KR100481803B1 - 반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트 - Google Patents

반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트 Download PDF

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오카오사무
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Abstract

(A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 및 (D) 디아미노실록산 화합물을 포함하는 반도체 소자용 접착제 조성물을 제공한다. 본 발명의 접착제 조성물은 내열성, 열 사이클 테스트 결과 및 내흡습성이 우수하다. 본 발명의 접착제 조성물을 채용하는 접착 쉬트 또한 제공된다.

Description

반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트{Adhesive composition and adhesive sheet for semiconductor devices}
본 발명은 다양한 반도체를 사용하는 반도체 소자, 특히 IC 절연체층 및 도체 회로로 구성된 IC용 기판상에 IC 칩을 적층한 구조를 구비하는 반도체 소자, 표면 실장형 반도체 소자 및 멀티 IC 칩형 반도체 소자에 사용하기에 적합한 접착제 조성물 및 접착 쉬트에 관한 것으로, 특히 IC 칩을 접착하거나 방열판을 접착하거나, IC용 기판들을 고밀도로 적층하기 위해, 구체적으로는 IC 칩과 IC용 기판, IC용 기판들을 고밀도로 적층하기 위한 절연체층과 함께, IC 칩과 방열판, 방열판과 IC용 기판 및/또는 IC 칩들을 함께 접착하기 위한 접착제 조성물 및 접착 쉬트에 관한 것이다.
최근들어 휴대용 개인 컴퓨터 및 휴대 전화기가 보급됨에 따라, 소형화, 박형화, 다기능화된 전자 기구에 대한 요구가 증가하고 있다.
이와 같은 요구를 충족시키기 위해서, 전자 부품의 소형화, 고집적화가 필수적으로 요구되고, 나아가 고밀도 실장 기술이 필요하다.
최근의 전자 부품의 핵심을 구성하는 IC 패키지는, QFP(Quad Flat Package) 및 SOP(Small Outline Package)와 같은 주변 실장형이 주로 사용되어왔다. 그러나, 최근들어, BGA(Ball Grid Array), CSP(Chip Size Package), BOC(Board On Chip)로 지칭되는 표면 실장형 및 MCP(Multi Chip Package)라 지칭되는 멀티 IC 칩형 패키지가 고밀도 실장이 가능한 IC 패키지로 각광받고 있다.
BGA, CSP 및 BOC는, 외부 접속 단자인 땜납 볼이 패키지의 이면에 표면 격자상으로 제공된다. IC(반도체 집적 회로)의 전극은 IC용 기판 또는 배선 패턴 변환 기판을 개재해서 IC 인쇄 회로 기판의 전극에 접속된다. 이 IC용 기판의 종류에 따라, 플라스틱 BGA(이하 P-BGA), 세라믹 BGA(이하 C-BGA), 테이프 BGA(이하 T-BGA), 고기능(enhanced) BGA(이하 E-BGA) 등의 개발이 이루어지고 있다.
최근까지도 QFP에서 배선 본딩 기술이 이용가능한 P-BGA가 널리 사용되고 있다. 그러나, TAB(Tape Automated Bonding)을 사용하는 T-BGA 기술이 더 나은 고밀도화(다 핀화)가 가능하고 방열성이 우수하기 때문에 점차 주류화되어 가고 있다.
CSP는 BGA를 더 소형화하고 고밀도화한 패키지로 "마이크로 BGA" 또는 "미세 피치(pitch) BGA"로 불린다. 특히 CSP의 그 구조때문에 낮은 임피던스, 고주파 응답의 고속성등과 같은 우수한 전기적 특성을 보유한다.
도 1은 미세 피치 BGA의 일 예의 단면도이다.
이 예에서 IC용 기판(1)은 절연체층(2) 및 절연체층(2)의 일면에 형성된 도체 전극(3)과 같은 도체 회로를 구비하고, 중앙부에 홀을 구비한다. IC용 기판(1)은 접착제 층(4)을 개재해서 IC 칩(5) 상에 적층된다. IC 칩(5)은 그 위에 형성된 범프를 개재하여 도체 전극(3)과 금속 배선(6)에 의해 접속된다. 또 배선 부분은 수지(7)로 피복된다. 배선(8)은 수지(7)로 피복되지 않은 도체 전극(3)의 부분들에 형성되고, 그 배선(8) 상에 땜납 볼(9)이 형성되어, BGA를 외부와 전기적으로 접속한다.
도 2는 미세 피치 BGA의 다른 일예의 단면도이다. 이 다른 일 예에서 IC용 기판(1)은 절연체층의 표면에 형성된 절연체층(2) 및 도체 전극(3)을 구비한다. 절연체층(2)에는 도체전극(3)이 형성되지 않은 면으로부터 도체 전극(3) 쪽으로 땜 납 접속을 위한 복수개의 관통홀들이 제공된다. 제1 IC 칩(5a) 및 보강판(10)은 접착제층(4)을 개재하여 절연체층(2) 상에 형성된 도체 전극(3)상에 적층되고, 제2 IC 칩(5b)은 접착제층(4)을 매개로 하여 제1 IC칩(5a)상에 적층된다. IC 칩들(5a, 5b)은 IC 칩들(5a, 5b) 상에 형성된 범프를 개재하여 도체 전극(3)과 배선에 의해 접속된다. 배선들은 수지(7)로 피복된다. 땜납 볼(9)은 절연체층(2)에 제공된 관통홀들에 형성되어 도체 전극(3)에 접촉해서 BGA를 외부와 전기적으로 접속시킨다.
도 3은 미세 피치 BGA의 또 다른 일예의 단면도이다. 이 또 다른 일예의 BGA에서는, 도체 전극(3) 및 IC 칩(5)이 방열판(11) 일면 상에 접착제층(4)을 개재하여 적층되어 있다. 접착제층(4)이 접착되어 있지 않은 도체 전극(3)의 일 면에는, 도체 전극(3)에 땜 납 연결을 위한 관통홀들을 구비하는 절연체층(2)이 제공되어 IC용 기판(1)을 구성한다. IC 칩(5)은 IC 칩(5) 상에 형성된 범프를 개재하여 도체 전극(3)과 금속 배선(6)에 의해 접속된다. 배선들은 수지(7)로 피복된다. 땜납 볼(9)은 절연체층(2)상에 제공된 관통홀들에 형성되어 도체 전극(3)에 접촉해서 BGA를 외부와 전기적으로 접속시킨다.
