KR100898532B1 - 미세 패턴의 형성방법 - Google Patents

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Abstract

포토레지스트 패턴을 갖는 기판을 친수화처리하는 공정, 이 기판 상에 패턴 미세화용 피복형성제를 도포하는 공정, 열처리에 의해 이 패턴 미세화용 피복형성제를 열수축시키고, 그 열수축작용을 이용하여 포토레지스트 패턴 사이의 간격을 협소하게 하는 공정 및 상기 패턴 미세화용 피복형성제를 실질적으로 완전히 제거하는 공정을 포함하는 미세 패턴의 형성방법을 개시한다.

Description

미세 패턴의 형성방법{METHOD FOR FORMING FINE PATTERNS}
본 발명은 포토리소그래피 기술분야에 있어서의 미세 패턴의 형성방법에 관한 것이다. 더욱 상세하게는 최근 반도체 디바이스의 집적화, 미소화에 대응할 수 있는 미세 패턴의 형성방법에 관한 것이다.
반도체 디바이스, 액정 디바이스 등의 전자부품의 제조에 있어서는, 기판에 에칭 등의 처리를 할 경우, 활성 방사선에 감응하는 소위 감(感)방사선 포토레지스트를 사용하여 기판 상에 피막 (포토레지스트층) 을 형성하고, 이어서 이것을 활성 방사선으로 선택적으로 조사하여 노광하고 현상처리하여, 포토레지스트층을 선택적으로 용해 제거하여 기판 상에 화상 패턴 (포토레지스트 패턴) 을 형성하고, 이것을 보호층 (마스크 패턴) 으로 하여 기판에 홀 패턴, 트렌치 패턴과 같은 콘택트용 패턴 등의 각종 패턴을 형성하는 포토리소그래피 기술이 이용되고 있다.
최근 반도체 디바이스의 집적화, 미소화의 경향이 높아져, 이들 패턴 형성에 대해서도 미세화가 진행되어 현재 패턴 폭 0.20㎛ 이하의 초미세가공이 요구되고 있고, 마스크 패턴 형성에 사용되는 활성 광선도 KrF, ArF, F2 엑시머레이저광이나 전자선 등과 같은 단파장의 조사광이 이용되어, 마스크 패턴 형성 재료로서의 포토레지스트 재료에 대해서도 이들 조사광에 대응한 물성을 갖는 것이 연구ㆍ개발되고 있다.
이와 같은 포토레지스트 재료 면에서의 초미세화 대응책에 추가하여, 패턴 형성 방법 면에서도 포토레지스트 재료가 갖는 해상도의 한계를 초과하는 패턴 미세화 기술이 연구ㆍ개발되고 있다.
예를 들어 일본 공개특허공보 평5-166717호에서는, 기판 상에 도포한 패턴 형성용 레지스트에 펀칭 패턴을 형성한 후, 이 패턴 형성용 레지스트와 혼합하는 혼합 생성용 레지스트를 기판 전체면에 도포한 후 베이킹하여, 혼합층을 패턴 형성용 레지스트측벽 ~ 표면에 형성하고, 상기 혼합 생성용 레지스트의 비혼합 부분을 제거하여 상기 혼합층 치수 정도의 미세화를 도모한 펀칭 패턴 형성방법이 개시되어 있다. 또 일본 공개특허공보 평5-241348호에서는, 산발생제를 함유하는 레지스트 패턴을 형성한 기판 상에, 산의 존재하에서 불용화하는 수지를 피착한 후 열처리하고, 상기 수지에 레지스트로부터 산을 확산시켜 수지와 레지스트 패턴 계면 부근에 일정 두께의 레지스트를 형성한 후, 현상하여 산이 확산되지 않은 수지 부분을 제거함으로써, 상기 일정 두께 치수 정도의 미세화를 도모한 패턴 형성방법이 개시되어 있다.
그러나, 이들 방법은 레지스트 패턴 측벽에 형성되는 층 두께의 컨트롤이 어렵고, 웨이퍼면내의 열의존성이 수십 ㎚/℃ 정도로 커, 현재의 반도체 디바이스의 제조에서 사용되는 가열장치에서는 웨이퍼면내를 균일하게 유지하기가 매우 곤란하 여 패턴 치수의 편차 발생이 현저하게 나타난다는 문제가 있다.
또한, 레지스트 패턴을 열처리 등으로 유동화시켜 패턴 치수를 미세화하는 방법도 알려져 있다. 예를 들어 일본 공개특허공보 평1-307228호에서는 기판 상에 레지스트 패턴을 형성한 후 열처리하여, 레지스트 패턴의 단면 형상을 변형시킴으로써 미세한 패턴을 형성하는 방법이 개시되어 있다. 또 일본 공개특허공보 평4-364021호에서는, 레지스트 패턴을 형성한 후 가열하여, 레지스트의 유동화에 의해 그 패턴 치수를 변화시켜 미세한 패턴을 형성하는 방법이 개시되어 있다.
이들 방법은 웨이퍼면내의 열의존성은 수 ㎚/℃ 정도로, 이러한 점에서의 문제점은 적지만, 열처리에 의한 레지스트의 변형ㆍ유동의 컨트롤이 곤란하기 때문에, 웨이퍼면내에서 균일한 레지스트 패턴을 형성하기 어렵다는 문제가 있다.
