KR100910278B1 - 이산화탄소의 액화 방법 및 액화 장치 - Google Patents

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Abstract

유입구부터 유출구까지의 이산화탄소 통과를 위한 플로우 채널을 포함하는 이산화탄소 액화 장치가 개시된다. 상기 채널은 마지막 압축기(8) 및 냉각기(9, 10, 13)의 플로우 채널 하부스트림에 있는 팽창챔버(14, 15)와 일련하여 배열된 다수 압축기(2, 5, 8) 및 냉각기(4, 7, 9, 10, 13)를 포함한다. 또한 상기 장치는 상기 팽창 챔버(15)로부터 상기 마지막 압축기(8) 및 냉각기(9, 10, 13)의 상기 플로우 채널(3) 상부스트림으로 기체상의 이산화탄소를 되돌리도록 배치되는 재순환 채널(16)을 포함한다.
Figure R1020077003795
이산화탄소, 액화

Description

이산화탄소의 액화 방법 및 액화 장치{PROCESS AND APPARATUS FOR THE LIQUEFACTION OF CARBON DIOXIDE}
본 발명은 액체 이산화탄소를 생성하기 위한 방법 및 그 방법에 사용되는 장치에 관한 것이다.
이산화탄소(CO2)는 암모니아를 생산하거나, 석탄 또는 가스 발전 플랜트에 의한 에너지 생성 등 산업공정에서 대량의 부산물로 생산되는 기체이다. 이산화탄소는 온실 기체이므로, 이러한 부산물을 대기 중으로 방출하는 것은 환경적으로 바람직하지 않다. 따라서 이산화탄소를 대기 중으로 단순히 방출하지 않고, 다른 방법으로 이산화탄소를 처리하는 기술을 개발하는 시도가 수행되어 왔다. 특히 주목받고 있는 한 가지 기술은 이산화탄소를 펌핑하여 다공성의 하부표면 층(sub-surface strata, 예: 암석)으로 예를 들어 유전 필드(oil field)의 주입유정(injector well)의 아래로 보내는 것이다.
지표 하부 처리(subsurface disposal)는 단순히 다공성의 층으로 보내는 것이다. 이러한 지표 하부 처리의 장점은 이산화탄소가 배출되는 지층이 탄화수소를 함유(hydrocarbon-bearing)하면, 그 주입된 이산화탄소가 그 지층에 있는 탄화수소(예를 들어 오일 또는 가스)를 그 생산 유정(producer well, 예를 들어 탄화수소가 추출되는 유정) 쪽으로 이동시키는 역할을 한다는 것이다. 따라서 이산화탄소의 주입은 탄화수소의 회수를 개선하기 위하여 수행되는 후속 단계의 유층 관리(late stage reservoir management)의 표준적인 기술의 하나이다.
상기 처리가 지표 하부 주입으로 이루어지는 경우, 이산화탄소의 양은 대량이며, 일반적으로 수백만 톤 단위이다. 이는 이산화탄소가 생성되는 장소로부터 그 것이 주입되는 장소, 특히 근해(offshore)로 이송시키는데 있어서 문제에 직면하게 한다. 주위 온도(ambient temperature) 및 주위 압력(ambient pressure)에서 이산화탄소는 기체이고, 배치방식(batchwise)으로 이송되는 경우, 부피가 큰 저장용기가 필요하므로 그러한 공정은 실현가능하지 않다. 어느 조건 하에서 파이프라인에 의한 이송이 가능하다 해도, 필요한 인프라 구조가 매우 고가이다. 따라서 이산화탄소를, 특히 액체 형태로서 배치방식으로 근해 주입 장소(offshore injection site)로 이송하는 것이 바람직하다.
그러나 액체 이산화탄소를 이송하는 것이 아무 문제가 없거나 비용이 전혀 들지 않는(expense-free) 방법은 아니다. 상기 액체 이산화탄소가 냉각되지 않는다 면, 그 것을 액체 상태로 유지하기 위하여 필요한 압력이 높게 되고(60-80 bar A), 이는 상기 가압된 저장용기의 필요한 벽 두께를 두껍게 만들며, 그러한 대용량의 냉각되지 않은 액체 이산화탄소를 이송하는 것을 아주 고비용이 되게 한다. 주위 온도 이하에서 액체 이산화탄소를 이송하는 것은 필요한 압력 및 저장용기의 벽 두께를 감소시키지만, 냉각이 필요하므로 비용이 많이 들고, 이산화탄소가 고체 상태를 가지므로 고체 이산화탄소가 형성될 위험이 있다. 고체 이산화탄소가 형성되면, 펌핑하여 이산화탄소를 이송하기가 어렵게 되고, 파이프 또는 밸브의 막힘(blockage)으로 인해 잠재적으로 위험하다.
