DE1095866B - Verfahren und Einrichtung zur Abscheidung von Kohlendioxyd aus Druckgasen - Google Patents

Verfahren und Einrichtung zur Abscheidung von Kohlendioxyd aus Druckgasen

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DE1095866B
DE1095866B DEG28054A DEG0028054A DE1095866B DE 1095866 B DE1095866 B DE 1095866B DE G28054 A DEG28054 A DE G28054A DE G0028054 A DEG0028054 A DE G0028054A DE 1095866 B DE1095866 B DE 1095866B
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Dipl-Ing Rudolf Becker
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Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Einrichtung zur Abscheidung von Kohlendioxyd aus stark kohlendioxydhaltigen Druckgasen durch Verflüssigung des Kohlendioxyds mittels Abkühlung.
Es sind mehrere Verfahren bekannt, CO2 aus Gas- S gemischen abzuscheiden. Dazu gehören zunächst die chemischen und physikalischen Waschverfahren, dann die Verflüssigung des Kohlendioxyds durch Anwendung von Druck und Kälte. Für die letztgenannte Methode ist es notwendig, im Gasgemisch solche Bedingungen des xo Druckes und der Temperatur aufrechtzuerhalten, daß sich das Kohlendioxyd bei seinem Partialdruck oberhalb des Tripelpunkts befindet. Dann fällt ein Teil davon in flüssiger Form aus.
Besonders aus Gasgemischen, die unter erhöhtem Druck, z. B. über 25 ata, stehen und einen hohen Kohlendioxydgehalt von beispielsweise über 25°/0 aufweisen, läßt sich ein großer Teil des CO2 auf diese Weise abscheiden. Solche Gase, bei denen das Kohlendioxyd in so hoher Konzentration vorkommt und bei denen es vor der Weiterverarbeitung ausgeschieden werden muß, sind beispielsweise Konvertgas oder Erdgas.
Die Erfindung setzt sich nun die Aufgabe, aus solchen Gasen das CO2 mit möglichst geringem Energieaufwand abzuscheiden.
Gemäß der Erfindung wird dies dadurch erreicht, daß das flüssig ausgeschiedene Kohlendioxyd nach der Abscheidung oberhalb des Tripelpunktes verdampft, überhitzt und anschließend arbeitsleistend entspannt wird.
Der besondere Vorteil dieses Verfahrens ist es, daß durch die arbeitsleistende Entspannung des abgeschiedenen und wieder verdampften Kohlendioxyds nicht nur die Energie zur Kälteerzeugung für den Abscheidungsvorgang gedeckt, sondern unter Umständen auch noch ein Energieüberschuß erzielt wird.
Beim Verfahren nach der Erfindung wird das ankommende Rohgas zunächst durch Wärmeaustausch abgekühlt, anschließend wird ein Teil des im Gasgemisch vorhandenen Kohlendioxyds durch weiteren Wärmeaustausch verflüssigt, in einem Abscheider der gasförmig gebliebene Teil abgetrennt und einer weiteren Reinigungsstufe, beispielsweise einer chemischen oder physikalischen Wäsche, zugeführt, während der verflüssigte Teil zur Abtrennung der Reste von Fremdgasen in eine Reinigungssäule geleitet wird. Dem Fuß dieser Säule wird flüssiges CO2 entnommen, durch Wärmeaustausch mit kondensierendem Gas verdampft und überhitzt und in einer Entspannungsturbine arbeitsleistend entspannt. Das entspannte kalte Gas wird durch indirekten Wärmeaustausch, beispielsweise mit ankommendem, zu zerlegendem Gas oder mit Gas, dem schon ein Teil oder das gesamte CO2 entzogen ist, wieder angewärmt und verläßt mit Umgebungstemperatur die Anlage.