IC용 기판을 구성하는 절연체층(2)을 형성하기 위하여, 폴리이미드 수지, 에폭시 수지, 페놀 수지 등을 채용하는 기판 재료가 통상적으로 사용된다. 또, 접착제층(4)을 형성하기 위하여, 에폭시 수지/NBR(아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체)계 접착제, 에폭시/페놀 수지계 접착제 및 고무 변성 에폭시 수지/페놀 수지계 접착제가 통상적으로 사용되어 왔다.
구동시 IC에 의해 생성된 열때문에 IC 패키지의 온도는 100℃ 이상이 되어 IC 패키지는 상온과 고온 (100℃ 이상) 사이의 온도 변화에 노출된다. 따라서, IC 패키지는 이와 같은 경우에 발생하는 스트레스의 변화에 견딜수 있는 내열성, 고온 조건하에서의 내습성, 스트레스 완화성이 요구된다.
특히 최근들어, 실장 밀도가 증가함에 따라, 금속 배선이 점유하는 부분이 커져 열 팽창 계수가 다른 물질을 함께 실장할 필요가 있어서, 이런 경우 발생하는 스트레스에도 견딜수 있는 내성이 IC 패키지에 요구된다. 그러나, 상기 조성의 접착제는 장시간의 온도 변화에 대한 내성이 충분하지 않을 뿐만 아니라 고온 및 고습도에 대한 내성도 충분하지 않다.
구체적으로, 상온과 고온 (100℃ 이상) 사이의 온도 변화가 주기적으로 반복될 때 발생한 스트레스로 인해, IC용 기판을 구성하는 절연체층(2)과 IC 칩(5) 사이 또는 적층 기판의 내부에서 층간 박리현상이 종종 발생한다. 게다가 실장 밀도를 증가시키기 위한 방법으로서 절연층들을 적층하여 삼차원 배선 패턴을 형성한다. 이 방법의 경우에도 동일한 문제가 있다. 이 적층형 고밀도 실장 방법에서는 적층 기판으로 유리 에폭시 기판에 추가하여, 패키지를 박형화할 목적으로 TAB 기판, 플렉서블(flexible) 기판 등을 사용하는 경우, 폴리이미드 수지 등의 물질이 대부분 사용된다.
일반적으로, 폴리이미드 수지 등은 접착이 매우 어렵고, 흡수된 수분, 계면의 상태등에 영향을 받기 쉽다. 따라서, 저흡습성의 우수한 접착력을 가지는 접착제 조성물이 요구된다.
또, 적층형 고밀도 실장 방법에서는 배선 패턴이 적층 공정 동안 매몰되어야만 한다. 따라서 매몰 공정 동안 수지가 플로우되지 않고 접착시 발포가 발생하지 않는 접착제 조성물이 요구된다.
또, 최근들어, 무연화 경향에 의해 IR 리플로우 온도가 높아져서 리플로우 공정 동안 접착제에 포함된 수분이 기화되어 접착제를 밀어내어, 팝코닝(popcorning) 현상이라 불리는 발포성 증기 폭발이 발생하기 쉽다. 따라서, 팝코닝 현상의 원인이 되는 수분을 제거하기 위해서, 리플로우 전에 반제품을 방습 상태로 관리한다. 그러나, 방습 상태 조건하에서의 관리는 많은 작업과 비용을 필요로 하기 때문에 방습 상태의 관리를 필요로 하지 않으면서 팝코닝 현상을 일으키지 않는 접착제 조성물이 요구된다.
나아가, 도체 부분에의 적용을 고려할때, 접착제 조성물에 전기적인 신뢰성도 요구된다.
본 발명은 상술한 문제점들을 극복하기 위한 것으로, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 BGA 및 CSP와 같은 반도체 소자에 사용되는 종래의 접착제 조성물이 가지고 있는 문제인 온도 변화가 반복됨에 따라 발생하는 층간 박리 문제가 극복된, 즉, 스트레스 완화성, 온도/열 사이클 테스트 결과가 우수한 접착제 조성물 및 접착 쉬트를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 접착 또는 경화시 접착 수지가 플로우되거나 발포하지 않는 반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 또 다른 기술적 과제는 전기적 신뢰성이 향상되고 구리, 폴리이미드 등에 대한 접착력이 강한 반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 또 다른 기술적 과제는 종래의 접착제 조성물의 문제점인 접착제에 포함된 수분이 리플로우시 기화되어 발생하는 팝코닝 현상을 개선한, 즉, 우수한 내흡습성을 가지는 반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명에 따른 반도체 소자용 접착제 조성물은 (A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체, (D) 디아미노실록산 화합물을 포함한다.
(A) 에폭시 수지와 (B) 페놀수지의 비율은 작용기당 양비(量比)로 1:0.6 내지 1:1.4 인 것이 바람직하다.
바람직하기로는, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 비율은 접착제 조성물 전 고형 중량(total solid content)의 30 내지 80중량%이다.
(C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 내의 부타디엔/스티렌의 중량비는 1/99 내지 70/30인 것이 바람직하다.
(C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 에폭시 당량은 140 내지 6000인 것이 바람직하다.
바람직하기로는, (D) 디아미노실록산 화합물은 일반식 (1)로 표시된 바와 같이 양쪽 말단에 아미노 그룹을 구비하는 디아미노실록산 화합물이다.
[일반식 1]
상기 식중, R1은 탄소수 1 내지 10의 알킬렌 그룹이고, n은 0 내지 10의 정수이다.
바람직하기로는, (D) 디아미노실록산 화합물은 접착제 조성물의 전 고형 중량의 0.3 내지 10 중량%이다.