따라서 냉각 및 저장용기 비용의 경제성에 관한 균형을 맞추고, 고체 이산화탄소가 생성되는 위험을 피하기 위하여는, 어느 주어진 조건에서도 저장용기에서 액체 이산화탄소를 위한 최적의 온도와 압력이 일반적으로 존재하게 될 것이며, 예를 들면 그것은 온도는 주위보다 낮고, 압력은 주위보다 높으나 임계점보다 낮다(이산화탄소의 임계점은 73.8 bar A이다). 일반적으로 대규모의 이산화탄소를 이송하기 위하여, 최적 온도는 -55 ~ -45℃이 바람직하고, 압력은 5.5 ~ 7.5 bar A이 바람직하다. 이는 예를 들면 이산화탄소의 상평형도에서 온도, 압력으로 삼중점의 바로 위인 위치이다. 이산화탄소의 삼중점은 5.2 bar A 및 -56.6℃이다. 보다 낮은 온도와 압력은 드라이아이스을 생산시킬 위험을 높이고, 더 높은 압력은 보다 고가의 저장용기를 필요로 하며, 더 낮은 압력은 기체 또는 고체를 형성시킬 위험을 높인다.
이산화탄소의 소규모 생산(예를 들어 현재 전형적인 0.1 톤/년)은 상대적으로 경미(trivial)하고, 일반적으로 2개, 3개 또는 4개 사이클의 압축 및 냉각/팽창과 관련되어 있다. 그러나, 수백만 톤 수준의 대량 생산은 경미(trivial)하지 않은 데, 이는 주위 온도 및 압력 또는 그 근방에 있는 이산화탄소 또는 대부분이 이산화탄소인 기체로 시작하고, 이 출발물질을 대규모 용량으로 이송하기에 적합한 온도 및 압력에서 이산화탄소를 액화하는 전환은 중요한 압축 및 에너지의 제거와 관련이 있기 때문이다.
우리는 상기 원하는 수치보다 높은 온도 및 압력의 액체 또는 농후한 유체(dense fluid, 예를 들어 초임계) 이산화탄소를 생산하고, 그것을 팽창시켜 원하는 수치의 액체 이산화탄소와, 상기 압축기 및 그 사이클을 통하여 이산화탄소 플로우의 평균 엔탈피를 낮추는 냉각/팽창 사이클로 재순환되는 차가운 기체 이산화탄소를 생성함으로서, 대규모이고, 그 대규모의 이송에 바람직한 온도와 압력의 액체 이산화탄소를 생성하는 것을, 환경친화적이고 효율적인 방법으로 수행될 수 있음을 발견하였다. 이러한 방법은 어떠한 고가의 냉각제도 필요로 하지 않고, 이산화탄소가 대기 중으로 방출되는 것을 피할 수 있게 한다.
따라서 하나의 관점으로 보면, 본 발명은 이산화탄소를 포함하는 피드기체로부터, 온도는 주위보다 낮고, 이산화탄소의 삼중점 온도보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 온도보다 낮고, 압력은 주위보다 높고, 이산화탄소의 삼중점 압력보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 압력보다 낮은 압력인, 원하는 온도 및 압력에서 이산화탄소를 생성하는 공정으로서, 상기 공정은 상기 피드 기체를, 상기 유입구로부터 팽창 챔버로 연결된 유출구까지로의 플로우 경로를 가지는 액화장치의 유입구로 유입시키는 단계; 유체로서의 상기 기체를 상기 장치의 플로우 경로를 따라 흐르게 하고 상기 유체를 복수의 압축 및 냉각 사이클에 적용시켜, 상기 원하는 온도 및 압력보다 높은 온도 및 압력을 가지는 액체 또는 초임계 이산화탄소를 생성하는 단계; 상기 액체 또는 초임계 이산화탄소를 상기 유출구를 통하여 상기 팽창 챔버로 전달하여, 원하는 온도 및 압력에서 기체 이산화탄소 및 액체 이산화탄소를 상기 챔버에서 생성하는 단계; 및 상기 기체 이산화탄소를 상기 압축 및 냉각 사이클을 통하여 흐르는 유체로 재순환시키는 단계; 그리고 선택적으로 상기 원하는 온도 및 압력에서 액체 이산화탄소를 상기 팽창 챔버로부터 회수하는 단계를 포함하여 이루어지는, 액체 이산화탄소의 제조방법을 제공한다.
