JP2002129126A - 半導体装置用接着剤組成物および接着シート - Google Patents

半導体装置用接着剤組成物および接着シート

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manufactured
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正治 小林
Osamu Oka
修 岡
Takeshi Sato
健 佐藤
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Tomoegawa Paper Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐熱温度サイクル性に優れ、耐湿度性に優れ
た電子部品用接着剤組成物および接着シートを提供す
る。 【解決手段】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ硬
化剤、（Ｃ）ポリエステル系弾性体、（Ｄ）ポリイミ
ド、ポリエーテルイミドまたはポリアミドイミドから選
択される１種または２種以上のイミド系樹脂を必須成分
として含有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、各種の半導体を用
いてなる半導体装置、特に、ＩＣ絶縁体層および導体回
路から構成されるＩＣ用基板にＩＣチップを積層した構
造を有する半導体装置、面実装型の半導体装置および多
ＩＣチップ型半導体装置に好適な接着剤組成物および接
着シートに関するもので、中でもＩＣチップを接着する
ためまたは放熱板を接着するため、より具体的にはＩＣ
チップとＩＣ用基板、ＩＣチップと放熱板、放熱板とＩ
Ｃ用基板および／またはＩＣチップとＩＣチップを接着
するための接着剤組成物および接着シートに関する。
【０００２】
【従来の技術】携帯型パソコン、携帯電話の普及が進む
今日、電子機器にはさらなる小型化、薄型化、多機能化
が要求されている。この要求を実現するには電子部品の
小型化、高集積化は必須のことであるが、さらに電子部
品の高密度実装技術が必要となる。近年の電子部品の中
核を構成しているＩＣパッケージは、その形態がＱＦＰ
（Ｑｕａｄ Ｆｌａｔ Ｐａｃｋａｇｅ）やＳＯＰ（Ｓ
ｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）といった
周辺実装型が主流であったが、最近ではＢＧＡ（Ｂａｌ
ｌ Ｇｒｉｄ Ａｌｌａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｉ
ｚｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＢＯＣ（Ｂｏａｒｄ Ｏｎ
Ｃｈｉｐ）と呼ばれる面実装型およびＭＣＰ（Ｍｕｌｔ
ｉ Ｃｈｉｐ Ｐａｃｋａｇｅ）と呼ばれる多ＩＣチッ
プ型パッケージが高密度実装可能なＩＣパッケージとし
て脚光を浴びている。
【０００３】ＢＧＡ、ＣＳＰおよびＢＯＣは、パッケー
ジの裏面に面格子状にはんだボールを外部接続端子とし
て設けている。ＩＣ（半導体集積回路）の電極は、回路
配線パターン変換基板であるＩＣ用基板を介してプリン
ト基板の電極に接続する。そのＩＣ用基板の種類により
プラスチックＢＧＡ（以下、「Ｐ−ＢＧＡ」と略
す。）、セラミックＢＧＡ（以下、「Ｃ−ＢＧＡ」と略
す。）、テープＢＧＡ（以下、「Ｔ−ＢＧＡ」と略
す。）、高機能（ｅｎｈａｎｃｅｄ）ＢＧＡ（以下、
「Ｅ−ＢＧＡ」と略す。）などが開発されている。最近
まではＱＦＰでのワイヤーボンディング技術が利用可能
なＰ−ＢＧＡが主流となっていたが、ＴＡＢ（Ｔａｐｅ
Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）技術を利用し
たＴ−ＢＧＡが、さらなる高密度化（多ピン化）が可能
であること、また放熱性に優れるため主流になりつつあ
る。ＣＳＰはＢＧＡを更に小型化、高密度化したパッケ
ージであり、マイクロＢＧＡ、ファインピッチＢＧＡと
呼ばれている。特に、ＣＳＰはその構造から低インピー
ダンス、周波数応答の高速性などの優れた電気特性も有
するパッケージである。
【０００４】図１にファインピッチＢＧＡの一例の断面
図を示す。この例のＩＣ用基板１では、絶縁体層２の一
方の表面に導体電極３などの導体回路が形成され、中央
部に穴の空いた構造となっている。また、ＩＣ用基板１
は、接着シート４を介してＩＣチップ５上に積層されて
いる。また、ＩＣチップ５は、ＩＣチップ５上に形成さ
れたバンプを介して、絶縁体層２の一方の表面に形成さ
れた導体電極３と金ワイヤー６で接続されている。ま
た、これらの配線部分は、樹脂７で被覆されている。さ
らに、導体電極３上の樹脂７で被覆されていない部分に
配線８を形成し、この配線８上にはんだボール９が形成
され、該ＢＧＡが外部と電気的に接続される。図２にフ
ァインピッチＢＧＡの他の一例の断面図を示す。この例
のＩＣ用基板１では、絶縁体層２の一方の表面に導体電
極３が形成されている。絶縁体層２には、導体電極３へ
のはんだ接続用の穴が、導体電極３が形成されていない
面側から複数形成された構造となっている。また、絶縁
体層２上に形成された導体電極３上には、第一のＩＣチ
ップ５ａおよび補強板１０が、接着シート４を介して積
層されている。また、第一のＩＣチップ５ａ上には、第
二のＩＣチップ５ｂが、接着シート４を介して積層され
ている。また、ＩＣチップ５ａ、５ｂは、ＩＣチップ５
ａ、５ｂ上に形成されたバンプを介して、導体電極３と
金ワイヤー６で接続されている。また、これらの配線部
分は、樹脂７で被覆されている。さらに、絶縁体層２に
空けた穴には、導体電極３に接触するようにはんだボー
ル９が形成され、該ＢＧＡが外部と電気的に接続され
る。図３にファインピッチＢＧＡの他の一例の断面図を
示す。この例のファインピッチＢＧＡでは、放熱板１１
の一方の表面上に、導体電極３およびＩＣチップ５が、
接着シート４を介して積層されている。また、導体電極
３の接着シート４に接着していない面には、導体電極３
へのはんだ接続用の穴が形成された絶縁体層２が形成さ
れている。また、ＩＣチップ５は、ＩＣチップ５上に形
成されたバンプを介して、導体電極３と金ワイヤー６で
接続されている。また、これらの配線部分は、樹脂７で
被覆されている。さらに、絶縁体層２に空けた穴には、
導体電極３に接触するようにはんだボール９が形成さ
れ、該ＢＧＡが外部と電気的に接続される。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところで、ＩＣ用基板
１を構成する絶縁体層２には、通常、ポリイミド樹脂、
エポキシ樹脂、フェノール樹脂などが用いられている。
また、従来、接着シート４としては、エポキシ樹脂／Ｎ
ＢＲ（アクリロニトリル−ブタジエン）系接着剤が使用
されてきた。ＩＣパッケージの温度は駆動時にはＩＣの
発熱で１００℃以上になるので、ＩＣパッケージは室温
〜高温（１００℃以上）の温度変化に曝される。したが
って、ＩＣパッケージには耐熱性が求められ、さらに
は、高温での耐湿度性が求められている。しかしなが
ら、前記組成の接着剤は長時間の温度変化に対する耐
性、高温高湿度下での耐性は十分なものではなかった。
具体的には、室温〜高温（１００℃以上）の温度変化が
繰り返されると生じる応力によって、上記ＩＣ用基板１
を構成する絶縁体層２とＩＣチップ５との層間剥離を引
き起こすことがあった。そこで、この層間剥離を改善す
るため、温度変化に弱いＮＢＲに替えてエステル結合を
有する弾性体を用いることが提案された。しかし、エス
テル結合を有するポリエステル系弾性体をエポキシ樹脂
とともに用いると、接着剤層にタックが発生しやすく、
タックを抑えると接着力が低下してしまうという問題が
あった。また、接着シートは打ち抜き加工する際に延伸
するため、搬送性が悪いという問題もあった。さらに、
鉛フリー化によりＩＲリフロー温度が高くなると、接着
剤に含まれる水分がリフロー時に気化する際に接着剤を
押しのけ、膨れが生じるポップコーン現象と呼ばれる水
蒸気爆発が発生しやすくなった。そこで、このポップコ
ーン現象の原因となる水分を除去するため、リフロー前
の半製品を防湿状態にして管理していた。しかし、防湿
状態での管理には多大な作業とコストがかかるため、防
湿状態の管理を必要とすることなくポップコーン現象の
起きない接着剤組成物が求められていた。
【０００６】本発明は前記課題を解決するためになされ
たもので、ＢＧＡ、ＣＳＰなどの半導体装置に使用され
る従来の接着剤が有する問題である温度変化が繰り返さ
れることによる層間剥離を改善する、すなわち耐熱温度
サイクル性に優れた電子部品用接着剤組成物および接着
シートを提供することにある。また、従来の接着剤が有
する問題である、接着剤に含まれる水分がリフロー時に
気化することによって発生するポップコーン現象を改善
する、すなわち耐湿度性に優れた電子部品用接着剤組成
物および接着シートを提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の半導体装置用接
