KR100502319B1 - 집전체의 활성화 방법 및 이를 이용한 리튬이온 전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 집진체의 활성화방법 및 이를 이용한 리튬이온전지는 알루미늄 박판 또는 그리드로 된 양극 집전체를 세척시켜, 그 표면 상에 있는 오염물들을 제거시키는 단계, 상기 양극 집전체 상에 형성된 산화막을 산으로 제거시키는 단계, 상기 양극 집전체 표면 상에 사용된 상기 산 용액이 잔류되는 것을 방지하기 위하여 세척시키는 단계(33) 및 상기 양극 집전체를 건조시키는 단계(34)를 포함하는 것을 특징으로 하며 이러한 표면처리로 인하여 집전체와 전극 활물질간의 층간 접착력을 높이고 도전성을 향상시켜 전지의 수명 및 성능을 향상시키는 이점이 있다.
Description
본 발명은 리튬이온전지에 관한 것으로서, 특히 양극 집전체의 표면을 산으로 전처리하여 전극 활물질과의 접착력을 향상시키는 집전체의 활성화방법 및 이를 이용한 리튬이온전지에 관한 것이다.
비디오 카메라, 휴대폰 등 휴대용 무선 기기의 경량화 및 고기능화가 진행됨에 따라, 그 구동용 전원으로서 쓰이는 이차전지 중 리튬이온전지가 각광을 받고 있다. 리튬이온전지에서 사용되는 리튬(Lithium)은 금속중 가장 가벼워 단위 질량당 전기용량이 가장 크며, 리튬 이온의 탈, 삽입이 가능하고, 전압 및 에너지 밀도가 높아 우수한 전지를 만들 수 있다.
일반적인 리튬이온전지의 양극 활물질에는 리튬복합산화물인 리튬니켈산화물(LiNiO2), 리튬코발트산화물(LiCoO2), 리튬망간산화물(LiMn2O4) 등이 사용되며, 음극 활물질에는 리튬 금속이나 그 합금, 카본 등이 이용된다. 그리고 전해질로는 유기 액체나 고체의 고분자 분리막이 사용된다.
리튬이온전지는 양극판, 고분자 분리막 및 음극판을 일체형의 라미네이트 형태로 제작하여 극판과 고분자 분리막층의 부피를 최소화할 수 있기 때문에 에너지 밀도를 극대화시킬 수 있는 장점을 지니고 있다.
그러나, 리튬이온전지의 라미네이트 형태로 제작되는 것으로 양극층(Cathod Layer)과 음극층(Anode Layer) 및 고분자 분리막층의 층간 접착력이 약하면, 전지 내부의 저항이 증가하게 되어 전지의 성능이 크게 저하된다. 특히 충전 및 방전시 전극은 수축과 팽창을 반복하기 때문에, 제조시에는 층간 접착성이 양호하다고 할지라도 충전 및 방전이 지속됨에 따라 각 층이 서로 분리되는 현상이 발생하여 전지의 방전 특성이 떨어지게 된다. 따라서, 리튬이온전지에 있어서, 층간 접착력을 향상시키는 것은 전지의 방전특성을 향상시키기 위한 매우 중요한 과제중의 하나이다.
도 1은 통상적인 리튬이온전지의 적층 구조를 개략적으로 나타낸 사시도이다. 상기 도면을 참조하면, 리튬이온전지는 양극 집전체(11), 양극 활물질층(12), 고분자 분리막층(13), 음극 활물질층(14) 및 음극 집전체(15)가 순차적으로 적층되어 있는 구조를 갖는다.
상기 양극 집전체(11)로는 알루미늄 박판(Foil) 또는 그리드(Grid)를 주로 사용하고, 음극 집전체(15)로는 구리 박판 또는 그리드가 주로 사용된다. 그러나 이러한 양극 집전체(11) 표면 상에는 산화막이 형성되어 있어서, 그 위에 도포되는 전극 활물질층(12, 14)과의 접착력을 약화시키고 도전성을 저하시키므로써 전지의 성능을 저하시키는 문제점이 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상기 문제점을 해결하기 위하여 양극 집전체를 산으로 표면처리하여 그 위에 도포되는 전극 활물질과의 접착력을 강화시키고 도전성을 높이는 리튬이온전지용 집전체의 활성화방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위하여 창출된 것으로, 본 발명의 집전체의 활성화방법 및 이를 이용한 리튬이온전지는 알루미늄 박판 또는 그리드로 된 양극 집전체를 세척시켜, 그 표면 상에 있는 오염물들을 제거시키는 단계, 상기 양극 집전체 상에 형성된 산화막을 산으로 제거시키는 단계, 상기 양극 집전체 표면 상에 사용된 상기 산 용액이 잔류되는 것을 방지하기 위하여 세척시키는 단계(33) 및 상기 양극 집전체를 건조시키는 단계(34)를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 상기 양극 집전체를 인산용액에서 처리하여 표면처리하는 단계가 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 니켈이나 코발트의 염용액을 제조하여 소정의 결착제와 혼합하여 알루미늄 박판 또는 그리드로 된 양극 집전체에 도포시키는 단계(41); 상기 양극 집전체를 수소분위기에서 환원시켜 상기 집전체에 니켈 또는 코발트금속을 코팅시키는 단계(42); 및 상기 양극 집전체를 건조로에서 건조시키는 단계(43);를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 상기 결착제는 플루오르폴리머, 에폭시 또는 페놀릭 바니쉬를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 황산염, 질산염 또는 아세트산염용액의 환원을 통해 니켈 또는 코발트금속이 양극 집진체에 도포되는 단계가 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 양극 집전체, 양극 활물질층, 고분자 분리막층, 음극 활물질층 및 음극 집전체가 순차적으로 적층되어 있는 구조를 갖는 리튬이온전지에 있어서, 상기 양극 집전체는 산으로 표면처리된 알루미늄 박판 또는 그리드로 이루어진 것 것을 특징으로 한다.