하나 또는 그 이상의 압축 및 냉각 사이클(바람직하게는 모든 사이클)은, 상기 유체를 더욱 냉각시키는 팽창 단계를 부가적으로 더욱 포함할 수 있다. 각 압축 단계로 흐르는 유체는 단일상(예를 들어 기상 또는 농후한 유체(dense fluid)한 유체(초임계))이다; 그러나 마지막 압축 및 냉각 단계가 액체 이산화탄소 또는 농후한 유체(dense fluid) 이산화탄소를 포함하는지 여부는 선택적이다.
필요에 따라, 상기 팽창 챔버는 상기 액화 장치로부터 탈착될 수 있으며, 액체 이산화탄소의 이송 용기의 역할을 할 수 있다. 그러나 바람직하게는 상기 팽창 챔버는 액체 제거부를 가지며, 이를 통하여 액체 이산화탄소가 이송 용기로 전달될 수 있다. 상기 팽창 챔버는 예를 들면 팽창 밸브 등과 같은 팽창을 위해 적합한 임의의 구성요소일 수 있다.
상기 재순환되는 기체 이산화탄소는 바람직하게는 하나 또는 그 이상의 열교환기를 통해서 흐르며, 상부스트림 위치에 있는 유체 플로우로 되돌아가기 전에 상기 유체 플로우로부터 에너지를 빼앗아 간다,
상기 피드 기체는 예를 들어 물, 질소 등의 불순물을 포함할 수 있으므로, 상기 유체 플로우에 하나 또는 그 이상의 분순물을 제거하는 처리를 수행하는 것이 바람직하다. 장치의 설계에 따라, 이들 제거단계는 결과적으로 상기 장치로부터 액체가 아닌 이산화탄소를 제거시킬 수 있다. 그러나 세심하게 설계하면 그러한 비액체(non-liquid) 이산화탄소의 제거를 최소로 만들 수 있다.
일반적으로, 적어도 2개의 압축단계(예를 들어 2 내지 8개, 바람직하게는 4개)가 상기 유체를 액체 또는 초임계상의 이산화탄소로 전환하는 데에 필요하다. 적어도 하나의 압축단계 이후 및 상기 마지막 압축 단계 이전에, 예를 들어 상기 2번째 및 3번째 압축 단계사이, 전형적으로는 상기 이전 압축단계에 후속하는 상기 냉각 단계 이후에, 물을 제거하는 것이 바람직하다. 특히 각 압축단계 이전에 물을 제거하는 것이 바람직하다. 바람직하게는 상기 이산화탄소 기체는 마지막 분리기 이후의 흡착에 의하여 ppm 수준까지 건조된다.
물은, 압축기 입구(feed) 내에서의 수화물, 물의 냉각, 부식 및 물의 응축(droplet)을 방지하지 위하여 제거되어야 한다. 이산화탄소 기체 내에서의 물의 용해도는 압력이 높아지고, 온도가 낮아짐에 따라 감소한다. 물은 몇 가지 방법으로 제거될 수 있다. 예를 들어 분리기를 사용하거나, 물 흡수제(a water absorbent), 흡착베드(adsorbent bed) 또는 필터를 통과시켜 제거될 수 있다. 바람직하게 물의 대부분은 각 압축 및 냉각 단계 이후에, 분리기에서 제거된다.
응축 및 분리기로 물을 제거하기 위하여, 액체 오염물질(예를 들어 물 및 액화된 고비중의(heavy) 탄화수소와 같은 다른 액체)를 포함하는 상기 이산화탄소 기체가 분리기로 들어가며, 그 분리기에서 응축된 액체는 분리기의 바닥으로부터 유출되고, 이산화탄소는 기체 상태로 분리기의 상부로부터 유출된다.
바람직하게는 상기 분리기 또는 분리기들을 떠나는 건조된 기체는 다음의 압축 단계로 들어가기 전에 흡착 유니트를 통과하도록 유인된다. 연속적인 공정을 위하여, 하나의 흡착 유니트가 예를 들어 그것을 통해 뜨거운 기체를 통과시키는 것에 의하여 재생되는 동안, 다른 하나는 사용 상태에 있도록 평행하게 배열되어 있는 2개 또는 그 이상의 흡착 유니트를 가지는 것이 바람직하다. 전형적으로 재생을 위하여 사용되는 상기 기체는 재순환되는 기체 이산화탄소이다. 상기 재생되고 있는 유니트를 떠나는 뜨겁고, 습한 이산화탄소는 바람직하게는 상부스트림 위치, 예를 들어 첫 번째 및 두 번째 압축 단계, 바람직하게는 한 압축단계 및 후속하는 냉각 단계사이에 있는 유체로 재순환된다.
