JPWO2018225617A1 - 電気化学反応セルスタック、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体および電気化学反応セルスタックの製造方法 - Google Patents

電気化学反応セルスタック、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体および電気化学反応セルスタックの製造方法 Download PDF

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Abstract

互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制する。電気化学反応セルスタックは、複数の単セルと、第１の方向に並べて配置された平板状の複数の導電性部材と、を備える。複数の導電性部材は、第１の方向の一方側の第１の表面が、第１の平坦部分と凸部分とを含む第１の導電性部材と、第１の導電性部材に対して第１の方向の一方側に位置し、第１の導電性部材の第１の表面に対向する第２の表面が、第２の平坦部分と、上記凸部分と対向する凹部分と、を含む第２の導電性部材と、を含む。第２の導電性部材の第１の方向の厚さは、第１の導電性部材の第１の方向の厚さより厚い。第２の導電性部材における第２の平坦部分からの凹部分の第１の方向の深さ寸法は、第１の導電性部材における第１の平坦部分からの凸部分の第１の方向の突出長さより大きい。

Description

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応セルスタックに関する。
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ともいう）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、所定の方向（以下、「配列方向」ともいう）に並べて配置された複数の単セルを備える燃料電池スタックの形態で利用される。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで配列方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含んでいる。
燃料電池スタックは、さらに、配列方向に並べて配置された複数の導電性部材を備える。例えば、燃料電池スタックは、導電性部材として、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とを仕切るセパレータ、配列方向においてセパレータと隣り合い、空気室または燃料室に面するインターコネクタや、セパレータとインターコネクタとの間に配置されるフレーム部材等を備える。
特開２０１５−１５９１０６号公報
例えば加工上の理由により、導電性部材における一方側の第１の表面が、平坦部分と、該平坦部分より上記第１の表面の縁側に位置し、かつ、平坦部分より第１の方向の上記一方側に突出する凸部分と、を含む場合がある。このような凸部を含む一の導電性部材の第１の表面側に、他の導電性部材を重ね合わせる場合、該一の導電性部材の凸部分が、他の導電性部材と干渉することにより、例えば２つの導電性部材間のシール性が低下するおそれがある。
なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」ともいう）の一形態である電解セルスタックの製造の際にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池スタックと電解セルスタックとをまとめて、電気化学反応セルスタックと呼ぶ。
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
（１）本明細書に開示される電気化学反応セルスタックは、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備え、前記複数の導電性部材は、前記第１の方向の一方側の第１の表面が、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含む第１の導電性部材と、前記第１の導電性部材に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する第２の導電性部材であって、前記第１の導電性部材の前記第１の表面に対向する第２の表面が、平坦状の第２の平坦部分と、前記第１の導電性部材の前記凸部分と対向し、前記第２の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む第２の導電性部材と、を含んでおり、前記第２の導電性部材の前記第１の方向の厚さは、前記第１の導電性部材の前記第１の方向の厚さより厚く、かつ、前記第２の導電性部材における前記第２の平坦部分からの前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法は、前記第１の導電性部材における前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さより大きい。本電気化学反応セルスタックでは、第１の導電性部材は、凸部分を含んでおり、第２の導電性部材は、凸部分と対向する位置に凹部分を含んでいる。これにより、互いに隣り合う第１の導電性部材と第２の導電性部材との干渉を抑制することができる。ここで、導電性部材は、第１の方向の厚さが厚いほど、熱膨張量が大きいため、該導電性部材の凹部分の膨張により他の導電性部材の凸部分と干渉し易くなる。これに対して、本電気化学反応セルスタックでは、第２の導電性部材の第１の方向の厚さは、第１の導電性部材の第１の方向の厚さより厚い。また、第２の導電性部材における第２の平坦部分からの凹部分の前記第１の方向の深さ寸法は、第１の導電性部材における第１の平坦部分からの凸部分の第１の方向の突出長さより大きい。これにより、本電気化学反応セルスタックによれば、凹部分の深さ寸法が凸部分の突出長さと同等以下である構成に比べて、互いに隣り合う第１の導電性部材と第２の導電性部材とが熱膨張に起因して干渉することを抑制することができる。
（２）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の導電性部材の前記凸部分と前記第２の導電性部材の前記凹部分との間の前記第１の方向の距離は、前記第１の表面の縁側に向かうに連れて広がっている。本電気化学反応セルスタックによれば、例えば、凸部分と凹部分との間の第１の方向の距離が略均一である構成に比べて、互いに隣り合う第１の導電性部材と第２の導電性部材とが第２の導電性部材の熱膨張に起因して干渉することを、より効果的に抑制することができる。
（３）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数の導電性部材は、前記第１の方向の一方側の第３の表面が、平坦状の第３の平坦部分と、前記第３の平坦部分より前記第３の表面の縁側に位置し、かつ、前記第３の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含む第３の導電性部材と、前記第３の導電性部材に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する第４の導電性部材であって、前記第３の導電性部材の前記第３の表面に対向する第４の表面が、平坦状の第４の平坦部分と、前記第３の導電性部材の前記凸部分と対向し、前記第４の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む第４の導電性部材と、を含んでおり、前記第２の導電性部材と前記第４の導電性部材とは、前記第１の方向の厚さが互いに異なり、かつ、前記第１の方向の厚さが厚いものほど、前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法が大きい。導電性部材は、第１の方向の厚さが厚いほど、熱膨張量が大きいため、該導電性部材の凹部分の膨張により他の導電性部材の凸部分と干渉し易くなる。したがって、凹部分は深い方が好ましいが、凹部分が深すぎると、比較的に薄い導電性部材では所定以上の強度を確保できなくなるおそれがある。これに対して、本電気化学反応セルスタックでは、凹部分を含む第２の導電性部材と第４の導電性部材とは、前記第１の方向の厚さが厚いものほど、凹部分の第１の方向の深さ寸法が大きい。これにより、導電性部材の強度低下を抑制しつつ、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することができる。
