KR100607310B1 - 폴리머-전해질 막 연료전지 - Google Patents

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Abstract

지금까지 공지된 모든 가스 확산 구조물은 반응가스의 균일한 분배를 보장하면서 연료 전지내 물균형 보상, 건조방지 및 침수를 방지할 수 없다. 본 발명의 가스 확산 구조물은 성층 시스템에 의해 막에 수직한 가스 투과성에 있어서 차이가 있다. 이것은 적절한 작동 온도와 반응물의 화학양론에서 생성된 물에 의해 막의 모든 지점에서 일정하고 최적인 가습상태를 보장한다. 따라서 추가적인 가습 시스템이 불필요하다.

Description

폴리머-전해질 막 연료 전지{POLYMER-ELECTROLYTE MEMBRANE FUEL CELL}
본 발명은 작동시 수소-산소 반응에 의해 막에서 물과 열이 발생되며, 막 라미네이트, 촉매함유전극, 다공성 전기전도성 가스확산층 및 가스분배 채널구조를 갖는 전류 콜렉터를 포함하며, 막 근처에서 더 높은 가스투과성을 가지며 전류 콜렉터 플레이트 근처에서 낮은 가스 투과성을 갖도록 막에 수직한 방향으로 가스투과성 차이를 가지는 폴리머-전해질 막 연료전지에 관계한다. 본 발명은 또한 이러한 연료전지 제조방법에 관계한다.
PEM 연료전지는 반응가스인 수소 및 산소 또는 공기로 작동된다. 공지구조(EP0560295A)에 따르면 PEM 연료전지는 외부로부터 내부로 두개의 전류 콜렉터 플레이트, 두개의 가스 확산층, 촉매를 함유한 전극 및 전극사이에 배치된 이온교환막으로 구성되며, 이온교환막과 전극은 막-전극-유닛(이하 MEA(막전극 어셈블리)라 칭함)을 형성한다. 전류 콜렉터 플레이트는 전지의 전체 표면을 가로질러 반응물을 공급 및 분배하기 위해서 MEA 에 평행하게 연장된 구조를 포함한다. 각 전지의 전압은 실제 응용하기에 너무 낮기때문에 여러개의 전지가 직렬 배열되어야 한다. 결과의 연료전지파일 또는 연료 전지 스택에서 전류 콜렉터 플레이트는 스택을 통해 전류를 안내하며 반응가스를 분리시키는 소위 2극 플레이트로 대체된다.
전형적인 반응가스인 수소를 외부에 대해 밀봉된 가스 칸막이에 위치된 연료전지 양극에 공급함으로써 양이온이 양극의 촉매층상에 발생되고 이온교환막을 통해 확산한다. 동시에 생성된 전자가 부하저항을 갖는 외부전기회로를 통해 양극으로부터 음극으로 안내된다. 고급된 산화제는 산소이고 주변공기에서 산소농도는 충분하며 수소이온과 전자를 받아들여 음극에서 산소가 환원된다. 반응생성물로서 물이 발생한다. 전기에너지와 분산된 열 형태로 반응 엔탈피가 방출된다.
이 과정에서 문제점은 연료 전지의 물이다. EP 0560295A 에서 촉매를 함유한 전극층에 있는 물은 촉매에 의해 피복된 촉매 캐리어를 피복하는 소수성 코팅에 의해 영향을 받는다. 촉매가 반응물과 접촉하기 위해서 이러한 층에서 다공성은 막쪽으로 증가한다. 저다공성 영역에서 더 높은 비율의 촉매가 비활성이며 고다공성 영역에서 더 낮은 비율의 촉매가 비활성이다. 물의 발생은 모든 층 두께에 걸쳐 일어나며 범람함으로써 촉매를 활성제거할 수 있다.
