JPWO2020218456A1 - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
1.二次電池
1−1.構成
1−2.動作
1−3.製造方法
1−4.作用および効果
2.変形例
3.二次電池の用途
まず、本技術の一実施形態の二次電池に関して説明する。
図1は、二次電池の断面構成を表している。この二次電池は、例えば、図1に示したように、外装部材11の内部に、隔壁12と、負極13と、正極14と、第1水系電解液である負極電解液15と、第2水系電解液である正極電解液16とを備えている。負極電解液15および正極電解液16のそれぞれは、上記した水系電解液である。すなわち、負極電解液15および正極電解液16のそれぞれは、水性溶媒を用いた電解液であり、より具体的には、その水性溶媒中において電離可能であるイオン性物質が溶解または分散されている溶液である。なお、図1では、負極電解液15に濃い網掛けを施していると共に、正極電解液16に淡い網掛けを施している。
外装部材11は、隔壁12、負極13、正極14、負極電解液15および正極電解液16などを収納するために内部空間を有している。この外装部材11は、例えば、金属材料、ガラス材料および高分子化合物などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。具体的には、外装部材11は、例えば、剛性を有する金属缶、ガラスケースおよびプラスチックケースなどでもよいし、柔軟性(または可撓性)を有する金属箔および高分子フィルムなどでもよい。
隔壁12は、負極13と正極14との間に配置されており、外装部材11の内部空間を2つの空間(第1空間である負極室S1および第2空間である正極室S2)に分離している。これにより、隔壁12は、外装部材11の内部において、負極室S1および正極室S2を互いに離隔させているため、負極13および正極14は、隔壁12を介して互いに離隔されている。
負極13は、負極室S1の内部に配置されており、アルカリ金属イオンを吸蔵および放出可能である。この負極13は、例えば、負極集電体13Aと、その負極集電体13Aの両面に形成された負極活物質層13Bとを含んでいる。ただし、負極活物質層13Bは、例えば、負極集電体13Aの片面だけに形成されていてもよい。なお、負極集電体13Aは、省略されてもよいため、負極13は、例えば、負極活物質層13Bだけでもよい。
(wは、1.85≦w≦2.15を満たす。)
(M2は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)およびストロンチウム(Sr)のうちの少なくとも1種である。xは、0≦x≦1/3を満たす。)
(M3は、アルミニウム(Al)、スカンジウム(Sc)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ゲルマニウム(Ge)およびイットリウム(Y)のうちの少なくとも1種である。yは、0≦y≦1/3を満たす。)
(M4は、バナジウム(V)、ジルコニウム(Zr)およびニオブ(Nb)のうちの少なくとも1種である。zは、0≦z≦2/3を満たす。)
正極14は、正極室S2の内部に配置されており、アルカリ金属イオンを吸蔵および放出可能である。この正極14は、例えば、正極集電体14Aと、その正極集電体14Aの両面に形成された正極活物質層14Bとを含んでいる。ただし、正極活物質層14Bは、例えば、正極集電体14Aの片面だけに形成されていてもよい。なお、正極集電体14Aは、省略されてもよいため、正極14は、例えば、正極活物質層14Bだけでもよい。
(M5は、マンガン(Mn)および亜鉛(Zn)のうちの少なくとも一方である。x、yおよびzは、0.5<x≦2、0≦y≦0.5および0≦z≦2を満たす。aは、任意の値である。ただし、yは、0.05≦y≦0.2を満たしていてもよい。)
負極電解液15は、負極室S1の内部に収容されていると共に、正極電解液16は、正極室S2の内部に収容されている。このため、負極電解液15および正極電解液16は、隔壁12を介して互いに混合されないように分離されている。
この二次電池では、例えば、充電時において、正極14からアルカリ金属イオンが放出されると、そのアルカリ金属イオンが正極電解液16、隔壁12および負極電解液15を介して負極13に移動する。このため、負極13においてアルカリ金属イオンが吸蔵される。
この二次電池を製造する場合には、例えば、以下で説明するように、負極13および正極14を作製すると共に負極電解液15および正極電解液16を調製したのち、二次電池を組み立てる。
最初に、負極活物質、負極結着剤および負極導電剤を互いに混合させることにより、負極合剤とする。続いて、有機溶剤などの溶媒に負極合剤を投入することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製する。最後に、負極集電体13A(接続端子部13ATを除く。)の両面に負極合剤スラリーを塗布することにより、負極活物質層13Bを形成する。こののち、ロールプレス機などを用いて負極活物質層13Bを圧縮成型してもよい。この場合には、負極活物質層13Bを加熱してもよいし、圧縮成型を複数回繰り返してもよい。
