KR100289666B1 - 반도체 세라믹 및 이로부터 제조되는 전자부품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 정저항 온도계수 특성을 가지며 1000℃ 이하의 온도에서 소성이 가능한, 주성분으로 티탄산바륨을 갖는 반도체 세라믹을 제공한다. 본 발명은 또한 상기 반도체 세라믹으로부터 제조되는 전자 부품을 제공한다. 상기 반도체 세라믹은, 소결된 반도체 티탄산바륨에서, 산화붕소; 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 산화물; 및 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 선택적 산화물을 함유하며, 붕소 원자로 환원되는 상기 붕소 산화물은 다음의 관계식,
0.005≤B/β≤0.50 및
1.0≤B/(α-β)≤4.0 을 만족하는 양으로 함유되며,
여기서, α는 상기 반도체 세라믹에 함유된 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 원자의 총합을 나타내고, β는 상기 반도체 세라믹에 함유된 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 원자의 총합을 나타낸다.
Description
본 발명은 반도체 세라믹 및 이로부터 제조되는 전자부품에 관한 것이다. 보다 상세하게는 본 발명은 정온도 특성을 갖는 반도체 세라믹과 이로부터 제조되는 전자부품에 관한 것이다.
종래, 정저항 온도계수(이하 PTC(positive temperature coefficient) 특성이라 함)을 갖는 반도체 전자부품-온도가 큐리 온도를 넘으면 급격히 전기적 저항이 증가함을 의미-은 컬러 텔레비젼의 부품을 소자(demagnetize)시키거나 과전류로부터 회로를 보호하기 위해 사용되어져 왔다. PTC 특성을 위해, 주로 티탄산바륨을 포함하는 반도체 세라믹이 이러한 반도체 전자부품에 이용되어져 왔다.
그러나, 주성분으로 티탄산바륨을 포함하는 반도체 세라믹을 제조하기 위해서는, 일반적으로 소성온도는 1300℃ 이상이어야 한다. 고온에서의 이러한 조작은, 소성용 노를 손상시킬 가능성, 높은 노 유지비, 고 에너지 소비와 같은 단점을 갖는다. 이와 같이, 저온에서 티탄산바륨을 포함하는 반도체 세라믹을 소성하는 필요성이 발생한다.
이러한 단점을 극복하기 위한 적용 기술이,“붕소-전도 액상 소결법에 의한 반도체 티탄산바륨 세라믹”(인-지유안 호(In-Chyuan Ho), 미국 세라믹 학회 회합(communication of the American Ceramic Society), 77권, 3번, 829∼832쪽, 1994년)에 개시되어 있다. 간단히 설명하면, 세라믹스가 반도성을 보이는 온도는 티탄산바륨에 질화붕소를 첨가함에 의해 낮아질 수 있다. 상기 논문은 질화붕소가 첨가된 티탄산바륨이 약 1100℃의 소성온도에서 반도성을 가질 수 있음을 보고하고 있다.
종래의 세라믹스에서 반도성을 나타내는 온도가 감소되었으나, 소성온도는 여전히 1000℃ 이상이며 이러한 온도감소는 여전히 만족스럽지 않다.
이러한 점을 감안한, 본 발명의 목적은 PTC 특성에서 장점을 가지며 1000℃ 이하의 온도에서 소성될 수 있는 티탄산바륨을 갖는 반도체 세라믹을 제공하는 것이다. 본 발명의 또다른 목적은 상기 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자부품을 제공하는 것이다.
이를 위하여, 본 발명의 제1 국면에서, 본 발명은, 소결된 반도체 티탄산바륨을 포함하는 반도체 세라믹으로서, 상기 반도체 티탄산바륨은, 산화붕소; 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 산화물; 및 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 선택적 산화물을 함유하며, 붕소 원자로 환원되는 상기 붕소 산화물은 다음의 관계식,
0.005≤B/β≤0.50 및
1.0≤B/(α-β)≤4.0
을 만족하는 양으로 함유되며, 여기서, α는 상기 반도체 세라믹에 함유된 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 원자의 총합을 나타내고, β는 상기 반도체 세라믹에 함유된 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 원자의 총합을 나타내는 것을 특징으로 하는 반도체 세라믹을 제공한다.
본 발명의 제1 국면에 따르면, 반도체 세라믹이 PTC 특성을 유지한 채로 1000℃ 이하에서 소성될 수 있다.
