JPWO2014200108A1 - 合わせガラス用中間膜、合わせガラス用多層中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

合わせガラスの可視光線透過率、及び耐熱性を高くすることができる合わせガラス用中間膜を提供する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、遷移元素を含む有機色素と、金属酸化物粒子に含まれる金属元素とは異なり、かつ遷移元素とは異なる金属元素と、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用多層中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜又は上記合わせガラス用多層中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、例えば、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

下記の特許文献１には、テトラアザポルフィリン化合物を含む合わせガラス用中間膜が開示されている。

下記の特許文献２には、可塑化ポリビニルアセタール樹脂組成物を用いて得られる中間膜が開示されている。上記可塑化ポリビニルアセタール樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２０〜６０重量部と、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）微粒子、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）微粒子、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）微粒子、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）微粒子、錫ドープ酸化亜鉛微粒子、珪素ドープ酸化亜鉛微粒子、６ホウ化ランタン微粒子及び６ホウ化セリウム微粒子からなる群より選択される少なくとも１種の微粒子０．１〜３重量部と、ジイモニウム系色素、アミニウム系色素、フタロシアニン系色素、アントラキノン系色素、ポリメチン系色素、ベンゼンジチオール型アンモニウム系化合物、チオ尿素誘導体及びチオール金属錯体からなる群より選択される少なくとも１種の化合物０．００００１〜５重量部とを含む。

下記の特許文献３には、紫外線ブロッキング特性が高く、光学的品質を長期にわたって維持することができる中間膜が開示されている。この中間膜はポリマー層を含む。上記ポリマー層は、酸化タングステン剤と、ベンゾトリアゾール基を有する分子及び多価金属塩の内の少なくとも１種とを含む。

特開２０１０−１３８０２８号公報 ＷＯ０３／０１８５０２Ａ１ ＵＳ２００９／００３５５８３Ａ１

特許文献１〜３に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、該合わせガラスの可視光線透過率を充分に高くすることが困難なことがある。さらに、合わせガラスの耐熱性が低くなることがある。また、従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、可視光線透過率を充分に低くし、耐熱性を充分に高くし、かつ遮熱性も高くすることは困難である。

本発明の目的は、合わせガラスの可視光線透過率、及び耐熱性を高くすることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用多層中間膜を提供することである。また、本発明の限定的な目的は、可視光線透過率及び耐熱性を高くすることができるだけでなく、遮熱性も高くすることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用多層中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜又は合わせガラス用多層中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、遷移元素を含む有機色素と、遷移元素とは異なる金属元素と、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面によれば、前記金属元素が、多価金属元素である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記金属元素の含有量が２０ｐｐｍ以上、２００ｐｐｍ以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、遷移元素とは異なる前記金属元素が、マグネシウムであり、遷移元素とは異なる前記金属元素が、酢酸マグネシウム又は２−エチル酪酸マグネシウムの添加により含まれている。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記遷移元素を含む有機色素における遷移元素が、銅又はバナジウムであり、前記遷移元素を含む有機色素が、フタロシアニン化合物又はナフタロシアニン化合物である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記遷移元素を含む有機色素の極大吸収波長が５５０ｎｍ以上、７５０ｎｍ以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は金属酸化物粒子を含む。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記金属酸化物粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子又は酸化タングステン粒子である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である。

本発明の広い局面によれば、赤外線を反射する赤外線反射層と、熱可塑性樹脂を含む第１の樹脂層とを備え、前記赤外線反射層の第１の表面側に前記第１の樹脂層が配置されており、前記第１の樹脂層が、上述した合わせガラス用中間膜である、合わせガラス用多層中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、赤外線を反射する前記赤外線反射層と、熱可塑性樹脂を含む前記第１の樹脂層と、熱可塑性樹脂を含む第２の樹脂層とを備え、前記赤外線反射層の前記第１の表面側に前記第１の樹脂層が配置されており、前記赤外線反射層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に前記第２の樹脂層が配置されており、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の内の少なくとも前記第１の樹脂層が、上述した合わせガラス用中間膜である。

前記赤外線反射層が、７８０〜２１００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率が５０％以下である性質を有する。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、前記赤外線反射層が、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムである。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、前記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率が、前記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高い。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、前記第１の樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、ある特定の局面では、前記第２の樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、前記第１の樹脂層が可塑剤を含み、ある特定の局面では、前記第２の樹脂層が可塑剤を含む。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜のある特定の局面では、前記第１の樹脂層が紫外線遮蔽剤を含み、ある特定の局面では、前記第２の樹脂層が紫外線遮蔽剤を含む。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜又は上述した合わせガラス用多層中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜又は前記合わせガラス用多層中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、遷移元素を含む有機色素と、遷移元素とは異なる金属元素と、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含むので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの可視光線透過率、及び耐熱性を高くすることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用多層中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用多層中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

以下、本発明の詳細を説明する。

本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、遷移元素を含む有機色素（以下、有機色素Ｘと記載することがある）と、遷移元素とは異なる金属元素（以下、金属元素Ｙと記載することがある）と、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。本発明に係る中間膜は、金属酸化物粒子を含まないか又は含む。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上述した構成を備えているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおいて、１）可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）を高くし、更に２）耐熱性を高くすることができる。

さらに、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスでは、１）可視光線透過率を高くし、かつ２）耐熱性を高くすることができるだけでなく、３）遮熱性も高くすることができる。特に、本発明に係る中間膜が、金属酸化物粒子などの遮熱粒子を含む場合に、合わせガラスにおいて、３）遮熱性をより一層高くすることができる。本発明に係る中間膜が、後述する多層中間膜において用いられる場合に、得られる多層中間膜を用いた合わせガラスにおいて、３）遮熱性をより一層高くすることができる。

