CN101231131B - 二氧化碳的纯化 - Google Patents

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Abstract

使用传质分离塔系统将选自氧气和一氧化碳的第一杂质从不纯的液体二氧化碳中脱除，通过与粗二氧化碳流体间接热交换将其再沸，其中不纯的液体二氧化碳比粗二氧化碳流体中二氧化碳的浓度高。本发明尤其适用于回收含氧燃料燃烧工艺产生的烟气或者氢气PSA工艺废气中的二氧化碳。优点是降低第一杂质的含量到不超过1000ppm。

Description

二氧化碳的纯化
                        背景技术
本发明涉及一种纯化包含选自氧气(“O2”)和一氧化碳(“CO”)的第一杂质的不纯的液体二氧化碳(“CO2”)的方法和装置。该方法和装置特别适用于废二氧化碳气体中二氧化碳的回收，例如含氧燃料燃烧工艺的烟气或氢气(“H2”)变压吸附(“PSA”)工艺的废气。
迫切需要研发新方法从化石燃料、碳质燃料或烃质燃料发电，同时收集二氧化碳。新方法应该理想地比现有工艺效率更高、费用更低。本文中考虑含氧燃料燃烧工艺。
在含氧燃料燃烧工艺中，燃料在纯氧气中燃烧，非必须地循环冷烟气或蒸气或水来调节火焰的温度。去除燃烧产生的大部分的氮气接着冷却和水冷凝之后产生具有高二氧化碳浓度的净烟气。
含氧燃料燃烧工艺理想地适用于传统的粉煤燃烧锅炉生产用于发电的蒸汽。在粉煤燃烧锅炉中含氧燃料燃烧产生净烟气，在所含水蒸汽冷却并冷凝后，该净烟气一般含有大约65mol％到约95mol％的二氧化碳和高达约5mol％的氧气，其余大部分是氮气和氩气。氧气、氮气和氩气称为“杂质气体”。
在烟气中大部分氧气来自于比煤完全燃烧所需过量的氧气。剩下的氧气来自于漏入锅炉和对流部分的空气。烟气中的氮气和氩气来自于煤燃烧的氧气进料和漏入锅炉与对流部分的空气，氧气进料一般具有纯度为90mol％到99.6mol％，通常95mol％到97mol％的氧气。
烟气中也存在如酸性气体的杂质和其他来自于煤与燃烧过程的杂质。杂质包括二氧化硫、三氧化硫、氟化氢、氯化氢、一氧化氮、二氧化氮、汞等等。烟气(在经过洗涤和干燥之后)中这些杂质的总量取决于燃料的组成和燃烧的条件。
在烟气中的二氧化碳可以保存于例如地质构造之前必须净化烟气。在这种情况下，水溶性组分如三氧化硫、氯化氢和氟化氢，通过直接与水接触通常可以从烟气中脱除，这样不但洗脱这些组分而且可以冷却烟气和冷凝水蒸汽。如2005年11月28日提交的申请号为US 11/287640的美国专利申请中公开，二氧化硫和氮的氧化物可以在压缩二氧化碳到管路压力期间去除，其公开的内容作为参考在此结合。该工艺也可以去除在二氧化碳中存在的任何汞。
二氧化碳的管路压力通常在约100bar到约250bar，远高于二氧化碳的临界压力。最好去除大量的杂质气体以降低压缩二氧化碳所需的能耗并且以保证在保存二氧化碳的管路或地质构造中不会出现两相流的情形。
当打算将二氧化碳用来浓缩油或气体的回收操作时，氧气的存在会成为问题，因为氧化可能引起钻孔设备的腐蚀问题。一般要求的二氧化碳的纯度指标是最大杂质含量为3mol％，并且在使用二氧化碳回收浓缩油的情况下，最大氧气含量一般为100ppm或更低，甚至低到1ppm。
用于下一阶段纯化二氧化碳的现有技术采用如下技术：从约30bar压力下的压缩干燥预净化的粗二氧化碳气流，通过冷却粗二氧化碳到非常接近二氧化碳的凝固点来脱除杂质气体，其中二氧化碳的分压在约7bar到约8bar。包含约25mol％的二氧化碳的残余气体在加热和膨胀产生能量之后分离并放空。该单个工艺得到二氧化碳的回收率为约90％。如果可以经济地达到很高的二氧化碳的回收率，如高于97％，那么含氧燃料的燃烧工艺可以显著地改善。
将来自化石燃料的含氧燃料燃烧的二氧化碳输送到地质储存位置中的现有技术基于将其压缩至一般从约100bar到约250bar的管线压力。用于较小二氧化碳排放源或者管线可能太贵的情形下的可选技术是液化二氧化碳并在压力低于它的临界压力下以液体例如在大的海运油轮中来运送。如果二氧化碳纯化技术可以在接近周围温度下经济地生产用于管线运送的液体二氧化碳产品，而不是超临界二氧化碳流，那么含氧燃料燃烧工艺可以显著地改善。
在含氧燃料动力系统中碳捕获的重要目标是提供一种处理压缩后的粗二氧化碳的方法以脱除氮气和氩气，并且降低其中氧气的浓度到小于100ppm，最好具有低耗能和高二氧化碳的回收率。二氧化碳的回收率(基于总烟气气流中的二氧化碳)理想地应该高于97％。另外，如果纯化的二氧化碳产品是以低于它的临界压力的低温液体流形式生产，那么作为液体或作为超临界流体输送到二氧化碳的储存位置是很便利的。
从化石燃料中捕获二氧化碳的另一种方法是通过蒸汽催化重整；通过部分氧化；通过气体加热催化重整；或通过这些已知工艺的组合将化石燃料转化成为一氧化碳和氢气的混合物即所谓的合成气体(或合成气)，，然后通过将一氧化碳和氢气的变换反应，产生含有二氧化碳作为主要杂质的纯净的富氢产品气体。这些工艺在高压下发生，一般在约20bar到约70bar。
氢气必须从如甲烷和一氧化碳的杂质中分离。一氧化碳也必须分离和纯化。优选的纯化方法是采用多床变压力吸附(“PSA”)工艺来生产纯氢气。一般的PSA单元在25bar的压力下操作，对进料气体通常具有约85％到约90％的氢气回收率。通常在约1.2bar到约1.5bar的压力下的废气的组成取决于用于从化石燃料产生气体的方法。例如，由蒸汽/天然气催化重整器制备的进料产生的PSA废气一般包括至少约60mol％的二氧化碳，伴有少量的氢气、甲烷、一氧化碳和水蒸汽。此时，目标是将一氧化碳和甲烷的含量降低到100ppm之下。
图1描述的是从含氧燃料燃烧工艺产生的粗二氧化碳中脱除杂质气体的现有技术工艺的流程图。在“Carbon Dioxide Capturefor Storage in Deep GeologicalFormation-Results from the CO2 Capture Project”(Capture and Separation of CarbonDioxide from Combustion Sources；Vol.1；Chapter26；pp451-475；Elsevier)中揭露了此方法。
在图1中，二氧化碳的分离在低温处理厂中进行，它是采用二氧化碳冷冻来冷却粗二氧化碳进料气体到二氧化碳凝固点约2℃以内的温度。此时，未冷凝的气体会发生相分离并且包含约25mol％二氧化碳和约75mol％杂质气体的气相被分离，在排放到大气中之前加温并膨胀产生动力。
该方法在接近进料气体混合物凝固点的温度下从-54.5℃的二氧化碳中分离杂质，此时二氧化碳的蒸汽压是7.4bar。冷冻负荷由两股压力分别在8.7巴和18.1巴的二氧化碳液流在换热器E101和E102中蒸发来提供。两股生成的二氧化碳气流进入二氧化碳压缩器，K101和K102，这通常是多级压缩机中的两级。
在图1中，碳质燃料的进料130与氧气进料132在含氧燃料燃烧单元R101中燃烧产生烟气流134，其热量用以在发电厂(未画出)中产生蒸汽。将气流134分为主要部分(气流138)和次要部分(气流136)。将气流138循环到含氧燃料燃烧单元R101中。在汽-液接触容器C105中用水洗涤烟气流136以脱除水溶性组分并且产生洗涤后的烟气。水流142进入容器C105，包括烟气中水溶性组分的水流144由此排出以提供粗二氧化碳气流146(包括约73mol％二氧化碳)。
气流146在压缩机K105中压缩以产生压力约30bar的洗涤后烟气流1，它在一对热再生脱水干燥机C103中干燥至低于-60℃的露点，以产生干燥的废二氧化碳气体流2。气流2在热交换器E101中通过间接热交换冷却到约-23℃以产生粗二氧化碳气态流3供入相分离容器C101中，在此将其分离成第一富集二氧化碳液体和含有主要杂质气体的第一蒸汽。
