KR100975456B1 - 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소 상태의 황을 회수하는 방법 - Google Patents

클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소 상태의 황을 회수하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 클라우스 플랜트(claus plant)내에서 반응 후 원소 상태의 황을 회수하여 코크 오븐(coke oven) 기체로부터 황화수소를 분리하는 방법에 관한 것이다. 황화수소는 흡수액을 사용하여 기체 세정 과정을 통해 코크 오븐 기체로부터 제거된다. 흡수액이 재생되는 동안, 황화수소는 농축된 형태로 축적되고, 클라우스 플랜트로 공급된다. 상기 클라우스 플랜트는 반응기 뿐만 아니라 클라우스 보일러, 여열 보일러로 구성되고, 추가적인 촉매 단계를 가지고 있다. 본 발명에 의하면, 클라우스 플랜트는 250℃ 미만의 온도에서 하나의 반응기로 작동된다. 반응기 내의 처리 기체는 원소 상태의 황으로 침전된 이후에 반응하지 않은 잔여 황화수소 농축액과 함께 기체 세정과정을 거치기 전에 코크 오븐으로 보내져서 정화된다.

Description

클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소 상태의 황을 회수하는 방법{METHOD FOR ISOLATING HYDROGEN SULPHIDE FROM COKE-OVEN GAS WITH THE SUBSEQUENT RECOVERY OF ELEMENTAL SULPHUR IN A CLAUS PLANT}
본 발명은 클라우스 플랜트(claus plant) 내에서 코크 오븐(coke oven) 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소 상태의 황을 회수하는 방법에 관한 것이다. 이 방법은 흡수액을 사용하여 기체를 세정함으로써 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 제거한다. 충전된 흡수액은 재생되며, 이 과정에서 농축된 형태로 축적된 황화수소는 클라우스 플랜트로 보내진다.
이 때, 황화수소는 클라우스 플랜트 내 보일러 내에서 공기 중의 산소와 반응하여, 원소상태의 황을 형성하고;
- 보일러에서 빠져나간 기체는 여열 보일러 내에서 황의 액화에 요구되는 온도로 냉각되고, 황이 침전된 후 가열되어, 클라우스 플랜트의 반응 오븐으로 이동되는데, 오븐 내에서 황 화합물들이 촉매하에서 원소상태의 황으로 전환되며;
- 반응 오븐에서 빠져나간 기체는 황의 액화에 요구되는 온도로 냉각되고, 농축된 황은 침전된다.
코크 오븐 기체는 황화수소를 포함하고 있는데, 황화수소는 기체 세정기에서 사용되기 전에 제거되어야 한다. 기체 세정에 사용되는 충전된 흡수액의 재생과정에서, 황화수소는 액화된 형태로 변하며, 반응 후 클라우스 플랜트에서 원소상태의 황으로 변한다. 클라우스 플랜트의 중심 부분은 연소 챔버가 있는 보일러이다. 그곳에서 황화수소는 산소와 함께 800℃이상의 고온에서 원소상태의 황으로 바뀌게 된다. 이 과정의 기본 반응식은 다음과 같다.
2H2S +O2 ⇔ S2 + 2H2O
이 반응은 큰 발열 반응이어서 상당히 온도에 의존적이다. 반응 평형에 따라서, 황화수소의 약 70%가 원소상태의 황으로 바뀌는데, 원소상태의 황은 그 후 여열 보일러 내에서 냉각에 의해 침전된다. 후속 반응 오븐에서는 남은 황화수소와 이산화황으로 된 구성물들은 다음 반응식에 따라 촉매 하에서 황으로 전환하는데, 이를 촉매 단계라고 한다.
3H2S + SO2 ⇔ 3/8 S8 + 2H2O
클라우스 반응기들은 350℃이하의 온도에서 작동된다. 공지의 측정 수단 구조내에서, 높은 황 수득률을 달성하기 위하여 적어도 두 가지 반응기가 배열되어, 연속적으로 서로 다른 온도에서 작동하도록 되어있다. 반응기들이 연속하여 작동되는 사이에 원소상태의 황을 침전시키기 위한 중간 냉각 과정이 있다. 이러한 클라우스 플랜트는 'Ullmann's Encyclopedia of Technical Chemistry 21권의 8-13페이지에서 언급된 구조와 용도를 가지고 있다.
도면은 개략적으로 다음과 같다;
도 1은 본 방법 발명을 상당히 단순화한 블록 도식도,
도 2는 본 방법 발명에서 사용된 클라우스 플랜트.
클라우스 보일러와 중간 냉각 시스템을 가지고 있는 두 가지 연속적인 촉매 단계로 이루어진 클라우스 플랜트는 장치가 복잡하다. 본 발명은 그 방법을 수정함으로써 장치에 드는 비용을 줄였다.
처음에 설명한 방법으로 작동시키면 비용을 줄일 수가 있다. 본 발명에 의하면 클라우스 플랜트는 반응 오븐 하나에서만 작동되고, 이 오븐안의 작동 온도가 250℃ 미만이며, 농축된 황이 침전된 후에 반응 오븐을 빠져나간 기체는 기체 세정과정에 들어가기 전에 반응 오븐에서 아직 전환되지 않은 잔여 황화수소 화합물과 함께 다시 코크 오븐으로 보내서 정화시키게 된다. 바람직하게는, 반응 오븐은 200℃에서 230℃사이의 온도에서 작동된다.