本発明に係る中間膜が、上述した構成を備えていれば、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスにおいて、上記１）、上記２）及び上記３）のいずれも高くすることができる。従来、中間膜において、上記１）、上記２）及び上記３）の全ての効果を満足することは困難であった。これに対して、本発明者は、上記１）、上記２）及び上記３）の全ての効果を満足することが可能な構成を見出した。本発明では、従来は得ることが困難であった効果の組み合わせである、１）高い可視光線透過率と、２）高い耐熱性と、３）高い遮熱性との効果を組み合わせて得ることが可能である。

本発明に係る合わせガラス用多層中間膜（以下、多層中間膜と略記することがある）は、赤外線を反射する赤外線反射層と、熱可塑性樹脂を含む第１の樹脂層とを備える。本発明に係る合わせガラス用多層中間膜は、好ましくは、赤外線を反射する赤外線反射層と、熱可塑性樹脂を含む第１の樹脂層と、熱可塑性樹脂を含む第２の樹脂層とを備える。本発明に係る多層中間膜では、上記赤外線反射層の第１の表面側に上記第１の樹脂層が配置されている。本発明に係る多層中間膜が上記第２の樹脂層を備える場合に、上記赤外線反射層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に上記第２の樹脂層が配置されている。本発明に係る多層中間膜が上記第２の樹脂層を備えていない場合に、上記第１の樹脂層が、本発明に係る中間膜であり、従って有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。本発明に係る多層中間膜が上記第２の樹脂層を備える場合に、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層の内の少なくとも上記第１の樹脂層が、本発明に係る中間膜である。本発明に係る多層中間膜では、上記第１の樹脂層のみが、本発明に係る中間膜であってもよく、従って有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含んでいてもよい。上記第１の樹脂層と上記第２の樹脂層との双方が、本発明に係る中間膜であってもよく、従って有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含んでいてもよい。

本発明に係る多層中間膜では、上記１）、上記２）及び上記３）の全ての効果をより一層高いレベルで満足することができる。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用多層中間膜を模式的に示す断面図である。

図１に示す多層中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層中間膜である。多層中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。多層中間膜１１は、合わせガラス用多層中間膜である。多層中間膜１１は、第１の樹脂層１と、第２の樹脂層２と、赤外線反射層３とを備える。赤外線反射層３の第１の表面３ａに、第１の層１が配置されており、積層されている。赤外線反射層３の第１の表面３ａとは反対の第２の表面３ｂに、第２の樹脂層２が配置されており、積層されている。赤外線反射層３は中間層である。第１の樹脂層１及び第２の樹脂層２はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。赤外線反射層３は、第１の樹脂層１と第２の樹脂層２との間に配置されており、挟み込まれている。従って、多層中間膜１１は、第１の樹脂層１と赤外線反射層３と第２の樹脂層２とがこの順で積層された多層構造（第１の樹脂層１／赤外線反射層３／第２の樹脂層２）を有する。

多層中間膜１１では、第１の樹脂層１及び第２の樹脂層２の内の少なくとも第１の樹脂層１が、有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。

第１の樹脂層１及び第２の樹脂層２の双方が、有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。この場合に、第１の樹脂層１と第２の樹脂層２とは同一であってもよく、異なっていてもよい。第２の樹脂層２は、有機色素Ｘを含んでいなくてもよく、金属元素Ｙを含んでいなくてもよく、可塑剤を含んでいなくてもよい。

なお、第１の樹脂層１と赤外線反射層３との間、及び、赤外線反射層３と第２の樹脂層２との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の樹脂層１と赤外線反射層３、及び、赤外線反射層３と第２の樹脂層２とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

上記第１の樹脂層は熱可塑性樹脂を含む。上記第１の樹脂層中の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。上記第１の樹脂層は、可塑剤を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。上記第１の樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましく、酸化防止剤を含むことが好ましい。

上記第２の樹脂層は熱可塑性樹脂を含む。上記第２の樹脂層中の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。上記第２の樹脂層は、可塑剤を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。上記第２の樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましく、酸化防止剤を含むことが好ましい。

図２は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

中間膜１１Ａ（第１の層）は、有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。

上記中間膜中の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましく、酸化防止剤を含むことが好ましい。

（第１の樹脂層及び第２の樹脂層）
以下、本発明に係る中間膜、及び、本発明に係る多層中間膜における第１の樹脂層及び第２の樹脂層に含まれる各成分の詳細を説明する。以下の説明では、第１の樹脂層及び第２の樹脂層を、中間膜と記載することがある。

［熱可塑性樹脂］
上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含む。上記熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることが可能である。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する中間膜の接着力がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３５００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、更に好ましくは２４モル％以上、特に好ましくは２７モル％以上、更に好ましくは３３モル％以下、特に好ましくは３２モル％以下である。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して、測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下特に好ましくは１０モル％以下、最も好ましくは５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。

［可塑剤］
中間膜の接着力をより一層高める観点から、上記中間膜及び上記第１の樹脂層はそれぞれ、可塑剤を含む。中間膜の接着力をより一層高める観点からは、上記第２の樹脂層は、可塑剤を含むことが好ましい。

上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることが可能である。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層のそれぞれにおいて、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

［有機色素Ｘ］
上記中間膜及び上記第１の樹脂層は、遷移元素を含む有機色素Ｘを含む。上記第２の樹脂層は、遷移元素を含む有機色素Ｘを含むことが好ましい。上記有機色素Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記有機色素Ｘに含まれる遷移元素は、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。

可視光線透過率及び耐熱性をより一層高める観点、又は、可視光線透過率、耐熱性及び遮熱性をより一層高める観点からは、上記有機色素Ｘに含まれる遷移元素は、第４族元素、第５族元素、第６族元素、第７族元素、第８族元素、第９族元素、第１０族元素又は第１１族元素であることが好ましく、第５族元素又は第１１族元素であることがより好ましく、銅又はバナジウムであることが更に好ましく、銅であることが特に好ましい。この場合に、上記有機色素Ｘは、複数の遷移元素を含んでもよく、第５族元素と第５族元素以外の遷移元素とを含んでもよく、第１１族と第１１族元素以外の遷移元素とを含んでもよく、第５族元素と第１１族元素とを含んでもよく、銅とバナジウムとの双方を含んでいてもよい。

