KR100453648B1 - 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물은 (A) 고무강화 폴리스티렌 수지 5∼95 중량부, 바람직하기로는 30∼90 중량부; (B) 폴리페닐렌에테르 수지 95∼5 중량부, 바람직하기로는 70∼10 중량부; 및 (C) 상기 기초수지 (A)＋(B) 100 중량부에 대하여 옥사 포스포란계 화합물 1∼25 중량부로 이루어진다. 또한 본 발명은 수지 조성물의 용도에 따라 가소제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 상용화제, 안료, 염료 및/또는 무기물 첨가제를 더 포함하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물을 제공한다.

Description

난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물{Flameproof Styrenic Resin Composition}
발명의 분야
본 발명은 환경 안정성 측면에서 규제가 강화되고 있는 할로겐(halogen)계 난연제를 사용하지 않기 때문에 환경 친화성이 우수하고 난연 규격을 만족하는 스티렌계 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 고무강화 폴리스티렌 수지 공중합체와 폴리페닐렌에테르 수지 블렌드에 포스포란계 난연제를 사용한 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
전자제품의 외장재로 사용되고 있는 스티렌계 수지는 우수한 가공성 및 기계적 특성으로 인하여 거의 모든 전자제품에 적용되고 있으나 스티렌계 수지 자체는 쉽게 연소가 일어날 수 있는 특성을 가지고 있으며 화재에 대한 저항성이 없다.따라서 스티렌계 수지는 외부의 발화원에 의하여 쉽게 연소가 일어날 수 있고, 화재를 더욱 확산되게 하는 역할을 할 수 있다. 이러한 점을 감안하여 미국, 일본 및 유럽 등의 국가에서는 전자제품의 화재에 대한 안전성을 보장하기 위하여 난연규격을 만족하는 고분자 수지만을 전자제품의 외장재로 사용하도록 법으로 규제하고 있다.
가장 많이 적용되고 있는 공지된 난연화 방법은 고무강화 스티렌계 수지에 할로겐계 화합물과 안티몬계 화합물을 함께 적용하여 난연 물성을 부여하는 것이다. 할로겐계 화합물로는 폴리브로모디페닐에테르, 테트라브로모비스페놀 A, 브롬치환된 에폭시 화합물 및 염소화 폴리에틸렌 등이 주로 이용되고 있다. 안티몬계 화합물로는 삼산화 안티몬과 오산화 안티몬이 주로 사용된다.
할로겐과 안티몬 화합물을 함께 적용하여 난연성을 부여하는 방법은 난연성 확보가 용이하고 물성저하도 거의 발생하지 않는 장점이 있지만, 가공시 발생되는 할로겐화 수소 가스로 인해 금형에 손상을 줄 수가 있을 뿐만 아니라 연소시에 이와 같은 가스의 발생이 인체에 치명적인 영향을 미칠 가능성이 높다. 특히 할로겐계 난연제의 주를 이루는 폴리브롬화디페닐에테르는 연소시에 다이옥신이나 퓨란과 같은 매우 유독한 가스를 발생할 가능성이 높기 때문에 이러한 할로겐계 화합물을 적용하지 않는 난연화 방법에 관심이 모아지고 있다.
할로겐을 함유하지 않는 난연제로서 인 또는 질소와 같은 화합물을 첨가하여 수지 조성물에 난연성을 부여하는 방법이 연구되고 있으나 인 화합물 단독으로는 고무강화 스티렌계 수지의 내열성을 저하시키고 난연성이 부족하다는 단점이 있으므로 그 적용이 제한되고 있다.
본 발명은 상기한 바와 같은 환경문제와 화재에 대한 안전성 문제에 대응하기 위하여 비할로겐계 난연제를 사용함으로써 난연 규격을 만족하면서 전자제품의 외장재로 사용할 수 있는 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물을 제공하게 된 것이다.
이에 본 발명자들은 이미 기존의 난연성 열가소성 수지의 문제점들을 해결하고자 고무강화 폴리스티렌 수지와 폴리페닐렌에테르 수지로 이루어진 기초수지에 옥사 포스포란계 화합물을 사용하여 환경 안정성과 화재 안전성을 갖는 수지 조성물을 개발하기에 이르렀다.
본 발명의 목적은 화재에 대해 안전성이 있는 열가소성 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 수지의 가공이나 연소시에 환경오염을 야기시키는 할로겐 화합물을 난연제로 사용하지 않고 환경 친화성 화합물을 난연제로 사용함으로써 환경 안전성이 높은 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 가공성 및 기계적 물성이 우수하여 전자제품 등의 외장재로 사용할 수 있는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다. 이하 본 발명의 내용을 하기에 상세히 설명한다.