본 발명에 따른 접착 쉬트는 지지체와 지지체의 적어도 일면에 적층된 상기 반도체용 접착제 조성물을 포함한다.
바람직하기로는, 지지체는 절연 필름 또는 박리성(releasable) 필름이다.
이하 본 발명의 실시예들을 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 반도체 소자용 접착제 조성물은 (A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 및 (D) 디아미노실록산 화합물을 포함한다.
반도체 소자용 접착제 조성물의 각 성분에 대하여 설명한다.
(A) 에폭시 수지
에폭시 수지로는, 분자내에 2개 이상의 옥시란환(oxiran rings)을 구비하는 구조의 수지, 예를 들면 글리시딜 에테르, 글리시딜 에스테르, 글리시딜 아민, 선형 지방족 에폭시트(epoxite) 및 지환족 에폭시트와 같은 수지가 단독으로 또는 조합하여 사용될 수 있다.
구체적으로, 비스페놀 A-형 에폭시 수지, 비스페놀 F-형 에폭시 수지, 비스페놀 S-형 에폭시 수지 및 나프탈렌형 에폭시 수지와 같은 2 작용기(bifunctional), 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아뉴레이트형 에폭시 수지, 트리글리시딜-p-아미노페놀형 에폭시 수지, 테트라글리시딜 디아미노디페닐 메탄형 에폭시 수지, 테트라글리시딜 m-자일렌디아민형 에폭시 수지 및 테트라글리시딜-1,3-비스아미노메틸시클로헥산형 에폭시 수지 등의 다작용기(multifunctional) 글리시딜 아민형 에폭시 수지, 테트라페닐 글리시딜 에테르 에탄형 에폭시 수지, 트리페닐 글리시딜 에테르 메탄형 에폭시 수지 등의 다작용기 글리시딜 에테르형 에폭시 수지, 페놀형 에폭시 수지, 알킬페놀형 에폭시 수지 등의 다작용기 레솔형 에폭시 수지, 페놀형 에폭시 수지 및 크레솔형 에폭시 수지등의 다작용기 노볼락형 에폭시 수지를 예로 들 수 있다.
이들 중, 특히 저가라는 측면에서는 비스페놀형 에폭시 수지가, 절연성 및 내열성 측면에서는 다작용기 에폭시 수지가 사용되는 것이 바람직하다.
바람직하기로는 본 발명에서 사용되는 에폭시 수지의 당량은 100 내지 4000, 더 바람직하기로는 100 내지 2000, 보다 더 바람직하기로는 100 내지 1000이다. 에폭시 당량이 100 미만이면 수지가 부분적으로 미경화된 채로 남아서 발포의 원인이 된다. 에폭시 당량이 4000 을 초과하면 수지가 용매에 용해되지 않고 다른 수지와 상용성(相溶性)이 나빠진다.
보다 구체적으로, 본 발명에서 사용된 에폭시 수지로는 유화 쉘(Yuka Shell) 에폭시 K.K. 사제: 상품명; 에피코트 806, 828, 834 및 1001 등의 비스페놀형 수지, YX-4000 및 YX-4000H (비페닐형) 등의 2작용기 에폭시수지, 에피코트 152, 154, 180S65, 1032H60 및 157S70(다작용기 노볼락형), 604(테트라글리시딜 디페닐 메탄형), 대일본 잉크 및 화학사제: 상품명; HP-7200, HP-7200H(디시클로형) 등의 다작용기 에폭시 수지, 일본화약사제: 상품명; EOCNI02S, 103S, 104S, 1020(o-크레솔 노볼락형), EPPN501H, 502H(트리페닐메탄형) 등의 다작용기 에폭시 수지 등을 예로 들 수 있다.
에폭시 할로겐화물, 특히 에폭시 브롬화물이 난연성을 부여하기 위하여 유효하게 사용된다. 에폭시 브롬화물의 구체적 예로는 유화 쉘 에폭시 K.K.사제: 상품명; 에피코트 5045, 5046 및 5050 및 일본 화약사제: 상품명; Bren-S, Bren-105 및 Bren-301 등을 들 수 있다.
(B)페놀 수지
페놀 수지는 에폭시 수지와 반응하여 삼차원 네트워크 구조를 형성한다.
본 발명에서 사용되는 페놀 수지의 예로는 레솔 페놀 수지, 페놀 노볼락 수지, 크레솔 노볼락 수지, 레솔시놀 수지 및 자일렌 수지 등의 페놀 유도체를 들 수 있으며, 그 중에서도 페놀 노볼락 수지가 반응성이 우수하고 내습성 및 내열성이 우수하여서 바람직하다.
에폭시 수지와 페놀 수지의 비율은 작용기 당량비가 1:0.6 내지 1:1.4 이고, 바람직하기로는 1:0.7 내지 1:1.1 이다.
상기 에폭시 수지와 페놀 수지의 비율에서, 페놀 수지의 비율이 1:0.6 보다 작으면 경화된 수지가 부서지기 쉽고, 반면에 페놀 수지의 비율이 1:1.4 보다 크면 부착력이 감소되어 바람직하지 않다.
(C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체
에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체는 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 중의 공역 디엔 화합물로부터 유래된 이중결합을 에폭시화한 것이다. 상기 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체는 스티렌 화합물과 부타디엔 화합물의 블록 공중합체이고, 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 중의 공역 디엔 화합물로부터 유래된 이중 결합은 부분적으로 수소화되어 있을 수 있다.
상기 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체는 스티렌 화합물 폴리머 블록 A와 부타디엔 화합물 폴리머 블록 B로 구성된 블록 공중합체를 의미하며, 스티렌 화합물 폴리머 블록 A는 스티렌 화합물을 주체로 하는 중합체 블록이고 부타디엔 화합물 폴리머 블록 B는 부타디엔 화합물을 주체로하는 중합체 블록이다. 스티렌 화합물과 부타디엔 화합물의 공중합 중량비는 1/99 내지 70/30이고, 특히 10/90 내지 60/40이 바람직하다.
스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 중량 평균 분자량은 5000 내지 600000 범위이고, 바람직하기로는 10000 내지 500000 범위이고, 분자량 분포( 중량 평균 분자량(Mw)과 수평균 분자량(Mn)의 비(Mw/Mn))는 10 이하이다.