着剤組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ硬
化剤、（Ｃ）ポリエステル系弾性体、（Ｄ）ポリイミ
ド、ポリエーテルイミドまたはポリアミドイミドから選
択される１種または２種以上のイミド系熱可塑性樹脂を
必須成分として含有することを特徴とする接着剤組成物
である。ここで、（Ｃ）ポリエステル系弾性体として
は、（Ａ）エポキシ樹脂または（Ｂ）エポキシ硬化剤と
の反応性を有する官能基を有するものが望ましい。
（Ｃ）ポリエステル系弾性体の比率は、全体量の４０〜
８０重量％であるものが望ましい。 （Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキシ硬化剤の合計比率
は、全体量の１０〜４０重量％であるものが望ましい。 （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂の比率は、全体量の５〜３
０重量％であるものが望ましい。
【０００８】（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂は、下記式
（１）で示される構造単位を４０モル％以上含有する化
合物が望ましい。
【化２】 （式中、Ｘはビフェニル構造、ジフェニルエーテル構造
またはジフェニルスルホン構造の４価の芳香族基を意味
し、Ａｒはジフェニルメタン構造、２，２−ビス［（フ
ェノキシ）フェニル］プロパン構造、ビス［（フェニ
ル）−１−メチルエチル］ベンゼン構造、ビス（フェノ
キシ）ベンゼン構造、ビフェニル構造、フェニレン構造
またはジフェニルエーテル構造の芳香族基を意味す
る。） ここで、（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂は、吸水率が１％
以下であるものが望ましく、また、ガラス転移温度が１
００〜３００℃であるものが望ましい。さらに、
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）樹脂全てが有機溶媒に
可溶であるものが望ましい。本発明の半導体装置用接着
剤組成物は、絶縁体層および導体回路を具備して構成さ
れるＩＣ用基板とＩＣ用チップが積層した構造を有する
半導体装置用であるものが望ましい。本発明の半導体装
置用接着シートは、絶縁性フィルムまたは剥離性フィル
ムの少なくとも一面に、前記半導体用接着剤組成物が積
層してなることを特徴とする接着シートである。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の半導体装置用接着剤組成物は、（Ａ）エポキシ
樹脂、（Ｂ）エポキシ硬化剤、（Ｃ）ポリエステル系弾
性体、（Ｄ）ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはポ
リアミドイミドから選択される１種または２種以上のイ
ミド系熱可塑性樹脂を必須成分として含有する硬化型接
着剤組成物である。本発明の半導体装置用接着剤組成物
に用いる成分についてそれぞれ説明する。
【００１０】[（Ａ）エポキシ樹脂]エポキシ樹脂は分子
内に２個以上のオキシシラン環を有している樹脂、例え
ば、グリシジルエーテル、グリシジルエステル、グリシ
ジルアミン、線状脂肪族エポキサイト、脂環族エポキサ
イトなどいずれの構造でもよく、単独でも２種以上を併
用することもできる。具体的には、ビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビス
フェノールＳ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹
脂などの二官能エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシア
ヌレート型エポキシ樹脂、トリグリシジル−ｐ−アミノ
フェノール型エポキシ樹脂、テトラグリシジルジアミノ
ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラグリシジルメ
タキシレンジアミン型エポキシ樹脂、テトラグリシジル
−１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン型エポキシ
樹脂などの多官能グリシジルアミン型エポキシ樹脂、テ
トラフェニルグリシジルエーテルエタン型エポキシ樹
脂、トリフェニルグリシジルエーテルメタン型エポキシ
樹脂などの多官能グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、
フェノール型エポキシ樹脂、アルキルフェノール型エポ
キシ樹脂などの多官能レゾール型エポキシ樹脂、フェノ
ール型エポキシ樹脂、クレゾール型エポキシ樹脂などの
多官能ノボラック型エポキシ樹脂などが挙げられる。
【００１１】これらの中でも特にビスフェノール型エポ
キシ樹脂が安価であるため、また、多官能エポキシ樹脂
は絶縁性および耐熱性に優れるため好適に用いられる。
このエポキシ樹脂のエポキシ当量は１００〜４０００が
好ましく、より好ましくは１００〜２０００、特に好ま
しくは１７０〜１０００のエポキシ当量のものである。
エポキシ当量が１００未満では、接着力が低下する。エ
ポキシ当量が４０００を超えて大きいと、硬化物の弾性
率が低くなり、絶縁性および耐熱性が低下する。本発明
に好適に用いられるエポキシ樹脂は具体的には、油化シ
ェルエポキシ社製：商品名；エピコート８０６、８２
８、８３４、１００１などのビスフェノール型、ＹＸ−
４０００、ＹＸ−４０００Ｈ（ビフェニル型）などの２
官能エポキシ樹脂、エピコート１５２、１５４、１８０
Ｓ６５、１０３２Ｈ６０、１５７Ｓ７０（多官能ノボラ
ック型）、６０４（テトラグリシジルジフェニルメタン
型）、ＨＰ−７２００、ＨＰ−７２００Ｈ（ジシクロ
型）などの多官能エポキシ樹脂、日本化薬社製：商品
名；ＥＯＣＮ１０２Ｓ、１０３Ｓ、１０４Ｓ、１０２０
（ｏ−クレゾールノボラック型）、ＥＰＰＮ５０１Ｈ、
５０２Ｈ（トリフェニルメタン型）などの多官能エポキ
シ樹脂を挙げることができる。また難燃性を付与するた
めにハロゲン化エポキシ、特に臭素化エポキシを用いる
ことは有効な手段である。臭素化エポキシの具体例とし
ては、油化シェルエポキシ社製：商品名；エピコート５
０４５、５０４６、５０５０、日本化薬社製：商品名；
ＢＲＥＮ−Ｓ、ＢＲＥＮ−１０５、ＢＲＥＮ−３０１な
どが挙げられる。
【００１２】[（Ｂ）エポキシ硬化剤]エポキシ硬化剤は
エポキシ樹脂と反応して３次元網状構造を形成する化学
物質を指し、芳香族ポリアミン、脂肪族ポリアミン、ポ
リアミド、酸無水物、フェノール誘導体、ポリメルカプ
タン、第三アミン、ルイス酸錯体などが用いられる。具
体的には４，４´−ジアミノジフェニルメタン、４，４
´−ジアミノジフェニルエーテル、ジアミノジフェニル
スルフォン、ジアミノジフェニルスルフィド、ｍ−フェ
ニレンジアミン、２，４−トルイレンジアミン、ｍ−ト
ルイレンジアミン、ｏ−トルイレンジアミン、メタキシ
リレンジアミン、メタアミノベンジルアミン、ベンジジ
ン、４−クロロ−ｏ−フェニレンジアミン、ビス（３，
４−ジアミノフェニル）スルフォン、２，６−ジアミノ
ピリジン、イソフタル酸ジヒドラジドなどの芳香族ポリ
アミン類、ジエチレントリアミン、ジプロピレントリア
ミン、ジエチレンテトラミン、トリエチレンテトラミ
ン、テトラエチレンペンタミン、ジメチルアミノプロピ
ルアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、ジブチルア
ミノプロピルアミン、ヘキサメチレンジアミン、Ｎ−ア
ミノエチルピペラジン、ビス−アミノプロピルピペラジ
ン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、アジピン酸ジ
ヒドラジド、ビス−（ヘキサメチレン）トリアミンアジ
ピン酸ジヒドラジド、ジシアンジアミドなどの脂肪族ポ
リアミン類、ダイマー酸ポリアミド、無水マレイン酸、
無水ドデセニルこはく酸、無水クロレンデック酸、無水
セバシン酸、無水フタル酸、無水ピロメリット酸、無水
トリメリット酸、シクロペンタン・テトラカルボン酸二
無水物、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒド
ロ無水フタル酸、テトラメチレン無水マレイン酸、テト
ラヒドロ無水フタル酸、メチル・テトラヒドロ無水フタ
ル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、メチ
ルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、５−
（２，５−ジオキソテトラヒドロキシフリル）−３−メ
チル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水
物、無水メチルナジック酸などの酸無水物、レゾールフ
ェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、クレゾール