상기 방법을 더욱 발전시킨 방법으로서 예를 들어 일본 공개특허공보 평7-45510호에서는, 기판 상에 레지스트 패턴을 형성한 후, 기판 상에 상기 레지스트 패턴의 지나친 열유동을 방지하기 위한 스토퍼로서의 수지를 형성하고, 이어서 열처리하여 레지스트를 유동화시켜 패턴 치수를 변화시킨 후, 수지를 제거하여 미세한 패턴을 형성하는 방법이 개시되어 있다. 그리고 상기 수지로서 수용성 수지, 구체적으로는 폴리비닐알코올을 단독으로 사용하고 있으나, 폴리비닐알코올 단독으로는 물에 대한 용해성이 불충분하기 때문에, 물세정으로 완전히 제거하기 어렵고, 양호한 프로필의 패턴 형성이 어려우며, 또 시간 경과에 따른 안정성 면에서도 반드시 만족할 수 있다고는 할 수 없는 데다 도포성이 양호하지 않은 등의 문제가 있어 실용화되지 못하고 있다.
또한, 상기 각 종래기술의 문제점으로서, 소수성을 나타내는 포토레지스트 패턴의 표면 혹은 측벽에 친수성 수지를 도포하여 수지층을 형성하기 때문에, 이들 친수성 수지의 막두께를 균일하게 도포하기가 곤란한 경우가 있다. 또 최근의 웨이퍼의 대 구경화에 따라 미세 패턴 형성에 대한 요구항목의 고난도화와, 사용하는 친수성 수지의 소량화가 요구되고 있다. 특히 패턴의 극미세화가 진행됨에 따라 포토레지스트 패턴 사이로 수지의 완전한 도포 삽입이 어렵고, 일부 수지가 도포 삽입되지 않은 부분이 발생하거나 기포가 발생하여, 패턴 형성의 문제점이 발생하기 쉽다는 문제가 있다.
또한 일본 공개특허공보 2001-281886호에는, 수용성 수지를 함유하는 레지스트 패턴 축소화 재료로 이루어지는 산성 피막을 레지스트 패턴 표면에 피복한 후, 레지스트 패턴 표면층을 알칼리 가용성으로 전환하고, 이어서 이 표면층과 산성 피막을 알칼리성 용액으로 제거하여 레지스트 패턴을 축소시키는 방법이 개시되어 있고, 또 일본 공개특허공보 2002-184673호에는, 기판 상에 레지스트 패턴과, 이 레지스트 패턴 상에 수용성 막형성 성분을 함유하는 도포막을 형성하고, 이들 레지스트 패턴과 도포막을 열처리한 후, 테트라메틸암모늄히드록시드 수용액에 침수시켜 드라이에칭 공정을 거치지 않고 미세화 레지스트 패턴을 형성하는 방법이 개시되어 있으나, 이들은 모두 레지스트 패턴 자체를 미세화하는 방법으로, 본원발명과 그 목적이 완전히 다르다.
발명의 개요
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 피복형성제를 사용한 극미세가공 프로세스에 있어서, 피복형성제의 도포성, 막두께 균일성의 향상, 피복형성제 사용량의 소량화를 도모한 미세 패턴의 형성방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해 본 발명은, 포토레지스트 패턴을 갖는 기판을 친수화 처리하는 공정, 이 기판 상에 패턴 미세화용 피복형성제를 도포하는 공정, 열처리에 의해 이 패턴 미세화용 피복형성제를 열수축시키고, 그 열수축작용을 이용하여 포토레지스트 패턴 사이의 간격을 협소하게 하는 공정 및 상기 패턴 미세화용 피복형성제를 실질적으로 완전히 제거하는 공정을 포함하는 미세 패턴의 형성방법을 제공한다.
상기에 있어서, 열처리를 기판 상의 포토레지스트 패턴에 열유동을 일으키지 않는 온도에서 가열하여 실행하는 것이 바람직하다.
발명의 상세한 설명
본 발명에서 사용하는 포토레지스트 패턴을 갖는 기판의 제작은 특별히 한정되지 않고, 반도체 디바이스, 액정표시소자, 자기 헤드 혹은 마이크로렌즈 등의 제조에서 사용되는 통상적인 방법에 의해 실행할 수 있다. 예를 들어 실리콘 웨이퍼 등의 기판 상에, 화학증폭형 등의 포토레지스트용 조성물을, 스피너 등으로 도포, 건조시켜 포토레지스트층을 형성한 후, 축소투영 노광장치 등에 의해 자외선, deep-UV, 엑시머레이저광 등의 활성 광선을 원하는 마스크 패턴을 통해 조사하 거나 전자선에 의해 묘화한 후 가열하고, 이어서 이것을 현상액, 예를 들어 1 ~ 10 질량% 테트라메틸암모늄히드록시드 (TMAH) 수용액 등의 알칼리성 수용액 등을 사용하여 현상처리함으로써, 기판 상에 포토레지스트 패턴을 형성할 수 있다.
또한 포토레지스트 패턴의 재료가 되는 포토레지스트용 조성물로서는 특별히 한정되지 않고, i, g 선용 포토레지스트 조성물, KrF, ArF, F2 등의 엑시머레이저용 포토레지스트 조성물, 나아가서는 EB (전자선) 용 포토레지스트 조성물 등, 널리 일반적으로 사용되는 포토레지스트 조성물을 사용할 수 있다.
a. 기판의 친수화처리공정
본 발명에서 먼저 상기 서술한 바와 같은 포토레지스트 패턴 (마스크 패턴) 을 갖는 기판을 친수화처리한다. 친수화처리의 방법은 기판 및 포토레지스트 패턴에 악영향을 주지 않고, 이들 표면이 친수성을 나타내는 처리방법이면 특별히 한정되지 않는다. 구체적으로는 포토레지스트 패턴을 갖는 기판 상 전체면에 걸쳐 친수성 용매 (도포 조성제) 를 소량 도포하는 방법이나, 포토레지스트 패턴을 갖는 기판을 수증기 분위기에 노출시키거나, UV 조사하거나, O2 플라스마 애싱처리를 하는 등의 방법을 들 수 있다.
