KR100973059B1 - 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명에 의한 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법은 복수의 적층된 금속산화물층들과, 이들 층간에 각각 임베디드되는 희생글래스층들과, 상기 금속산화물 층들의 상부에 인쇄된 복수의 전극층을 포함하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법에 있어서, 상기 전극층의 전극분말을 상기 희생글래스에 대한 접촉각이 상기 금속산화물들의 경우보다 더 큰 화합물로 코팅함으로써 소결시 상기 전극층으로의 상기 희생글래스의 함침을 방지할 수 있다. 이때, 상기 화합물은 BaTiO3를 포함한다.
저온동시소성세라믹스, LTCC, 희생글래스, 함침, 티탄산바륨
Description
본 발명은 저온동시소성세라믹스(low temperature cofired ceramics: LTCC) 모듈의 제조방법에 관한 것으로, 특히 글래스(glass) 함침에 의한 저온동시소성세라믹스 모듈의 무수축 제조방법에 관한 것이다.
최근 저온동시소성세라믹스(low temperature cofired ceramics: LTCC)는 전자 부품의 주된 소재로서 널리 사용되고 있다. 이 소재는 전기적 절연 특성이 우수할 뿐만 아니라 적층 공정을 이용한 회로 및 부품의 집적화가 가능하고 기판으로서의 기본특성이 우수하여 패키지 등의 다양한 용도로 적용 가능하다.
즉, 이러한 LTCC 기술은 먼저 저온에서 소성 가능한 세라믹스 조성을 이용하여 분체상태로 제조하고 이를 고분자 바인더와 함께 용제에 혼합하여 후막으로 테이프 캐스팅한다. 이 후막 소재의 표면에는 적층을 위하여 각 층에서 적용되는 회로를 인쇄하고 층간의 전기적 연결을 위한 비아(via) 가공 및 비아 충전공정을 거쳐 설계된 층의 개수로 적층 절단함으로써 성형체 상태의 모듈로 제작된다. 그리고, 이 성형체 모듈은 가소 및 소결의 열처리 공정을 거침으로써 충분한 강도와 전 기적 특성을 만족하는 세라믹스 모듈로 제조된다.
또한, 이러한 LTCC 소재는 전자부품의 소형화 집적화에 대응하기 위하여 적층 수가 증가하고 층간 비아홀(via hole)이 급격히 증가하는 추세이다. 따라서 세라믹스 공정의 필수적인 소성수축 과정에서 약 10% 이상의 선 수축을 나타내기 때문에 복잡한 내부 회로의 단선 등의 불량이 다발하고 있다. 또한, 이종의 소재를 도입하기 어려울 뿐만 아니라 생산공정에서 적용가능한 가공크기의 확대가 불가능하여 생산단가를 지속적으로 낮출 수 없는 주요 원인으로 되고 있다.
따라서, LTCC 소재가 가능한 균일하게 수축될 수 있게 하는 방법과 이들이 소성 과정에서 두께방향으로만 수축할 수 있도록 하는 소위 "무수축 공정"에 대한 많은 연구들이 진행되고 있다. 즉, 시트 단위에서 포함된 배선들은 횡방향으로 주로 인쇄되므로, 소재의 수축이 두께방향으로 이루어질 때 제품을 제조하는 설계에서의 자유도가 확보될 수 있다.
이에, 소성시 가압을 하는 방법, 희생 구속층(constrained layer)를 이용하는 방법, 그리고 시트 자체가 무수축 소성되는 자기 무수축 공정 등이 개발되고 있으나, 이들 연구 결과들은 아직 어떤 환경 하에서도 제한적인 요소 없이 적용 가능한 수준에 도달하지 못하고 있다.