第一富集二氧化碳液体流4在阀V101中降低压力到约18bar，产生减压的第一富集二氧化碳液体流5，将其在热交换器E101中通过间接热交换蒸发以提供制冷并且产生第一富集二氧化碳气体流6。
从相分离器C101中出来的第一蒸汽流7在热交换器E102中通过间接热交换冷却到-54.5℃以产生部分冷凝流体的流8，将流8输送到第二相分离容器C102中，在此将其分离成第二富集二氧化碳液体和含有主要剩余杂质气体的第二蒸汽。
第二富集二氧化碳液体流13在热交换器E102中通过间接热交换暖化到约-51℃以产生暖化的第二富集二氧化碳液体流14，将其在阀V102中降压到8.7bar以产生减压的第二富集二氧化碳液体流15。流15在热交换器E101，E102中通过间接热交换蒸发并暖化以提供制冷并且产生第二富集二氧化碳气体流16。对于防止从约30bar减压时第二富集二氧化碳液体冻结，在热交换器E102中初始暖化流13是关键的。
从相分离器C102中流出的第二蒸汽流9在热交换器E101，E102中通过间接热交换加热到周围温度以产生暖化的第二气体流10，将其在预热器E103中通过间接热交换加热到约300℃以产生预热的第二气体流11。流11在涡轮机K103中膨胀产生动力和包含约25mol％二氧化碳的废气流12与排入大气的绝大部分杂质气体。
流16在多级离心二氧化碳压缩机的第一级K102中压缩以产生约18bar压力下的压缩后的二氧化碳气体流17。在中间冷却器E104中利用冷却水作为冷却剂除去流17中的压缩热。冷却的压缩后的二氧化碳气体流18与气流6混合并且将混合流在压缩机的第二或更多级K101中进一步压缩以产生压力为110bar的进一步压缩的二氧化碳气体流19。气流19中二氧化碳的浓度为约96mol％。在后冷却器(aftercooler)E105中利用锅炉给水和/或冷凝物作为冷却剂从流19中移去压缩热，由此可以加热锅炉给水和/或冷凝物并且产生在管线压力如约110bar下的经冷却的进一步压缩的二氧化碳气体流20。
为简便起见，热交换器E101和E102在图1中示为分离的热交换器。但是，正如技术人员所能理解的，热交换器E101和E102事实上通常构成在大多数热力学最有效位置具有进料流进入和产品流流出的主热交换器的组成部分。主热交换器E101，E102一般是多流板翅式换热器，最好由铝制造。
表1是图1所述工艺的热量和物料平衡表。
Figure 200810085605XA00800051
                                                                      表1
图1描述的工艺产生纯化的二氧化碳，在二氧化碳回收率约89％下，具有约96mol％的二氧化碳浓度且含有约0.9mol％的氧气。
采用蒸馏提纯含氧燃料燃烧工艺中二氧化碳的一般概念并不新。在这方面，Allam等(“A Study of the Extraction of CO2 from the Flue Gas of a 500MWPulverized Coal Fired Boiler”，Allam and Spilsbury；Energy Consers.Mgmt；Vol.33；No.5-8；pp373-378；1992)揭露了一种纯化来自含氧燃料燃烧工艺的二氧化碳的方法：采用蒸馏脱除“重”杂质(如二氧化硫和二氧化氮)和包括氧气、氮气和氩气的杂质气体来纯化二氧化碳。
在Allam等的文章中，二氧化碳系统与空气分离单元(“ASU”)整合，利用氮气和氧气流膨胀以提供二氧化碳液化过程的制冷。该方法将从二氧化碳中分离的含氧气流部分循环到锅炉，作为此时的吹扫气流以防止杂质的堆积。采用精馏塔，在其冷端从二氧化碳流中脱除较轻的杂质。在第二个塔中，也是在冷端从产物二氧化碳流中脱除二氧化硫和氮的氧化物。
此外，本发明人于2006年6月在特隆赫姆第8届温室气体控制技术会议(8thGreenhouse Gas Control Technologies Conference)(GHGT-8)上发表的题目为“Purification of Oxyfuel-Derived CO2 for Sequestration or EOR”的文章中揭露了蒸馏塔可以用来从含氧燃料燃烧工艺生成的二氧化碳中脱除氧气的大致想法。但是，并没有披露该大致想法如何实施的细节。
其它现有技术包括GB-A-2151597(Duckett；1985年公开)描述了一种方法，使用膜以浓缩低浓度二氧化碳进料流以便于用相分离纯化。目的是制造出售的液化二氧化碳，而不是从燃烧工艺中可能回收尽可能多的二氧化碳，因此，进料的二氧化碳回收率会很低，约在70％。
GB-A-2151597公开了使用二氧化碳进料流给蒸馏塔的再沸器提供热量。GB-A 2151597也公开了使用外部冷冻源以便给蒸馏工艺的运行提供所需的液体。
US-A-4602477(Lucadamo；1986年7月公开)公开了一种方法，用于获取烃质尾气并且通过将其分离成轻烃流、重烃流和废二氧化碳流以增加它的价值。在气流中二氧化碳的存在降低气体的热价值和经济价值。除了在低温下进行蒸馏的步骤之外，该方法还使用二氧化碳膜单元完成从轻烃产品中最终脱除二氧化碳。
US-A-4602477中公开的该方法的目的并不是产生高纯度的二氧化碳，而是脱除烃进料中的二氧化碳。蒸馏步骤产生二氧化碳流作为具有冷凝器的精馏塔的侧线流。该方法也可以使用汽提塔提纯重烃流。
US-A-4977745(Heichberger；1990年12月公开)揭露了一种纯化具有二氧化碳进料纯度大于85mol％的进料流的方法，高压剩余气流被加热并且膨胀以便回收能量，而用额外的冷冻源来液化二氧化碳。
EP-A-0964215(Novakand等；1999年12月公开)揭露了从使用二氧化碳冷冻食物的工艺中回收二氧化碳的方法。该方法包括使用蒸馏塔回收二氧化碳。在作为回流物加入塔内之前，塔的二氧化碳进料流给塔内的再沸器提供热负荷。US-A-4952223(Kirshnamurthy等；1990年8月公开)揭露了一种液化二氧化碳的方法，其中通过使排出气体通过PSA系统产生富集二氧化碳循环流和贫二氧化碳(carbon dioxide-depleted)排出流来提高二氧化碳的回收率。
                        发明内容
根据发明的第一方面，提供了一种从不纯液体二氧化碳中脱除选自氧气和一氧化碳的第一杂质的方法，该方法包括：
在传质分离塔系统中分离所述不纯的液体二氧化碳，产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；和
通过与粗二氧化碳流体间接热交换再沸一部分所述富集二氧化碳的塔底液体，来为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
其中所述不纯的液体二氧化碳具有比所述粗气态二氧化碳高的二氧化碳浓度。
本发明特别用于从污染的二氧化碳气体中回收二氧化碳的方法，其中污染的二氧化碳气体含有选自氧气和一氧化碳的第一杂质，和至少约60mol％的二氧化碳，所述的方法包括：
将至少一部分污染的二氧化碳气体进料和从下游循环的压缩后的富集第一杂质的气体混合，以产生粗二氧化碳气体；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换冷却至少一部分所述的粗二氧化碳气体，以产生粗二氧化碳流体；
在传质分离塔系统中分离所述不纯的液体二氧化碳，产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；和