본 발명의 제2 국면에서, 본 발명은, 제1 국면의 반도체 세라믹 및 상기 반도체 세라믹 상에 형성된 전극을 포함하는 전자 부품을 제공한다.
본 발명의 제2 국면에 따르면, 전자 부품이 PTC 특성이 저하됨 없이 저온에서 소성할 수 있는 반도체 세라믹으로부터 제조될 수 있다.
도1은 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자부품의 일실시예의 개략 단면도,
도2는 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자부품의 또다른 실시예에 따른 개략 단면도,
도3은 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자부품의 또다른 실시예에 따른 개략 단면도이다.
본 발명의 다른 목적, 특징 및 그에 따른 장점은 도면을 참조로 한 이하의 구현예에 대한 상세한 설명에 의해 용이하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명에서는 티탄산바륨에 바륨 또는 티탄이 부분적으로 다른 원소로 치환된 티탄산바륨이 채용될 수 있다. 예를들어, 티탄산바륨에서 바륨은 칼슘, 스트론튬, 납, 이트륨 또는 희토류 금속(이하 이러한 원소들을 바륨 사이트(site) 원소라 함)으로 부분적으로 치환될 수 있다. 이와 유사하게, 티탄산바륨에서 티탄은 주석, 지르코늄 등(이하 이러한 원소들을 티탄 사이트 원소라 함)으로 부분적으로 치환될 수 있다. 이러한 금속 원소들이 전형적으로 티탄산바륨 페로브스카이트 결정격자의 티탄 또는 바륨 사이트에 존재하지만, 화학양론적 양을 초과하는 금속원자는 이러한 사이트가 아닌 위치에 존재하게 된다.
다음, 위에서 설명한 관계에서 변수 α 및 β에 대해 상세히 설명하고자 한다. α는 반도체 세라믹에서 바륨 사이트를 구성할 수 있는 원자 수의 총합과 반도체 세라믹의 바륨 사이트 외부에서 산화물을 형성하여 티탄에 대한 바륨의 화학양론적 양을 벗어나는 원자 수의 총합을 나타낸다. 이와 유사하게, β는 반도체 세라믹에서 티탄 사이트를 구성할 수 있는 원자 수의 총합과 반도체 세라믹의 티탄 사이트 외부에서 산화물을 형성하는 원자 수의 총합을 나타낸다.
예를들어, 바륨이 칼슘으로 치환되고 티탄이 주석으로 부분적으로 치환되며, 탄산바륨이 바륨 사이트 외부에서 산화바륨을 형성(소성후)하기 위해 첨가된 경우, 그 관계는
B/β = B/(Ti + Sn) 및
B/(α-β) = B/[{Ba + Ca} - (Ti + Sn)] 과 같다.
본 발명에서, B/β는 0.005≤B/β≤0.50의 범위로 한정된다. 상기 비율이 이러한 범위를 벗어나는 경우는, 세라믹의 비저항이 높아지며 세라믹이 완전히 반도성을 나타내지 않는다. B/(α-β)는 1.0≤B/(α-β)≤4.0의 범위로 한정된다. 위와 유사하게, 상기 비율이 이러한 범위를 벗어나는 경우는, 세라믹의 비저항이 높아지며 세라믹이 완전히 반도성을 나타내지 않는다.
본 발명의 출발물질로서 사용되는 티탄산바륨에서 티탄에 대한 바륨의 비율에 부과되는 어떠한 제한도 가해지지 않는다. 즉, 티탄 리치(rich) 티탄산바륨 및 바륨 리치 티탄산바륨이 이용될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 세라믹에는 일반적으로 산화붕소(B2O3) 또는 질화붕소(BN)의 형태로 붕소 성분이 첨가된다. 질화붕소가 물에 대한 난용성의 측면에서 보다 바람직하다. 소성중, 붕소는 산화붕소의 형태로 반도체 세라믹에 잔류하게 되며 질소는 대기 중으로 비산된다.
본 발명에 따른 반도체 세라믹에서 바륨 함량을 조절하기 위해, 예를들어 탄산바륨의 형태로 부가적인 바륨 성분이 이에 첨가된다. 이 경우, 소성중 탄산바륨 내의 바륨은 산화바륨의 형태로 반도체 세라믹에 잔류하게 되며 탄소는 이산화탄소의 형태로 대기 중으로 비산된다.
[실시예]
본 발명의 반도체 세라믹 및 반도체 세라믹 소자의 제조공정에 대해 설명한다.