그러나, 본 출원인의 특허 제10-710459호에서는 필러(filler)인 알루미나와 글래스를 각각의 시트로 제조하여 알루미나/글래스/알루미나 순으로 적층된 3개 층으로 구성하고, 상기 글래스층이 소결과정을 거치면서 상하층인 상기 알루미나층들 내부로 완전히 흡수되어 소진되도록 함으로써 상기 알루미나층들의 내부에 잔존하 는 기공을 상기 글래스의 액상이 함침하여 치밀화하는 기술을 개시한다. 이에 의하면, 상기 알루미나층들은 소결이 전혀 이루어지지 않으므로, 실질적으로 무수축을 달성하게 된다. 그런데, 본 발명자들은 상기 특허기술로써 각 층의 표면에 Ag 등으로 되는 전극배선이 인쇄된 LTCC 모듈을 제조하는 경우에는 소성시 상기 글래스 액상이 상기 전극배선에도 함침되고 상기 전극이 소결되는 과정에서 다시 밀려나와 상기 전극과 유전체층 간에 글래스층을 형성하여 소자특성을 저하하는 문제가 있음을 발견하였다.
이에, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 창안된 것으로, 본 발명의 목적은 복수의 금속산화물층들과 이들 간에 각각 임베디드되는 희생글래스층을 적층하는 접합구조에 있어서 상기 금속산화물층들의 각 상부에 인쇄되는 전극층을 이루는 전극분말을 글래스에 대한 접촉각이 큰 화합물로 코팅하여 소결시 상기 전극층으로의 글래스의 함침을 방지하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법을 제공하는 데 있다.
이와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 의한 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법은 복수의 적층된 금속산화물층들과, 이들 층간에 각각 임베디드되는 희생글래스층들과, 상기 금속산화물 층들의 상부에 인쇄된 복수의 전극층을 포함하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법에 있어서, 상기 전극층의 전극분말을 상기 희생글래스에 대한 접촉각이 상기 금속산화물들의 경우보다 더 큰 화합물로 코팅함으로써 소결시 상기 전극층으로의 상기 희생글래스의 함침을 방지할 수 있다. 또한, 상기 화합물은 BaTiO3로 될 수 있으며, 상기 화합물의 코팅량은 상기 전극분말 대비 0.5 내지 5vol%로 될 수 있다. 또한, 상기 화합물은 금속알콕사이드 원으로 제조된 졸(sol), 상기 유기화합물의 혼합용액 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상으로 될 수 있다.
이상과 같은 본 발명에 의하면, 복수의 적층된 금속산화물층들과 이들 층간에 각각 임베디드되는 희생글래스층들과 상기 금속산화물 층들의 상부에 인쇄된 복수의 전극층을 포함하는 저온동시소성세라믹스 모듈 구조에서, 상기 전극층의 전극분말을 상기 희생글래스에 대한 접촉각이 상기 금속산화물들의 경우보다 더 큰 화합물로 코팅함으로써 소결시 상기 전극층으로의 상기 희생글래스의 함침을 효과적으로 방지할 수 있다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
먼저, 본 발명은 적층되는 금속산화물층들과 이들 간에 임베디드되는 공통 글래스층으로 구성되는 접합구조에 기초할 수 있다.
도 1은 본 발명에 있어서 적층되는 금속산화물층들과 이들 간에 임베디드되는 공통 글래스층으로 구성되는 접합구조의 일 예를 도시한다.
즉, 본 발명의 상기 접합구조는 도 1에 도시하는 바와 같이 금속산화물층들(100, 200)이 각각 상부와 하부에 적층되며, 그 각각에 글래스층(300)이 임베디드되는 구조로 된다. 그리고, 상기 금속산화물층들(100, 200)의 표면에는 전극(400)이 인쇄되며, 상기 전극(400)의 재질은 은(Ag), 팔라듐(Pd) 또는 이의 혼합물로 될 수 있다. 또한, 이 외에도 본 발명은 2개 이상의 금속산화물층들이 도 1에 예시된 방식으로 적층되는 구조도 포함할 수 있으며, 상기 금속산화물층들은 이종으로 될 수도 있다. 또한, 본 발명은 본 출원인이 현재 출원중에 있는 특허출원 제 10-2007-107887호(출원일: 2007.10.25)에 상세히 기재되어 있듯이 상기 금속산화물층들 중 하나 이상의 조성분말은 상기 글래스와의 접촉각을 저하하는 실리콘 이온을 포함하는 기능성 이온으로 코팅될 수 있다. 또한, 상기 실리콘 이온은 실란(SiH4), TEOS [Si(OC2H5)4], 실란 커플링제 등으로 될 수 있으며, 상기 실란 커플링제는 (RO)3Si(CH2)3-X, (R'O)3SiR, (R'O)3Si-R-Si-(R'O)3, Ph-Si(OCH3)3, NH2(CH2)3Si(OCH2CH3), NH2(CH2)3NH(CH2)2Si(OCH3)3 중의 어느 하나 이상으로 선택될 수 있다.