（４）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第２の導電性部材の前記第１の方向の厚さに対する、前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法の割合は、７％以上である構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、第２の導電性部材の第１の方向の厚さに対する、凹部分の第１の方向の深さ寸法の割合が７％未満である構成に比べて、互いに隣接する導電性部材同士の物理的な干渉を抑制することができる。
（５）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の導電性部材の前記第１の方向の厚さに対する、前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さの割合は、２％以下である構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、第１の導電性部材の第１の方向の厚さに対する、凸部分の第１の方向の突出長さの割合が２％より大きい構成に比べて、凸部分の酸化等による腐食を抑制することができる。
（６）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の導電性部材には、前記第１の方向に延びるガス流路が形成されており、前記第１の表面の縁側は、前記第１の表面のうち、前記ガス流路に面する縁側である構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、ガス流路付近において、第１の導電性部材の強度低下を抑制しつつ、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することができる。
（７）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記電解質層は、固体酸化物を含む。
（８）本明細書に開示されるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体は、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備え、前記複数の導電性部材は、貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分が前記単セルの周縁部と接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方側に配置されたインターコネクタと、前記セパレータと前記インターコネクタとの間に配置されたフレーム部材と、を含むインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記セパレータにおける前記フレーム部材側の第１の表面は、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記フレーム部材側に突出する凸部分と、を含み、前記フレーム部材における前記セパレータ側の第２の表面は、平坦状の第２の平坦部分と、前記セパレータの前記凸部分と対向し、前記第２の平坦部分より前記セパレータとは反対側に窪んだ凹部分と、を含み、前記フレーム部材の前記第１の方向の厚さは、前記セパレータの前記第１の方向の厚さより厚く、かつ、前記フレーム部材における前記第２の平坦部分からの前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法は、前記セパレータにおける前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さより大きい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、凹部分の深さ寸法が凸部分の突出長さと同等以下である構成に比べて、熱膨張に起因して互いに隣り合うセパレータとフレーム部材とが干渉することを抑制することができる。
（９）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記電解質層は、固体酸化物を含む。
（１０）本明細書に開示される電気化学反応セルスタックの製造方法は、固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、プレス加工により、前記第１の方向の一方側の第１の表面が、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含み、前記第１の方向の他方側の第２の表面が、平坦状の第２の平坦部分と、前記第２の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む複数の導電性部材をそれぞれ準備する準備工程と、前記各導電性部材について、前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さが短くなるように前記凸部分を加工する加工工程と、互いに隣り合う２つの導電性部材の一方の前記第１の表面の前記凸部分と、他方の前記第２の表面の前記凹部分とが互いに対向するように、前記複数の導電性部材を前記第１の方向に並べて配置する配置工程と、を含むことを特徴とする。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、各導電性部材の強度低下を抑制しつつ、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することが可能な電気化学反応セルスタックを製造することができる。
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体、電気化学反応単位、その製造方法等の形態で実現することが可能である。
本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。 図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。 図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。 発電単位１０２の詳細構成（図５のＸ１部分の構成）を示す説明図である。 発電単位１０２の詳細構成（図６のＸ２部分の構成）を示す説明図である。 本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法の一例を示すフローチャートである。 セパレータ１２０の加工工程を示す説明図である。
Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。
燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。
各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿通されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。