通过与至少一部分所述粗二氧化碳流体间接热交换再沸一部分所述富集二氧化碳的塔底液体，来为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换进一步冷却至少一部分所述冷却的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
相分离至少一部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽；
将至少一部分所述不纯的液体二氧化碳输送到所述塔系统中进行分离；
将一部分所述富集二氧化碳的塔底液体分成第一部分和至少一份另外部分；
膨胀所述的第一部分以产生在第一压力下的膨胀的第一部分；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换蒸发所述膨胀的第一部分，以提供该方法所需的一部分冷负荷(refrigeration duty)并产生二氧化碳气体；
膨胀该至少一份另外部分(further part)以产生具有比所述第一压力高的压力下的至少一份膨胀的另外部分；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换蒸发某个或每一个膨胀的另外部分，以提供方法所需的至少一部分剩余的冷负荷并产生二氧化碳气体；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换暖化至少一部分所述富集第一杂质的塔顶蒸汽，以产生暖化的富集第一杂质的气体；
压缩至少一部分所述暖化的富集第一杂质的气体以产生所述压缩的富集第一杂质的气体，将其循环到所述污染的二氧化碳气体中；和
压缩所述二氧化碳气体形成压缩的二氧化碳气体。
根据本发明的第二方面，提供用于实施第一方面的方法的装置，所述的装置包括：
传质分离塔系统，用于分离不纯的液体二氧化碳以产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；
再沸器，通过与粗二氧化碳流体间接热交换来再沸富集二氧化碳的塔底液体，以便为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
热交换器，通过与通常至少一条工艺流的间接热交换进一步冷却冷却的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
管道装置，用于将冷却的粗二氧化碳流体从所述再沸器输送到所述热交换器中；
相分离器，用于相分离所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽；
管道装置，用于将部分冷凝的粗二氧化碳流体从所述热交换器输送到所述相分离器中；
第一减压装置，用于降低不纯的液体二氧化碳的压力，以产生减压的不纯的液体二氧化碳；
管道装置，用于将不纯的液体二氧化碳从所述相分离器输送到所述第一减压装置中；和
管道装置，用于将减压的不纯的液体二氧化碳从所述第一减压装置输送到所述塔系统中。
                        附图说明
图1是从含氧燃料燃烧工艺产生的烟气中回收二氧化碳的现有技术的图示(流程图)；
图2是本发明用两股膨胀的富集二氧化碳的液流来提供冷负荷的具体实施方式的图示(流程图)；
图3是本发明用三股膨胀的富集二氧化碳的液流来提供冷负荷的具体实施方式的图示(流程图)。
                    发明的详细描述
根据本发明的方法包括：在传质分离塔系统中分离所述不纯的液体二氧化碳，产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；以及通过与粗二氧化碳流体间接热交换再沸一部分所述富集二氧化碳的塔底液体，为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体。该方法的特征在于不纯的二氧化碳液体具有比所述粗二氧化碳流体高的二氧化碳浓度。
其他杂质通常也存在于不纯的液体二氧化碳中。例如，如果该方法用于从含氧燃料燃烧工艺产生的烟气中回收二氧化碳，那么该其他的杂质通常包括氧气、氮气和氩气；硫的氧化物(如二氧化硫)和氮的氧化物(如一氧化氮和二氧化氮)。如果该方法用于从氢气PSA工艺产生的废气中回收二氧化碳，那么其他的杂质通常包括氢气、一氧化碳、氮气、甲烷和氩气。本发明的方法也适用于从不纯的液体二氧化碳中除去大量的这些其他杂质。
粗气态二氧化碳通常含有至少约60mol％的二氧化碳，并且通常含有不超过90mol％的二氧化碳。在优选的具体实施方式中，粗气态二氧化碳含有至少约65mol％到约90mol％的二氧化碳，例如约70mol％到约75mol％。
不纯的液体二氧化碳通常含有至少约90mol％的二氧化碳，并且通常含有不超过约99mol％的二氧化碳。在优选的具体实施方式中，不纯的液体二氧化碳含有约95mol％到约99mol％的二氧化碳。
在优选的具体实施方式中，不纯的二氧化碳液体来源于冷却的粗二氧化碳流体。在这类具体实施方式中，该方法可以进一步包括：
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换进一步冷却至少一部分所述冷却的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；和
相分离至少一部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽。
塔系统的操作压力通常低于不纯的液体二氧化碳的压力。因此，在这些具体实施方式中，在将不纯的液体二氧化碳输送到塔系统之前，不纯的液体二氧化碳的压力最好降低到塔系统的操作压力左右而不形成固体的二氧化碳。
降压期间避免固体二氧化碳的形成可以如此实现：在降低压力之前通过与通常至少一条工艺流的间接热交换来暖化不纯的液体二氧化碳。例如，在示例性的具体实施方式中，将不纯的液体二氧化碳暖化到约30℃。
至少一部分本发明方法所需的冷负荷通常是通过与通常至少一条工艺流的间接热交换汽化一部分富集二氧化碳的塔底液体来提供的，优选在膨胀之后。
方法通常包括：膨胀至少第一部分的富集二氧化碳的液体，以产生在第一压力下的膨胀的第一部分；和通过与通常至少一条工艺流间接热交换来汽化膨胀的第一部分，以提供一部分该方法所需的冷负荷和生产二氧化碳气体。
第一压力通常是从大约二氧化碳的三相点压力如5.18bar到约15bar，优选不超过约6bar。
该方法优选包括：
膨胀至少一份另外部分所述的富集二氧化碳的塔底液体，以生产具有比所述第一压力高的压力的至少一份膨胀的另外部分；
通过与通常至少一条工艺流的间接换热蒸发至少一部分的该至少一份膨胀的另外部分，以提供该方法所需的至少一部分剩余的冷负荷以及产生二氧化碳气体。例如，该至少一份膨胀的另外部分可以用于提供至少一部分冷却粗二氧化碳气体以产生粗二氧化碳流体所需的冷负荷。
该至少一份膨胀的另外部分的压力通常是从约二氧化碳的三相点到约20bar。在一些具体实施方式中，只有一份另外部分膨胀到第二压力，该第二压力通常是从约二氧化碳的三相点到约20bar，优选从约12bar到约18bar，如约15bar。在其他的具体实施方式中，具有两个另外的部分，一部分膨胀到第二压力，另外部分膨胀到第三压力，其中第三压力比第一压力高、比第二压力低。第三压力通常是从约二氧化碳的三相点到约20bar，优选是从约8bar到约14bar，如约10bar。
在优选的具体实施方式中，本发明方法所需所有冷负荷的大部分，即超过50％，都是由蒸发富集二氧化碳的塔底液体来提供，通常在适当地降低压力之后。优选至少75％、最优选至少90％的所有冷负荷是由这种蒸发提供的。
