JPWO2010064288A1 - 固体電解質電池、車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法 - Google Patents

固体電解質電池、車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法 Download PDF

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Abstract

低抵抗の固体電解質層を有する固体電解質電池、この固体電解質電池を搭載した車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法を提供することを課題とする。固体電解質電池１は、正極活物質粒子２２を含む正極活物質層２１と、負極活物質粒子３２を含む負極活物質層３１と、これらの間に介在する固体電解質層４０と、を備え、固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質ＳＥを含み、硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚４０Ｔが５０μｍ以下であり、その面積４０Ｓが１００ｃｍ２以上である。

Description

本発明は、固体電解質電池、これを搭載した車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法に関する。
近年、携帯電話、ノート型パソコン、ビデオカムコーダなどのポータブル電子機器やハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車等の車両への利用により、これらの駆動用電源に用いられる電池の需要は増大している。
このような電池の中には、正極と負極との間に、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質層を介在させてなる固体電解質電池が知られている。例えば、特許文献１には、固体電解質層の揮発分含量を所定量以下、即ち、固体電解質の質量１ｋｇあたり５０ｇ以下とした全固体電池（固体電解質電池）が開示されている。
特開２００８−１０３１４５号公報
しかしながら、特許文献１に記載の固体電解質電池では、樹脂からなる結着材を用いて固体電解質同士を結着させて固体電解質層を形成しているので、その結着材により固体電解質層の抵抗が高くなりがちである。
また、特許文献１に記載の固体電解質電池の製造にあたっては、固体電解質層の成膜の際、固体電解質を揮発性の分散媒に分散させてスラリー化するのであるが、用いる分散媒によっては、固体電解質が分解して、固体電解質層におけるリチウムイオンの伝導性が低下してしまう虞がある。
本発明は、かかる問題に鑑みてなされたものであって、低抵抗の固体電解質層を有する固体電解質電池を提供することを目的とする。また、この固体電解質電池を搭載した車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法を提供することを目的とする。
そして、その解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、５０μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ２以上である固体電解質電池である。
本発明の固体電解質電池において、固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含む。硫化物固体電解質は、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質の粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質の結着力により、固体電解質層は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層に結着材を用いていないので、この固体電解質層の抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
しかも、本発明の固体電解質電池は、固体電解質層について、その層厚が５０μｍ以下でありながら、面積が１００ｃｍ２以上という薄く大型の固体電解質層を備えるので、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
なお、固体電解質電池としては、正極活物質層、負極活物質層、及び、これらの間に介在する固体電解質層の組を１組備えるものでも、これらの組を複数積層したものでも良い。
また、硫化物固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５ガラス（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝８０：２０のモル比で混合してなる８０Ｌｉ２Ｓ−２０Ｐ２Ｓ５等）、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２ガラス、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩガラス、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｌｉ４ＳｉＯ４ガラス、Ｌｉ４ＧｅＳ４−Ｌｉ３ＰＳ４ガラスや、これらいずれかの結晶化ガラスが挙げられる。
さらに、上述の固体電解質電池であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく前記硫化物固体電解質を含み、前記正極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、１００μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ２以上であり、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく上記硫化物固体電解質を含み、前記負極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、１００μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ２以上である固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池は、正極活物質層も、結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含んでおり、この硫化物固体電解質を介して正極活物質粒子同士を互いに結着し、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる。従って、固体電解質層に加えて正極活物質層についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
負極側も同様に、負極活物質層が、結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含んでおり、この硫化物固体電解質を介して負極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる。従って、さらに負極活物質層についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
かくして、正極活物質層及び負極活物質層の両者が低抵抗により、内部抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
しかも、本発明の固体電解質電池は、層厚が１００μｍ以下でありながら、面積が１００ｃｍ２以上という薄く大型の正極活物質層及び負極活物質層を備えるので、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
さらに、他の解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる固体電解質電池である。
ところで、粒子を用いて、基体上（或いは、基体上に予め形成された成膜上）に成膜する手法として、静電スクリーン印刷法が知られている。静電スクリーン印刷法は、メッシュスクリーンと基体の被塗面との間に高電圧（例えば、５００Ｖ以上）を印加して静電界を発生させると共に、帯電させた粒子をメッシュスクリーンの目（開口）から静電界中に投入して、クーロン力によって、被塗面に向かって飛ばし、この被塗面に堆積（塗布）させる手法である。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層が、上述の静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。つまり、固体電解質層を形成するにあたり分散媒を用いないので、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、固体電解質層におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した固体電解質電池とすることができる。
また、硫化物固体電解質は、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質の粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質の結着力により、固体電解質層は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層に結着材を用いていないので、この固体電解質層の抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
さらに、上述の固体電解質電池であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、前記硫化物固体電解質を含み、前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質により上記正極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、上記硫化物固体電解質を含み、前記負極活物質粒子及び上記電解質粒子を混合した第２混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質により上記負極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層に加えて正極活物質層及び負極活物質層についても、静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。つまり、分散媒を用いず第１混合粒子から正極活物質層を形成してなるので、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。同様に、負極活物質層についても、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。
従って、固体電解質層のみならず、正極活物質層及び負極活物質層におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した固体電解質電池とすることができる。
また、本発明の電池は、硫化物固体電解質を介して正極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる正極活物質層を有している。負極側でも同様に、負極活物質層に結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、この硫化物固体電解質を介して負極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる負極活物質層を有している。従って、正極活物質層及び負極活物質層についても低抵抗にすることができ、さらに内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池であって、前記固体電解質層は、導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に形成されてなる固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層が、先行形成活物質層を覆い隠す形態に形成されてなるので、先行形成活物質層をなす活物質層と、これとは異極の活物質層とが直接接触して、これらの間で短絡することを防止できる。
さらに、他の解決手段は、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載した車両である。
本発明の車両では、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載するので、高出力が得られ良好な走行性能を有する車両とすることができる。
なお、車両としては、その動力源の全部あるいは一部に電池による電気エネルギを使用している車両であれば良く、例えば、電気自動車、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、ハイブリッド鉄道車両、フォークリフト、電気車いす、電動アシスト自転車、電動スクータが挙げられる。
さらに、他の解決手段は、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載した電池搭載機器である。
本発明の電池搭載機器では、前述したいずれかの固体電解質電池を搭載するので、高出力が得られ良好な特性を有する電池搭載機器とすることができる。
なお、電池搭載機器としては、電池を搭載しこれをエネルギー源の少なくとも１つとして利用する機器であれば良く、例えば、パーソナルコンピュータ、携帯電話、電池駆動の電動工具、無停電電源装置など、電池で駆動される各種の家電製品、オフィス機器、産業機器が挙げられる。
さらに、他の解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池の製造方法であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、静電スクリーン印刷法により、上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を堆積させて、未圧縮固体電解質層を形成する電解質堆積工程と、上記未圧縮固体電解質層を層厚方向に圧縮して、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記固体電解質層を形成する電解質圧縮工程と、を備える固体電解質電池の製造方法である。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、上述の電解質堆積工程と電解質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まない未圧縮固体電解質層を層厚方向に圧縮して、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した固体電解質層を形成する。このように結着材を用いないので、低抵抗の固体電解質層を備えた固体電解質電池を製造することができる。また、電解質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いずに未圧縮固体電解質層を形成することができ、分散媒により硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、固体電解質層におけるイオン伝導性の低下を防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述の固体電解質電池の製造方法であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固定電解質を含み、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固定電解質を含み、静電スクリーン印刷法により、前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を堆積させて、未圧縮正極活物質層を形成する正極活物質堆積工程と、上記未圧縮正極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記正極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記正極活物質層を形成する正極活物質圧縮工程と、静電スクリーン印刷法により、前記負極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第２混合粒子を堆積させて、未圧縮負極活物質層を形成する負極活物質堆積工程と、上記未圧縮負極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記負極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記負極活物質層を形成する負極活物質圧縮工程と、を備える固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、正極活物質堆積工程と正極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まなくとも、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した正極活物質層を形成する。同様に、負極活物質堆積工程と負極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まなくとも、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した負極活物質層を形成する。このように、正極活物質層及び負極活物質層に結着材を用いないので、低抵抗の正極活物質層及び負極活物質層を備えた固体電解質電池を製造することができる。