그런데, 도 1과 같은 구조에서는 앞서 상술하였듯이 소성시 글래스층(300)의 액상이 전극(400) 또한 함침되고 상기 전극이 소결되는 과정에서 다시 밀려나와 상기 전극과 유전체층 간에 별도의 글래스층을 형성하게 되는 문제를 초래할 수 있다. 이러한 해결책으로서, 본 발명자들은 상기 글래스층(300)의 액상이 전극(400) 내부로 함침되지 못하도록 상기 전극(400)을 표면처리하는 방법을 개발하였다.
도 2a 및 2b는 본 발명의 이러한 방법을 설명하기 위한 모식도이다.
도 2a 및 2b를 참조하여 설명하면, 일반적으로 접촉각(wet angle: θ)이 클수록 함침깊이는 낮아지는 것으로 알려져 있으므로, 본 발명에서는 도 2b와 같이 글래스(300) 액상의 전극(400)에 대한 접촉각이 커지도록 전극(400) 파우더의 표면을 처리하는 것이다. 이 경우, 글래스 액상은 상기 전극(400)의 경계면까지만 함침되고 더 이상 함침되지 않게 된다.
도 3은 티탄산바륨(BaTiO3)과, 일 예로 상기 금속산화물층의 소재로 될 수 있는 알루미나(Al2O3)의 글래스에 대한 함침특성 그래프 및 상기 함침이 거의 일어나지 않은 티탄산바륨층의 전자현미경 사진이다. 도 3을 참조하면, 알루미나에 비하여 BaTiO3 층은 글래스의 함침이 소성 온도의 증가와 상관없이 거의 증가하지 않는 것을 확인할 수 있다. 따라서, 이러한 BaTiO3를 전극(400)의 분말에 미량 코팅하면, 상기 글래스의 함침이 억제될 수 있다. 이리하여, 본 발명에서는 상기 접합구조에서 각 층의 금속산화물보다 글래스에 대한 접촉각이 큰 화합물로 전극(400) 분말을 건식 또는 습식 코팅함으로써 한정된 소성공정 시간 동안 상기 금속산화물층(100, 200)에 대한 글래스의 함침속도보다 전극(400) 내부로의 함침을 최대한 늦추거나 또는 억제할 수 있다. 이때, 상기 코팅량은 전극분말 대비 0.5-7.5vol%로 됨이 바람직하다. 또한, 상기 화합물은 유기 또는 무기 화합물로 될 수 있으며, 상기 유기화합물은 금속알콕사이드 원으로 제조된 졸(sol) 또는 상기 유기화합물의 혼합용액이나 이들의 조합으로 되어 상기 전극분말을 습식코팅할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예들을 첨부한 도면을 참조하며 상세히 설명한다. 다만, 본 발명이 하술하는 실시예들은 본 발명의 전반적인 이해를 돕기 위하여 제공되는 것이며, 본 발명은 하기 실시예들로만 한정되는 것은 아니다.
실시예
1 (전극분말의 코팅)
약 2㎛ 크기의 Ag분말과 BaTiO3기준 0.25M인 BaTiO3 sol을 혼합하여 Ag분말에 대한 습식코팅을 하였다. 코팅은 Ag 21g에 대하여 BaTiO3기준 각각 2.5vol%, 5vol%, 7.5vol%로 변화시키면서 혼합한 후, 3시간 볼밀링(ball milling)하여 실시하였다. 혼합용액은 교반하면서 건조하여 650℃에서 3시간 열분해하였다. 열분해된 코팅분말은 전자현미경을 이용하여 코팅여부를 확인하였다.