다른 한편으로 막은 최적의 조건하에서 성능을 발휘할 수 있다. 즉 충분한 양의 수분을 함유할 경우에만 수소 이온을 전도한다. 수분함량이 너무 낮으면 전지의 내부저항이 증가된 막저항으로 인하여 상당히 증가하므로 성능이 감소된다. 따라서 주어진 온도에서 최적의 전지 작동을 위해서 막의 모든 지점에서 공기의 습도가 거의 100%일 필요가 있다. 음극가스 공기가 전류 콜렉터 플레이트의 분배채널을 통해 흐르고 가스확산층을 통해 확산한다면 가스 칸막이에 들어온 수증기에 비해서 낮은 분압을 가지며 음극에서 산소가 반응하여 물을 형성하기 때문에 떠날때 높은 분압을 가지게된다. 수소의 분압 차이에 의해 초래된 막의 표면과 분배채널간의 확산 흐름은 음극가스 입력 지점과 출구지점에서 막을 건조시키며 확산층에 물이 침전될 수 있다. 주어진 온도에서 막의 물균현 차이를 보상하기 위해서 막의 표면을 가로질러 가능한 균일한 음극가스 조성 및 양극가스 조성을 달성할 필요가 있다.
삭제
종래의 방법으로는 이러한 문제가 부분적으로만 해결되는데 , 이 경우에 냉각 시스템과 조합으로 외부습도 시스템을 사용하며, 일정한 간격으로 막 수분을 측정함으로써 전지의 불균형을 조절한다.
소형 휴대용 시스템에 응용하기에는 부적절한 중량과 내부에너지 소모 측면에서 연료 전지 시스템에 추가 부담을 주며 비용측면에서도 전통적인 에너지 공급 시스템에 비해서 경쟁력이 약하다는 문제가 있다. 게다가 상기 방법은 전지 막과 촉매의 표면상에 균일한 가스 분배를 달성하는 문제를 해결하지 못한다. 목적은 반응가스에 수분을 도입하지 않고 연료전지를 작동시키는 것이다.
다공성이어서 가스확산을 허용하는 전극-촉매층이 WO97/20359에 발표된다. 이들층은 수개의 필름 라미네이트로 구성되며 전도성 그리트에 의해 보강될 수 있다. 그러나 이들은 가스투과성 차이가 없다.
미국특허 5.641.586은 반응가스의 균일한 분배를 위한 방법을 보여준다. 여기서 전극 촉매층과 전류 콜렉터 플레이트 사이에 두 개의 층이 배열되며 마크로-다공성, 친수성 가스 확산층이 MEA에 인접하며 마크로-다공성, 친수성 흐름필드가 전류 콜렉터 플레이트에 인접한다. 흐름 필드는 가스확산층에서 반응가스를 분배하고 반응 생성물을 제거하기 위해서 두 개의 서로 얽힌 채널구조를 가진다. 이러한 장치는 막표면을 가로질러 반응물의 균일한 분배를 허용하며 소수성층을 적용하여 물의 침적이 방지되지만 막에 수분 공급이 불충분하여도 가스확산층은 반응 생성물이 탈출하는 것을 막지 못하기 때문에 건조위험성은 계속 문제로 남는다.
연료전지의 물을 일정하고 최적인 수준으로 유지시키는 한가지 방법이 DE-OS M 96 172에 발표되는데, 여기서 팔라듐/금 합금으로 제조된 물 확산 전극이 사용되며, 상기전극은 수소에 대해서 투과성이지만 유체의 침투는 방지한다. 그러나 이러한 방식은 음극이 산소에 대해 투과성이 아니므로 물 불균형을 보상해야하는 문제가 있는 음극에서 사용하기에 적합하지 못하다.
따라서 본 발명의 목적은 종래의 PEM 연료전지의 가스확산층을 MEA에서 불균형이 항상 균일하도록 확산성질이 근절된 가스확산 구조로 대체하는 것이다.
본 발명의 연료전지는 가스확산구조를 간단하고 저렴하게 제조하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
도1은 본 발명의 가스 확산 구조물을 보여준다.
