JPWO2012063918A1 - 多層配線基板 - Google Patents

Abstract

高密度配線領域と高周波伝送領域とを同一基板に実装した多層配線基板100において、少なくとも高周波伝送領域に用いられる絶縁層の材料として、誘電正接(tanδ)が0.01よりも小さな樹脂材料を使用することによって、40GHz以上の信号周波数を高周波伝送領域で伝送できるようにした。絶縁層は、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物、及び、ビニリデン基を３つ有する三官能化合物を含有し、かつ、前記二官能化合物と前記三官能化合物の含有割合が重量比の値(二官能化合物/三官能化合物)で０．５〜１．５である重合性組成物によって形成されている。

Description

本発明は、LSI、IC等の半導体素子を搭載するための基板を含む多層配線基板に関し、特に高周波用途における電気信号損失を低減することのできる半導体素子搭載基板及び多層配線基板一般に関するものである。

多層配線基板は、半導体素子を搭載して該半導体素子とともに同一パッケージに収容されて半導体装置を構成したり、あるいは複数の電子部品（半導体装置やその他の能動体部品、キャパシタや抵抗素子等の受動体部品等）を搭載して情報機器、通信機器、表示装置等の電子装置を構成したりするのに広く用いられている（例えば特許文献１参照）。これら半導体装置や情報機器等の近年の高速伝送化と小型化に伴い、信号周波数の高周波化と信号配線密度の高密度化が進み、高周波信号の伝送と高密度配線を同時に実現することが求められるようになった。

しかしながら、信号周波数の高周波化と信号配線密度の高密度化により、伝送損失が増大するため、伝送信号の信頼性を確保することが困難であり、信号配線の高密度化と高周波信号の伝送を同一基板上で実現する課題は解決されていなかった。

一方、特許文献２は、高周波信号伝送部の伝送損失の低減と低周波信号伝送部の高密度化を同一基板上に実現する多層配線基板を提案している。具体的に言えば、特許文献２で提案された多層配線基板は、第１の絶縁層を介して、複数の第１の配線層を積層した第１の配線領域と、該第１の絶縁層の厚さの２倍以上の厚さをもつ第２の絶縁層を有し、かつ、前記第１の配線層の幅の２倍以上の幅をもつ第２の配線層を前記第２の絶縁層上に設けた第２の配線領域とを有している。このように、配線パターンと絶縁層を交互に積層した第１の配線領域と、第１の配線領域に対して絶縁層の厚みが２倍以上でありかつ配線幅が２倍以上である第２の配線領域を同一基板に一体的に構成した場合、第１の配線領域を主として低周波信号伝送部として使用し、第２の配線領域を主として高周波信号伝送部として使用できる。

このような構成の多層配線基板では、例えば、第１の配線領域において主として1GHz以下の周波数信号を伝送し、第２の配線領域において主として1GHzを越える高周波信号を好ましくは1cm以上の長距離高速伝送できる。

このため、特許文献２で提案された多層配線基板は、第１の配線領域によって高実装密度を維持しつつ、第２の配線領域によって高周波信号を長距離伝送する場合の伝送信号の劣化を抑えることができる。

特開２００７−２８８１８０号公報 国際公開ＷＯ２００９／１４７９５６号公報

特許文献２の提案は、問題解決に大変優れた展開を示すものであるが、そこで使用されている絶縁層は誘電体損失が大きく、伝送可能な最大周波数は16.1GHzに留まることが判明した。このため、更なる高性能化が求められる場合には、適用できないことが分かった。

従って、本発明の目的は、高周波信号伝送部の伝送損失の低減と低周波信号伝送部の高密度化を同一基板上に実現する多層配線基板であって、16.1GHzを超える最大周波数を有する多層配線基板を提供することにある。

本発明によれば、複数の配線層が絶縁層を介して積層されている多層配線基板において、配線層と絶縁層とを交互に積層した第１の配線領域と、該第１の配線領域に対して絶縁層の厚みが２倍以上でありかつ配線層の幅が２倍以上である第２の配線領域とを有し、前記第１の配線領域と前記第２の配線領域とが同一基板に一体的に形成されている多層配線基板であって、前記絶縁層は、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物、及び、ビニリデン基を３つ有する三官能化合物を含有し、かつ、前記二官能化合物と前記三官能化合物の含有割合が重量比の値(二官能化合物/三官能化合物)で0.5〜1.5である重合性組成物を塊状重合し、架橋してなる樹脂材料（架橋樹脂成形体）からなることを特徴とする多層配線基板が得られる。前記樹脂材料は、通常、0.01よりも小さい誘電正接(tanδ)を有する。

このような構成の多層配線基板では、第１の配線領域は主として低周波信号伝送部として用いられ、第２の配線領域は主として高周波信号伝送部として用いられる。

なお、本発明において、第１の配線領域に伝送される信号に使用される「低周波」の語は、第１の配線領域に伝送される信号の周波数が第２の配線領域に伝送される信号の周波数と比較して低い周波数であることを意味し、一方、第２の配線領域に伝送される信号に使用される「高周波」の語は、第２の配線領域に伝送される信号の周波数が第１の配線領域に伝送される信号の周波数と比較して高い周波数であることを意味する。

本発明において、「配線パターン」あるいは「配線」とはJISC3005で測定した比抵抗が1kΩ-cm未満の材料で形成された線路で、回路を含む概念で用いる。導体の断面形状は矩形に限らず、円形、楕円形、その他の形状であっても良い。また、絶縁体の断面形状も特に限定されない。

本発明において、好ましくは、前記第２の配線領域が、前記第２の絶縁層の厚さより厚い第３の絶縁層と、該第３の絶縁層上に設けられた前記第２の配線層の幅よりも幅の大きい第３の配線層とを有する部分を含むようにすることができる。

本発明において、好ましくは、前記第２の配線領域の絶縁層を構成する誘電体厚みを40μm以上、配線幅を30μm以上とすることで、主に８GHzを超える高周波信号を1cm以上の長距離伝送する場合の信号損失の劣化をより効果的に抑えることができる。

本発明において、好ましくは、前記第１の配線領域と第２の配線領域の境界部の絶縁層に、該絶縁層を貫通して導体が形成され、該導体を接地することで、第１の配線領域と第２の配線領域の信号の相互の電気的結合を抑制し、相互の信号配線からの放射ノイズを抑制することができる。

現在一般的に使用されている信号配線の特性インピーダンスは50Ωであるが、前記第１及び第２の配線領域の配線幅と誘電体（絶縁層）厚み及び配線厚みを、特性インピーダンスが好ましくは100Ω以上となるように設計することで、配線中を流れる電流を抑制し、伝送損失を低減することが可能となる。

また、前記第１の配線領域と第２の配線領域の絶縁層が、誘電正接(tanδ)が0.002以下であるような絶縁材料を用いることで、伝送信号の劣化を抑えることが出来る。特に、前記第１及び前記第２の配線領域のうち、少なくとも前記第２の配線領域における絶縁層の比誘電率が3.7以下でかつ誘電正接が0.0015以下である絶縁材料を用いるのが好ましい。

本発明によれば、第１の配線領域によって高実装密度を維持しつつ、第２の配線領域によって高周波信号を長距離伝送する場合の伝送信号の劣化を抑えることができ、多層配線基板の信号配線の高密度化と伝送信号の高周波化を同一基板上で実現可能にすると共に、伝送可能な最大周波数を40〜80GHz、ないしはそれ以上とすることができる。

第１の比較例１による多層配線基板の構造を示す断面図である。 図１に示す多層配線基板の作製フローを示す断面図である。 第２の比較例２による多層配線基板の構造を示す断面図である。 第３の比較例３による多層配線基板の構造を示す断面図である。 第１の比較例１による伝送線路、及び比較例として多層配線基板中の第２の配線領域にマイクロストリップライン構造を形成した伝送線路の伝送損失と信号周波数の関係を示す図である。 比誘電率2.6、10GHzの誘電正接0.01の誘電体の場合について、配線幅、誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係について求めた特性図である。 誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を、比誘電率2.6、10GHzの誘電正接0.01の誘電体の場合について求めた特性図である。 誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を、比誘電率及び誘電正接が異なる場合について比較するために示した特性図である。 周波数条件以外は図８と同条件下で得られた誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を示した特性図である。 第４の比較例４による多層配線基板の構造を示す断面図である。 図１０に示す多層配線基板の作製フローを説明するための図である。 第４の比較例４において用いたマイクロストリップラインの配線寸法の例を示した図である。 第４の比較例４として試作された多層配線基板の断面光学顕微鏡観察像を模した図を示す図である。 第４の比較例４において作製されたマイクロストリップラインの伝送特性を示した図である。 第４の比較例４において作製されたマイクロストリップラインの伝送特性と高周波RLGCモデルの計算結果を示した図である。 第４の比較例４において作製されたマイクロストリップラインの伝送可能距離特性について示した図である。 第４の比較例４において作製されたマイクロストリップラインの消費電力特性を示した図である。 第４の比較例４において作製されたマイクロストリップラインの伝送特性を、距離10cmを-3dbの損失に抑えて伝搬可能な周波数fpと、配線１本あたりの消費電力P_boardとして従来例と比較しつつ示す。 本発明に係る多層配線基板に使用される絶縁層の特性を説明するための図であり、ここでは、配線層の膜厚(10μm)を一定にした状態で、絶縁層の膜厚を変化させた場合における配線層の幅と特性インピーダンスの関係を示すグラフである。 本発明に係る多層配線基板に使用される絶縁層の特性を説明するための図であり、ここでは、絶縁層を形成する重合性組成物の膜厚に対して、配線層の幅及び膜厚を一定割合で変化させた場合における絶縁層の膜厚と伝送損失(S21)との関係を示すグラフである。 本発明に係る多層配線基板に使用される絶縁層の特性を説明するための図であり、ここでは、絶縁層の膜厚、配線層の膜厚及び幅を一定にした場合における周波数と伝送損失の関係を示すグラフである。 本発明に係る多層配線基板に使用される絶縁層の特性を説明するための図であり、ここでは、絶縁層の膜厚、及び、配線層の幅を図３の場合よりも厚くした場合における周波数と伝送損失の関係を示すグラフである。 本発明に係る多層配線基板に使用される絶縁層の特性を説明するための図であり、ここでは、絶縁層の膜厚、及び、配線層の幅を図４の場合よりもさらに厚くした場合における周波数と伝送損失の関係を示すグラフである。 本発明の第１の実施形態に係る多層配線基板の構造を示す断面図である。

（第１の比較例１）
以下、本発明の実施形態を説明する前に、比較例を図面に基づき説明する。

図１に示すように、第１の比較例1の多層配線基板100は、第１の配線領域（多層配線領域）101と第２の配線領域（多層配線領域）102を有する。第１の配線領域（多層配線領域）101は、板状または膜状の絶縁層104a、104bと、配線103aとが交互に積層されてなる。第２の配線領域（多層配線領域）102は、第１の配線領域101における１層当たりの絶縁層厚みH1に対して２倍以上の絶縁層厚みH2を有する絶縁層104上に配線103bを有する。配線103bの配線幅W２は、第１の配線領域101の配線103aの配線幅W1に対して２倍以上としている。105は導電膜である。