특히 바람직하게는 최종 유리된(free) 물은, 20 내지 40 bar사이의 압력 및 수화물 생성 곡선(formation curve)에 근접한 온도, 즉 10 내지 15℃에서, 분리기에서 제거된다. 바람직하게는 상기 이산화탄소 기체는 마지막 분리기 후의 흡착에 의하여 ppm 수준까지 건조된다.
상기 피드 기체가, 주위 온도에서, 이산화탄소의 온도보다 더 낮은 온도에서 액체로 상변화를 겪는 기체들, 예를 들어 질소, 산소, 메탄 또는 에탄을 더욱 포함하는 경우, 이들 기체들은 바람직하게는 마지막 팽창 이전에 제거된다.
그러므로 그러한 피드 기체를 위하여 상기 액화 공정은 그러한 휘발성 물질들이 제거되는 단계를 포함하는 것이 바람직하다. 이는 바람직하게는 액체 이산화탄소, 또는 보다 바람직하게는 상기 제거단계에서 제거되어야 하는 많은 기체 및 액상에 있는 그 나머지로 구성된 유체를 생성하는 압축 또는 냉각 단계에 후속하여 수행된다. 초임계상에서 임계점(CP) 보다 높은 압력에서 열이 제거된다면, 휘발성 물질의 제거는 첫 번째 팽창 단계 이후에 수행될 것이며, 그 단계에서 상기 유체는 임계점(CP) 아래의 적은 기체 분율을 가진 2상(two phase) 영역에 있다.
이슬점 선도(dew point line) 가까이에서 열을 방출한 다음에, 휘발성 성분이 분리 컬럼에서 제거될 수 있다. 6-7 bar A의 이송압력에서 단지 적은 분율, 전형적으로 0.2-0.5 몰%의 휘발성 물질이 드라이아이스가 생성되지 않음을 보충하기 위하여 생산물에 포함될 수 있다. 만약 더 많은 휘발성 물질이 피드(feed)에 현존하면 제거되어야 한다. 분리기 탱크가 사용될 수 있으나, 대량의 이산화탄소가 대기 중으로 방출되는 것을 방지하기 위하여, 바람직하게는 분리 컬럼이 사용된다. 상기 응축기 내에서 냉각은 중간 압력 단계에서 또는 상기 생산물 탱크(product tank)로부터 액체 이산화탄소를 증발하여 수행된다. 경험칙으로 보아(as a rule of thumb), 이산화탄소의 손실은 피드에서의 휘발성 물질의 양과 동등하게 될 것이다.
휘발성 물질의 제거를 보다 개선하기 위하여, 분리 컬럼으로부터 유출되는 액체 이산화탄소의 일부 또는 전부를 예를 들어 재가열기에서 가온하고, 상기 분리 컬럼으로 되돌릴 수 있다. 대안적으로 상기 재가열기는 상기 분리 컬럼에 통합(integrated)될 수 있다.
유체 플로우를 냉각하도록 배치된 상기 냉각 유니트는 냉각유체로서 재순환된 이산화탄소를 사용할 수 있다. 그러나 적어도 첫 번째 압축 및 냉각 단계는 편의적으로(conveniently) 외부에서 제공된 유체, 전형적으로 바다, 강, 호수물 등의 물, 또는 주변의 공기를 사용한다.
본 발명의 공정에서 사용되는 상기 장치는 바람직하게는 여러 가지 작업 유니트, 예를 들면 압축기, 냉각기, 가열기, 열교환기 등과 연결되는, 그리고 적절한 밸브들이 마련된 가스 밀폐 도관(gas tight conduits)을 포함한다. 이상적으로 플로우 경로(flow path)는 피드 기체를 위한 오직 하나의 입구부와 액체 이산화탄소를 위한 출구부를 가진다. 그러나 물 또는 휘발성 물질을 제거하기 위한 출구부는 어떤 실시예들에서 존재할 수 있다.
본 발명의 공정을 위한 피드 기체는 바람직하게는 대부분이 이산화탄소로서, 예를 들면 (몰 기준으로) 55 내지 100몰% 또는 70 내지 95몰%의 이산화탄소, 특히 적어도 70몰%의 이산화탄소, 보다 특별하게는 적어도 90몰%의 이산화탄소, 특별하게는 95몰%까지(up to)의 이산화탄소이다. 더욱 바람직하게는 상기 피드 기체는 0.5몰%보다 적은 휘발성 성분과 0.1몰%보다 적은 물을 포함한다. 바람직하게는 상기 물의 함량은 중량으로 50ppm을 초과하지 않는다. 상기 기재된 바와 같이, 특히 암모니아 생산에서 부산물로 생산되는 이산화탄소 또는 석탄 또는 가스 발전기로부터 수거(capture)되는 이산화탄소가 적합하다.