Gemäß einer besonderen Ausbildung des Gegenstandes Verfahren und Einrichtung
zur Abscheidung von Kohlendioxyd
aus Druckgasen
Anmelder:
Gesellschaft für Linde's Eismaschinen
Aktienges ells chaf t
Zweigniederlassung Höllriegelskreuth,
Höllriegelskreuth bei München
Dipl.-Ing. Rudolf Becker, München-Solln,
ist als Erfinder genannt worden
der Erfindung kann die Entspannung des gasförmigen Kohlendioxyds in mehreren Stufen erfolgen. Dabei wird das in einer Stufe entspannte und abgekühlte Gas im Wärmeaustausch mit ankommendem, zu zerlegendem Gas oder mit Gas, dem schon ein Teil oder das gesamte CO2 entzogen ist, wieder angewärmt und dann der nächsten Entspannungsstufe zugeführt.
Es ist möglich, die Entspannung, bzw. bei mehreren Entspannungsstufen die letzte Entspannung, ins Vakuum hinein durchzuführen. Dabei ist es dann allerdings notwendig, das entspannte Kohlendioxyd unter Aufwendung von Energie abzusaugen.
Um die Entspannungstemperatur zu senken, kann dem Kohlendioxyd auch ein Inertgas, beispielsweise Luft, beigemischt werden. Dies bewirkt ein Sinken des Kohlendioxyd-Partialdruckes. Die Endtemperatur der Entspannung kann niedriger gewählt werden, ohne daß im entspannten Gas festes Kohlendioxyd anfällt. Das Inertgas kann, wenn notwendig, vor der Zumischung in Regeneratoren gereinigt werden.
Da durch das beschriebene Verfahren nur ein Teil des Kohlendioxyds entfernt werden kann, ist es zweckmäßig, noch eine weitere Reinigungsstufe anzuschließen. Dafür lassen sich chemische oder physikalische Wäschen verwenden. Besonders zweckmäßig ist es, dazu eine Tieftemperaturwäsche anzuschließen.
009 680/111
3 4
Wenn diese Tieftemperaturanlage mit einem Strippgas als Strippsäule ausgebildet sein, in die ein inertes Gas,
arbeitet, um das Kohlendioxyd aus dem Lösungsmittel beispielsweise Stickstoff, eingeleitet wird, das anschließend
auszutreiben, kann dieses Strippgas zur Verdünnung des mit dem ausgetriebenen Kohlendioxyd zusammen ent-
Kohlendioxyds vor der oder den letzten Entspannungs- spannt wird. Die verbleibende Waschflüssigkeit wird im
stufen der Turbine beigemischt werden, um den Kohlen- 5 Ventil 33 auf 2,8 ata entspannt und dem Abscheider 34
dioxyd-Taupunkt zu erniedrigen. zugeleitet, in dem wieder ein Teil des Kohlendioxyds aus-
Die Zeichnung stellt ein Ausführungsbeispiel des Gegen- gast und durch die Leitung 35 zum Wärmeaustauscher 10
Standes der Erfindung schematisch dar. geführt wird. Die Waschflüssigkeit wird dann im Ventil36
Fig. 1 zeigt eine Anlage, in der das gasförmige Kohlen- abermals entspannt und dem Abscheider 37 zugeführt, dioxyd in zwei Stufen entspannt wird. Etwal35000Nm3/h io dem durch Leitung 38 wieder gasförmiges CO2 entRohgas strömen mit einem Druck von 47 ata und einer nommen und dem Wärmeaustauscher 11 zugeleitet wird. Temperatur von etwa 300° K bei 1 in die Anlage. Der Einen Teil der Waschflüssigkeit fördert eine Pumpe 39 Strom teilt sich in drei Teilströme auf, die durch die über die Leitung 40 in die Waschsäule 15, ein anderer Teil Wärmeaustauscher 2, 3 und 4 fließen. Der durch den wird im Ventil 41 auf 0,5 ata entspannt und dem AbWärmeaustauscher 2 gehende Teilstrom wird durch die 15 scheider 42 zugeleitet, aus dem eine Vakuumpumpe bei 43 Anlage verlassendes Kohlendioxyd auf 259° K abgekühlt 2 130 Nm3/h Kohlendioxyd gasförmig abzieht. Die reine und durch die Rohrschlangen 5 der Waschsäule 6 geführt. Waschflüssigkeit wird durch eine Pumpe 44 und Leitung Dabei kondensiert ein Teil des Kohlendioxyds bei 246° K. 45 auf den Kopf der Waschsäule 15 gegeben. Eine Der Gasstrom vereinigt