ノボラック樹脂、レゾールシノール樹脂、キシレン樹脂
などのフェノール誘導体、２，２−ジメルカプトジエチ
ルエーテル、１，２−ジメルカプトプロパン、１，３−
ジメルカプトプロパノール、ビス（２−メルカプトエチ
ルスルフィド）などのポリメルカプタン類、ジメチルア
ミノメチルフェノール、２，４，６−トリ（ジメチルア
ミノメチル）フェノール、トリ（ジメチルアミノメチ
ル）フェノール・トリ−２−エチルヘキサン塩、２−メ
チルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾー
ル、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイ
ミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル
−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチル
イミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−イソプロ
ピルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミ
ダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１
−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シ
アノエチル−２−イソプロピルイミダゾール、１−シア
ノエチル−２−メチルイミダゾールトリメリテート、１
−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール
トリメリテート、１−シアノエチル−２−ウンデシルイ
ミダゾールトリメリテート、１−シアノエチル−２−フ
ェニルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−［２´−
メチルイミダゾリル−（１）´］−エチル−ｓ−トリア
ジン、２，４−ジアミノ−６−［２´−ウンデシルイミ
ダゾリル−（１）´］−エチル−ｓ−トリアジン、２，
４−ジアミノ−６−［２´−エチル−４´−メチルイミ
ダゾリル−（１）´］−エチル−ｓ−トリアジン、１−
ドデシル−２−メチル−３−ベンジルイミダゾリウムク
ロリド、１，３−ジベンジル−２−メチルイミダゾリウ
ムクロリド、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキ
シメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒド
ロキシメチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フ
ェニル−４，５−ジ（シアノエトキシメチル）イミダゾ
ール、２−メチルイミダゾール・トリアジン複合体、２
−フェニルイミダゾール・トリアジン複合体などの第三
アミン類、３フッ化ほう素・モノエチルアミン錯化合
物、３フッ化ほう素・ピペリジン錯化合物、３フッ化ほ
う素・ｎ−ブチルエーテル錯化合物などのルイス酸錯体
が挙げられる。中でもフェノール誘導体は、反応性に優
れ、半導体装置用途においても耐湿耐熱性に優れるため
好ましい。また、エポキシ樹脂と硬化剤の比率は官能基
数で１：０．６〜１：１．４の比率、好ましくは１：
０．８〜１：１．２の比率で使用する。また上記（Ａ）
エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキシ硬化剤の接着剤組成物中
の合計比率は、全体量の１０〜４０重量％、好ましくは
２０〜３０重量％である。１０重量％未満では、リフロ
ー時の樹脂の膨れを抑えきれず高温時の発泡の原因とな
る。４０重量％を超えると、樹脂が硬くなりすぎて、温
度変化が繰り返されると被着体の層間剥離を引き起こ
す。
【００１３】［（Ｃ）ポリエステル系弾性体］ポリエス
テル系弾性体は接着剤に可撓性を付与するものであれば
使用でき、エステル結合を有する重合体である。このよ
うな重合体の重量平均分子量は１，０００〜５，００
０，０００、好ましくは１０，０００〜３，０００，０
００、より好ましくは５０，０００〜２，０００，００
０である。このようなポリエステル系弾性体としては、
具体的には、ポリエステルウレタンゴム、含フッ素ポリ
エステルゴム、ポリエステルエラストマーなどが挙げら
れ、特に、ポリエステルウレタンゴムおよびポリエステ
ルエラストマーが好適である。ポリエステルウレタンゴ
ムは、酸成分とグリコールのポリエステルをベースにジ
イソシアナートなどにより誘導されるゴム状弾性体であ
る。グリコール成分にはエチレングリコール、プロピレ
ングリコール、ブチレングリコール、ヘキサンジオー
ル、ヘキサヒドロレゾルシン、ジエチレングリコール、
ジおよびトリエチレンエーテルグリコール、ジエチレン
チオエーテルグリコールなどが好適である。酸成分に
は、コハク酸、アジピン酸、ピメリン酸、セバシン酸、
フタル酸、メチルアジピン酸などが好適である。また、
グリコール成分の一部をトリオールなどで置換して目的
の特性を得ることもできる。これらから得られた単一ポ
リエステルまたは共縮合ポリエステルについて、ジイソ
シアナートなどを用いてポリエステルウレタンを合成
し、さらに必要に応じて架橋してポリエステルウレタン
ゴムが得られる。
【００１４】含フッ素ポリエステルゴムは、例えば、塩
化アジピルとヘキサフルオロペンタンジオールなどから
合成され、化学的安定性に優れている。ポリエステルエ
ラストマーは、単一ポリエステルまたはセグメントにポ
リエステルを用いたポリエステルのエラストマーであ
る。ハードセグメントまたはソフトセグメントの少なく
とも一方に、ポリエステルを用いていればよく、セグメ
ントに用いるポリエステルは芳香族系ポリエステル、脂
肪族ポリエステルのいずれでもよい。ポリエステルエラ
ストマーは、例えば、ハードセグメントにポリブチレン
テレフタレートなどの芳香族ポリエステル、ソフトセグ
メントにポリテトラメチレンエーテルグリコールなどの
ポリエーテル、脂肪族ポリエステルなどの構造を有する
ものが知られている。このポリエステルエラストマー
は、耐荷重性、耐油・耐薬品性、成形性に優れている。
【００１５】また、これらのポリエステル系弾性体は、
硬化後の耐熱性向上のために、（Ａ）エポキシ樹脂また
は（Ｂ）エポキシ硬化剤と反応可能な官能基を有するこ
とが望ましい。具体的な官能基としては、アミノ基、イ
ソシアネート基、エポキシ基、カルボキシル基（無水物
を含む）、シラノール基、水酸基、ビニル基、メチロー
ル基、メルカプト基などが挙げられる。中でも、アミノ
基、カルボキシル基、エポキシ基、水酸基、ビニル基は
反応性に富むため好ましく、最適にはエポキシ基、カル
ボキシル基、アミノ基を有する弾性体である。官能基の
含有量は０．２〜２０モル％が好ましく、より好ましく
は０．５〜１５モル％、特に好ましくは２〜１０モル％
である。官能基含有量が０．２モル％未満であると反応
性が低く、２０モル％を超えると塗料の状態での安定性
が悪くなる。また、上記ポリエステル系弾性体の接着剤
組成物中の比率は、全体量の４０〜８０重量％、好まし
くは５０〜７０重量％である。４０重量％未満では、応
力を緩和しきれず室温〜高温（１００℃以上）の温度変
化が繰り返されると被着体の層間剥離を引き起こす。８
０重量％を超えると、接着シートとしての作業性が悪く
なる。
【００１６】［（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂］イミド系
熱可塑性樹脂はポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリ
アミドイミドから選択される１種または２種以上からな
る熱可塑性樹脂である。これらのイミド系熱可塑性樹脂
の重量平均分子量は５，０００〜５００，０００、好ま
しくは８，０００〜２００，０００、より好ましくは１
０，０００〜１００，０００である。これらの熱可塑性
樹脂の中でも、ポリイミド樹脂が好ましく、具体的には
下記式（１）で示される構造単位を４０モル％以上含有
するポリイミド樹脂が好ましい。このようなポリイミド
樹脂は、溶媒に溶解しやすく、また吸水率が低いので好
ましい。
【化３】 （式中、Ｘはビフェニル構造、ジフェニルエーテル構造
またはジフェニルスルホン構造の４価の芳香族基を意味
し、Ａｒはジフェニルメタン構造、２，２−ビス［（フ
ェノキシ）フェニル］プロパン構造、ビス［（フェニ
ル）−１−メチルエチル］ベンゼン構造、ビス（フェノ
キシ）ベンゼン構造、ビフェニル構造、フェニレン構造
またはジフェニルエーテル構造の芳香族基を意味す
る。） 上記Ａｒ構造のなかでも、テトラアルキル（炭素数４以
下）ジフェニルメタン構造、２，２−ビス［（フェノキ
シ）フェニル］プロパン構造、１，４−ビス［（フェニ
ル）−１−メチルエチル］ベンゼン構造、１，４−ビス
（フェノキシ）ベンゼン構造は溶媒溶解性が良好のため
好ましい。