실시예
2 (전극분말의 코팅)
약 2㎛ 크기의 Ag분말과 BaTiO3기준 0.2M인 Ba, Ti 이온이 포함된 수용액을 혼합하여 Ag분말에 대한 습식코팅을 하였다. 코팅은 Ag 21g에 대하여 BaTiO3기준 각각 2.5vol%, 5vol%, 7.5vol%로 변화시키면서 혼합한 후, 3시간 볼밀링하여 실시하였다. 혼합 용액은 교반하면서 건조하여 650℃에서 3시간 열분해 하였다. 열분해된 코팅 powder는 전자현미경을 이용하여 코팅여부를 확인하였다.
실시예
3 (
전극층의
제조)
PVB와 α-테르피네올(terpineol)을 1:5로 혼합한 용액에 상기 실시예 1에서 코팅된 Ag분말을 투입하였다. Ag의 함량은 전체 중량비로 70-90% 범위에서 변화시켜 고속 페이스트교반기(Thinky Mixer)를 이용하여 혼합하고 추가로 3롤밀을 이용하여 5회 반복혼합하였다. 이렇게 얻어진 페이스트는 자동인쇄기에 평가용 400메쉬 스크린을 장착하여 알루미나 시트 상에 인쇄하였다. 인쇄된 알루미나 시트는 두께비가 제어된 글래스 시트와 교대로 적층하여 글래스 함침에 의한 무수축 기판용 성형체를 만들었다. 이 성형체 기판을 450℃에서 시트 내의 함유된 유기물을 번 아웃하고 850-900℃의 소성온도에서 소성하였다. 소성된 무수축 기판은 각 방향의 수축율을 측정하고 내부전극의 상태를 전자현미경으로 확인하였다. 확인결과 코팅 두께 가 5vol%에서 우수한 내부전극 형성을 확인할 수 있었다. 또한, 과량의 코팅은 내부전극의 끊김 현상을 유발하는 사실이 확인되었다.
실시예
4 (
전극층의
제조)
PVB와 α-테르피네올을 1:5로 혼합한 용액에 상기 실시예 2에서 코팅된 Ag분말을 투입하였다. Ag의 함량은 전체 중량비로 70-90% 범위에서 변화시켜 고속 페이스트교반기(Thinky Mixer)를 이용하여 혼합하고 추가로 3롤밀을 이용하여 5회 반복혼합하였다. 이렇게 얻어진 페이스트는 자동 인쇄기에 평가용 400메쉬 스크린을 장착하여 알루미나 시트 상에 인쇄하였다. 인쇄된 알루미나 시트는 두께비가 제어된 글래스 시트와 교대로 적층하여 글래스 함침에 의한 무수축 기판용 성형체를 만들었다. 이 성형체 기판은 450℃에서 시트 내에 포함된 유기물을 번 아웃하고 850-900℃에서 소성하였다. 소성된 무수축 기판은 각 방향의 수축율을 측정하고 내부전극의 상태를 전자현미경으로 확인하였다. 확인결과 코팅 두께가 5vol%에서 우수한 내부전극 형성을 확인할 수 있었다. 또한, 과량의 코팅은 내부전극의 끊김 현상을 유발하는 사실이 확인되었다.
도 4a는 전극용 Ag분말을 전자현미경으로 관찰한 사진이고, 도 4b는 본 발명의 일 실시예에서 전극용 Ag분말을 BaTiO3로 코팅한 분말의 전자현미경 사진이다. 도 4b에서 Ag 분말의 표면이 BaTiO3로 코팅된 것을 확인할 수 있다.
또한, 도 5a는 본 발명의 비교예에서 전극용 Ag분말의 표면이 BaTiO3로 코팅되지 않은 경우 글래스가 함침된 전극층(400) 단면의 전자현미경 사진이고, 도 5b 는 본 발명의 일 실시예에서 전극용 Ag분말의 표면이 BaTiO3로 코팅된 경우 전극층(400) 단면의 전자현미경 사진이다. 상기 비교예에서 표면이 BaTiO3로 코팅되지 않은 Ag분말로 형성된 전극층(400)에는 글래스의 함침이 진행된 것이 관찰되었으나, 본 실시예에서는 전극용 Ag분말의 표면이 BaTiO3로 코팅됨으로써 이로부터 형성된 전극층(400)에서는 글래스의 함침 없이 선명한 내부전극이 형성됨을 확인할 수 있다(도 5b 참조).