第１の比較例の多層配線基板100は、例えば、半導体素子パッケージ基板として用いられる。この多層配線基板100においては、主に半導体素子の端子から伝送する信号の周波数が1GHzを越えかつ伝送距離が1cmを越えるような用途には第２の配線領域102が用いられ、それ以外には第１の配線領域101が用いられる。

第２の配線領域102中の絶縁層厚みH2は特に限定されないが、好ましくは、40μm以上の膜厚とすることで、1GHzを超える高周波信号の伝送損失を大きく減少させることができる。配線103bの幅W2は特に限定されないが、好ましくは30μm以上の配線幅とすることで、1GHzを超える高周波信号の伝送損失を大きく減少させることができる。

また、第１の配線領域101の特性インピーダンスは特に限定されないが、第２の配線領域102の配線幅と誘電体（絶縁層）厚み及び配線厚みを、特性インピーダンスが好ましくは100Ω以上となるように設計することで、配線中を流れる電流を抑制し、特に高周波における伝送損失を低減することができる。

第１の配線領域101中の配線間距離G1は特に限定されない。第１の配線領域101と第２の配線領域102の境界における配線間距離G2は特に限定されないが、第２の配線領域102の絶縁層厚みH2以上にすることで、配線間の結合を抑え、クロストークノイズを抑制することができる。第１の配線領域101中の配線層の厚みT1は特に限定されない。第２の配線領域102中の配線層の厚みT2は特に限定されないが、伝送信号周波数をf 、配線103bの導電率をσ、その透磁率をμ とした場合、電磁波の配線への進入深さd は、下記の数１で表されるから、その値d以上であることが好ましい。

第１の配線領域101と第２の配線領域102を同一基板に一体的に構成する方法は、例えば以下のようにして行われる。

図２（ａ）に示すように、まず、絶縁層104（図１）の下部絶縁層104aをシート状に形成する。その下部絶縁層104aの下面に、銅などの導電膜105を形成すると共に、下部絶縁層104aの上部に銅などの配線層103を形成する。導電膜105および配線層103は、例えばCu膜をめっき法、スパッタ法、有機金属CVD法、Cu等の金属膜の接着法などにより形成することができる。

次に、図２（ｂ）に示すように、配線層103をフォトリソグラフィ法などによりパターンニングして、所望パターンの配線103aを形成する。配線103aは第１の配線領域101中の配線パターンを構成するが、第２の配線領域102中の配線層はエッチング法などによって除去される。引き続き、図２（ｃ）に示すように配線103aが形成された下部絶縁層104aの上に、上部絶縁層104bを形成する。上部絶縁層104bは、例えば下部絶縁層104aと同様にしてシート状に形成され、下部絶縁層104aの上に例えばプレス法により張り合わされる。

その後、図２（ｄ）に示すように、上部絶縁層104bの上に配線層103を形成する。続いて、図２（ｅ）に示すように上部絶縁層104b上の配線層103をフォトリソグラフィ法などによりパターニングして、第１の配線領域101の配線103aを上部絶縁層104b上にも形成すると共に、第２の配線領域102の配線103bを上部絶縁層104b上に形成する。

なお、上部絶縁層104bは、例えばスピンコート法や塗布法などで形成してもよい。

（第２の比較例２）
図３に示すように、第２の比較例２では、図１で説明した最上層の配線103a、103b上に絶縁層104cが形成されると共に、絶縁層104c上の第１の配線領域101に配線103aが、第２の配線領域102のうち、配線103bが形成されている第１の部分ではない第２の部分に配線103cが、それぞれ形成されている。第２の配線領域102の第２の部分では、最上層の配線103ｃの下の絶縁層には配線層が形成されておらず、該絶縁層の厚さH3はH1の３倍以上となっており、また配線103ｃの幅Ｗ3も好ましくは第１の部分の配線103ｂの幅Ｗ2よりも大きくする。第２の比較例では、第２の配線領域（多層配線領域）102が、第１の配線領域（多層配線領域）101の１層当たりの絶縁層厚みH1に対して２倍以上の複数種類の絶縁層厚みH2、H3で規定される絶縁層104を有し、かつ、配線103aの配線幅W1に対して２倍以上の複数種類の配線幅W2、W3で規定される配線103b、103cを有する点以外は、第１の比較例と同様な構成を有する。

以下では、前記第１の比較例と共通する部材には同一符号を付し、その説明を一部省略し、以下、相違点のみについて詳細に説明する。

第２の比較例では、第２の配線領域102中の複数種類の絶縁層厚みを有する配線のうち、配線下部の絶縁層厚みが厚い構造のもの、すなわち厚みH3の絶縁層上の配線103cの方が、より高周波信号の伝送損失を抑制できる。なお、図３では第２の配線領域102中の配線を103bと103cの２種類で代表させているが、第２の配線領域102中の配線構造の絶縁層厚みと配線幅は２種類に限定されるものではない。また、第１の配線領域101の配線構造との関係を満たしていれば、第２の配線領域102中の配線構造における絶縁層厚みと配線幅の組み合わせは限定されない。

（第３の比較例３）
図４を参照して第３の比較例３について説明する。ここでは、第１の配線領域101と第２の配線領域102との境界領域において、ビア（ＶＩＡ）ホールすなわち絶縁層を縦方向に貫通する穴を設け、その穴を導電体で埋めて、該導電体を介して配線106を接地電極105に接続するように形成する点以外は、第１の比較例と同様な構成を有する。接地電極105に接続されたビアホール導電体および配線106を配置することで、第１の配線領域101中の配線の信号と第２の配線領域102中の配線の信号との電気的結合を抑制し、第２の配線領域102中を伝送する信号に対するノイズを抑制することができる。

図４では、配線106を接地電極としての導電膜105に接続しているが、配線106は接地電極に接続していれば、接地電極との位置関係は限定されない。また、配線106の断面構造やビアホール導電体の断面構造は矩形に限定されない。

また、図４のように一つのビアホールで接地電極（導電膜）105に接続する構成とする代わりに、まず下部絶縁層104aの表面へ設けたランドへ、上部絶縁層104bを貫通する第１のビアホールで接続し、そのランドと接地電極105とを下部絶縁層104aを貫通する第２のビアホールで接続してもよい。この例は、実施例２として後で詳しく説明する。この場合、第１のビアホールと第２のビアホールは一直線とせずに、ずらして配置してもよい。

また、図４の構造の上部に図３のように絶縁層104cを形成すると共に、絶縁層104c上の第２の配線領域102内における配線103bと配線103cとの間における絶縁層104c上に接地配線を設けてビアホールを介して接地電極105へ接続させるようにしてもよい。

以下、第１の比較例１のさらに詳細な構成を説明する。

図１を参照すると、前記第１の比較例１に記載の多層配線構造による第１の配線領域101として絶縁層104bの厚みH1が40μmであり、配線103aの配線幅W1が104μm、配線厚みT1が12μmであるマイクロストリップライン構造と、第２の配線領域102として絶縁層104の厚みH2が80μmであり、配線103bの配線幅W2が215μm、配線厚みT2が12μmであるマイクロストリップライン構造を、それぞれ前記に記載の方法で同一基板上に形成した。

本比較例１における第１の配線領域101中の配線間距離G1は100μmであり、第１の配線領域101の配線103aと第２の配線領域102の配線103bの配線間距離G2は150μmであった。なお、絶縁層104として、空洞共振法によって求めた1GHzの比誘電率が2.5であり、かつ1GHzの誘電正接が0.01であるようなポリシクロオレフィン系絶縁材料を用いた。また、配線103a、103b、導電膜105として抵抗率が1.8μΩ-cmである金属銅をめっき法により形成した。

この多層配線基板100中の第２の配線領域102の信号周波数に対する伝送損失をSパラメータ法により測定した結果を図５に実線で示す。

また、第１の配線領域101の配線１本あたりの占有断面積を１とした場合、本例における多層配線基板100中の配線の占有断面積は10.1であった。

（従来例１）
第２の配線領域102として、第１の配線領域101と同一の構造を有し、絶縁層104の厚みH2が40μmであり、配線103bの配線幅W2が104μmであるマイクロストリップライン構造を有する点以外は、第１の比較例１と同様にして多層配線基板100を製造した。この第２の配線領域102の信号周波数に対する伝送損失をSパラメータ法により測定した結果を図５に破線で示す。

また、第１の配線領域101の配線１本あたりの占有断面積を１とした場合、従来例１における多層配線基板100中の配線の占有断面積は7.0であった。

（従来例２）
第１の配線領域101として、第２の配線領域102と同一の構造を有し、絶縁層厚みが80μmであり、配線幅が215μmであるマイクロストリップライン構造を有する点以外は、第１の比較例１と同様にして多層配線基板100を製造した。

この多層配線基板100中の第２の配線領域102の信号周波数に対する伝送損失は、第１の比較例１の第２の配線領域102の信号周波数に対する伝送損失と同等の値となった。

また、第１の配線領域101の配線１本あたりの占有断面積を１とした場合、従来例２における多層配線基板100中の配線の占有断面積は29.9であった。

図５に示すように、第１の比較例１の方が従来例１に比較して、高周波信号の伝送損失を低減できていることが確認できた。また、第１の比較例１の方が従来例２に比較して配線の占有断面積を小さくすることが可能であることを確認した。

図６は、比誘電率ε_r=2.6、10GHzの誘電正接tanδ=0.01の誘電体の場合について配線幅W、誘電体厚さ（絶縁層厚み）Hと伝送損失の関係について求めた特性図である。

また、図７は誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を、比誘電率ε_r=2.6、10GHzの誘電正接tanδ=0.01の誘電体の場合について求めた特性図である。図７に示すように、絶縁層の厚さを40μm以上とすると、伝送損失が極めて低減する。

一方、図８は10GHzの信号の伝送における誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を、比誘電率ε_r=2.6、10GHzの誘電正接tanδ=0.01の誘電体（図中、左側）と、比誘電率ε_r=3.4、10GHzの誘電正接tanδ=0.023の誘電体（図中、右側）とで比較するために示した図である。

図９は、周波数5GHz以外は図８と同条件下で得られた誘電体厚さ（絶縁層厚み）と伝送損失の関係を示す。図９の左側に示すように、絶縁層の比誘電率ε_r=2.6、誘電正接tanδ=0.01とすると、図９の右側に比べて伝送損失が極めて低減することが分かる。

図６〜図９からも、第１の比較例１と同様に、高周波信号の伝送損失を低減できることが確認でき、特に、誘電体厚さ、すなわち絶縁層厚みを厚くすること、絶縁層の比誘電率および誘電正接を小さくすることによる伝送損失の低減効果が顕著であることが確認できる。なお、伝送損失の低減効果は、比誘電率が2.7以下、誘電正接が0.015以下で顕著である。

（第４の比較例４）
図１０を参照して、図３、図４で説明した第２、第３の比較例２、３を組み合わせたものを第４の比較例４とし、その多層配線基板100について説明する。この多層配線基板100は、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板と呼ぶことができ、その構造は、実装密度の低下を最小限度に抑制しつつ、一つのプリント配線基板100上にGHz帯域、特に10GHz以上の超高周波信号を低消費電力で伝送可能な領域を持つ。

この複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板の特徴をまとめると以下の通りである。

Ａ）一つのプリント配線基板100上に1GHz以下の低周波・直流電源を伝送するための高密度実装領域101と、1GHzを越える高周波伝送を低損失で実現可能な高周波伝送領域102を有する。