しかも、正極活物質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮正極活物質層を形成することができる。また、負極活物質堆積工程においても、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮負極活物質層を形成することができる。このため、未圧縮正極活物質層及び未圧縮負極活物質層において、分散媒により硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、正極活物質層及び負極活物質層における、イオン伝導性の低下を防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行形成活物質層を覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層を形成する。このため、先行形成活物質層をなす正極活物質層（或いは負極活物質層）と、これとは異極の負極活物質層（或いは正極活物質層）とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した固体電解質電池を製造できる。
あるいは、前述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、導電性の電極基板上に形成した、前記未圧縮正極活物質層及び前記未圧縮負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成未圧縮活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成未圧縮活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成未圧縮活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行形成未圧縮活物質層を覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層を形成する。このため、先行形成未圧縮活物質層をなす未圧縮正極活物質層（或いは未圧縮負極活物質層）を圧縮した正極活物質層（或いは負極活物質層）と、これとは異極の未圧縮負極活物質層（或いは未圧縮正極活物質層）を圧縮した負極活物質層（或いは正極活物質層）とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、前記電極基板のうち前記活物質層周囲部の上に、前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層の上に比して、厚く前記電解質粒子を堆積させる固体電解質電池の製造方法とすると良い。
電解質堆積工程において、電解質粒子を、例えば、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）の上、及び、活物質層周囲部の上に、層厚方向に均一に堆積させると、形成された未圧縮固体電解質層の上面は、先行形成活物質層（先行形成未圧縮活物質層）の上で高く、活物質層周囲部の上で低い段差形状になる。
すると、例えば、固体電解質圧縮工程で、段差形状の未圧縮固体電解質層を圧縮する場合に、活物質層周囲部上の未圧縮固定電解質層の圧縮が不十分となる虞がある。
これに対し、本発明の固体電解質電池の製造方法では、電解質堆積工程において、活物質層周囲部の上に、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）の上に比して、厚く電解質粒子を堆積させる。従って、未圧縮固体電解質層のいずれの部位でも、層厚方向に適切に圧縮した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述の固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程を、前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層に対応した位置に配置された第１スクリーン部、及び、前記活物質層周囲部に対応した位置に配置された第２スクリーン部を有するメッシュスクリーンであって、上記第１スクリーン部の目開きに比して、上記第２スクリーン部の目開きを大きくしたメッシュスクリーンを用いて行う固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、上述のメッシュスクリーンを用いた静電スクリーン印刷法により、電解質粒子を堆積させる。このため、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）上に比して、活物質層周囲部上に未圧縮固体電解質層を、確実に、厚く、かつ、効率良く堆積させることができる。
さらに、前述の固体電解質電池の製造方法であって、前記正極活物質堆積工程及び前記負極活物質堆積工程のうち、いずれか一方である先行活物質堆積工程を、前記電解質堆積工程に先立って行い、他方の後行活物質堆積工程を、この電解質堆積工程の後に行い、上記後行活物質堆積工程の後に、前記電解質圧縮工程、前記正極活物質圧縮工程、及び、前記負極活物質圧縮工程を同時に行って、前記未圧縮固体電解質層、前記未圧縮正極活物質層、及び、前記未圧縮負極活物質層を同時に圧縮して、前記固体電解質層、前記正極活物質層、及び、前記負極活物質層を形成する固体電解質電池の製造方法とする良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行活物質堆積工程、電解質堆積工程、後行活物質堆積工程の順に行い、その後に、電解質圧縮工程、正極活物質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う。このように３層の圧縮を同時に行うことで、効率良く固体電解質層、正極活物質層及び負極活物質層を形成した固体電解質電池を製造できる。
実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる電池の斜視図である。 実施形態１，２，３，変形形態１にかかる電池の部分破断断面図である。 実施形態１，２，３の発電要素の斜視図である。 実施形態１，２の発電要素の部分拡大断面図（図３のＡ−Ａ断面部）である。 実施形態１，３，４，変形形態１にかかる堆積工程及び圧縮工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１の未圧縮正極活物質層の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１の正極活物質層の説明図である。 実施形態１，４の正極活物質層及び固体電解質層の説明図である。 実施形態１，２，４の正極活物質層、固体電解質層及び負極活物質層の説明図である。 実施形態２にかかる堆積工程及び三層同時圧縮工程の説明図である。 実施形態２の未圧縮正極活物質層及び未圧縮固体電解質層の説明図である。 実施形態２の未圧縮正極活物質層、未圧縮固体電解質層及び未圧縮負極活物質層の説明図である。 実施形態３の発電要素の部分拡大断面図（図３のＡ−Ａ断面部）である。 実施形態３にかかる電池の製造工程の説明図である。 実施形態３にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態３の正極活物質層及び固体電解質層の説明図である。 実施形態３の正極活物質層、固体電解質層及び負極活物質層の説明図である。 実施形態４にかかる電池の部分破断断面図である。 実施形態４の発電要素の斜視図である。 実施形態４の発電要素の部分拡大断面図（図２０のＢ−Ｂ断面部）である。 変形形態１の未圧縮正極活物質層及び未圧縮固体電解質層の説明図である。 実施形態５にかかる車両の説明図である。 実施形態６にかかるハンマードリルの説明図である。 実施例に用いる金型の説明図である。 実施例に用いる金型の説明図である。
符号の説明
１，３０１，４０１，５０１，６０１ 電池（固体電解質電池）
２１ 正極活物質層（先行形成活物質層）
２１Ｂ 未圧縮正極活物質層（先行形成未圧縮活物質層）
２１Ｓ （正極活物質層の）面積
２１Ｔ （正極活物質層の）層厚
２２ 正極活物質粒子
２６ 正極基板（電極基板）
２６Ｅ 周囲部（活物質層周囲部）
３１ 負極活物質層
３１Ｂ 未圧縮負極活物質層
３１Ｓ （負極活物質層の）面積
３１Ｔ （負極活物質層の）層厚
３２ 負極活物質粒子
３６ 負極基板（電極基板）
３６Ｅ 周囲部（活物質層周囲部）
４０，４４０，９４０ 固体電解質層
４０Ｂ，４４０Ｂ 未圧縮固体電解質層
４０Ｓ，４４０Ｓ （固体電解質層の）面積
４０Ｔ，４４０Ｔ （固体電解質層の）層厚
１１０Ｋ スクリーン（メッシュスクリーン）
１１１ 第１スクリーン部
１１２ 第２スクリーン部
５５１ 総正極基板（電極基板）
５５６ 総負極基板（電極基板）
５６６ 電極基板
７００ 車両
７１０ 組電池（電池）
８００ ハンマードリル（電池搭載機器）
８１０ バッテリパック（電池）
ＤＴ 層厚方向
ＭＸ１ 第１混合粒子群（第１混合粒子）
ＭＸ２ 第２混合粒子群（第２混合粒子）
ＳＥ 硫化物固体電解質
ＳＰ 電解質粒子
（実施形態１）
次に、本発明の実施形態１について、図面を参照しつつ説明する。
本実施形態１にかかる固体電解質電池（以下、単に電池とも言う）１の斜視図を図１に、この電池１の部分断面図を図２にそれぞれ示す。
この電池１は、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素１０を有するリチウムイオン二次電池である（図１，２参照）。
このうち、電池ケース８０は、金属製で上部が開口した有底矩形箱形の電池ケース本体８１と、金属からなる板状で、その電池ケース本体８１の開口を閉塞する封口蓋８２とを含む（図１参照）。
このうち、封口蓋８２からは、発電要素１０の正電極板２０と電気的に接続した、アルミニウムからなる正極集電部材７１の先端部７１Ａが、また、発電要素１０の負電極板３０と電気的に接続した、銅からなる負極集電部材７２の先端部７２Ａが、それぞれ突出している（図１，４参照）。なお、封口蓋８２と、正極集電部材７１、又は、負極集電部材７２との間には、絶縁樹脂からなる絶縁部材７５がそれぞれ介在しており、封口蓋８２と、正極集電部材７１又は負極集電部材７２とを絶縁している。
また、発電要素１０は、アルミニウム箔からなる正極基板２６、及び、正極基板２６上に形成された正極活物質層２１を含む正電極板２０と、銅箔からなる負極基板３６、及び、この負極基板３６上に形成された負極活物質層３１を含む負電極板３０とを、積層方向ＤＬにいずれも交互に複数積層してなる（図３，４参照）。なお、正電極板２０の正極活物質層２１と、この正電極板２０と隣りあう負電極板３０の負極活物質層３１との間には、固体電解質層４０が介在している（図４参照）。
このうち、正電極板２０は、具体的には、正極基板２６の両面をなす第１正極基板主面２７及び第２正極基板主面２８上に、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）からなる正極活物質粒子２２、及び、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５ガラス（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝８０：２０のモル比で混合してなる８０Ｌｉ２Ｓ−２０Ｐ２Ｓ５）からなる硫化物固体電解質ＳＥを含む正極活物質層２１を備える（図４参照）。なお、本実施形態１では、この正極活物質層２１内における、これらの体積比を、正極活物質粒子２２：硫化物固体電解質ＳＥ＝６：４とした。また、この正極活物質層２１は、図８に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚２１Ｔが３０μｍで、この積層方向ＤＬに向く正極層主面２１Ｑの面積２１Ｓが１８０ｃｍ２である。
また、負電極板３０は、具体的には、負極基板３６の両面をなす第１負極基板主面３７及び第２負極基板主面３８上に、グラファイトからなる負極活物質粒子３２、及び、上述の硫化物固体電解質ＳＥを含む負極活物質層３１を備える（図４参照）。
なお、この負極活物質層３１内における、これらの体積比を、負極活物質粒子３２：硫化物固体電解質ＳＥ＝６：４とした。また、この負極活物質層３１は、図１０に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚３１Ｔが３５μｍで、この積層方向ＤＬに向く負極層主面３１Ｑの面積３１Ｓが１８０ｃｍ２である。
また、固体電解質層４０は、硫化物固体電解質ＳＥからなる（図４参照）。この固体電解質層４０は、図９に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚４０Ｔが３０μｍで、この積層方向ＤＬに向く固体層主面４０Ｑの面積４０Ｓが１８０ｃｍ２である。
本実施形態１にかかる電池１では、固体電解質層４０が、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質ＳＥを含む。この硫化物固体電解質ＳＥは、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質ＳＥの粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、固体電解質層４０は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層４０に結着材を用いていないので、この固体電解質層４０の抵抗が低い電池１とすることができる。
また、電池１は、結着材を含むことなく硫化物固体電解質ＳＥを含み、この硫化物固体電解質ＳＥを介して正極活物質粒子２２同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、自身の形状を保持してなる正極活物質層２１を有している。従って、固体電解質層４０に加えて正極活物質層２１についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い電池１とすることができる。
また、電池１は、負極側でも同様に、結着材を含むことなく硫化物固体電解質ＳＥを含み、この硫化物固体電解質ＳＥを介して負極活物質粒子３２同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、自身の形状を保持してなる負極活物質層３１を有している。従って、負極活物質層３１についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い電池１とすることができる。
さらに、正極活物質層２１及び負極活物質層３１の両者が低抵抗により、内部抵抗が低い電池１とすることができる。
しかも、電池１は、層厚４０Ｔが５０μｍ以下の３０μｍでありながら、面積４０Ｓが１００ｃｍ２以上の１８０ｃｍ２という薄くてしかも大型の固体電解質層４０と、層厚２１Ｔ，３１Ｔが１００μｍ以下の３０，３５μｍでありながら、面積２１Ｓ，３１Ｓが１００ｃｍ２以上の１８０ｃｍ２という薄くてしかも大型の正極活物質層２１及び負極活物質層３１とを備える。このため、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
なお、本実施形態１にかかる電池１では、固体電解質層４０が、後述するように分散媒を用いない静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。このため、分散媒によって硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、固体電解質層４０におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した電池１とすることができる。
さらに、固体電解質層４０に加えて正極活物質層２１及び負極活物質層３１についても、分散媒を用いない静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。このため分散媒によって、この正極活物質層２１内、及び、負極活物質層３１内の硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。
従って、固体電解質層４０のみならず、正極活物質層２１及び負極活物質層３１におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した電池１とすることができる。
次に、本実施形態１にかかる電池１の製造方法について、図面を参照しつつ説明する。
まず、未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する正極活物質堆積工程について図５〜７を参照しつつ説明する。
正極活物質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｘは、図５に示すように、矩形平板形状で、所定パターンの５００メッシュ（図示しない）を有するステンレス製のスクリーン１１０と、矩形平板状のステンレス製の受け台１２０と、ブラシ１３０と、電源装置１４０と、第１混合粒子群ＭＸ１をスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｘとを備える。このうち、供給部１６０Ｘは、自身の内部に第１混合粒子群ＭＸ１を収容しており、スクリーン１１０上に第１混合粒子群ＭＸ１を供給する。
また、電源装置１４０は、スクリーン１１０と、このスクリーン１１０に対向した位置にある受け台１２０との間に電圧を印加する。具体的には、電源装置１４０の負極をスクリーン１１０に、正極を受け台１２０にそれぞれ接続し、３ｋＶの電圧を印加する。これにより、スクリーン１１０と受け台１２０との間に、静電界を生じさせることができる。
また、ブラシ１３０は、スクリーン１１０上（図５中、上方）に配置されており、スクリーン１１０上を移動（具体的には、図５中、左右方向を往復移動）させ、スクリーン１１０上の帯電した第１混合粒子群ＭＸ１を、そのスクリーン１１０の目を通過させ、受け台１２０に向けて（図５中、下方へ）飛ばす。
また、スクリーン１１０は、正極基板２６上の所望の位置に、電解質粒子ＳＰを堆積させて、平面矩形形状の未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成可能な、所定パターンの５００メッシュを有する。
次いで、正極活物質堆積工程について説明する。
まず、巻出し部ＭＤにセットした帯状の正極基板２６を、間欠的に引き出して長手方向ＤＡに移動させ、この正極基板２６の第１正極基板主面２７上、長手方向ＤＡに所定間隔毎に、第１混合粒子群ＭＸ１を堆積させる（図６Ａ参照）。
なお、この第１混合粒子群ＭＸ１は、正極活物質粒子２２、及び、硫化物固体電解質ＳＥをなす粒子形状の電解質粒子ＳＰを含み、これらを十分混合してなる。
供給部１６０Ｘからスクリーン１１０上（図６Ａ中、上方）に供給した第１混合粒子群ＭＸ１を、ブラシ１３０とスクリーン１１０との間で、負に摩擦帯電させ、ブラシ１３０により、負に帯電した第１混合粒子群ＭＸ１を、スクリーン１１０の目から押し出す。