또 다른 측면에서, 본 발명은 유입구로부터 유출구까지의 이산화탄소의 통과를 위한 플로우 채널을 포함하는 이산화탄소의 액화장치에 있어서, 상기 채널은 마지막 압축기와 냉각기의 플로우 채널 하부스트림에 있는 팽창챔버, 및 상기 팽창챔버로부터 상기 마지막 압축기 및 냉각기의 상기 플로우 채널 상부스트림으로 기체 이산화탄소를 되돌리도록 배치되는 재순환 채널과 일련적으로 배치되는 다수의 압축기 및 냉각기를 포함하는 것인, 이산화탄소의 액화장치를 제공한다.
본 발명의 장치는 편의적으로 본 발명의 공정과 관련하여 위에서 논의된 상기 기재된 부가적인 구성 요소를 가진다.
도 1은 본 발명 장치의 한 실시예를 나타내는 개괄도이고,
도 2는 본 발명 장치의 한 바람직한 실시예를 나타내는 개괄도이다.
이제 실제예로서, 하기 비한정적인 실시예 및 도면을 참조하여, 본 발명의 구성이 상세히 설명되어질 것이다.
도 1은 본 발명 장치의 한 실시예를 나타내는 개괄도이고,
도 2는 본 발명 장치의 한 바람직한 실시예를 나타내는 개괄도이다.
도 1은 본 장치의 주된 구성요소들에 관한 개괄도이다. 100몰%의 이산화탄소 를 포함하는 피드 기체는 공급원(도시되지 않음)으로부터 공급되어 도관(1)의 유입구로 공급된다. 상기 기체는 제1 압축기(2)로 유입되고, 도관(3)을 경유하여 제1 중간 냉각기(4)로 유입된다. 제2 단계 압축 및 냉각은 도관(6)으로 연결된 제2 단계 압축기(5) 및 냉각기(7)에 의하여 수행되고, 마지막 압축단계는 압축기(8)와 냉각기(9)를 사용하여 수행된다. 열은 상기 냉각 매체(medium)로서 주변 공기 또는 물(도시되지 않음)을 사용하여 각각의 도관(4, 7, 9)에서 방출된다.
마지막 압축 단계로부터 나온 유체 출력물(fluid output)은 열교환기(10)의 제1 유입구(10a)로 유입된다. 상기 열교환기(10)의 제1 출력(10b)은 제2 열교환기(13)의 유입구(13)로 연결된다. 또한, 제1 출력(10b)은 도관(12) 및 팽창밸브(11)을 경유하여 열교환기(10)의 제2 유입구(10c)로 연결된다. 상기 팽창밸브(11)은 열교환기(10)로부터 유입된 제1 출력물(10b)을 팽창시키고 냉각시키도록 배열된다. 이것은 10 및 10b사이에서 흐르는 유체를 냉각시키는 역할을 한다. 상기 제3 유입구들(10e, 10f) 사이에서 흐르는 재순환 이산화탄소는 또한 10a에서 10b로 흐르는 유체를 냉각시킨다. 상기 제2 출력(10d)은 압축기(5)와 냉각기(7) 사이에 있는 도관(6)에 연결되어, 도관(12) 아래에서 추출되는 기체를 재순환시킨다.
열교환기(10)로부터 유출되는 제1 출력물(10b)은 부가적인 열교환기(13)를 통과하여 팽창밸브(14)로 유입된다. 다음으로 상기 유체는 팽창밸브(14)에 의해 이송 압력으로 팽창되고 분리기(15)로 유입된다. 상기 기체(또는 플래쉬 가스(flash gas))는 각각 도관(16)과 열교환기(13, 10)를 경유하여, 제1 압축기(2)와 제1 냉각기(4) 사이에 배열된 도관(3)으로 되돌아간다. 상기 2개의 열교환기(10, 13)의 배치 구성은 10a, 10b, 13a 및 13b 사이에서 통과하는 유체의 흐름을 냉각시키는 역할을 하는데, 이것은 도관(16) 내에 있는 플래쉬 가스(flash gas)와 도관(12) 내에 있는 팽창된 공급 기체가 보다 낮은 온도에 있기 때문이다. 이것은 공정의 효율을 증가시킨다.