sich bei 7 mit dem durch den Pumpe 47 fördert Waschflüssigkeit aus der Waschsäule 15 Wärmeaustauscher 3 gegangenen Teilstrom, dem bei 8 20 über den Wärmeaustauscher 46 wieder in die Säule zurück, der durch den Wärmeaustauscher 4 kommende Teilstrom In Fig. 2 ist eine Anlage dargestellt, in der das gaszugemischt worden war. Nach weiterer Abkühlung in den förmige CO2 in drei Stufen entspannt wird und die ferner Wärmeaustauschern 9, 10, 11 und 12 hat das Gasgemisch außer der Trennsäule 55 noch eine Anreicherungssäule 56 noch eine Temperatur von etwa 230° K, bei der ein großer besitzt. Um eine größere Reinheit des Endproduktes zu Teil des Kohlendioxyds in flüssiger Form vorliegt und im 25 erreichen, wird in dieser Anlage die Entspannungstempe-Abscheider 13 vom gasförmigen Teil abgetrennt wird. ratur durch Zusatz von Luft als Inertgas gesenkt. Zu
Dieser gasförmige Teil enthält noch 28°/„ CO2 und diesem Zweck ist ein zusätzlicher Luftkreislauf mit
wird durch die Leitung 14 der Waschsäule 15 zugeführt, Regeneratoren vorhanden.
in der das Gas mit Methanol gewaschen wird. Der im Bei 51 wird der Anlage das CO2-haltige Gas mit beiAbscheider 13 abgetrennte flüssige Teil wird in einem 30 spielsweise 45 ata zugeführt. Ein Teil strömt durch den Ventil 16 auf 13 ata entspannt und durch eine Leitung 17 Wärmeaustauscher 53 direkt zur Anreicherungssäule 56, der Waschsäule 6 zugeführt. Durch Leitung 18 wird dem der andere Teil wird im Wärmeaustauscher 52 abgekühlt, Kopf der Säule ein Gasgemisch, das noch etwa 50 °/0 C O2 danach wiederum geteilt und ein Teil mit dem vom enthält, entnommen, durch den Wärmeaustauscher 4 Wärmeaustauscher 53 kommenden Gas zusammen zur geführt, anschließend im Kompressor 19 auf Ausgangs- 35 Anreicherungssäule 56 geleitet. Der andere Teil durchdruck verdichtet und der Leitung 1 wieder zugeführt. strömt den Wärmeaustauscher 54 und teilt sich am
Das im Fuß der Waschsäule 6 sich sammelnde flüssige Punkt 57 in einen Teil, der durch den Wärmeaustau-Kohlendioxyd wird zum Teil im Ventil 20 auf 6 ata ent- scher 58 geht, während der andere Teilstrom am Punkt59 spannt, durch die Wärmeaustauscher 12 und 9 geleitet, noch einmal aufgeteilt wird. Der eine Teil wird von hier dabei verdampft und angewärmt und in einer Turbine 22, 40 aus durch die Wärmeaustauscher 60 und 61 zum Abin die das Gas mit 243° K und 6 ata eintritt, auf 2,8 ata scheider 62 geleitet, während der andere Teilstrom den entspannt, wobei das Gas eine Temperatur von etwa Wärmeaustauscher 63 durchströmt, anschließend mit 215°K erhält. Anschließend wird es durch den Wärme- dem vom Kopf der Säule 56 über Leitung 64 abgezogenen austauscher 10 geleitet, wobei es auf etwa 24O0K ange- Gas vereinigt und dann zwischen den Wärmeaustauwärmt wird und dann in der Entspannungsturbine 23 auf 45 schern 60 und 61 zu dem vorerwähnten Gasstrom ge-1,2 ata entspannt und durch die Wärmeaustauscher 11 geben wird. Im Wärmeaustauscher 61 wird die Tempe- und 2 geleitet. Bei 24 können etwa 71 000 Nm3/h CO2 ratur erreicht, bei der sich das CO2 verflüssigt,
mit Umgebungstemperatur entnommen werden. Ein Teil Vom Abscheider 62 wird der gasförmige Anteil abgedes flüssigen Kohlendioxyds wird vor dem Ventil 20 ab- zogen, in drei parallele Teilströme aufgespalten, die durch gezweigt, im Ventil 21 entspannt, im Wärmeaustauscher 50 die Wärmeaustauscher 65, 66 und 67 gehen und dort 46 verdampft und in die Leitung 32 gegeben. durch entspanntes Kohlendioxydgas weiter abgekühlt
In der Waschsäule 15 wird das Gasgemisch, das den werden, wobei weiteres Kohlendioxyd flüssig ausfällt.