도 2에는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 리튬이온전지의 적층 구조가 개략적으로 도시되어 있다.
도면을 참조하면, 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 리튬이온전지는 그 특징부로써 니켈 또는 코발트층(11a)이 알루미늄 포일 또는 그리드 등으로 된 양극 집전체(11)의 양면에 형성된다.
상기 니켈 또는 코발트층(11a)의 하부로는 순차적으로 리튬복합산화물인 리튬니켈산화물(LiNiO2), 리튬코발트산화물(LiCoO2), 리튬망간산화물(LiMn2O4) 등으로 형성된 양극 활물질층(12)과, 유기 액체나 고체의 전해질로 된 고분자 분리막층(13)과, 리튬코발트옥사이드, 리튬니켈옥사이드 또는 리튬망간옥사이드 등의 리튬복합 산화물 또는 카본이 사용되는 음극 활물질층(14)과, 구리박막 또는 그리드 등으로 된 음극 집전체(15)가 구비된다.
본 발명의 방법에 따른 집진체의 활성화방법에 의한 집진체를 제조하는 과정을 도 3의 플로우 챠트를 참조하여 상세히 설명하기로 한다.
먼저, 양극 집전체(11)가 세척용제가 담긴 세척탱크(미도시)를 거치면서 그 표면 상에 있는 오염물들이 제거된다(단계31). 이후 산용액탱크(미도시)를 소정시간 동안 거치면서 집전체 상에 형성된 산화막을 제거시킨다(단계32). 이때 산 용액으로는 0.1 내지 1M 농도의 염산(HCl), 질산(HNO3) 또는 황산(H2SO4) 용액을 사용하는데 예컨대 40%의 질산과 20%의 염산의 두 종류를 용적비 2:3의 혼합용액에서 약 1~10분간 처리한 후, 20~50%의 인산용액에서 10~60분간 더 처리하는 것이 바람직하다.
그 후 양극 집전체(11) 표면 상에 사용된 산 용액이 잔류되는 것을 방지하기 위하여 증류수탱크(미도시)를 거쳐 세척한다(단계33). 이 때 산 또는 염기 용액이 완전히 제거되지 않고 남아 있게 되면 양극 집전체(11)를 다시 산화시킬 우려가 있으므로 충분하게 세척하는 것이 필수적이다. 그리고 나서 건조로(미도시)에서 건조한다(단계34). 이러한 건조단계(단계34)를 실시하기 이전에 세척단계(단계31)를 다시 한 번 거치면 세정효과를 보다 높일 수 있다.
도 4에는 본 발명의 다른 방법에 따른 집진체의 활성화방법에 의한 집진체를 제조하는 과정이 플로우 챠트로 도시되어 있다.
상기 플로우 챠트를 참조하면, 본 발명의 다른 방법의 특징으로써 양극 집전체(11)에는 니켈이나 코발트가 코팅되는데, 먼저 니켈이나 코발트의 염용액을 제조하고(단계41), 이후 수소분위기에서 환원시킨다(단계42). 이때 양극 집전체(11)에 금속염을 환원시키기 전에 팔라듐 클로라이드(Palladium Chloride) 등을 이용하여 활성화시킬 수 있으며 염용액은 황산염 예컨대, 니켈 아민 설파이드(Nickel Amine Sulfide), 질산염 또는 아세트산염이 사용될 수 있다.
이렇게 양극 집전체(11)의 양 표면상에 니켈이나 코발트가 코팅되면 치밀한 표면을 얻게 되며 또한 도전성을 개선할 수 있다. 이후 양극 집전체(11) 상에 전극 활물질의 코팅이 완료되면 최종적으로 건조로에서 건조시킨다(단계43).