*부호설명
1 전류 콜렉터 플레이트 2 분배채널
3 외부층 4 내부층
5 전극 6 막
본 발명의 목적은 가스투과성 차이가 촉매를 함유한 전극에 인접한 가스확산층에 존재하고, 가스확산층의 적어도 일부 영역에서 전류 콜렉터 플레이트에 가까운 곳의 가스투과성은 막 표면에서 거의 일정한 가스생성이 일어난 막 근처에서보다 낮으며, 작동온도에서 증기형태로 발생된 물은 전도도가 최적인 막의 습도함량이 유지되는 가스확산층을 통해 수증기 확산 스트림을 생성하는 가스확산 구조물과; 막쪽으로 증가하는 가스투과성을 가지도록 가스확산층을 제조하는 방법에 의해 달성된다. 따라서 가스확산을 목적으로 충분한 두께를 가져야 하며 촉매를 향해 배향된 한계면 너머에서 물의 발생이 이루어지는 가스확산층에 투과성 차이가 제공된다. 막을 따라 가스 접근 조건이 동일하고 조건이 최적으로 조절될 수 있는 습도 조건이 존재하도록 전지의 내부지대로부터 증기형태의 수증기가 제거된다.
도시된 연료전지는 반응가스 분배채널(2)을 갖는 전류 콜렉터 플레이트(1), 가스확산 구조물의 외부층(3) 및 내부층(4), 촉매필름을 갖는 전극(5), 및 폴리머-전해질 막(6)을 포함하며, 막(6)의 맞은편 면에 음극 구조물 요소가 있다(도시안된).
가스확산구조물(3,4)은 다공성 전기전도성 재료로 구성되며 가스투과성 측면에서 차이를 달성하기 위해서 기공부피측면에서 개조되어야 하는 직교 구조물이다. 이것은 층구성 또는 연속으로 달성된다. 확산성이 약간 다른 많은 수의 매우 얇은층이 라미네이션 되면 연속적인 변화가 가능하며 가스투과성이 상이한 최소한 두개의 층(3,4)이 필요하다.
채널(2)을 갖는 전류 콜렉터 플레이트(1)에 인접 위치된 가스 확산 구조물인 외부층(3)은 비교적 적은 기공 부피를 가지므로 고 확산 저항성을 가진다. 그러나 촉매를 함유한 전극(5)과 접촉하는 가스 확산 구조물의 내부층(4)은 비교적 큰 기공 부피를 가진다. 그러므로 반응가스는 전류 콜렉터 플레이트(1)의 돌출 리브에서 0.5 내지 5㎜ 거리에서 층(4)내에 확산함으로써 잘 분배된다. 게다가 직교하는 가스 확산 구조물의 외부층(3)은 내부층(4)보다 더욱 소수성이다.
이러한 2층 가스 확산 구조물에 상이한 기능을 가지는 추가층이 첨가될 수 있다. 전극(5)과 층(4)사이에 있는 내부층(4)에 또다른 층을 첨가하면 유리할 수 있다. 이러한 추가층의 목적은 가스 확산 구조물과 전극 사이에 더욱 양호한 접촉을 제공하는 층(4)의 조립 기공을 채워서 매끈하게 하는 것이다. 이러한 층 제조방법은 실시예 3에 기술된다.
외부층(3)과 전류 콜렉터 플레이트(1)의 돌출 리브 사이에 또다른 층이 첨가될 수 있다. 이러한 층의 목적은 채널 구조에 대한 전기 접촉 저항을 가능한 낮게 유지시키는 것이다. 이를 위해서 층이 가소성 또는 탄성에 의해 변형되어서 전류 콜렉터 플레이트나 연료 전지 스택 배열의 경우에 2극 플레이트의 칫수 공차가 보상되어서 가스 확산 구조물로부터 전류 수집이 균일하게 일어날 수 있다.