【００１７】このようなポリイミド樹脂は、シロキサン
変性ポリイミド樹脂であることが好ましく、具体的には
下記式（１）および（２）で示される構造単位からなる
ものである。このシロキサン変性ポリイミド樹脂におけ
る式（１）で示される構造単位と、式（２）で示される
構造単位の割合は、モル比で９９．９〜４０：０．１〜
６０であることが、シロキサン変性ポリイミド樹脂の溶
媒溶解性が良好になるので望ましい。
【化４】 （式中、ＸおよびＡｒは前記と同じ構造を意味し、Ｒは
炭素数４以下のアルキル基またはメチレン基がＳｉに結
合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を意味し、ｎは０〜３２
の整数を意味する。） 上記式シロキサン変性ポリイミド樹脂における式（１）
で示される構造単位と、式（２）で示される構造単位の
割合は、モル比で９５〜４０：５〜６０であることがよ
り好ましく、７５〜５０：２５〜５０であれば、溶媒溶
解性はさらに向上するので好ましい。
【００１８】また、リフロー時のポップコーン現象を起
こさせないためにも、ポリイミド樹脂の吸水率は１％以
下であることが好ましい。さらに、上記ポリイミド樹脂
のガラス転移温度は、１００〜３００℃であることが好
ましい。上記ポリイミド樹脂のガラス転移温度が１００
℃未満では、打ち抜き加工する際に接着シートが延伸し
て搬送性が問題となり、３００℃を超えると、接着力の
著しい低下を招くという問題が生じる。また、上記ポリ
イミド樹脂の接着剤組成物中の比率は、全体量の１０〜
３０重量％、好ましくは１０〜２０重量％とする。１０
重量％未満では、接着剤層にタックが生じることを抑え
られないため著しく加工性が劣り、接着シートが打ち抜
き加工する際に延伸するため、搬送性にも問題がある。
３０重量％を超えると、接着力の低下が顕著となる。
【００１９】上記ポリイミド樹脂はテトラカルボン酸二
無水物およびジアミン化合物、必要に応じてジアミノシ
ロキサン化合物から合成することができる。ポリイミド
樹脂の合成に用いられるテトラカルボン酸二無水物とし
ては、前記式（１）におけるＸがビフェニル構造、ジフ
ェニルエーテル構造またはジフェニルスルホン構造の４
価の芳香族基を有するものが好ましく、具体的には、
２，３´，３，４´−ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物、３，３´，４，４´−ビフェニルテトラカルボン
酸二無水物、２，２´，３，３´−ビフェニルテトラカ
ルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）スルホン二無水物が最適に使用される。
【００２０】ポリイミド樹脂の合成に用いられるジアミ
ン化合物は、下記式（３）で示されるジアミン化合物が
含有されていることが望ましい。 Ｈ2Ｎ−Ａｒ−ＮＨ2 （３） （式中、Ａｒは芳香環を１〜４個有する化合物を意味
し、ジフェニルメタン構造、２，２−ビス［（フェノキ
シ）フェニル］プロパン構造、ビス［（フェニル）−１
−メチルエチル］ベンゼン構造、ビス（フェノキシ）ベ
ンゼン構造、ビフェニル構造、フェニレン構造またはジ
フェニルエーテル構造の芳香族基を意味する。） 式（３）で示されるジアミン化合物としては、例えば下
記のものが挙げられる。 ３，３´−ジアミノビフェニル、３，４´−ジアミノビ
フェニル、４，４´−ジアミノビフェニル、３，３´−
ジアミノジフェニルメタン、３，４´−ジアミノジフェ
ニルメタン、４，４´−ジアミノジフェニルメタン、
２，２−（３，３´−ジアミノジフェニル）プロパン、
２，２−（３，４´−ジアミノジフェニル）プロパン、
２，２−（４，４´−ジアミノジフェニル）プロパン、
２，２−（３，３´−ジアミノジフェニル）ヘキサフル
オロプロパン、２，２−（３，４´−ジアミノジフェニ
ル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−（４，４´−ジ
アミノジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、３，３´
−オキシジアニリン、３，４´−オキシジアニリン、
４，４´−オキシジアニリン、３，３´−ジアミノジフ
ェニルスルフィド、３，４´−ジアミノジフェニルスル
フィド、４，４´−ジアミノジフェニルスルフィド、
３，３´−ジアミノジフェニルスルホン、３，４´−ジ
アミノジフェニルスルホン、４，４´−ジアミノジフェ
ニルスルホン、１，３−ビス［１−（３−アミノフェニ
ル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，３−ビス［１
−（４−アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼ
ン、１，４−ビス［１−（３−アミノフェニル）］ベン
ゼン、１，４−ビス［１−（３−アミノフェニル）−１
−メチルエチル］ベンゼン、１，４−ビス［１−（４−
アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，
３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−
ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス
（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス（４
−アミノフェノキシ）ベンゼン、３，３´−ビス（３−
アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，３´−ビ
ス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，
４´−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテ
ル、３，４´−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニ
ルエーテル、４，４´−ビス（３−アミノフェノキシ）
ジフェニルエーテル、４，４´−ビス（４−アミノフェ
ノキシ）ジフェニルエーテル、１，４−ビス［１−（４
−アミノフェニル）−１−メチルエチル−ビス（３−ア
ミノフェノキシ）］ビフェニル、３，３´−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、３，３´−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４´−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４´−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４´−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４´−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４´−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス［４−（３−アミ
ノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、２，２−ビス
［３−（３−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［３−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン、２，２−ビス［４−（３−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［３−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフル
オロプロパン、２，２−ビス［３−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビ
ス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフ
ルオロプロパン、２，２−ビス［４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−
ビス［３−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサ
フルオロプロパン、３，３´−ジアミノ−２，２´，
４，４´−テトラメチルジフェニルメタン、３，３´−
ジアミノ−２，２´，４，４´−テトラエチルジフェニ
ルメタン、３，３´−ジアミノ−２，２´，４，４´−
テトラプロピルジフェニルメタン、３，３´−ジアミノ
−２，２´，４，４´−テトライソプロピルジフェニル
メタン、３，３´−ジアミノ−２，２´，４，４´−テ
トラブチルジフェニルメタン、３，４´−ジアミノ−
２，３´，４，５´−テトラメチルジフェニルメタン、
３，４´−ジアミノ−２，３´，４，５´−テトラエチ