ところで、電源装置１４０により、スクリーン１１０とこれの、図６Ａ中、下方に配置された受け台１２０との間には、静電界が生じている。従って、スクリーン１１０の目を通過移動した第１混合粒子群ＭＸ１は、この静電界により、受け台１２０に向けて加速されて、図６Ｂ中、受け台１２０の上方に位置する正極基板２６に衝突する。
かくして、正極基板２６の第１正極基板主面２７上に第１混合粒子群ＭＸ１が堆積され、平板矩形板状で、面積が１８０ｃｍ２の未圧縮の未圧縮正極活物質層２１Ｂが形成される（図６Ｂ，７参照）。
次に、正極活物質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｘを用いる（図５参照）。
未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成した正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つの矩形平板形状のプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮正極活物質層２１Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、正極活物質粒子２２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した正極活物質層２１を形成する。具体的には、正極基板２６の一方側（第１正極基板主面２７側）に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ２の正極活物質層２１が間欠的に形成される（図８参照）。
なお、正極活物質圧縮工程の後に、正極基板２６を巻取り部ＭＴで巻き取る（図５参照）。
次いで、未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する電解質堆積工程について図５，９を参照して説明する。
この電解質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｙは、図５に示すように、正極活物質堆積工程で用いた堆積装置１００Ｘと同様の、５００メッシュのステンレス製のスクリーン１１０、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、電解質粒子ＳＰをスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｙを備える。但し、供給部１６０Ｙには、電解質粒子ＳＰが収容されており、スクリーン１１０上に電解質粒子ＳＰを供給する。
この電解質堆積工程では、図８に示す、正極基板２６に形成した正極活物質層２１上に、電解質粒子ＳＰを正極活物質層２１と同形の矩形状に堆積させる点が、前述した正極活物質堆積工程と異なり、それ以外は同様であるので、説明を省略する。
この電解質堆積工程により、正極活物質層２１上に電解質粒子ＳＰからなる未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する。
次に、電解質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｙを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮固体電解質層４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４０を形成する。具体的には、層厚４０Ｔが３０μｍで、面積４０Ｓが１８０ｃｍ２の固体電解質層４０が形成される（図９参照）。
次いで、未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成する負極活物質堆積工程について、図５，９，１０を参照しつつ説明する。
この負極活物質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｚは、図５に示すように、前述の堆積装置１００Ｘと同様の、５００メッシュのステンレス製のスクリーン１１０、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、第２混合粒子群ＭＸ２をスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｚを備える。但し、供給部１６０Ｚは、第２混合粒子群ＭＸ２が収容されており、スクリーン１１０上に第２混合粒子群ＭＸ２を供給する。
負極活物質堆積工程は、図９に示す、正極基板２６上の固体電解質層４０上に、第２混合粒子群ＭＸ２を正極活物質層２１及び固体電解質層４０と同形の矩形状に堆積させる点が、前述した正極活物質堆積工程と異なり、それ以外はその正極活物質堆積工程と同様であるので、説明を省略する。
この負極活物質堆積工程により、固体電解質層４０上に第２混合粒子群ＭＸ２を堆積させた未圧縮負極活物質層３１Ｂが形成される。
次に、負極活物質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｚを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮負極活物質層３１Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、未圧縮負極活物質層３１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、負極活物質粒子３２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した負極活物質層３１を形成する。具体的には、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ２の負極活物質層３１が形成される（図１０参照）。
上述の負極活物質圧縮工程の後、負極活物質層３１上に矩形平板状の負極基板３６を載せて、層厚方向ＤＴにプレスして、負極基板３６に負極活物質層３１を接合させる。
なお、負極基板３６を、未圧縮負極活物質層３１Ｂ上に載せ、負極活物質圧縮工程において、正極基板２６、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び未圧縮負極活物質層３１Ｂと共に、負極基板３６を層厚方向ＤＴにプレスして、負極活物質層３１と負極基板３６とを接合しても良い。
さらに、上述の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを繰り返し用いて、正極活物質堆積工程、正極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数形成する。かくして、前述の発電要素１０、即ち、正極基板２６上に正極活物質層２１を有する正電極板２０と、負極基板３６上に負極活物質層３１を有する負電極板３０と、正極活物質層２１と負極活物質層３１との間に介在する固体電解質層４０とを有する発電要素１０を形成する（図３，４参照）。
さらに、正極基板２６を裁断した後、発電要素１０の正電極板２０（正極基板２６）に正極集電部材７１を、負電極板３０（負極基板３６）に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口する。かくして、電池１が完成する（図１参照）。
本実施形態１にかかる電池１の製造方法では、上述の電解質堆積工程と電解質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まない未圧縮固体電解質層４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮して、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した固体電解質層４０を形成する。
このように固体電解質層４０の形成にあたり結着材を用いないので、低抵抗の固体電解質層４０を備えた電池１を製造することができる。また、電解質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いずに未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成することができるため、分散媒により硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、固体電解質層４０におけるイオン伝導性の低下を防止した電池１を製造できる。
本実施形態１にかかる電池１の製造方法では、正極活物質堆積工程と正極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した正極活物質層２１を形成する。同様に、負極活物質堆積工程と負極活物質圧縮工程とを備え、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した負極活物質層３１を形成する。
このように、正極活物質層２１及び負極活物質層３１に結着材を用いないので、低抵抗の正極活物質層２１及び負極活物質層３１を備えた電池１を製造することができる。
しかも、正極活物質堆積工程及び負極活物質堆積工程において、いずれも静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成することができる。このため、未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂにおいて、分散媒により硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、正極活物質層２１及び負極活物質層３１における、イオン伝導性の低下を防止した電池１を製造できる。
（実施形態２）
次に、本発明の実施形態２にかかる電池３０１について、図１〜４，６〜８，１０〜１３を参照しつつ説明する。
本実施形態２は、この電池の製造方法において、正極活物質堆積工程、電解質堆積工程及び負極活物質堆積工程の順に行った後に、正極活物質圧縮工程、電解質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う（三層同時圧縮工程を行う）点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
即ち、本実施形態２にかかる電池３０１の製造方法では、図１１に示すように、実施形態１と同様の、３つの堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚを長手方向ＤＡに順に並べて、未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを順に形成した後、圧縮装置２００Ｊを用いて、３層分を同時に圧縮する三層同時圧縮工程を行う。
具体的には、まず、実施形態１と同様にして、堆積装置１００Ｘを用いた正極活物質堆積工程により、正極基板２６の片側（第１正極基板主面２７側）に、第１混合粒子群ＭＸ１を堆積させ、自身の面積２１ＢＳが１８０ｃｍ２の未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図７参照）。
次いで、実施形態１と同様の堆積装置１００Ｙを用いた電解質堆積工程により、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に、電解質粒子ＳＰを未圧縮正極活物質層２１Ｂと同形の矩形状に堆積させる。これにより、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に電解質粒子ＳＰからなる、自身の面積４０ＢＳが１８０ｃｍ２の未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する（図１２参照）。
次いで、実施形態１と同様の堆積装置１００Ｚを用いた負極活物質堆積工程により、未圧縮固体電解質層４０Ｂ上に、第２混合粒子群ＭＸ２を未圧縮固体電解質層４０Ｂと同形の矩形状に堆積させる。これにより、未圧縮固体電解質層４０Ｂ上に第２混合粒子群ＭＸ２を堆積させ、自身の面積３１ＢＳが１８０ｃｍ２の未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成する（図１３参照）。
次に、三層同時圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｊを用いる（図１１参照）。
未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成した正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、これら未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを、いずれも層厚方向ＤＴに圧縮する。
これにより、未圧縮正極活物質層２１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、正極活物質粒子２２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した正極活物質層２１を形成する。同様に、未圧縮負極活物質層３１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、負極活物質粒子３２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した負極活物質層３１を形成する。また、未圧縮固体電解質層４０Ｂにおける電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４０を形成する。
かくして、正極基板２６の一方側（第１正極基板主面２７側）に、層厚２１Ｔが３０μｍの正極活物質層２１、層厚４０Ｔが３０μｍの固体電解質層４０及び層厚３１Ｔが３５μｍの負極活物質層３１を積層形成する（図１０参照）。
なお、本実施形態２のうち以上の工程では、正極活物質堆積工程が先行活物質堆積工程に、負極活物質堆積工程が後行活物質堆積工程に、それぞれ対応する。
本実施形態２にかかる電池３０１の製造方法では、正極活物質堆積工程、電解質堆積工程、負極活物質堆積工程の順に行い、その後に、電解質圧縮工程、正極活物質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う（三層同時圧縮工程）。このように３層（未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂ）の圧縮を同時に行うことで、効率良く正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を形成した電池３０１を製造できる。
上述の同時圧縮工程の後、実施形態１と同様にして、負極基板３６に負極活物質層３１を接合させる。
さらに、上述とは逆に、その負極基板３６上に負極活物質堆積工程、電解質堆積工程及び正極活物質堆積工程をこの順に行い、さらに同時圧縮工程を行うことで、負極基板３６上に負極活物質層３１、固体電解質層４０及び正極活物質層２１をこの順で形成する。
このようにして、上述の正極活物質体積工程、電解質堆積工程及び負極活物質体積工程を繰り返して、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数積層して、発電要素１０を形成する（図３，４参照）。
その後、実施形態１と同様にして、正極基板２６を裁断した後、発電要素１０の正電極板２０に正極集電部材７１を、負電極板３０に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口して、電池３０１が完成する（図１，２参照）。
（実施形態３）
次に、本発明の実施形態３にかかる電池４０１について、図１〜３，５〜８，１４〜１８を参照しつつ説明する。
本実施形態３は、この電池の固体電解質層で、隣接するいずれかの活物質層（後述する先行形成活物質層）を覆い隠す形態とした点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
そこで、実施形態１と異なる点を中心に説明し、同様の部分の説明は省略又は簡略化する。なお、同様の部分については同様の作用効果を生じる。また、同内容のものには同番号を付して説明する。
この電池４０１は、実施形態１と同様、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素４１０を有するリチウムイオン二次電池である（図１，２参照）。
このうち、発電要素４１０は、実施形態１と同様、正電極板２０と負電極板３０とを、積層方向ＤＬにいずれも交互に複数積層してなり、正電極板２０の正極活物質層２１と、この正電極板２０と隣りあう負電極板３０の負極活物質層３１との間には、固体電解質層４４０が介在している（図１４参照）。
但し、このうち固体電解質層４４０は、隣接する正極活物質層２１を覆い隠す形態とされている。
即ち、図１７に示すように、固体電解質層４４０は、正極活物質層２１の第１主面２１Ｑの上のほか、正極基板２６のうち正極活物質層２１の周囲に位置する周囲部２６Ｅの上にまで形成されており、正極基板２６上の正極活物質層２１を覆い隠している。
なお、本実施形態３のうち以上の工程では、正極活物質層２１が先行形成活物質層に対応する。
この固体電解質層４４０は、硫化物固体電解質ＳＥからなり、正極活物質層２１の第１主面２１Ｑ上における層厚４４０Ｔが３０μｍ（図１４，１７参照）、固体層主面４４０Ｑの面積４４０Ｓが１９４．２５ｃｍ２とされている（図１７参照）。
本実施形態３にかかる電池４０１では、固体電解質層４４０が、正極活物質層２１を覆い隠す形態にされているので、この正極活物質層２１と、負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを防止できる。
次に、本実施形態３にかかる電池４０１の製造方法について、図面を参照しつつ説明する。
まず、実施形態１と同様にして、正極活物質堆積工程及び正極活物質圧縮工程により、正極基板２６の片側（第１正極基板主面２７上）に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ２の正極活物質層２１を形成する（図８参照）。
次いで、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する電解質堆積工程について図５，７，１５，１６を参照しつつ説明する。
この電解質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｋは、図５に示すように、正極活物質堆積工程で用いた堆積装置１００Ｘと同様の、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、供給部１６０Ｙ、及び、第１スクリーン部１１１と第２スクリーン部１１２とを有するスクリーン１１０Ｋを備える。供給部１６０Ｙには、電解質粒子ＳＰを収容しており、スクリーン１１０Ｋ上に電解質粒子ＳＰを供給する。