上記有機色素Ｘとしては、遷移元素を含むフタロシアニン化合物、遷移元素を含むナフタロシアニン化合物、遷移元素を含むアントラシアニン化合物、及び遷移元素を含むスレン化合物等が挙げられる。

上記フタロシアニン化合物としては、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体が挙げられる。上記ナフタロシアニン化合物としては、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体が挙げられる。上記アントラシアニン化合物としては、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

上記有機色素Ｘは、遷移元素を含むフタロシアニン化合物、遷移元素を含むナフタロシアニン化合物又は遷移元素を含むアントラシアニン化合物であることが好ましい。上記有機色素Ｘは、遷移元素を含むフタロシアニン化合物又は遷移元素を含むナフタロシアニン化合物であることがより好ましい。この場合に、フタロシアニン化合物とナフタロシアニン化合物との双方を用いてもよい。これらの好ましい有機色素の使用により、可視光線透過率、耐熱性及び遮熱性がより一層高くなる。上記有機色素Ｘは、遷移元素を含むフタロシアニン化合物であってもよく、遷移元素を含むナフタロシアニン化合物であってもよい。

可視光線透過率、耐熱性及び遮熱性をより一層高める観点からは、上記有機色素Ｘの極大吸収波長は好ましくは５５０ｎｍ以上、好ましくは７５０ｎｍ以下、より好ましくは６００ｎｍ以上、より好ましくは７４０ｎｍ以下、更に好ましくは６５０ｎｍ以上、７３０ｎｍ以下、特に好ましくは７００ｎｍ以上、特に好ましくは７２０ｎｍ以下である。

上記中間膜、上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層における上記有機色素Ｘの含有量は特に限定されない。上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記有機色素Ｘの含有量は、好ましくは０．０００００１重量％以上、より好ましくは０．００００１重量％以上、更に好ましくは０．００１重量％以上、特に好ましくは０．００２重量％以上、好ましくは０．０５重量％以下、より好ましくは０．０３重量％以下、更に好ましくは０．０１重量％以下である。上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層における上記有機色素Ｘの含有量は、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、好ましくは０．０００５重量部以上、より好ましくは０．００１重量部以上、更に好ましくは０．００１４重量部以上、特に好ましくは０．００２重量部以上、好ましくは０．０３重量部以下、より好ましくは０．０２重量部以下、更に好ましくは０．０１重量部以下である。中間膜における上記有機色素Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記１）、２）及び３）の効果をより一層良好に得られる。また、色調についても、合わせガラスとして好ましい色調にすることができる。

［金属元素Ｙ］
上記中間膜及び上記第１の樹脂層は、金属元素Ｙを含む。上記第２の樹脂層は、金属元素Ｙを含むことが好ましい。上記中間膜、上記第１の樹脂層又は上記第２の樹脂層が金属酸化物粒子を含む場合に、上記金属元素Ｙは、遮熱性能を有する金属酸化物粒子に含まれる金属元素とも異なる。これは、上記金属元素Ｙは、遮熱性能を有する金属酸化物粒子の一部ではないことを意味する。本発明に係る中間膜では、上記金属元素Ｙは、遮熱性能を有する金属酸化物粒子の一部として含まれているのではない。さらに、上記金属元素Ｙは、遷移元素と異なる。従って、上記金属元素Ｙは、有機色素Ｘに含まれる遷移元素と異なる。上記金属元素Ｙは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金属元素Ｙは、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）の添加により、中間膜に含まれていることが好ましい。この場合に、アルカリ金属塩とアルカリ土類金属塩との双方を用いてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、アルカリ土類金属はマグネシウム及びベリリウムを含む。

上記中間膜及び上記金属塩Ｍはそれぞれ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。上記中間膜及び上記金属塩Ｍはそれぞれ、Ｋ（カリウム）又はＭｇ（マグネシウム）を含むことが好ましい。この場合に、Ｋ及びＭｇの双方が含まれていてもよい。上記中間膜及び上記金属塩Ｍはそれぞれ、Ｋを含むことが好ましく、Ｍｇを含むことも好ましい。

また、上記金属塩Ｍは、炭素数１〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数１〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることが好ましく、炭素数１〜１６のカルボン酸のマグネシウム塩又は炭素数１〜１６のカルボン酸のカリウム塩であることがより好ましい。炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることが更に好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸のマグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸のカリウム塩であることが特に好ましい。

上記炭素数１〜１６のカルボン酸のマグネシウム塩及び上記炭素数１〜１６のカルボン酸のカリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。上記炭素数１〜１６のカルボン酸のマグネシウム塩は、炭素数２〜１０のカルボン酸のマグネシウム塩であることが好ましく、炭素数２〜８のカルボン酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜６のカルボン酸のマグネシウム塩であることが更に好ましい。上記炭素数１〜１６のカルボン酸のカリウム塩は、炭素数２〜１０のカルボン酸のカリウム塩であることが好ましく、炭素数２〜８のカルボン酸のカリウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜６のカルボン酸のカリウム塩であることが更に好ましい。

上記１）、２）及び３）の効果をより一層効果的に得る観点からは、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層では、上記金属元素Ｙは、酢酸カリウム、酢酸マグネシウム又は２−エチル酪酸マグネシウムの添加により含まれていることが好ましい。従って、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層はそれぞれ、酢酸カリウム、酢酸マグネシウム又は２−エチル酪酸マグネシウムを含むことが好ましい。上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層はそれぞれ、酢酸マグネシウム又は２−エチル酪酸マグネシウムを含むことがより好ましく、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの内の一方のみが用いられてもよく、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの双方が用いられてもよい。上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層は、酢酸マグネシウム及び２−エチル酪酸マグネシウムを含んでもよく、酢酸マグネシウム及び酢酸カリウムを含んでもよく、２−エチル酪酸マグネシウム及び酢酸カリウムを含んでもよい。