ルジフェニルメタン、３，４´−ジアミノ−２，３´，
４，５´−テトラプロピルジフェニルメタン、３，４´
−ジアミノ−２，３´，４，５´−テトライソプロピル
ジフェニルメタン、３，４´−ジアミノ−２，３´，
４，５´−テトラブチルジフェニルメタン、４，４´−
ジアミノ−３，３´，５，５´−テトラメチルジフェニ
ルメタン、４，４´−ジアミノ−３，３´，５，５´−
テトラエチルジフェニルメタン、４，４´−ジアミノ−
３，３´，５，５´−テトラプロピルジフェニルメタ
ン、４，４´−ジアミノ−３，３´，５，５´−テトラ
イソプロピルジフェニルメタン、４，４´−ジアミノ−
３，３´，５，５´−テトラブチルジフェニルメタン、
４，４´−ジアミノ−３，３´−ジエチル−５，５´−
ジメチルジフェニルメタン、４，４´−ジアミノ−３，
３´−ジメチルジフェニルメタン、４，４´−ジアミノ
−３，３´−ジエチルジフェニルメタン、４，４´−ジ
アミノ−３，３´，５，５´−テトラメトキシジフェニ
ルメタン、４，４´−ジアミノ−３，３´，５，５´−
テトラエトキシジフェニルメタン、４，４´−ジアミノ
−３，３´，５，５´−テトラプロポキシジフェニルメ
タン、４，４´−ジアミノ−３，３´，５，５´−テト
ライソプロポキシジフェニルメタン、４，４´−ジアミ
ノ−３，３´，５，５´−テトラブトキシジフェニルメ
タン、４，４´−ジアミノ−３，３´−ジメトキシジフ
ェニルメタン、４，４´−ジアミノ−３，３´−ジエト
キシジフェニルメタン、９，９−ビス（３−アミノフェ
ニル）フルオレン、９，９−ビス（４−アミノフェニ
ル）フルオレンなどが挙げられる。また、２−ヒドロキ
シ−ｐ−フェニレンジアミン、３−ヒドロキシ−４，４
´−ジアミノジフェニルエーテル、４，３´−ジヒドロ
キシ−３，４´−ジアミノジフェニルエーテル、３，３
´−ジヒドロキシ−４，４´−ジアミノベンゾフェノ
ン、３，３´−ジヒドロキシ−４，４´−ジアミノジフ
ェニルメタン、３，３´−ジヒドロキシ−４，４´−ジ
アミノジフェニルスルホン、４，４´−ジヒドロキシ−
３，３´−ジアミノジフェニルスルホン、２，２´−ビ
ス［３−ヒドロキシ−４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニル］プロパン、ビス［３−ヒドロキシ−４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル］メタン、３−カルボキシ
−４，４´−ジアミノジフェニルエーテル、４，３´−
ジカルボキシ−３，４´−ジアミノジフェニルエーテ
ル、３，３´−ジカルボキシ−４，４´−ジアミノベン
ゾフェノン、３，３´−ジカルボキシ−４，４´−ジア
ミノジフェニルメタン、３，３´−ジカルボキシ−４，
４´−ジアミノジフェニルスルホン、４，４´−ジカル
ボキシ−３，３´−ジアミノジフェニルスルホン、２，
２´−ビス［３−カルボキシ−４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、ビス［３−カルボキシ−４
−（４−アミノフェノキシ）フェニル］メタンなどの官
能基を有するジアミン化合物が挙げられる。これらのジ
アミン化合物は２種以上を併用してもよい。
【００２１】ポリイミド樹脂の合成に用いられるジアミ
ノシロキサン化合物としては、１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン、α，ω−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチ
ルシロキサン（例えば、アミノプロピル末端のジメチル
シロキサン４量体、８量体など）、１，３−ビス（３−
アミノフェノキシメチル）−１，１，３，３−テトラメ
チルジシロキサン、α，ω−ビス（３−アミノフェノキ
シメチル）ポリジメチルシロキサン、１，３−ビス（２
−（３−アミノフェノキシ）エチル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン、α，ω−ビス（２−（３
−アミノフェノキシ）エチル）ポリジメチルシロキサ
ン、１，３−ビス（３−（３−アミノフェノキシ）プロ
ピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、
α，ω−ビス（３−（３−アミノフェノキシ）プロピ
ル）ポリジメチルシロキサンなどが挙げられる。これら
のシロキサン化合物にあって、ポリシロキサンが用いら
れる場合、平均重合度が２〜３１、好ましくは２〜１６
のものが用いられる。
【００２２】本発明において好ましく用いられるポリイ
ミド樹脂は、具体的には、次のような製造例が挙げられ
る。原料として、テトラカルボン酸二無水物と、ジアミ
ノシロキサン化合物と、ジアミン化合物とを有機溶媒
中、必要に応じてイミダゾール類、１，８−ジアゾビシ
クロ（５，４，０）ウンデセンなどアミン系、トリフェ
ニルホスフィンなどリン系などの触媒存在下（反応物の
０．１〜６重量部）で、−２０〜１５０℃、好ましくは
０〜６０℃で、数十分間ないし数日間加熱し、ポリアミ
ド酸を得た後、さらにこのポリアミド酸をイミド化して
ポリイミドを得る方法がある。
【００２３】ポリアミド酸をイミド化する方法として
は、加熱によりポリアミド酸を脱水閉環させる方法およ
び脱水閉環触媒を用いて化学的に閉環させる方法があ
る。加熱により脱水閉環させる場合、反応温度は１５０
〜４００℃、好ましくは１８０〜３５０℃であり、反応
時間は数十分〜数日間、好ましくは２時間〜１２時間で
ある。化学的に閉環させる場合、無水酢酸、無水プロピ
オン酸、無水酪酸、無水安息香酸などの酸無水物、ジシ
クロヘキシルカルボジイミドなどのカルボジイミド化合
物などの脱水閉環触媒と、必要に応じてピリジン、イソ
キノリン、イミダゾール、トリエチルアミンなどの閉環
触媒を添加して、比較的低温（室温〜１００℃程度）で
化学閉環させる方法がある。これらの触媒の使用量はジ
アミン総量の２００モル％以上、好ましくは３００〜１
０００モル％である。このようにして得られたポリイミ
ド樹脂は、その重量平均分子量が５，０００〜５００，
０００である。好ましい重量平均分子量は８，０００〜
２００，０００、より好ましくは１０，０００〜１０
０，０００である。ポリイミド樹脂の重量平均分子量
は、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）カラムＮＯ．９１０４５２を用い、溶離液としてテ
トラヒドロフランを用い、標準試料としてポリスチレン
を用いて測定した。
【００２４】上記の反応に用いられる有機溶媒として
は、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミ
ド、Ｎ−メチル−２−ピロリドンなどのアミド系溶媒、
ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホン、スルホラン
などの硫黄含有溶媒、フェノール、クレゾール、キシレ
ノール、ｐ−クロロフェノールなどのフェノール系溶媒
などが挙げられる。また、必要に応じて、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン、メチルエチルケトン、アセトン、テ
トラヒドロフラン、ピリジン、ジオキサン、モノグライ
ム、ジグライム、メチルセロソルブ、セロソルブアセテ
ート、メタノール、エタノール、イソプロパノール、塩
化メチレン、クロロホルム、トリクレン、ニトロベンゼ
ン、テトラメチル尿素などを先の溶媒に混合して用いる
ことも可能である。
【００２５】また、本発明の半導体装置用接着剤組成物
には、熱膨張係数、熱伝導率の調整あるいは作業性の制
御などの目的で無機フィラーまたは有機フィラーを含有
させることが好ましい。無機フィラーとしては粉砕型シ
リカ、溶融型シリカ、アルミナ、酸化チタン、酸化ベリ
リウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、窒化チタ
ン、窒化珪素、窒化硼素、硼化チタン、硼化タングステ
ン、炭化珪素、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モ
リブデン、マイカ、酸化亜鉛、カーボンブラック、水酸
化アルミニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウ
ム、三酸化アンチモンまたはこれらの表面をトリメチル
シロキシル基などで処理したものなどが挙げられる。有
機フィラーとしては、ポリイミド、ポリアミドイミド、
ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポ
リエステルイミド、ナイロン、シリコーンなどが挙げら
れる。フィラーの含有量は、全固形分に対して３〜９５
重量部、好ましくは１０〜５０重量部である。また、本
発明の半導体装置用接着剤組成物には、被着体との密着
性を向上させるために、カップリング剤を添加すること
も好ましい。カップリング剤としては、シランカップリ
ング剤、チタンカップリング剤およびアルミニウムカッ