このうち、矩形板状でメッシュ状のスクリーン１１０Ｋは、その中央に位置する正方形状の第１スクリーン部１１１と、この第１スクリーン部１１１の外周を包囲した矩形環状（口字状）の第２スクリーン部１１２と、この第２スクリーン部１１２の外周を包囲した矩形環状の枠部１１３とを有する（図１５参照）。また、第１スクリーン部１１１から押し出される粒子（電解質粒子ＳＰ）は、静電界により加速されて、正極基板２６上の正極活物質層２１の第１主面２１Ｑ（図７参照）に衝突・堆積する。一方、第２スクリーン部１１２から押し出される電解質粒子ＳＰは、正極基板２６のうち、正極活物質層２１の周囲に位置する周囲部２６Ｅに衝突・堆積するように、スクリーン１１０Ｋ及び正極基板２６を配置する。
本実施形態３の電解質堆積工程では、上述のスクリーン１１０Ｋを用いた堆積装置１１０Ｋにより、正極活物質層２１上、及び、正極基板２６の周囲部２６Ｅ上に電解質粒子ＳＰを堆積させ、面積が１９４．２５ｃｍ２の未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する（図１６参照）。なお、この未圧縮固体電解質層４４０Ｂは、正極活物質層２１を覆い隠す形態に形成されるので、正極活物質層２１と、負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した電池４０１を製造できる。
また、電解質堆積工程において、周囲部２６Ｅの上に、正極活物質層２１の上に比して、厚く電解質粒子ＳＰを堆積させる。従って、形成した未圧縮固体電解質層４４０Ｂのいずれの部位でも、層厚方向ＤＴに適切に圧縮した電池４０１を製造できる。
その上、第１スクリーン部１１１の目開きに比べて、第２スクリーン部１１２の目開きを大きくしてある（図１５参照）。このため、このスクリーン１１０Ｋを用いて、電解質堆積工程を行うと、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを、正極活物質層２１上に比して、正極基板２６の周囲部２６Ｅ上に確実に、厚く、かつ、効率良く堆積させることができる（図１６参照）。
次に、電解質圧縮工程でも、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｋを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４４０を形成する。具体的には、層厚４４０Ｔが３０μｍで、面積４４０Ｓが１９４．２５ｃｍ２の固体電解質層４４０を形成する（図１７参照）。
次いで、実施形態１と同様にして、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程により、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ２の負極活物質層３１を形成する（図１８参照）。続いて、帯状の正極基板２６を、矩形状に、かつ、正極活物質層２１、固体電解質層４４０及び負極活物質層３１が積層された部位同士の間で裁断する。
また、上記とは別に、負極基板３６上においても、正極基板２６上に正極活物質層等を形成したのと同様にして、上述の負極活物質堆積工程、負極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、正極活物質堆積工程及び正極活物質圧縮工程をこの順に行う（図５，６，１５，１６参照）。これにより、負極基板３６の第１負極基板主面３７上に、負極活物質層３１、この負極活物質層３１を覆い隠す形態の固体電解質層４４０及び正極活物質層２１を積層する（図１８参照）。続いて、帯状の負極基板３６を、矩形状に、かつ、負極活物質層３１、固体電解質層４４０及び正極活物質層２１が積層された部位同士の間で裁断する。
次いで、上述した正極活物質層２１等を積層した正極基板２６と、負極活物質層３１等を積層した負極基板３６とを交互に積層して、発電要素４１０を形成する。具体的には、その正極基板２６に積層した負極活物質層３１上にその負極基板３６の第２負極基板主面３８を、また、負極基板３６に積層した正極活物質層２１上に正極基板２６の第２正極基板主面２８を、それぞれ接合させる（図３，１４参照）。
その後、実施形態１と同様にして、発電要素１０の正電極板２０に正極集電部材７１を、負電極板３０に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口して、電池４０１が完成する（図１，２参照）。
（実施形態４）
次に、本発明の実施形態４にかかる電池５０１について、図１，５〜１０，１９〜２１を参照しつつ説明する。
本実施形態４は、その電池５０１がバイポーラ型の電池である点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
そこで、実施形態と異なる点を中心に説明し、同様の部分の説明は省略又は簡略化する。なお、同様の部分については同様の作用効果を生じる。また、同内容のものには同番号を付して説明する。
この電池５０１は、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素５１０を有するバイポーラ型のリチウムイオン二次電池である（図１，１９参照）。
このうち、発電要素５１０は、図２０中、最上部に位置する総正極基板５５１と、最下部に位置する総負極基板５５６とを有する。また、これらの間に、正極活物質層２１、負極活物質層３１、固体電解質層４０、及び、金属箔からなる電極基板５６６が、積層方向ＤＬにこの順に積層されている（図２０，２１参照）。なお、各々の電極基板５６６は、図２０中、左奥から右手前方向の寸法が総正極基板５５１（総負極基板５５６）より短い、矩形箔状である。
具体的には、総正極基板５５１側から順に説明すると、アルミニウムからなる矩形板状の総正極基板５５１の一方の主面である総正極主面５５２上に正極活物質層２１が形成されている（図２１参照）。そして、その正極活物質層２１の、図２１中、下方には、固体電解質層４０が、この固体電解質層４０の、図中、下方には、負極活物質層３１がそれぞれ形成されており、さらにその負極活物質層３１の、図中、下方には、電極基板５６６が、自身の第２基板主面５６８で接して配置されている。さらに、この電極基板５６６の第１基板主面５６７上には、正極活物質層２１が形成されており、その正極活物質層２１の、図２１中、下方には、既に説明したのと同じく、固体電解質層４０、負極活物質層３１、及び、電極基板５６６が積層されており、これが繰り返されている。そして、図２１中、最も下方に位置した負極活物質層３１に接して、銅からなる矩形板状の総負極基板５５６が配置されている。
なお、この発電要素５１０では、固体電解質層４０を介した正極活物質層２１と負極活物質層３１との間で、１つの単位電池が構成される（図２１参照）。従って、発電要素５１０は、複数の単位電池が積層方向ＤＬに直列に積層された形態をなすので、第１電極板５５０の総正極基板５５１と、第２電極板５５５の総負極基板５５６との間には、第１電極板５５０、第２電極板５５５及び第３電極板５６０における各電位差の、総和の電位差が生じる。
なお、総正極基板５５１には正極タブ部５７１が、また、総負極基板５５６には負極タブ部５７２が、それぞれ図２０中、左手前方向に延出している。この正極タブ部５７１の先端部５７１Ａ、及び、負極タブ部５７２の先端部５７２Ａが、電池ケース８０の封口蓋８２を貫通し、電池ケース８０からその外部に突出して、電池５０１の外部端子をなしている（図１，１９参照）。
なお、本実施形態４にかかる電池５０１の製造にあたっては、前述の実施形態１の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ、及び、圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを用いて、電極基板５６６（或いは、総正極基板５５１又は総負極基板５５６）上に正極活物質層２１、負極活物質層３１、或いは、固体電解質層４０を形成する。
具体的には、まず、堆積装置１００Ｘを用いて正極活物質堆積工程を行い、総正極基板５５１上に未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図６Ｂ，７参照）。その後、圧縮装置２００Ｘを用いて正極活物質圧縮工程を行い、総正極基板５５１上に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ２の正極活物質層２１を形成する（図８参照）。
次いで、堆積装置１００Ｙ及び圧縮装置２００Ｙを用いて電解質堆積工程及び電解質圧縮工程を行い、図８に示す、総正極基板５５１に形成した正極活物質層２１（正極層主面２１Ｑ）上に、層厚４０Ｔが３０μｍで、面積４０Ｓが１８０ｃｍ２の固体電解質層４０を形成する（図９参照）。
次に、堆積装置１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｚを用いて負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、図９に示す、固体電解質層４０（固体層主面４０Ｑ）上に、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ２の負極活物質層３１を形成する（図１０参照）。
上述の負極活物質圧縮工程の後、負極活物質層３１上に矩形平板状の電極基板５６６を載せて、層厚方向ＤＴにプレスして、電極基板５６６に負極活物質層３１を接合させる。
さらに、上述の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを繰り返し用いて、正極活物質堆積工程、正極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、正極活物質層２１と負極活物質層３１との間に電極基板５６６を介して、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数形成する。最後に、固体電解質層４０上に形成した負極活物質層３１に総負極基板５５６を接合して、前述の発電要素５１０ができる（図１９，２０参照）。
この発電要素５１０における総正極基板５５１の正極タブ部５７１を、総負極基板５５６の負極タブ部５７２をそれぞれ封口蓋８２に貫通させた後、この発電要素５１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口する。かくして電池５０１ができあがる（図１参照）。
（変形形態１）
次に、本発明の変形形態１にかかる電池６０１について、図面を参照しつつ説明する。
前述の実施形態３では、圧縮した正極活物質層２１を覆い隠すように未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成した。これに対し、本変形形態１は、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に、これを覆い隠すように未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成し、これら未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮固体電解質層４４０Ｂの二層を同時に圧縮する二層同時圧縮工程を行う点で、前述の実施形態３と異なり、それ以外は同様である。
即ち、前述の正極活物質堆積装置１００Ｘを用いた正極活物質堆積工程を行い、正極基板２６の第１正極基板主面２７上に未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図７参照）。その後、前述の電解質堆積装置１００Ｋを用いた電解質堆積工程を行い、未圧縮正極活物質層２１Ｂを圧縮する前に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂをこの未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に形成する（図２２参照）。
具体的には、未圧縮正極活物質層２１Ｂの第１主面２１ＢＱ上と、正極基板２６のうち未圧縮正極活物質層２１Ｂの周囲に位置する周囲部２６Ｅ上に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する。従って、この未圧縮固体電解質層４４０Ｂは、正極基板２６上の未圧縮正極活物質層２１Ｂを覆い隠している。
その後、圧縮装置を用いて未圧縮正極活物質層２１Ｂと未圧縮固体電解質層４４０Ｂとを同時に圧縮して（二層同時圧縮工程）、正極活物質層２１とこの正極活物質層２１を覆い隠す形状の固体電解質層４４０とを形成する。
なお、本変形形態１の以上の工程では、未圧縮正極活物質層２１Ｂが先行形成未圧縮活物質層に対応している。
本変形形態１にかかる電池６０１の製造方法では、未圧縮正極活物質層２１Ｂを覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する。このため、未圧縮正極活物質層２１Ｂを圧縮した正極活物質層２１と、未圧縮負極活物質層３１Ｂを圧縮した負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した電池６０１を製造できる。
その後、実施形態３と同様にして、固体電解質層４４０上に負極活物質層３１を形成し、正極基板２６を裁断する。また、これとは別に、負極基板３６上においても、正極基板２６上に正極活物質層等を形成したのと同様にして、負極活物質層３１、この負極活物質層３１を覆い隠す形態の固体電解質層４４０及び正極活物質層２１を積層した負極基板３６を形成し、これを裁断する。
その後、実施形態３と同様にすることで、発電要素４１０、さらには、電池６０１が完成するので、説明を省略する。
（実施形態５）
本実施形態５にかかる車両７００は、前述した電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を複数搭載したものである。具体的には、図２３に示すように、車両７００は、エンジン７４０、フロントモータ７２０およびリアモータ７３０を併用して駆動するハイブリッド自動車である。この車両７００は、車体７９０、エンジン７４０、これに取り付けられたフロントモータ７２０、リアモータ７３０、ケーブル７５０、インバータ７６０、及び、複数の電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を自身の内部に有する組電池７１０を有している。
本実施形態５にかかる車両７００では、前述のいずれかの電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を搭載するので、高出力が得られ良好な走行性能を有する車両７００とすることができる。
（実施形態６）
また、本実施形態６のハンマードリル８００は、前述した電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を含むバッテリパック８１０を搭載したものであり、図２４に示すように、バッテリパック８１０、本体８２０を有する電池搭載機器である。なお、バッテリパック８１０はハンマードリル８００の本体８２０のうち底部８２１に脱着可能に収容されている。
本実施形態６にかかるハンマードリル８００では、前述したいずれかの電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を搭載するので、高出力が得られ良好な特性を有する電池搭載機器とすることができる。
以上において、本発明を実施形態１〜実施形態６及び変形形態１に即して説明したが、本発明は上記実施形態，変形形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。
例えば、実施形態１、実施形態２、実施形態３及び変形形態１で示した固体電解質電池の製造方法に限定されるものではなく、例えば、これらの他に、正極活物質堆積工程及び電解質堆積工程を行った後、二層（未圧縮正極活物質層，未圧縮固体電解質層）を同時に圧縮する二層同時圧縮工程を行っても良い。また、例えば、正極活物質層を形成した後、電解質圧縮工程及び負極活物質堆積工程を行って形成した二層（未圧縮固体電解質層，未圧縮負極活物質層）に二層同時圧縮工程を行っても良い。
また、実施形態１〜実施形態３及び変形形態１では、正極基板２６と負極基板３６とが交互に積層される交互積層型の固体電解質電池を形成した。しかし、実施形態４に示したように、実施形態１〜実施形態３等に示す製法でバイポーラ型の固体電解質電池としても良い。
また、前述の堆積装置において、電極基板上の所望の位置に平面矩形形状の未圧縮活物質層を形成可能な、矩形形状の貫通孔を有するマスクを、スクリーンと電極基板との間に配置しても良い。
また、正極活物質層或いは負極活物質層に、導電助剤を含めても良い。
また、実施形態３では、堆積装置１００Ｋを用いて、基板の活物質層周囲部の上に、正極活物質層の上に比して、厚く電解質粒子を堆積させて未圧縮固体電解質層を形成した後、これを圧縮して固体電解質層を形成した。しかし、例えば、電極基板の活物質層周囲部の上、及び、正極活物質層の上に、同量の電解質粒子を堆積させて未圧縮固体電解質層を形成した後、図２５に示すような、未圧縮固体電解質層側に金型凹部ＭＰ２を設けた金型ＭＰを用いて、正極活物質層２１と共に未圧縮固体電解質層を圧縮して、固体電解質層を形成しても良い。
この金型ＭＰは、矩形環状の金型環状面ＭＰ１と、この金型環状面ＭＰ１に囲まれた位置で、矩形に凹んでなる金型凹部ＭＰ２とを有する。なお、金型凹部ＭＰ２の層厚方向ＤＴ（図２６中、上方向）の寸法ＭＰｔ（深さ）が、正極活物質層２１の層厚２１Ｔと同じとしてあるので、この金型ＭＰの金型環状面ＭＰ１及び金型凹部ＭＰ２により、未圧縮固体電解質層のうち周囲部２６Ｅの上、及び、正極活物質層２１の上のいずれにおいても一様に圧縮できる。このため、形成された固体電解質層９４０は、周囲部２６Ｅや正極活物質層２１において、自己保持できる十分な強度を確保できる。
本発明は、固体電解質電池、これを搭載した車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法に関する。
近年、携帯電話、ノート型パソコン、ビデオカムコーダなどのポータブル電子機器やハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車等の車両への利用により、これらの駆動用電源に用いられる電池の需要は増大している。