Ｂ）高密度実装領域101は、配線幅Wを可能な限り微細に形成し、実装密度の向上を図る。誘電体厚みHは配線損失を抑えるために、極端な薄膜化は行わない。また、高密度実装領域101の配線特性インピーダンスZ1を125Ω以上に保ち、低消費電力を実現するためにも、誘電体膜の薄膜化は抑える必要がある。例えば比誘電率ε_r＝2.60のポリシクロオレフィン樹脂フィルムを用い、誘電体膜厚をH1＝40μm、配線高さT＝10μmとした場合、特性インピーダンスZ1＝125Ωとなる配線幅は、W１＝9.4μmである。この配線は、平滑めっきプリント配線技術によって実現可能である。

Ｃ）高周波伝送領域102は、第１の部分と第２の部分とを有する。配線金属損失を抑制するために誘電体膜厚を第１の部分では高密度実装領域101の誘電体膜厚の２倍(H2＝2×H1)またはそれ以上に、第２の部分では３倍(H2’＝3×H1)またはそれ以上とする。この誘電体膜厚は、ビルドアップ多層プリント配線基板の形成方法を応用することで実現可能である。すなわち高周波伝送領域102における下層誘電体樹脂膜上のめっき銅配線を、配線パターニング時にエッチングにより除去し、その上に２層目、および３層目の樹脂膜をビルドアップすることで、特殊な工程を新たに導入することなく実現可能である。高周波伝送領域102の特性インピーダンスZ2は100Ω以上とする。これは消費電力を低下させると共に、誘電体樹脂膜厚の増加に伴う配線幅の増加を抑制し、実装密度を向上させるためである。例えば、比誘電率ε_r＝2.60の誘電体樹脂膜を用い、誘電体膜厚をH2＝80μm、配線高さT＝10μmとした場合、特性インピーダンスZ2＝50Ωとなる配線幅は、W2＝209μmである。一方、特性インピーダンスZ2＝100Ωで配線を設計した場合、W2＝52μmとなり、1/2の消費電力を実現しながら配線幅の増大を抑制できる。なお、第２の部分の配線の幅Ｗ2’は、第１の部分の配線の幅Ｗ2よりも大きく（好ましくは２倍以上に）してある。

Ｄ）高周波伝送領域102と高密度実装領域101の境界は、配線間の信号の電気的結合を低減し伝送信号に重畳するクロストークノイズを抑制するために、ビアホールによるノイズシールドを設ける。高周波伝送領域102においても、第１の部分と第２の部分との配線間の信号の電気的結合を低減するためにビアホールによるノイズシールを設けてある。

前述した図４のように一つのビアホール導電体で接地電極（導電膜）105に接続する構成に代えて、本実施例では以下のような構成を採用している。まず下部絶縁層104aを貫通するビアホール導電体で下部絶縁層104aの表面に設けたランドと接地電極（導電膜）105とを接続し、続いて下部絶縁層104aの表面に設けたランドを、上部絶縁層104bを貫通するビアホール導電体で接続し、さらに上部絶縁層104bの表面に設けたランドと絶縁層104cの表面に設けたランドをビアホール導電体で接続している。

第４の比較例４による複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板の効果を実証するために、以下の実験を行った。

まず、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板を、図１１に示すビルドアップ多層プリント配線基板の作製フローによって試作した。誘電体樹脂膜には厚さH＝40μmのポリシクロオレフィン樹脂を用い、高密度実装領域101として誘電体厚みH１＝40μm、配線幅W1＝10μm、配線高さT＝10μmの配線を持つ領域(特性インピーダンスZ1＝123Ω)と、高周波伝送領域102としてH2＝80μm、W2＝50μm、T＝10μmのマイクロストリップラインを持つ配線領域(特性インピーダンスZ2＝101Ω)を同一基板上に試作し、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板を実証した。

高周波伝送領域102では、１層目の銅めっき配線をエッチング時に除去することで、２層目の誘電体樹脂膜と併せて膜厚を2×H＝H2＝80μmとする。このプロセスフローは、ポリシクロオレフィン樹脂上に平滑めっきを形成する技術を用いたビルドアップ多層プリント配線基板の配線形成工程で実現可能である。

次に、高周波伝送領域102の伝送特性を確認するために、図１１と同様のプロセスによってマイクロストリップライン構造を形成し、その高周波伝送特性を判定した。誘電体膜厚は、H＝40μmのポリシクロオレフィン樹脂を２層あるいは３層重ねることによってH2＝80μmとH2’＝120μmとした。配線の特性インピーダンスは、Z0＝50Ωと、Z0＝100Ωの二種類を試作した。試作したマイクロストリップライン構造の配線寸法を図１２に示す。

上記のマイクロストリップラインの伝送特性と、H＝40μmのマイクロストリップラインの伝送特性の実測値を比較することによって、誘電体膜厚の違いが伝送特性に与える影響を実測し、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板の優位性を実証することとした。また高周波RLGCモデルによって上記の複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板の伝送特性を解析し、その優位性を確認した。

図１３に、低誘電率・低誘電損失・平滑めっき誘電体樹脂膜を用いて作製した、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板（第４の比較例４として作製された多層配線基板）の、断面光学顕微鏡観察像を模した図を示す。図中左側の高密度実装領域としてH1＝40μmの誘電体膜１層ごとに幅W1＝10μmの配線が形成されており、図中左側の高周波伝送領域として誘電体膜２層分の膜厚H2＝80μmに、配線幅W2＝50μmの配線が正確に形成されている。これにより、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板を、ビルドアップ多層プリント配線基板プロセスによって形成可能なことを示している。

図１４に、第４の比較例４において作製したマイクロストリップラインの高周波伝送特性を示す。低誘電率・低誘電損失・平滑めっき誘電体樹脂膜を用いて伝送損失を低減した上で、誘電体膜厚をH2＝80μmあるいはH2’＝120μmにすることで、-3dB/10cmの伝送損失で1OGHzを越える超高周波伝送を実現している。特性インピーダンスをZ0＝100Ωとして配線を微細化しても伝送損失はZ0＝50Ωのマイクロストリップラインとほぼ同じ損失に抑制されることを実証した。これは、配線金属損失が、配線抵抗÷（特性インピーダンス）×２、とほぼ等しいために、配線の微細化によって配線抵抗が増大しても、特性インピーダンスを増大させることによって配線損失の増大を防ぐことができるためである。このように、特性インピーダンスを高くすることによって配線を微細化することができるため、高周波信号伝送領域でも面内での実装密度の低下を抑制しながら、1OGHzを越える伝送信号を10cm以上伝搬可能であり、かつ配線１本あたりの消費電力を従来の1/2以下に抑制することが可能となる。

図１５に、図１４と同一の伝送特性の実測結果と高周波RLGCモデルによって得られた伝送特性の計算結果を示す。モデルに用いたポリシクロオレフィン樹脂の誘電体特性、配線寸法は図１２の値を用いた。配線抵抗率はρ＝1.72μΩ−cmとおき、表面荒れによる配線損失の増大は考慮しない。それぞれの膜厚において、実測結果と高周波RLGCモデルの計算結果が良い一致を見ており、誘電体-金属界面の荒れや、誘電体樹脂膜の積層による樹脂膜界面が伝送特性に与える影響がないことが分かる。

図１６に、第４の比較例４において作製したマイクロストリップラインの伝送特性から計算した伝送可能距離を示す。伝搬可能距離は、/S21/が-3dB以下となる信号伝搬距離と定義している。プリント配線基板上でおおよそ必要な伝送距離10cmで比較するとH2＝80μm・Z0＝100Ωでfp＝13.OGHz、H2’＝120μm・Z0＝100Ωではfp＝16.1GHzという超高周波が伝搬可能であることを実証した。

図１７に、この伝送特性から計算した配線１本あたり、10cm伝送時の消費電力を示す。特性インピーダンスZ0を100Ωと高くし、かつ伝送損失を低減したことで、1OGHzの信号を伝送する際の配線一本当たり、10cm当たりの消費電力はH2＝80μm・Z0＝100Ωの場合でP_board＝13.3mW、H2’＝120μm・Z0＝100ΩではP_board＝12.6mWの消費電力と、従来、エポキシ樹脂上に形成したH＝40μm・Z0＝50Ωのマイクロストリップラインの消費電力51.3mWに比べて約1/4の消費電力に抑え、大幅な低消費電力化を実現した。低周波領域でも、特性インピーダンスを２倍にしたために、消費電力を1/2に低減できることを確認した。

図１８には、第４の比較例４において作製したマイクロストリップラインの伝送特性を、距離10cmを-3dbの損失に抑えて伝搬可能な周波数ｆｐと、配線１本あたりの消費電力P_boardとして従来例と比較しつつ示す。低誘電率・低誘電損失・平滑めっき技術を用いたポリシクロオレフィン樹脂を誘電体樹脂膜として用いた複数誘電体圧混載配線構造を用いることで、10GHz以上の信号伝送を、従来の1/2以下の低消費電力で、実装密度を維持しながら達成できる、超高周波・低消費電力・高密度プリント配線基板が実現できる。

以上に説明した第１〜第４の比較例1〜４では、上述のように優れた特性を得ることができるが、伝送最大周波数は１６．１ＧＨｚに留まり、更なる高性能化が必要であった。

本発明は、絶縁層の材料として、特願２００９−２９４７０３号明細書に記載された重合性組成物材料を用いることを特徴としている。

ここで、本発明で用いられる重合性組成物材料について、概略的に説明しておく。特願２００９−２９４７０３号明細書に記載されているように、当該重合性組成物材料は、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物、及び、ビニリデン基を3つ有する三官能化合物を含有し、かつ、前記二官能化合物と前記三官能化合物の含有割合が重量比の値(二官能化合物/三官能化合物)で0.5〜1.5である。また、二官能化合物としては二官能メタクリレート化合物が、三官能化合物としては三官能メタクリレート化合物が、好ましい。また、必要に応じて、前述した重合性組成物には、充填剤、重合調整剤、重合反応遅延剤、連鎖移動剤、老化防止剤、及びその他の配合剤が添加されても良い。

上述したシクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、二官能化合物、及び、三官能化合物、充填剤、重合調整剤、重合反応遅延剤、連鎖移動剤、老化防止剤、及びその他の配合剤等については、後述することとする。

本発明は、特願２００９−２９４７０３号明細書に記載された重合性組成物を塊状重合し、架橋してなる樹脂材料(以下では、X-L-1と略称する)を絶縁層として使用した多層配線基板に関する。当該基板の電気的な特性を測定した結果、室温（２５℃）で１GHzにおいて、誘電損失特性をあらわすtanδは通常0.0012であり、特許文献２のものと比較して、極めて小さいことが分かった。また、上記した樹脂材料は、通常3.53の比誘電率εrを有していることが分かった。一方、特許文献２のものでは、１GHzにおいて、0.01のtanδ、2.5の比誘電率を有していた。

図１９を参照して、誘電正接(tanδ)が0.0012である樹脂材料X-L-1によって絶縁層を形成した場合における特性インピーダンスと導電体層の幅との関係が示されている。図１９では、図１９の上部に示されているように、銅によって形成された導体線路１１上に、厚さＨの上記した絶縁層１３を形成し、当該絶縁層１３上に幅Ｗで厚さ10μｍの銅によって形成された導体線路１５を有するマイクロストリップ線路を作製して測定を行った。ここでは、絶縁層１３の厚さ（配線高さ）Ｈ及び導体線路１５の幅Ｗを変化させることによって、特性インピーダンスの変化を測定した。