수열합성한 티탄산바륨(Ba/Ti=0.998)에 사마륨(samarium)의 소스(source)로서 바륨의 일부를 치환하는 산화사마륨(Sm2O3)과, 붕소의 소스로서 티탄산바륨의 바륨 사이트 외부에서 산화바륨을 형성하는 질화붕소를 첨가하여, 다음의 조성,
(Ba0.998TiO3분말, 수열합성) + 0.001Sm2O3+ xBaCO3+ yBN 을 갖는 혼합물을 얻었다.
상기의 혼합물을 하소하여 분쇄함으로써 하소된 분말을 얻었으며 다음 이를 결합제와 혼합하였다. 이러한 혼합물은 볼밀로 5시간동안 습식 밀링하였으며 조립화(granulation)를 위해 50-메쉬 체를 통과시켜 조립체를 얻었다. 상기 조립체를 압축성형하여 성형체를 얻은 후, 상기 성형체를 950℃ 2시간 동안 대기중에서 소성하여 다음 화학식;
Ba0.998Sm0.002TiO3+ xBaO + (1/2)yB2O3으로 표현되는 반도체 세라믹을 얻었다.
다음, 상기 반도체 세라믹의 양면에 니켈 스퍼터막을 도포하여 상기 반도체 세라믹으로부터 전자 부품을 제조하였다.
실온에서의 비저항은, 각 대응 세라믹의 B/β 및 B/(α-β)의 비를 조절하여 제조된 반도체 세라믹으로부터 만들어진 전자부품으로부터 측정되었다. 상기 B/β 및 B/(α-β)의 비는 x에 의해 대표되는 산화바륨(BaO)의 양과, y에 의해 대표되는 산화붕소(B2O3)의 양에 의해 조절되었다. 그 결과를 표1에 도시한다. 첨자 *는 본 발명의 범위를 벗어나는 하나 또는 두개의 비율을 갖는 비교예를 나타낸다.
| 시료번호 | B/Ti(B/β) | B/(Ba + Sm-Ti)(B/(α-β) | 첨가물 | 실온 비저항(Ω·㎝) | |
| Ba원소량(mol) | B원소량(mol) | ||||
| *1 | 0.001 | 0.5 | 0.00200 | 0.001 | 1000000 이상 |
| *2 | 0.001 | 1 | 0.00100 | 0.001 | 1000000 이상 |
| *3 | 0.001 | 2 | 0.00050 | 0.001 | 52000 |
| *4 | 0.001 | 4 | 0.00025 | 0.001 | 67000 |
| *5 | 0.001 | 6 | 0.00017 | 0.001 | 180000 |
| *6 | 0.005 | 0.5 | 0.01000 | 0.005 | 2400 |
| 7 | 0.005 | 1 | 0.00500 | 0.005 | 960 |
| 8 | 0.005 | 2 | 0.00200 | 0.005 | 590 |
| 9 | 0.005 | 4 | 0.00125 | 0.005 | 950 |
| *10 | 0.005 | 6 | 0.00083 | 0.005 | 2500 |
| *11 | 0.01 | 0.5 | 0.02000 | 0.01 | 1800 |
| 12 | 0.01 | 1 | 0.01000 | 0.01 | 120 |
| 13 | 0.01 | 2 | 0.00500 | 0.01 | 45 |
| 14 | 0.01 | 4 | 0.00250 | 0.01 | 240 |
| *15 | 0.01 | 6 | 0.00167 | 0.01 | 2600 |
| *16 | 0.050.7 | 0.5 | 0.10000 | 0.05 | 1600 |
| 17 | 0.05 | 1 | 0.05000 | 0.05 | 85 |
| 18 | 0.05 | 2 | 0.02500 | 0.05 | 23 |
| 19 | 0.05 | 4 | 0.01250 | 0.05 | 72 |
| *20 | 0.05 | 6 | 0.00833 | 0.05 | 1700 |
| *21 | 0.05 | ∞ | 0.00000 | 0.05 | 1000000 이상 |
| *22 | 0.1 | 0.5 | 0.20000 | 0.1 | 1200 |
| 23 | 0.1 | 1 | 0.10000 | 0.1 | 77 |
| 24 | 0.1 | 2 | 0.05000 | 0.1 | 16 |
| 25 | 0.1 | 4 | 0.05000 | 0.1 | 62 |
| *26 | 0.1 | 6 | 0.01667 | 0.1 | 1100 |
| *27 | 0.5 | 0.5 | 1.00000 | 0.5 | 1600 |
| 28 | 0.5 | 1 | 0.50000 | 0.5 | 260 |
| 29 | 0.5 | 2 | 0.25000 | 0.5 | 120 |
| 30 | 0.5 | 4 | 0.12500 | 0.5 | 350 |
| *31 | 0.5 | 6 | 0.8333 | 0.5 | 2500 |
| *32 | 0.7 | 0.5 | 1.40000 | 0.7 | 230000 |
| *33 | 0.7 | 1 | 0.70000 | 0.7 | 12000 |
| *34 | 0.7 | 2 | 0.35000 | 0.7 | 2900 |
| *35 | 0.7 | 4 | 0.17500 | 0.7 | 9800 |
표1에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자부품은, 상기 세라믹이 950℃이하에서 소성되는 경우라도 실온에서 1,000Ω·㎝ 이하의 비저항을 나타내어 반도성을 갖게된다. 바륨 사이트 외부에 과잉 산화바륨이 존재하는 시료번호 21번에서, 실온에서의 비저항은 세라믹이 더 이상 반도성을 보이지 않는 1,000,000Ω·㎝를 초과한다.