プリング剤を、全固形分に対して０．１〜１５重量部添
加することが好ましい。
【００２６】上記（Ａ）〜（Ｄ）の必須成分および各種
添加剤は、これらを溶解する有機溶媒に溶解して接着剤
溶液とする。有機溶媒としては、メタノール、エタノー
ル、プロパノール、イソプロパノール、酢酸メチル、酢
酸エチル、ベンゼン、トルエン、キシレン、アセトン、
メチルエチルケトン（以下、「ＭＥＫ」と略す。）、メ
チルイソブチルケトン、ジエチルエーテル、１，４−ジ
オキサン、１，２−ジメトキシエタン、ジエチレングリ
コールジメチルエーテル、メチルセロソルブ、セロソル
ブアセテート、テトラヒドロフラン、Ｎ−メチル−２−
ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、１，３−ジメチル−２−イミダ
ゾリドン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、ピリジン、
ジメチルスルホキシド、スルホラン、アセトニトリル、
塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、ジクロロエ
タン、トリクロロエタン、クロロベンゼンなどが挙げら
れ、これらの中から各成分が溶解あるいは分散するよう
に、いくつかの種類と量を適宜選択して使用する。これ
らの溶媒を用いて、少なくとも固形分を２０％以上で調
整する。固形分が２０％未満であると、均一な接着シー
トの作製が難しくなる
【００２７】本発明の半導体装置用接着シートは、支持
体の少なくとも一方の面に上記接着剤組成物が積層して
なるものである。支持体としては剥離性フィルム、絶縁
性フィルム、剥離紙などが用いられ、剥離性フィルムお
よび絶縁性フィルムが好ましく用いられる。剥離性フィ
ルムおよび絶縁性フィルムに用いられるフィルム材質は
ポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」と略
す。）などのポリエステル類、ポリエチレンなどのポリ
オレフィン類、ポリイミド、ポリアミド、ポリエーテル
サルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテ
ルケトン、トリアセチルセルロースなどが好ましく使用
され、さらに好ましくはポリエステル類、ポリオレフィ
ン類およびポリイミドである。剥離性フィルムは、これ
らの材質からなるフィルムにシリコーンなどの離型剤で
剥離処理を施したものが好ましく使用される。これらの
フィルムの片面または両面に、上記接着剤組成物を有機
溶媒に溶解してなる接着剤溶液を塗布し、乾燥して接着
剤層を形成し、好ましくはこの接着剤層を半硬化状態と
する。接着剤層の乾燥後の厚さは、３〜２００μｍ、好
ましくは５〜５０μｍである。接着剤層を形成したフィ
ルムの保管時には、必要に応じて保護フィルムを貼着
し、使用時には剥がして用いる。
【００２８】本発明の半導体装置用接着剤組成物および
接着シートは、種々の電子部品において適用できるが、
絶縁体層および導体回路を具備して構成されるＩＣ用基
板の回路面またはその裏面にＩＣチップを積層した半導
体に特に好適である。具体的には、ＴＡＢ技術を利用し
たＴ−ＢＧＡまたは面実装型のＣＳＰ半導体などがあ
る。具体的には、上述した図１、２、３に示す半導体装
置において、そのＩＣチップとＩＣ用基板の絶縁体層お
よび／または導体回路とを接着する接着剤として好適で
ある。
【００２９】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてより詳細に
説明する。 ［イミド系熱可塑性樹脂の合成］ 〔合成例１〕攪拌機を備えたフラスコに、４，４´−ジ
アミノ−３，３´，５，５´−テトラエチルジフェニル
メタン７．７６ｇ（２５ミリモル）とビス（３−アミノ
プロピル）テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５
ミリモル）、３，３´，４，４´−ジフェニルスルホン
テトラカルボン酸二無水物１７．９１ｇ（５０ミリモ
ル）およびＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）１５
０ｍｌとを氷温下で導入し、攪拌を１時間続けた。次い
で、得られた溶液を窒素雰囲気下、室温で３時間反応さ
せてポリアミド酸を合成した。得られたポリアミド酸
に、トルエン５０ｍｌおよびｐ−トルエンスルホン酸
１．０ｇを加え、１６０℃に加熱した。反応の進行に伴
ってトルエンと共沸してきた水を分離しながら、イミド
化反応を３時間行った。トルエンを留去し、得られたシ
ロキサン変性ポリイミドワニスをメタノール中に注ぎ、
得られた沈殿を分離、粉砕、洗浄、乾燥させる工程を経
ることにより、上記式（１）：（２）＝５０：５０のシ
ロキサン変性ポリイミド２７．４g（収率９１％）を得
た。得られたシロキサン変性ポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７１８、１７８３ｃｍ-1に
典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、ガラス転移温度および熱分解開始温度を測定した。
これらの結果を表１に示す。
【００３０】〔合成例２〕攪拌機を備えたフラスコに、
４，４´−ジアミノ−３，３´，５，５´−テトラエチ
ルジフェニルメタン１１．６４ｇ（３７．５ミリモル）
と、ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキ
サン３．１１ｇ（１２．５ミリモル）と、３，３´，
４，４´−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水
物１７．９１ｇ（５０ミリモル）およびＮ−メチル−２
−ピロリドン（ＮＭＰ）１５０ｍｌとを氷温下で導入
し、攪拌を１時間続けた。次いで、得られた溶液を窒素
雰囲気下、室温で３時間反応させてポリアミド酸を合成
した。得られたポリアミド酸に、トルエン５０ｍｌおよ
びｐ−トルエンスルホン酸１．０ｇを加え、１６０℃に
加熱した。反応の進行に伴ってトルエンと共沸してきた
水を分離しながらイミド化反応を３時間行った。トルエ
ンを留去し、得られたシロキサン変性ポリイミドワニス
をメタノール中に注ぎ、得られた沈殿を分離、粉砕、洗
浄、乾燥させる工程を経ることにより、上記式（１）：
（２）＝７５：２５のシロキサン変性ポリイミド２９．
６g（収率９２％）を得た。得られたシロキサン変性ポ
リイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７
１８、１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認めら
れた。また、その分子量、ガラス転移温度および熱分解
開始温度を測定した。これらの結果を表１に示す。
【００３１】
【表１】
【００３２】［接着剤組成物の塗料の調製］（Ａ）エポ
キシ樹脂、（Ｂ）エポキシ硬化剤、（Ｃ）ポリエステル
系弾性体、（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂、硬化促進剤を
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）にそれぞれ表２に示す重
量％（固形分）となるように溶解して溶液を作製し、該
溶液を固形分率３５重量％になるように配合して本発明
の半導体装置用接着剤組成物の塗料を得た。硬化促進剤
は、２−エチル−４−メチルイミダゾールを１％ＭＥＫ
溶液（商品名；２Ｅ４ＭＺ、四国化成社製）として添加
した。表２に示した実施例１〜１８における各化合物
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）は下記のものを使用し