上記中間膜における金属元素Ｙの含有量は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。上記中間膜が上記金属元素として、アルカリ金属を含む場合、上記中間膜におけるアルカリ金属の含有量は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。上記中間膜が上記金属元素として、アルカリ土類金属を含む場合、上記中間膜におけるアルカリ土類金属の含有量は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。上記中間膜が上記金属元素として、アルカリ金属及びアルカリ土類金属を含む場合、上記中間膜におけるアルカリ金属及びアルカリ土類金属の合計の含有量は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。上記金属元素Ｙの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。さらに、上記金属元素Ｙの含有量が上記下限以上であると、中間膜の耐光性が更に一層高くなり、高い可視光線透過率を更に一層長期間に渡り維持できる。上記中間膜における金属元素Ｙの含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）等により測定することができる。

上記１）、２）及び３）の効果をより一層効果的に得る観点からは、上記有機色素Ｘ１重量部に対する上記金属元素Ｙの含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは２重量部以上、好ましくは４８重量部以下、より好ましくは２４重量部以下、更に好ましくは１６重量部以下である。上記有機色素Ｘ１００重量部に対する上記金属元素Ｙの含有量が上記下限及び上記上限以下であると、合せガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、中間膜の耐光性が更に一層高くなり、高い可視光線透過率を更に一層長期間に渡り維持できる。

［紫外線遮蔽剤］
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤、金属酸化物系紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン紫外線遮蔽剤、トリアジン紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド紫外線遮蔽剤及びベンゾエート紫外線遮蔽剤等が挙げられる。なお、ベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤とはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であり、ベンゾフェノン紫外線遮蔽剤とはベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、トリアジン紫外線遮蔽剤とはトリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、マロン酸エステル紫外線遮蔽剤とはマロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤であり、シュウ酸アニリド紫外線遮蔽剤とはシュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤であり、ベンゾエート紫外線遮蔽剤とはベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。

上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン紫外線遮蔽剤、トリアジン紫外線遮蔽剤又はベンゾエート紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤である。

上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤として、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

上記ベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’、５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤はハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

上記ベンゾフェノン紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

上記ベンゾエート紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の各含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

［酸化防止剤］
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の樹脂層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の樹脂層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール酸化防止剤、硫黄酸化防止剤及びリン酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

上記酸化防止剤は、フェノール酸化防止剤又はリン酸化防止剤であることが好ましい。

上記フェノール酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記リン酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記酸化防止剤の市販品としては、例えば住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、チバガイギー社製「イルガノックス１０１０」等が挙げられる。

中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記酸化防止剤の各含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

中間膜及び合わせガラスの可視光線透過率、並びに中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率をより一層高める観点からは、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は好ましくは０．１重量％以上である。また、酸化防止剤の影響による周辺部の色変化を抑制するために、上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。

［遮熱粒子］
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の樹脂層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の樹脂層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

上記酸化タングステン粒子は、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で一般に表される。上記中間膜では、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で表される酸化タングステン粒子が好適に用いられる。

Ｗ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ１）

上記式（Ｘ１）において、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｙ及びｚは２．０＜ｚ／ｙ＜３．０を満たす。

Ｍ_ｘＷ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ２）

上記式（Ｘ２）において、Ｍは、Ｈ、Ｈｅ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｖ、Ｍｏ、Ｔａ及びＲｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｘ、ｙ及びｚは、０．００１≦ｘ／ｙ≦１、及び２．０＜ｚ／ｙ≦３．０を満たす。

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層１００重量％中、上記遮熱粒子の各含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層は、上記遮熱粒子を０．１ｇ／ｍ^２以上、１２ｇ／ｍ^２以下の割合で含有することが好ましい。上記遮熱粒子の割合が上記範囲内である場合には、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。上記遮熱粒子の割合は、好ましくは０．５ｇ／ｍ^２以上、より好ましくは０．８ｇ／ｍ^２以上、更に好ましくは１．５ｇ／ｍ^２以上、特に好ましくは３ｇ／ｍ^２以上、好ましくは１１ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは１０ｇ／ｍ^２以下、更に好ましくは９ｇ／ｍ^２以下、特に好ましくは７ｇ／ｍ^２以下である。上記割合が上記下限以上であると、遮熱性がより一層高くなる。上記割合が上記上限以下であると、可視光線透過率がより一層高くなる。

［他の成分］
上記中間膜、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層はそれぞれ、必要に応じて、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（赤外線反射層）
上記赤外線反射層は赤外線を反射する。上記赤外線反射層は、赤外線を反射する性能を有していれば特に限定されない。上記赤外線反射層としては、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム及び液晶フィルム等が挙げられる。これらのフィルムは、赤外線を反射する性能を有する。

上記赤外線反射層は赤外線を反射する。上記赤外線反射層は、赤外線を反射する性能を有していれば特に限定されない。赤外線を反射する性能に優れることから、上記赤外線反射層が、７８０〜２１００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率が５０％以下である性質を有することが好ましい。７８０〜２１００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率はより好ましくは３０％以下である。なお、後述する実施例で用いた赤外線反射層の赤外線透過率は、上記の好ましい条件を満足する。また、上記赤外線反射層は８００〜１３００ｎｍの範囲の光線を反射できることが好ましい。

上記赤外線反射層としては、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム及び液晶フィルム等が挙げられる。これらのフィルムは、赤外線を反射する性能を有する。

上記金属箔付き樹脂フィルムは、樹脂フィルムと、該樹脂フィルムの外表面に積層された金属箔とを備える。上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。上記金属箔の材料としては、アルミニウム、銅、銀、金、パラジウム、及びこれらを含む合金等が挙げられる。