시료번호 1번∼5번으로부터 분명하듯이, B/β이 0.005 이하인 경우, 이러한 반도체 세라믹은 반도성을 갖지 않게 되는 1,000Ω·㎝를 크게 초과하는 비저항을 갖는 단점을 갖는다. 또한, 시료번호 32번∼36번에서 분명하듯이, 세라믹은 반도성을 갖지 않게 되는 1,000Ω·㎝를 초과하는 비저항을 갖는 단점을 갖는다.
시료번호 1번, 6번, 11번, 16번, 22번, 27번, 32번에서 분명하듯이, B/(α-β)가 1.0 이하인 경우, 세라믹은 반도성을 갖지 않게 되는 1,000Ω·㎝를 초과하는 비저항을 갖는 단점을 갖는다. 또한, 시료번호 5번, 10번, 15번, 20번, 26번, 31번, 36번에서 분명하듯이, B/(α-β)가 4.0 초과하는 경우, 세라믹은 반도성을 갖지 않게 되는 1,000Ω·㎝를 초과하는 비저항을 갖는 단점을 갖는다.
상기의 결과들은, 두개의 비, 즉 B/β 및 B/(α-β) 양자 또는 어느 하나가 본 발명의 범위를 벗어나 있는 시료의 경우 부족한 전도성을 가짐을 보여준다.
[실시예2]
실시예1에서 설명된 단계들은, y에 의해 대표되는 산화붕소의 함량, 바륨 사이트의 외부에서 형성되는 산화물의 종류 및 양, 바륨 사이트의 바륨을 치환하는 산화물, 즉 산화사마륨(Sm2O3), 산화란탄(La2O3), 산화네오비움(Nd2O3), 산화디스프로슘(Dy2O3), 산화칼슘(CaO), 산화스트론튬(SrO), 산화납(Pb3O4)이 변화된 점을 제외하고는 동일하게 반복된다. 실시예1에서와 같이, 실시예2의 시료는 실온에서 비저하이 측정되었다. 소성온도는 950℃ 였다. 그 결과를 표2에 나타낸다.
| 시료번호 | Ba0.998TiO3를 1 mol로 한 경우의 BaTiO3이외의 첨가물(mol) | B/β | B/(α-β) | 실온 비저항(Ω·㎝) | ||
| α에 함유 | β에 함유 | B원소량 | ||||
| 40 | Sm2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 23 |
| 41 | La2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 25 |
| 42 | Nd2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 24 |
| 43 | Dy2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 23 |
| 44 | Y2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 32 |
| 45 | BaO:0.02905 | Sb2O5:0.001 | 0.0501 | 0.05 | 2 | 25 |
| 46 | BaO:0.02905 | Nb2O5:0.001 | 0.0501 | 0.05 | 2 | 24 |
| 47 | BaO:0.02905 | WO3:0.002 | 0.0501 | 0.05 | 2 | 34 |
| 48 | Sm2O3:0.001CaO:0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 45 |
| 49 | Sm2O3:0.001Pb3O4:0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 28 |
| 50 | Sm2O3:0.001BaO :0.025 | - | 0.05 | 0.05 | 2 | 35 |
| 51 | Sm2O3:0.001BaO :0.025 | SnO2:0.05 | 0.0525 | 0.05 | 2 | 29 |
| 52 | Sm2O3:0.001BaO :0.025 | ZrO2:0.05 | 0.0525 | 0.05 | 2 |
표2에 나타난 바와 같이, 바륨 사이트 외부에 형성된 산화물이 B/β 및 B/(α-β)의 특정범위를 만족시키는 양으로 첨가된 경우, 실온에서의 비저항이 감소된다. 시료번호, 45번, 46번, 47번, 51번, 52번의 데이타에서 보는 바와 같이, 실온에서의 비저항은, 산화물, 즉 산화안티몬(Sb2O5), 산화네오비움(Nb2O5), 산화텅스텐(WO3), 산화주석(SnO2), 산화지르코늄(ZrO2)을 티탄 사이트에 B/β 및 B/(α-β)의 특정범위를 만족시키는 함량으로 첨가시킴에 의해 또한 감소될 수 있다.