층(3,4)으로 구성된 가스 확산 구조물이 기능을 하는 방식이 후술된다. 연료 전지의 조정가능한 공정변수는 공기비율(기류 : 화학적으로 소모된 기류의 비율), 수소의 양, 작동 압력, 전지 입구에서 반응가스의 수증기 함량 및 온도이다. 소량의 냉매는 집중 냉각을 위해서 온도는 가능한 높아야 한다. 가장 간단한 냉각 시스템은 전지 또는 스택의 음극 칸막을 냉각시키기에 충분한 양의 공기를 전달하는 팬으로 구성된다. 압력은 가능한 낮게 유지해야 하며 이상적으로는 연료전지가 대기압에서 작동되어야 한다. 따라서 컴프레서 관련 에너지 손실이 방지될 수 있다. 게다가 중량 및 비용이 감소된다.
작동동안 균일한 물균형 측면에 집중된 문제는 가스 확산 구조물의 기공에 물이 축적되지 않고 막 건조 위험을 방지하는 것이다. 이러한 건조를 방지할 목적으로 특히 음극에서 막의 전체 표면을 가로질러 균일한 가스 조성이 요구되며 전류 콜렉터 플레이트의 채널 구조에서 일정한 가스 조성이 요구된다. 이것은 전류 콜렉터 플레이트(1)의 채널(2)을 통해 비교적 큰 공기비율(8 내지 70)을 채택함으로써 달성된다. 이러한 조건하에서 전지에 의한 수증기의 방출과 산소의 감소로 인한 가스 조성의 변화는 무시될 수 있다. 본 발명의 가스 확산 구조물의 층(3)의 확산 저항성은 수분이 충분한 막과 음극 칸막이의 가스간에 작동온도에서 발생하는 수증기 분압의 차이가 수증기 확산 흐름을 유도하여서 생성된 물을 운반시켜야 한다. 그러므로 필수 산소 및 수증기 농도차가 평행한 방향으로 일어난 것이 아니라 막(6)의 표면에 대해 수직 방향으로 일어난다. 따라서 공정조건은 전체 막 표면에서 일정하다. 층(4)은 확산 흐름이 간섭을 받는 돌출 리브 영역에서 가스를 균일하게 분배시키는 기능을 한다.
전지를 통한 음극 가스 조성 변화가 현저하도록 비교적 낮은 공기 비율이 필요할 경우에 이 조건에 맞게 외부층(3)의 확산 저항성이 조절되어야 한다. 가스 입력 지점에서 층은 가스 출구 지점보다 높은 확산 저항성을 가져야 한다. 또한 확산 저항성 조절에 의해 전지 내부의 온도 변화에 기초한 성능 저하가 방지될 수 있다.
본 발명의 가스 확산 구조물은 실시예에서 발표된 대로 음극에서 적합하며 특히 전지가 수분이 없는 수소를 써서 작동될 경우에 양극에서도 적합하다.
가스 투과성에 있어서 차이가 있는 직교 가스 확산 장벽을 촉매 전극상에 제조하는 것은 다음 실시예에서 발표된다.
실시예 1
막(6)에 수직으로 가스투과성의 차이는 확산성 측면에서 균일한 탄소섬유종이(4)상에 층(3)과 층(4)을 형성하도록 열가소성 합성 재료 포일을 열간 압축시켜 달성된다. 열간 압축은 열가소성 합성 재료가 탄소 섬유 종이 표면 가까이에 있는 기공내부에 분포되게 하여서 기공이 부분적으로 차단된다. 놀랍게도 탄소 섬유가 포일을 침투하여서 전류가 표면에 도달하기 때문에 층에 수직한 전기 전도도는 손실되지 않는다.
탄소 섬유 종이의 초기 기공 부피는 50% 이상, 특히 70% 이상이다. 추가 가공전 실시예 2의 방법에 따라서 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)(5 내지 40질량%)을 써서 함침된다. 탄소 섬유 종이의 두께는 0.1 내지 1.5, 특히 0.2 내지 0.4㎜이다.