본 발명에서는 친수성 용매 (도포 조성제) 를 소량 도포하는 방법이 바람직하게 사용된다. 친수성 용매로서는 순수, 수용성 계면활성제 수용액, 알코올 수용액이 바람직하게 사용된다.
수용성 계면활성제로서는 특별히 한정되지 않지만, 포토레지스트나 기판에 악영향을 주지 않고, 본 발명의 효과를 가장 효율적으로 나타낼 수 있는 등의 점을 고려하면, N-알킬피롤리돈계 계면활성제, 제4급 암모늄염계 계면활성제 및 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제 중에서 선택되는 적어도 1종이 바람직하게 사용된다.
N-알킬피롤리돈계 계면활성제로서는 하기 화학식 1
Figure 112003039341210-pat00001
(식 중, R1 은 탄소원자수 6 이상의 알킬기를 나타냄)
으로 표시되는 것이 바람직하다.
이와 같은 N-알킬피롤리돈계 계면활성제로서 구체적으로는 N-헥실-2-피롤리돈, N-헵틸-2-피롤리돈, N-옥틸-2-피롤리돈, N-노닐-2-피롤리돈, N-데실-2-피롤리돈, N-운데실-2-피롤리돈, N-도데실-2-피롤리돈, N-트리데실-2-피롤리돈, N-테트라데실-2-피롤리돈, N-펜타데실-2-피롤리돈, N-헥사데실-2-피롤리돈, N-헵타데실-2-피롤리돈, N-옥타데실-2-피롤리돈 등을 들 수 있다. 그 중에서도 N-옥틸-2-피롤리돈 (「SURFADONE LP100」; ISP사 제조) 이 바람직하게 사용된다.
제4급 암모늄염계 계면활성제로서는 하기 화학식 2
Figure 112003039341210-pat00002
[식 중, R2, R3, R4, R5 는 각각 독립적으로 알킬기 또는 히드록시알킬기를 나타내고 (단, 이 중 적어도 하나는 탄소원자수 6 이상의 알킬기 또는 히드록시알킬기를 나타냄) ; X- 는 수산화물 이온 또는 할로겐 이온을 나타냄]
으로 표시되는 것이 바람직하다.
이와 같은 제4급 암모늄염계 계면활성제로서 구체적으로는 도데실트리메틸암모늄히드록시드, 트리데실트리메틸암모늄히드록시드, 테트라데실트리메틸암모늄히드록시드, 펜타데실트리메틸암모늄히드록시드, 헥사데실트리메틸암모늄히드록시드, 헵타데실트리메틸암모늄히드록시드, 옥타데실트리메틸암모늄히드록시드 등을 들 수 있다. 이 중에서도 헥사데실트리메틸암모늄히드록시드가 바람직하게 사용된다.
폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제로서는 하기 화학식 3
Figure 112003039341210-pat00003
(식 중, R6 은 탄소원자수 1 ~ 10 의 알킬기 또는 알킬알릴기를 나타내고 ; R7 은 수소원자 또는 (CH2CH2O)R6 (여기에서 R6 은 상기에서 정의한 바와 같음) 을 나타내고 ; n 은 1 ~ 20 의 정수를 나타냄)
으로 표시되는 것이 바람직하다.
이와 같은 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제로서는, 구체적으로는 「플라이서프 A212E」, 「플라이서프 A210G」(이상 모두 다이이찌고교세이야꾸(주) 제조) 등으로서 시판되고 있는 것을 바람직하게 사용할 수 있다.
이들 수용성 계면활성제는 바람직하게는 0.001 ~ 10 질량% 의 농도로 되도록, 특히 0.01 ~ 3 질량% 의 농도로 되도록 순수에 용해시킨 수용액이 바람직하게 사용된다.
또 알코올로서는 메틸알코올, 에틸알코올, 프로필렌알코올, 부틸알코올 등의 1가 알코올이나, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 글리세린 등의 다가 알코올 등을 들 수 있으나, 이들 예시에 한정되지 않는다. 알코올은 바람직하게는 0.01 ~ 30 질량% 의 농도로 되도록, 특히 0.1 ~ 20 질량% 의 농도로 되도록 순수에 용해시킨 수용액이 바람직하게 사용된다.