上記金属箔付き樹脂フィルムは、樹脂フィルムと、該樹脂フィルムの外表面に積層された金属箔とを備える。上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。上記金属箔の材料としては、アルミニウム、銅、銀、金、パラジウム、及びこれらを含む合金等が挙げられる。

上記樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムは、樹脂層（樹脂フィルム）に、金属層及び誘電層が交互に任意の層数で積層された多層積層フィルムである。

上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの材料と同様の材料が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ乳酸、ポリ（４−メチルペンテン−１）、ポリフッ化ビニリデン、環状ポリオレフィン、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ナイロン６，１１，１２，６６などのポリアミド、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド及びポリエーテルイミド等が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記金属層の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける上記金属箔の材料と同様の材料が挙げられる。上記金属層の両面もしくは片面に、金属もしくは混合酸化物のコート層を付与することができる。上記コート層の材料としては、ＺｎＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｇａ_２Ｏ_３、ＩｎＯ_３、ＭｇＯ、Ｔｉ、ＮｉＣｒ及びＣｕ等が挙げられる。

上記多層積層フィルムにおける上記誘電層の材料としては、例えば酸化インジウム等が挙げられる。

上記多層樹脂フィルムは、複数の樹脂フィルムが積層された積層フィルムである。上記多層樹脂フィルムの材料としては、上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料と同様の材料が挙げられる。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、２以上であり、３以上であってもよく、５以上であってもよい。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、１０００以下であってもよく、１００以下であってもよく、５０以下であってもよい。

上記多層樹脂フィルムは、異なる光学的性質（屈折率）を有する２種類以上の熱可塑性樹脂層が交互に又はランダムに任意の層数で積層された多層樹脂フィルムであってもよい。このような多層樹脂フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。例えば、上記多層樹脂フィルムは、樹脂層Ｘと、樹脂層Ｘと比較して屈折率が高い樹脂層Ｙとが交互に複数積層され、各樹脂層Ｘの厚みは異なってもよく、かつ、各樹脂層Ｙの厚みも異なってもよい。上記多層樹脂フィルムは異なる光学的性質（屈折率）を有する２種類以上の熱可塑性樹脂層が交互に又はランダムに任意の層数で積層されているため、上記多層樹脂フィルムの表面に対して法線方向からの入射光の反射スペクトルと比較して、上記多層樹脂フィルムの表面に対して法線方向から傾いた方向からの入射光の反射スペクトルは、短波長側にシフトするという問題がある。上記多層樹脂フィルムの表面に対して法線方向からの入射光の反射スペクトルが可視域に存在しなくとも、法線方向から傾いた方向からの入射光の反射スペクトルが可視域にシフトすることを意味する。反射スペクトルが可視域にシフトした場合、上記多層樹脂フィルムの表面に対して法線方向から傾いた方向に存在する観察者は、不快な反射光を視認してしまう。しかしながら、本発明の合わせガラス用中間膜が、上記多層樹脂フィルムに積層されている場合、このような不快な反射光を緩和するという優れた作用効果が得られ、色目が良好な合わせガラスを得ることができる。上記多層樹脂フィルムはポリエチレンテレフタレート又はポリエチレンナフタレートを含むことが好ましい。

上記液晶フィルムとしては、任意の波長の光を反射するコレステリック液晶層を任意の層数で積層したフィルムが挙げられる。このような液晶フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。

上記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率が、上記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高いことが好ましい。別の見方をすれば、上記第１の樹脂層の赤外線吸収率は、上記第２の樹脂層の赤外線吸収率よりも低いことが好ましい。

従来、中間膜を用いた合わせガラスの遮熱性が低いことがあった。さらに、従来の合わせガラスでは、高い遮熱性と高い可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）とを両立することは困難であるという問題があった。

これに対して、多層中間膜において、上記赤外線反射層が備えられており、更に該赤外線反射層の両側に第１，第２の樹脂層が配置されており、上記第１の樹脂層の上記赤外線透過率が上記第２の樹脂層の上記赤外線透過率よりも高い場合には、多層中間膜を用いた合わせガラスの遮熱性を効果的に高くすることができる。さらに、多層中間膜を用いた合わせガラスの可視光線透過率を効果的に高くすることができる。このような多層中間膜を用いた合わせガラスでは、遮熱性を高めることができ、更に上記可視光線透過率が高い合わせガラスを得ることができる。

上記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率が、上記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高い場合には、上記第１の樹脂層は、赤外線を比較的多く透過する。このため、上記第１の樹脂層を透過した多くの赤外線は、上記赤外線反射層に至る。上記赤外線反射層は、赤外線を反射するので、上記赤外線反射層に至った赤外線は、上記赤外線反射層により反射される。また、上記第１の樹脂層の赤外線透過率が高いことから、上記赤外線反射層により反射された赤外線の多くは、上記第１の樹脂層を透過する。この結果、多層中間膜に赤外線が入射された際の多層中間膜の温度上昇を抑制できる。このため、多層中間膜の遮熱性が高くなり、更に耐光性に優れているので高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる。また、多層中間膜を用いた合わせガラスを建築物又は車両の開口部に取り付けることで、建築物又は車両の内部空間の温度上昇を効果的に抑制できる。

一方で、仮に上記第１の樹脂層と上記赤外線反射層とを赤外線の一部が透過すると、透過した赤外線は、上記第２の樹脂層に至る。上記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率が、上記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高い場合には、上記第２の樹脂層の赤外線透過率は比較的低いので、上記第２の樹脂層は、赤外線の透過を効果的に遮断する。このため、多層中間膜全体を通過する熱線の量を低減できる。このことによっても、多層中間膜の遮熱性が高くなり、多層中間膜を用いた合わせガラスを建築物又は車両の開口部に取り付けることで、建築物又は車両の内部空間の温度上昇を効果的に抑制できる。