다음, 본 발명의 반도체 세라믹 소자를 포함하는 다양한 형태의 제품을 예시하고자 한다.
도1은 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자 부품을 일예를 도시한다.
도1에 도시된 반도체 세라믹 1은 수지도포형이며, 반도체 세라믹 3, 상기 반도체 세라믹 3상에 형성된 전극 5, 상기 전극에 연결된 납 단자 7, 및 수지 도포층 11을 포함한다.
도2는 본 발명에 따른 반도체 세라믹으로부터 제조된 전자 부품을 또다른 예를 도시한다.
도2에 도시된 반도체 세라믹 1은 케이스 하우징형이며, 반도체 세라믹 3, 상기 반도체 세라믹 3상에 형성된 전극 5, 상기 전극에 전기적으로 연결된 스프링 단자 8, 상기 부품을 덮는 케이싱체 13, 및 상기 케이싱체 13용 뚜껑 13a를 포함한다.
도3에 도시된 반도체 세라믹 소자 1은, 이중 적층형이며, 두개의 적층된 반도체 세라믹 3, 상기 반도체 세라믹 3상에 형성된 전극 5, 최내각 전극 5에 전기적으로 연결된 납 단자 7, 최외각 전극에 전기적으로 연결된 스프링 단자 8, 상기 부품을 덮는 케이싱체 13, 및 상기 케이싱체 13용 뚜껑 13a를 포함한다. 각 전극 5는 니켈로 된 제1층과 은으로 된 제2층을 갖는다.
상기의 세개의 형태는 단지 예시를 위해서 설명된 것이며, 다양한 변형 및 변위가 본 발명의 범위 내에서 통상의 지식을 가진 자에게 가능할 것임이 분명하다.
위에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 반도체 세라믹은, 산화붕소; 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 산화물; 및 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 선택적 산화물을 함유하며, 붕소 원자로 환원되는 상기 붕소 산화물은 다음의 관계식,
0.005≤B/β≤0.50 및
1.0≤B/(α-β)≤4.0
을 만족하는 양으로 함유되며, 여기서, α는 상기 반도체 세라믹에 함유된 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 원자의 총합을 나타내고, β는 상기 반도체 세라믹에 함유된 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 원자의 총합을 나타낸다. 따라서, 상기 반도체 세라믹은 1000℃ 이하의 온도에서 소성될 때에도 반도성을 가질 수 있다. 또한, 티탄에 대한 바륨의 비율이 1 이상이며 붕소가 첨가된, 본 발명에 따른 반도체 세라믹을 이용함에 의해, 소성용 노의 수명이 향상되며, 소성용 노 유지 작업 및 유지 비용이 절감되며, 소성 온도를 낮춤에 의해 에너지 소비가 감소될 수 있게 된다.
Claims (2)
- 소결된 반도체 티탄산바륨을 포함하는 반도체 세라믹으로서,상기 반도체 티탄산바륨은, 산화붕소; 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 산화물; 및 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 중에서 선택된 적어도 하나의 금속의 선택적 산화물을 함유하며,붕소 원자로 환원되는 상기 붕소 산화물은 다음의 관계식,0.005≤B/β≤0.50 및1.0≤B/(α-β)≤4.0을 만족하는 양으로 함유되며,여기서, α는 상기 반도체 세라믹에 함유된 바륨, 스트론튬, 칼슘, 납, 이트륨, 희토류 원소 원자의 총합을 나타내고, β는 상기 반도체 세라믹에 함유된 티탄, 주석, 지르코늄, 니오비움, 텅스텐, 안티몬 원자의 총합을 나타내는 것을 특징으로 하는 반도체 세라믹.
- 제 1 항의 반도체 세라믹 및 상기 반도체 세라믹 상에 형성된 하나 이상의 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 부품.
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