대습도가 작을수록 본 발명이 의도하는 건조효과가 우수할 수 있으며, 예를 들면, 상대습도가 최저 0.0001% 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 5에 나타난 건조 기체 라인, 가습 기체 라인, 밸브 및 가습기의 위치는 본 발명의 일 구현예를 도시한 것일 뿐, 그 위치 및 구성은 다양하게 변화될 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
실시예1
전해질막(나피온 112, 듀퐁사)의 양면에 백금 촉매를 사용한 촉매층을 형성하고, 그래파이트파이버(graphite fiber)로 제조된 기체확산층을 접착시켜 단위전지를 제조했다.
상기와 같이 제조된 단위전지를 70℃의 전지온도와 수소/공기 조건하에 운전하여 900 mA/cm2에서의 전압 변화를 측정하였으며, 기체 화학양론은 1.3(애노드 기체) 및 2.0(캐소드 기체)이었다.
운전 시작 후 63 초까지는 상대습도100%(ㅁ0.5) 가습 기체를 캐소드에 공급하고, 그 이후 132 초까지는 상대습도 0%(ㅁ0.5) 건조 기체를 캐소드에 공급하였다. 상기 건조 기체 공급 후 528 초까지는 출력 전압이 상승하다가 하락하면 가습 기체와 건조 기체를 교대로 공급하여 출력을 유지시켰다. 528 초 후에는 가습 기체만 공급하다가 850초에서 운전을 정지시켰다.
연료전지는 운전하는 동안의 출력 전압의 변화를 관찰하였다. 그 결과를 도 6에 나타내었다.
실시예2
1 A/cm2에서의 전압 변화를 측정하고, 운전 시작 후 83 초까지는 가습 기체를 캐소드에 공급하고, 그 이후 209 초 까지는 건조 기체를 공급하였다. 그 이후 705 초까지는 출력 전압이 상승하다가 하락하면 가습 기체와 건조 기체를 교대로 공급하고, 705 초 후에는 가습 기체만 공급하다가 1060 초에서 운전을 정지시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 연료전지를 운전하였다.
연료전지는 운전하는 동안의 출력 전압의 변화를 관찰하고, 그 결과를 도 7에 나타내었다.
도 6 및 도 7을 참조하면, 도 3에 나타난 바와 같이 일정한 습도를 가진 기체를 캐소드 전극에 공급한 경우와는 달리, 본 발명의 연료전지 시스템은 높은 출력을 계속적으로 유지할 수 있다. 또한, 최초 가습 기체 공급 시의 평균 출력보다 건조 기체 공급 후 상승된 출력을 유지시키는 동안의 평균 출력이 각각 약 16.5% 및 17.6% 상승한 것을 알 수 있다.
도 1은 연료전지의 전기 발생 원리를 설명하기 위한 개략적인 도면이다.
도 2는 일반적인 연료전지용 막전극 접합체의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 연료전지의 운전 시 캐소드 전극에 가습 기체, 건조 기체 및 가습 기체를 순차적으로 공급하고 일정한 전류 밀도(a:300mA/cm2, b:500mA/cm2, c:700mA/cm2, d:900mA/cm2)에서 출력 전압을 측정하여 도시한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 따라 출력 전압을 측정한 결과를 도시한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 연료전지 시스템읠 일 구현예를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명의 실시예 1에 따라 출력 전압을 측정한 결과와 출력 전압의 상승 정도를 도시한 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예 2에 따라 출력 전압을 측정한 결과와 출력 전압의 상승 정도를 도시한 그래프이다.

Claims (11)

  1. 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지의 운전방법으로서,
    (S1) 일정한 출력을 유지하거나 출력이 하락할 때까지 가습 기체를 공급하는 단계;
    (S2) 상기 (S1) 단계의 출력의 평균값보다 더 큰 출력을 얻기 위해 건조 기체를 공급하는 단계; 및
    (S3) 소정의 출력을 얻은 후 출력이 하락하면 가습 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하고, 출력이 다시 하락하면 건조 기체를 공급하여 출력을 상승시켜 상기 소정의 출력을 유지하는 과정을 반복하는 단계
    를 포함하는 연료전지의 운전방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 산화제는 산소 또는 공기인 것을 특징으로 하는 연료전지의 운전방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (S1) 단계의 출력의 평균값보다 상기 (S3) 단계의 출력의 평균값이 더 큰 것을 특징으로 하는 연료전지의 운전방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 가습 기체는 상대습도가 70% 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지의 운전방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 건조 기체는 상대습도가 20 % 이하인 것을 특징으로 하는 연료전지의 운전방법.
  6. 연료전지의 캐소드 전극에 산화제로서 가습 기체 또는 건조 기체를 선택적으로 공급하는 연료전지 시스템으로서,
    단일 막전극 접합체 또는 둘 이상의 막전극 접합체와 막전극 접합체들 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 스택;
    상기 스택의 양단에 연결되어 상기 스택 양단의 전류 또는 전압을 측정하는 검출부;
    상기 검출부와 연결되며, 연료전지의 운전 시작 시에 가습 기체 공급 신호를 발생시키고, 그 이후에는 상기 검출부로부터 전류 또는 전압 측정치를 전송받아 최초 가습 기체 공급 후 출력이 일정하게 유지되거나 저하되면 출력을 상승시키도록 건조 기체 공급 신호를 발생시키며, 이후로는 상기 상승된 또는 미리 정해진 출력을 유지하기 위해 가습 기체 공급 신호 또는 건조 기체 공급 신호를 교대로 발생시키는 제어부; 및
    상기 제어부의 신호를 수신하여 그 신호에 따라 건조 기체 또는 가습 기체를 선택하여 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하는 연료전지 시스템.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 산화제는 산소 또는 공기인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  8. 제6항에 있어서,
    산화제로서 최초 가습 기체가 투입되는 동안의 출력의 평균값보다 그 후 건조 기체와 가습 기체가 교대로 공급되는 동안의 출력의 평균값이 더 큰 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 가습 기체는 상대습도가 70% 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 건조 기체는 상대습도가 20 % 이하인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  11. 제6항에 있어서,
    상기 산화제 공급부는,
    연료전지의 캐소드 입구에 연결된 건조 기체 라인;
    상기 건조 기체 라인 상에 구비된 3방향 밸브; 및
    상기 3방향 밸브로부터 분기되어 연료전지의 산화제 입력부에 연결되며, 라인 상에 가습기가 구비된 가습 기체 라인
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
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