친수성 용매 (도포 조성제) 의 도포량은, 포토레지스트 패턴을 갖는 기판 전체면에 걸쳐 도포될 수 있는 한에서 최소량이면 되고 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 8 인치 실리콘 웨이퍼에서는 대략 0.05 ~ 10㎖ 정도가 바람직하고, 특히 0.1 ~ 3㎖ 정도이다. 도포방법은 특별히 한정되지 않지만, 통상 스핀코팅법 등에 의해 도포된다. 도포량이 과소량이면 친수성 용매를 도포하는 효과가 얻어 지지 않고, 과잉량이면 택트 타임이 장시간화되는 경향이 보여 바람직하지 않다.
b. 패턴 미세화용 피복형성제 도포공정
상기 a. 공정후, 마스크 패턴으로서의 포토레지스트 패턴을 갖는 기판 상 전체면에 걸쳐 패턴 미세화용 피복형성제를 도포하여 피복한다. 본 발명에서는 상기 a. 공정을 거친 후에 패턴 미세화용 피복형성제를 도포하기 때문에, 종래와 비교하여 그 사용량을 대폭 저하시킬 수 있었다. 구체적으로는 예를 들어 8 인치 실리콘 웨이퍼를 사용한 경우, 종래 패턴 미세화용 피복형성제를 4 ~ 6㎖ 정도 사용하였던 예에서는, 1 ~ 3㎖ 정도로 저감 (거의 반감) 시킨 경우에도 종래와 동일하게 도포막의 균일성을 얻을 수 있었다. 또 포토레지스트 패턴이 극미세하고, 후막인 경우이더라도 포토레지스트 패턴 사이에 도포막을 기포의 발생도 없이 용이하고 완전하게 도포 삽입시킬 수 있어, 균일하게 패턴 미세화용 피복형성제를 효율적으로 피복할 수 있었다.
또한 패턴 미세화용 피복형성제를 도포한 후에, 80 ~ 100℃ 의 온도에서 30 ~ 90초간 기판에 프리베이크를 실시해도 된다.
피복방법은 종래의 열 플로우 프로세스에서 통상 실행되었던 방법에 따라 실행할 수 있다. 즉 바코터법, 롤코터법, 슬릿코터법, 스피너를 사용한 회전도포방법 등의 공지된 도포수단에 의해, 상기 패턴 미세화용 피복형성제의 수용액을 기판 상에 도포한다.
본 발명에 사용되는 패턴 미세화용 피복형성제는 포토레지스트 패턴을 갖는 기판 상을 피복하기 위한 것으로, 가열에 의한 이 피복형성제의 열수축 작용에 의 해 포토레지스트 패턴을 폭넓고 광대하게 하고, 이에 의해 상기 포토레지스트 패턴 사이의 간격, 즉 포토레지스트 패턴에 의해 획정(劃定)되는 홀 패턴, 트렌치 패턴 등의 패턴의 넓기, 폭을 협소하게 한 후, 당해 피복을 실질적으로 완전히 제거하여 미소한 패턴을 형성하는 데에 사용되는 것이다.
여기에서 「피복을 실질적으로 완전히 제거하여」란, 패턴 미세화용 피복형성제의 열수축작용을 이용하여 포토레지스트 패턴 간격을 협소하게 한 후 포토레지스트 패턴과의 계면에, 이 패턴 미세화용 피복형성제를 유의한 두께 만큼 잔존시키지 않고 전부 제거하는 것을 의미한다. 따라서 본 발명에서는, 이 패턴 미세화용 피복형성제를 포토레지스트 패턴 계면 부근에 일정 두께 잔존시켜 이 잔존하는 소정 두께 분만큼 패턴을 미세화하는 등의 방법은 포함하지 않는다.
이와 같은 패턴 미세화용 피복형성제로서 수용성 폴리머를 함유하는 것이 바람직하게 사용된다.
상기 수용성 폴리머는 실온에서 물에 용해될 수 있는 폴리머이면 되고 특별히 제한되지 않지만, 아크릴계 중합체, 비닐계 중합체, 셀룰로오스계 유도체, 알킬렌글리콜계 중합체, 요소계 중합체, 멜라민계 중합체, 에폭시계 중합체, 아미드계 중합체 등이 바람직하게 사용된다.
아크릴계 중합체로서는 예를 들어 아크릴산, 아크릴산메틸, 메타크릴산, 메타크릴산메틸, N,N-디메틸아크릴아미드, N,N-디메틸아미노프로필메타크릴아미드, N,N-디메틸아미노프로필아크릴아미드, N-메틸아크릴아미드, 디아세톤아크릴아미드, N,N-디메틸아미노에틸메타크릴레이트, N,N-디에틸아미노에틸메타크릴레이트, N,N- 디메틸아미노에틸아크릴레이트, 아크릴로일모르폴린 등의 단량체를 구성성분으로 하는 중합체 또는 공중합체를 들 수 있다.
비닐계 중합체로서는 예를 들어 N-비닐피롤리돈, 비닐이미다졸리디논, 아세트산비닐 등의 단량체를 구성성분으로 하는 중합체 또는 공중합체를 들 수 있다.
셀룰로오스계 유도체로서는 예를 들어 히드록시프로필메틸셀룰로오스프탈레이트, 히드록시프로필메틸셀룰로오스아세테이트프탈레이트, 히드록시프로필메틸셀룰로오스헥사히드로프탈레이트, 히드록시프로필메틸셀룰로오스아세테이트숙시네이트, 히드록시프로필메틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 셀룰로오스아세테이트헥사히드로프탈레이트, 카르복시메틸셀룰로오스, 에틸셀룰로오스, 메틸셀룰로오스 등을 들 수 있다.
알킬렌글리콜계 중합체로서는 예를 들어 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 등의 부가중합체 또는 부가공중합체 등을 들 수 있다.
요소계 중합체로서는 예를 들어 메틸롤화요소, 디메틸롤화요소, 에틸렌요소 등을 구성성분으로 하는 것을 들 수 있다.
멜라민계 중합체로서는 예를 들어 메톡시메틸화멜라민, 메톡시메틸화이소부톡시메틸화멜라민, 메톡시에틸화멜라민 등을 구성성분으로 하는 것을 들 수 있다.