분리기(15)에서 분리된 상기 액체는 도관(17)을 경유하여 저장용기 또는 이송 용기(도시되지 않음)로 배출된다. 상기 기재된 바와 같이 압축된 유체의 팽창을 위하여, 편의적으로 줄-톰슨 밸브(Joule-Thompso valve)를 사용할 수 있다. 상기 기재된 바와 같이, 대안으로서 압축된 유체를 팽창시키기 위하여 팽창 터빈이 사용될 수 있다. 이것은 본 공정의 에너지 효율을 증가시킨다.
도 2를 참조하면, 피드 기체는 본 장치의 도관(18) 내부로 유입되고, 도관(21)을 통해 제거되는 물을 응축하는 역할을 하는 분리기(20)로 유입된다. 다음으로 상기 기체는 도관(22)를 통하여 제1 단계 압축기(23) 및 제1 단계 중간 냉각기(24)로 전달된다. 상기 제1 단계의 물의 제거, 압축 및 중간냉각은, 도 2에 나타난 바와 같이, 분리기(25), 제2 압축기(26) 및 제2 냉각기(27)에 의해 반복된다. 제2 중간 냉각기(27)의 출력물은 도관(29)을 지나 열교환기(28)을 통과하며, 그 곳에서 피드 기체의 온도는 본 장치의 하부스트림으로부터 재순환되는 기체 이산화탄 소와 열교환하면서 더욱 내려간다.
중간냉각기(24, 27)는 열을 해수로 방출한다.
피드 기체는 열전달기(28)로부터 도관(31)을 경유하여 분리기(30)으로 유입된다. 분리기(25, 30)에서 제거되는 물은 도관(32, 33)을 경유하여 제1 분리기(20)로 되돌아간다.
물은 3개의 분리기(20.25.30)를 수단으로 응축되어 피드 기체로부터 제거된다. 특히 50 ppm(중량) 보다 많은 물이 현존하는 경우에 발생할 수 있는 수화물(hydrate)의 형성 및 부식의 방지를 위하여, 피드기체로부터 물을 제거하는 것이 매우 바람직하다. 물을 제거하면 또한 본 과정의 효율이 증대된다.
피드 기체는 상기 제3 분리기(30)로부터 유출되어 도관(34)를 지나 2개의 물 흡착(adsorption) 유니트(unit)(35a, 35b) 중의 하나로 유입되고, 상기 물 흡착 유니트에서 물의 함량이 더욱 낮아져 대략 50ppm으로 된다.
임의의 하나의 단계에서, 하나의 물 흡착 유니트가 사용되며, 그 동안에 다른 하나의 유니트는 도관(36)으로부터 유입된 뜨거운 이산화탄소 기체로 재생(건조)된다. 재생되고 있는 유니트로부터 유출되는 습한(moist) 이산화탄소는 도 관(37)을 경유하여, 제1 압축기(23) 다음에 있는 도관으로 재순환된다.
약 50 ppm 또는 그 이하의 물을 함유하는 피드 기체는 도관(38)을 경유하여 마지막 단계의 압축기(39) 및 냉각기(40)로 전달된다. 피드 기체는 본 공정의 최대 압력 하에 있는 압축기(39)로부터 유출되고(39는 마지막 압축 단계이다), 열을 해수로 방출하는 냉각기(40)로 냉각된다.
다음으로 액체 이산화탄소는 도관(41)을 지나 휘발성 물질 제거 칼럼으로 유입되고, 상기 칼럼에서 휘발성 물질이 증류되어 제거된다. 휘발성 물질은 상기 컬럼의 상부에서 제거되고, 다량의 이산화탄소는 액체로 남게된다. 액체 이산화탄소는 도관(43)을 통하여 추출된다. 휘발성 물질의 제거 효율을 높이기 위해서, 재가열기(44)가 상기 컬럼의 바닥에 장착된다. 상기 재가열기는 상기 컬럼의 하부에서 열을 제공하여 휘발성 물질을 비등제거(boil off)시키고, 이로써 이산화탄소로부터 휘발성물질을 분리하는 것을 개선시킨다. 상기 컬럼의 상부에서 휘발성 물질이 많은 기체 스트림(the volatile rich gas stream)에 있는 이산화탄소를 회수하는 것을 개선하기 위하여, 응축기(condenser)가 상기 컬럼의 상부에 배치된다. 상기 응축기에 필요한 냉각 듀티(cooling duty)는 중간 또는 생성물 압력(product pressure)에서 액체 이산화탄소를 증발하는 것으로 얻어진다.