스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 분자 구조는 직쇄상, 분지상, 방사상이거나 이들의 임의적인 조합일 수 있다. 예를 들면, A-B, A-B-A, B-A-B-A, A-B-A-B-A 등으로 부터 선택된 구조를 가지는 적어도 1종 이상의 스티렌 화합물-부타디엔 화합물 블록 공중합체가 사용될 수 있다.
스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체를 구성하는 스티렌 화합물로는 스티렌, α-메틸 스티렌, p-t-부틸 스티렌, p-메틸 스티렌, 1,1-디페닐 스티렌 등으로부터 선택된 적어도 1종 이상이 사용될 수 있고, 그 중에서도 스티렌이 바람직하다.
스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체를 구성하는 부타디엔 화합물로는 부타디엔, 2,3-디메틸-1,3-부타디엔, 페닐-1,3-부타디엔 등으로부터 선택된 적어도 1종 이상이 사용될 수 있고, 그 중에서도 부타디엔이 바람직하다.
본 발명의 원료로 사용되는 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 제조방법으로는 상술한 구조를 가지는 블록 공중합체를 제조할 수 있는 방법이라면 어떤 제조 방법이라도 채용가능하다.
본 발명에서 사용되는 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체는 상술한 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 또는 일부가 수소화된 스티렌-부타디엔 -스티렌 블록 공중합체를 불활성 용매 중에서 하이드로퍼옥사이드, 과산 등의 에폭시화제와 반응시켜 얻을 수 있다. 에폭시화에 사용되는 하이드로퍼옥사이드는 과산화수소, t-부틸 하이드로퍼옥사이드, 큐멘 퍼옥사이드 등을 포함한다. 과산은 과산화 포름산, 과산화 아세트산, 과산화 벤조산, 트리플루오르 과산화 아세트산 등을 포함한다. 이들 중, 과산화 아세트산이 저가이고 안정성이 높기 때문에 바람직한 에폭시화제이다. 에폭시화시 필요하다면 촉매가 첨가될 수 있다. 예를 들면, 과산을 사용하는 경우에는, 탄산소다 등의 알칼리 또는 황산 등의 산이 사용될 수 있다. 하이드로퍼옥사이드를 사용하는 경우에는, 예를 들면, 텅스텐산과 가성 소다의 혼합물을 과산화수소와, 유기산을 과산화수소와 또는 몰리브덴 헥사카보닐을 t-부틸 과산화수소와 병용하는 것이 촉매 효과를 얻을 수 있다. 불활성 용매는 물질의 점도를 낮추고 에폭시화제를 희석하여 안정화하는 등의 목적으로 사용될 수 있으며, 과산화 아세트산을 사용하는 경우에는, 방향족 화합물, 에테르, 에스테르 등이 사용될 수 있다. 특히 바람직한 용매는 헥산, 시클로헥산, 톨루엔, 벤젠, 에틸 아세테이트, 사염화탄소 또는 클로로포름이다.
에폭시화제의 양에는 특별한 제한은 없고, 사용되는 구체적인 에폭시화제, 원하는 에폭시화도, 사용될 블록 공중합체 등의 다양한 요인들에 의해 결정된다. 에폭시화 반응 조건도 특별한 제한은 없다. 사용되는 에폭시화제의 반응성에 따라 반응 온도 범위가 결정된다. 예를 들면, 과산을 사용하는 경우, 0 내지 70℃가 바람직한데, 0℃ 보다 낮으면 반응이 느려지고, 70℃보다 높으면 과산화 아세트산의 분해가 일어난다. 반응 혼합물에 대한 특별한 공정이 요구되지 않는데, 예를 들면, 혼합물을 2 내지 10시간 동안 교반하는 것으로 충분하다. 얻어진 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 분리는 적당한 방법, 예를 들면, 빈용성(poor solvent) 용매에 침전시키는 방법, 반응 혼합물을 열수(hot water) 중에 교반하면서 투입해서 용매가 증류 제거되도록 하는 방법 또는 직접탈용매법 등을 행할 수 있다.
얻어진 (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 에폭시 당량은 140 내지 6000이 바람직하고, 200 내지 2000이 더 바람직하다. 에폭시 당량이 140 미만이면 중합체의 신장력 또는 탄성률 등의 탄성적인 성질이 발현되지 못하고, 에폭시 당량이 6000을 초과하면 에폭시화에 의해 얻어지는 상용성의 향상 등과 같은 특이한 성질이 발현되지 못하므로 바람직하지 못하다.
접착제 조성물내의 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 바람직한 비율은 전 고형 중량의 30 내지 80 중량%이다. 30중량% 미만이면 수지가 너무 단단해서 부착력이 저하되는 경향이 있고, 80중량%를 초과하면 적용 및 경화시 수지가 플로우하고 발포가 생성되는 불리한 면이 있다. 게다가, 80 중량%를 초과하면, 수지의 팽창을 억제해서 고온시 발포의 원인이 된다.
(D) 디아미노실록산 화합물
본 발명에서 사용되는 디아미노실록산 화합물은 하기 일반식 1로 표시되고 양말단에 아미노기를 구비하는 디아미노실록산 화합물이다.
[일반식 1]
상기 식중, R1은 탄소수 1 내지 10의 알킬렌 그룹이고, n은 0 내지 10의 정수이다.
디아미노실록산 화합물의 접착제 조성물 내의 비율은 전 고형 중량의 0.3 내지 10 중량%인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하기로는 0.3 내지 5 중량% 이다. 0.3 중량% 미만이면, 다른 수지와의 상용성 및 흡습율이 저하되고, 10 중량%을 초과하면 정상 조건하에서의 접착력 감소가 현저해진다.
상기 일반식 1로 표시되고 양말단에 아미노기를 구비하는 디아미노실록산 화합물로는, 예를 들면, 도시바 실리콘사제: 상품명; TSL9306, TSL9886 등이 있다.