또한 본 발명의 또 다른 방법에 따른 양극 집전체(11)의 활성화방법에 의한 양극 집전체(11)를 제조하는 과정은 도시되지는 않았지만 니켈이나 코발트 미립분말과 플루오르폴리머(Fluoropolymer), 에폭시(Epoxy) 또는 페놀릭 바니시(Phenolic Varnish) 등의 결착제와의 혼합물 페이스트를 분사나 붓칠 등의 방법으로 도포하고, 이후 열처리한다. 이러한 또 다른 방법에 따른 양극 집전체(11)의 활성화방법에 의하면 상기 페이스트는 상당히 성기게 도포되므로 경제적이며 또한 그 성능이 향상된다. 이후 양극 집전체(11) 상에 전극 활물질의 코팅이 완료되면 최종적으로 건조로에서 건조시킨다.
다음으로 상술한 여러 가지 방법으로 제조된 양극 집전체(11)로 전극을 제조하고, 이 전극을 이용하여 리튬이온전지를 제작하는 것을 설명한다.
먼저, 전극을 제조하기 위하여 표면처리가 되어 건조된 양극 집전체(11)의 양 면에, 유기용매에 가소제를 해리시킨 용액에 도전제와 결합제와 용매 등을 포함하는 고분자 매트릭스 조성물로 된 전극 활물질을 분산시켜 슬러리로 제조한다. 이후, 상기 슬러리를 알루미늄 포일 또는 그리드의 양면에 직접 코팅함으로써 전극을 제조하거나 또는 상기 혼합물 페이스트를 글래스 플레이트나 PET 필름 위에 코팅, 건조한 후 박리하여 얻은 필름을 알루미늄 포일 또는 그리드의 양면에 대고 가열, 압축함으로써 전극을 제조한다.
다음으로 유기용매에 가소제를 해리시킨 용액에, 고체 고분자 분리막의 기계적 강도를 향상시키는 작용을 하는 품 실리카(Fume Silica)를 분산시켜 슬러리로 제조한 후, 상기 슬러리를 글래스 플레이트 또는 PET 필름위에 코팅하여 건조하거나 또는 상기 슬러리를 전극 위에 직접 코팅함으로써 고분자 분리막을 제조한다.
상기와 같이 제조된 전극과 고분자 분리막을 적층시켜 라미네이트 형태의 비활성 셀을 제조하는데, 먼저 양극층과 고분자 분리막을 적층하고 난 후, 이것과 음극층을 같은 방법으로 적층하거나 또는 음극층과 고분자 분리막을 적층하고 난 후, 이것과 음극층을 같은 방법으로 적층한다.
상술한 전지 라미네이트 형태의 비활성 셀에 대하여 순차적으로 추출(Extraction), 건조(Drying), 활성화(Activation), 시일링(Sealing) 및 화성(Formation)하는 과정을 거쳐서 리튬이온전지가 제조된다.
이상 설명된 바와 같이 본 발명에 따른 집전체의 활성화방법 및 이를 이용한 리튬이온전지는 다음과 같은 효과를 갖는다.
첫째; 양극 집전체와 전극 활물질 간의 접착력을 높여 양극 집전체를 활성화시킬 수 있다.
둘째; 도전성이 향상된다.
셋째; 전지의 수명이 연장된다.
본 발명은 첨부된 도면에 도시된 일 실시 예를 참고로 설명 되었으나 이는 예시적인 것이며, 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 실시 예가 가능하다는 점을 이해 할 수 있을 것이다.
따라서 본 발명의 진정한 보호범위는 첨부된 청구범위에 의해서만 정해져야 할 것이다.
도 1은 종래의 리튬이온전지의 적층 구조를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬이온전지의 적층 구조를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 3은 본 발명의 방법에 따른 집진체를 제조하는 플로우 챠트.
도 4는 본 발명의 다른 방법에 따른 집진체를 제조하는 플로우 챠트.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
11...양극 집전체
11a...니켈 또는 코발트층
12...양극 활물질층 13...고분자 분리막층
14...음극 활물질층 15...음극 집전체
Claims (4)
- 니켈이나 코발트의 염용액을 제조하여 소정의 결착제와 혼합하여 알루미늄 박판 또는 그리드로 된 양극 집전체에 도포시키는 단계(41);상기 양극 집전체를 수소분위기에서 환원시켜 상기 집전체에 니켈 또는 코발트층을 코팅시키는 단계(42); 및상기 양극 집전체를 건조로에서 건조시키는 단계(43);를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지용 집전체의 활성화방법.
- 제1항에 있어서,상기 결착제는 플루오르폴리머, 에폭시 또는 페놀릭 바니쉬를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지용 집전체의 활성화방법.
- 제1항에 있어서,상기 단계 42에는 황산염, 질산염 또는 아세트산염용액의 환원을 통해 니켈 또는 코발트층이 상기 집진체에 코팅되는 단계가 더 포함되는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지용 집전체의 활성화방법.
- 양극 집전체, 양극 활물질층, 고분자 분리막층, 음극 활물질층 및 음극 집전체가 순차적으로 적층되어 있는 구조를 갖는 리튬이온전지에 있어서,상기 양극 집전체는 니켈 또는 코발트층이 코팅된 알루미늄 박판 또는 그리드로 이루어진 것을 특징으로 하는 리튬이온전지.
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