이상 기술한 본 발명의 바람직한 실시예들의 패터닝 특성은 조성분말의 평균입도, 분포 및 비표면적과 같은 분말특성과, 원료의 순도, 불순물 첨가량 및 소결 조건에 따라 통상적인 오차범위 내에서 다소 변동이 있을 수 있음은 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 지극히 당연하다.
또한, 본 발명의 바람직한 실시예들은 예시의 목적을 위해 개시된 것이며, 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구나 본 발명의 사상과 범위 안에서 다양한 수정, 변경, 부가 등이 가능할 것이고, 이러한 수정, 변경, 부가 등은 특허청구 범위에 속하는 것으로 보아야 한다.
도 1은 본 발명에 있어서 적층되는 금속산화물층들과 이들 간에 임베디드되는 공통 글래스층으로 구성되는 접합구조의 일 예를 나타내는 도면.
도 2a 및 2b는 본 발명에 있어서 글래스와 전극층과의 접촉각(θ) 및 함침깊이와의 관계를 설명하기 위한 모식도.
도 3은 티탄산바륨(BaTiO3)과 일 예로 상기 금속산화물층의 소재로 될 수 있는 알루미나(Al2O3)의 글래스에 대한 함침특성 그래프 및 상기 함침이 거의 일어나지 않은 티탄산바륨층의 전자현미경 사진.
도 4a는 전극용 Ag분말을 전자현미경으로 관찰한 사진.
도 4b는 본 발명의 일 실시예에서 전극용 Ag분말을 BaTiO3로 코팅한 분말의 전자현미경 사진.
도 5a는 본 발명의 비교예에서 전극용 Ag분말의 표면이 BaTiO3로 코팅되지 않은 경우 글래스가 함침된 전극층(400) 단면의 전자현미경 사진.
도 5b는 본 발명의 일 실시예에서 전극용 Ag분말의 표면이 BaTiO3로 코팅된 경우 전극층(400) 단면의 전자현미경 사진.
Claims (8)
- 복수의 적층된 금속산화물층들과, 이들 층간에 각각 임베디드되는 희생글래스층들과, 상기 금속산화물층들의 상부에 인쇄된 하나 이상의 전극층을 포함하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법에 있어서,소결시 상기 전극층으로의 상기 희생글래스의 함침을 방지하기 위하여 상기 전극층의 전극분말을 상기 희생글래스에 대한 접촉각이 상기 금속산화물들의 경우보다 더 큰 화합물로 코팅하는 것을 포함하고, 이 화합물은 금속알콕사이드 원으로 제조된 졸(sol)이나 하나 이상의 유기화합물 또는 이들의 조합으로 되는 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 제1항에 있어서,상기 화합물의 조성은 BaTiO3인 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 제1항 또는 제2항에 있어서,상기 화합물의 코팅량은 상기 전극분말 대비 0.5 내지 7.5vol%로 되는 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 삭제
- 제1항 또는 제2항에 있어서,상기 전극분말은 은(Ag), 팔라듐(Pd) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상으로 되는 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 복수의 적층된 금속산화물층들과, 이들 층간에 각각 임베디드되는 희생글래스층들과, 상기 금속산화물 층들의 상부에 인쇄된 복수의 전극층을 포함하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법에 있어서,상기 전극층은 이의 전극분말을 BaTiO3 졸, 또는 Ba 및 Ti 이온포함 수용액으로 코팅하고, 이 코팅된 전극분말을 PVB 및 α-테르피네올의 용액과 혼합하여 상기 금속산화물층들의 각 표면상에 스크린 인쇄함으로써 형성되는 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 제6항에 있어서,상기 저온동시소성세라믹스 모듈은 850 내지 900℃의 범위로 소성되는 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
- 제6항 또는 제7항에 있어서,상기 금속산화물층의 조성은 알루미나(Al2O3)인 것을 특징으로 하는 저온동시소성세라믹스 모듈의 제조방법.
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| KR20070121479A (ko) * | 2006-06-22 | 2007-12-27 | 요업기술원 | 고집적 3차원 세라믹 모듈 제조 방법 |
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2008
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