また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。なお、各エンドプレート１０４，１０６の厚さ（上下方向の寸法（平均寸法または最大厚さでもよい） 以下同じ）は、インターコネクタ１５０の厚さＨ３より薄い。
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
図４および図５に示すように、発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿通される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。インターコネクタ１５０の厚さＨ３は、後述する燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２より薄く、例えば約０．８（ｍｍ）である。
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。本実施形態では、燃料極１１６の厚さ（上下方向のサイズ）が空気極１１４や電解質層１１２の厚さより厚く、燃料極１１６が単セル１１０を構成する他の層を支持している。すなわち、本実施形態の単セル１１０は、燃料極支持型の単セルである。
電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＺｒを含んでおり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＣａＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０の厚さＨ１は、インターコネクタ１５０の厚さＨ３より薄く、例えば約０．１（ｍｍ）である。孔１２１は、特許請求の範囲における貫通孔に相当する。
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。なお、空気極側フレーム１３０の厚さは、セパレータ１２０の厚さＨ１やインターコネクタ１５０の厚さＨ３より厚く、例えば約１．０（ｍｍ）である。
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。なお、燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２は、セパレータ１２０の厚さＨ１やインターコネクタ１５０の厚さＨ３より厚く、例えば約１．５（ｍｍ）である。
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として構成されていてもよい。また、空気極側集電体１３４が導電性のコートによって覆われていてもよく、また、空気極１１４と空気極側集電体１３４との間に両者を接合する導電性の接合層が介在していてもよい。なお、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０と燃料極側フレーム１４０とエンドプレート１０４，１０６とは、特許請求の範囲における複数の導電性部材に相当する。また、単セル１１０とセパレータ１２０とインターコネクタ１５０と燃料極側フレーム１４０との複合体は、特許請求の範囲におけるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体に相当し、カセットとも呼ばれる。
Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。
各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
Ａ−３．発電単位１０２の詳細構成：
図６から図８は、発電単位１０２の詳細構成を示す説明図である。図６には、図５のＸ１部分の構成が拡大して示されており、図７は、図６のＸ２部分の構成が拡大して示されており、図８は、図６のＸ３部分の構成が拡大して示されている。上述したように、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とは、いずれも平板状の導電性部材であり、上下方向（Ｚ方向）に並べて配置されている。
（セパレータ１２０）
図６および図７に示すように、セパレータ１２０における燃料極側フレーム１４０側の表面（以下、「セパレータ下面１２２」という）は、セパレータ下平坦部分１２２Ａと、セパレータ凸部分１２２Ｂとを含む。セパレータ下平坦部分１２２Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。セパレータ凸部分１２２Ｂは、セパレータ下平坦部分１２２Ａよりセパレータ下面１２２の縁側に位置し、かつ、セパレータ下平坦部分１２２Ａより燃料極側フレーム１４０側に突出する部分である。具体的には、セパレータ下面１２２の縁は、セパレータ下面１２２に形成された連通孔１０８の開口縁と、セパレータ下面１２２の外形を形成する周縁とを含む。セパレータ凸部分１２２Ｂは、セパレータ下面１２２の各縁側に向かうに連れて燃料極側フレーム１４０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図７には、セパレータ下面１２２に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。セパレータ１２０は、特許請求の範囲における第１の導電性部材に相当する。また、セパレータ下面１２２は、特許請求の範囲における第１の表面に相当し、セパレータ下平坦部分１２２Ａは、特許請求の範囲における第１の平坦部分に相当し、セパレータ凸部分１２２Ｂは、特許請求の範囲における凸部分に相当する。
また、セパレータ１２０における空気極側フレーム１３０側の表面（以下、「セパレータ上面１２３」という）は、セパレータ上平坦部分１２３Ａと、セパレータ凹部分１２３Ｂとを含む。セパレータ上平坦部分１２３Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。セパレータ凹部分１２３Ｂは、セパレータ上平坦部分１２３Ａよりセパレータ上面１２３の縁側に位置し、かつ、セパレータ上平坦部分１２３Ａより空気極側フレーム１３０とは反対側（燃料極側フレーム１４０側）に窪んだ部分である。具体的には、セパレータ上面１２３の縁は、セパレータ上面１２３に形成された連通孔１０８の開口縁と、セパレータ上面１２３の外形を形成する周縁とを含む。セパレータ凹部分１２３Ｂは、セパレータ上面１２３の縁側に向かうに連れて燃料極側フレーム１４０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図７には、セパレータ上面１２３に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。
（燃料極側フレーム１４０）
図６および図８に示すように、燃料極側フレーム１４０におけるインターコネクタ１５０側の表面（以下、「フレーム下面１４８」という）は、フレーム下平坦部分１４８Ａと、フレーム凸部分１４８Ｂとを含む。フレーム下平坦部分１４８Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。フレーム凸部分１４８Ｂは、フレーム下平坦部分１４８Ａよりフレーム下面１４８の縁側に位置し、かつ、フレーム下平坦部分１４８Ａよりインターコネクタ１５０側に突出する部分である。具体的には、フレーム下面１４８の縁は、フレーム下面１４８に形成された連通孔１０８の開口縁と、フレーム下面１４８の外形を形成する周縁とを含む。フレーム凸部分１４８Ｂは、フレーム下面１４８の各縁側に向かうに連れてインターコネクタ１５０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図８には、フレーム下面１４８に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。燃料極側フレーム１４０は、特許請求の範囲における第３の導電性部材、フレーム部材に相当する。フレーム下面１４８は、特許請求の範囲における第３の表面に相当し、フレーム下平坦部分１４８Ａは、特許請求の範囲における第３の平坦部分に相当し、フレーム凸部分１４８Ｂは、特許請求の範囲における凸部分に相当する。