図１９からも明らかなように、絶縁層１３の厚さＨが厚くなるに従って、マイクロストリップ線路の特性インピーダンスは高くなり、他方、導体線路１５の幅Ｗが狭くなるに従って、特性インピーダンスは高くなることが分かる。

図２０を参照すると、tanδが0.0012で、比誘電率εrが3.53の樹脂材料によって形成された絶縁層の膜厚Ｈを変化させると共に、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗを絶縁層の膜厚Hと関連させて変化させた場合における伝送損失Ｓ２１の変化が示されている。ここでは、導体線路１５として、1.72μΩ・cmの電気固有抵抗（低効率）ρを有する導体線路１５を使用して、10GHzの信号を加えた場合における10cm当りの伝送損失S21/10cmが図２０の縦軸に示され、絶縁層の膜厚Ｈが横軸に示されている。

ここでは、導体線路１５の高さＴを絶縁層１３の膜厚Ｈの0.25倍とし、導体線路１５の幅Ｗを絶縁層１３の膜厚Ｈの0.378倍とした場合における伝送損失が示されている。この場合、当該マイクロストリップ線路の特性インピーダンスＺ０は100Ωであった。

図２０からも明らかな通り、絶縁層１３の膜厚Ｈが薄くなるに従って、導体線路１５及びマイクロストリップ線路全体の伝送損失Ｓ２１は大きくなっており、特に、20μmより薄くなると、伝送損失Ｓ２１は−７ｄＢから−１２ｄＢに急激に大きくなっている。一方、絶縁層１３の膜厚Ｈが50μmを超えると、伝送損失Ｓ２１を−３ｄＢ以下にすることができることも、図２０は示している。よって、絶縁層１３の膜厚Ｈが40μm程度であり、特性インピーダンスＺ０が100Ωであれば、配線層の幅Ｗ及び膜厚Ｔを10μm程度に薄くしても、10GHzより低い周波数の信号、例えば、8GHzの周波数の信号を充分に伝送できることが分かる。

また、本発明者等の実験によれば、上記した0.0012のtanδ及び3.53の比誘電率εｒを有する絶縁層１３の膜厚Ｈを130μmに一定すると共に、導体線路１５の膜厚Ｔを15μmに固定した状態で、導体線路１５の幅Ｗを変化させると、マイクロストリップ線路の特性インピーダンスＺ０を変化させることができた。例えば、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗをそれぞれ15μm及び276μmとしたとき、特性インピーダンスＺ０は50Ωであった。

さらに、上記した絶縁層１３の膜厚Ｈを130μmに一定にした状態で、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗをそれぞれ15μm及び276μmとしたとき、特性インピーダンスＺ０を100Ωにすることができ、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗをそれぞれ15μm及び8.3μmにした場合、特性インピーダンスＺ０を150Ωにすることができた。

また、上記した絶縁層１３の膜厚Ｈを130μm、導体線路１５の膜厚Ｔを15μmに保った状態で、導体線路１５の幅Ｗを10μm及び20μmにしたときの特性インピーダンスＺ０はそれぞれ147.5Ω及び131.9Ωであった。

図２１を参照すると、絶縁層１３の膜厚Ｈが130μm、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗがそれぞれ15μm及び60μmの場合におけるマイクロストリップ線路の伝送特性が示されている。図２１において、横軸は周波数（GHz）であり、縦軸は10cm当りの伝送損失Ｓ２１である。この場合、マイクロストリップ線路全体（Ｔｏｔａｌ）の伝送損失Ｓ２１は、42GHz以下では-3dB以下に保たれており、40GHzを超える極めて高い周波数領域まで低伝送損失で信号伝送を行うことができることが分かる。

次に、図２２を参照すると、図２１に比較して、絶縁層１３の膜厚Ｈを厚くした場合におけるマイクロストリップラインの伝送特性が示されている。図２１と同様に、図２２においても、横軸は周波数（GHz）を示し、縦軸は10cm当りの伝送損失Ｓ２１を示している。具体的には、図２２では、絶縁層１３の膜厚Ｈを195μmと厚くした場合の伝送特性が示されている。なお、導体線路１５の膜厚Ｔ及び幅Ｗはそれぞれ15μm及び95μmである。即ち、図２２では、絶縁層１３の膜厚Ｈを図２１よりも65μmだけ厚くし、導体線路１５の幅Ｗを広くした場合におけるマイクロストリップ線路の伝送特性が示されている。図２２からも明らかな通り、マイクロストリップ線路全体（Ｔｏｔａｌ）の伝送損失を65GHzまで、-3dB以下に保つことができることが分かる。

さらに、図２３を参照すると、図２１及び図２２と同様なマイクロストリップ線路の伝送特性が示されており、ここでは、導体線路１５の膜厚を図２１及び図２２と同様に15μmに保つと共に、絶縁層１３の膜厚Ｈ及び導体線路１５の幅Ｗをそれぞれ260μm及び131μmにした場合が示されている。図２３からも明らかな通り、10cm当りの伝送損失は、83GHzまで、-3dB以下に保たれている。

図２１〜図２３から、絶縁層１３の膜厚Ｈを厚くすること、及び、導体線路１５の幅Ｗを広くすることにより、高い周波数まで、信号伝送を行うことができることが分かる。具体的には、絶縁層１３の膜厚Ｈを65μm程度にし、配線層１５の厚さＴ及び幅Ｗをそれぞれ15μm及び10μm程度のとき、少なくとも8GHzの最大周波数が得られ、絶縁層１３の膜厚Ｈを130μmと厚くすると40GHz以上の最大周波数が得られる。さらに、絶縁層１３の膜厚Ｈを195μm及び260μmと厚くすると、それぞれ60GHz及び80GHz以上の最大周波数が得られる。

図２４を参照すると、本発明の一実施形態に係る多層配線基板が示されている。図示された多層配線基板１００は、複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板と呼ぶことができ、その構造は、実装密度の低下を最小限度に抑制しつつ、一つのプリント配線基板１００上にGHz帯域、特に、40GHz、60GHz、及び80GHz以上の超高周波信号を低消費電力で伝送可能な領域を持つ。

具体的に説明すると、図示された多層配線基板１００は、高密度領域１０１と、高周波伝送領域１０２とに表面的に区分されている。ここで、高周波伝送領域１０２は、通常8GHzを超える高周波信号、例えば、４０ＧＨｚ以上の周波数を有する信号を伝送する領域であり、他方、高密度領域１０１は、通常8GHz以下の低周波信号、例えば、8GHzより低い周波数を有する信号を伝送する領域である。

高密度領域１０１及び高周波伝送領域１０２は、単一基板１０５、例えば、接地電極、或いは、プリント基板上に設けられている。高密度領域１０１には、単一基板１０５上に、0.0012のtanδ、及び、3.53の比誘電率εｒを有する第１の絶縁層１０４ａと、銅等によって形成された第１の配線層１０３ａが設けられている。さらに、第１の配線層１０３ａ上には、第２の絶縁層１０４ｂ、第２の配線層１０３ｂが形成されており、以下同様に、第３の絶縁層１０４ｃ、第３の配線層１０３ｃ、第４の絶縁層１０４ｄ、及び、第４の配線層１０３ｄが順次積層されている。図示された例では、第１〜第４の絶縁層１０４ａ〜１０４ｄは、前述した0.0012のtanδ、及び、3.53の比誘電率εｒを有する樹脂、即ち、樹脂材料(X-L-1)によって形成されるものとして説明する。

高密度領域１０１には、絶縁層１０４と配線層１０３とが交互に形成されている。ここで、各絶縁層１０４ａ〜１０４ｄの膜厚Ｈは65μmであり、各配線層１０３ａ〜１０３ｄの膜厚Ｔは15μm、幅Ｗ１は10μｍである。さらに、各配線層１０３ａ〜１０３ｄを形成するパターン間の間隔も10μm程度である。この場合、高密度領域１０１における特性インピーダンスＺ１は122Ωである。

一方、高周波伝送領域１０２は、高密度領域１０１に比較して、配線層間の厚さ方向及び各配線層における配線パターン間の横方向の間隔を広く取ると共に、高周波伝送領域１０２の絶縁層は、前述した樹脂材料(X-L-1)によって形成されている。図２４に示された高周波伝送領域１０２は、基板１０５上に設けられたランド１０６に電気的に接続された複数のノイズシールドを有している。図示された例では、高周波伝送領域１０２と高密度領域１０１との境界に、第２の絶縁層１０４ｂの表面から、ランド１０６に達するビアホール導電体１１２ａが設けられ、当該ビアホール導電体１１２ａはノイズシールドとして動作する。即ち、ビアホール導電体１１２ａを配置することによって、高密度領域１０１の配線と高周波伝送領域１０２の配線間の電気的結合を低減し、伝送信号に重畳されるクロストークノイズを抑制できる。

また、高周波伝送領域１０２の第２の絶縁層１０４ｂ上には、幅Wが60μmの第２の配線層１０３ｂが設けられている。高周波伝送領域１０２の第２の配線層１０３ｂは、ランド１０６からの距離が130μmの位置に設けられている。幅W2が60μmの第２の配線層１０３ｂを構成するパターンは、100Ωの特性インピーダンスを有している。

さらに、高周波伝送領域１０２の第３の絶縁層１０４ｃ及び第４の絶縁層１０４ｄ上には、それぞれ幅W3及び幅W4のパターンを含む第３及び第４の配線層１０３ｃ及び１０３ｄが設けられている。第３及び第４の配線層１０３ｃ及び１０３ｄの配線パターンは、それぞれ95μm及び131μmの幅W3及び幅W4を有し、それぞれ、膜厚H3及びH4の第３及び第４の絶縁層１０４ｃ及び１０４ｄ上に設けられている。図示された例では、膜厚H3及びH4はそれぞれ195μm及び260μmである。第３及び第４の配線層１０３ｃ及び１０３ｄを含むパターンの特性インピーダンスは100Ωである。このことから、高周波伝送領域１０２における第２〜第４の配線層１０３ｂ〜１０３ｄの特性インピーダンスZ0は全て100Ωであることが分かる。

図２４をさらに参照すると、高周波伝送領域１０２における第２の配線層１０３ｂと第３の配線層１０３ｄとの間及び高周波伝送領域１０２における第３の配線層１０３ｃと第４の配線層１０３ｄとの間には、それぞれ、ビアホール導電体１１２ｂがノイズシールドとして配置されている。ビアホール導電体１１２ｂを配置することにより、第３の配線層１０３ｃ及び第４の配線層１０３ｄとの間のクロストークノイズを抑制できる。

図示された複数誘電体厚混載・高インピーダンスプリント配線基板の特徴をまとめると以下の通りである。

一つのプリント配線基板１００上に、例えば、8GHz以下の低周波・直流電源を伝送するための高密度実装領域１０１と、80GHを越える高周波伝送を低損失で実現可能な高周波伝送領域１０２を有する。

図示された高周波伝送領域１０２は、第１の部分、第２の部分、及び、第３の部分を有する。配線金属損失を抑制するために誘電体膜厚は、第１の部分において、高密度実装領域１０１における絶縁層の膜厚の２倍(H2＝2×H1)またはそれ以上の厚さを有し、第２の部分では３倍(H2’＝3×H1)またはそれ以上の厚さ、さらに、第３の部分では４倍またはそれ以上の厚さを有している。この関係で、高周波伝送領域１０２の第１〜第３の部分は、それぞれ、40GHz、60GHz、及び80GHzを超える最大周波数を有している。