また、上記第２の樹脂層に至る赤外線の量を低減できる結果、上記第２の樹脂層の劣化を抑えることができ、多層中間膜全体での耐光性が高くなる。このため、高い可視光線透過率を長期間に渡り維持できる。さらに、上記第２の樹脂層が遮熱粒子などの遮熱性化合物を含む場合に、該遮熱性化合物の劣化も抑制でき、高い遮熱性を長期間に渡り維持できる。

上記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率は、上記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高い場合には、上記第１の樹脂層と上記第２の樹脂層との組成は異なることが好ましい。なお、上記第１の樹脂層と上記第２の樹脂層との組成が同一であっても、上記第１の樹脂層の厚みを上記第２の樹脂層の厚みよりも薄くすることにより、上記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率を、上記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高くすることができる。

（合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用多層中間膜）
本発明に係る中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。

本発明に係る多層中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、多層中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。多層中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。

本発明に係る中間膜及び本発明に係る多層中間膜の製造方法は特に限定されない。中間膜及び多層中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、有機色素Ｘと金属元素Ｙと熱可塑性樹脂と可塑剤と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、この混練物を用いて、中間膜及び多層中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。本発明に係る多層中間膜を得るために、第１の樹脂層と赤外線反射層と第２の樹脂層とを別々に作製した後、第１の樹脂層と赤外線反射層と第２の樹脂層とを積層して中間膜を得てもよく、第１の樹脂層と赤外線反射層と第２の樹脂層とを共押出により積層して中間膜を得てもよい。

中間膜及び多層中間膜の製造効率が優れることから、上記第１の樹脂層と上記第２の樹脂層とに、同一の熱可塑性樹脂が含まれていることが好ましく、上記第１の樹脂層と上記第２の樹脂層とに、同一の熱可塑性樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。上記第１の層と上記第２の樹脂層とが同一の樹脂組成物により形成されていてもよい。

（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、多層中間膜１１とを備える。多層中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

多層中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。多層中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第１の樹脂層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第２の樹脂層２の外側の表面２ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、本発明に係る中間膜又は本発明に係る多層中間膜とを備えており、上記中間膜又は上記多層中間膜が、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に配置されている。上記合わせガラスは、本発明に係る中間膜を少なくとも含む。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材とがそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１のガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に、中間膜又は多層中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、第１の合わせガラス部材と中間膜又は多層中間膜との間及び第２の合わせガラス部材と中間膜又は多層中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

上記中間膜、上記多層中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜、上記多層中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜、上記多層中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜、多層中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜、多層中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜、上記多層中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜、上記多層中間膜及び上記合わせガラスはフロントガラスに特に好適に用いられる。

（合わせガラスの取り付け方法）
本発明に係る多層中間膜を用いた合わせガラスの取り付け方法は、上述した合わせガラスを、建築物又は車両において外部空間と該外部空間から熱線が入射される内部空間との間の開口部に取り付ける方法である。

具体的には、第１の合わせガラス部材が、外部空間側に位置するように、かつ第２の合わせガラス部材が、内部空間側に位置するように、合わせガラスを開口部に取り付ける。すなわち、外部空間／第１の合わせガラス部材／（他の層／）第１の樹脂層／（他の層／）赤外線反射層／（他の層／）第２の樹脂層／（他の層／）第２の合わせガラス部材／内部空間の順に配置されるように、合わせガラスを取り付ける。好ましくは、外部空間／第１の合わせガラス部材／第１の樹脂層／（他の層／）赤外線反射層／（他の層／）第２の樹脂層／第２の合わせガラス部材／内部空間の順に配置されることが好ましく、外部空間／第１の合わせガラス部材／（他の層／）第１の樹脂層／赤外線反射層／第２の樹脂層／（他の層／）第２の合わせガラス部材／内部空間の順に配置されることが好ましく、外部空間／第１の合わせガラス部材／第１の樹脂層／赤外線反射層／第２の樹脂層／第２の合わせガラス部材／内部空間の順に配置されることが好ましい。上記の配置形態には、外部空間と第１の合わせガラス部材との間に他の部材が配置されている場合が含まれ、内部空間と第２の合わせガラス部材との間に他の部材が配置されている場合が含まれる。

上記積層構造において、上記他の層及び上記他の部材はそれぞれ存在していてもよく、存在していなくてもよい。外部空間から熱線を含む太陽光が合わせガラスに入射され、合わせガラスを通過した熱線を含む太陽光は内部空間に導かれる。上記のように合わせガラスを開口部に取り付けた場合には、第１の合わせガラス部材の外側の表面が熱線の入射面となる。また、第１の樹脂層に第２の樹脂層よりも早く熱線が入射する。

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

中間膜、第１の樹脂層及び第２の樹脂層では、以下の材料を用いた。

熱可塑性樹脂：
ＰＶＢ１（ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度０．７モル％、ブチラール化度６８．５モル％）
ＰＶＢ２（ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６８．５モル％）

なお、上記ポリビニルブチラールの水酸基の含有率、アセチル化度及びブチラール化度（アセタール化度）はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定した。なお、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」により測定した場合も、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法と同様の数値を示した。

可塑剤：
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）

遷移元素を含む有機色素Ｘ：
ＳＧ−５Ａ１２５７（フタロシアニン化合物、中心金属として銅を含む、住化カラー社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、極大吸収波長７１５ｎｍ、波長６２０ｎｍにも吸収波長ピーク有）

金属元素Ｙを含む成分：
Ｍｇ塩（酢酸マグネシウム５０重量％と２−エチル酪酸マグネシウム５０重量％とを含むＭｇ塩の混合物）
Ｋ塩（酢酸カリウム）

遮熱粒子：
ＩＴＯ（ＩＴＯ粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子）
ＣＷＯ（ＣＷＯ粒子、セシウムドープ酸化タングステン（Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３）粒子）