또한 에폭시계 중합체, 아미드계 중합체 등 중에서 수용성의 것도 사용할 수 있다.
그 중에서도 알킬렌글리콜계 중합체, 셀룰로오스계 유도체, 비닐계 중합체, 아크릴계 중합체 중에서 선택되는 적어도 1종을 함유하는 구성으로 하는 것이 바람 직하고, 특히 pH 조정이 용이하다는 점에서 아크릴계 중합체가 가장 바람직하다. 또한 아크릴계 중합체 이외의 수용성 폴리머와의 공중합체로 하는 것이, 가열처리시에 포토레지스트 패턴의 형상을 유지하면서, 포토레지스트 패턴 간격의 수축 효율을 높게 할 수 있다는 점에서 보다 바람직하다. 수용성 폴리머는 1종 또는 2종 이상을 사용할 수 있다.
수용성 폴리머는 공중합체로서 사용한 경우, 구성성분의 배합비는 특별히 한정되지 않는데, 특히 시간의 경과에 따른 안정성을 중시한다면, 아크릴계 중합체의 배합비를, 그 이외의 다른 구성 중합체보다도 많게 하는 것이 바람직하다. 또한 시간 경과에 따른 안정성의 향상은, 아크릴계 중합체를 상기와 같이 과다하게 배합하는 것 이외에, p-톨루엔술폰산, 도데실벤젠술폰산 등의 산성화합물을 첨가함으로써 해결할 수도 있다.
패턴 미세화용 피복형성제에는 추가로 수용성 아민을 배합해도 된다. 수용성 아민으로서는, 25℃ 의 수용액에서의 pKa (산해리정수) 가 7.5 ~ 13인 아민류가 불순물 발생방지, pH 조정 등의 점에서 바람직하게 사용된다. 구체적으로는 예를 들어 모노에탄올아민, 디에탄올아민, 트리에탄올아민, 2-(2-아미노에톡시)에탄올, N,N-디메틸에탄올아민, N,N-디에틸에탄올아민, N,N-디부틸에탄올아민, N-메틸에탄올아민, N-에틸에탄올아민, N-부틸에탄올아민, N-메틸디에탄올아민, 모노이소프로판올아민, 디이소프로판올아민, 트리이소프로판올아민 등의 알칸올아민류 ; 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라민, 프로필렌디아민, N,N-디에틸에틸렌디아민, 1,4-부탄디아민, N-에틸-에틸렌디아민, 1,2-프로판디아민, 1,3-프로판디아민, 1,6- 헥산디아민 등의 폴리알킬렌폴리아민류 ; 트리에틸아민, 2-에틸-헥실아민, 디옥틸아민, 트리부틸아민, 트리프로필아민, 트리알릴아민, 헵틸아민, 시클로헥실아민 등의 지방족 아민 ; 벤질아민, 디페닐아민 등의 방향족 아민류 ; 피페라진, N-메틸-피페라진, 메틸-피페라진, 히드록시에틸피페라진 등의 환상 아민류 등을 들 수 있다. 이 중에서도 비등점 140℃ 이상 (760mmHg) 의 것이 바람직하고, 예를 들어 모노에탄올아민, 트리에탄올아민 등이 바람직하게 사용된다.
수용성 아민은 패턴 미세화용 피복형성제 (고형분) 에 대해 0.1 ~ 30 질량% 정도의 비율로 배합하는 것이 바람직하고, 특히 2 ~ 15 질량% 정도이다. 0.1 질량% 미만에서는 시간 경과에 따른 액의 열약화가 발생할 우려가 있고, 30 질량% 초과하면 포토레지스트 패턴의 형상이 악화될 우려가 있다.
상기 수용성 아민의 첨가에 의해, 패턴 미세화용 피복형성제의 pH 를 2 ~ 3 정도로 조정하여 사용하는데, 특히 산에 의해 부식되기 쉬운 금속층이 형성된 기판에 사용하는 경우에는, 피복형성제의 pH 를 3 ~ 5 정도로 조정하는 경우도 있다.
또 본 발명에 사용되는 패턴 미세화용 피복형성제에는 패턴 치수의 미세화, 디펙트의 발생억제 등의 면에서, 희망할 경우 추가로 비아민계 수용성 유기용매를 배합해도 된다.
이와 같은 비아민계 수용성 유기용매로서는, 물과 혼화성이 있는 비아민계 유기용매이면 되고, 예를 들어 디메틸술폭사이드 등의 술폭사이드류 ; 디메틸술폰, 디에틸술폰, 비스(2-히드록시에틸)술폰, 테트라메틸렌술폰 등의 술폰류 ; N,N-디메틸포름아미드, N-메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸아세트아미드, N,N-디에틸아세트아미드 등의 아미드류 ; N-메틸-2-피롤리돈, N-에틸-2-피롤리돈, N-프로필-2-피롤리돈, N-히드록시메틸-2-피롤리돈, N-히드록시에틸-2-피롤리돈 등의 락탐류 ; 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 1,3-디에틸-2-이미다졸리디논, 1,3-디이소프로필-2-이미다졸리디논 등의 이미다졸리디논류 ; 에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜모노메틸에테르, 에틸렌글리콜모노에틸에테르, 에틸렌글리콜모노부틸에테르, 에틸렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 에틸렌글리콜모노에틸에테르아세테이트, 디에틸렌글리콜, 디에틸렌글리콜모노메틸에테르, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르, 디에틸렌글리콜모노부틸에테르, 프로필렌글리콜, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 글리세린, 1,2-부틸렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜 등의 다가 알코올류 및 그 유도체를 들 수 있다. 이 중에서도 패턴 치수의 미세화, 디펙트 발생억제 면에서 다가 알코올류 및 그 유도체가 바람직하고, 특히 글리세린이 바람직하게 사용된다. 비아민계 수용성 유기용매는 1종 또는 2종 이상을 사용할 수 있다.