また、図６および図７に示すように、燃料極側フレーム１４０におけるセパレータ１２０側の表面（以下、「フレーム上面１８０」という）は、フレーム上平坦部分１８０Ａと、フレーム凹部分１８０Ｂとを含む。フレーム上平坦部分１８０Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。フレーム凹部分１８０Ｂは、フレーム上平坦部分１８０Ａよりフレーム上面１８０の縁側に位置し、かつ、フレーム上平坦部分１８０Ａよりセパレータ１２０とは反対側（インターコネクタ１５０側）に窪んだ部分である。具体的には、フレーム上面１８０の縁は、フレーム上面１８０に形成された連通孔１０８の開口縁と、フレーム上面１８０の外形を形成する周縁とを含む。フレーム凹部分１８０Ｂは、フレーム上面１８０の縁側に向かうに連れてインターコネクタ１５０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図７には、フレーム上面１８０に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。燃料極側フレーム１４０は、特許請求の範囲における第２の導電性部材、フレーム部材に相当する。また、フレーム上面１８０は、特許請求の範囲における第２の表面に相当し、フレーム上平坦部分１８０Ａは、特許請求の範囲における第２の平坦部分に相当し、フレーム凹部分１８０Ｂは、特許請求の範囲における凹部分に相当する。
（インターコネクタ１５０）
図６および図８に示すように、インターコネクタ１５０は、薄板部１５２を有する。薄板部１５２は、インターコネクタ１５０の他部分に比べて、上下方向の板厚が薄くなるように、インターコネクタ１５０における空気極側フレーム１３０に対向する表面側から溝加工された部分である。薄板部１５２は、上下方向視で、連通孔１０８を囲む環状部分１５２Ａと、燃料極側フレーム１４０（インターコネクタ１５０、セパレータ１２０）の外側の周縁部分１５２Ｂとを含む（図６参照）。インターコネクタ１５０の薄板部１５２における空気極側フレーム１３０側の表面（以下、「インターコネクタ下面１５４」という）は、インターコネクタ下平坦部分１５４Ａと、インターコネクタ凸部分１５４Ｂとを含む（図８参照）。インターコネクタ下平坦部分１５４Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。インターコネクタ凸部分１５４Ｂは、インターコネクタ下平坦部分１５４Ａよりインターコネクタ下面１５４の縁側に位置し、かつ、インターコネクタ下平坦部分１５４Ａより空気極側フレーム１３０側に突出する部分である。具体的には、インターコネクタ下面１５４の縁は、インターコネクタ下面１５４に形成された連通孔１０８の開口縁と、インターコネクタ下面１５４の外形を形成する周縁とを含む。インターコネクタ凸部分１５４Ｂは、インターコネクタ下面１５４の各縁側に向かうに連れて空気極側フレーム１３０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図８には、インターコネクタ下面１５４に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。
また、インターコネクタ１５０における燃料極側フレーム１４０側の表面（以下、「インターコネクタ上面１５６」という）は、インターコネクタ上平坦部分１５６Ａと、インターコネクタ凹部分１５６Ｂとを含む。インターコネクタ上平坦部分１５６Ａは、上下方向に直交する面方向に略平行な平坦な部分である。インターコネクタ凹部分１５６Ｂは、インターコネクタ上平坦部分１５６Ａよりインターコネクタ上面１５６の縁側に位置し、かつ、インターコネクタ上平坦部分１５６Ａより燃料極側フレーム１４０とは反対側（空気極側フレーム１３０側）に窪んだ部分である。具体的には、インターコネクタ上面１５６の縁は、インターコネクタ上面１５６に形成された連通孔１０８の開口縁と、インターコネクタ上面１５６の外形を形成する周縁とを含む。インターコネクタ凹部分１５６Ｂは、インターコネクタ上面１５６の縁側に向かうに連れて空気極側フレーム１３０側（下側）に位置するように傾斜した傾斜面となっている。なお、図８には、インターコネクタ上面１５６に形成された連通孔１０８の開口縁付近の部分が拡大して示されている。インターコネクタ１５０は、特許請求の範囲における第４の導電性部材に相当する。また、インターコネクタ上面１５６は、特許請求の範囲における第４の表面に相当し、インターコネクタ上平坦部分１５６Ａは、特許請求の範囲における第４の平坦部分に相当し、インターコネクタ凹部分１５６Ｂは、特許請求の範囲における凹部分に相当する。
なお、本実施形態では、発電単位１０２において、燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０に溶接されていると共に、一対のインターコネクタ１５０の内の下側（燃料極１１６側）のインターコネクタ１５０にも溶接されている。すなわち、発電単位１０２には、燃料極側フレーム１４０とセパレータ１２０との間をシールする第１の溶接部４１０と、燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０との間をシールする第２の溶接部４２０とが形成されている。第１の溶接部４１０および第２の溶接部４２０は、それぞれ、上下方向視で、薄板部１５２（環状部分１５２Ａ、周縁部分１５２Ｂ）と重なる部分に形成されている。第１および第２の溶接部４１０，４２０は、例えばレーザ溶接により形成される。第１および第２の溶接部４１０，４２０の形成の際には、ビード等の突起部ＢＵが形成され、溶接面の平坦性が低下することがある。しかし、インターコネクタ１５０の薄板部１５２によってインターコネクタ１５０と空気極側フレーム１３０との間に空間ＳＰが存在する。これにより、突起部ＢＵと空気極側フレーム１３０との干渉が抑制されるため、空気極側フレーム１３０によるガスシール性の低下を抑制することができる。
（セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０との関係）
セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０について、厚さ（上下方向の寸法）が厚いものほど、凹部分の深さ（上下方向の寸法 以下同じ）が深くなっている。具体的には、図６に示すように、セパレータ１２０の厚さＨ１と燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２とインターコネクタ１５０の厚さＨ３との大小関係は、次の関係式１で表すことができる。
関係式１：Ｈ１ ＜ Ｈ３ ＜Ｈ２
また、セパレータ１２０のセパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２と、燃料極側フレーム１４０のフレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４と、インターコネクタ１５０のインターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６との大小関係は、次の関係式２で表すことができる。
関係式２：Ｄ２ ＜ Ｄ６ ＜Ｄ４