남아 있는 액체 이산화탄소는 열교환기(45)를 통과하여 팽창 유니트(46)로 유입되며, 그 팽창 유니트에서 차가운 기체 이산화탄소와 액체 이산화탄소가 생산된다. 상기 액체는 도관(47)과 열교환기(48)을 경유하여 마지막 팽창 탱크(49)로 유입되며, 그 팽창 탱크에서 상기 액체는 원하는 온도와 압력 하에 있다. 상기 기체는 분리되어, 일부는 도관(50), 열교환기(45), 도관(51)을 경유하여 열교환기(28)로 되돌아가며, 나머지는 도관(52), 열교환기(53), 도관(54, 51)을 경유하여 열교환기(28)로 되돌아간다. 열교환기(53)은 컬럼(42)를 위한 응축기로 작용한다.
상기 마지막 팽창 탱크(49)에서 생성된 기체는 열교환기(48, 28, 55)를 경유하여 가열기(55)로 유입되며, 그 가열기에서 물 흡착 유니트(35a, 35b)를 재생하기에 충분한 온도로 가열된다.
상기 팽창 탱크(49)에 있는 액체 이산환탄소는 도관(57)을 경유하여 이송 용기(transport vessel)로 유출된다.
도 1의 실시예에 나타난 바와 같이, 압축기(2) 전후의 압력과 온도는 바람직하게는 5 bar A/25℃ 및 11 barA/25℃이다. 팽창 탱크(15)의 압력과 온도는 바람직하게는 6.5 bar A/-50℃이다.
도 2의 실시예에 나타난 바와 같이, A, B, C, D 등으로 표시된 위치에서의 압력과 온도는 바람직하게는 하기 표 1에 기재된 바와 같다.
플로우 위치 (Flow location) 압력(bar A) 온도(℃)
A 1.1 25
B 1.1 25
C 5 140
D 4.5 20
E 4.5 20
F 20 140
G 19.5 20
H 19.5 10
I 19.5 10
J 19.5 10
K 60 180
L 60 20
M 60 18
N 60 -15
O 21 -20
P 21 -20
Q 21 -22
R 6.5 -50
S 6.3 -27
T 6.1 -5
U 5.9 200
V 5.7 400
W 5.5 200
X 20.5 -22
하기 3개의 실시예는 피드 기체의 임계점 이상 또는 이하에서 공정이 작동할 수 있는 대안적인 방법들을 설명한다.
[실시예 1] 임계점 아래에서 해수/대기로의 열 방출
이산화탄소는 3개의 압축 단계에서 공급압력인 1 bar로부터 약 60bar인 최대 압력까지 압축된다. 상기 피드 기체는 각 압축단계 사이에서 해수 또는 대기의 공기로 냉각된다. 충분히(fully) 압축된 피드 기체, 예를 들어 마지막 압축기로부터 유출되는 출력물은 해수를 사용하여 다시 열교환기에 의해 응축된다. 상기 응축된 피드 기체는 팽창 밸브를 사용하여 이송 압력까지 팽창되고, 플래쉬 탱크(flash tank) 또는 분리기로 전달된다. 상기 분리기에서 상기 액체 물질은 제거되어 이송기(transport) 또는 저장용기로 전달되고, 상기 기체 물질은 상기 압축 단계로 되돌아간다.
[실시예 2] 임계점 아래에서 외부 냉각 순환기로의 열 방출
상기 피드 기체는, 2개의 압축 단계에서 공급 압력 1 bar에서 약 25bar인 최대 압력까지 압축된다. 상기 중간 냉각(압축단계 사이의)은 해수 또는 대기의 공기를 사용하여 수행된다. 다음으로 상기 압축된 피드 기체는 외부 냉각 순환기(circuit)로 연결된 열교환기를 사용하여 응축된다. 다음으로 상기 응축된 피드 기체는 팽창 밸브를 사용하여 팽창되어 이송 압력으로 되고, 플래쉬 탱크(flash tank) 또는 분리기로 전달된다. 상기 분리기에서 액체 물질은 제거되어 이송 또는 저장 용기(a transport or stroage vessel)로 전달되고, 기상 물질은 상기 압축단계로 되돌아간다.