본 발명에 의한 클라우스 플랜트는 선행기술과 비교할 때 낮은 온도에서 작동되는 클라우스 보일러와 하나의 연속 촉매 단계만으로 작동할 수 있다. 이 과정에서 클라우스 플랜트로 보내지는 황화수소의 양을 보면, 황화수소(H2S)가 변화되는 양이 둘 혹은 그 이상의 촉매 단계를 거치는 선행기술 클라우스 플랜트를 사용할 때의 변화량보다도 적음을 알 수 있다. 본 발명을 전체적으로 보면, 잔여기체는 정화시키기 위해 다시 코크 오븐으로 보내지고, 잔여기체와 함께 기체 세정 과정을 거치게 되면, 클라우스 플랜트의 잔여기체에 존재하는 황의 높은 성분비가 유지되는 것이다. 기체 세정 과정은 코크 오븐 기체 내에 있는 황화수소의 양이 많을수록 세정된 기체 내에 있게 되는 황화수소의 양에 영향을 미치지 않도록 고안되어 있다. 이러한 점에서, 기체 세정을 하게 되면 클라우스 플랜트의 두 번째, 혹은 세 번째 촉매 단계는 불필요해 진다. 시스템 기술의 관점에서도 본 방법 발명을 이용하면 클라우스 플랜트를 상당히 단순한 방식으로 만들 수 있다. 또한 클라우스 플랜트의 조절 기술 면에서도 상당히 단순해지게 된다.
본 방법발명에 대한 더 상세한 설명은 종속항 3에서 6에 기술되어 있으며, 실시예를 통해 다음에 설명 되어 있다.
도 1에 있는 방법에 따르면, 황화수소는 코크 오븐 기체 COG로부터 분리되고, 연속되는 클라우스 플랜트에서 원소상태의 황(S)으로 바뀐다. 기체 세정 과정(1)에서는 흡수액을 사용하여 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 제거한다. 충전된 흡수액(2)는 3단계에서 재생된다. 이 과정에서, 황화수소는 농축된 형태가 되며, 이것은 증기 형태로 클라우스 플랜트(4)로 보낸다. 클라우스 플랜트(4)에서 황화수소는 액체 상태로 배출되는 원소상태의 황(S)으로 변한다. 더욱이 기체(5)가 발생하는데, 이 기체는 반응하지 않은 잔여 황화수소 성분을 포함하고 있으며, 기체 세정 과정(1)에 앞서 다시 코크 오븐 기체 COG로 보내서 정화한다.
클라우스 플랜트(4)의 구조는 도 2에 있다. 이 플랜트의 기본 구조는 거대 물질 촉매(9)를 가지는 반응 오븐(8) 뿐만 아니라 클라우스 보일러 (6), 여열 보일러(7)를 포함하고 있다. 황화수소를 포함하고 있는 해당 기류(application stream)(10)는 공기(11) 및 가열기체(12)와 함께 클라우스 보일러(6)의 연소 챔버(13)로 공급되고, 발열 반응에서 황화수소를 형성하면서 약 1200℃의 온도로 바뀐다. 보일러(6)을 빠져나간 기체는 여열 보일러 (7)에서 황이 농축되기 위한 170℃ 미만의 온도로 냉각된다. 원소상태의 황이 농축되고 침전된다. 황이 침전된 후 기체(14)는 클라우스 보일러(6)에서 생긴 기류의 일부(15)에 섞이면서 가열되고, 클라우스 플랜트의 반응 오븐 (8)로 가게 된다. 반응 오븐(8)에서 황화수소와 이산화황은 촉매(16)하에서 원소상태의 황으로 바뀌게 된다. 반응 오븐(8)은 250℃ 미만으로, 가급적 200℃에서 230℃사이의 온도에서 작동된다.
도 2에서, 클라우스 플랜트(4)가 반응 오븐(8) 하나로만 이루어진다는 것을 명확히 알 수 있다. 반응 오븐(8)을 빠져나간 기체는 황이 농축 가능한 온도로 냉각 된다. 농축된 황이 침전된 이후, 아직 잔여 황화수소 성분을 포함하고 있는 기체(5)는 기체 세정 과정(1)에 앞서 코크 오븐 기체 COG로 다시 보내서 정화된다. 본 방법발명에 의하면, 클라우스 플랜트(4)는 80에서 85%의 황화수소가 원소상태의 황으로 변하고, 액체 형태로 배출되는 방식으로 작동된다.
수평으로 놓인 내연성 물질로 이루어진 보일러는 연소 챔버(13)과 거대 물질 촉매(9)를 가진 촉매 챔버가 있는 클라우스 보일러(6)으로 사용되는데, 이는 수평으로 놓여 있으며 기체 투과성 검사 벽돌(17)이 양쪽 경계면을 이루고 있다.
여열 보일러(7)에서는, 약 1200℃의 온도인 클라우스 보일러(6) 내부의 기류와 250℃ 미만의 온도인 반응 오븐(8) 내부의 기류 모두가 원소상태 황의 액화 온도 이하로 냉각된다. 이 과정에서, 저기압류(18)이 생성된다. 여열 보일러(7)은 열교환기 튜브로 구성된 제 1번들(19)을 가지고 있는데, 제 1번들로 클라우스 보일러(6)의 내부 기체가 통과한다. 게다가 여열 보일러(7)은 열교환기 튜브들로 구성된 제 2번들(20)을 가지고 있는데, 제 2번들로 반응 오븐(8) 내부의 기체가 통과한다. 번들(19),(20)은 공통된 기류 형성 챔버 안에 배치되어 있다. 원소상태의 황은 먼저 여열 보일러(7)에서 농축되며, 여열 보일러(7)과 후속 침전기(21)로부터 액체 형태로 배출된다.
반응 오븐(8)으로 이동된 처리 기체(14)를 가열하기 위하여, 기류(15) 일부를 클라우스 보일러 밖으로 분기시킨다. 분기 라인은 클라우스 보일러(6)의 하측면 챔버(22)의 측면부에 연결되며, 이때 챔버내부는 내연성 물질로 처리되어 있으며, 보일러에 인접한 공정 기체 라인 쪽으로 개방되어 있다. 분기 라인의 구멍내에 밸브가 위치 조절 가능 하도록 배치되어 있으며, 이 밸브로 분기라인내 기류의 양 을 조절할 수 있다. 밸브와 밸브 가 부착된 세팅 장치는 기체 라인을 통해 이동되는 공정 기체(14)에 의해 냉각되기 때문에, 밸브는 통상의 금속 화합물로 만들 수 있다.