커플링제가 본 발명에 따른 접착제 조성물에 첨가되어 피착체에 대한 밀착성을 향상시키는 것이 바람직하다.
커플링제로는 유기기 말단으로 아미노기 말단 또는 에폭시 말단을 구비하는 물질이 특히 바람직하다. 커플링제는 (A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 및 (D) 디아미노실록산 화합물의 합계량 100중량부에 대하여 0.1 내지 15중량부를 첨가하는 것이 바람직하다.
또, 필요하다면 에폭시 수지의 경화를 촉진하기 위해서, 이미다졸 및 그 유도체, 이미다졸린 및 그 유도체 또는 3차 아민등의 경화 촉진제를 (A) 내지 (D) 화합물 합계량 100중량부에 대하여 0.01 내지 5 중량부를 사용할 수 있다.
또, 본 발명에 따른 반도체 소자용 접착제 조성물은 열팽창계수 및 열전도율의 조절 및 작업성의 제어를 위한 목적으로 무기 또는 유기 필러(filler)를 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에서 사용되는 무기 필러로는 무수 실리카, 용융형 실리카, 알루미나, 산화 티타늄, 산화 베릴륨, 산화 마그네슘, 탄산 칼슘, 질화 티타늄, 질화 규소, 질화 붕소, 붕소화 티타늄, 붕소화 텅스텐, 탄화 규소, 탄화 티타늄, 탄화 지르코늄, 탄화 몰리브덴, 미카, 산화 아연, 카본 블랙, 수산화 알루미늄, 수산화 칼슘, 수산화 마그네슘, 또는 이들의 표면을 트리메틸 실록실기 등으로 처리한 물질 등을 예로 들 수 있다.
유기 필러로는 폴리이미드, 폴리아미드-이미드, 폴리에테르 에테르 케톤, 폴리에테르-이미드, 폴리에스테르-이미드, 나일론 및 실리콘 등을 열거할 수 있다.
필러는 (A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 및 (D) 디아미노실록산 화합물의 합계량 100중량부에 대하여 2 내지 95 중량부가 바람직하고, 2 내지 50 중량부가 더욱 바람직하다.
상기 (A) 내지 (D)의 필수 성분 및 다양한 첨가제들을 유기 용매에 용해하여 접착 조성물을 제조한다. 본 발명에서 사용되는 유기 용매에 특별한 제한은 없다. 예를 들면, 톨루엔, 자일렌, 메틸 에틸 케톤, 테트라하이드로퓨란 등을 적정 양만큼 선택해서 단독으로 또는 조합하여 사용할 수 있다. 접착제 용액은 적어도 고형분을 20 중량% 이상 포함하도록 제조하는 것이 바람직하다. 고형분이 20중량% 미만이면 균일한 접착 쉬트의 제작이 어렵다.
본 발명에 따른 반도체 소자용 접착 쉬트는 지지체 및 지지체의 적어도 일면에 적층된 접착 조성물을 포함한다.
지지체로는 박리성 필름, 절연 필름, 박리지(paper)를 예로 들 수 있으며, 이들 중 박리성 필름 및 절연 필름이 사용되는 것이 바람직하다.
박리성 필름 및 절연 필름에 사용되는 필름 재질로는 폴리에틸렌 테르프탈레이트 등의 폴리에스테르, 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀, 폴리이미드, 폴리아미드, 폴리에테르술폰, 폴리페닐렌 설파이트, 폴리에테르 케톤 및 트리아세틸 셀룰로오즈 등이 사용되는 것이 바람직하며, 이들 중 폴리에스테르, 폴리올레핀 및 폴리이미드가 사용되는 것이 더 바람직하다. 박리성 필름으로는 상기 물질들로 형성되고 실리콘 등의 이형제로 박리 처리를 거친 것이 바람직하게 사용될 수 있다.
이들 필름의 일면 또는 양면에, 상기 접착 조성물을 유기 용매에 용해시켜 제조한 접착제 용액을 도포한 후, 건조시켜 접착제 층을 형성하고, 바람직하기로는 이 접착제층을 반경화 처리한다.
특히 가공 및 사용 조건, 예를 들면 경화시간 단축 및 도체 패턴의 매몰 등과 같은 조건하에서 수지가 플로우되고 발포하는 것을 억제하기 위하여 반경화 상태를 적절히 조절할 수 있다. 반경화 상태의 조절은 특별한 방법으로 한정되지 않지만, 에이징(ageing) 등으로 조절하는 것이 바람직하다.
접착제 층은 건조 후 두께가 3 내지 200㎛ 이고, 5 내지 100㎛ 가 바람직하다.
접착제 층이 형성된 필름의 보관시에는, 필요하다면 보호 필름을 점착하고, 사용시 이 보호 필름을 제거하여 사용한다.
본 발명에 따른 반도체 소자용 접착제 조성물 및 접착 쉬트는 다양한 전자 부품들에 적용될 수 있으나, 절연체층 및 도체 회로를 구비하도록 구성된 IC용 기판의 회로면 또는 그 이면에 IC 칩을 적층한 반도체에 특히 적합하다. 구체적으로는 TAB 기술을 사용하는 T-BGA 및 표면 실장형 CSP를 예로 들 수 있다. 보다 구체적으로는, 본 발명의 접착제 조성물 및 접착 쉬트는 도 1, 2, 3에 도시되어 있는 반도체 소자에 있어서, IC칩과 IC용 기판의 절연체층 및/또는 반도체 회로를 접착하는 접착제인 것이 바람직하다.
[실시예]
이하 본 발명을 실시예에 기초하여 보다 상세하게 설명하나, 이는 본 발명을 제한하려는 것은 아니다.
먼저 아래와 같이 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체를 합성하였다.
<합성예 1>
교반기 및 응결기(condenser)를 구비하는 플라스크에, 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체(상품명: TR 2000 일본 합성 고무사제; 수평균분자량:100000; 스티렌/부타디엔 공중합비[중량]:40/60) 300g과 에틸 아세테이트 1500g을 넣어서 용해시켰다. 이어서, 40℃에서 3시간 동안 교반하면서 과산화 아세트산 30 중량%의 에틸 아세테이트 용액 169g을 연속적으로 적하하여 에폭시화 반응을 행하였다. 반응액을 상온에 방치한 후 플라스크로부터 꺼내어, 다량의 메탄올을 가하여 석출한 뒤, 여과하고, 물로 세정하고, 건조시켜서 에폭시 당량 520인 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체를 얻었다.