본 발명의 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물은 (A) 고무강화 폴리스티렌 수지, (B) 폴리페닐렌에테르 수지 및 (C) 옥사 포스포란계 화합물로 이루어진다. 고무강화 스티렌계 수지(A)는 5∼95 중량부, 바람직하게는 30∼90 중량부, 폴리페닐렌에테르 수지(B)는 95∼5 중량부, 바람직하게는 70∼10 중량부, 그리고 옥사 포스포란계 화합물(C)은 상기 기초수지 (A)＋(B) 100 중량부에 대하여 1∼25 중량부의 범위로 첨가된다.
이하 본 발명의 수지 조성물의 각 성분들에 대하여 구체적으로 살펴본다.
(A) 고무강화 폴리스티렌 수지
본 발명에 사용되는 고무강화 스티렌계 수지는 고무와 방향족 모노알케닐 단량체 및/또는 알킬 에스테르 단량체를 혼합하고 열중합 또는 여기에 중합개시제를 사용하여 중합시켜 제조된다.
여기서 사용되는 고무는 부타디엔형 고무류, 이소프렌형 고무류, 부타디엔과 스티렌의 공중합체류 및 알킬아크릴레이트 고무류 등으로 이루어진 군으로부터 선택되며, 3∼30 중량부, 바람직하게는 5∼15 중량부를 사용하는 것이 바람직하다.
또한 여기서 사용되는 단량체는 방향족 모노알케닐 단량체, 아크릴산 또는 메타크릴산의 알킬에스테르 단량체로 이루어진 군으로부터 선택되며, 상기 군으로부터 선택된 1종 이상의 단량체를 70∼97 중량부, 바람직하게는 85∼95 중량부를 투입하는 것이 바람직하다.
본 발명은 중합개시제를 사용하여 중합되어 제조될 수 있으며, 상기 중합개시제 없이도 열중합에 의해 제조될 수 있다. 본 발명에 사용될 수 있는 중합개시제는 벤조일 퍼옥사이드, t-부틸 하이드로 퍼옥사이드, 아세틸 퍼옥사이드, 큐멘하이드로 퍼옥사이드로 이루어진 과산화물계 개시제와 아조비스 이소부티로니트릴 같은 아조계 개시제 중 1종 이상이 선택되어 이용될 수 있다.
상기 고무강화 폴리스티렌 수지는 괴상중합, 현탁중합, 유화중합 또는 이들의 혼합방법을 사용하여 제조될 수 있으며, 이러한 중합방법들 중 괴상중합방법이 바람직하게 사용될 수 있다.
고무강화 폴리스티렌 수지와 폴리페닐렌에테르 수지의 블렌드에서 최적의 물성을 내기 위해서는 고무상의 입자크기가 0.5∼2.0 ㎛인 것이 바람직하다.
(B) 폴리페닐렌에테르 수지
고무강화 스티렌계 수지만으로는 난연성이 부족하고 강성과 내열성이 저하되기 때문에 폴리페닐렌에테르 수지를 첨가하여 기초수지로 사용한다. 이러한 화합물로는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-메틸-6-에틸-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-메틸-6-프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2-에틸-6-프로필-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디페닐-1,4-페닐렌)에테르, 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체, 및 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,5-트리에틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체가 있다. 바람직하기로는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌)에테르의 공중합체 및 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르가 사용되며, 이중에서 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르가 가장 바람직하다.
폴리페닐렌에테르의 중합도는 특별히 제한되지는 않지만 수지 조성물의 열안정성이나 작업성을 고려하여 25 ℃의 클로로포름 용매에서 측정된 고유점도가 0.2∼0.8인 것이 바람직하다.
(C) 옥사 포스포란계 화합물
본 발명에서는 하기 구조식(1)으로 표시되는 옥사 포스포란계 화합물이 사용된다:
구조식 1
상기 구조식(1)에서 R1은 수소 또는 C1∼4의 알킬기 또는 C6∼10의 아릴기이고; R2및 R3은 수소 또는 C1∼4의 알킬기이고; 그리고 n의 범위는 1∼3임.
상기 옥사 포스포란계 화합물로 바람직한 것으로는 2-메틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란 및 2-페틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란 등이 있다.