た。 ［実施例１］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例２］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３３】［実施例３］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例４］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３４】［実施例５］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例６］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３５】［実施例７］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例８］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３６】［実施例９］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例１０］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３７】［実施例１１］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例１２］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３８】［実施例１３］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例１４］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００３９】［実施例１５］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例１６］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００４０】［実施例１７］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［実施例１８］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＲＶ−２９６、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００４１】
【表２】
【００４２】次に、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキ
シ硬化剤、（Ｃ）ポリエステル系弾性体、（Ｄ）イミド
系熱可塑性樹脂、硬化促進剤をメチルエチルケトン（Ｍ
ＥＫ）にそれぞれ表３に示す重量％（固形分）となるよ
うに溶解して溶液を作製し、該溶液を固形分率３５重量
％になるように配合して、比較とする半導体装置用接着
剤組成物の塗料を得た。硬化促進剤は、２−エチル−４
−メチルイミダゾールを１％ＭＥＫ溶液（商品名；２Ｅ
４ＭＺ、四国化成社製）として添加した。表３に示した
比較例１〜９における各化合物（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）、（Ｄ）は下記のものを使用した。 ［比較例１］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体： カルボキシル基含有Ｎ
ＢＲ１５％ＭＥＫ溶液（商品名；ニッポール１０７２
Ｊ、日本ゼオン社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［比較例２］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製）
【００４３】［比較例３］ （Ａ）エポキシ樹脂：テトラグリシジルジフェニルメタ
ン型エポキシ樹脂（商品名；エピコート６０４、油化シ
ェルエポキシ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［比較例４］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００４４】［比較例５］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例２で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液 ［比較例６］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００４５】［比較例７］ （Ａ）エポキシ樹脂：ジシクロ型エポキシ樹脂（商品
名；ＨＰ−７２００、大日本インキ社製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＣＫＭ２４００、昭
和高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミド３０％ＭＥＫ溶液 ［比較例８］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｃ）ポリエステル系弾性体：カルボキシル基含有ポリ
エステルウレタン４０％ＭＥＫ／トルエン溶液（商品
名；ＵＲ３５００、東洋紡社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：ポリイミド３０％ＮＭＰ
溶液（商品名；ユピファインＬＴ−１３０、宇部興産社
製）
【００４６】［比較例９］ （Ａ）エポキシ樹脂：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品
名；エピコートＹＸ４０００Ｈ、油化シェルエポキシ社
製） （Ｂ）エポキシ硬化剤：レゾールフェノール樹脂５０％
ＭＥＫ溶液（商品名；ショーノールＢＲＧ５５５、昭和
高分子社製） （Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂：前記合成例１で得られた
ポリイミドの３０％ＭＥＫ溶液
【００４７】
【表３】
【００４８】次に、実施例１〜１８および比較例１〜９
で用いられる（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂のガラス転移
温度（℃）および吸湿率（％）を表４に示す。ガラス転
移温度（℃）は、ＴＭＡ測定機を用いて測定されたもの
であり、昇温速度１０℃／分で加熱し、そのときの熱膨
張の変位点を測定した。（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂の
吸湿率（％）は、厚さ６０μｍ、大きさ５ｃｍ×５ｃｍ
のポリイミドフィルムを作製して測定した。吸湿率
（％）は次のように測定された。先ず、このポリイミド
フィルムを常温（２５℃）の環境下に１週間放置した後
の重量（Ｍ１）を電子天秤で測定する。次に、このポリ
イミドフィルムを湿度０％のデシケ−タ−内に１週間放
置した後の重量（Ｍ２）を電子天秤で測定し、下記式
（４）を用いて、（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂の吸湿率
（％）を算出した。 （Ｍ２−Ｍ１）／Ｍ１×１００ （４） その結果を表４に示す。
【００４９】
【表４】
【００５０】［電気特性評価］上記実施例１〜１８およ
び比較例１〜９の接着剤組成物の塗料を、乾燥後の厚さ
が５０μｍとなるように、剥離処理を施した厚さ３８μ
ｍのポリエステルフィルム上に塗布し、熱風循環型乾燥
機中にて１３０℃で５分間乾燥して、絶縁抵抗値測定用
接着シートを作製した後、剥離処理を施した厚さ５０μ
ｍのポリエチレン保護フィルムを貼り合わせた。その
後、ポリエチレン保護フィルムを剥離しながら、この接
着シートを厚さ７５μｍのポリイミドフィルム（商品
名：ユーピレックス７５Ｓ、宇部興産社製）に熱圧着し
た。次いで、ポリエステルフィルムを剥がして、３／４
オンス銅箔を接着シートに熱圧着し、９０℃で１時間、
さらに１５０℃で２時間加熱して接着剤層を硬化させ、
銅箔付きポリイミドフィルムを作製した。この銅箔付き
ポリイミドフィルムの銅箔面にフォトレジスト膜を熱圧
着、エッチング、レジスト膜剥離を経て、導体／導体間
距離５０μｍ／５０μｍのくし型回路を作製し、電気特
性評価試料とした。この評価試料の恒温恒湿試験前後の
絶縁抵抗値を測定した。恒温恒湿試験は恒温恒湿槽を用
いて、以下に示す条件で行った。 温度：１３０℃ 湿度：８５％ＲＨ 印加電圧：直流電圧５Ｖ 電圧印加時間：３００時間 また、くし型回路の導体（銅箔部）の電食の有無につい
ても観察し、結果を表５に示した。
【００５１】［反り特性評価］上記実施例１〜１８およ
び比較例１〜９の接着剤組成物の塗料を、乾燥後の厚さ
が５０μｍとなるように、剥離処理を施した厚さ３８μ
ｍのポリエステルフィルム上に塗布し、熱風循環型乾燥
機中にて１３０℃で５分間乾燥して、絶縁抵抗値測定用
接着シートを作製した後、剥離処理を施した厚さ５０μ
ｍのポリエチレン保護フィルムを貼り合わせた。その
後、ポリエチレン保護フィルムを剥離しながら、この接
着シートの両面に厚さ７５μｍのポリイミドフィルム
（商品名：ユーピレックス７５Ｓ、宇部興産社製）を熱
圧着した。この接着シートとポリイミドフィルムの積層
体を、幅７０ｍｍに裁断して９０℃で１時間、さらに１
５０℃で２時間加熱して接着剤層を硬化させ、ポリイミ
ドフィルム積層体を作製した。硬化したポリイミドフィ
ルム積層体を７０ｍｍ×５ｍｍに裁断して、反り特性評
価試料とした。この評価試料を、水平台に凸状態になる
ように静置し、デジタル測定顕微鏡（オリンパス社製：
ＳＴＭ−ＵＭ）で凸部の高さを測定し、結果を表５に示
した。
【００５２】
【表５】
【００５３】［耐リフロー性評価］上記実施例１〜１８
および比較例１〜９の接着剤組成物の塗料を、乾燥後の
厚さが５０μｍとなるように、剥離処理を施した厚さ３
８μｍのポリエステルフィルム上に塗布し、熱風循環型
乾燥機中にて１３０℃で５分間乾燥して、絶縁抵抗値測
定用接着シートを作製した後、剥離処理を施した厚さ５
０μｍのポリエチレン保護フィルムを貼り合わせた。そ
の後、ポリエチレン保護フィルムを剥離しながら、この