열 가소성재 포일이 소수성이 되기 위해서 Dyneon사의 THV 및 FEP와 같은 불화된 합성 재료가 사용된다. 그러나 폴리프로필렌과 같은 기타 재료로 사용될 수 있다. 포일의 두께는 0.01 내지 0.2㎜이다. 포일 두께와 압축조건을 선택함으로써 의도된 목적에 따라 확산 저항성이 조정될 수 있다.
열간 압축동안 온도는 사용된 열가소성 재료의 용융점보다 약간 높거나 낮은 범위에서 선택된다. 압력은 10 내지 100, 특히 30 내지 80바아이다. 탄소 섬유 종이의 섬유가 압축동안 파괴되서는 안된다.
탄소 섬유 종이의 다른 표면은 촉매 함유 전극으로 코팅되거나 미리 촉매화된 막에 직접 압축된다. 그러나 후자의 경우에 실시예 3에서처럼 탄소 섬유 종이의 표면 거칠기를 보상하는 매끈한 층을 적용하는 것이 유리하다.
실시예 2
실시예 1 에서 합성재료에 의해 차단된 기공은 탄소 섬유 종이를 PTFE 또는 THV와 같은 현탁된 합성물질로 함침시킴으로써 제조될 수 도 있다. 단일 탄소 섬유 종이에서만 함침에 의해 종이 표면에 수직한 방향으로 차이를 일으키는 것은 매우 복잡하기 때문에 두개의 탄소 섬유 종이가 사용되고, 이중 하나는 비교적 고함량의 합성재료를 포함한 외부층(3)을 구성하므로 확산 저항성이 크며, 다른 하나는 비교적 차단되지 않은 기공수를 많은수 함유한 내부층(4)을 구성한다. 제2 탄소 섬유 종이에 촉매 함유 전극층이 배치되거나 실시예 3처럼 탄소 섬유 종이의 표면 거칠기를 보상할 층이 배치되고 막상에 위치되어 압축된다. 실시예 1은 두개의 탄소 섬유 종이에도 적용된다.
본 발명에서 Toray(Japan)에 의해 제조되며 0.17㎜ 두께의 제1층(3)과 0.35㎜두께의 제2층(4)을 갖는 두개의 탄소 섬유 종이가 사용된다. 제1종이는 60% PTFE 수성 분산물로 함침시켜 합성재료로 부분충진시키고 이후에 승온에서 건조된다. 그러나 필요한 확산 저항성을 달성하는데 함침 및 건조로 구성된 단일 단계는 충분치 않으며, 이 공정단계의 반복은 이미 흡착된 소수성 합성재료가 분산물의 기공에로의 추가 침투를 방지하기 때문에 탄소 섬유 종이에 소량의 분산물을 전달할 뿐이다. 함침공정동안 차례로 진공 및 압력 처리함으로써 높은 충진 속도가 달성될 수 있다. 탄소 섬유 종이 함침후 남아있는 표면 활성 작용제는 열분해되며, 이를 위한 온도는 300 내지 400℃이고 단시간에 이루어진다.
완성된 층은 매우 소수성이다. PEM연료전지의 음극상의 가스 확산 구조물로 적용된다면 음극의 공냉과 70℃ 전지 온도 및 주변 압력에서 작동하도록 45 내지 75% 합성재료를 포함한다. 탄소 섬유 종이 내부에서 탄소 섬유간 전도성 연결부가 용해되지 않으므로 층의 전도도는 영향을 받지 않는다. 약간 소수성을 갖도록 처리된 제2 탄소 섬유 종이가 제1종이와 함께 압축되거나 전지 조립동안 첨가된다.
실시예 3
확산 저항성에서 적당한 차이가 있으며 매우 양호한 전기 전도성을 갖는 라미네이트 시스템이 전기 전도성 분말과 바인더로 구성된 혼합물을 낮은 확산 저항성을 갖는 기질(예 탄소 섬유 종이)에 적용함으로써 제조될 수도 있다.