例えば、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２は、次のように求めることができる。図７に示すにように、Ｚ方向に平行な一の断面（ＺＸ断面）において、セパレータ上面１２３の縁を通り、かつ、上下方向に延びる直線（図８では連通孔１０８を構成する内壁面に沿って延びる直線）を仮想直線Ｌ１とする。セパレータ上平坦部分１２３Ａを含み、かつ、上下方向に直交する面方向に平行な平面を第１の仮想平面Ｍ１とする。セパレータ上面１２３（セパレータ凹部分１２３Ｂ）と仮想直線Ｌ１との交点（セパレータ上面１２３の傾斜角度が仮想直線Ｌ１の傾き角度と一致し始める点）を含み、かつ、上記面方向に平行な平面を第２の仮想平面Ｍ２とする。セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２は、第１の仮想平面Ｍ１と第２の仮想平面Ｍ２との上下方向の離間距離である。フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４およびインターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６も同様にして求めることができる。
次に、セパレータ１２０について、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１は、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２より小さい。また、燃料極側フレーム１４０について、フレーム凸部分１４８Ｂの上下方向の突出長さＤ３は、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４より小さい。すなわち、フレーム凸部分１４８Ｂの突出長さＤ３は、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４に相当する長さより短い。また、インターコネクタ１５０について、インターコネクタ凸部分１５４Ｂの上下方向の突出長さＤ５は、インターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６より小さい。すなわち、インターコネクタ凸部分１５４Ｂの突出長さＤ５は、インターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６に相当する長さより短い。
例えば、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１は、次のようにして求めることができる。図７に示すように、セパレータ下平坦部分１２２Ａを含み、かつ、上下方向に直交する面方向に平行な平面を第３の仮想平面Ｍ３とする。セパレータ凸部分１２２Ｂの頂点（最も下側に位置する部位）を含み、かつ、上記面方向に平行な平面を第４の仮想平面Ｍ４とする。セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１は、第３の仮想平面Ｍ３と第４の仮想平面Ｍ４との上下方向の離間距離である。フレーム凸部分１４８Ｂの上下方向の突出長さＤ３およびインターコネクタ凸部分１５４Ｂの上下方向の突出長さＤ５も同様にして求めることができる。なお、セパレータ１２０におけるセパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２は、０．０２（ｍｍ）以上であることが好ましく、また、０．０８（ｍｍ）未満であることが好ましい。また、インターコネクタ１５０におけるインターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６は、０．０８（ｍｍ）以上であることが好ましく、また、０．１（ｍｍ）未満であることが好ましい。同様に、燃料極側フレーム１４０におけるフレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４は、０．１（ｍｍ）以上であることが好ましい。
また、セパレータ１２０について、セパレータ１２０の厚さＨ１に対する、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２の割合（＝（Ｄ２／Ｈ１）×１００）は、２０％以上であることが好ましい。同様に、燃料極側フレーム１４０について、燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２に対する、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４の割合（＝（Ｄ４／Ｈ２）×１００）は、７％以上であることが好ましい。また、インターコネクタ１５０について、インターコネクタ１５０の厚さＨ３に対する、インターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６の割合（＝（Ｄ６／Ｈ３）×１００）は、０．４％以上であることが好ましい。
また、セパレータ１２０について、セパレータ１２０の厚さＨ１に対する、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１の割合（＝（Ｄ１／Ｈ１）×１００）は、２％以下であることが好ましい。同様に、燃料極側フレーム１４０について、燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２に対する、フレーム凸部分１４８Ｂの上下方向の突出長さＤ３の割合（＝（Ｄ３／Ｈ２）×１００）は、０．４％以下であることが好ましい。また、インターコネクタ１５０について、インターコネクタ１５０の厚さＨ３に対する、インターコネクタ凸部分１５４Ｂの上下方向の突出長さＤ５の割合（＝（Ｄ５／Ｈ３）×１００）は、０．４％以下であることが好ましい。
Ａ−４．燃料電池スタック１００の製造方法：
図８は、本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法の一例を示すフローチャートであり、図９は、セパレータ１２０の加工工程を示す説明図である。はじめに、単セル１１０を公知の方法により作製する（Ｓ１１０）。例えば、燃料極用グリーンシートと電解質層用グリーンシートとを貼り付けて所定の温度（例えば約２８０℃）で脱脂する。さらに、脱脂後のグリーンシートの積層体を所定の温度（例えば約１３５０℃）で焼成する。これにより、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体を得る。次に、空気極形成材料の混合液を、上述した電解質層１１２と燃料極１１６との積層体における電解質層１１２の表面に噴霧塗布し、所定の温度（例えば１１００℃）で焼成する。これにより、電解質層１１２の表面上に空気極１１４が形成され、その結果、燃料極１１６と電解質層１１２と空気極１１４とを備える単セル１１０を得る。
次に、上述した構成のセパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とを作製する（Ｓ１２０〜Ｓ１３０）。以下、セパレータ１２０を例に挙げて説明する。まず、セパレータ１２０の形成材料で形成された金属板を、プレス加工によって打ち抜くことにより、上記孔１２１と連通孔１０８とが形成された中間セパレータ１２０Ｐを形成する（Ｓ１２０）。図９の上段に示すように、プレス加工により、中間セパレータ１２０Ｐの縁側に、打ち抜き方向（下方向）に突出するバリが形成される。このバリの形成により、中間セパレータ１２０Ｐのセパレータ下面１２２に中間セパレータ凸部分１２２Ｃが形成されるとともに、セパレータ上面１２３にセパレータ凹部分１２３Ｂが形成される。なお、中間セパレータ凸部分１２２Ｃの上下方向の突出長さは、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２と略同一である。Ｓ１２０の工程は、特許請求の範囲における準備工程に相当する。なお、上述した構成のセパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とを外部から購入等することによって準備してもよい。
次に、中間セパレータ凸部分１２２Ｃに対して面押し加工を施すことにより、中間セパレータ凸部分１２２Ｃをセパレータ凸部分１２２Ｂに加工する。これにより、図９の下段に示すように、セパレータ１２０を作製することができる。Ｓ１３０の工程は、特許請求の範囲における加工工程に相当する。