このような電池の中には、正極と負極との間に、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質層を介在させてなる固体電解質電池が知られている。例えば、特許文献１には、固体電解質層の揮発分含量を所定量以下、即ち、固体電解質の質量１ｋｇあたり５０ｇ以下とした全固体電池（固体電解質電池）が開示されている。
特開２００８−１０３１４５号公報
しかしながら、特許文献１に記載の固体電解質電池では、樹脂からなる結着材を用いて固体電解質同士を結着させて固体電解質層を形成しているので、その結着材により固体電解質層の抵抗が高くなりがちである。
また、特許文献１に記載の固体電解質電池の製造にあたっては、固体電解質層の成膜の際、固体電解質を揮発性の分散媒に分散させてスラリー化するのであるが、用いる分散媒によっては、固体電解質が分解して、固体電解質層におけるリチウムイオンの伝導性が低下してしまう虞がある。
本発明は、かかる問題に鑑みてなされたものであって、低抵抗の固体電解質層を有する固体電解質電池を提供することを目的とする。また、この固体電解質電池を搭載した車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法を提供することを目的とする。
そして、その解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、５０μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ2以上である固体電解質電池である。
本発明の固体電解質電池において、固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含む。硫化物固体電解質は、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質の粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質の結着力により、固体電解質層は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層に結着材を用いていないので、この固体電解質層の抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
しかも、本発明の固体電解質電池は、固体電解質層について、その層厚が５０μｍ以下でありながら、面積が１００ｃｍ2以上という薄く大型の固体電解質層を備えるので、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
なお、固体電解質電池としては、正極活物質層、負極活物質層、及び、これらの間に介在する固体電解質層の組を１組備えるものでも、これらの組を複数積層したものでも良い。
また、硫化物固体電解質としては、例えば、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ5ガラス（Ｌｉ2Ｓ：Ｐ2Ｓ5＝８０：２０のモル比で混合してなる８０Ｌｉ2Ｓ−２０Ｐ2Ｓ5等）、Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2ガラス、Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2−Ｐ2Ｓ5−ＬｉＩガラス、Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2−Ｌｉ4ＳｉＯ4ガラス、Ｌｉ4ＧｅＳ4−Ｌｉ3ＰＳ4ガラスや、これらいずれかの結晶化ガラスが挙げられる。
さらに、上述の固体電解質電池であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく前記硫化物固体電解質を含み、前記正極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、１００μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ2以上であり、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく上記硫化物固体電解質を含み、前記負極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、その層厚が、１００μｍ以下であり、その面積が、１００ｃｍ2以上である固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池は、正極活物質層も、結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含んでおり、この硫化物固体電解質を介して正極活物質粒子同士を互いに結着し、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる。従って、固体電解質層に加えて正極活物質層についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
負極側も同様に、負極活物質層が、結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含んでおり、この硫化物固体電解質を介して負極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる。従って、さらに負極活物質層についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
かくして、正極活物質層及び負極活物質層の両者が低抵抗により、内部抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
しかも、本発明の固体電解質電池は、層厚が１００μｍ以下でありながら、面積が１００ｃｍ2以上という薄く大型の正極活物質層及び負極活物質層を備えるので、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
さらに、他の解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる固体電解質電池である。
ところで、粒子を用いて、基体上（或いは、基体上に予め形成された成膜上）に成膜する手法として、静電スクリーン印刷法が知られている。静電スクリーン印刷法は、メッシュスクリーンと基体の被塗面との間に高電圧（例えば、５００Ｖ以上）を印加して静電界を発生させると共に、帯電させた粒子をメッシュスクリーンの目（開口）から静電界中に投入して、クーロン力によって、被塗面に向かって飛ばし、この被塗面に堆積（塗布）させる手法である。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層が、上述の静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。つまり、固体電解質層を形成するにあたり分散媒を用いないので、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、固体電解質層におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した固体電解質電池とすることができる。
また、硫化物固体電解質は、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質の粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質の結着力により、固体電解質層は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層に結着材を用いていないので、この固体電解質層の抵抗が低い固体電解質電池とすることができる。
さらに、上述の固体電解質電池であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、前記硫化物固体電解質を含み、前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質により上記正極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく、上記硫化物固体電解質を含み、前記負極活物質粒子及び上記電解質粒子を混合した第２混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、上記硫化物固体電解質により上記負極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層に加えて正極活物質層及び負極活物質層についても、静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。つまり、分散媒を用いず第１混合粒子から正極活物質層を形成してなるので、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。同様に、負極活物質層についても、分散媒によって硫化物固体電解質が分解されることがない。
従って、固体電解質層のみならず、正極活物質層及び負極活物質層におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した固体電解質電池とすることができる。
また、本発明の電池は、硫化物固体電解質を介して正極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる正極活物質層を有している。負極側でも同様に、負極活物質層に結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、この硫化物固体電解質を介して負極活物質粒子同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質の結着力により、自身の形状を保持してなる負極活物質層を有している。従って、正極活物質層及び負極活物質層についても低抵抗にすることができ、さらに内部抵抗の低い固体電解質電池とすることができる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池であって、前記固体電解質層は、導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に形成されてなる固体電解質電池とすると良い。
本発明の固体電解質電池では、固体電解質層が、先行形成活物質層を覆い隠す形態に形成されてなるので、先行形成活物質層をなす活物質層と、これとは異極の活物質層とが直接接触して、これらの間で短絡することを防止できる。
さらに、他の解決手段は、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載した車両である。
本発明の車両では、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載するので、高出力が得られ良好な走行性能を有する車両とすることができる。
なお、車両としては、その動力源の全部あるいは一部に電池による電気エネルギを使用している車両であれば良く、例えば、電気自動車、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、ハイブリッド鉄道車両、フォークリフト、電気車いす、電動アシスト自転車、電動スクータが挙げられる。
さらに、他の解決手段は、前述のいずれかの固体電解質電池を搭載した電池搭載機器である。
本発明の電池搭載機器では、前述したいずれかの固体電解質電池を搭載するので、高出力が得られ良好な特性を有する電池搭載機器とすることができる。
なお、電池搭載機器としては、電池を搭載しこれをエネルギー源の少なくとも１つとして利用する機器であれば良く、例えば、パーソナルコンピュータ、携帯電話、電池駆動の電動工具、無停電電源装置など、電池で駆動される各種の家電製品、オフィス機器、産業機器が挙げられる。
さらに、他の解決手段は、正極活物質粒子を含む正極活物質層と、負極活物質粒子を含む負極活物質層と、これらの間に介在する固体電解質層と、を備える固体電解質電池の製造方法であって、上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、静電スクリーン印刷法により、上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を堆積させて、未圧縮固体電解質層を形成する電解質堆積工程と、上記未圧縮固体電解質層を層厚方向に圧縮して、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記固体電解質層を形成する電解質圧縮工程と、を備える固体電解質電池の製造方法である。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、上述の電解質堆積工程と電解質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まない未圧縮固体電解質層を層厚方向に圧縮して、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した固体電解質層を形成する。このように結着材を用いないので、低抵抗の固体電解質層を備えた固体電解質電池を製造することができる。また、電解質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いずに未圧縮固体電解質層を形成することができ、分散媒により硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、固体電解質層におけるイオン伝導性の低下を防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述の固体電解質電池の製造方法であって、前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、静電スクリーン印刷法により、前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を堆積させて、未圧縮正極活物質層を形成する正極活物質堆積工程と、上記未圧縮正極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記正極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記正極活物質層を形成する正極活物質圧縮工程と、静電スクリーン印刷法により、前記負極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第２混合粒子を堆積させて、未圧縮負極活物質層を形成する負極活物質堆積工程と、上記未圧縮負極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記負極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記負極活物質層を形成する負極活物質圧縮工程と、を備える固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、正極活物質堆積工程と正極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まなくとも、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した正極活物質層を形成する。同様に、負極活物質堆積工程と負極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まなくとも、硫化物固体電解質の持つ結着力により自己保持した負極活物質層を形成する。このように、正極活物質層及び負極活物質層に結着材を用いないので、低抵抗の正極活物質層及び負極活物質層を備えた固体電解質電池を製造することができる。
しかも、正極活物質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮正極活物質層を形成することができる。また、負極活物質堆積工程においても、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮負極活物質層を形成することができる。このため、未圧縮正極活物質層及び未圧縮負極活物質層において、分散媒により硫化物固体電解質が分解されることがない。従って、正極活物質層及び負極活物質層における、イオン伝導性の低下を防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行形成活物質層を覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層を形成する。このため、先行形成活物質層をなす正極活物質層（或いは負極活物質層）と、これとは異極の負極活物質層（或いは正極活物質層）とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した固体電解質電池を製造できる。
あるいは、前述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、導電性の電極基板上に形成した、前記未圧縮正極活物質層及び前記未圧縮負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成未圧縮活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成未圧縮活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成未圧縮活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行形成未圧縮活物質層を覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層を形成する。このため、先行形成未圧縮活物質層をなす未圧縮正極活物質層（或いは未圧縮負極活物質層）を圧縮した正極活物質層（或いは負極活物質層）と、これとは異極の未圧縮負極活物質層（或いは未圧縮正極活物質層）を圧縮した負極活物質層（或いは正極活物質層）とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述のいずれかの固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程では、前記電極基板のうち前記活物質層周囲部の上に、前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層の上に比して、厚く前記電解質粒子を堆積させる固体電解質電池の製造方法とすると良い。