Claims (6)

  1. 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법에 있어서, 흡수액을 사용하여 기체를 세정함으로써 코크 오븐 기체로부터 황화수소가 제거되고, 충전된 흡수액은 재생되며, 이 과정에서 농축된 형태로 축적된 황화수소는 클라우스 플랜트로 보내지며,
    - 여기서, 황화수소는 클라우스 플랜트 내 보일러 내에서 공기 중의 산소와 반응하여 원소상태의 황을 형성하고;
    - 클라우스 보일러에서 빠져나간 기체는 여열 보일러 내에서 황의 액화 가능한 온도로 냉각되고, 황이 침전된 후 가열되어, 클라우스 플랜트 반응 오븐으로 이동된 후, 오븐 내에서 황 화합물이 촉매하에서 원소상태의 황으로 전환되며;
    - 반응 오븐에서 빠져나간 기체는 황의 액화 가능한 온도로 냉각되고, 농축된 황은 침전되며;
    이 클라우스 플랜트는 반응 오븐 하나로만 작동되고, 이 오븐의 작동온도는 250℃ 미만이며, 반응 오븐을 빠져나간 기체를, 농축된 황이 침전된 이후에, 기체 세정 과정에 앞서, 반응 오븐 안에서 전환되지 않은 잔여 황화수소 성분과 함께 다시 코크 오븐으로 보내서 정화하는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 반응 오븐은 200℃에서 230℃의 온도범위에서 작동되는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 수평으로 놓인 내연성 물질로 처리되어 있는 보일러를 연소 챔버와 거대 물질 촉매로 이루어진 촉매 챔버를 가지는 클라우스 보일러로 사용하며, 이 보일러는 수평으로 되어 있고, 양쪽 경계면이 기체 투과성 검사 벽돌로 이루어지는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 여열 보일러는 열교환기 튜브들로 구성된 제 1번들과 제 2번들을 가지며, 제 1번들은 클라우스 보일러의 내부 기체가 통과하고, 제 2번들은 반응 오븐 내부의 기체가 통과하며, 이 두개의 번들이 저기압류를 형성하는 공통 기류 형성 챔버 안에 배치되어 있는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 원소상태의 황이 여열 보일러로부터 액체 형태로 배출되는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
  6. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 기류의 일부가 클라우스 보일러에서 빠져나간 뜨거운 기체에서 분기되고, 반응 오븐으로 보내는 기류와 혼합되어 가열되는 것을 특징으로 하는, 클라우스 플랜트에서 코크 오븐 기체로부터 황화수소를 분리하여 반응 후 원소상태의 황을 회수하는 방법.
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