<합성예 2>
교반기 및 응결기를 구비하는 플라스크에, 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체(상품명: TR 2000 일본 합성 고무사제; 수평균분자량:100000; 스티렌/부타디엔 공중합비[중량]:40/60) 300g과 에틸 아세테이트 1500g을 넣어서 용해시켰다. 이어서, 40℃에서 3시간 동안 교반하면서 과산화아세트산 15 중량%의 에틸 아세테이트 용액 169g을 연속적으로 적하하여 에폭시화 반응을 행하였다. 반응액을 상온에 방치한 후 플라스크로부터 꺼내어, 다량의 메탄올을 가하여 석출한 뒤, 여과하고, 물로 세정하고, 건조시켜서 에폭시 당량 1000인 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체를 얻었다.
<합성예 3>
교반기 및 응결기를 구비하는 플라스크에, 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체(상품명: TR 2000 일본 합성 고무사제; 수평균분자량:100000; 스티렌/부타디엔 공중합비[중량]:40/60) 300g과 에틸 아세테이트 1500g을 넣어서 용해시켰다. 이어서, 40℃에서 3시간 동안 교반하면서 과산화아세트산 5 중량%의 에틸 아세테이트 용액 169g을 연속적으로 적하하여 에폭시화 반응을 행하였다. 반응액을 상온에 방치한 후 플라스크로부터 꺼내어, 다량의 메탄올을 가하여 석출한 후, 여과하고, 물로 세정하고, 건조시켜서 에폭시 당량 2000인 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체을 얻었다.
접착제 조성물을 아래와 같이 제조하였다.
[실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5]
(A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체, (D) 디아미노실록산 화합물, 실란 커플링제, 경화 촉진체 및 필러를 메틸 에틸 케톤에 각각 하기 표 1에 기재되어 있는 배합량으로 상온 내지 60℃에서 용해시켜 용액을 제조하였다. 용액이 고형성분을 35중량% 함유할 수 있도록 조절하여 본 발명에 따른 접착제 조성물과 비교예의 접착제 조성물을 얻었다. 표 1에 기재되어 있는 성분들은 표 2에 기재된 것을 사용하였다.
필러의 경우에는 (A) 에폭시 수지, (B) 페놀 수지, (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체, (D) 디아미노실록산 화합물 및 실란 커플링제의 합계량 100 중량부에 대해 배합한 비율이 표 1에 기재되어 있다.
또, 비교예 3에서는 (C)에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 폴리머 대신 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 폴리머가 사용되었다.
배합물 기호 내용
(A) 에폭시 수지 A-1 테트라글리시딜 디페닐 메탄형 에폭시 수지(상품명: 에피코트 604, 유화 쉘 에폭시 K.K 사제)
A-2 디시클로형 에폭시 수지(상품명: HP-7200, 대일본잉크화학공업사제)
A-3 비페닐형 에폭시 수지(상품명: 에피코트 YX4000H, 유화 쉘 에폭시 K.K 사제)
A-4 디시클로형 에폭시 수지(상품명: HP-7200H, 대일본잉크화학공업사제)
(B) 페놀 수지 B-1 노볼락 페놀 수지(상품명: 쇼놀 CKM 2400, 소화고분자사제)
B-2 노볼락 페놀 수지(상품명: 쇼놀 BRG555, 소화고분자사제)
(C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 C-1 합성예 1
C-2 합성예 2
C-3 합성예 3
스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체(상품명: TR2000, 일본합성고무사제)
(D) 디아미노실록산 화합물 D-1 디아미노실록산(상품명: TSL9306, 도시바 실리콘사제)
D-2 디아미노폴리실록산(상품명: TSL9886, 도시바 실리콘사제)
실란 커플링제 E-1 에폭시계 실란 커플링제(상품명: SilaAce S510, 치소사제)
E-2 에폭시계 실란 커플링제(상품명: SilaAce S530, 치소사제)
E-3 아미노계 실란 커플링제(상품명: SilaAce S310, 치소사제)
경화촉진제 이미다졸계 에폭시 수지 경화제(상품명: 쿠레졸 2E4MZ, 시코쿠 화학사제)
필러 무수 실리카(상품명: 에어로실 R972, 일본 에어로실사제)
이하에서는 본 발명의 접착제 조성물 및 비교예의 접착제 조성물에 대하여 아래의 평가를 실시하였다.
1. 상용성(compatibility)
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하고 70℃에서 10시간 동안 에이징하여 접착 쉬트를 제작하였다.
그 후, 접착 쉬트의 표면의 접착제 조성물을 현미경으로 관찰하여 상용상태를 평가하여 그 결과를 표 3에 기재하였다. 표 3에서, ○는 접착제 조성물의 상용상태가 양호한 경우를 ×는 마블 상태 등과 같이 상용상태가 불량한 경우를 나타낸다.
표 3의 평가 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이, 본 발명의 접착제 조성물을 사용한 접착 쉬트에서 접착제 조성물내의 배합물의 상용성이 양호하다는 것이 확인되었다. 반면, 비교예 3 내지 5의 접착 쉬트에서는 접착 조성물내의 배합물의 상용성이 불량하여 실용상의 문제가 있다는 것이 확인되었다.
2. 접착력
[폴리이미드 필름에의 접착력]
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하고 70℃에서 10시간 동안 에이징하여 접착력 측정용 접착 쉬트를 제작하였다.
그 후, 폴리에틸렌 보호 필름을 박리하면서 각 접착 쉬트를 두께 50㎛의 폴리이미드 필름(상품명: 유필렉스 50S, 우베 공업사제)에 열압착하였다. 이어서, 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 벗겨서 두께 50㎛의 폴리이미드 필름(상품명:유필렉스 50S, 우베 공업사제)에 접착제층을 열압착하고 150℃에서 1시간 가열해서 접착제층을 경화해서 접착력 평가용 시료들을 준비하였다. 접착력 측정 방법은 텐실론(시마쯔사제)으로 90°박리하여 측정하였다.