電解質堆積工程において、電解質粒子を、例えば、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）の上、及び、活物質層周囲部の上に、層厚方向に均一に堆積させると、形成された未圧縮固体電解質層の上面は、先行形成活物質層（先行形成未圧縮活物質層）の上で高く、活物質層周囲部の上で低い段差形状になる。
すると、例えば、固体電解質圧縮工程で、段差形状の未圧縮固体電解質層を圧縮する場合に、活物質層周囲部上の未圧縮固体電解質層の圧縮が不十分となる虞がある。
これに対し、本発明の固体電解質電池の製造方法では、電解質堆積工程において、活物質層周囲部の上に、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）の上に比して、厚く電解質粒子を堆積させる。従って、未圧縮固体電解質層のいずれの部位でも、層厚方向に適切に圧縮した固体電解質電池を製造できる。
さらに、上述の固体電解質電池の製造方法であって、前記電解質堆積工程を、前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層に対応した位置に配置された第１スクリーン部、及び、前記活物質層周囲部に対応した位置に配置された第２スクリーン部を有するメッシュスクリーンであって、上記第１スクリーン部の目開きに比して、上記第２スクリーン部の目開きを大きくしたメッシュスクリーンを用いて行う固体電解質電池の製造方法とすると良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、上述のメッシュスクリーンを用いた静電スクリーン印刷法により、電解質粒子を堆積させる。このため、先行形成活物質層（又は先行形成未圧縮活物質層）上に比して、活物質層周囲部上に未圧縮固体電解質層を、確実に、厚く、かつ、効率良く堆積させることができる。
さらに、前述の固体電解質電池の製造方法であって、前記正極活物質堆積工程及び前記負極活物質堆積工程のうち、いずれか一方である先行活物質堆積工程を、前記電解質堆積工程に先立って行い、他方の後行活物質堆積工程を、この電解質堆積工程の後に行い、上記後行活物質堆積工程の後に、前記電解質圧縮工程、前記正極活物質圧縮工程、及び、前記負極活物質圧縮工程を同時に行って、前記未圧縮固体電解質層、前記未圧縮正極活物質層、及び、前記未圧縮負極活物質層を同時に圧縮して、前記固体電解質層、前記正極活物質層、及び、前記負極活物質層を形成する固体電解質電池の製造方法とする良い。
本発明の固体電解質電池の製造方法では、先行活物質堆積工程、電解質堆積工程、後行活物質堆積工程の順に行い、その後に、電解質圧縮工程、正極活物質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う。このように３層の圧縮を同時に行うことで、効率良く固体電解質層、正極活物質層及び負極活物質層を形成した固体電解質電池を製造できる。
実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる電池の斜視図である。 実施形態１，２，３，変形形態１にかかる電池の部分破断断面図である。 実施形態１，２，３の発電要素の斜視図である。 実施形態１，２の発電要素の部分拡大断面図（図３のＡ−Ａ断面部）である。 実施形態１，３，４，変形形態１にかかる堆積工程及び圧縮工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１の未圧縮正極活物質層の説明図である。 実施形態１，２，３，４，変形形態１の正極活物質層の説明図である。 実施形態１，４の正極活物質層及び固体電解質層の説明図である。 実施形態１，２，４の正極活物質層、固体電解質層及び負極活物質層の説明図である。 実施形態２にかかる堆積工程及び三層同時圧縮工程の説明図である。 実施形態２の未圧縮正極活物質層及び未圧縮固体電解質層の説明図である。 実施形態２の未圧縮正極活物質層、未圧縮固体電解質層及び未圧縮負極活物質層の説明図である。 実施形態３の発電要素の部分拡大断面図（図３のＡ−Ａ断面部）である。 実施形態３にかかる電池の製造工程の説明図である。 実施形態３にかかる堆積工程の説明図である。 実施形態３の正極活物質層及び固体電解質層の説明図である。 実施形態３の正極活物質層、固体電解質層及び負極活物質層の説明図である。 実施形態４にかかる電池の部分破断断面図である。 実施形態４の発電要素の斜視図である。 実施形態４の発電要素の部分拡大断面図（図２０のＢ−Ｂ断面部）である。 変形形態１の未圧縮正極活物質層及び未圧縮固体電解質層の説明図である。 実施形態５にかかる車両の説明図である。 実施形態６にかかるハンマードリルの説明図である。 実施例に用いる金型の説明図である。 実施例に用いる金型の説明図である。
（実施形態１）
次に、本発明の実施形態１について、図面を参照しつつ説明する。
本実施形態１にかかる固体電解質電池（以下、単に電池とも言う）１の斜視図を図１に、この電池１の部分断面図を図２にそれぞれ示す。
この電池１は、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素１０を有するリチウムイオン二次電池である（図１，２参照）。
このうち、電池ケース８０は、金属製で上部が開口した有底矩形箱形の電池ケース本体８１と、金属からなる板状で、その電池ケース本体８１の開口を閉塞する封口蓋８２とを含む（図１参照）。
このうち、封口蓋８２からは、発電要素１０の正電極板２０と電気的に接続した、アルミニウムからなる正極集電部材７１の先端部７１Ａが、また、発電要素１０の負電極板３０と電気的に接続した、銅からなる負極集電部材７２の先端部７２Ａが、それぞれ突出している（図１，４参照）。なお、封口蓋８２と、正極集電部材７１、又は、負極集電部材７２との間には、絶縁樹脂からなる絶縁部材７５がそれぞれ介在しており、封口蓋８２と、正極集電部材７１又は負極集電部材７２とを絶縁している。
また、発電要素１０は、アルミニウム箔からなる正極基板２６、及び、正極基板２６上に形成された正極活物質層２１を含む正電極板２０と、銅箔からなる負極基板３６、及び、この負極基板３６上に形成された負極活物質層３１を含む負電極板３０とを、積層方向ＤＬにいずれも交互に複数積層してなる（図３，４参照）。なお、正電極板２０の正極活物質層２１と、この正電極板２０と隣りあう負電極板３０の負極活物質層３１との間には、固体電解質層４０が介在している（図４参照）。
このうち、正電極板２０は、具体的には、正極基板２６の両面をなす第１正極基板主面２７及び第２正極基板主面２８上に、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）からなる正極活物質粒子２２、及び、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ5ガラス（Ｌｉ2Ｓ：Ｐ2Ｓ5＝８０：２０のモル比で混合してなる８０Ｌｉ2Ｓ−２０Ｐ2Ｓ5）からなる硫化物固体電解質ＳＥを含む正極活物質層２１を備える（図４参照）。なお、本実施形態１では、この正極活物質層２１内における、これらの体積比を、正極活物質粒子２２：硫化物固体電解質ＳＥ＝６：４とした。また、この正極活物質層２１は、図８に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚２１Ｔが３０μｍで、この積層方向ＤＬに向く正極層主面２１Ｑの面積２１Ｓが１８０ｃｍ2である。
また、負電極板３０は、具体的には、負極基板３６の両面をなす第１負極基板主面３７及び第２負極基板主面３８上に、グラファイトからなる負極活物質粒子３２、及び、上述の硫化物固体電解質ＳＥを含む負極活物質層３１を備える（図４参照）。
なお、この負極活物質層３１内における、これらの体積比を、負極活物質粒子３２：硫化物固体電解質ＳＥ＝６：４とした。また、この負極活物質層３１は、図１０に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚３１Ｔが３５μｍで、この積層方向ＤＬに向く負極層主面３１Ｑの面積３１Ｓが１８０ｃｍ2である。
また、固体電解質層４０は、硫化物固体電解質ＳＥからなる（図４参照）。この固体電解質層４０は、図９に示すように矩形板状をなし、積層方向ＤＬの層厚４０Ｔが３０μｍで、この積層方向ＤＬに向く固体層主面４０Ｑの面積４０Ｓが１８０ｃｍ2である。
本実施形態１にかかる電池１では、固体電解質層４０が、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質ＳＥを含む。この硫化物固体電解質ＳＥは、柔らかく容易に変形するので、結着材を介さなくとも、硫化物固体電解質ＳＥの粒子同士が互いに係合して一体になる。この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、固体電解質層４０は、その形状を自身で保持してなる。このように固体電解質層４０に結着材を用いていないので、この固体電解質層４０の抵抗が低い電池１とすることができる。
また、電池１は、結着材を含むことなく硫化物固体電解質ＳＥを含み、この硫化物固体電解質ＳＥを介して正極活物質粒子２２同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、自身の形状を保持してなる正極活物質層２１を有している。従って、固体電解質層４０に加えて正極活物質層２１についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い電池１とすることができる。
また、電池１は、負極側でも同様に、結着材を含むことなく硫化物固体電解質ＳＥを含み、この硫化物固体電解質ＳＥを介して負極活物質粒子３２同士を互いに結着させ、この硫化物固体電解質ＳＥの結着力により、自身の形状を保持してなる負極活物質層３１を有している。従って、負極活物質層３１についても低抵抗にすることができ、より内部抵抗の低い電池１とすることができる。
さらに、正極活物質層２１及び負極活物質層３１の両者が低抵抗により、内部抵抗が低い電池１とすることができる。
しかも、電池１は、層厚４０Ｔが５０μｍ以下の３０μｍでありながら、面積４０Ｓが１００ｃｍ2以上の１８０ｃｍ2という薄くてしかも大型の固体電解質層４０と、層厚２１Ｔ，３１Ｔが１００μｍ以下の３０，３５μｍでありながら、面積２１Ｓ，３１Ｓが１００ｃｍ2以上の１８０ｃｍ2という薄くてしかも大型の正極活物質層２１及び負極活物質層３１とを備える。このため、例えば、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車などの高出力或いは高容量の電池として好適に用いることができる。
なお、本実施形態１にかかる電池１では、固体電解質層４０が、後述するように分散媒を用いない静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。このため、分散媒によって硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、固体電解質層４０におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した電池１とすることができる。
さらに、固体電解質層４０に加えて正極活物質層２１及び負極活物質層３１についても、分散媒を用いない静電スクリーン印刷法を用いて形成されてなる。このため分散媒によって、この正極活物質層２１内、及び、負極活物質層３１内の硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。
従って、固体電解質層４０のみならず、正極活物質層２１及び負極活物質層３１におけるリチウムイオンの伝導性の低下を防止した電池１とすることができる。
次に、本実施形態１にかかる電池１の製造方法について、図面を参照しつつ説明する。
まず、未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する正極活物質堆積工程について図５〜７を参照しつつ説明する。
正極活物質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｘは、図５に示すように、矩形平板形状で、所定パターンの５００メッシュ（図示しない）を有するステンレス製のスクリーン１１０と、矩形平板状のステンレス製の受け台１２０と、ブラシ１３０と、電源装置１４０と、第１混合粒子群ＭＸ１をスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｘとを備える。このうち、供給部１６０Ｘは、自身の内部に第１混合粒子群ＭＸ１を収容しており、スクリーン１１０上に第１混合粒子群ＭＸ１を供給する。
また、電源装置１４０は、スクリーン１１０と、このスクリーン１１０に対向した位置にある受け台１２０との間に電圧を印加する。具体的には、電源装置１４０の負極をスクリーン１１０に、正極を受け台１２０にそれぞれ接続し、３ｋＶの電圧を印加する。これにより、スクリーン１１０と受け台１２０との間に、静電界を生じさせることができる。
また、ブラシ１３０は、スクリーン１１０上（図５中、上方）に配置されており、スクリーン１１０上を移動（具体的には、図５中、左右方向を往復移動）させ、スクリーン１１０上の帯電した第１混合粒子群ＭＸ１を、そのスクリーン１１０の目を通過させ、受け台１２０に向けて（図５中、下方へ）飛ばす。
また、スクリーン１１０は、正極基板２６上の所望の位置に、電解質粒子ＳＰを堆積させて、平面矩形形状の未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成可能な、所定パターンの５００メッシュを有する。
次いで、正極活物質堆積工程について説明する。
まず、巻出し部ＭＤにセットした帯状の正極基板２６を、間欠的に引き出して長手方向ＤＡに移動させ、この正極基板２６の第１正極基板主面２７上、長手方向ＤＡに所定間隔毎に、第１混合粒子群ＭＸ１を堆積させる（図６Ａ参照）。
なお、この第１混合粒子群ＭＸ１は、正極活物質粒子２２、及び、硫化物固体電解質ＳＥをなす粒子形状の電解質粒子ＳＰを含み、これらを十分混合してなる。
供給部１６０Ｘからスクリーン１１０上（図６Ａ中、上方）に供給した第１混合粒子群ＭＸ１を、ブラシ１３０とスクリーン１１０との間で、負に摩擦帯電させ、ブラシ１３０により、負に帯電した第１混合粒子群ＭＸ１を、スクリーン１１０の目から押し出す。
ところで、電源装置１４０により、スクリーン１１０とこれの、図６Ａ中、下方に配置された受け台１２０との間には、静電界が生じている。従って、スクリーン１１０の目を通過移動した第１混合粒子群ＭＸ１は、この静電界により、受け台１２０に向けて加速されて、図６Ｂ中、受け台１２０の上方に位置する正極基板２６に衝突する。
かくして、正極基板２６の第１正極基板主面２７上に第１混合粒子群ＭＸ１が堆積され、平板矩形板状で、面積が１８０ｃｍ2の未圧縮の未圧縮正極活物質層２１Ｂが形成される（図６Ｂ，７参照）。
次に、正極活物質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｘを用いる（図５参照）。
未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成した正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つの矩形平板形状のプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮正極活物質層２１Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、正極活物質粒子２２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した正極活物質層２１を形成する。具体的には、正極基板２６の一方側（第１正極基板主面２７側）に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ2の正極活物質層２１が間欠的に形成される（図８参照）。
なお、正極活物質圧縮工程の後に、正極基板２６を巻取り部ＭＴで巻き取る（図５参照）。
次いで、未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する電解質堆積工程について図５，９を参照して説明する。
この電解質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｙは、図５に示すように、正極活物質堆積工程で用いた堆積装置１００Ｘと同様の、５００メッシュのステンレス製のスクリーン１１０、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、電解質粒子ＳＰをスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｙを備える。但し、供給部１６０Ｙには、電解質粒子ＳＰが収容されており、スクリーン１１０上に電解質粒子ＳＰを供給する。
この電解質堆積工程では、図８に示す、正極基板２６に形成した正極活物質層２１上に、電解質粒子ＳＰを正極活物質層２１と同形の矩形状に堆積させる点が、前述した正極活物質堆積工程と異なり、それ以外は同様であるので、説明を省略する。
この電解質堆積工程により、正極活物質層２１上に電解質粒子ＳＰからなる未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する。
次に、電解質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｙを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮固体電解質層４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４０を形成する。具体的には、層厚４０Ｔが３０μｍで、面積４０Ｓが１８０ｃｍ2の固体電解質層４０が形成される（図９参照）。
次いで、未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成する負極活物質堆積工程について、図５，９，１０を参照しつつ説明する。
この負極活物質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｚは、図５に示すように、前述の堆積装置１００Ｘと同様の、５００メッシュのステンレス製のスクリーン１１０、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、第２混合粒子群ＭＸ２をスクリーン１１０上（図５中、上方）に供給する供給部１６０Ｚを備える。但し、供給部１６０Ｚは、第２混合粒子群ＭＸ２が収容されており、スクリーン１１０上に第２混合粒子群ＭＸ２を供給する。