이 실시예에서 68%의 기공부피와 0.35㎜의 두께를 가지며 소수성을 보이도록 처리된 탄소 섬유 종이가 사용된다. 일반적으로 실시예 1의 기준을 만족시키는 탄 소 섬유 종이가 적합하다. 흑연분말, THV(Dyneon) 또는 PTFE(Hostaflon TF 5032)의 수성 분산물이 분무 단계 사이에 건조를 시키면서 여러 분무 단계로 기질상에 분무된다. 물과 알콜로 구성된 혼합물 또는 계면활성제 용액이 분산 유체로서 사용된다. 탄소 분말이 전기 전도성 분말로서 적합하며 특히 구형 탄소입자가 선호된다(Osaka Gas, Japan).
진공 테이블에서 분무가 수행되어서 흡입에 의해 과잉 분산 유체를 즉각 제거한다. 마지막 건조단계동안 합성 입자가 승온에서 소결되어 표면 활성제가 파괴된다. 합성 바인더의 비율은 건조질량의 5 내지 50%이다. 층이 면적 비질량은 30 내지 300g/㎡이다(특히 60 내지 120g/㎡). 소결공정후 층이 적용된 기질이 승온에서 5 내지 100, 특히 30 내지 80 바아에서 압축된다.
막 또는 촉매의 대면하는 면상에 있는 탄소 섬유 종이 거칠기를 보상하기 위해서 진공 테이블상에서 분무, 건조 및 소결시킴으로써 다공성 카본 블랙(Vulcan XC 72, Cabot) 및 폴리머 바인더(예, PTFE)로 구성된 매우 얇은 분산물 층을 적용한다. 합성재료의 비율은 5 내지 50%이다. 층은 위에서 표시된 압력을 사용하여 압축된다.
실시예 4
실시예 2의 변형예로서 탄소 섬유 종이를 함침시킬 목적으로 분화된 합성재료 대신에 바인더로서 전기 전도성 입자와 분화된 합성재료의 혼합물을 사용할 수 있다. 그 결과 약간 탁월한 전기 전도성의 가스 확산 구조물이 형성된다.
적당한 전기 전도성 입자는 흑연, 전도성 카본 블랙 또는 짧은 탄소 섬유이 다. 50g의 물, 16.6g의 60%PTFE 현탁액 및 15㎛의 평균 입자크기를 갖는 10g의 흑연으로 구성된 현탁액이 함침에 사용된다. 적절한 고체 질량(2 내지 10㎎/㎠)이 달성된 이후에 구조물을 단단하게 하고 보충 분산재료를 해체시키기 위해서 층재료가 소결된다. 간헐적 건조를 수반하는 함침공정이 수회 반복될 수 있다.
층표면에 평행하게 확산 저항성 차이가 필요할 경우에 상이한 영역상에 상이한 횟수의 함침단계를 적용함으로써 차이가 생성될 수 있다. 이 경우에 현탁액을 분무시켜 확산 전극의 영역이 함침되고 실시예 2 또는 4에 따라 함침된다.
층에 수직으로 확산 저항성의 차이는 막을 대향하는 면상에 또다른 탄소 섬유 종이를 부착함으로써 달성될 수 있다.
혹은, 실시예 3에 따라 적용되고 고다공성 카본블랙으로 구성된 층이 이 목적에 사용될 수 있다. 가능한 적용기술은 분무, 닥터블레이드, 압연 또는 스크린 인쇄이다. 0.4㎎/㎠ 내지 3.5㎎/㎠의 고체 재료가 충진된다.