비아민계 수용성 유기용매를 배합하는 경우, 수용성 폴리머에 대해 0.1 ~ 30 질량% 정도의 비율로 배합하는 것이 바람직하고, 특히 0.5 ~ 15 질량% 정도이다. 상기 배합량이 0.1 질량% 미만에서는 디펙트 저감효과가 낮아지기 쉽고, 30 질량% 초과하면 포토레지스트 패턴과의 사이에서 혼합층을 형성하기 쉬워져 바람직하지 않다.
패턴 미세화용 피복형성제에는 추가로 도포균일성, 면내균일성 등의 면에서 희망할 경우 계면활성제를 배합할 수 있다.
계면활성제로서는 상기 수용성 폴리머에 첨가했을 때, 용해성이 높고, 현탁을 발생시키지 않고, 폴리머 성분에 대한 상용성이 있는 등의 특성을 갖는 것이 바람직하게 사용된다. 이와 같은 특성을 만족시키는 계면활성제를 사용함으로써, 특히 피복형성제를 도포할 때의 기포 (마이크로폼) 발생과 관계가 있는 것으로 보이는, 디펙트의 발생을 효과적으로 방지할 수 있다.
상기와 같은 점에서 본 발명에 사용되는 계면활성제로서는 상기 a. 공정에서 사용하는 친수성 용매에 사용되는 N-알킬피롤리돈계 계면활성제, 제4급 암모늄염계 계면활성제 및 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제 중에서 선택되는 적어도 1종이 바람직하게 사용된다.
계면활성제를 배합하는 경우, 패턴 미세화용 피복형성제 (고형분) 에 대해 0.1 ~ 10 질량% 정도의 비율로 배합하는 것이 바람직하고, 특히 0.2 ~ 2 질량% 정도이다. 상기 범위내에서 배합함으로써 도포성의 악화에 기인하는, 면내균일성의 저하에 따른 패턴 수축율의 편차, 혹은 마이크로폼으로 불리는 도포시에 발생되는 기포와 인과관계가 깊은 것으로 생각되는 디펙트의 발생과 같은 문제를 효과적으로 예방할 수 있다.
본 발명에 사용되는 패턴 미세화용 피복형성제는, 고형분 농도 3 ~ 50 질량%의 수용액으로 사용하는 것이 바람직하고, 고형분 농도 5 ~ 30 질량% 의 수용액으로 사용하는 것이 특히 바람직하다. 고형분 농도가 3 질량% 미만에서는 기판에 대한 피복이 불량해질 우려가 있고, 50 질량% 초과하면 농도를 높인 것에 상응하는 효과의 향상을 볼 수 없으며, 취급성 면에서도 바람직하지 않다.
또한 본 발명에 사용되는 패턴 미세화용 피복형성제는 상기한 바와 같이 용매로 물을 사용한 수용액으로서 통상 사용되지만, 물과 알코올계 용매와의 혼합용매를 사용할 수도 있다. 알코올계 용매로서는 예를 들어 메틸알코올, 에틸알코올, 프로필알코올, 이소프로필알코올, 글리세린, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 1,2-부틸렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜 등을 들 수 있다. 이들 알코올계 용매는 물에 대해 30 질량% 정도를 상한으로 하여 혼합하여 사용된다.
c. 열처리 (열수축) 공정
이어서 열처리하여 패턴 미세화용 피복형성제로 이루어지는 도포막을 열수축시킨다. 이 도포막의 열수축력의 영향을 받아, 이 도포막에 접하는 포토레지스트 패턴의 치수가 도포막의 열수축 상당분 커지고, 포토레지스트 패턴이 폭넓고 광대해져, 포토레지스트 패턴끼리 서로 근접된 상태로 되어 포토레지스트 패턴 사이의 간격이 좁혀진다. 이 포토레지스트 패턴 사이의 간격은 즉 최종적으로 얻어지는 패턴의 직경이나 폭을 규정하기 때문에, 이에 의해 홀 패턴의 직경이나 트렌치 패턴의 폭을 협소화 시킬 수 있어 패턴을 미세하게 할 수 있다.
가열온도는 패턴 미세화용 피복형성제로 이루어지는 도포막의 열수축을 일으킬 수 있는 온도로서, 패턴의 미세화를 실행하기에 충분한 온도이면 특별히 한정되지 않지만, 포토레지스트 패턴에 열유동을 일으키지 않는 온도에서 가열하는 것이 바람직하다. 포토레지스트 패턴에 열유동을 일으키지 않는 온도란, 패턴 미세화용 피복형성제로 이루어지는 도포막이 형성되어 있지 않고, 포토레지스트 패턴만을 형성한 기판을 가열한 경우, 이 포토레지스트 패턴에 치수 변화 (예를 들어 자 발적 유동에 의한 치수변화 등) 를 발생시키지 않는 온도를 말한다. 이와 같은 온도에서 가열처리함으로써, 프로필이 양호한 미세 패턴을 더욱 효과적으로 형성할 수 있고, 또 특히 웨이퍼면내에서의 듀티 (Duty) 비, 즉 웨이퍼면내에서의 패턴 간격에 대한 의존성을 작게 할 수 있는 등의 점에서 매우 효과적이다.