Abscheider 13 mit einem CO2-Gehalt von 28°/0 verläßt, Anschließend werden die drei Teilströme wieder vereinigt
mit Methanol gewaschen. Dem Kopf der Säule wird und einem weiteren Abscheider 68 zugeführt. Diesem
durch Leitung 25 reines Methan mit einer Temperatur von 55 kann durch Leitung 69 gasförmiges Methan mit einem
etwa 2000K entnommen und durch den Wärmeaus- Gehalt von etwa 15°/0 Kohlendioxyd entnommen und
tauscher 3 geleitet. Bei 26 verlassen 61 870 Nm3Jh Methan einer Waschsäule, vorzugsweise Tieftemperaturwasch-
die Anlage mit Umgebungstemperatur und einem Druck anlage, wie sie in Fig. 1 dargestellt ist, zugeführt werden,
von etwa 45 ata. Das in dieser gereinigte Gas kommt durch Leitung 70
Dem Fuß der Waschsäule 15 wird die CO2-haltige 60 zurück, wird hintereinander in den Wärmeaustauschern 63
Waschflüssigkeit entnommen, im Ventil 27 auf 13 ata und 52 angewärmt und verläßt die Anlage bei 71. Soll
entspannt und dem Abscheider 28 zugeführt. Etwa die Anlage ohne eine nachfolgende Wäsche betrieben
14 500 Nm3/h Gas mit einem Gehalt von etwa 50% CO2 werden, sind Leitung 69 und Leitung70 in der gestrichelt
werden dem Kopf des Abscheiders entnommen und durch angedeuteten Weise miteinander zu verbinden. Nach
Leitung 29 der Leitung 18 und damit dem Wärmeaus- 65 der Wäsche enthält das Gas noch etwa 5% CO2, wenn
tauscher 4 zugeführt. Die Waschflüssigkeit aus dem die Waschflüssigkeit unter Normaldruck regeneriert wird.
Abscheider 28 wird im Ventil 30 auf 6 ata entspannt und Bei Anwendung von Unterdruck enthält es nur etwa
einem weiteren Abscheider 31 zugeführt, in dem weiteres 2,5 % CO2.
CO2 ausgeschieden und durch Leitung 32 zum Wärme- Aus dem durch Leitung 72 zugeführten Rohgas fällt
austauscher 9 geleitet wird. Der Abscheider 31 kann auch 70 in der Anreicherungssäule 56 ein Teil des Kohlendioxyds
flüssig aus. Der verbleibende gasförmige Teil wird mit flüssigem Kohlendioxyd gewaschen, das demAbscheider62 entnommen und mit der Pumpe 73 zur Anreicherungssäule 55 gefördert wird. Die kalte, wenig Methan enthaltende Waschflüssigkeit wird in dieser Säule durch das über Leitung 72 zuströmende Rohgas mit Methan angereichert.