未由蒸发富集二氧化碳的塔底液体提供的任何剩余冷负荷可以由蒸发外部的制冷剂来提供。但是，优选该方法所需的所有冷负荷都通过工艺流之间的间接热交换来内部提供，即不用外部的制冷剂。
“冷负荷”的表达仅仅是指亚环境温度之下的冷负荷，即低于环境温度的冷负荷，排除在环境温度或高于环境温度的冷却负荷。
在提供制冷之后，通过与至少一条工艺流的间接热交换产生的二氧化碳气体可以在二氧化碳压缩工序中压缩到管线压力，如从约100bar到约250bar。
至少一部分贫二氧化碳蒸汽通常通过与至少一条工艺流的间接热交换来暖化，如到环境温度，以产生贫二氧化碳气体。至少一部分贫二氧化碳气体可以通过间接热交换来加热，然后进行膨胀产生动力和通常排放到大气的膨胀的贫二氧化碳气体。一般地，由于富集第一杂质气体的循环，所有的杂质最终都会排放到膨胀的贫二氧化碳气体中。
在优选的具体实施方式中，方法包括：
通过与通常至少一条工艺流间接热交换暖化至少一部分贫二氧化碳蒸汽，以产生贫二氧化碳气体；
通过间接热交换预热至少一部分的贫二氧化碳气体，以产生预热的贫二氧化碳气体；和
膨胀至少一部分预热的贫二氧化碳气体以产生膨胀的贫二氧化碳气体；
其中预热的贫二氧化碳气体所需的至少一部分热量是由回收污染的二氧化碳气体的压缩热来提供的。
在优选的具体实施方式中，不纯的液体二氧化碳是在某个或每个塔的塔顶或塔顶附近的位置输送到塔系统中。
该方法的优选具体实施方式包括：
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换暖化至少一部分所述的富集第一杂质的塔顶蒸汽，以产生暖化的富集第一杂质的气体；
压缩至少一部分所述暖化的富集第一杂质的气体，以产生压缩的富集第一杂质的气体；
将至少一部分所述压缩的富集第一杂质的气体和污染的二氧化碳进料气体混合形成所述的粗二氧化碳气体；和
在给塔系统提供所述再沸之前，通过与通常至少一条工艺流的间接热交换冷却至少一部分所述的粗二氧化碳气体。在与污染的二氧化碳气混合之前，可以通过与优选水的冷却剂间接换热除去至少一部分压缩的富集第一杂质气体的压缩热。
该方法可以用于从包含至少约60mol％二氧化碳的任何废气流中回收二氧化碳。但是，该方法特别适合从含氧燃料燃烧工艺中产生的烟气或从氢PSA工艺的废气中回收二氧化碳。
在一些具体实施方式中，第一杂质是氧气。在这些具体实施方式中，不纯的液体二氧化碳可以从含氧燃料燃烧工艺产生的烟气生产。
含氧燃料燃烧工艺中的烟气通常是由选自碳质燃料、烃质燃料和它们的混合物的燃料在纯氧气的存在下燃烧产生的。烟气通常用水洗涤以除去至少大部分的水溶性杂质并且冷却气体。所得经洗涤的烟气通常经压缩以形成压缩的烟气，然后通常进行干燥以形成至少部分粗二氧化碳气体。
洗涤的步骤通常发生在逆流气-液接触容器中，如洗涤(或洗气)塔。
洗涤后的烟气压缩到气体干燥系统的操作压力。在气体干燥系统是至少一个脱水干燥器的具体实施方式中，操作压力通常在从约10bar到约50bar，优选从约25bar到约35bar，如约30bar。在膨胀和排放之前，可以从压缩的烟气中回收压缩热，以预热贫二氧化碳气体。
在USSN11/287640(在此与本文结合用作参考)中公开的方法可以与本发明的方法结合以除去至少一部分一种或多种来自二氧化碳压缩工序的二氧化碳气体中的选自二氧化硫和NOX(如一氧化氮和二氧化氮)的杂质。在这种情况下，本发明的方法可以进一步包括：
压缩烟气或由其产生的气体到升高的压力，通常从约10bar到约50bar；
在氧气和水存在下且待脱除二氧化硫、NOX时，维持所述烟气在所述升高的压力下足够的时间，以将二氧化硫转化成硫酸和/或将NOX转化成硝酸；和
从烟气中分离硫酸和/或硝酸以产生不含二氧化硫、贫NOX的粗二氧化碳气体，然后该气体如果需要，通常在进一步压缩到操作压力之后输送到气体干燥系统。这些具体实施方式的一个优点是还可以脱除富集二氧化碳的气体中存在的任何汞。
当粗二氧化碳气体包括SO2和NOX时，该方法优选包括在第一升高的压力下将SO2转化成硫酸和在比第一升高的压力高的第二升高的压力下将NOX转化成硝酸。一部分的NOX可以在第一升高的压力下转化成硝酸。例如，如果SO2进料浓度足够的低，就会有比在第一升高的压力下产生的硫酸多的硝酸生成。
在这些具体实施方式中，方法通常包括：
在第一逆流气/液接触装置中，用水在第一升高的压力下洗涤烟气或由其产生的气体，以产生无SO2的二氧化碳气体和硫酸水溶液；
压缩至少一部分无SO2的二氧化碳气体到第二升高的压力；和
在第二逆流气/液接触装置中，用水在第二升高的压力下洗涤至少一部分无SO2的二氧化碳气体，以产生无SO2、贫NOX的二氧化碳气体和硝酸水溶液。如果需要的话，在非必须的进一步压缩之后，将至少部分的无SO2、贫NOX的二氧化碳气体供到气体干燥系统中干燥，以产生所述污染的二氧化碳气体。
非必须地泵入和/或冷却之后，通常将至少一部分硫酸水溶液循环到第一气/液接触装置。非必须地泵入和/或冷却之后，通常将至少一部分硝酸水溶液循环到第二气/液接触装置。
第一升高的压力通常是从10bar到20bar，优选约15bar。当将气态的二氧化碳压缩到第一升高的压力时，这类压缩优选是绝热的。第二升高的压力通常是从25bar到35bar，优选约30bar。
第一杂质是氧气的本发明的具体实施方式可以结合入其同族申请中公开的方法，该申请为由APCIDocket证明确认，序号为USSN(等待通知)No.07024AUSA并且与本申请同日提交，其描述的内容在此以参考的形式引入。在这种情况下，本发明的方法可以包括：
在含氧燃料燃烧单元中，选自碳质燃料、烃质燃料和它们的混合物的燃料在氧气存在的情况下燃烧，以产生包含二氧化碳的烟气；
通过与通常至少一条工艺流的间接热交换暖化至少一部分的贫二氧化碳蒸汽，以产生贫二氧化碳气体；
将至少一部分贫二氧化碳气体在膜分离系统中利用扩散穿过至少一个渗透膜来分离二氧化碳，以产生分离的二氧化碳气体和排放气体；和
将至少一部分分离的二氧化碳气体从膜分离系统输送到含氧燃料燃烧单元，以降低燃烧的温度。排放的气体可以膨胀以产生动力，然后排放到大气中。
在其它的具体实施方式中，第一杂质是一氧化碳。在这些具体实施方式中，不纯的液体二氧化碳可以由氢气PSA 工艺的废气产生。
碳质燃料(如煤)或烃质燃料(如甲烷或天然气)可以通过蒸汽催化重整、部分氧化、气体加热催化重整，或这些工艺的任意结合转化成为合成气。合成气可以与水经历变换反应产生含有二氧化碳作为主要组分的富集氢气的气体。这些工艺一般在约20bar到约70bar的压力下发生。
可以用PSA系统，通常是多床的PSA单元，从富集氢的气体中分离氢气。PSA系统一般在约25bar下操作。PSA系统废气流的组成取决于所使用的燃料，但是通常包括至少约60mol％的二氧化碳，还有较低量的氢气、甲烷、一氧化碳和水。
传质分离塔系统通常包括单个蒸馏(或汽提)塔。该塔通常在比粗二氧化碳流体的压力低的压力下操作。在这种情况下，塔的操作压力通常为约5bar到约50bar，优选从约14bar到约18bar，如约16bar。粗二氧化碳流体的压力通常为约15bar到约60bar，优选约25bar到约35bar，如约30bar。
装置包括：
传质分离塔系统，用于分离不纯的液体二氧化碳以产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；
再沸器，通过与粗二氧化碳流体间接热交换来再沸富集二氧化碳的塔底液体，以为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