負極活物質堆積工程は、図９に示す、正極基板２６上の固体電解質層４０上に、第２混合粒子群ＭＸ２を正極活物質層２１及び固体電解質層４０と同形の矩形状に堆積させる点が、前述した正極活物質堆積工程と異なり、それ以外はその正極活物質堆積工程と同様であるので、説明を省略する。
この負極活物質堆積工程により、固体電解質層４０上に第２混合粒子群ＭＸ２を堆積させた未圧縮負極活物質層３１Ｂが形成される。
次に、負極活物質圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｚを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮負極活物質層３１Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、未圧縮負極活物質層３１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、負極活物質粒子３２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した負極活物質層３１を形成する。具体的には、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ2の負極活物質層３１が形成される（図１０参照）。
上述の負極活物質圧縮工程の後、負極活物質層３１上に矩形平板状の負極基板３６を載せて、層厚方向ＤＴにプレスして、負極基板３６に負極活物質層３１を接合させる。
なお、負極基板３６を、未圧縮負極活物質層３１Ｂ上に載せ、負極活物質圧縮工程において、正極基板２６、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び未圧縮負極活物質層３１Ｂと共に、負極基板３６を層厚方向ＤＴにプレスして、負極活物質層３１と負極基板３６とを接合しても良い。
さらに、上述の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを繰り返し用いて、正極活物質堆積工程、正極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数形成する。かくして、前述の発電要素１０、即ち、正極基板２６上に正極活物質層２１を有する正電極板２０と、負極基板３６上に負極活物質層３１を有する負電極板３０と、正極活物質層２１と負極活物質層３１との間に介在する固体電解質層４０とを有する発電要素１０を形成する（図３，４参照）。
さらに、正極基板２６を裁断した後、発電要素１０の正電極板２０（正極基板２６）に正極集電部材７１を、負電極板３０（負極基板３６）に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口する。かくして、電池１が完成する（図１参照）。
本実施形態１にかかる電池１の製造方法では、上述の電解質堆積工程と電解質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含まない未圧縮固体電解質層４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮して、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した固体電解質層４０を形成する。
このように固体電解質層４０の形成にあたり結着材を用いないので、低抵抗の固体電解質層４０を備えた電池１を製造することができる。また、電解質堆積工程において、静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いずに未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成することができるため、分散媒により硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、固体電解質層４０におけるイオン伝導性の低下を防止した電池１を製造できる。
本実施形態１にかかる電池１の製造方法では、正極活物質堆積工程と正極活物質圧縮工程とを備え、樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した正極活物質層２１を形成する。同様に、負極活物質堆積工程と負極活物質圧縮工程とを備え、硫化物固体電解質ＳＥの持つ結着力により自己保持した負極活物質層３１を形成する。
このように、正極活物質層２１及び負極活物質層３１に結着材を用いないので、低抵抗の正極活物質層２１及び負極活物質層３１を備えた電池１を製造することができる。
しかも、正極活物質堆積工程及び負極活物質堆積工程において、いずれも静電スクリーン印刷法を用いるので、分散媒を用いないで未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成することができる。このため、未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂにおいて、分散媒により硫化物固体電解質ＳＥが分解されることがない。従って、正極活物質層２１及び負極活物質層３１における、イオン伝導性の低下を防止した電池１を製造できる。
（実施形態２）
次に、本発明の実施形態２にかかる電池３０１について、図１〜４，６〜８，１０〜１３を参照しつつ説明する。
本実施形態２は、この電池の製造方法において、正極活物質堆積工程、電解質堆積工程及び負極活物質堆積工程の順に行った後に、正極活物質圧縮工程、電解質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う（三層同時圧縮工程を行う）点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
即ち、本実施形態２にかかる電池３０１の製造方法では、図１１に示すように、実施形態１と同様の、３つの堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚを長手方向ＤＡに順に並べて、未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを順に形成した後、圧縮装置２００Ｊを用いて、３層分を同時に圧縮する三層同時圧縮工程を行う。
具体的には、まず、実施形態１と同様にして、堆積装置１００Ｘを用いた正極活物質堆積工程により、正極基板２６の片側（第１正極基板主面２７側）に、第１混合粒子群ＭＸ１を堆積させ、自身の面積２１ＢＳが１８０ｃｍ2の未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図７参照）。
次いで、実施形態１と同様の堆積装置１００Ｙを用いた電解質堆積工程により、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に、電解質粒子ＳＰを未圧縮正極活物質層２１Ｂと同形の矩形状に堆積させる。これにより、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に電解質粒子ＳＰからなる、自身の面積４０ＢＳが１８０ｃｍ2の未圧縮固体電解質層４０Ｂを形成する（図１２参照）。
次いで、実施形態１と同様の堆積装置１００Ｚを用いた負極活物質堆積工程により、未圧縮固体電解質層４０Ｂ上に、第２混合粒子群ＭＸ２を未圧縮固体電解質層４０Ｂと同形の矩形状に堆積させる。これにより、未圧縮固体電解質層４０Ｂ上に第２混合粒子群ＭＸ２を堆積させ、自身の面積３１ＢＳが１８０ｃｍ2の未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成する（図１３参照）。
次に、三層同時圧縮工程を行う。この工程では、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｊを用いる（図１１参照）。
未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを形成した正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、これら未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂを、いずれも層厚方向ＤＴに圧縮する。
これにより、未圧縮正極活物質層２１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、正極活物質粒子２２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した正極活物質層２１を形成する。同様に、未圧縮負極活物質層３１Ｂ中の電解質粒子ＳＰの結着力により、負極活物質粒子３２同士を電解質粒子ＳＰを介して結着させて、自己の形態を自身で保持した負極活物質層３１を形成する。また、未圧縮固体電解質層４０Ｂにおける電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４０を形成する。
かくして、正極基板２６の一方側（第１正極基板主面２７側）に、層厚２１Ｔが３０μｍの正極活物質層２１、層厚４０Ｔが３０μｍの固体電解質層４０及び層厚３１Ｔが３５μｍの負極活物質層３１を積層形成する（図１０参照）。
なお、本実施形態２のうち以上の工程では、正極活物質堆積工程が先行活物質堆積工程に、負極活物質堆積工程が後行活物質堆積工程に、それぞれ対応する。
本実施形態２にかかる電池３０１の製造方法では、正極活物質堆積工程、電解質堆積工程、負極活物質堆積工程の順に行い、その後に、電解質圧縮工程、正極活物質圧縮工程及び負極活物質圧縮工程を同時に行う（三層同時圧縮工程）。このように３層（未圧縮正極活物質層２１Ｂ、未圧縮固体電解質層４０Ｂ及び未圧縮負極活物質層３１Ｂ）の圧縮を同時に行うことで、効率良く正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を形成した電池３０１を製造できる。
上述の同時圧縮工程の後、実施形態１と同様にして、負極基板３６に負極活物質層３１を接合させる。
さらに、上述とは逆に、その負極基板３６上に負極活物質堆積工程、電解質堆積工程及び正極活物質堆積工程をこの順に行い、さらに同時圧縮工程を行うことで、負極基板３６上に負極活物質層３１、固体電解質層４０及び正極活物質層２１をこの順で形成する。
このようにして、上述の正極活物質体積工程、電解質堆積工程及び負極活物質体積工程を繰り返して、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数積層して、発電要素１０を形成する（図３，４参照）。
その後、実施形態１と同様にして、正極基板２６を裁断した後、発電要素１０の正電極板２０に正極集電部材７１を、負電極板３０に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口して、電池３０１が完成する（図１，２参照）。
（実施形態３）
次に、本発明の実施形態３にかかる電池４０１について、図１〜３，５〜８，１４〜１８を参照しつつ説明する。
本実施形態３は、この電池の固体電解質層で、隣接するいずれかの活物質層（後述する先行形成活物質層）を覆い隠す形態とした点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
そこで、実施形態１と異なる点を中心に説明し、同様の部分の説明は省略又は簡略化する。なお、同様の部分については同様の作用効果を生じる。また、同内容のものには同番号を付して説明する。
この電池４０１は、実施形態１と同様、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素４１０を有するリチウムイオン二次電池である（図１，２参照）。
このうち、発電要素４１０は、実施形態１と同様、正電極板２０と負電極板３０とを、積層方向ＤＬにいずれも交互に複数積層してなり、正電極板２０の正極活物質層２１と、この正電極板２０と隣りあう負電極板３０の負極活物質層３１との間には、固体電解質層４４０が介在している（図１４参照）。
但し、このうち固体電解質層４４０は、隣接する正極活物質層２１を覆い隠す形態とされている。
即ち、図１７に示すように、固体電解質層４４０は、正極活物質層２１の第１主面２１Ｑの上のほか、正極基板２６のうち正極活物質層２１の周囲に位置する周囲部２６Ｅの上にまで形成されており、正極基板２６上の正極活物質層２１を覆い隠している。
なお、本実施形態３のうち以上の工程では、正極活物質層２１が先行形成活物質層に対応する。
この固体電解質層４４０は、硫化物固体電解質ＳＥからなり、正極活物質層２１の第１主面２１Ｑ上における層厚４４０Ｔが３０μｍ（図１４，１７参照）、固体層主面４４０Ｑの面積４４０Ｓが１９４．２５ｃｍ2とされている（図１７参照）。
本実施形態３にかかる電池４０１では、固体電解質層４４０が、正極活物質層２１を覆い隠す形態にされているので、この正極活物質層２１と、負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを防止できる。
次に、本実施形態３にかかる電池４０１の製造方法について、図面を参照しつつ説明する。
まず、実施形態１と同様にして、正極活物質堆積工程及び正極活物質圧縮工程により、正極基板２６の片側（第１正極基板主面２７上）に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ2の正極活物質層２１を形成する（図８参照）。
次いで、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する電解質堆積工程について図５，７，１５，１６を参照しつつ説明する。
この電解質堆積工程に用いる堆積装置１００Ｋは、図５に示すように、正極活物質堆積工程で用いた堆積装置１００Ｘと同様の、受け台１２０、ブラシ１３０及び電源装置１４０のほかに、供給部１６０Ｙ、及び、第１スクリーン部１１１と第２スクリーン部１１２とを有するスクリーン１１０Ｋを備える。供給部１６０Ｙには、電解質粒子ＳＰを収容しており、スクリーン１１０Ｋ上に電解質粒子ＳＰを供給する。
このうち、矩形板状でメッシュ状のスクリーン１１０Ｋは、その中央に位置する正方形状の第１スクリーン部１１１と、この第１スクリーン部１１１の外周を包囲した矩形環状（口字状）の第２スクリーン部１１２と、この第２スクリーン部１１２の外周を包囲した矩形環状の枠部１１３とを有する（図１５参照）。また、第１スクリーン部１１１から押し出される粒子（電解質粒子ＳＰ）は、静電界により加速されて、正極基板２６上の正極活物質層２１の第１主面２１Ｑ（図７参照）に衝突・堆積する。一方、第２スクリーン部１１２から押し出される電解質粒子ＳＰは、正極基板２６のうち、正極活物質層２１の周囲に位置する周囲部２６Ｅに衝突・堆積するように、スクリーン１１０Ｋ及び正極基板２６を配置する。
本実施形態３の電解質堆積工程では、上述のスクリーン１１０Ｋを用いた堆積装置１１０Ｋにより、正極活物質層２１上、及び、正極基板２６の周囲部２６Ｅ上に電解質粒子ＳＰを堆積させ、面積が１９４．２５ｃｍ2の未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する（図１６参照）。なお、この未圧縮固体電解質層４４０Ｂは、正極活物質層２１を覆い隠す形態に形成されるので、正極活物質層２１と、負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した電池４０１を製造できる。
また、電解質堆積工程において、周囲部２６Ｅの上に、正極活物質層２１の上に比して、厚く電解質粒子ＳＰを堆積させる。従って、形成した未圧縮固体電解質層４４０Ｂのいずれの部位でも、層厚方向ＤＴに適切に圧縮した電池４０１を製造できる。
その上、第１スクリーン部１１１の目開きに比べて、第２スクリーン部１１２の目開きを大きくしてある（図１５参照）。このため、このスクリーン１１０Ｋを用いて、電解質堆積工程を行うと、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを、正極活物質層２１上に比して、正極基板２６の周囲部２６Ｅ上に確実に、厚く、かつ、効率良く堆積させることができる（図１６参照）。
次に、電解質圧縮工程でも、２つの金属製のプレス金型２１０，２１０を備えた圧縮装置２００Ｋを用いる（図５参照）。
正極基板２６を長手方向ＤＡに移動させて、層厚方向ＤＴに可動する２つのプレス金型２１０，２１０を用いて、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを層厚方向ＤＴに圧縮する。これにより、電解質粒子ＳＰの結着力により、自己の形態を自身で保持した固体電解質層４４０を形成する。具体的には、層厚４４０Ｔが３０μｍで、面積４４０Ｓが１９４．２５ｃｍ2の固体電解質層４４０を形成する（図１７参照）。
次いで、実施形態１と同様にして、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程により、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ2の負極活物質層３１を形成する（図１８参照）。続いて、帯状の正極基板２６を、矩形状に、かつ、正極活物質層２１、固体電解質層４４０及び負極活物質層３１が積層された部位同士の間で裁断する。
また、上記とは別に、負極基板３６上においても、正極基板２６上に正極活物質層等を形成したのと同様にして、上述の負極活物質堆積工程、負極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、正極活物質堆積工程及び正極活物質圧縮工程をこの順に行う（図５，６，１５，１６参照）。これにより、負極基板３６の第１負極基板主面３７上に、負極活物質層３１、この負極活物質層３１を覆い隠す形態の固体電解質層４４０及び正極活物質層２１を積層する（図１８参照）。続いて、帯状の負極基板３６を、矩形状に、かつ、負極活物質層３１、固体電解質層４４０及び正極活物質層２１が積層された部位同士の間で裁断する。
次いで、上述した正極活物質層２１等を積層した正極基板２６と、負極活物質層３１等を積層した負極基板３６とを交互に積層して、発電要素４１０を形成する。具体的には、その正極基板２６に積層した負極活物質層３１上にその負極基板３６の第２負極基板主面３８を、また、負極基板３６に積層した正極活物質層２１上に正極基板２６の第２正極基板主面２８を、それぞれ接合させる（図３，１４参照）。
その後、実施形態１と同様にして、発電要素１０の正電極板２０に正極集電部材７１を、負電極板３０に負極集電部材７２をそれぞれ接合する（図３参照）。その後、この発電要素１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口して、電池４０１が完成する（図１，２参照）。