Das flüssige, Methan enthaltende Kohlendioxyd wird der Säule bei 74 entnommen, im Ventil 75 entspannt und der Trennsäule 55 zugeleitet. Das am Kopf dieser Säule bei 76 abströmende CO2-haltige Gasgemisch wird im Wärmeaustauscher 58 angewärmt, in einem Kompressor 77 komprimiert und mit dem bei 51 in die Anlage strömenden Rohgas vereinigt. Der Sumpf der Säule wird durch den als Umlauferhitzer wirkenden Wärmeaus- !5 tauscher 54 beheizt. Bei 78 wird flüssiges Kohlendioxyd entnommen, im Wärmeaustauscher 61 verdampft und dem Abscheider 79 zugeleitet, von dem der flüssig gebliebene Anteil wieder zum Wärmeaustauscher 61 zurückgeführt wird, während der gasförmige Teil in einem ao Wärmeaustauscher 80 mit Wasser oder Luft angewärmt und einer Entspannungsturbine 81 zugeleitet wird. Nach der arbeitsleistenden Entspannung wird das Gas zunächst im Wärmeaustauscher 65, dann im Wärmeaustauscher 82 wieder erwärmt und in der Turbine 83 weiter entspannt, worauf das Gas in den Wärmeaustauschern 66 und 84 erneut erwärmt und in der Turbine 85 wieder arbeitsleistend entspannt wird.
Nach Verlassen dieser Turbine wird das Gas durch den Wärmeaustauscher 67 geleitet, dann aufgeteilt in einen Anteil, der hintereinander die Wärmeaustauscher 60 und 53 durchströmt und bei 91 die Anlage verläßt, und einen anderen Teil, der durch den Regenerator 89 strömt und bei 90 die Anlage verläßt.
Dieser letztere Teilstrom ist nur dann notwendig, wenn, wie in dem gezeichneten Fall, dem zu entspannenden Kohlendioxyd zur Verminderung seines Partialdruckes Luft zugeführt wird. Dies geschieht in der bezeichneten Anlage dadurch, daß in einem Kompressor 87 die durch Leitung 86 zugeführte Luft verdichtet, diese im Regenerator 88 abgekühlt und am Punkt 92 dem zu entspannenden CO2 zugemischt wird.
Die Zumischung der Luft bewirkt, daß bei 90 und 91 kein reines Kohlendioxyd, sondern ein Kohlendioxydluftgemisch die Anlage verläßt.
Wird auf die Zumischung der Luft verzichtet, so können die Teile 86, 87, 88, 89, 90 entfallen. Der CO2-Gehalt des bei 69 entnommenen Gases beträgt dann 18°/0.

Claims (10)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Abscheidung von Kohlendioxyd aus stark kohlendioxydhaltigen Druckgasen durch Verflüssigung des Kohlendioxyds mittels Abkühlung, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssig ausgeschiedene Kohlendioxyd nach der Abscheidung oberhalb des Tripelpunkts verdampft, überhitzt und anschließend arbeitsleistend entspannt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die arbeitsleistende Entspannung in mehreren Stufen durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entspannende Kohlendioxyd vor jeder Entspannungsstufe indirekt durch Rohgas angewärmt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entspannende Kohlendioxyd vor jeder Entspannungsstufe indirekt durch Gas angewärmt wird, das mindestens teilweise von Kohlendioxyd befreit ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Entspannung des Kohlendioxyds ins Vakuum erfolgt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß dem Kohlendioxyd ein Inertgas, beispielsweise Luft, beigemischt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das durch Verflüssigung des Kohlendioxyds vorgereinigte Rohgas durch anschließende chemische oder physikalische Wäsche, vorzugsweise Tieftemperaturwäsche, weitergereinigt wird.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 6 und 7, dadurch gekennzeichnet, daß als Inertgas das bei der anschließenden Wäsche verwendete Strippgas verwendet wird.
9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die die Waschsäule verlassende, Kohlendioxyd enthaltende Waschflüssigkeit mit einem Inertgas, vorzugsweise Stickstoff, gestrippt und dieses Inertgas zusammen mit dem Kohlendioxyd arbeitsleistend entspannt wird.
10. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet durch Verbindungsleitungen vom Fuß einer Trennsäule zu einem Verdampfer und von diesem nacheinander zu mindestens einer Anwärmvorrichtung und Entspannungsmaschine.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
© 009 680/111 12.
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