热交换器，通过与通常至少一条工艺流的间接热交换进一步冷却冷的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
管道装置，用于将冷却的粗二氧化碳流体从再沸器输送到热交换器中；
相分离器，用于相分离部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽；
管道装置，用于将部分冷凝的粗二氧化碳流体从热交换器输送到所述相分离器中；
第一减压装置，用于降低不纯的液体二氧化碳的压力，以产生减压的不纯的液体二氧化碳；
管道装置，用于将不纯的液体二氧化碳从所述相分离器输送到所述第一减压装置中；和
管道装置，用于将减压的不纯的液体二氧化碳从所述第一减压装置输送到所述塔系统中。再沸器可以位于塔系统内部(如塔底)或在塔系统外部，如本领域所知，由适合的管道装置连接。
用于执行特定功能的“装置”是改造或构造以实施该功能的一个装置或多个装置。在这种情况下，“管道装置”是任何形式的适合在装置的各示出部分之间输送相关流体的管道。适合的管道装置的例子是至少一个管或管网。但是，“管道装置”也可以包括适合的其他设备。例如，将不纯的液体二氧化碳从相分离器输送到第一减压装置的管道装置可以包括：
管道装置，用于将不纯的液体二氧化碳从相分离器输送到热交换器中暖化，以提供暖化的不纯的二氧化碳；
在热交换器中至少一个流体通道；和
管道装置，用于将暖化的不纯的液体二氧化碳从热交换器中输送到第一减压装置中。
装置优选包括：
第二减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以产生在第一压力下的膨胀后的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从塔系统输送到第二减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在第一压力下从第二减压装置输送到热交换器中蒸发以提供冷负荷。
在优选的具体实施方式中，装置包括：
第三减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以产生比第一压力高的第二压力下的膨胀的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从塔系统输送到第三减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在第二压力下从第三减压装置输送到热交换器中蒸发以提供冷负荷。用于供给富集二氧化碳的塔底液体的管道装置可以直接从塔系统或从其它输送所述流体的管道装置中供给所述液体。
在某些优选的具体实施方式中，装置优选包括：
第四减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以生产比第一压力高、比第二压力低的第三压力下的膨胀的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从塔系统输送到第四减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在第三压力下从第四减压装置输送到热交换器中蒸发以提供冷负荷。用于将富集二氧化碳的塔底液体从塔系统输送到第四减压装置的管道装置可以直接从塔系统或从其它输送所述流体的管道装置中供给富集二氧化碳的塔底液体。
装置优选包括：
管道装置，用于将富集第一杂质的塔顶蒸汽从塔系统输送到到热交换器中暖化以提供暖化的富集第一杂质的气体；
循环压缩机装置，用于压缩暖化的富集第一杂质的气体，以产生压缩的富集第一杂质的气体；
管道装置，用于将暖化的富集第一杂质的气体从热交换器输送到循环压缩机装置中；
管道装置，用于将循环压缩机装置中的压缩的富集第一杂质的气体和污染的二氧化碳气体混合形成粗二氧化碳气体；
管道装置，用于将管道装置中的混合了所述污染气体的粗二氧化碳气体输送到热交换器中冷却以提供粗二氧化碳流体；和
管道装置，用于将粗二氧化碳流体从热交换器输送到再沸器中。
“循环压缩机装置”一般是单级压缩机，通常具有后冷却器。因此，用于混合污染的气体的管道装置可以包括：
后冷却器，通过与冷却剂的间接热交换从压缩的富集第一杂质的气体中移出压缩热，所述的冷却剂通常是水，以产生冷却的压缩的富集第一杂质的气体；
管道装置，用于将压缩的富集第一杂质的气体从循环压缩机装置供给后冷却器中；
管道装置，用于将后冷却器中冷却的压缩的富集第一杂质的气体和污染的二氧化碳气体混合。
在污染的二氧化碳气体来源于含氧燃料燃烧工艺产生的烟气的具体实施方式中，装置可以包括：
含氧燃料燃烧单元，用于选自碳质燃料、烃质燃料和它们的混合物的燃料在氧气存在的情况下燃烧，以产生包含二氧化碳的烟气；
管道装置，用于循环一部分烟气到含氧燃料燃烧单元中；
气-液接触容器，用于用水洗涤至少一部分剩余部分的烟气，以脱除水溶性组分并且产生洗涤后的烟气；
管道装置，用于将烟气从含氧燃料燃烧单元输送到气-液接触容器中；
烟气压缩机装置，用于压缩洗涤后的烟气以产生压缩的烟气；
管道装置，用于将洗涤后的烟气从气-液接触容器输送到烟气压缩机装置中；
气体干燥系统，用于干燥压缩的烟气，以产生污染的二氧化碳气体；
管道装置，用于将压缩的烟气从烟气压缩机装置输送到气体干燥系统中；和
管道装置，用于将污染的二氧化碳气体，或由其产生的气体，输送到再沸器中。
“烟气压缩机装置”通常是具有非必须的中间冷却的单级或多级的离心压缩机或者是多级离心压缩机的一个或多个级。
在第一杂质是氧气的具体实施方式中，装置可以包括：
管道装置，将贫二氧化碳蒸汽从相分离器输送到热交换器中暖化，以产生贫二氧化碳气体；
膜分离系统包括至少一个渗透膜，通过使贫二氧化碳气体扩散穿过所述膜来分离二氧化碳，以产生分离的二氧化碳气体和排放气体；
管道装置，用于将贫二氧化碳气体从热交换器输送到膜分离系统中；
含氧燃料燃烧单元，用于选自碳质燃料、烃质燃料和它们的混合物的燃料在氧气存在的情况下燃烧，以产生包含二氧化碳的烟气；和
管道装置，用于将分离的二氧化碳气体从膜分离系统输送到含氧燃料燃烧单元中。
在废二氧化碳气体是含氧燃料燃烧工艺产生的烟气的具体实施方式中，装置通常包括：
气-液接触容器，用于用水洗涤至少一部分所述的烟气，以脱除水溶性组分并且产生洗涤后的烟气；
管道装置，用于将烟气从含氧燃料燃烧单元输送到气-液接触容器中；
第一压缩装置，用于压缩洗涤后的烟气，以产生压缩的烟气；
管道装置，用于将洗涤后的烟气从气-液接触容器输送到第一压缩装置中；
气体干燥系统，用于干燥压缩的烟气，以产生污染的二氧化碳气体；
管道装置，用于将压缩的烟气从所述第一压缩机装置输送到气体干燥系统中；和
管道装置，用于将污染的二氧化碳气体，或由其产生的气体，输送到热交换器中。
在包括从粗二氧化碳气体脱除选自SO2和NOX的一种或多种杂质的具体实施方式中，所述装置可以包括：
至少一个逆流气/液接触装置，用于在氧气存在和升高的压力下用水洗涤烟气，并且在要除去SO2、NOx时，洗涤足够长的时间，以便将SO2转化成硫酸和/或NOX转化成硝酸；
管道装置，用于将烟气在升高的压力下从所述第一压缩机装置输送到某个或每一个气/液接触装置中；和
管道装置，用于循环硫酸水溶液和/或硝酸水溶液到某个或每一个气/液接触装置中。
在第一压缩机装置是多级压缩机的具体实施方式中，装置可以包括：
第一压缩机，用于压缩烟气或由其产生的气体到第一升高的压力；
管道装置，用于将烟气或由其产生的气体输送到到所述第一压缩机；
第一逆流气-液接触设备，在第一升高的压力下用水洗涤压缩的烟气达到足够的时间，以产生无SO2的二氧化碳气体和硫酸水溶液；