上記した負極13の作製手順と同様の手順により、正極集電体14Aの両面に正極活物質層14Bを形成する。具体的には、正極活物質、正極結着剤および正極導電剤を互いに混合させることにより、正極合剤としたのち、有機溶剤などの溶媒に正負極合剤を投入することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製する。続いて、正極集電体14A(接続端子部14ATを除く。)の両面に正極合剤スラリーを塗布することにより、正極活物質層14Bを形成する。こののち、正極活物質層14Bを圧縮成型してもよい。
水性溶媒にイオン性物質を添加することにより、負極電解液15および正極電解液16のそれぞれを調製する。この場合には、イオン性物質の種類および濃度(mol/kg)などの条件を調整することにより、正極電解液16のpHが負極電解液15のpHよりも小さくなるようにする。
最初に、隔壁12が設けられた外装部材11を準備する。この外装部材11は、例えば、負極室S1に連通された負極開口部(図示せず)を有していると共に、正極室S2に連通された正極開口部(図示せず)を有している。続いて、負極開口部から負極室S1の内部に負極13を収納すると共に、正極開口部から正極室S2の内部に正極14を収納する。この場合には、負極集電体13Aの一部(接続端子部13AT)が外装部材11の内部から外部に導出されると共に、正極集電体14Aの一部(接続端子部14AT)が外装部材11の内部から外部に導出されるようにする。最後に、負極開口部から負極室S1の内部に負極電解液15を供給すると共に、正極開口部から正極室S2の内部に正極電解液16を供給する。こののち、溶接法などを用いて負極開口部および正極開口部のそれぞれを封止することができる。これにより、負極13が配置されている負極室S1の内部に負極電解液15が収容されると共に、正極14が配置されている正極室S2の内部に正極電解液16が収容されるため、二次電池が完成する。
この二次電池によれば、金属イオンを吸蔵および放出可能である負極13が負極室S1の内部に配置されており、その負極室S1の内部に負極電解液15が収容されている。金属イオンを吸蔵および放出可能である正極14が正極室S2の内部に配置されており、その正極室S2の内部に正極電解液16が収容されている。負極電解液15および正極電解液16のそれぞれが負極13および正極14のそれぞれにおいて吸蔵および放出される金属イオンを含んでおり、その正極電解液16が負極電解液15のpHよりも小さいpHを有している。
上記した二次電池の構成は、以下で説明するように、適宜変更可能である。ただし、以下で説明する一連の変形例に関しては、任意の2種類以上が互いに組み合わされてもよい。
負極活物質(負極材料)として、チタン含有化合物、ニオブ含有化合物、バナジウム含有化合物、鉄含有化合物およびモリブデン含有化合物を例示した。しかしながら、負極活物質は、水系電解液(負極電解液15および正極電解液16)を用いた場合においても充放電反応が円滑かつ安定に進行しやすくなれば、上記したチタン含有化合物など以外の他の化合物でもよい。
図1では、液状の電解質である電解液(負極電解液15および正極電解液16)を用いた。しかしながら、例えば、図1に対応する図2に示したように、電解液の代わりにゲル状の電解質である電解質層17,18を用いてもよい。
二次電池の用途は、その二次電池を駆動用の電源および電力蓄積用の電力貯蔵源などとして利用可能である機械、機器、器具、装置およびシステム(複数の機器などの集合体)などであれば、特に限定されない。電源として用いられる二次電池は、主電源でもよいし、補助電源でもよい。主電源とは、他の電源の有無に関係なく、優先的に用いられる電源である。補助電源は、主電源の代わりに用いられる電源でもよいし、必要に応じて主電源から切り替えられる電源でもよい。二次電池を補助電源として用いる場合には、主電源の種類は二次電池に限られない。
以下で説明するように、吸蔵放出用の金属イオンとしてアルカリ金属イオンを用いた二次電池を作製したのち、その二次電池の電池特性を評価した。ここでは、外装部材11としてガラス製容器(ガラスケース)を用いた二次電池を作製した。
負極13を作製する場合には、最初に、負極活物質89質量部と、負極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)10質量部と、負極導電剤(黒鉛)1質量部とを互いに混合させることにより、負極合剤とした。この負極活物質としては、チタン含有化合物であるTiO2 およびLi4 Ti5 O12(LTO)と、チタンリン酸化合物であるNaTi2 (PO4 )3 (NTP)とを用いた。続いて、有機溶剤(N−メチル−2−ピロリドン)に負極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製した。続いて、コーティング装置を用いて、接続端子部13ATを除いた負極集電体13A(厚さ=10μm)の両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層13Bを形成した。ここでは、負極集電体13Aの形成材料として、ステンレス鋼(SUS444)と、錫(Sn)と、チタン(Ti)とを用いた。