동일한 평가 시료들에 대하여 항온 항습 오븐을 사용하여 온도:121℃, 습도:100% RH, 시간:300시간의 조건하에서 진행되는 항온 항습 시험을 한 후, 접착력을 측정하였다.
[구리박(箔)에의 접착력]
폴리이미드 필름에의 접착력 평가에서 사용된 폴리이미드 필름(상품명: 유필렉스 50S, 우베 공업사제) 대신에 두께 18㎛의 구리박(상품명:JTC-A, 일본 에너지사제)을 사용한 점을 제외하고는 앞에서 언급한 바와 동일한 방법으로 평가 시료들을 준비하고 구리박에의 접착력을 측정하였다.
또, 폴리이미드 필름에의 접착력 평가와 동일한 조건으로 항온 및 항습 시험을 하고, 그 후에 접착력을 측정하였다.
폴리이미드 필름 및 구리박에의 접착층의 접착력 평가 결과가 표 3에 기재되어 있다.
표 3의 평가결과로부터 명백하듯이 본 발명의 접착제 조성물들이 항온 항습 시험 후에 0.7kg/㎝ 이상의 접착력을 가지고 있는 반면, 비교예들의 접착제 조성물은 폴리이미드 필름 및 구리박으로부터 쉽게 박리되어 실용상의 문제가 있다는 것이 확인되었다.
3. 리플로우 내성
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하였다.
그 후, 폴리에틸렌 보호 필름을 박리하면서 각 접착 쉬트를 두께가 200㎛ 이고 2.5㎝×2.5㎝ 크기로 식각된 구리 부분을 구비하는 글래스 에폭시 기판(상품명: CCL-EL170, 미쯔비시 가스 화학사제)에 열압착하였다.
이어서, 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 박리하면서 140℃에서 3분간, 0.1MPa의 압력하에서 0.9㎝×0.7㎝의 글래스 칩에 열압착하고, 90℃에서 1시간, 추가로 150℃에서 2시간 가열해서 접착제층을 경화해서 리플로우 내성 평가 시료들을 준비하였다.
평가 시료들에 대하여 항온 항습 오븐을 사용하여 85℃, 85% RH의 조건하에 48시간 재치한 후, 260℃로 설정된 IR 리플로우 퍼니스에 통과시킨 후, 박리 및 발포의 유무를 관찰하였다. 그 결과가 표 3에 기재되어 있다.
각 실시예 및 비교예에서는 평가 시료를 5개씩 제작했으며, 박리 및 발포가 없는 평가 시료의 개수를 표 3에 기재하였다. 표 3의 평가 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이, 본 발명의 접착제 조성물은 박리 및 발포를 발생시키지 않는 반면, 비교예의 접착제 조성물은 박리 및 발포를 유발하였다.
4. 열 사이클 테스트
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하였다.
그 후, 폴리에틸렌 보호 필름을 박리하면서 각 접착 쉬트를 두께가 200㎛ 이고 2.5㎝×2.5㎝ 크기로 식각된 구리 부분을 구비하는 글래스 에폭시 기판(상품명: CCL-EL170, 미쯔비시 가스 화학사제)에 열압착하였다.
이어서, 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 박리하면서 140℃에서 3분간, 0.1MPa의 압력하에서 0.9㎝×0.7㎝의 글래스 칩에 열압착하고, 90℃에서 1시간, 추가로 150℃에서 2시간 가열해서 접착제층을 경화해서 열 사이클 테스트용 시료를 준비하였다.
평가 시료들을 사용해서 -65℃ 내지 150℃의 열 사이클 테스트를 행하였다. 이 때, 열 사이클 테스트는 150℃ 및 -65℃에서 각각 30분간 온도 이력을 거치는 것을 1 사이클로 하여, 500 사이클의 조건으로 실시하였다.
열 사이클 테스트 실시후, 박리 및 발포의 유무를 관찰하였다. 그 결과가 표 3에 기재되어 있다.
각 실시예 및 비교예에서는 평가 시료를 5개씩 제작했으며, 박리 및 발포가 없는 평가 시료의 개수를 표 3에 기재하였다. 표 3의 평가 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이, 본 발명의 접착제 조성물은 박리 및 발포를 발생시키지 않은 반면, 비교예의 접착제 조성물은 박리 및 발포를 유발하였다.
5. 흡습율
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 60㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하였다.
그 후, 각 접착 쉬트의 폴리에틸렌 보호 필름 및 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 순서대로 박리한 후, 150℃에서 1시간 가열하여 접착제층을 경화해서 5㎝×5㎝의 흡습율 평가 시료를 제작하였다. 흡습율 시험은 항온 및 항습 오븐을 사용하여 온도:121℃, 습도:100% RH 및 시간:24시간의 조건으로 실시하였다.
그 후 하기 식을 사용하여 흡습율을 계산하여 그 결과를 표 3에 기재하였다.
[식 1]
흡습율
= [(흡습후의 시료 중량 - 흡습전의 시료 중량)/흡습전 시료 중량]×100(%)
표 3의 평가 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이, 본 발명의 접착제 조성물은 흡습율이 0.7% 이하인 반면, 비교예의 접착제 조성물에서는 흡습율이 1.0%보다 높아서 실용상의 문제를 일으킨다는 것을 확인할 수 있었다.
6. 신장율
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 60㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하였다.
그 후, 각 접착 쉬트의 폴리에틸렌 보호 필름 및 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 순서대로 박리한 후, 150℃에서 1시간 가열하여 접착제층을 경화해서 1㎝×12㎝의 신장율 평가 시료를 제작하였다. 신장률은 텐실론(시마쯔사제)을 사용하여 측정하였으며, 신장률은 하기 식을 사용하여 계산하였다. 그 결과가 표 3에 기재되어 있다.