紫外線遮蔽剤：
Ｔ−３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

酸化防止剤：
Ｈ−ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）

多層中間膜では、以下の赤外線反射層を用いた。

Ｎａｎｏ ８０Ｓ（多層フィルム（多層樹脂フィルム）、３Ｍ、住友スリーエム社製「マルチレイヤー Ｎａｎｏ ８０Ｓ」）
なお、「Ｎａｎｏ ８０Ｓ」はポリエチレンテレフタレートを含み、７８０〜２１００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率が５０％以下であった。また、「Ｎａｎｏ ８０Ｓ」は８００〜１３００ｎｍの範囲の光線を反射した。

また、合わせガラスでは、以下の材料を用いた。

クリア（クリアガラス（透明フロートクリアガラス）、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）

（実施例１）
中間膜の作製：
可塑剤（３ＧＯ）４０重量部に対して、有機色素Ｘ（ＳＧ−５Ａ１２５７）０．００５５重量部と、金属元素Ｙを含む化合物（Ｍｇ塩）を得られる中間膜中でＭｇが１６０ｐｐｍとなる量と混合し、可塑剤分散液を得た。

熱可塑性樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、得られた可塑剤分散液全量と、紫外線遮蔽剤（Ｔ−３２６）０．８重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、組成物を得た。

得られた組成物を押出機により押出して、中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を得た。

合わせガラスの作製：
得られた中間膜を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。２枚のクリアガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を挟み込み、真空ラミネータにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスして、積層体を得た。得られた積層体において、クリアガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

（実施例２及び比較例１，２）
中間膜に含まれる配合成分の種類及び配合量を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。なお、ＣＷＯは可塑剤分散液を得る際に添加した。紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の種類及び配合量は、実施例１と同様にした。

（実施例３）
中間膜の作製：
熱可塑性樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部と、有機色素Ｘ（ＳＧ−５Ａ１２５７）０．００２８重量部（有機色素自体の含有量）と、金属元素Ｙを含む化合物（Ｍｇ塩の混合物）を得られる中間膜中でＭｇが１６０ｐｐｍとなる量と、紫外線遮蔽剤（Ｔ−３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（Ｈ−ＢＨＴ）０．２重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、組成物を得た。

得られた組成物を押出機により押出して、中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を得た。

得られた中間膜を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。２枚のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を配置して、耐熱性のテープを用いてずれることがないように固定して、積層体を得た。

得られた積層体を真空バッグに設置し、常温（２３℃）で９３３．２ｈＰａの減圧度にて真空バッグ内の脱気を行った。続いて、脱気状態を維持したままで、真空バッグを１００℃まで昇温し、温度が１００℃まで到達した後２０分間保持した。その後、真空バッグを自然冷却により冷却し、温度が３０℃まで低下したことを確認し、圧力を大気圧に開放した。

上記真空バッグ法により仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

（実施例４，５，１０〜２１）
中間膜に含まれる配合成分の種類及び配合量を下記の表３に示すように設定したこと以外は実施例３と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。なお、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の種類及び配合量は、実施例３と同様にした。

（実施例６）
第１の樹脂層（中間膜）の作製：
可塑剤（３ＧＯ）４０重量部に対して、有機色素Ｘ（ＳＧ−５Ａ１２５７）０．００７重量部（有機色素自体の含有量）と、金属元素Ｙを含む化合物（Ｍｇ塩）を得られる中間膜中でＭｇが１６０ｐｐｍとなる量を混合し、可塑剤分散液を得た。

熱可塑性樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、得られた可塑剤分散液全量と、紫外線遮蔽剤（Ｔ−３２６）０．８重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の組成物を得た。

得られた第１の組成物を押出機により押出して、第１の樹脂層（厚み０．３８ｍｍ）を得た。

第２の樹脂層（中間膜）の作製：
可塑剤（３ＧＯ）４０重量部に対して、遮熱粒子（ＩＴＯ）０．４重量部と、金属元素Ｙを含む化合物（Ｍｇ塩）を得られる中間膜中でＭｇが１６０ｐｐｍとなる量を混合し、可塑剤分散液を得た。

熱可塑性樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、得られた可塑剤分散液全量と、紫外線遮蔽剤（Ｔ−３２６）０．８重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の組成物を得た。

得られた組成物を押出機により押出して、第２の樹脂層（厚み０．３８ｍｍ）を得た。

多層中間膜の作製：
赤外線反射層として、Ｎａｎｏ ８０Ｓ（多層フィルム（多層樹脂フィルム）、３Ｍ、住友スリーエム社製「マルチレイヤー Ｎａｎｏ ８０Ｓ」）を用意した。厚みは７６μｍであった。

上記の赤外線反射層を得られた第１の樹脂層と得られた第２の樹脂層との間に挟み込んで、多層中間膜を得た。

合わせガラスの作製：
得られた多層中間膜を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。２枚のクリアガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた多層中間膜を挟み込み、真空ラミネータにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスして、積層体を得た。得られた積層体において、クリアガラスからはみ出た多層中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

（実施例７〜９，２２〜３３）
第１の樹脂層及び第２の樹脂層に含まれる配合成分の種類及び配合量を下記の表５に示すように設定したこと以外は実施例６と同様にして、多層中間膜及び合わせガラスを得た。なお、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の種類及び配合量は、実施例６と同様にした。

（評価）
（１）有機色素の極大吸収波長の測定方法
クロロホルム１００重量部に対して、有機色素０．００２重量部（有機色素自体の含有量）を混合し、クロロホルム溶液を得た。得られたクロロホルム溶液を光路長１．０ｍｍの分光光度計用石英セルへ入れた。自記分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４１００」）を用いて、３００〜２５００ｎｍでの透過率を測定し、極大吸収波長を求めた。測定値は、上記の材料の欄に記載した。

（２）合わせガラスの可視光線透過率（Ａ光Ｙ値、初期のＡ−Ｙ（３８０〜７８０ｎｍ））
分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４１００」）を用いて、合わせガラスの波長３００〜２５００ｎｍでの透過率を測定し、ＪＩＳ Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して、３８０〜７８０ｎｍでの可視光線透過率を算出した。