Claims (23)

  1. 막(6), 촉매 함유 전극(5), 다공성 전기 전도성 가스확산층(3,4) 및 가스 분배 채널구조(2)를 갖는 전류 콜렉터 플레이트(1) 라미네이트로 구성되며, 작동시 수소-산소 반응에 의한 물과 열이 막에 생성되고 막(6)에 가까운 곳에서 높은 가스 투과성을 가지고 전류 콜렉터 플레이트(1)에 가까운 곳에서 낮은 가스 투과성을 가지도록 막(6)에 수직방향으로 가스투과성 차이를 가지는 폴리머-전해질 막 연료전지에 있어서,
    가스투과성 차이가 촉매 함유 전극(5)에 인접하는 가스 확산층(3,4)에 존재하며, 상기 가스확산층(3,4)영역에서 전류 콜렉터 플레이트(1)에 가까운곳의 가스 투과성이 막(6)의 표면에서 일정하게 가스가 형성되는 막 근처에서 보다 낮으며, 작동 온도에서 증기 형태로 발생된 물이 가스 확산층을 통해 수증기 확산 스트림을 생성하여서 전도성을 위해 최적인 막의 습도함량이 유지됨을 특징으로 하는 폴리머-전해질 막 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 전기 전도성 가스 확산층(3,4)이 복수의 층(3,4)으로 구성되고, 이러한 층이 가스투과성을 막쪽으로 증가함을 특징으로 하는 폴리머-전해질 막 연료전지.
  3. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 전기 전도성 가스확산층(3,4)이 낮은 가스투과성 지대보다 높은 가스투과성 지대에서 더 높은 기공 부피 밀도를 가짐을 특징으로 하는 폴리머-전해질 막 연료전지.
  4. 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 가스확산층(3,4)이 막(6)에 평행한 방향으로 가스투과성 차이를 가짐을 특징으로 하는 폴리머-전해질 막 연료전지.
  5. 막을 따라 배열된 다공성 전기전도성 가스확산층(3,4)과 그 사이에 배열된 촉매 함유 전극(5)을 갖는 제 1 항에 따른 폴리머 전해질 막 연료전지 제조방법에 있어서,
    가스확산층(3,4)이 두께 방향으로 가스투과성 차이를 가지게 제조되며 가스확산층(3,4)이 막(6)을 향하는 방향으로 증가하는 가스투과성을 가지게 제조됨을 특징으로 하는 제조방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 가스확산층이 상이한 가스투과성을 갖는 두 개 이상의 층(3,4)으로 제조되며 더 높은 가스 투과성을 갖는 층이 연료전지에서 막에 위치됨을 특징으로 하는 제조방법.
  7. 제 6 항에 있어서, 상이한 기공 부피 밀도를 생성시킴으로써 상이한 가스투과성이 수득됨을 특징으로 하는 제조방법.
  8. 제 5 항 내지 7 항 중 한 항에 있어서, 가스 확산층이 다공성 탄소섬유 종이로 제조되며, 상이한 가스 투과성을 위해 표면 근처에서 탄소 섬유 종이의 기공이 열과 압력을 가하면서 표면상에 포일을 배치시킴으로써 열가소성 합성 재료에 의해 부분적으로 폐쇄됨을 특징으로 하는 제조방법.
  9. 제 5 항 내지 7 항중 한 항에 있어서, 상이한 가스 투과성을 위해 균일한 가스투과성을 갖는 층재료로부터 시작하여 다공성 가스확산층의 기공이 플라스틱 입자 현탁액으로 부분 폐쇄됨을 특징으로 하는 제조방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 가스 확산층이 다공성 탄소 섬유 종이로 제조되며 현탁액이 탄소 섬유 종이에 함침되고 건조됨을 특징으로 하는 제조방법.
  11. 제 5 항 내지 7 항중 한 항에 있어서, 상이한 가스 투과성을 위해 균일한 가스투과성을 갖는 층재료로부터 시작하여 가스 확산층 한면에 전기전도성 입자와 바인더 입자로된 추가층이 배치됨을 특징으로 하는 제조방법.
  12. 제 11 항에 있어서, 불화된 합성 재료로 구성된 바인더 입자와 탄소 입자로 구성된 전도성 입자를 현탁하고 현탁액을 가스 확산층 표면에 분무하고 층을 건조 및 소결시킴으로써 추가층이 제공됨을 특징으로 하는 제조방법.
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