JPWO2022220286A5 - - Google Patents
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Claims (16)
- 下記式（１）で表される繰り返し単位と、下記式（２）で表される繰り返し単位を含み、式（１）で表される繰り返し単位と式（２）で表される繰り返し単位のモル比〔（１）／（２）〕が、５／９５～６０／４０である、イミド－アミド酸共重合体。
（式（１）中、Ａ1は炭素数４～３９の４価の芳香族基又はノルボルナン骨格を持つ脂肪族基であって、結合基として－Ｏ－、－ＳＯ2－、－ＣＯ－、－ＣＨ2－、－Ｃ（ＣＨ3）2－、－Ｃ2Ｈ4Ｏ－及び－Ｓ－からなる群より選ばれる少なくとも１つを有していてもよく、Ｂ1は上記一般式（３）で表される基である。
式（２）中、Ａ2は炭素数４～３９の４価の芳香族基であって、結合基として－Ｏ－、－ＳＯ2－、－ＣＯ－、－ＣＨ2－、－Ｃ（ＣＨ3）2－、－Ｃ2Ｈ4Ｏ－、－ＯＣＯ－、－ＣＯＯ－、－ＮＨＣＯ－、－ＣＯＮＨ－、及び－Ｓ－からなる群より選ばれる少なくとも１つを有していてもよく、Ｂ2は上記一般式（３）で表される基であり、Ｘ1、Ｘ2はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１～６のアルキル基、又は炭素数３～９のアルキルシリル基である。
式（３）中、Ｙ1、Ｙ2はそれぞれ独立して、－ＣＯＯ－で表される基、又は－ＯＣＯ－で表される基を示す。Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ独立して、炭素数１～２０の有機基を表す。ｈ、ｉ、ｊ、ｋは０～４の整数である。） - 重量平均分子量が１０，０００以上、３００，０００以下である、請求項１に記載のイミド－アミド酸共重合体。
- 前記Ａ1が、下記式（４）で表される基、下記式（５）で表される基、下記式（６）で表される基、及び下記式（７）で表される基からなる群より選ばれる少なくとも１つである、請求項１に記載のイミド－アミド酸共重合体。
- 前記Ａ2が、下記式（８）で表される基である、請求項１に記載のイミド－アミド酸共重合体。
- イミド繰り返し構造単位とアミド酸繰り返し構造単位とを有し、
イミド繰り返し構造単位が、テトラカルボン酸二無水物に由来する構成単位Ａ１Ａ及びジアミンに由来する構成単位Ｂ１Ｂを有し、
アミド酸繰り返し構造単位が、テトラカルボン酸二無水物に由来する構成単位Ａ２Ａ、ジアミンに由来する構成単位Ｂ２Ｂを有し、
構成単位Ａ１Ａが、芳香族テトラカルボン酸二無水物に由来する構成単位又はノルボルナン骨格を持つ脂肪族テトラカルボン酸二無水物に由来する構成単位を含み、
構成単位Ａ２Ａが、芳香族テトラカルボン酸二無水物に由来する構成単位を含み、
構成単位Ｂ１Ｂ及びＢ２Ｂが、下記一般式（ｂ１１）で表されるジアミンに由来する構成単位（Ｂ１１）を含む、請求項１に記載のイミド－アミド酸共重合体。
（式（ｂ１１）中、Ｙ1、Ｙ2はそれぞれ独立して、－ＣＯＯ－で表される基、又は－ＯＣＯ－で表される基を示す。Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ独立して、炭素数１～２０の有機基を表す。ｈ、ｉ、ｊ、ｋは０～４の整数である。） - 構成単位Ａ２Ａが、芳香族テトラカルボン酸二無水物（ａ２１）に由来する構成単位（Ａ２１）を含み、
構成単位（Ａ２１）が、下記式（ａ２１１）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ２１１）、下記式（ａ２１２）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ２１２）、下記式（ａ２１３）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ２１３）、下記式（ａ２１４）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ２１４）及び下記式（ａ２１５）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ２１５）からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む、請求項５に記載のイミド－アミド酸共重合体。
- 構成単位Ａ１Ａが下記式（ａ１１）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ１１）、及び下記式（ａ１２）で表される化合物に由来する構成単位（Ａ１２）からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む、請求項５に記載のイミド－アミド酸共重合体。
- 請求項１～７のいずれか１つに記載の共重合体が有機溶媒に溶解してなる、ワニス。
- 請求項１～７のいずれか１つに記載の共重合体中のアミド酸部位をイミド化してなるポリイミド樹脂を含む、ポリイミドフィルム。
- 前記ポリイミドフィルムのガラス転移温度が４３０℃以上である、請求項９に記載のポリイミドフィルム。
- ４３０℃、１時間の熱処理を２回行った後の黄色度ＹＩ１と初期の黄色度ＹＩ０が下記式（８）を満たす、請求項９に記載のポリイミドフィルム。
ΔＹＩ＝ＹＩ１－ＹＩ０≦２０ （８） - 請求項９に記載のポリイミドフィルムと、少なくとも１種以上の無機層からなる、積層体。
- ４３０℃、１時間の熱処理を２回行った後の黄色度ＹＩ１と初期の黄色度ＹＩ０が下記式（８）を満たす、請求項１２に記載の積層体。
ΔＹＩ＝ＹＩ１－ＹＩ０≦２０ （８） - 請求項１～７のいずれか１つに記載の共重合体を製造する製造方法であって、下記工程１及び工程２を有する、イミド－アミド酸共重合体の製造方法。
工程１：イミド部分を構成するテトラカルボン酸成分と、ジアミン成分とを反応させ、イミドオリゴマーを得る工程
工程２：工程１で得られたイミドオリゴマーと、アミド酸部分を構成するテトラカルボン酸成分およびジアミン成分を反応させ、イミド部分とアミド酸部分とからなる繰り返し単位を含むイミド－アミド酸共重合体を得る工程 - 工程１で得られるイミドオリゴマーが分子鎖の主鎖の両末端にアミノ基を有する、請求項１４に記載のイミド－アミド酸共重合体の製造方法。
- 工程１において、テトラカルボン酸成分に対するジアミン成分のモル比（ジアミン／テトラカルボン酸）が、１．０１～２である、請求項１４に記載のイミド－アミド酸共重合体の製造方法。
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