管道装置，用于在第一升高的压力下将压缩的烟气从第一压缩机输送到第一气-液接触设备；
第二压缩机，用于压缩无SO2的二氧化碳气体到比第一升高的压力的压力高的第二升高的压力；
管道装置，用于将无SO2的二氧化碳气体从第一逆流气-液接触设备输送到第二压缩机；
第二逆流气/液接触装置，用水在第二升高的压力下洗涤无SO2的二氧化碳气体足够的时间，以产生无SO2、贫NOX的二氧化碳气体和硝酸水溶液；
管道装置，用于在第二升高的压力下将无SO2的二氧化碳气体从第二压缩机输送到第二气-液接触设备；
管道装置，用于循环硝酸水溶液到第二气-液接触设备；和
管道装置，用于将无SO2、贫NOX的二氧化碳气体从所述的第二逆流气-液接触设备输送到所述气体干燥系统。第一和第二压缩机优选地是多级二氧化碳压缩装置中的级。
“减压装置”一般是减压阀，并且第一、第二、第三和第四减压装置优选地是独立的减压阀。
在用于净化氢气PSA系统的废气的具体实施方式中，装置可以包括：
氢气PSA系统，用于分离包含二氧化碳和一氧化碳的粗氢气，以产生氢气和包括一氧化碳的废二氧化碳气体；
第二压缩装置，用于压缩废二氧化碳气体以产生压缩的废二氧化碳气体；
管道装置，用于将废二氧化碳气体从氢气PSA系统输送到第二压缩装置中；
气体干燥系统，用于干燥压缩的废二氧化碳气体，以产生干燥的废二氧化碳气体；
管道装置，用于将压缩的废二氧化碳气体输送到气体干燥系统；和
管道装置，用于将干燥的废二氧化碳气体或由其产生的气体输送到再沸器中。
热交换器通常是具有多流体通道的多流板翅式换热器，其中冷流与热流逆流接触。期望进料流进入和产品流离开主换热器通常在热力学效率最高的位置。换热器通常是铝制的。
下面本发明将只通过实施例并结合图2和3进行描述。
图2中描述的本发明方法的具体实施方式的大部分都与图1中描述的现有工艺相似。两种工艺都用于从发电厂(未在图中显示)含氧燃料燃烧工艺产生的烟气中回收二氧化碳。图1的现有工艺与图2描述的本工艺的主要区别是省去图1中的相分离器C101并且添加蒸馏(或汽提)塔C104。
参照图2，如同图1现有工艺的流体1，将包括约73mol％二氧化碳的废气流101输送到一对热再生脱水干燥器C103中干燥，以产生污染的二氧化碳气体流102。将气流102和从下游(见下文)循环回的压缩的富集氧气的气流117混合组成粗二氧化碳气体流103。在换热器E101中与约14.4bar(见下文)的压力下的富集二氧化碳液体流125间接热交换冷却气流103，以产生粗气态二氧化碳流104和富集二氧化碳气体流126。
气流104输送到再沸器E106中，在再沸塔C104中再沸富集二氧化碳的塔底液体，以为塔C104中产生富集二氧化碳的蒸汽和冷却的粗二氧化碳气体流105，其中一部分可能被冷凝。在换热器E102中流105通过间接热交换进一步冷却以产生部分冷凝的粗二氧化碳气体流106。全部的流106输送到冷端在约-54℃下操作的相分离容器C102中，分离成贫二氧化碳蒸汽和不纯的液体二氧化碳。
贫二氧化碳蒸汽流107在换热器E102和E101中通过间接热交换暖化到环境温度以产生贫二氧化碳气体流108，将流108在预热器E103中通过间接热交换加热以产生约300℃和约30bar下的热的贫二氧化碳气体流109。流109在涡轮机K103中膨胀以产生动力和排放到大气的膨胀的贫二氧化碳气体流110。流110包括约25mol％的二氧化碳，约53mol％的氮气，约7mol％的氩气，约15mol％的氧气和约13ppm的氧化氮。
不纯的二氧化碳液体流111包含约95mol％的二氧化碳、1.1mol％氧气和约3.7mol％总的氮气和氩气，流111从相分离器C102中移出，在换热器E102中通过间接热交换暖化到约-30℃以产生暖化的不纯的二氧化碳液体流112，并且经阀门V103从约30bar膨胀到约16bar以产生膨胀的不纯的二氧化碳液体流113，将流113输送到塔C104的顶部。
包含约1mol％氧气的不纯的二氧化碳液体在塔C104中分离，生成富集氧气的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体。汽提工艺的作用是将从塔中萃取的二氧化碳中氧气的浓度降低到不超过10ppm并且氮气和氩气含量降低到约280ppm。塔底液体在再沸器E106(见上文)中通过与粗气态二氧化碳的间接热交换再沸以为塔提供富集二氧化碳的蒸汽。
富集氧气的塔顶蒸汽包含约69％的二氧化碳，6.9％的氧气和24.1％的氮和氩气。二氧化碳的浓度太高以至于该蒸汽不允许排放。因此，将富集氧气的塔顶蒸汽114在换热器E102和E101中通过与冷的粗的二氧化碳气体的间接热交换暖化，以产生暖化的富集氧气气体流115。流115在压缩机K104中从约16bar压缩到约30bar以产生压缩的富集氧的气体流116，并且压缩的热量在后冷却器E107中用冷却剂，通常是水，通过间接热交换除去，以产生压缩的富集氧气的气体流117循环到流102(见上文)。循环流117的结果是全部的分离气体最终都从涡轮机K103中排出并且作为流110排放到大气。
富集二氧化碳的塔底液体流118分成两部分，流119和流124。该工艺的制冷一部分如下提供：将流119用阀门V102膨胀到约5.6bar的压力产生膨胀的富集二氧化碳的气体流120，然后在换热器E102和E101中蒸发和暖化流120，由此产生富集二氧化碳气体流121。另外的制冷如下提供：气流124在阀门101中膨胀到约14.4bar产生膨胀的富集二氧化碳液体流125，然后在换热器E101中蒸发和暖化流125以产生富集二氧化碳的气体流126。
将流121和126在多级离心压缩机K101、K102中压缩和混合，以产生压力约110bar的压缩的二氧化碳气体流128。压缩的二氧化碳气体包含超过99.9mol％的二氧化碳和只有约10ppm的氧气。其余部分由很少量的氮气、氩气和氧化氮构成。
二氧化碳压缩机K101、K102是多级离心整体啮合机器。K101有三或四级，因为出口的压力要高于临界压力，所以尽管并没有在后两级中存在，但是可以在一些级之间非必须地具有中间冷却。K102是具有中间冷却器和后冷却器的同一台机器上的一级或两级。
在示例性的具体实施方式中，压缩机K101、K102的一些级或全部的级都在绝热操作，因此可以采用中间冷却器E104和后冷却器E105通过与冷却剂的间接热交换从压缩的二氧化碳气体回收压缩热。中间冷却器E104的冷却剂是水。后冷却器E105中的冷却剂可以是锅炉进料水和/或发电厂的冷凝液，这样，压缩热可以用于预热这些物流。
流121在压缩机的初始段K102中压缩以产生压缩的二氧化碳气体流122。压缩热在中间冷却器E104中通过与冷却水的间接热交换从流122中除去，以产生14.4bar下的冷却的压缩二氧化碳气体流123。流123与流126混合并且混合流在压缩机剩下段K101中压缩以产生进一步压缩的二氧化碳气体流127。压缩热通过与锅炉进水间接热交换从流127中除去，该流127然后在后冷却器E105中冷凝以产生在管压下如约110bar的二氧化碳气体流128。如果不用回收所有的热量来提供给锅炉进水和/或冷凝液的话，K101也可以具有至少一个用冷却水来冷却的中间冷却器。
图3中描述的具体实施方式与图2描述的实施例相似。两种具体实施方式的主要区别是：在图3中，三股膨胀的富集二氧化碳液体用来提供工艺的制冷，而不是图2具体实施方式中的两股流。图3中采用与图2中相同的附图标记表示两个具体实施方式中同样的特征。以下仅仅介绍图3具体实施方式中附加的特征。
参照图3，来自塔C104的富集二氧化碳的液体流118分成三个部分：流119、流124和流129。工艺的进一步制冷如下提供：在阀门104中将流129膨胀到约10bar以产生膨胀的富集二氧化碳液体的流130，然后在换热器E101中蒸发和暖化流130以产生富集二氧化碳的气体流131。
