JPWO2020012739A1 - 正極活物質およびそれを備えた電池 - Google Patents
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Abstract
Description
(a)MnのK吸収端のEXAFSスペクトルから得られる動径分布関数において、第一近接ピークAMnの強度IAMnと、第二近接ピークBMnの強度IBMnとの比IBMn/IAMnが、0.5以上1.2以下である。
(b)NiのK吸収端のEXAFSスペクトルから得られる動径分布関数において、第一近接ピークANiの強度IANiと、第二近接ピークBNiの強度IBNiとの比IBNi/IANiが、1.0以上1.7以下である。
F、Cl、N、及びSからなる群より選択される少なくとも1つ、および
Mn、
を含有するリチウム複合酸化物を含み、
ここで、
前記リチウム複合酸化物は、層状構造に属する結晶構造を有し、かつ
以下の数式(I)が充足される
0.95≦強度比IMn1/IMn2≦1.75 (I)
ここで、
前記強度比IMn1/IMn2は、強度IMn1の強度IMn2に対する比であり、
前記強度IMn1は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第一近接ピークの強度であり、かつ
前記強度IMn2は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第二近接ピークの強度である。
実施の形態1における正極活物質は、
F、Cl、N、及びSからなる群より選択される少なくとも1つ、および
Mn、
を含有するリチウム複合酸化物を含み、
ここで、
前記リチウム複合酸化物は、層状構造に属する結晶構造を有し、かつ
以下の数式(I)が充足される
0.95≦強度比IMn1/IMn2≦1.75 (I)
ここで、
前記強度比IMn1/IMn2は、強度IMn1の強度IMn2に対する比であり、
前記強度IMn1は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第一近接ピークの強度であり、かつ
前記強度IMn2は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第二近接ピークの強度である。
0.95≦強度比IMn1/IMn2≦1.75 (I)
ここで、
強度比IMn1/IMn2は、強度IMn1の強度IMn2に対する比であり、
強度IMn1は、リチウム複合酸化物に含まれるMnの動径分布関数における、Mnの第一近接ピークの強度であり、かつ
強度IMn2は、リチウム複合酸化物に含まれるMnの動径分布関数における、Mnの第二近接ピークの強度である。
第一近接ピークは、最近接ピークである。
数式(I)が充足されることにより、電池の容量を向上できる。
Lix(MnzMe1−z)yOαQβ ・・・式(1)
ここで、
Meは、Co、Ni、Fe、Cu、V、Nb、Mo、Ti、Cr、Zr、Zn、Na、K、Ca、Mg、Pt、Au、Ag、Ru、W、B、Si、P、及びAlからなる群より選択される少なくとも一つであり、かつ
Qは、F、Cl、N、及びSからなる群より選択される少なくとも一種である。
さらに、組成式(1)において、以下の5つの数式が充足されてもよい。
1.05≦x≦1.4、
0.6≦y≦0.95、
0<z≦1.0、
1.33≦α<2、かつ
0<β≦0.67。
上記のリチウム複合酸化物は、電池の容量をさらに向上させる。
1.15≦x≦1.3、
0.7≦y≦0.85、
1.8≦α≦1.95、かつ
0.05≦β≦0.2。
以下に、実施の形態1の正極活物質に含まれるリチウム複合酸化物の製造方法の一例が、説明される。
以下、実施の形態2が説明される。実施の形態1において説明された事項は、適宜、省略され得る。
タングステン、亜鉛、炭素、窒素、及び錫からなる群より選択される少なくとも1種の元素である。
(i) LiTi2(PO4)3またはその置換体のようなNASICON固体電解質、
(ii) (LaLi)TiO3のようなペロブスカイト固体電解質、
(iii)Li14ZnGe4O16、Li4SiO4、LiGeO4、またはその置換体のようなLISICON固体電解質、
(iv) Li7La3Zr2O12またはその置換体のようなガーネット固体電解質、
(v) Li3NまたはそのH置換体、もしくは
(vi) Li3PO4またはそのN置換体
である。
(i) テトラアルキルアンモニウムのような脂肪族鎖状第4級アンモニウム塩のカチオン、
(ii) テトラアルキルホスホニウムのような脂肪族鎖状第4級ホスホニウム塩のカチオン、
(iii) ピロリジニウム、モルホリニウム、イミダゾリニウム、テトラヒドロピリミジニウム、ピペラジニウム、またはピペリジニウムのような脂肪族環状アンモニウム、または
(iv) ピリジニウムまたはイミダゾリウムのような窒素含有ヘテロ環芳香族カチオン
である。
<実施例1>
[正極活物質の作製]
1.2/0.54/0.13/0.13/1.9/0.1のLi/Mn/Co/Ni/O/Fモル比を有するように、LiF、Li2MnO3、LiMnO2、LiCoO2、およびLiNiO2の混合物を得た。
次に、70質量部の実施例1による正極活物質、20質量部のアセチレンブラック、10質量部のポリフッ化ビニリデン(以下、「PVDF」という)、および適量のN−メチル−2−ピロリドン(以下、「NMP」という)を混合した。これにより、正極合剤スラリーを得た。アセチレンブラックは導電剤として機能した。ポリフッ化ビニリデンは結着剤として機能した。
実施例2〜実施例22では、以下の事項(i)および(ii)を除き、実施例1の場合と同様に正極活物質を得た。
(i) 混合物の混合比(すなわち、Li/Me/O/Fの混合比)を変化させたこと。
(ii) 加熱条件を、600〜900℃かつ30分〜1時間の範囲内で変えたこと。
実施例1の場合と同様にして、化学式Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O1.9F0.1で表される組成を有する正極活物質を得た。
上述の実施例1の場合と同様にして、化学式Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O1.9F0.1で表される組成を有する正極活物質を得た。
実施例1の場合と同様にして、化学式Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O2.0で表される組成を有する正極活物質を得た。