次に、互いに隣り合う２つの導電性部材の一方の凸部分と、他方の凹部分とが互いに対向するように、複数の導電性部材を上下方向に並べて配置する（Ｓ１４０）。具体的には、セパレータ１２０に単セル１１０を接合し、その後、図７および図８に示すように、セパレータ１２０のセパレータ凸部分１２２Ｂと、燃料極側フレーム１４０のフレーム凹部分１８０Ｂとが上下方向に対向するように、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とを重ね合わせる。この際、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１は、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４より小さいため、セパレータ凸部分１２２Ｂが燃料極側フレーム１４０と干渉することを抑制することができる。また、燃料極側フレーム１４０のフレーム凸部分１４８Ｂとインターコネクタ１５０のインターコネクタ凹部分１５６Ｂとが上下方向に対向するように燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とを重ね合わせる。この際、フレーム凸部分１４８Ｂの上下方向の突出長さＤ３は、インターコネクタ凹部分１５６Ｂの深さＤ６より小さいため、フレーム凸部分１４８Ｂがインターコネクタ１５０と干渉することを抑制することができる。Ｓ１４０の工程は、特許請求の範囲における配置工程に相当する。
その後、燃料電池スタック１００を組み立てる（Ｓ１５０）。具体的には、単セル１１０とセパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とを備える構造体（カセット）を、空気極側フレーム１３０を介して、複数段、積層し、ボルト２２により締結する。以上により、上述した構成の燃料電池スタック１００を作製することができる。
Ａ−５．本実施形態の効果：
本実施形態によれば、各導電性部材（セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０）における上側の第２の表面は、上側に位置する他の導電性部材における平坦部分（第１の平坦部分）と対向する平坦状の第２の平坦部分と、該他の導電性部材における凸部分と対向し、第２の平坦部分より上側に窪んだ凹部分とを含む。例えば、燃料極側フレーム１４０におけるフレーム上面１８０は、フレーム上平坦部分１８０Ａとフレーム凹部分１８０Ｂとを含んでおり、フレーム凹部分１８０Ｂは、セパレータ１２０におけるセパレータ凸部分１２２Ｂと対向している（図７参照）。これにより、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することができる。
ここで、導電性部材は、上下方向の厚さが厚いほど、熱膨張量が大きいため、該導電性部材の凹部分の膨張により他の導電性部材の凸部分と干渉し易くなる。これに対して、本実施形態では、燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２は、セパレータ１２０の厚さＨ１より厚い。また、燃料極側フレーム１４０のフレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４は、セパレータ１２０のセパレータ凸部分１２２Ｂの突出長さＤ１より大きい。すなわち、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４に相当する長さは、セパレータ凸部分１２２Ｂの突出長さＤ１より長い。これにより、本実施形態によれば、フレーム凹部分１８０Ｂの深さＤ４がセパレータ凸部分１２２Ｂの突出長さＤ１と同等以下である構成に比べて、互いに隣り合うセパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とが熱膨張に起因して干渉することを抑制することができる。
また、図７に示すように、セパレータ凸部分１２２Ｂとフレーム凹部分１８０Ｂとの間の上下方向の距離は、セパレータ１２０および燃料極側フレーム１４０の縁側に向かうに連れて広がっている。本実施形態によれば、例えば、セパレータ凸部分１２２Ｂとフレーム凹部分１８０Ｂとの間の上下方向の距離が略均一である構成に比べて、互いに隣り合うセパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とが燃料極側フレーム１４０の熱膨張に起因して干渉することを、より効果的に抑制することができる。
また、導電性部材は、厚いほど、熱膨張量が大きいため、該導電性部材の凹部分の膨張により他の導電性部材の凸部分と干渉し易くなる。例えば、単セル１１０の発電動作に伴う発熱によって温度が上昇した場合、導電性部材が熱膨張する。ただし、導電性部材における上下方向（厚さ方向）の膨張は、ボルト２２による締結によって規制されるため、その分、導電性部材は、燃料電池スタック１００の上下方向に直交する面方向に膨張する。その面方向の膨張量は、導電性部材の厚さが厚いほど、大きくなる。燃料極側フレーム１４０やセパレータ１２０が膨張すると、それに伴って、フレーム凹部分１８０Ｂやセパレータ凹部分１２３Ｂが燃料電池スタック１００の面方向外側に変位する。上述したように、燃料極側フレーム１４０の厚さＨ２は、セパレータ１２０の厚さＨ１より厚い。このため、フレーム凹部分１８０Ｂの面方向外側への変位量は、セパレータ凹部分１２３Ｂの面方向外側への変位量より大きい。従って、フレーム凹部分１８０Ｂは、セパレータ凹部分１２３Ｂに比べて、他の導電性部材の凸部分と干渉し易くなる。凹部分は深い方が好ましいが、凹部分が深すぎると、比較的に薄い導電性部材（例えばセパレータ１２０）では所定以上の強度や各機能（空気室１６６と燃料室１７６とを区画する機能）を確保できなくなるおそれがある。これに対して、本実施形態の燃料電池スタック１００では、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とについて、厚いものほど、凹部分の深さが深くなっている。これにより、各導電性部材の強度等の低下を抑制しつつ、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することができる。
また、凸部分の突出長さが大きいほど、凸部分の先端が鋭角になるため、局所的な酸化によって腐食する可能性が高くなる。例えば発電単位１０２や燃料電池スタック１００の出荷時において、導電性部材が外気に触れることによって酸化することがある。これに対して、本実施形態によれば、各導電性部材について、第１の平坦部分からの凸部分の突出長さが、第２の平坦部分からの凹部分の深さより小さい。例えば、セパレータ１２０について、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１は、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２より小さい。これにより、第１の平坦部分からの凸部分の突出長さが、第２の平坦部分からの凹部分の深さと等しいまたは大きい構成である場合に比べて、凸部分の酸化による腐食を抑制することができる。
また、本実施形態によれば、各導電性部材の厚さに対する凹部分の深さの割合は、７％以上である。例えば、セパレータ１２０について、セパレータ１２０の厚さＨ１に対する、セパレータ凹部分１２３Ｂの深さＤ２の割合（＝（Ｄ２／Ｈ１）×１００）は、２０％以上である。これにより、各導電性部材の厚さに対する凹部分の深さの割合が７％未満である構成に比べて、互いに隣接する導電性部材同士の物理的な干渉を抑制することができる。
また、本実施形態によれば、各導電性部材の厚さに対する凸部分の突出長さの割合は、２％以下である。例えば、セパレータ１２０について、セパレータ１２０の厚さＨ１に対する、セパレータ凸部分１２２Ｂの上下方向の突出長さＤ１の割合（＝（Ｄ１／Ｈ１）×１００）は、２％以下である。これにより、各導電性部材の厚さに対する凸部分の突出長さの割合が２％より大きい構成に比べて、セパレータ凸部分１２２Ｂの酸化等による腐食を抑制することができる。