将流121、126和131在多级离心压缩机K101、K102A、K102B中压缩并且混合，以产生约110bar下的压缩的二氧化碳气体流133。压缩的二氧化碳气体包括超过99.9mol％的二氧化碳和只有约10ppm的氧气。剩余部分由很少量的氮气、氩气和氧化氮构成。
如同图2中描述的具体实施方式，压缩机的一些段或全部的段K101、K102A、K102B都在绝热的条件下操作，因此可以采用中间冷却器E104A、E104B和后冷却器E105通过与冷却剂的间接热交换从压缩的二氧化碳气体中回收压缩热。
压缩热可以就此用于预热锅炉给水和冷凝液。这样，流121在压缩机的初始段K102A中压缩以产生压缩的二氧化碳气体流122。在中间冷却器E104A中通过与冷却水间接热交换从流122中除去压缩热以产生10bar下的经冷却的压缩的二氧化碳气体流123。流123与流131混合并且混合流在压缩机的中间段K102B中压缩以产生进一步压缩的二氧化碳气体流127。在中间冷却器E104B中通过与冷却水的间接热交换从流127中除去压缩热，以产生约17bar下的进一步压缩的二氧化碳气体流128。流128与流126混合并且混合流在压缩机末段K101中压缩以产生约110bar的压缩的二氧化碳气体流132。通过与锅炉进水间接热交换从流132中除去压缩热，然后该流在后冷却器E105中冷凝以产生压缩的二氧化碳流133。
                                实施例1
计算机模拟是使用商业模拟软件(Aspen Plus Version 2004.1)来进行的，其中图2中描述的工艺与发电厂中的含氧燃料燃烧工艺结合。表2中提供该模拟的热量和物料平衡表。
该模拟达到要求的水平：二氧化碳纯度超过97mol％(实际约99.9mol％)，具有约87.4％的二氧化碳回收率。但是，与图1中所示现有工艺相比，其单位动力消耗增加了3％并且二氧化碳回收率降低了1.6％。
除了蒸发第三水平的液体二氧化碳以提供进一步制冷(图3)之外，相同工艺的计算机模拟(Aspen Plus Version 2004.1)显示总的动力消耗与图1描述的工艺相比降低了约13％。
表2在此。
Figure 200810085605XA00800231
                                                                         表2
实施例2
进行计算机模拟(Aspen Plus Version 2004.1)，其中图2中描述的工艺与氢气PSA系统(图中未标出)结合。PSA系统的废气压缩到30bar以形成输送到工艺中的压缩废气流101。表3中提供该模拟的热量和物料平衡表。
该模拟显示一氧化碳水平可以降低到约100ppm。
表3在此。
Figure 200810085605XA00800241
                                                                          表3
本发明优选的具体实施方式的优点包括：
改善了低温二氧化碳纯化；
生产的二氧化碳的纯度至少为97mol％，并且通常至少99mol％，例如99.9mol％；
生产的二氧化碳含有很低含量的氧气和一氧化碳，如不超过1000ppm，一般地不超过100ppm，并且通常约10ppm(如果需要可以更低)；
生产的二氧化碳具有很低含量的氮气和氩气或其他杂质，一般地混合含量不超过1000ppm；
与图1中的现有工艺相比，总能量消耗(定义为kwh/分离的二氧化碳tonne)极小增加或不增加；和
与图1中的现有工艺相比，二氧化碳回收率极小降低或不降低。
可以理解本发明并不局限于以上参考具体实施方式描述的细节，而是在不偏离本发明权利要求所限定的精神和范围内可进行各种变化和修改。

Claims (33)

1.一种从不纯的液体二氧化碳中脱除选自氧气和一氧化碳的第一杂质的方法，所述方法包括：
在传质分离塔系统中分离所述不纯的液体二氧化碳，产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；和
通过与粗二氧化碳流体间接热交换再沸一部分所述富集二氧化碳的塔底液体，来为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽和冷却的粗二氧化碳流体；
其中所述不纯的液体二氧化碳比所述粗二氧化碳流体的二氧化碳浓度高，并且该不纯的液体二氧化碳是通过以下方法来源于所述冷却的粗二氧化碳流体的：
通过间接热交换进一步冷却至少一部分所述冷却的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；和
相分离至少一部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述不纯的二氧化碳液体和贫二氧化碳的蒸汽，
所述塔系统的操作压力比所述不纯的二氧化碳液体的压力低，并且在输送所述不纯的液体二氧化碳到所述塔系统之前降低所述不纯液体二氧化碳的压力到大约所述塔系统的操作压力而不形成固体的二氧化碳。
2.根据权利要求1的方法，其中所述的粗二氧化碳流体包含至少约60mol％的二氧化碳。
3.根据权利要求1的方法，其中所述不纯的二氧化碳液体包含至少约90mol％的二氧化碳。
4.根据权利要求1的方法，其中为了避免在压力降低过程中形成固体的二氧化碳，通过间接热交换暖化所述含杂质二氧化碳。
5.根据权利要求1的方法，包括通过间接热交换蒸发一部分富集二氧化碳的塔底液体或由其产生的液体二氧化碳，以提供至少一部分该方法所需的冷负荷。
6.根据权利要求5的方法，包括：
膨胀至少第一部分所述富集二氧化碳的塔底液体以产生在第一压力下的膨胀的第一部分；和
通过间接热交换蒸发所述膨胀的第一部分以提供该方法所需的一部分冷负荷并产生二氧化碳气体。
7.根据权利要求6的方法，其中第一压力是从约二氧化碳的三相点压力到约15bar。
8.根据权利要求6的方法，包括：
膨胀至少一份另外部分所述富集二氧化碳的塔底液体以产生至少一份压力比所述第一压力高的膨胀的另外部分；和
通过间接热交换蒸发至少一部分的至少一份膨胀的另外部分以提供该方法所需的至少一部分剩余的冷负荷并产生二氧化碳气体。
9.根据权利要求8的方法，其中至少一份膨胀的另外部分的压力是从约二氧化碳的三相点压力到约20bar。
10.根据权利要求8的方法，其中只有一份另外部分。
11.根据权利要求8的方法，其中有两份膨胀到不同压力的另外部分。
12.根据权利要求1的方法，包括：
通过间接热交换暖化至少一部分所述贫二氧化碳蒸汽以产生贫二氧化碳气体；
通过间接热交换预热至少一部分所述的贫二氧化碳气体以产生预热的贫二氧化碳气体；和
膨胀至少一部分所述预热的贫二氧化碳气体以产生膨胀的贫二氧化碳气体；其中预热所述贫二氧化碳气体所需的至少一部分热量由回收污染的二氧化碳气体的压缩热提供。
13.根据权利要求5的方法，其中方法所需的至少大部分冷负荷由蒸发富集二氧化碳的塔底液体提供。
14.根据权利要求5的方法，其中该方法所需的全部冷负荷是由工艺流之间的间接热交换内部提供。
15.根据权利要求1的方法，包括：
通过间接热交换暖化至少一部分所述富集第一杂质的塔顶蒸汽以产生暖化的富集第一杂质的气体；
压缩至少一部分所述暖化的富集第一杂质气体以产生压缩的富集第一杂质的气体；
将至少一部分所述压缩的富集第一杂质的气体和污染的二氧化碳进料气体混合形成所述的粗二氧化碳气体；和
在给塔系统提供再沸之前，通过间接热交换冷却至少一部分所述粗二氧化碳气体。