図２４に示された絶縁層膜厚は、ビルドアップ多層プリント配線基板の形成方法を応用することで実現可能である。

即ち、高周波伝送領域１０２における下層誘電体樹脂膜上のめっき銅配線を、配線パターニング時にエッチングにより除去し、その上に、２層目、３層目、及び４層目の樹脂膜をビルドアップすることで、特殊な工程を新たに導入することなく実現可能である。

なお、ビルドアップ多層プリント配線基板の形成方法自体は、前述した形成方法と同様であるので、ここでは、説明を省略する。

高周波伝送領域１０２の特性インピーダンスZは100Ω以上とすることが望ましい。これは消費電力を低下させると共に、誘電体樹脂膜厚の増加に伴う配線幅の増加を抑制し、実装密度を向上させるためである。

また、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。例えば、本発明に係わる配線構造は、マイクロストリップ配線構造以外の配線構造、例えばストリップ配線構造、あるいはその他の多層配線構造にも用いることができる。

次に、本発明で用いられる重合性組成物材料について説明しておく。本発明で使用される重合性組成物は、前述したように、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物、及び、ビニリデン基を３つ有する三官能化合物を含有している。

以下では、上記した重合性組成物に用いられるシクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、二官能化合物、及び、三官能化合物等について説明する。

また、プリプレグ等として好適に用いられる、前記重合性組成物を塊状重合してなる架橋性樹脂成形体、及び前記重合性組成物を塊状重合し、架橋してなる架橋樹脂成形体について説明する。本発明に係る絶縁層は当該架橋樹脂成形体からなる。

（シクロオレフィンモノマー）
本発明に使用されるシクロオレフィンモノマーは、炭素原子で形成される脂環構造を有し、かつ該脂環構造中に重合性の炭素−炭素二重結合を１つ有する化合物である。本明細書において「重合性の炭素−炭素二重結合」とは、連鎖重合（開環重合）可能な炭素−炭素二重結合をいう。開環重合には、イオン重合、ラジカル重合、及びメタセシス重合など、種々の形態のものが存在するが、本発明においては、通常、メタセシス開環重合をいう。

シクロオレフィンモノマーの脂環構造としては、単環、多環、縮合多環、橋かけ環及びこれらの組み合わせ多環などが挙げられる。各脂環構造を構成する炭素数に特に限定はないが、通常、４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個である。

シクロオレフィンモノマーは、アルキル基、アルケニル基、アルキリデン基、及びアリール基などの、炭素数１〜３０の炭化水素基や、カルボキシル基や酸無水物基などの極性基を置換基として有していてもよいが、得られる積層体を低誘電正接とする観点から、極性基を持たない、すなわち、炭素原子と水素原子のみで構成されるものが好ましい。

シクロオレフィンモノマーとしては、単環のシクロオレフィンモノマーと多環のシクロオレフィンモノマーのいずれをも用いることができる。得られる積層体の誘電特性、及び耐熱性の特性を高度にバランスさせる観点から、多環のシクロオレフィンモノマーが好ましい。多環のシクロオレフィンモノマーとしては、特にノルボルネン系モノマーが好ましい。

「ノルボルネン系モノマー」とは、ノルボルネン環構造を分子内に有するシクロオレフィンモノマーをいう。例えば、ノルボルネン類、ジシクロペンタジエン類、及びテトラシクロドデセン類などが挙げられる。

シクロオレフィンモノマーとしては、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たないものと、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するもののいずれをも用いることができる。

本明細書において「架橋性の炭素−炭素不飽和結合」とは、開環重合には関与せず、架橋反応に関与可能な炭素−炭素不飽和結合をいう。架橋反応とは橋架け構造を形成する反応であり、縮合反応、付加反応、ラジカル反応、及びメタセシス反応など、種々の形態のものが存在するが、ここでは、通常、ラジカル架橋反応又はメタセシス架橋反応、特に、ラジカル架橋反応をいう。架橋性の炭素−炭素不飽和結合としては、芳香族炭素−炭素不飽和結合を除く炭素−炭素不飽和結合、すなわち、脂肪族炭素−炭素二重結合又は三重結合が挙げられ、ここでは、脂肪族炭素−炭素二重結合をいう。架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するシクロオレフィンモノマー中、不飽和結合の位置は特に限定されるものではなく、炭素原子で形成される脂環構造内の他、該脂環構造以外の任意の位置、例えば、側鎖の末端や内部に存在していてもよい。例えば、前記脂肪族炭素−炭素二重結合は、ビニル基（ＣＨ_２＝ＣＨ−）、ビニリデン基（ＣＨ_２＝Ｃ＜）、又はビニレン基（−ＣＨ＝ＣＨ−）として存在し得、良好にラジカル架橋反応性を発揮することから、ビニル基及び／又はビニリデン基として存在するのが好ましく、ビニリデン基として存在するのがより好ましい。

架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たないシクロオレフィンモノマーとしては、例えば、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、３−クロロシクロペンテン、シクロへキセン、３−メチルシクロへキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセン、及びシクロへプテンなどの単環シクロオレフィンモノマー；ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−プロピル−２−ノルボルネン、５，６−ジメチル−２−ノルボルネン、１−メチル−２−ノルボルネン、７−メチル−２−ノルボルネン、５，５，６−トリメチル−２−ノルボルネン、５−フェニル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン、トリシクロ[５．２．１．０^２，６]デカ−３，８−ジエン（ＤＣＰ）、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン（ＴＣＤ）、１，４，４ａ，９ａ−テトラヒドロ−１，４−メタノフルオレン（ＭＴＦ）、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロ−１，４：５，８−ジメタノナフタレン（ＥＴＤ）、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−シクロへキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペンタジエン、５−クロロ−２−ノルボルネン、５，５−ジクロロ−２−ノルボルネン、５−フルオロ−２−ノルボルネン、５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメチル−２−ノルボルネン、５−クロロメチル−２−ノルボルネン、５−メトキシ−２−ノルボルネン、５，６−ジカルボキシル−２−ノルボルネンアンハイドレート、５−ジメチルアミノ−２−ノルボルネン、及び５−シアノ−２−ノルボルネンなどのノルボルネン系モノマー；を挙げることができ、好ましくは架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たないノルボルネン系モノマーである。

架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するシクロオレフィンモノマーとしては、例えば、３−ビニルシクロヘキセン、４−ビニルシクロヘキセン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロへキサジエン、１，４−シクロへキサジエン、５−エチル−１，３−シクロへキサジエン、１，３−シクロへプタジエン、及び１，３−シクロオクタジエンなどの単環シクロオレフィンモノマー；５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチリデン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−アリル−２−ノルボルネン、５，６−ジエチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、及び２，５−ノルボルナジエンなどのノルボルネン系モノマー；を挙げることができ、好ましくは架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するノルボルネン系モノマーである。

これらのシクロオレフィンモノマーは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

本発明に係る重合性組成物に使用されるシクロオレフィンモノマーとしては、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するシクロオレフィンモノマーを含むものが好ましい。かかるシクロオレフィンモノマーを用いると、得られる積層体の信頼性が向上し、好適である。

本発明の重合性組成物に配合するシクロオレフィンモノマー中、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するシクロオレフィンモノマーと架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たないシクロオレフィンモノマーとの配合割合は所望により適宜選択すればよいが、重量比の値（架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するシクロオレフィンモノマー／架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たないシクロオレフィンモノマー）で、通常、５／９５〜１００／０、好ましくは１０／９０〜９０／１０、より好ましくは１５／８５〜７０／３０の範囲である。当該配合割合がかかる範囲にあれば、得られる積層体において、耐熱性を高度に向上させることができ、好適である。

なお、本発明の重合性組成物には、本発明の効果の発現が阻害されない限り、以上のシクロオレフィンモノマーと共重合可能な任意のモノマーが含まれていてもよい。

（重合触媒）
本発明に使用される重合触媒としては、前記シクロオレフィンモノマーを重合できるものであれば特に限定はないが、本発明の重合性組成物は、後述の架橋性樹脂成形体の製造において、直接塊状重合に供して用いるのが好適であり、通常、メタセシス重合触媒を用いるのが好ましい。

メタセシス重合触媒としては、前記シクロオレフィンモノマーをメタセシス開環重合可能である、通常、遷移金属原子を中心原子として、複数のイオン、原子、多原子イオン、及び化合物などが結合してなる錯体が挙げられる。遷移金属原子としては、５族、６族及び８族（長周期型周期表による。以下、同じ。）の原子が使用される。それぞれの族の原子は特に限定されないが、５族の原子としては、例えば、タンタルが挙げられ、６族の原子としては、例えば、モリブデンやタングステンが挙げられ、８族の原子としては、例えば、ルテニウムやオスミウムが挙げられる。遷移金属原子としては、中でも、８族のルテニウムやオスミウムが好ましい。すなわち、本発明に使用されるメタセシス重合触媒としては、ルテニウム又はオスミウムを中心原子とする錯体が好ましく、ルテニウムを中心原子とする錯体がより好ましい。ルテニウムを中心原子とする錯体としては、カルベン化合物がルテニウムに配位してなるルテニウムカルベン錯体が好ましい。ここで、「カルベン化合物」とは、メチレン遊離基を有する化合物の総称であり、（＞Ｃ：）で表されるような電荷のない２価の炭素原子（カルベン炭素）を持つ化合物をいう。ルテニウムカルベン錯体は、塊状重合時の触媒活性に優れるため、本発明の重合性組成物を塊状重合に供して架橋性樹脂成形体を得る場合、得られる成形体には未反応のモノマーに由来する臭気が少なく、生産性良く良質な成形体が得られる。また、酸素や空気中の水分に対して比較的安定であって、失活しにくいので、大気下でも使用可能である。

前記メタセシス重合触媒は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。メタセシス重合触媒の使用量は、モル比（メタセシス重合触媒中の金属原子：シクロオレフィンモノマー）で、通常、１：２，０００〜１：２，０００，０００、好ましくは１：５，０００〜１：１，０００，０００、より好ましくは１：１０，０００〜１：５００，０００の範囲である。

メタセシス重合触媒は所望により、少量の不活性溶媒に溶解又は懸濁して使用することができる。かかる溶媒としては、ｎ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、流動パラフィン、及びミネラルスピリットなどの鎖状脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、トリメチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、ジエチルシクロヘキサン、デカヒドロナフタレン、ジシクロヘプタン、トリシクロデカン、ヘキサヒドロインデン、及びシクロオクタンなどの脂環式炭化水素；ベンゼン、トルエン、及びキシレンなどの芳香族炭化水素；インデンやテトラヒドロナフタレンなどの脂環と芳香環とを有する炭化水素；ニトロメタン、ニトロベンゼン、及びアセトニトリルなどの含窒素炭化水素；ジエチルエーテルやテトラヒドロフランなどの含酸素炭化水素；などが挙げられる。これらの中では、鎖状脂肪族炭化水素、脂環式炭化水素、芳香族炭化水素、及び脂環と芳香環とを有する炭化水素の使用が好ましい。