[실시예 3] 임계점 위에서 해수/대기로의 열 방출
상기 피드 기체는 4개의 압축단계에서 공급 압력 1bar에서 최대 압력인 85bar(예를 들어 임계압력 73.8bar 이상)까지 압축된다. 상기 중간 냉각(압축단계 사이의)은 해수 또는 대기의 공기를 사용하여 수행된다. 다음으로 상기 압축된 피드 기체는 해수 또는 대기의 공기를 사용하여 초임계 상태에서 냉각된다. 다음으로 상기 압축된 유체는 초임계 상태에서 팽창 수단을 사용하여 2상(two-phase)으로, 상기 이송 압력까지 팽창되고, 플래쉬 탱크(flash tank) 또는 분리기로 전달된다. 상기 분리기에서 상기 액체 물질은 제거되고, 이송 또는 저장 용기로 전달되고, 상기 기상의 물질은 상기 압축단계로 되돌아간다.
본 발명에 따른 액체 이산화탄소의 생성 공정은 대규모이고, 그 대규모의 이송에 바람직한 온도와 압력의 액체 이산화탄소를 생성하는 것을, 환경친화적이고 효율적인 방법으로 수행할 수 있으며, 어떠한 고가의 냉각제도 필요로 하지 않고, 이산화탄소가 대기 중으로 방출되는 것을 피할 수 있게 한다.

Claims (10)

  1. 이산화탄소를 포함하는 피드기체로부터, 온도는 주위보다 낮고, 이산화탄소의 삼중점 온도보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 온도보다 낮고, 압력은 주위보다 높고, 이산화탄소의 삼중점 압력보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 압력보다 낮은 압력인, 원하는 온도 및 압력에서 이산화탄소를 생성하는 공정으로서, 상기 공정은 상기 피드 기체를, 상기 유입구로부터 팽창 챔버로 연결된 유출구까지로의 플로우 경로를 가지는 액화장치의 유입구로 유입시키는 단계; 유체로서의 상기 기체를 상기 장치의 플로우 경로를 따라 흐르게 하고 상기 유체를 복수의 압축 및 냉각 사이클에 적용시켜, 상기 원하는 온도 및 압력보다 높은 온도 및 압력을 가지는 액체 또는 초임계 이산화탄소를 생성하는 단계; 상기 유체로부터 물이 적어도 하나의 압축 사이클 이후 및 마지막 압축 사이클 이전에 제거되는 단계; 상기 액체 또는 초임계 이산화탄소를 상기 유출구를 통하여 상기 팽창 챔버로 전달하여, 원하는 온도 및 압력에서 기체 이산화탄소 및 액체 이산화탄소를 상기 챔버에서 생성하는 단계; 및 상기 기체 이산화탄소를 상기 압축 및 냉각 사이클을 통하여 흐르는 유체로 재순환시키는 단계; 그리고 선택적으로 상기 원하는 온도 및 압력에서 액체 이산화탄소를 상기 팽창 챔버로부터 회수하는 단계를 포함하여 이루어지는, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 하나 또는 그 이상의 압축 사이클은 부가적으로 팽창 단계를 더욱 포함하는 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 각 압축 사이클로 흐르는 유체는 단일상인 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  4. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 팽창 챔버는 액체 이산화탄소가 회수되는 액체 제거부를 가지는 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  5. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 재순환된 이산화탄소는 하나 또는 그 이상의 열교환기를 통과하는 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  6. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 재순환된 이산화탄소는 상부스트림 위치에 있는 유체 플로우로 되돌아가는 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  7. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 4개의 압축 사이클을 포함하는 것인, 액체 이산화탄소의 제조방법.
  8. 삭제
  9. 유입구로부터 유출구까지의 이산화탄소의 통과를 위한 플로우 채널을 포함하는 이산화탄소의 액화장치에 있어서, 상기 액화장치는 온도는 주위보다 낮고, 이산화탄소의 삼중점 온도보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 온도보다 낮고, 압력은 주위보다 높고, 이산화탄소의 삼중점 압력보다 높으며, 이산화탄소의 임계점 압력보다 낮은 압력인, 원하는 온도 및 압력에서 액상 이산화탄소를 생성하기 위해 설계된 액화장치로서, 상기 채널은 마지막 압축기 및 냉각기의 플로우 채널 하부스트림에 있는 팽창챔버; 상기 팽창챔버로부터 상기 마지막 압축기와 냉각기의 상기 플로우 채널 상부스트림으로 기체 이산화탄소를 되돌리도록 배치되는 재순환 채널; 일련적으로 배치되는 다수의 압축기와 냉각기; 및 적어도 하나의 압축 사이클 이후 및 마지막 압축 사이클 이전에 위치하는 물을 제거하는 분리기;를 포함하는 것인, 이산화탄소의 액화장치.
  10. 제9항에 있어서, 상기 팽창 챔버는 액체 이산화탄소가 회수되는 액체 제거부를 가지는 것인, 이산화탄소의 액화장치.
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