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
上記実施形態における単セル１１０または燃料電池スタック１００の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態において、セパレータ下面１２２に形成された連通孔１０８の開口縁側と、セパレータ下面１２２の外形を形成する周縁側とのいずれか一方について、凸部分（セパレータ凸部分１２２Ｂ）が形成されており、他方には凸部分が形成されていないとしてもよい。凸部分は、各縁側の全周にわたって形成されているとしてもよいし、各縁側の一部分だけに形成されているとしてもよい。また、セパレータ上面１２３に形成された連通孔１０８の開口縁側と、セパレータ上面１２３の外形を形成する周縁側とのいずれか一方について、凹部分（セパレータ凹部分１２３Ｂ）が形成されており、他方には凹部分が形成されていないとしてもよい。凹部分は、各縁側の全周にわたって形成されているとしてもよいし、各縁側の一部分だけに形成されているとしてもよい。また、上記実施形態とは逆に、セパレータ下面１２２に凹部分が形成され、セパレータ上面１２３に凸部分が形成されているとしてもよい。なお、これらの変形例は、燃料極側フレーム１４０やインターコネクタ１５０についても同様に適用可能である。また、インターコネクタ１５０について、薄板部１５２を有しないとしてもよい。この場合、インターコネクタ１５０における空気極側フレーム１３０と接触する下面の縁側に凸部分が形成されているとしてもよい。
また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００に含まれる導電性部材のうち、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とについて、厚いものほど、凹部分の深さが深くなっているとしたが、これに限定されず、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とのうち、互いに上下方向に隣接する１組の導電性部材だけについて、厚いものほど、凹部分の深さが深くなっているとしてもよい。また、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とにおける厚さの大小関係は、上記実施形態の関係式１とは異なるとしてもよい。また、本発明が適用される導電性部材として、エンドプレート１０４，１０６でもよいし、空気極側フレーム１３０（導電性材料で形成されている場合）でもよい。なお、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０とは、熱膨張係数が互いに異なる材料により形成されている。ここで、熱膨張率が高い材料により形成された導電性部材ほど、凹部分の深さを深くするとしてもよい。上記実施形態では、燃料極側フレーム１４０の熱膨張率が最も高く、次に、インターコネクタ１５０の熱膨張率が高く、セパレータ１２０の熱膨張率が最も低い。これに対して、凹部分の深さに関して上記関係式２が成り立っている。
また、上記導電性部材は、セパレータ１２０、インターコネクタ１５０、燃料極側フレーム１４０やエンドプレート１０４，１０６以外の金属部材であるとしてもよい。
上記実施形態において、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とインターコネクタ１５０との少なくとも１つについて、第１の平坦部分からの凸部分の突出長さが、第２の平坦部分からの凹部分の深さと同じ、或いは、同長さより大きいとしてもよい。
また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる単セル１１０の個数は、あくまで一例であり、単セル１１０の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。
また、上記実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法は、あくまで例示であり、他の製造方法により製造されてもよい。例えば、上記実施形態では、セパレータ１２０等の凸部分や凹部分はプレス加工により形成するとしたが、これに限らず、例えば切削加工等により形成してもよい。また、上記実施形態において、面取り加工ではなく、例えば切削加工により、中間セパレータ凸部分１２２Ｃをセパレータ凸部分１２２Ｂに加工するとしてもよい。
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解単セルや、複数の電解単セルを備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解単セルにおいて水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セルスタックにおいても、該電解セルスタックを構成する複数の導電性部材について、厚いものほど、凹部分の深さを深くすれば、各導電性部材の強度等の低下を抑制しつつ、互いに隣り合う導電性部材同士の干渉を抑制することができる。
２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：本体部 ２９：分岐部 １００：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２０Ｐ：中間セパレータ １２１：孔 １２２：セパレータ下面 １２２Ａ：セパレータ下平坦部分 １２２Ｂ：セパレータ凸部分 １２２Ｃ：中間セパレータ凸部分 １２３：セパレータ上面 １２３Ａ：セパレータ上平坦部分 １２３Ｂ：セパレータ凹部分 １２４：接合部 １３０：空気極側フレーム １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４８：フレーム下面 １４８Ａ：フレーム下平坦部分 １４８Ｂ：フレーム凸部分 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １５２：薄板部 １５２Ａ：環状部分 １５２Ｂ：周縁部分 １５４：インターコネクタ下面 １５４Ａ：インターコネクタ下平坦部分 １５４Ｂ：インターコネクタ凸部分 １５６：インターコネクタ上面 １５６Ａ：インターコネクタ上平坦部分 １５６Ｂ：インターコネクタ凹部分 １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 １８０：フレーム上面 １８０Ａ：フレーム上平坦部分 １８０Ｂ：フレーム凹部分 ４１０，４２０：溶接部 ＢＵ：突起部 Ｄ１：突出長さ Ｄ２：深さ Ｄ３：突出長さ Ｄ４：深さ Ｄ５：突出長さ Ｄ６：深さ ＦＧ：燃料ガス ＦＯＧ：燃料オフガス Ｈ１〜Ｈ３：厚さ Ｌ１：仮想直線 Ｍ１：第１の仮想平面 Ｍ２：第２の仮想平面 Ｍ３：第３の仮想平面 Ｍ４：第４の仮想平面 ＯＧ：酸化剤ガス ＯＯＧ：酸化剤オフガス ＳＰ：空間

Claims (10)

  1. 電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、
    前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備え、
    前記複数の導電性部材は、
    前記第１の方向の一方側の第１の表面が、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含む第１の導電性部材と、
    前記第１の導電性部材に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する第２の導電性部材であって、前記第１の導電性部材の前記第１の表面に対向する第２の表面が、平坦状の第２の平坦部分と、前記第１の導電性部材の前記凸部分と対向し、前記第２の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む第２の導電性部材と、を含んでおり、