（架橋剤）
本発明に係る重合性組成物に使用される架橋剤は、当該重合性組成物を重合反応に供して得られる重合体（シクロオレフィンポリマー）において架橋反応を誘起する目的で使用される。従って、該重合体は、後架橋可能な熱可塑性樹脂となりうる。ここで「後架橋可能な」とは、該樹脂を加熱することにより架橋反応を進行させて架橋樹脂になし得ることを意味する。前記重合体を基材樹脂とする架橋性樹脂成形体は、加熱により溶融するが、高粘度であるため、その形状は保持する一方、任意の部材を接触させた場合、その表面では、該部材の形状に対し追従性を発揮し、最終的に架橋して硬化する。本発明の架橋性樹脂成形体のかかる特性は、当該架橋性樹脂成形体を積層し、加熱して溶融、架橋して得られる積層体において層間密着性及び配線埋め込み性の発現に寄与するものと考えられる。

本発明に係る重合性組成物に用いられる架橋剤としては、特に限定されないが、通常、ラジカル発生剤が好適に用いられる。ラジカル発生剤としては、例えば、有機過酸化物、ジアゾ化合物、及び非極性ラジカル発生剤などが挙げられ、好ましくは有機過酸化物、及び非極性ラジカル発生剤である。

有機過酸化物としては、例えば、ｔ−ブチルヒドロペルオキシド、ｐ−メンタンヒドロペルオキシド、及びクメンヒドロペルオキシドなどのヒドロペルオキシド類；ジクミルペルオキシド、ｔ−ブチルクミルペルオキシド、α，α’−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）−３−ヘキシン、及び２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサンなどのジアルキルペルオキシド類；ジプロピオニルペルオキシドやベンゾイルペルオキシドなどのジアシルペルオキシド類；２，２−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ブタン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルペルオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）−２−メチルシクロヘキサン、及び１，１−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサンなどのペルオキシケタール類；ｔ−ブチルペルオキシアセテートやｔ−ブチルペルオキシベンゾエートなどのペルオキシエステル類；ｔ−ブチルペルオキシイソプロピルカルボナートやジ（イソプロピルペルオキシ）ジカルボナートなどのペルオキシカルボナート類；ｔ−ブチルトリメチルシリルペルオキシドなどのアルキルシリルペルオキシド類；３，３，５，７，７−ペンタメチル−１，２，４−トリオキセパン、３，６，９−トリエチル−３，６，９−トリメチル−１，４，７−トリパーオキソナン、及び３，６−ジエチル−３，６−ジメチル−１，２，４，５−テトロキサンなどの環状パーオキサイド類；が挙げられる。中でも、重合反応に対する障害が少ない点で、ジアルキルペルオキシド類、ペルオキシケタール類、及び環状パーオキサイド類が好ましい。

ジアゾ化合物としては、例えば、４，４’−ビスアジドベンザル（４−メチル）シクロヘキサノンや２，６−ビス（４’−アジドベンザル）シクロヘキサノンなどが挙げられる。

非極性ラジカル発生剤としては、２，３−ジメチル−２，３−ジフェニルブタン、３，４−ジメチル−３，４−ジフェニルヘキサン、１，１，２−トリフェニルエタン、及び１，１，１−トリフェニル−２−フェニルエタンなどが挙げられる。

ラジカル発生剤を架橋剤として使用する場合、１分間半減期温度は、硬化（本発明に係る重合性組成物を重合反応に供して得られる重合体の架橋）の条件により適宜選択されるが、通常、１００〜３００℃、好ましくは１５０〜２５０℃、より好ましくは１６０〜２３０℃の範囲である。ここで１分間半減期温度は、ラジカル発生剤の半量が１分間で分解する温度である。ラジカル発生剤の１分間半減期温度は、例えば、各ラジカル発生剤メーカー（例えば、日本油脂株式会社）のカタログやウェブサイトを参照すればよい。

前記ラジカル発生剤は、それぞれ単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。本発明の重合性組成物へのラジカル発生剤の配合量としては、シクロオレフィンモノマー１００重量部に対して、通常、０．０１〜１０重量部、好ましくは０．１〜１０重量部、より好ましくは０．５〜５重量部の範囲である。

（架橋助剤）
本発明に係る重合性組成物には、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物（以下、単に二官能化合物という場合がある。）とビニリデン基を３つ有する三官能化合物（以下、単に三官能化合物という場合がある。）が用いられるが、これらの化合物は架橋助剤として機能する。これらの化合物はいずれも、開環重合反応には関与しないが、ビニリデン基により、架橋剤で誘起される架橋反応に関与しうる。本発明の重合性組成物中、二官能化合物と三官能化合物は、重量比の値（二官能化合物／三官能化合物）で０．５〜１．５の含有割合で用いられる。

前記の通り、本発明に係る重合性組成物を重合反応に供して得られる重合体は、後架橋可能な熱可塑性樹脂となりうる。本発明に係る架橋性樹脂成形体は、かかる重合体を基材樹脂とするものである。

本発明に係る二官能化合物と三官能化合物はいずれも、本発明に係る架橋性樹脂成形体を構成する重合体中、実質的に遊離の状態で存在しており、従って、該重合体に対し可塑効果を発現する。そのため、該成形体を加熱すると重合体が溶融し、適度な流動性を示す。一方、該成形体の加熱を続けると架橋剤により架橋反応が誘起されるが、二官能化合物と三官能化合物はいずれも、架橋反応に関与して重合体への結合反応性を示すことから、架橋反応の進行と共に、遊離の状態で存在するものが減少し、架橋反応の終了時点では実質的に遊離の状態で存在するものがないと推定される。二官能化合物と三官能化合物は上記の通りの特性を示すが、重合体への結合反応性は、二官能化合物に比べて三官能化合物の方が高いようであり、従って、可塑効果は、三官能化合物に比べて二官能化合物により、長く発現されうる。架橋助剤は、得られる積層体において架橋密度を高め、積層体の耐熱性を向上させる意図で用いられるが、架橋性樹脂成形体の加熱時に、該成形体を構成する重合体で、より早期に架橋構造が形成されると充分な重合体の流動性が得られず、架橋性樹脂成形体表面の、他の部材に対する追従性が低下する。その点、二官能化合物と三官能化合物とを併用すると、重合体において、三官能化合物による可塑効果の発現が消失した後においても、二官能化合物による可塑効果の持続的発現が期待でき、架橋性樹脂成形体で前記追従性が適度に発揮され得、一方、架橋の進行と共に基材樹脂の架橋密度が向上することになる。本発明に係る重合性組成物においては、所定の二官能化合物と三官能化合物とを前記割合で併用するからこそ、得られる積層体では、基材樹脂と他の部材との層間密着性が向上し、それに加えて基材樹脂で適度に高い架橋密度が得られ、総じてピール強度が高くなり、また、耐熱性も向上することになると推定される。

二官能化合物と三官能化合物の含有割合が０．５未満の場合は、得られる積層体で充分なピール強度が得られず、二官能化合物と三官能化合物の含有割合が１．５を超える場合は、積層体で耐熱性が不充分となる。

本発明に係る重合性組成物を形成する二官能化合物と三官能化合物において、ビニリデン基は、架橋反応性に優れることから、イソプロペニル基又はメタクリル基として存在するのが好ましく、メタクリル基として存在するのがより好ましい。

ビニリデン基を２つ有する二官能化合物の具体例としては、ｐ−ジイソプロペニルベンゼン、ｍ−ジイソプロペニルベンゼン、及びｏ−ジイソプロペニルベンゼンなどの、イソプロペニル基を２つ有する二官能化合物；エチレンジメタクリレート、１，３−ブチレンジメタクリレート、１，４−ブチレンジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、及び２，２’−ビス（４−メタクリロキシジエトキシフェニル）プロパンなどの、メタクリル基を２つ有する二官能化合物；などが挙げられる。ビニリデン基を２つ有する二官能化合物としては、メタクリル基を２つ有する二官能化合物（二官能メタクリレート化合物）が好ましい。

ビニリデン基を３つ有する三官能化合物の具体例としては、トリメチロ−ルプロパントリメタクリレートやペンタエリトリトールトリメタクリレートなどの、メタクリル基を３つ有する三官能化合物；などが挙げられる。ビニリデン基を３つ有する三官能化合物としては、メタクリル基を３つ有する三官能化合物（三官能メタクリレート化合物）が好ましい。

本発明に係る重合性組成物においては、二官能メタクリレート化合物と三官能メタクリレート化合物とを組み合わせて用いるのが特に好ましい。かかる組み合わせによれば、架橋性樹脂成形体においては、加熱硬化時の樹脂流動性が向上し、該成形体表面の、他の部材に対する追従性が高まり、また、積層体においては、ピール強度、及び耐熱性が高度にバランスされ、非常に好適である。

本発明に係る重合性組成物中、二官能化合物と三官能化合物との含有割合は、得られる架橋性樹脂成形体の樹脂流動性を高め、また、得られる積層体の耐熱性を向上させる観点から、重量比の値（二官能化合物／三官能化合物）で、好ましくは０．７〜１．４であり、より好ましくは０．８〜１．３である。

前記二官能化合物と三官能化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。本発明に係る重合性組成物への二官能化合物と三官能化合物との合計配合量は、得られる積層体の誘電正接を良好に維持する観点から、シクロオレフィンモノマー１００重量部に対して、通常、０．１〜１００重量部、好ましくは０．５〜５０重量部、より好ましくは１〜３０重量部である。

なお、本発明の効果の発現を阻害しない限り、本発明の重合性組成物には、例えば、トリアリルシアヌレートなどの他の架橋助剤が含まれていてもよい。

（重合性組成物）
本発明に係る重合性組成物には、上記する、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、二官能化合物、及び三官能化合物を必須成分として、所望により、充填剤、重合調整剤、重合反応遅延剤、連鎖移動剤、老化防止剤、及びその他の配合剤を添加することができる。

本発明においては、積層体を高機能化させる観点から、重合性組成物に充填剤を配合するのが好適である。本発明に係る重合性組成物は、従来、プリプレグや積層体の製造に用いられている、エポキシ樹脂等を溶媒に溶かしてなる重合体ワニスと比べて低粘度であるため、容易に充填剤を高配合することができる。よって、得られる架橋性樹脂成形体や積層体中には、充填剤が、従来のプリプレグ又は積層体の限界含有量を超えて含まれ得る。

充填剤としては、有機充填剤及び無機充填剤のいずれをも用いることができる。所望により適宜選択すればよいが、通常、無機充填剤が好適に用いられる。かかる無機充填剤としては、例えば、低線膨張フィラーや非ハロゲン難燃剤が挙げられる。

低線膨張フィラーとは線膨張係数が概して低い無機フィラーである。本発明の重合性組成物に配合することで、得られる積層体において機械的強度が向上し、線膨張係数を低減させることができ、好適である。

低線膨張フィラーの線膨張係数としては、通常、１５ｐｐｍ／℃以下である。低線膨張フィラーの線膨張係数は、熱機械分析装置（ＴＭＡ）により測定することができる。かかる低線膨張フィラーとしては、工業的に用いられるものであれば格別な限定なく用いることができる。例えば、シリカ、シリカバルーン、アルミナ、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化すず、酸化ベリリウム、バリウムフェライト、及びストロンチウムフェライト等の無機酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、及び炭酸水素ナトリウム等の無機炭酸塩；硫酸カルシウム等の無機硫酸塩；タルク、クレー、マイカ、カオリン、フライアッシュ、モンモリロナイト、ケイ酸カルシウム、ガラス、及びガラスバルーン等の無機ケイ酸塩；などが挙げられ、好ましくはシリカである。