[식 2]
신장율
= [(신장후의 시료 길이-신장전의 시료 길이)/신장전의 시료 길이]×100(%)
표 3의 평가 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이, 본 발명의 접착제 조성물은 신장률이 130%를 넘는 반면, 비교예 1,2 및 4의 신장율은 120% 이하로 낮았다.
7. 발포 및 매몰성
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하고 70℃에서 10시간 동안 에이징하여 접착 쉬트를 제작하였다.
한편, 플렉서블 기판(상품명: 에스파넥스, 신일철화학사제)에 포토레지스트막을 열압착한 후, 레지스트막을 식각 및 박리하여 도체/도체간 거리가 50㎛/50㎛인 사다리형의 회로를 제작하였다.
상기 접착 쉬트의 폴리에틸렌 보호 필름을 박리하면서 상기 회로상에 접착 쉬트를 열압착하였다. 이어서, 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 박리하면서 150℃에서 1시간 동안 접착제층을 경화했다.
그 후, 현미경을 사용해서 발포 상태(사다리 형의 회로와 접착층 사이에 발포가 존재하는지 여부로 판단) 및 매몰 상태(사다리 형의 회로의 주변에 불완전하게 접착되어 열린 공간이 존재하는 여부로 판단)를 평가하였다. 그 결과가 표 3에 기재되어 있으며, 표 3에서 ○는 발포 또는 매몰성에 문제가 없는 경우를, ×는 발포 또는 매몰성에 문제가 있는 경우를 나타낸다.
8. 전기적 신뢰성
상기 실시예 1 내지 18 및 비교예 1 내지 5의 접착제 조성물 액을, 건조후의 두께가 30㎛가 되도록, 박리 처리가 된 두께 38㎛의 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름상에 도포하고 열풍 순환형 건조기내에서 130℃에서 5 분간 건조하여 접착 쉬트를 제조한 후, 그 위에 박리 처리가 된 두께 50㎛의 폴리에틸렌 보호 필름을 적층하고 70℃에서 10시간 동안 에이징하여 접착 쉬트를 제작하였다.
한편, 플렉서블 기판(상품명: 에스파넥스, 신일철화학사제)에 포토레지스트막을 열압착한 후, 레지스트막을 식각 및 박리하여 도체/도체간 거리가 50㎛/50㎛인 빗 모양의 회로를 제작하였다.
상기 접착 쉬트의 폴리에틸렌 보호 필름을 박리하면서 상기 준비된 회로상에 접착 쉬트를 열압착하였다. 이어서, 폴리에틸렌 테르프탈레이트 필름을 박리하면서 150℃에서 1시간 동안 접착제층을 경화해서 전기적 신뢰성 평가용 시료들을 준비하였다.
평가시료를 온도:130℃, 습도:85% RH로 조정된 항온 및 항습 오븐에서 빗 모양의 회로에 직류전압 5V 를 인가하면서 300시간 재치하였다. 이어서, 빗 모양의 회로의 상태를 평가하였다. 그 결과가 표 3에 기재되어 있으며, 표 3에서 X는 빗 모양의 회로(구리박 부분)에 마이그레이션이 발생한 경우를, ○는 마이그레이션이 발생하지 않은 경우를 나타낸다. 표 3의 결과로부터 명백하게 알 수 있듯이 본 발명에 따른 접착제 조성물에서 마이그레이션이 관찰되지 않았다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명의 반도체 소자용 접착제 조성물 및 반도체 소자용 접착제 조성물을 사용한 접착 쉬트는 접착력이 우수하고, 리플로우 내성, 열 사이클 테스트 결과, 가공성 및 전기적 특성이 우수한 반도체 소자용 접착 쉬트를 공업적으로 제공하는 것을 가능하게 한다. 또, 본발명의 반도체 장치용 접착제 조성물을 사용함으로써 표면 실장형 반도체 소자의 신리성을 향상시키는 것이 가능하다.
도 1은 본 발명에 적용되는 IC 패키지(미세 피치 BGA)의 일 예의 단면도이다.
도 2는 본 발명에 적용되는 IC 패키지(미세 피치 BGA)의 다른 예의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 적용되는 IC 패키지(미세 피치 BGA)의 또 다른 예의 단면도이다.
<도면의 주요 부호에 대한 간략한 설명>
1: IC용 기판 2: 절연체층
3: 도체 전극 4: 접착제층
5: IC칩 6: 금속 배선
7: 수지 8: 배선
9: 땜납 볼 10: 보강판
11: 방열판

Claims (9)

  1. (A) 에폭시 수지;
    (B) 페놀 수지;
    (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체; 및
    (D) 디아미노실록산 화합물을 포함하고,
    상기 (A) 에폭시 수지와 상기 (B) 페놀수지의 비율이 작용기당 양비로 1:0.6 내지 1:1.4이고,
    상기 (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 비율이 접착제 조성물 전 고형 중량의 30 내지 80 중량%이며,
    상기 (D) 디아미노실록산 화합물이 접착제 조성물의 전 고형중량의 0.3 내지 10 중량%인 반도체 소자용 접착제 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 부타디엔/스티렌의 중량비가 1/99 내지 70/30인 반도체 소자용 접착제 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 (C) 에폭시화 스티렌-부타디엔-스티렌 블록 공중합체의 에폭시 당량이 140 내지 6000인 반도체 소자용 접착제 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 (D) 디아미노실록산 화합물이 하기 일반식 (1)로 표시된 바와 같이 양쪽 말단에 아미노 그룹을 구비하는 디아미노실록산 화합물인 반도체 소자용 접착제 조성물.
    [일반식 1]
    상기 식중, R1은 탄소수 1 내지 10의 알킬렌 그룹이고, n은 0 내지 10의 정수이다.
  7. 삭제
  8. 지지체와 상기 지지체의 적어도 일면에 적층된 상기 제1항, 제4항, 제5항 및 제6항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 포함하는 반도체 소자용 접착 쉬트.
  9. 제8항에 있어서, 상기 지지체는 절연 필름 또는 박리성 필름을 포함하는 반도체 소자용 접착 쉬트.
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