현재의 포토리소그래피 기술에서 사용되는 각종 포토레지스트 조성물의 연화점 등을 고려하면, 바람직한 가열처리는 통상 80 ~ 160℃ 정도의 온도범위에서, 단 포토레지스트가 열유동을 일으키지 않는 온도에서 실행하는 것이 바람직하다. 1회의 가열처리시간은 바람직하게는 30 ~ 90초간 정도이다.
또 패턴 미세화용 피복형성제로 이루어지는 도포막의 두께로서는 포토레지스트 패턴의 높이와 동일 정도 혹은 이를 덮는 정도의 높이가 바람직하다.
d. 패턴 미세화용 피복형성제 제거공정
그 후, 패턴 상에 잔류되는 패턴 미세화용 피복형성제로 이루어지는 도포막 (피막) 은, 수계 용재, 바람직하게는 순수에 접촉시켜 세정 제거한다. 또한 물 제거에 앞서, 원하면 알칼리 수용액 (예를 들어 테트라메틸암모늄히드록시드 (TMAH), 콜린 등) 으로 린스처리를 해도 된다. 본 발명에 사용되는 패턴 미세화용 피복형성제는, 물에 의한 세정 제거가 용이하고, 또한 기판 및 포토레지스트 패턴으로부터 완전히 제거할 수 있다. 또한 수계 용제와의 접촉방법은 패들법, 침지법, 샤워법, 스프레이법 등 특별히 한정되지 않는다. 접촉시간은 특별히 한정되지 않으나, 통상 10 ~ 300초간의 범위이고, 적용하는 접촉방법에 따라 적절히 변경할 수 있다.
그리고 기판 상에 폭넓고 광대해진 포토레지스트 패턴의 사이에 획정된 미소화된 패턴을 갖는 기판이 얻어진다.
본 발명에 의해 얻어지는 미세 패턴은 지금까지의 방법에 의해 얻어지는 해상한계보다도 더욱 미세한 패턴 사이즈를 가짐과 동시에, 양호한 프로필을 갖고, 필요한 요구특성을 충분히 만족시킬 수 있는 물성을 구비한 것이다.
또한, 상기 a. ~ d. 공정을 복수회 반복하여 실행해도 된다. 이와 같이 a. ~ d. 공정을 복수회 반복함으로써, 포토레지스트 패턴을 서서히 폭넓고 광대하게 할 수 있다. 또 패턴 미세화용 피복형성제로서 수용성 폴리머를 함유한 것을 사용함으로써, 복수회의 수세 제거작업에서도 그 때마다 완전히 피복형성제를 제거할 수 있기 때문에, 후막의 포토레지스트 패턴을 갖는 기판을 사용한 경우에도, 패턴 붕괴나 변형을 일으키지 않고, 양호한 프로필의 미세 패턴을 형성할 수 있다.
또한, 패턴 미세화용 피복형성제 도포공정의 전처리로서 기판의 친수화처리를 실행함으로써, 포토레지스트 패턴 사이로의 이 피복형성제의 도포 삽입을 불균일하지 않게 실행할 수 있으므로, 패턴 미세화용 피복형성제의 열수축의 면내균일성이 향상되어, 대구경 기판을 사용한 경우라도 기판 전체에 걸쳐 양호한 미세 패턴을 형성할 수 있게 되었다.
본 발명이 적용되는 기술분야로서는 반도체 디바이스 제조 등의 분야를 들 수 있다.
[실시예]
다음으로 실시예에 의해 본 발명을 더욱 상세하게 설명하는데, 본 발명은 이들의 예에 의해 조금도 한정되지 않는다. 또한 배합량은 특별히 기재하지 않는 한 질량% 이다.
실시예 1
폴리비닐피롤리돈 (PVP) 및 폴리아크릴레이트 (PAA) 를 함유하는 코폴리머 (NVP 코폴리머, 닛뽕유시(주) 제조) 6.37g, 트리에탄올아민 0.57g 및 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제 (「플라이사프 A210G」; 다이이찌고교세이야꾸(주) 제조) 0.06g 을 물 93g 에 용해하여 패턴 미세화용 피복형성제를 조제하였다.
한편, 기판 (8 인치 실리콘 웨이퍼) 상에 포지티브형 포토레지스트인 「TDUR-PO36 PM」(도오꾜오까 고오교(주) 제조) 을 회전도포하고, 80℃ 에서 90초간 베이킹 처리하여, 막두께 0.48㎛ 의 포토레지스트층을 형성하였다.
이 포토레지스트층에 대해, 노광장치 (「FPA-3000EX3」; 캐논(주) 제조) 를 사용하여 노광처리하고, 120℃ 에서 90초간 가열처리하여 2.38 질량% TMAH (테트라메틸암모늄히드록시드) 수용액을 사용하여 현상처리하여 포토레지스트 패턴을 형성하였다. 이 포토레지스트 패턴의 형성에 의해, 패턴 직경 180.2㎚ (즉, 포토레지스트 패턴이 이루는 간격이 180.2㎚) 의 홀 패턴을 얻었다.
다음에, 이 홀 패턴 상에 순수 2㎖ 를 회전도포한 후, 상기 피복형성제 3㎖ 를 도포한 결과, 도포가 불균일하지 않고 양호한 막두께 균일성이 얻어졌다.