非ハロゲン難燃剤は、ハロゲン原子を含まない難燃性化合物からなる。本発明に係る重合性組成物に配合すれば、得られる積層体の難燃性を向上でき、しかも積層体の燃焼時にダイオキシン発生の心配がなく、好適である。非ハロゲン難燃剤としては、工業的に用いられるものであれば格別な限定なく用いることができる。例えば、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物難燃剤；ジメチルホスフィン酸アルミニウムやジエチルホスフィン酸アルミニウムなどのホスフィン酸塩難燃剤；酸化マグネシウムや酸化アルミニウム等の金属酸化物難燃剤；トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、レゾルシノールビス（ジフェニル）ホスフェート、ビスフェノールＡビス（ジフェニル）ホスフェート、及びビスフェノールＡビス（ジクレジル）ホスフェートなどの、ホスフィン酸塩以外の含燐難燃剤；メラミン誘導体類、グアニジン類、及びイソシアヌル類等の含窒素難燃剤；ポリ燐酸アンモニウム、燐酸メラミン、ポリ燐酸メラミン、ポリ燐酸メラム、燐酸グアニジン、及びフォスファゼン類等の燐及び窒素の双方を含有する難燃剤；などが挙げられる。非ハロゲン難燃剤としては、金属水酸化物難燃剤、ホスフィン酸塩難燃剤、及びホスフィン酸塩以外の含燐難燃剤が好ましい。含燐難燃剤としては、トリクレジルホスフェート、レゾルシノールビス（ジフェニル）ホスフェート、ビスフェノールＡビス（ジフェニル）ホスフェート、及びビスフェノールＡビス（ジクレジル）ホスフェートが特に好ましい。

本発明に係る重合性組成物に使用される充填剤の粒子径（平均粒子径）は、所望により適宜選択すればよいが、粒子を三次元的にみたときの長手方向と短手方向の長さの平均値として、通常、０．００１〜５０μｍ、好ましくは０．０１〜１０μｍ、より好ましくは０．１〜５μｍの範囲である。

これらの充填剤は、それぞれ単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。本発明に係る重合性組成物への配合量は、シクロオレフィンモノマー１００重量部に対して、通常、５０重量部以上、好ましくは５０〜１，０００重量部、より好ましくは５０〜７５０重量部、さらに好ましくは１００〜５００重量部の範囲である。

重合調整剤は、重合活性を制御したり、重合反応率を向上させたりする目的で配合されるものであり、例えば、トリアルコキシアルミニウム、トリフェノキシアルミニウム、ジアルコキシアルキルアルミニウム、アルコキシジアルキルアルミニウム、トリアルキルアルミニウム、ジアルコキシアルミニウムクロリド、アルコキシアルキルアルミニウムクロリド、ジアルキルアルミニウムクロリド、トリアルコキシスカンジウム、テトラアルコキシチタン、テトラアルコキシスズ、及びテトラアルコキシジルコニウムなどが挙げられる。これらの重合調整剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。重合調整剤の配合量は、例えば、モル比（メタセシス重合触媒中の金属原子：重合調整剤）で、通常、１：０．０５〜１：１００、好ましくは１：０．２〜１：２０、より好ましくは１：０．５〜１：１０の範囲である。

重合反応遅延剤は、本発明の重合性組成物の粘度増加を抑制し得るものである。従って、重合反応遅延剤を配合してなる重合性組成物は、架橋性樹脂成形体として、例えば、プリプレグを作製する際、容易に繊維状強化材に均一に含浸させることができ、好ましい。

重合反応遅延剤としては、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、ジシクロヘキシルホスフィン、ビニルジフェニルホスフィン、アリルジフェニルホスフィン、トリアリルホスフィン、及びスチリルジフェニルホスフィンなどのホスフィン化合物；アニリンやピリジンなどのルイス塩基；等を用いることができる。その配合量は、所望により適宜調整すればよい。

本発明に係る重合性組成物には、所望により連鎖移動剤を配合することもできる。得られる架橋性樹脂成形体では、その加熱硬化時に表面の追従性が向上しうるため、かかる成形体を積層し、加熱して溶融、架橋して得られる積層体では、層間密着性が高まり、好ましい。

連鎖移動剤は、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有していてもよい。連鎖移動剤の具体例としては、１−ヘキセン、２−ヘキセン、スチレン、ビニルシクロヘキサン、アリルアミン、アクリル酸グリシジル、アリルグリシジルエーテル、エチルビニルエーテル、メチルビニルケトン、２−（ジエチルアミノ）エチルアクリレート、及び４−ビニルアニリンなどの、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を持たない連鎖移動剤；ジビニルベンゼン、メタクリル酸ビニル、メタクリル酸アリル、メタクリル酸スチリル、アクリル酸アリル、メタクリル酸ウンデセニル、アクリル酸スチリル、及びエチレングリコールジアクリレートなどの、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１つ有する連鎖移動剤；アリルトリビニルシランやアリルメチルジビニルシランなどの、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を２以上有する連鎖移動剤などが挙げられる。これらの中でも、得られる積層体において、ピール強度と耐熱性とを高度にバランスさせる観点から、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１以上有するものが好ましく、架橋性の炭素−炭素不飽和結合を１つ有するものがより好ましい。かかる連鎖移動剤の中でも、ビニル基とメタクリル基とを１つずつ有する連鎖移動剤が好ましく、メタクリル酸ビニル、メタクリル酸アリル、メタクリル酸スチリル、及びメタクリル酸ウンデセニルなどが特に好ましい。

これらの連鎖移動剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。本発明に係る重合性組成物への連鎖移動剤の配合量としては、得られる積層体のピール強度と耐熱性とのバランスを考慮し、シクロオレフィンモノマー１００重量部に対して、通常、０．０１〜１０重量部、好ましくは０．１〜５重量部である。

また、老化防止剤として、フェノール系老化防止剤、アミン系老化防止剤、リン系老化防止剤及びイオウ系老化防止剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の老化防止剤を配合することは、架橋反応を阻害しないで、得られる積層体の耐熱性を高度に向上させることができ、好適である。これらの中でも、フェノール系老化防止剤とアミン系老化防止剤が好ましく、フェノール系老化防止剤がより好ましい。これらの老化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。老化防止剤の使用量は、所望により適宜選択されるが、シクロオレフィンモノマー１００重量部に対して、通常、０．０００１〜１０重量部、好ましくは０．００１〜５重量部、より好ましくは０．０１〜２重量部の範囲である。

本発明に係る重合性組成物には、その他の配合剤を配合することができる。その他の配合剤としては、着色剤、光安定剤、及び発泡剤などを用いることができる。着色剤としては、染料や顔料などが用いられる。染料の種類は多様であり、公知のものを適宜選択して使用すればよい。これらのその他の配合剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その使用量は、重合性組成物としての効果を損ねない範囲で適宜選択される。

本発明に係る重合性組成物は、上記成分を混合して得ることができる。混合方法としては、常法に従えばよく、例えば、重合触媒を適当な溶媒に溶解若しくは分散させた液（触媒液）を調製し、別にシクロオレフィンモノマーや架橋剤などの必須成分、及び所望によりその他の配合剤等を配合した液（モノマー液）を調製し、該モノマー液に該触媒液を添加し、攪拌することによって調製することができる。

（架橋性樹脂成形体）
本発明に係る架橋性樹脂成形体は、前記重合性組成物を塊状重合することにより得られる。重合性組成物を塊状重合して架橋性樹脂成形体を得る方法としては、例えば、（ａ）重合性組成物を支持体上に塗布し、次いで塊状重合する方法、（ｂ）重合性組成物を成形型内に注入し、次いで塊状重合する方法、（ｃ）重合性組成物を繊維状強化材に含浸させ、次いで塊状重合する方法などが挙げられる。

本発明に使用される重合性組成物は低粘度であるため、（ａ）の方法における塗布は円滑に実施でき、（ｂ）の方法における注入では、複雑形状の空間部であっても迅速に泡かみを起こさずに重合性組成物を行き渡らせることができ、（ｃ）の方法においては、繊維状強化材に対して速やかに満遍なく重合性組成物を含浸させることができる。

（ａ）の方法によれば、フィルム状や板状等の架橋性樹脂成形体が得られる。該成形体の厚さは、通常、１５ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下、最も好ましくは０．１ｍｍ以下である。支持体としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、ポリアリレート、及びナイロンなどの樹脂からなるフィルムや板；鉄、ステンレス、銅、アルミニウム、ニッケル、クロム、金、及び銀などの金属材料からなるフィルムや板；などが挙げられる。中でも、金属箔又は樹脂フィルムの使用が好ましい。金属箔又は樹脂フィルムの厚さは、作業性などの観点から、通常、１〜１５０μｍ、好ましくは２〜１００μｍ、より好ましくは３〜７５μｍである。金属箔としては、その表面が平滑であるものが好ましく、その表面粗度（Ｒｚ）としては、ＡＦＭ（原子間力顕微鏡）により測定される値で、通常、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、より好ましくは３μｍ以下、さらに好ましくは２μｍ以下である。金属箔の表面粗度が上記範囲にあれば、例えば、得られる高周波回路基板において、高周波伝送におけるノイズ、遅延、及び伝送ロス等の発生が抑えられ、好ましい。また、金属箔の表面は、シランカップリング剤、チオールカップリング剤、及びチタネートカップリング剤などの公知のカップリング剤や接着剤などで処理されているのが好ましい。（ａ）の方法によれば、例えば、支持体として銅箔を用いた場合、樹脂付き銅箔〔Resin Coated Copper (ＲＣＣ)〕を得ることができる。

支持体上に本発明に係る重合性組成物を塗布する方法としては、スプレーコート法、ディップコート法、ロールコート法、カーテンコート法、ダイコート法、及びスリットコート法などの公知の塗布方法が挙げられる。

支持体上に塗布された重合性組成物を所望により乾燥させ、次いで塊状重合する。塊状重合は重合性組成物を所定の温度で加熱して行われる。重合性組成物の加熱方法としては特に制約されず、支持体に塗布された重合性組成物を、加熱プレート上に載せて加熱する方法、プレス機を用いて加圧しながら加熱（熱プレス）する方法、加熱したローラーで押圧する方法、加熱炉内で加熱する方法などが挙げられる。

（ｂ）の方法によれば、任意の形状の架橋性樹脂成形体を得ることができる。その形状としては、シート状、フィルム状、柱状、円柱状、及び多角柱状等が挙げられる。

ここで用いる型としては、従来公知の成形型、例えば、割型構造、すなわち、コア型とキャビティー型を有する成形型を用いることができ、それらの空隙部（キャビティー）に重合性組成物を注入して塊状重合させる。コア型とキャビティー型は、目的とする成形品の形状にあった空隙部を形成するように作製される。成形型の形状、材質、大きさなどは特に制限されない。さらに、ガラス板や金属板などの板状成形型と所定の厚さのスペーサーとを用意し、スペーサーを２枚の板状成形型で挟んで形成される空間内に重合性組成物を注入し塊状重合することにより、シート状又はフィルム状の架橋性樹脂成形体を得ることもできる。