    前記第２の導電性部材の前記第１の方向の厚さは、前記第１の導電性部材の前記第１の方向の厚さより厚く、かつ、前記第２の導電性部材における前記第２の平坦部分からの前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法は、前記第１の導電性部材における前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さより大きい、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  2. 請求項１に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記第１の導電性部材の前記凸部分と前記第２の導電性部材の前記凹部分との間の前記第１の方向の距離は、前記第１の表面の縁側に向かうに連れて広がっている、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  3. 請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記複数の導電性部材は、
    前記第１の方向の一方側の第３の表面が、平坦状の第３の平坦部分と、前記第３の平坦部分より前記第３の表面の縁側に位置し、かつ、前記第３の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含む第３の導電性部材と、
    前記第３の導電性部材に対して前記第１の方向の前記一方側に位置する第４の導電性部材であって、前記第３の導電性部材の前記第３の表面に対向する第４の表面が、平坦状の第４の平坦部分と、前記第３の導電性部材の前記凸部分と対向し、前記第４の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む第４の導電性部材と、を含んでおり、
    前記第２の導電性部材と前記第４の導電性部材とは、前記第１の方向の厚さが互いに異なり、かつ、前記第１の方向の厚さが厚いものほど、前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法が大きい、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  4. 請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記第２の導電性部材の前記第１の方向の厚さに対する、前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法の割合は、７％以上である、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  5. 請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記第１の導電性部材の前記第１の方向の厚さに対する、前記凸部分の前記第１の方向の突出長さの割合は、２％以下である、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  6. 請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記第１の導電性部材には、前記第１の方向に延びるガス流路が形成されており、
    前記第１の表面の縁側は、前記第１の表面のうち、前記ガス流路に面する縁側である、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  7. 請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
    前記電解質層は、固体酸化物を含む、
    ことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
  8. 電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、
    前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備え、
    前記複数の導電性部材は、
    貫通孔が形成され、前記貫通孔を取り囲む部分が前記単セルの周縁部と接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
    前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方側に配置されたインターコネクタと、
    前記セパレータと前記インターコネクタとの間に配置されたフレーム部材と、を含むインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
    前記セパレータにおける前記フレーム部材側の第１の表面は、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記フレーム部材側に突出する凸部分と、を含み、
    前記フレーム部材における前記セパレータ側の第２の表面は、平坦状の第２の平坦部分と、前記セパレータの前記凸部分と対向し、前記第２の平坦部分より前記セパレータとは反対側に窪んだ凹部分と、を含み、
    前記フレーム部材の前記第１の方向の厚さは、前記セパレータの前記第１の方向の厚さより厚く、かつ、前記フレーム部材における前記第２の平坦部分からの前記凹部分の前記第１の方向の深さ寸法は、前記セパレータにおける前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さより大きい、
    ことを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
  9. 請求項８に記載のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、
    前記電解質層は、固体酸化物を含む、
    ことを特徴とする、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体。
  10. 電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第１の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第１の方向に並べて配置され、導電性を有し、かつ、平板状の複数の導電性部材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、
    プレス加工により、前記第１の方向の一方側の第１の表面が、平坦状の第１の平坦部分と、前記第１の平坦部分より前記第１の表面の縁側に位置し、かつ、前記第１の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に突出する凸部分と、を含み、前記第１の方向の他方側の第２の表面が、平坦状の第２の平坦部分と、前記第２の平坦部分より前記第１の方向の前記一方側に窪んだ凹部分と、を含む複数の導電性部材をそれぞれ準備する準備工程と、
    前記各導電性部材について、前記第１の平坦部分からの前記凸部分の前記第１の方向の突出長さが短くなるように前記凸部分を加工する加工工程と、
    互いに隣り合う２つの導電性部材の一方の前記第１の表面の前記凸部分と、他方の前記第２の表面の前記凹部分とが互いに対向するように、前記複数の導電性部材を前記第１の方向に並べて配置する配置工程と、を含むことを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。
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