接着シートを厚さ２００μｍ、大きさ２．５ｃｍ×２．
５ｃｍの銅部分をエッチングしたガラスエポキシ基板
（商品名；ＣＣＬ−ＥＬ１７０、三菱ガス化学社製）に
熱圧着した。次いで、ポリエステルフィルムを剥がし
て、０．９ｃｍ×０．７ｃｍのガラスチップを、１４０
℃で３分間、０．１ＭＰａの圧力で熱圧着し、９０℃で
１時間、さらに１５０℃で２時間加熱して接着剤層を硬
化させ、耐リフロー性評価試料とした。この評価試料
を、恒温恒湿漕中に８５℃、８５％ＲＨの条件で４８時
間曝露し、その後２６０℃に設定されたＩＲリフロー炉
を通過させ、剥離、発泡の有無を観察して、結果を表６
に示した。
【００５４】［耐温度サイクル性評価］上記実施例１〜
１８および比較例１〜９の接着剤組成物の塗料を、乾燥
後の厚さが５０μｍとなるように、剥離処理を施した厚
さ３８μｍのポリエステルフィルム上に塗布し、熱風循
環型乾燥機中にて１３０℃で５分間乾燥して、絶縁抵抗
値測定用接着シートを作製した後、剥離処理を施した厚
さ５０μｍのポリエチレン保護フィルムを貼り合わせ
た。その後、ポリエチレン保護フィルムを剥離しなが
ら、この接着シートを厚さ２００μｍ、大きさ２．５ｃ
ｍ×２．５ｃｍの銅部分をエッチングしたガラスエポキ
シ基板（商品名：ＣＣＬ−ＥＬ１７０、三菱ガス化学社
製）に熱圧着した。次いで、ポリエステルフィルムを剥
がして、０．９ｃｍ×０．７ｃｍのガラスチップを、１
４０℃で３分間、０．１ＭＰａの圧力で熱圧着し、９０
℃で１時間、さらに１５０℃で２時間加熱して接着剤層
を硬化させ、耐温度サイクル性評価試料とした。この評
価試料を用いて、−６５℃〜１５０℃の温度サイクル試
験を行った。但し、この場合、１５０℃および−６５℃
ではそれぞれ３０分間の温度履歴を必須とし、［常温−
高温−低温−常温］を１サイクルとして、５００サイク
ルの条件で実施した。温度サイクル試験実施後、剥離、
発泡の有無を観察し、結果を表６に示した。
【００５５】［膜性・作業性評価］上記実施例１〜１８
および比較例１〜９の接着剤組成物の塗料を、乾燥後の
厚さが５０μｍとなるように、剥離処理を施した厚さ３
８μｍのポリエステルフィルム上に塗布し、熱風循環型
乾燥機中にて１３０℃で５分間乾燥して、絶縁抵抗値測
定用接着シートを作製した後、剥離処理を施した厚さ５
０μｍのポリエチレン保護フィルムを貼り合わせた。そ
の後、ポリエステルフィルムとポリエチレン保護フィル
ムを剥離して、この接着シートを、厚さ２００μｍ、大
きさ５ｃｍ×８ｃｍの銅部分をエッチングしたガラスエ
ポキシ基板（商品名：ＣＣＬ−ＥＬ１７０、三菱ガス化
学社製）に、ラミネーターを用いて１２０℃で、１ｍ／
分の搬送速度で貼り合わせて、搬送性を確認した。ま
た、この接着シートを、厚さ２００μｍ、大きさ５ｃｍ
×８ｃｍの銅部分をエッチングしたガラスエポキシ基板
（商品名：ＣＣＬ−ＥＬ１７０、三菱ガス化学社製）の
上に置き、作業性の重要項目である常温でのタック性お
よび靭性を評価し、結果を表６に示した。
【００５６】
【表６】
【００５７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の半導体装
置用接着剤組成物および半導体装置用接着剤組成物を用
いた接着シ−トは、搬送性、作業性に優れ、耐リフロー
性、加工性に優れた半導体装置用接着剤シートを工業的
に提供するものであり、さらに本発明の半導体装置用接
着剤組成物によって表面実装用の半導体装置の信頼性を
向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 半導体装置の一例を示す断面図である。
【図２】 半導体装置の他の一例を示す断面図である。
【図３】 半導体装置の他の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
１ ＩＣ用基板 ２ 絶縁体層 ３ 導体電極 ４ 接着シート ５ ＩＣチップ ６ 金ワイヤー ７ 樹脂 ８ 配線 ９ はんだボール １０ 補強板 １１ 放熱板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０９Ｊ 179/08 Ｃ０９Ｊ 179/08 Ｚ Ｈ０１Ｌ 21/52 Ｈ０１Ｌ 21/52 Ｅ 23/40 23/40 Ｆ (72)発明者 佐藤 健 静岡県静岡市用宗巴町３番１号 株式会社 巴川製紙所電子材料事業部内 Ｆターム(参考） 4J004 AA11 AA13 AA15 AB05 BA02 CA04 CA06 CB03 FA05 4J036 AB17 AC02 AD08 AD09 AD20 AF06 AF08 AF15 AH04 AH09 DB05 DB20 DB21 DB22 DC03 DC05 DC06 DC10 DC19 DC31 DC35 DC40 DD02 FB08 FB11 FB13 FB14 JA06 4J040 EB032 EB052 EC031 EC061 EC071 EC121 EC131 EC381 EC391 EC401 ED001 ED002 EF112 EH032 GA01 GA03 GA05 GA07 GA11 GA14 GA20 GA24 GA31 HC04 HC05 HC12 HC22 HC23 HC25 HD03 JA03 JA09 JB02 KA16 LA08 LA09 MA02 MB03 NA20 PA30 5F036 BC05 5F047 AA17 AB01 AB03 BA23 BA34 BA39 BB03 BB16

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ硬
    化剤、（Ｃ）ポリエステル系弾性体、（Ｄ）ポリイミ
    ド、ポリエーテルイミドまたはポリアミドイミドから選
    択される１種または２種以上のイミド系熱可塑性樹脂を
    必須成分として含有することを特徴とする半導体装置用
    接着剤組成物。
  2. 【請求項２】 前記（Ｃ）ポリエステル系弾性体は、前
    記（Ａ）エポキシ樹脂または（Ｂ）エポキシ硬化剤との
    反応性を有する官能基を有することを特徴とする請求項
    １記載の半導体装置用接着剤組成物。
  3. 【請求項３】 前記（Ｃ）ポリエステル系弾性体の比率
    は、全体量の４０〜８０重量％であることを特徴とする
    請求項１記載の半導体装置用接着剤組成物。
  4. 【請求項４】 前記（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキ
    シ硬化剤の合計比率は、全体量の１０〜４０重量％であ
    ることを特徴とする請求項１記載の半導体装置用接着剤
    組成物。
  5. 【請求項５】 前記（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂の比率
    は、全体量の５〜３０重量％であることを特徴とする請
    求項１記載の半導体装置用接着剤組成物。
  6. 【請求項６】 前記（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂は、下
    記式（１）で示される構造単位を４０モル％以上含有す
    る化合物であることを特徴とする請求項１記載の半導体
    装置用接着剤組成物。 【化１】 （式中、Ｘはビフェニル構造、ジフェニルエーテル構造
    またはジフェニルスルホン構造の４価の芳香族基を意味
    し、Ａｒはジフェニルメタン構造、２，２−ビス［（フ
    ェノキシ）フェニル］プロパン構造、ビス［（フェニ
    ル）−１−メチルエチル］ベンゼン構造、ビス（フェノ
    キシ）ベンゼン構造、ビフェニル構造、フェニレン構造
    またはジフェニルエーテル構造の芳香族基を意味す
    る。）
  7. 【請求項７】 前記（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂は、吸
    水率が１％以下であることを特徴とする請求項１記載の
    半導体装置用接着剤組成物。
  8. 【請求項８】 前記（Ｄ）イミド系熱可塑性樹脂のガラ
    ス転移温度は、１００〜３００℃であることを特徴とす
    る請求項１記載の半導体装置用接着剤組成物。
  9. 【請求項９】 前記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）樹
    脂全てが有機溶媒に可溶であることを特徴とする請求項
    １記載の半導体装置用接着剤組成物。
  10. 【請求項１０】 絶縁体層および導体回路を具備して構
    成されるＩＣ用基板とＩＣチップが積層した構造を有す
    る半導体装置用であることを特徴とする請求項１記載の
    半導体装置用接着剤組成物。
  11. 【請求項１１】 絶縁性フィルムまたは剥離性フィルム
    の少なくとも一面に、請求項１記載の半導体装置用接着
    剤組成物が積層してなることを特徴とする半導体装置用
    接着シート。
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