二次電池の電池特性として充放電特性(充放電の可否、10サイクル目の充放電効率および保存後の充放電サイクルの充放電効率)を評価したところ、表1〜表3に示した結果が得られた。
表1〜表3に示したように、二次電池の充放電特性は、負極電解液15のpHと正極電解液16のpHとの関係に応じて変動した。
表1〜表3に示した結果から、金属イオンの吸蔵放出型の二次電池において負極電解液15のpHが正極電解液16のpHよりも小さくなっていると、充放電特性が改善された。よって、二次電池において優れた電池特性が得られた。
Claims (13)
- 第1空間および第2空間を互いに離隔させると共に、前記第1空間と前記第2空間との間において金属イオンを透過させる隔壁と、
前記第1空間の内部に配置されると共に、前記金属イオンを吸蔵および放出する負極と、
前記第2空間の内部に配置されると共に、前記金属イオンを吸蔵および放出する正極と、
前記第1空間の内部に収容されると共に、前記負極および前記正極のそれぞれにおいて吸蔵および放出される前記金属イオンを含む第1水系電解液と、
前記第2空間の内部に収容され、前記負極および前記正極のそれぞれにおいて吸蔵および放出される前記金属イオンを含むと共に、前記第1水系電解液のpHよりも小さいpHを有する第2水系電解液と
を備えた、二次電池。 - 前記第1水系電解液および前記第2水系電解液のうちの少なくとも一方は、前記負極および前記正極のそれぞれにおいて吸蔵および放出される前記金属イオンとして、アルカリ金属イオンを含む、
請求項1記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液および前記第2水系電解液のうちの少なくとも一方は、前記アルカリ金属イオンとして、リチウムイオンを含む、
請求項2記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液および前記第2水系電解液のうちの少なくとも一方は、さらに、前記負極および前記正極のそれぞれにおいて吸蔵および放出される前記金属イオンとは異なる他の金属イオンを含む、
請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液および前記第2水系電解液のうちの少なくとも一方は、前記他の金属イオンとして、ナトリウムイオンおよびカリウムイオンのうちの少なくとも一方を含む、
請求項4記載の二次電池。 - 前記負極は、チタン含有化合物、ニオブ含有化合物、バナジウム含有化合物、鉄含有化合物およびモリブデン含有化合物のうちの少なくとも1種を含む、
請求項1ないし請求項5のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液のpHは、11以上である、
請求項1ないし請求項6のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第2水系電解液のpHは、4以上8以下である、
請求項1ないし請求項7のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第2水系電解液は、アニオンとして、硫酸イオン、硫酸水素イオン、炭酸イオン、炭酸水素イオン、リン酸イオン、リン酸一水素イオン、リン酸二水素イオンおよびカルボン酸イオンのうちの少なくとも1種を含む、
請求項1ないし請求項8のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液は、アニオンとして水酸化物イオンを含み、
前記第2水系電解液は、アニオンとして、硫酸イオン、硫酸水素イオン、炭酸イオン、炭酸水素イオン、リン酸イオン、リン酸一水素イオンおよびリン酸二水素イオンのうちの少なくとも1種を含む、
請求項1ないし請求項9のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液中における前記金属イオンを含む金属カチオンの総カチオン濃度(mol/kg)と、前記第2水系電解液中における前記金属イオンを含む金属カチオンの総カチオン濃度(mol/kg)との差(=第2水系電解液の総カチオン濃度−第1水系電解液の総カチオン濃度)は、2mol/kg以下である、
請求項1ないし請求項10のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記第1水系電解液および前記第2水系電解液のうちの少なくとも一方は、前記負極および前記正極のそれぞれにおいて吸蔵および放出される前記金属イオンをカチオンとする金属塩の飽和溶液である、
請求項1ないし請求項11のいずれか1項に記載の二次電池。 - 前記隔壁は、イオン交換膜および固体電解質膜のうちの少なくとも一方を含む、
請求項1ないし請求項12のいずれか1項に記載の二次電池。
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