（３）Ｔｔｓ（Ｔｏｔａｌ Ｓｏｌａｒ Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）の測定
分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４１００」）を用いて、合わせガラスの波長３００〜２５００ｎｍでの透過率及び反射率を測定し、ＩＳＯ １３８３７に準拠してＴｔｓを測定した。

（４）合わせガラスの初期ＹＩ値
分光光度計（日立製作所社製「Ｕ４１００」）を用いて、波長３８０〜２５００ｎｍでの透過率を測定し、ＪＩＳ Ｋ７３７３に準拠して、初期ＹＩ値（黄色度、イエローインデックス）を算出した。

（５）耐熱性
送風定温恒温器（ヤマト科学社製「ＤＫＭ３００」）を用いて、合わせガラスを１００℃の条件下で、８週間保持した。８週間後の合わせガラスのＹＩ値を、上記（４）合わせガラスのＹＩ値と同様にして測定した。ΔＹＩ値（（１００℃保持後のＹＩ値）−（初期のＹＩ値））を求めた。

（６）色目
ガラス／第１の樹脂層／赤外線反射層（多層樹脂フィルム）／第２の樹脂層／ガラスの積層構造を有する合わせガラスを水平方向に平行になるように設置した。次に、合わせガラスのガラス面の法線方向であり、かつ、合わせガラスのガラス面の中央部分から５０ｃｍ離れた箇所Ａから、合わせガラスを目視で観察した。箇所Ａから合わせガラスの第１の樹脂層側を観察できるように合わせガラスを配置した。

次に、合わせガラスのガラス面の中央部分から観察者までの距離を５０ｃｍに維持しながら、箇所Ａから、合わせガラスのガラス面ど同一平面まで観察しながら移動し、合わせガラスの色目を観察した。色目を以下の基準で判定した。

［色目の判定基準］
○○：１０人が色目を観察したところ、８人以上が色目の変化を認識できなかった
○：１０人が色目を観察したところ、５人〜７人が色目の変化を認識できなかった
×：○○及び○の判定基準に相当しない

なお、赤外線反射層（多層樹脂フィルム）を単独で同様に観察した場合、箇所Ａでは色目を確認することができなかったが、箇所Ａから、合わせガラスのガラス面と同一平面まで移動しながら観察したところ、１０人全員が色目（赤色）の変化を認識できた。

詳細及び結果を下記の表１〜６に示す。なお、実施例２の評価結果は実施例１と同様に優れていた。また、金属元素として、酢酸マグネシウムと酢酸カリウムとを併用した場合も実施例１〜３３と同様の効果が得られた。

１…第１の樹脂層
１ａ…外側の表面
２…第２の樹脂層
２ａ…外側の表面
３…赤外線反射層
３ａ…第１の表面
３ｂ…第２の表面
１１…多層中間膜
１１Ａ…中間膜（単層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス

Claims (23)

1. 遷移元素を含む有機色素と、
   遷移元素とは異なる金属元素と、
   熱可塑性樹脂と、
   可塑剤とを含む、合わせガラス用中間膜。
2. 前記金属元素が、多価金属元素である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記金属元素の含有量が２０ｐｐｍ以上、２００ｐｐｍ以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 遷移元素とは異なる前記金属元素が、マグネシウムであり、
   遷移元素とは異なる前記金属元素が、酢酸マグネシウム又は２−エチル酪酸マグネシウムの添加により含まれている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記遷移元素を含む有機色素における遷移元素が、銅又はバナジウムであり、
   前記遷移元素を含む有機色素が、フタロシアニン化合物又はナフタロシアニン化合物である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記遷移元素を含む有機色素の極大吸収波長が５５０ｎｍ以上、７５０ｎｍ以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 金属酸化物粒子を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 前記金属酸化物粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子又は酸化タングステン粒子である、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 赤外線を反射する赤外線反射層と、
    熱可塑性樹脂を含む第１の樹脂層とを備え、
    前記赤外線反射層の第１の表面側に前記第１の樹脂層が配置されており、
    前記第１の樹脂層が、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス用多層中間膜。
11. 前記赤外線反射層が、７８０〜２１００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率が５０％以下である性質を有する、請求項１０に記載の合わせガラス用多層中間膜。
12. 前記赤外線反射層が、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムである、請求項１０又は１１に記載の合わせガラス用多層中間膜。
13. 前記第１の樹脂層に含まる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
14. 前記第１の樹脂層が可塑剤を含む、請求項１０〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
15. 前記第１の樹脂層が紫外線遮蔽剤を含む、請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
16. 赤外線を反射する前記赤外線反射層と、
    熱可塑性樹脂を含む前記第１の樹脂層と、
    熱可塑性樹脂を含む第２の樹脂層とを備え、
    前記赤外線反射層の前記第１の表面側に前記第１の樹脂層が配置されており、前記赤外線反射層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に前記第２の樹脂層が配置されており、
    前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の内の少なくとも前記第１の樹脂層が、前記合わせガラス用中間膜である、請求項１０〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
17. 前記第１の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率が、前記第２の樹脂層の波長７８０〜２１００ｎｍにおける赤外線透過率よりも高い、請求項１６に記載の合わせガラス用多層中間膜。
18. 前記第１の樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
    前記第２の樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１６又は１７記載の合わせガラス用多層中間膜。
19. 前記第１の樹脂層に含まる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
    前記第２の樹脂層に含まる前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
20. 前記第１の樹脂層が可塑剤を含み、
    前記第２の樹脂層が可塑剤を含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
21. 前記第１の樹脂層が紫外線遮蔽剤を含み、
    前記第２の樹脂層が紫外線遮蔽剤を含む、請求項１６〜２０のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜。
22. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
23. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１０〜２１のいずれか１項に記載の合わせガラス用多層中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用多層中間膜が配置されている、合わせガラス。

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