16.根据权利要求15的方法，包括在混合所述污染的二氧化碳气体之前，通过与冷却剂的间接热交换除去所述压缩的富集第一杂质的气体中至少一部分的压缩热。
17.根据权利要求1的方法，其中第一杂质是氧气。
18.根据权利要求17的方法，其中所述不纯的液体二氧化碳从含氧燃料燃烧工艺中产生的烟气中获得。
19.根据权利要求1的方法，其中第一杂质是一氧化碳。
20.根据权利要求19的方法，其中所述不纯的液体二氧化碳是从氢气变压力吸附工艺中的废气获得的。
21.根据权利要求1的方法，其中所述塔系统的操作压力比所述粗二氧化碳流体的压力低。
22.根据权利要求21的方法，其中所述塔系统的操作压力为从约5bar到约50bar。
23.根据权利要求21的方法，其中所述粗二氧化碳流体的压力为从约15bar到约60bar。
24.根据权利要求1的方法，用于从污染的二氧化碳气体中回收二氧化碳，其中污染的二氧化碳气体含有选自氧气和一氧化碳的第一杂质和至少约60mol％二氧化碳，所述的方法包括：
将至少一部分污染的二氧化碳气体和从下游循环回的压缩的富集第一杂质的气体混合，以产生粗二氧化碳气体；
通过间接热交换冷却至少一部分所述的粗二氧化碳气体，以生产粗二氧化碳流体；
在传质分离塔系统中分离包括所述第一杂质的不纯的液体二氧化碳，以产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；
通过与粗二氧化碳流体间接热交换再沸一部分所述富集二氧化碳的塔底液体，来为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
通过间接热交换进一步冷却至少一部分所述冷却的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
相分离至少一部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述的不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽；
将至少一部分所述不纯的液体二氧化碳输送到所述塔系统中进行分离；
将一部分所述富集二氧化碳的塔底液体分成第一部分和至少一份另外部分；
膨胀所述的第一部分以在第一压力下产生膨胀的第一部分；
通过间接热交换蒸发所述膨胀的第一部分，以提供该方法所需的一部分冷负荷并产生二氧化碳气体；
膨胀所述至少一份的另外部分以产生比所述第一压力高的压力下的至少一份膨胀的另外部分；
通过间接热交换蒸发至少一份膨胀的另外部分，以提供该方法所需的至少一部分剩余的冷负荷并产生二氧化碳气体；
通过间接热交换暖化至少一部分所述富集第一杂质的塔顶蒸汽，以产生暖化的富集第一杂质的气体；
压缩至少一部分所述暖化的富集第一杂质的气体以产生所述压缩的富集第一杂质的气体，将其循环到所述污染的二氧化碳气体中；和
压缩所述二氧化碳气体形成压缩的二氧化碳气体。
25.根据权利要求24的方法，其中所述污染的二氧化碳气体来源于含氧燃料燃烧工艺产生的烟气。
26.根据权利要求24的方法，其中所述污染的二氧化碳气体来源于氢气变压力吸附工艺的废气。
27.用于通过权利要求1所述的方法从不纯的液体二氧化碳中脱除选自氧气和一氧化碳的第一杂质的装置，所述的装置包括：
传质分离塔系统，用于分离不纯的液体二氧化碳以产生富集第一杂质的塔顶蒸汽和富集二氧化碳的塔底液体；
再沸器，用于通过与粗二氧化碳流体间接热交换来再沸富集二氧化碳的塔底液体，来为所述塔系统产生富集二氧化碳的蒸汽，和冷却的粗二氧化碳流体；
热交换器，用于通过间接热交换进一步冷却冷的粗二氧化碳流体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
管道装置，用于将冷却的粗二氧化碳流体从所述再沸器输送到所述热交换器中；
相分离器，用于相分离所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生所述不纯的液体二氧化碳和贫二氧化碳蒸汽；
管道装置，用于将部分冷凝的粗二氧化碳流体从所述热交换器输送到所述相分离器中；
第一减压装置，用于降低不纯的液体二氧化碳的压力，以产生减压的不纯的液体二氧化碳；
管道装置，用于将不纯的液体二氧化碳从所述相分离器输送到所述第一减压装置中；和
管道装置，用于将减压的不纯的液体二氧化碳从所述第一减压装置输送到所述塔系统中。
28.根据权利要求27的装置，其中用于将含杂质液体二氧化碳从所述相分离器输送到所述第一减压装置的所述管道装置包括：
管道装置，用于将不纯的液体二氧化碳从所述相分离器输送到所述热交换器中暖化，以提供暖化的不纯的液体二氧化碳；
在所述热交换器中的至少一个流体通道；和
管道装置，用于将暖化的不纯的液体二氧化碳从所述热交换器输送到所述第一减压装置中。
29.根据权利要求27的装置，包括：
第二减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以产生在第一压力下的膨胀的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从所述塔系统输送到所述第二减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在所述第一压力下从所述第二减压装置输送到所述热交换器中蒸发以提供冷负荷。
30.根据权利要求29的装置，包括：
第三减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以产生比所述第一压力高的第二压力下的膨胀的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从所述塔系统输送到所述第三减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在所述第二压力下从所述第三减压装置输送到所述热交换器中蒸发以提供冷负荷。
31.根据权利要求30的装置，包括：
第四减压装置，用于膨胀富集二氧化碳的塔底液体，以产生比第一压力高、比第二压力低的第三压力下的膨胀的富集二氧化碳的塔底液体；
管道装置，用于将富集二氧化碳的塔底液体从所述塔系统输送到所述第四减压装置中；和
管道装置，用于将膨胀的富集二氧化碳的塔底液体在所述第三压力下从所述第四减压装置输送到所述热交换器中蒸发以提供冷负荷。
32.根据权利要求27的装置，包括：
管道装置，用于将富集第一杂质的塔顶蒸汽从所述塔系统输送到所述热交换器中暖化以提供暖化的富集第一杂质的气体；
循环压缩机装置，用于压缩暖化的富集第一杂质的气体，以产生压缩的富集第一杂质的气体；
管道装置，用于将暖化的富集第一杂质的气体从所述热交换器输送到所述循环压缩器装置中；
管道装置，用于将压缩机装置中的压缩的富集第一杂质的气体和污染的二氧化碳气体混合形成粗二氧化碳气体；
管道装置，用于将所述粗二氧化碳气体从混合所述污染气体的所述管道装置输送到所述热交换器中冷却以提供粗二氧化碳流体；和
管道装置，用于将粗二氧化碳流体从所述热交换器输送到所述再沸器中。
33.根据权利要求32的装置，其中用于混合所述污染的气体的所述的管道装置包括：
后冷却器，用于通过与冷却剂的间接热交换从压缩的富集第一杂质的气体中移除压缩热，以产生冷却的压缩的富集第一杂质的气体；
管道装置，用于将压缩的富集第一杂质的气体从所述循环压缩机装置输送到所述后冷却器中；
管道装置，用于将所述后冷却器中冷却的压缩的富集第一杂质的气体和所述污染的二氧化碳气体混合。
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