実施例1の場合と同様にして、化学式Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O1.9F0.1で表される組成を有する正極活物質を得た。
公知の手法を用いて、化学式LiCoO2で表される組成を有する正極活物質を得た。
0.5mA/cm2の電流密度で、電圧が4.9ボルトに達するまで、実施例1の電池を充電した。
11 ケース
12 正極集電体
13 正極活物質層
14 セパレータ
15 封口板
16 負極集電体
17 負極活物質層
18 ガスケット
21 正極
22 負極
Claims (21)
- 正極活物質であって、
F、Cl、N、及びSからなる群より選択される少なくとも1つ、および
Mn、
を含有するリチウム複合酸化物を含み、
ここで、
前記リチウム複合酸化物は、層状構造に属する結晶構造を有し、かつ
以下の数式(I)が充足される
0.95≦強度比IMn1/IMn2≦1.75 (I)
ここで、
前記強度比IMn1/IMn2は、強度IMn1の強度IMn2に対する比であり、
前記強度IMn1は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第一近接ピークの強度であり、かつ
前記強度IMn2は、前記リチウム複合酸化物に含まれる前記Mnの動径分布関数における、前記Mnの第二近接ピークの強度である、
正極活物質。 - 請求項1に記載の正極活物質であって、
前記強度比IMn1/IMn2は、0.99以上1.58以下である、
正極活物質。 - 請求項2に記載の正極活物質であって、
前記強度比IMn1/IMn2は、1.15以上1.34以下である、
正極活物質。 - 請求項1から3のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物の結晶構造は、空間群C2/mおよび空間群R−3mからなる群から選択される少なくとも一方に属する、
正極活物質。 - 請求項4に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物の結晶構造は空間群C2/mに属する、
正極活物質。 - 請求項1から5のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物は、CoおよびNiをさらに含有する、
正極活物質。 - 請求項1から6のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物は、Fを含有する、
正極活物質。 - 請求項1から5のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物は、以下の化学式(I)により表される、
Lix(MnzMe1−z)yOαQβ (I)
正極活物質。
ここで、
Meは、Co、Ni、Fe、Cu、V、Nb、Mo、Ti、Cr、Zr、Zn、Na、K、Ca、Mg、Pt、Au、Ag、Ru、W、B、Si、P、及びAlからなる群より選択される少なくとも1つであり、
Qは、F、Cl、N、及びSからなる群より選択される少なくとも1つであり、
xの値は、1.05以上1.4以下であり、
yの値は、0.6以上0.95以下であり、
zの値は、0よりも大きく1.0以下であり、
αの値は、1.33以上2未満であり、かつ
βの値は、0よりも大きく0.67以下である。 - 請求項8に記載の正極活物質であって、
zの値は、0.6以上1.0以下である、
正極活物質。 - 請求項9に記載の正極活物質であって、
zの値は、0.6以上1.0未満である、
正極活物質。 - 請求項8から10のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
Meは、Co、Ni、Fe、Cu、Nb、Ti、Na、Mg、B、Si、P、及びAlからなる群より選択される少なくとも1つを含む、
正極活物質。 - 請求項11に記載の正極活物質であって、
Meは、CoおよびNiを含む、
正極活物質。 - 請求項8から12のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
Qは、Fを含む、
正極活物質。 - 請求項8から13のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
xの値は、1.15以上1.3以下であり、
yの値は、0.7以上0.85以下であり、
αの値は、1.8以上1.95以下であり、かつ
βの値は、0.05以上0.2以下である、
正極活物質。 - 請求項8から14のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
(x/y)の値が、1.3以上1.9以下である、
正極活物質。 - 請求項8から15のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
(α/β)の値が、9以上39以下である
正極活物質。 - 請求項8から16のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
((x+y)/(α+β))の値が、0.75以上1.2以下である、
正極活物質。 - 請求項1から17のいずれか一項に記載の正極活物質であって、
前記リチウム複合酸化物を、主成分として含む、
正極活物質。 - 電池であって、
請求項1から18のいずれか一項に記載の正極活物質を含む正極、
負極、および
電解質、
を備える、
電池。 - 請求項19に記載の電池であって、
前記負極は、
(i)リチウムイオンを吸蔵および放出可能な負極活物質、および
(ii)材料であって、放電時にリチウム金属が当該材料から電解質に溶解し、かつ充電時に前記リチウム金属が当該材料に析出する材料
からなる群から選択される少なくとも1つを含み、かつ
前記電解質は、非水電解質である、
電池。 - 請求項19に記載の電池であって、
前記負極は、
(i)リチウムイオンを吸蔵および放出可能な負極活物質、および
(ii)材料であって、放電時にリチウム金属が当該材料から電解質に溶解し、かつ充電時に前記リチウム金属が当該材料に析出する材料
からなる群から選択される少なくとも1つを含み、かつ
前記電解質は、固体電解質である、
電池。
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