본 발명의 열가소성 수지 제조방법에 있어서 각각의 용도에 따라 인산 에스테르계 난연제, 적하방지제, 충격보강제, 가소제, 무기물 첨가제, 열안정제, 산화방지제, 상용화제, 광안정제, 안료 및/또는 염료가 부가될 수 있다. 부가되는 상기 무기물 첨가제로는 석면, 유리섬유, 탈크, 세라믹 및 황산염 등이 있으며, 이들은 본 발명의 기초수지 100 중량부에 대하여 0∼50 중량부로 사용될 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기의 실시예 및 비교실시예의 수지 조성물에 사용된 (A) 고무강화 스티렌계 수지, (B) 폴리페닐렌에테르 수지 및 (C) 옥사 포스포란계 화합물의 제조 및 사양은 다음과 같다.
(A) 고무강화 스티렌계 수지
고무강화 폴리스티렌 수지는 제일모직(주) HI-1180을 사용하였다.
(B) 폴리페닐렌에테르(PPE) 수지
일본 아사히 카세이사의 폴리(2,6-디메틸-페닐에테르)[상품명 P-402]를 사용하였으며 입자의 크기는 수십 ㎛의 평균 입경을 갖는 분말형태이다.
(C) 옥사 포스포란계 화합물
2-메틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란으로 융점이 242∼245 ℃인 물질이다.
상기 각 성분을 하기 표 1과 같은 함량으로 섞어 통상의 이축 압출기에서 200∼280 ℃ 온도에서 압출하여 펠렛을 제조하였다. 여기에서 제조된 펠렛을 80 ℃에서 3 시간 동안 건조시킨 후 6 Oz 사출기에서 성형온도 220∼280 ℃, 금형온도 40∼80 ℃의 조건으로 사출하여 난연시편을 제조하였다. 제조된 시편은 UL 94 난연규정에 따라 난연도가 측정되었다.
항 목 실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 비교실시예 1 비교실시예 2
성분 (중량부) (A) 80 80 60 40 80 100
(B) 20 20 40 60 20 0
(C) 5 10 5 5 0 5
난연도(2.0mm) V-0 V-0 V-0 V-0 Fail Fail
실시예 1∼4
고무강화 폴리스티렌 수지(A), 폴리페닐렌에테르(B) 및 2-메틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란(C)을 표 1과 같은 함량으로 첨가하여 수지 조성물을 제조하였다.
비교실시예 1∼2
본 발명의 수지 조성물에 있어서 성분(A), (B) 및 (C)의 함량을 표 1에 기재한 바와 같이 첨가하면서 폴리페닐렌에테르(B) 또는 2-메틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란(C)을 첨가하지 않고 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 1과 비교실시예 1을 비교한 결과 옥사 포스포란계 화합물이 첨가되지 않는 경우 연소시 불연성 피막인 차르가 형성되지 못하여 난연성이 확보될 수 없다는 것을 알 수 있었다. 또한 차르를 형성하게 해주는 폴리페닐렌에테르를 첨가하지 않는 비교실시예 2의 경우도 난연성이 확보되지 못하였다. 따라서 본 발명과 같이 고무강화 수지에 폴리페닐렌에테르와 옥사 포스포란계 화합물을 사용함으로써 우수한 난연성을 확보할 수 있게 되는 것이다.
본 발명의 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물은 폴리페닐렌에테르 및 환경 친화성 옥사 포스포란계 화합물을 난연제로 사용하여 환경 안정성, 가공성 및 기계적 물성이 우수하고 난연성이 뛰어난 발명의 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (7)

  1. (A) 고무성분 3-30 중량부에 방향족 모노알케닐 단량체 70-97 중량부를 중합하여 제조된 고무강화 폴리스티렌 수지 5∼95 중량부;
    (B) 폴리페닐렌에테르 수지 중량부 95∼5 중량부; 및
    (C) 상기 기초수지 (A)＋(B) 100 중량부에 대하여 옥사 포스포란계 화합물 1∼25 중량부;
    로 이루어지는 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 고무강화 폴리스티렌 수지(A)가 30∼90 중량부이고, 상기 폴리페닐렌에테르 수지(B)가 70∼10 중량부인 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌에테르 수지(B)는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르인 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 옥사 포스포란계 화합물(C)은 하기 구조식(1)으로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물:
    구조식 1
    상기 구조식(1)에서, R1은 수소 또는 C1∼4의 알킬기 또는 C6∼10의 아릴기이고; R2및 R3은 수소 또는 C1∼4의 알킬기이고; 그리고 n의 범위는 1∼3임.
  5. 제1항에 있어서, 상기 옥사 포스포란계 화합물(C)은 2-메틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란 또는 2-페틸-2,5-디옥소-1-옥사-2-포스포란인 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 인산 에스테르계 난연제, 가소제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 상용화제, 안료, 염료 및/또는 무기물 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 난연성 고무강화 폴리스티렌 수지 조성물.
  7. 삭제
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