重合性組成物を成形型のキャビティー内に充填する際の充填圧力（注入圧）は、通常、０．０１〜１０ＭＰａ、好ましくは０．０２〜５ＭＰａである。充填圧力が低すぎると、キャビティー内周面に形成された転写面の転写が良好に行われない傾向にあり、充填圧が高すぎると、成形型の剛性を高くしなければならず経済的ではない。型締圧力は、通常、０．０１〜１０ＭＰａの範囲内である。重合性組成物の加熱方法としては、成形型に配設された電熱器やスチームなどの加熱手段を利用する方法や、成形型を電気炉内で加熱する方法などが挙げられる。

（ｃ）の方法は、シート状又はフィルム状の架橋性樹脂成形体を得るのに好適に使用される。得られる成形体の厚さは、通常、０．００１〜１０ｍｍ、好ましくは０．００５〜１ｍｍ、より好ましくは０．０１〜０．５ｍｍの範囲である。この範囲にあれば、積層時の賦形性、及び積層体の機械的強度や靭性などが向上し、好適である。例えば、重合性組成物の繊維状強化材への含浸は、重合性組成物の所定量を、スプレーコート法、ディップコート法、ロールコート法、カーテンコート法、ダイコート法、及びスリットコート法等の公知の方法により繊維状強化材に塗布し、所望によりその上に保護フィルムを重ね、上側からローラーなどで押圧することにより行うことができる。重合性組成物を繊維状強化材に含浸させた後、含浸物を所定温度に加熱することで重合性組成物を塊状重合させ、所望の架橋性樹脂成形体を得る。架橋性樹脂成形体中、繊維状強化材の含有量としては、通常、１０〜９０重量％、好ましくは２０〜８０重量％、より好ましくは３０〜７０重量％の範囲である。この範囲にあれば、得られる積層体の誘電特性と機械的強度がバランスされ、好適である。

繊維状強化材としては、無機系及び／又は有機系の繊維が使用できる。例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）繊維、アラミド繊維、超高分子ポリエチレン繊維、ポリアミド（ナイロン）繊維、及び液晶ポリエステル繊維などの有機繊維；ガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維、タングステン繊維、モリブデン繊維、ブデン繊維、チタン繊維、スチール繊維、ボロン繊維、シリコンカーバイド繊維、及びシリカ繊維などの無機繊維；などが挙げられる。これらの中でも、有機繊維やガラス繊維が好ましく、特にアラミド繊維、液晶ポリエステル繊維、及びガラス繊維が好ましい。ガラス繊維としては、Ｅガラス、ＮＥガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、及びＨガラス等の繊維を好適に用いることができる。

これらは１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。繊維状強化材の形態としては、特に限定されず、例えば、マット、クロス、及び不織布などが挙げられる。

繊維状強化材に重合性組成物を含浸させてなる含浸物の加熱方法としては、例えば、含浸物を支持体上に設置して前記（ａ）の方法のようにして加熱する方法、予め型内に繊維状強化材を設置しておき、該型内で重合性組成物を含浸させて含浸物を得、前記（ｂ）の方法のようにして加熱する方法などが挙げられる。

前記（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）のいずれの方法においても、重合性組成物を重合させるための加熱温度は、通常、３０〜２５０℃、好ましくは５０〜２００℃、より好ましくは９０〜１５０℃の範囲であって、かつ架橋剤、通常、ラジカル発生剤の１分間半減期温度以下、好ましくは１分間半減期温度の１０℃以下、より好ましくは１分間半減期温度の２０℃以下である。また、重合時間は適宜選択すればよいが、通常、１秒間〜２０分間、好ましくは１０秒間〜５分間である。重合性組成物をかかる条件で加熱することにより未反応モノマーの少ない架橋性樹脂成形体が得られるので好適である。

以上のようにして得られる架橋性樹脂成形体を構成する重合体は、実質的に架橋構造を有さず、例えば、トルエンに可溶である。当該重合体の分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（溶離液：テトラヒドロフラン）で測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量で、通常、１，０００〜１，０００，０００、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０００〜１００，０００の範囲である。

本発明に係る架橋性樹脂成形体は、後架橋可能な樹脂成形体であるが、その構成樹脂の一部分が架橋されたものであってもよい。例えば、型内で重合性組成物を塊状重合したときには、型の中心部分は重合反応熱が発散しにくいので、型内の一部の温度が高くなりすぎる場合がある。高温部では架橋反応が起き、架橋が生ずることがある。しかし、熱を発散しやすい表面部が後架橋可能な架橋性の樹脂で形成されていれば、本発明の架橋性樹脂成形体は所望の効果を充分に発揮し得る。

本発明に係る架橋性樹脂成形体は、塊状重合を完結させて得られるものであり、保管中にさらに重合反応が進行するという恐れがない。また、本発明の架橋性樹脂成形体は、ラジカル発生剤などの架橋剤を含有してなるが、架橋反応を起こす温度以上に加熱しない限り、表面硬度が変化するなどの不具合を生じず、保存安定性に優れる。

本発明に係る架橋性樹脂成形体は、例えば、プリプレグとして、本発明の架橋樹脂成形体及び積層体の製造に好適に用いられる。

（架橋樹脂成形体）
ここで説明する架橋樹脂成形体は、本発明に係る重合性組成物を塊状重合し、得られた重合体を架橋してなるものである。かかる架橋樹脂成形体は、例えば、前記架橋性樹脂成形体を架橋することにより得られる。架橋性樹脂成形体の架橋は、該成形体を、該成形体を構成する重合体において架橋反応が生ずる温度以上に維持することにより行うことができる。加熱温度は、通常、架橋剤により架橋反応が誘起される温度以上である。例えば、架橋剤としてラジカル発生剤を使用する場合、通常、１分間半減期温度以上、好ましくは１分間半減期温度より５℃以上高い温度、より好ましくは１分間半減期温度より１０℃以上高い温度である。典型的には、１００〜３００℃、好ましくは１５０〜２５０℃の範囲である。加熱時間は、０．１〜１８０分間、好ましくは０.５〜１２０分間、より好ましくは１〜６０分間の範囲である。

また、本発明に係る重合性組成物を、前記架橋性樹脂成形体が架橋する温度以上に維持することにより、具体的には、ここに記載する、温度及び時間で加熱することにより、シクロオレフィンモノマーの塊状重合と、当該重合により生ずるシクロオレフィンポリマーにおける架橋反応とを共に進行させて、本発明の架橋樹脂成形体を製造することも可能である。このようにして架橋樹脂成形体を製造する場合、前記（ａ）の方法に準じ、例えば、支持体として銅箔を用いれば、銅張積層板〔Copper Clad Laminates (ＣＣＬ)〕を得ることができる。

以下に、本発明が取り得る態様について記載する。

（態様１）
上記各実施形態による多層配線基板を半導体素子の搭載基板として用いたことを特徴とする半導体装置。

（態様２）
前記半導体素子と前記多層配線基板とが同一パッケージに収容されていることを特徴とする態様１の半導体装置。

（態様３）
前記第１の配線領域には周波数が8GHz以下の信号が伝送され、前記第２の配線領域には周波数が8GHzを越える信号が伝送されることを特徴とする態様１または２の半導体装置。

（態様４）
前記第２の配線領域には8GHzを超える信号を1cm以上伝送する部分を含むことを特徴とする態様１から３のいずれかの半導体装置。

（態様５）
上記各実施形態による多層配線基板を複数の電子部品の搭載基板として用いたことを特徴とする電子装置。

（態様６）
前記複数の電子部品と前記多層配線基板とが同一容器に収容されていることを特徴とする態様５の電子装置。

（態様７）
前記第１の配線領域には周波数が8GHz以下の信号が伝送され、前記第２の配線領域には周波数が8GHzを超える信号が伝送されることを特徴とする態様５または６の電子装置。

（態様８）
前記第２の配線領域には8GHzを超える信号を1cm以上伝送する部分を含むことを特徴とする態様５から態様７のいずれかの半導体装置。

100 多層配線基板
101 第１の配線領域（高密度実装領域）
102 第２の配線領域（高周波伝送領域）
103a、103b、103c、103d 第1〜第４の配線層
104、104a、104b、104c、104d 絶縁層
105 導電膜（接地電極）

Claims (14)

1. 複数の配線層が絶縁層を介して積層されている多層配線基板において、配線層と絶縁層とを交互に積層した第１の配線領域と、該第１の配線領域に対して絶縁層の厚みが２倍以上でありかつ配線層の幅が２倍以上である第２の配線領域とを有し、前記第１の配線領域と前記第２の配線領域とが同一基板に一体的に形成されている多層配線基板であって、前記絶縁層は、シクロオレフィンモノマー、重合触媒、架橋剤、ビニリデン基を２つ有する二官能化合物、及び、ビニリデン基を３つ有する三官能化合物を含有し、かつ、前記二官能化合物と前記三官能化合物の含有割合が重量比の値(二官能化合物/三官能化合物)で０．５〜１．５である重合性組成物を塊状重合し、架橋してなる樹脂材料からなることを特徴とする多層配線基板。
2. 前記第２の配線領域が、前記第２の絶縁層の厚さより厚い第３の絶縁層と、該第３の絶縁層上に設けられた前記第２の配線層の幅よりも幅の大きい第３の配線層とを有する部分を含むことを特徴とする請求項１に記載の多層配線基板。
3. 前記第２の配線領域における配線層の配線幅が30μm以上でかつ絶縁層の厚さが40μm以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の多層配線基板。
4. 前記第１の配線領域と前記第２の配線領域との境界部の絶縁層に、該絶縁層を貫通して導体が形成され、該導体が接地されていることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の多層配線基板。
5. 前記第２の配線領域における配線層によって形成される配線パターンの特性インピーダンスが100Ω以上であることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の多層配線基板。
6. 前記第１及び前記第２の配線領域のうち、少なくとも前記第２の配線領域における絶縁層の比誘電率が3.7以下でかつ誘電正接が0.0015以下である樹脂材料によって形成されていることを特徴とする請求項１から５のいずれか１項に記載の多層配線基板。
7. 請求項１から６のいずれか１項に記載の多層配線基板を半導体素子の搭載基板として用いたことを特徴とする半導体装置。
8. 前記半導体素子と前記多層配線基板とが同一パッケージに収容されていることを特徴とする請求項７に記載の半導体装置。
9. 前記第１の配線領域には周波数が8GHz以下の信号が伝送され、前記第２の配線領域には周波数が8GHzを越える信号が伝送されることを特徴とする請求項７または８に記載の半導体装置。
10. 前記第２の配線領域には8 GHzを越える信号を1cm以上伝送する部分を含むことを特徴とする請求項７から９のいずれか１項に記載の半導体装置。
11. 請求項１から６のいずれか１項に記載の多層配線基板を複数の電子部品の搭載基板として用いたことを特徴とする電子装置。
12. 前記複数の電子部品と前記多層配線基板とが同一容器に収容されていることを特徴とする請求項１１に記載の電子装置。
13. 前記第１の配線領域には周波数が8GHz以下の信号が伝送され、前記第２の配線領域には周波数が8GHzを越える信号が伝送されることを特徴とする請求項１１または１２に記載の電子装置。
14. 前記第２の配線領域には8GHzを越える信号を1cm以上伝送する部分を含むことを特徴とする請求項１１から１３のいずれか１項に記載の半導体装置。

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