이어서, 이 기판을 116℃ 에서 60초간 가열처리하고, 이 홀 패턴을 미세화 처리하였다. 계속해서 기판을 1500rpm 으로 회전 유지하면서 순수를 120초간 적하하여 피복형성제를 제거하였다. 이 때의 홀 패턴의 패턴 직경은 160.5㎚ 이었다.
실시예 2
폴리비닐피롤리돈 (PVP) 및 폴리아크릴레이트 (PAA) 를 함유하는 코폴리머 (NVP 코폴리머, 닛뽕유시(주) 제조) 6.37g, 트리에탄올아민 0.57g 및 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제 (「플라이사프 A210G」; 다이이찌고교세이야꾸(주) 제조) 0.06g 을 물 93g 에 용해하여 패턴 미세화용 피복형성제를 조제하였다.
또 폴리옥시에틸렌의 인산에스테르계 계면활성제 (「플라이사프 A210G」; 다이이찌고교세이야꾸(주) 제조) 0.1g 을 물 99g 에 용해하여 친수성 용매 (도포 조성제) 를 조제하였다.
또한 기판 (8 인치 실리콘 웨이퍼) 상에 포지티브형 포토레지스트인 「TDUR-PO36 PM」(도오꾜오까 고오교(주) 제조) 을 회전도포하고, 80℃ 에서 90초간 베이킹 처리하여, 막두께 0.48㎛ 의 포토레지스트층을 형성하였다.
이 포토레지스트층에 대해, 노광장치 (「FPA-3000EX3」; 캐논(주) 제조) 를 사용하여 노광처리하고, 120℃ 에서 90초간 가열처리하여 2.38 질량% TMAH (테트라메틸암모늄히드록시드) 수용액을 사용하여 현상처리하여 포토레지스트 패턴을 형성하였다. 이 포토레지스트 패턴의 형성에 의해, 패턴 직경 180.2㎚ (즉, 포토레지스트 패턴이 이루는 간격이 180.2㎚) 의 홀 패턴을 얻었다.
다음에, 이 홀 패턴 상에 상기 도포 조성제 2㎖ 를 회전도포한 후, 상기 패턴 미세화용 피복형성제 3㎖ 를 도포한 결과, 도포가 불균일하지 않고 양호한 막두 께 균일성이 얻어졌다.
이어서, 이 기판을 116℃ 에서 60초간 가열처리하고, 이 홀 패턴을 미세화 처리하였다. 계속해서 기판을 1500rpm 으로 회전 유지하면서 순수를 120초간 적하하여 패턴 미세화용 피복형성제를 제거하였다. 이 때의 홀 패턴의 패턴 직경은 160.0㎚ 이었다.
비교예 1
상기 실시예 1 에서 순수 (도포 조성제) 의 도포공정을 제외한 것 이외에는, 실시예 1 과 동일한 조작으로 홀 패턴을 미세화 처리하였다. 그 결과, 패턴 미세화용 피복형성제로 포토레지스트 패턴을 완전히 피복할 수 없어, 부분적으로 패턴 미세화가 불가능한 곳이 발생하였다.
또한 비교예 1 과 동일한 조건으로, 단, 사용하는 패턴 미세화용 피복형성제의 도포량을 6㎖ (배량) 로 하여 도포한 결과, 비교예 1 에서 보인 것과 같은 도포의 불균일은 해소되었다.
이상 상기 서술한 바와 같이 본 발명에 의하면, 피복형성제를 사용한 극미세 가공 프로세스에 있어서, 피복형성제의 도포성, 막두께 균일성의 향상, 피복형성제 사용량의 소량화를 목적으로 한 미세 패턴의 형성방법이 제공된다.

Claims (8)

  1. 포토레지스트 패턴을 갖는 기판을 친수화 처리하는 공정, 이 기판 상에 패턴 미세화용 피복형성제를 도포하는 공정, 열처리에 의해 이 패턴 미세화용 피복형성제를 열수축시키고, 그 열수축작용을 이용하여 포토레지스트 패턴에 의해 획정되는 패턴의 크기를 축소시켜 상기 패턴 사이의 간격을 넓게 하는 공정 및 상기 패턴 미세화용 피복형성제를 실질적으로 완전히 제거하는 공정을 포함하는 미세 패턴의 형성방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 포토레지스트 패턴을 갖는 기판 상에 친수성 용매를 도포함으로써 친수화처리를 실행하는 미세 패턴의 형성방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 친수성 용매가 순수, 수용성 계면활성제 수용액, 알코올 수용액 중에서 선택되는 1종 또는 2종 이상인 미세 패턴의 형성방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 친수성 용매가 순수인 미세 패턴의 형성방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 패턴 미세화용 피복형성제가 수용성 폴리머를 함유하는 미세 패턴의 형성방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 수용성 폴리머가 알킬렌글리콜계 중합체, 셀룰로오스계 유도체, 비닐계 중합체, 아크릴계 중합체, 요소계 중합체, 에폭시계 중합체, 멜라민계 중합체 및 아미드계 중합체 중에서 선택되는 적어도 1종인 미세 패턴의 형성방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 패턴 미세화용 피복형성제가 고형분 농도 3 ~ 50 질량% 의 수용액인 미세 패턴의 형성방법.
  8. 제 1 항에 있어서, 열처리를 기판 상의 포토레지스트 패턴에 열유동을 일으키지 않는 온도에서 가열하여 실행하는 미세 패턴의 형성방법.
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