（実施形態４）
次に、本発明の実施形態４にかかる電池５０１について、図１，５〜１０，１９〜２１を参照しつつ説明する。
本実施形態４は、その電池５０１がバイポーラ型の電池である点で、前述の実施形態１と異なり、それ以外は同様である。
そこで、実施形態と異なる点を中心に説明し、同様の部分の説明は省略又は簡略化する。なお、同様の部分については同様の作用効果を生じる。また、同内容のものには同番号を付して説明する。
この電池５０１は、電池ケース８０、及び、この電池ケース８０内に収容された発電要素５１０を有するバイポーラ型のリチウムイオン二次電池である（図１，１９参照）。
このうち、発電要素５１０は、図２０中、最上部に位置する総正極基板５５１と、最下部に位置する総負極基板５５６とを有する。また、これらの間に、正極活物質層２１、負極活物質層３１、固体電解質層４０、及び、金属箔からなる電極基板５６６が、積層方向ＤＬにこの順に積層されている（図２０，２１参照）。なお、各々の電極基板５６６は、図２０中、左奥から右手前方向の寸法が総正極基板５５１（総負極基板５５６）より短い、矩形箔状である。
具体的には、総正極基板５５１側から順に説明すると、アルミニウムからなる矩形板状の総正極基板５５１の一方の主面である総正極主面５５２上に正極活物質層２１が形成されている（図２１参照）。そして、その正極活物質層２１の、図２１中、下方には、固体電解質層４０が、この固体電解質層４０の、図中、下方には、負極活物質層３１がそれぞれ形成されており、さらにその負極活物質層３１の、図中、下方には、電極基板５６６が、自身の第２基板主面５６８で接して配置されている。さらに、この電極基板５６６の第１基板主面５６７上には、正極活物質層２１が形成されており、その正極活物質層２１の、図２１中、下方には、既に説明したのと同じく、固体電解質層４０、負極活物質層３１、及び、電極基板５６６が積層されており、これが繰り返されている。そして、図２１中、最も下方に位置した負極活物質層３１に接して、銅からなる矩形板状の総負極基板５５６が配置されている。
なお、この発電要素５１０では、固体電解質層４０を介した正極活物質層２１と負極活物質層３１との間で、１つの単位電池が構成される（図２１参照）。従って、発電要素５１０は、複数の単位電池が積層方向ＤＬに直列に積層された形態をなすので、第１電極板５５０の総正極基板５５１と、第２電極板５５５の総負極基板５５６との間には、第１電極板５５０、第２電極板５５５及び第３電極板５６０における各電位差の、総和の電位差が生じる。
なお、総正極基板５５１には正極タブ部５７１が、また、総負極基板５５６には負極タブ部５７２が、それぞれ図２０中、左手前方向に延出している。この正極タブ部５７１の先端部５７１Ａ、及び、負極タブ部５７２の先端部５７２Ａが、電池ケース８０の封口蓋８２を貫通し、電池ケース８０からその外部に突出して、電池５０１の外部端子をなしている（図１，１９参照）。
なお、本実施形態４にかかる電池５０１の製造にあたっては、前述の実施形態１の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ、及び、圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを用いて、電極基板５６６（或いは、総正極基板５５１又は総負極基板５５６）上に正極活物質層２１、負極活物質層３１、或いは、固体電解質層４０を形成する。
具体的には、まず、堆積装置１００Ｘを用いて正極活物質堆積工程を行い、総正極基板５５１上に未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図６Ｂ，７参照）。その後、圧縮装置２００Ｘを用いて正極活物質圧縮工程を行い、総正極基板５５１上に、層厚２１Ｔが３０μｍで、面積２１Ｓが１８０ｃｍ2の正極活物質層２１を形成する（図８参照）。
次いで、堆積装置１００Ｙ及び圧縮装置２００Ｙを用いて電解質堆積工程及び電解質圧縮工程を行い、図８に示す、総正極基板５５１に形成した正極活物質層２１（正極層主面２１Ｑ）上に、層厚４０Ｔが３０μｍで、面積４０Ｓが１８０ｃｍ2の固体電解質層４０を形成する（図９参照）。
次に、堆積装置１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｚを用いて負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、図９に示す、固体電解質層４０（固体層主面４０Ｑ）上に、層厚３１Ｔが３５μｍで、面積３１Ｓが１８０ｃｍ2の負極活物質層３１を形成する（図１０参照）。
上述の負極活物質圧縮工程の後、負極活物質層３１上に矩形平板状の電極基板５６６を載せて、層厚方向ＤＴにプレスして、電極基板５６６に負極活物質層３１を接合させる。
さらに、上述の堆積装置１００Ｘ，１００Ｙ，１００Ｚ及び圧縮装置２００Ｘ，２００Ｙ，２００Ｚを繰り返し用いて、正極活物質堆積工程、正極活物質圧縮工程、電解質堆積工程、電解質圧縮工程、負極活物質堆積工程及び負極活物質圧縮工程を行い、正極活物質層２１と負極活物質層３１との間に電極基板５６６を介して、正極活物質層２１、固体電解質層４０及び負極活物質層３１を複数形成する。最後に、固体電解質層４０上に形成した負極活物質層３１に総負極基板５５６を接合して、前述の発電要素５１０ができる（図１９，２０参照）。
この発電要素５１０における総正極基板５５１の正極タブ部５７１を、総負極基板５５６の負極タブ部５７２をそれぞれ封口蓋８２に貫通させた後、この発電要素５１０を電池ケース本体８１に収容し、封口蓋８２で電池ケース本体８１を溶接で封口する。かくして電池５０１ができあがる（図１参照）。
（変形形態１）
次に、本発明の変形形態１にかかる電池６０１について、図面を参照しつつ説明する。
前述の実施形態３では、圧縮した正極活物質層２１を覆い隠すように未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成した。これに対し、本変形形態１は、未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に、これを覆い隠すように未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成し、これら未圧縮正極活物質層２１Ｂ及び未圧縮固体電解質層４４０Ｂの二層を同時に圧縮する二層同時圧縮工程を行う点で、前述の実施形態３と異なり、それ以外は同様である。
即ち、前述の正極活物質堆積装置１００Ｘを用いた正極活物質堆積工程を行い、正極基板２６の第１正極基板主面２７上に未圧縮正極活物質層２１Ｂを形成する（図７参照）。その後、前述の電解質堆積装置１００Ｋを用いた電解質堆積工程を行い、未圧縮正極活物質層２１Ｂを圧縮する前に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂをこの未圧縮正極活物質層２１Ｂ上に形成する（図２２参照）。
具体的には、未圧縮正極活物質層２１Ｂの第１主面２１ＢＱ上と、正極基板２６のうち未圧縮正極活物質層２１Ｂの周囲に位置する周囲部２６Ｅ上に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する。従って、この未圧縮固体電解質層４４０Ｂは、正極基板２６上の未圧縮正極活物質層２１Ｂを覆い隠している。
その後、圧縮装置を用いて未圧縮正極活物質層２１Ｂと未圧縮固体電解質層４４０Ｂとを同時に圧縮して（二層同時圧縮工程）、正極活物質層２１とこの正極活物質層２１を覆い隠す形状の固体電解質層４４０とを形成する。
なお、本変形形態１の以上の工程では、未圧縮正極活物質層２１Ｂが先行形成未圧縮活物質層に対応している。
本変形形態１にかかる電池６０１の製造方法では、未圧縮正極活物質層２１Ｂを覆い隠す形態に、未圧縮固体電解質層４４０Ｂを形成する。このため、未圧縮正極活物質層２１Ｂを圧縮した正極活物質層２１と、未圧縮負極活物質層３１Ｂを圧縮した負極活物質層３１とが直接接触して、これらの間で短絡することを適切に防止した電池６０１を製造できる。
その後、実施形態３と同様にして、固体電解質層４４０上に負極活物質層３１を形成し、正極基板２６を裁断する。また、これとは別に、負極基板３６上においても、正極基板２６上に正極活物質層等を形成したのと同様にして、負極活物質層３１、この負極活物質層３１を覆い隠す形態の固体電解質層４４０及び正極活物質層２１を積層した負極基板３６を形成し、これを裁断する。
その後、実施形態３と同様にすることで、発電要素４１０、さらには、電池６０１が完成するので、説明を省略する。
（実施形態５）
本実施形態５にかかる車両７００は、前述した電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を複数搭載したものである。具体的には、図２３に示すように、車両７００は、エンジン７４０、フロントモータ７２０およびリアモータ７３０を併用して駆動するハイブリッド自動車である。この車両７００は、車体７９０、エンジン７４０、これに取り付けられたフロントモータ７２０、リアモータ７３０、ケーブル７５０、インバータ７６０、及び、複数の電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を自身の内部に有する組電池７１０を有している。
本実施形態５にかかる車両７００では、前述のいずれかの電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を搭載するので、高出力が得られ良好な走行性能を有する車両７００とすることができる。
（実施形態６）
また、本実施形態６のハンマードリル８００は、前述した電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を含むバッテリパック８１０を搭載したものであり、図２４に示すように、バッテリパック８１０、本体８２０を有する電池搭載機器である。なお、バッテリパック８１０はハンマードリル８００の本体８２０のうち底部８２１に脱着可能に収容されている。
本実施形態６にかかるハンマードリル８００では、前述したいずれかの電池１、３０１、４０１、５０１或いは６０１を搭載するので、高出力が得られ良好な特性を有する電池搭載機器とすることができる。
以上において、本発明を実施形態１〜実施形態６及び変形形態１に即して説明したが、本発明は上記実施形態，変形形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。
例えば、実施形態１、実施形態２、実施形態３及び変形形態１で示した固体電解質電池の製造方法に限定されるものではなく、例えば、これらの他に、正極活物質堆積工程及び電解質堆積工程を行った後、二層（未圧縮正極活物質層，未圧縮固体電解質層）を同時に圧縮する二層同時圧縮工程を行っても良い。また、例えば、正極活物質層を形成した後、電解質圧縮工程及び負極活物質堆積工程を行って形成した二層（未圧縮固体電解質層，未圧縮負極活物質層）に二層同時圧縮工程を行っても良い。
また、実施形態１〜実施形態３及び変形形態１では、正極基板２６と負極基板３６とが交互に積層される交互積層型の固体電解質電池を形成した。しかし、実施形態４に示したように、実施形態１〜実施形態３等に示す製法でバイポーラ型の固体電解質電池としても良い。
また、前述の堆積装置において、電極基板上の所望の位置に平面矩形形状の未圧縮活物質層を形成可能な、矩形形状の貫通孔を有するマスクを、スクリーンと電極基板との間に配置しても良い。
また、正極活物質層或いは負極活物質層に、導電助剤を含めても良い。
また、実施形態３では、堆積装置１００Ｋを用いて、基板の活物質層周囲部の上に、正極活物質層の上に比して、厚く電解質粒子を堆積させて未圧縮固体電解質層を形成した後、これを圧縮して固体電解質層を形成した。しかし、例えば、電極基板の活物質層周囲部の上、及び、正極活物質層の上に、同量の電解質粒子を堆積させて未圧縮固体電解質層を形成した後、図２５に示すような、未圧縮固体電解質層側に金型凹部ＭＰ２を設けた金型ＭＰを用いて、正極活物質層２１と共に未圧縮固体電解質層を圧縮して、固体電解質層を形成しても良い。
この金型ＭＰは、矩形環状の金型環状面ＭＰ１と、この金型環状面ＭＰ１に囲まれた位置で、矩形に凹んでなる金型凹部ＭＰ２とを有する。なお、金型凹部ＭＰ２の層厚方向ＤＴ（図２６中、上方向）の寸法ＭＰｔ（深さ）が、正極活物質層２１の層厚２１Ｔと同じとしてあるので、この金型ＭＰの金型環状面ＭＰ１及び金型凹部ＭＰ２により、未圧縮固体電解質層のうち周囲部２６Ｅの上、及び、正極活物質層２１の上のいずれにおいても一様に圧縮できる。このため、形成された固体電解質層９４０は、周囲部２６Ｅや正極活物質層２１において、自己保持できる十分な強度を確保できる。
１，３０１，４０１，５０１，６０１ 電池（固体電解質電池）
２１ 正極活物質層（先行形成活物質層）
２１Ｂ 未圧縮正極活物質層（先行形成未圧縮活物質層）
２１Ｓ （正極活物質層の）面積
２１Ｔ （正極活物質層の）層厚
２２ 正極活物質粒子
２６ 正極基板（電極基板）
２６Ｅ 周囲部（活物質層周囲部）
３１ 負極活物質層
３１Ｂ 未圧縮負極活物質層
３１Ｓ （負極活物質層の）面積
３１Ｔ （負極活物質層の）層厚
３２ 負極活物質粒子
３６ 負極基板（電極基板）
３６Ｅ 周囲部（活物質層周囲部）
４０，４４０，９４０ 固体電解質層
４０Ｂ，４４０Ｂ 未圧縮固体電解質層
４０Ｓ，４４０Ｓ （固体電解質層の）面積
４０Ｔ，４４０Ｔ （固体電解質層の）層厚
１１０Ｋ スクリーン（メッシュスクリーン）
１１１ 第１スクリーン部
１１２ 第２スクリーン部
５５１ 総正極基板（電極基板）
５５６ 総負極基板（電極基板）
５６６ 電極基板
７００ 車両
７１０ 組電池（電池）
８００ ハンマードリル（電池搭載機器）
８１０ バッテリパック（電池）
ＤＴ 層厚方向
ＭＸ１ 第１混合粒子群（第１混合粒子）
ＭＸ２ 第２混合粒子群（第２混合粒子）
ＳＥ 硫化物固体電解質
ＳＰ 電解質粒子

Claims (14)

  1. 正極活物質粒子を含む正極活物質層と、
    負極活物質粒子を含む負極活物質層と、
    これらの間に介在する固体電解質層と、を備える
    固体電解質電池であって、
    上記固体電解質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、
    上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、
    その層厚が、５０μｍ以下であり、
    その面積が、１００ｃｍ２以上である
    固体電解質電池。
  2. 請求の範囲第１項に記載の固体電解質電池であって、
    前記正極活物質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく前記硫化物固体電解質を含み、
    前記正極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、
    その層厚が、１００μｍ以下であり、
    その面積が、１００ｃｍ２以上であり、
    前記負極活物質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく上記硫化物固体電解質を含み、
    前記負極活物質粒子同士が上記硫化物固体電解質により互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、
    その層厚が、１００μｍ以下であり、
    その面積が、１００ｃｍ２以上である
    固体電解質電池。
  3. 正極活物質粒子を含む正極活物質層と、
    負極活物質粒子を含む負極活物質層と、
    これらの間に介在する固体電解質層と、を備える
    固体電解質電池であって、
    上記固体電解質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく、硫化物固体電解質を含み、
    上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、
    上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる
    固体電解質電池。
  4. 請求の範囲第３項に記載の固体電解質電池であって、
    前記正極活物質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく、前記硫化物固体電解質を含み、
    前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、
    上記硫化物固体電解質により上記正極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなり、
    前記負極活物質層は、
    樹脂からなる結着材を含むことなく、上記硫化物固体電解質を含み、
    前記負極活物質粒子及び上記電解質粒子を混合した第２混合粒子を、静電スクリーン印刷法を用いて堆積させ、層厚方向に圧縮してなり、
    上記硫化物固体電解質により上記負極活物質粒子同士が互いに結着し、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持してなる
    固体電解質電池。
  5. 請求の範囲第１項〜第４項のいずれか１項に記載の固体電解質電池であって、
    前記固体電解質層は、
    導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に形成されてなる
    固体電解質電池。
  6. 請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１項に記載の固体電解質電池を搭載した車両。
  7. 請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１項に記載の固体電解質電池を搭載した電池搭載機器。
  8. 正極活物質粒子を含む正極活物質層と、
    負極活物質粒子を含む負極活物質層と、
    これらの間に介在する固体電解質層と、を備える
    固体電解質電池の製造方法であって、
    上記固体電解質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固体電解質を含み、
    静電スクリーン印刷法により、上記硫化物固体電解質からなる電解質粒子を堆積させて、未圧縮固体電解質層を形成する電解質堆積工程と、
    上記未圧縮固体電解質層を層厚方向に圧縮して、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記固体電解質層を形成する電解質圧縮工程と、を備える
    固体電解質電池の製造方法。
  9. 請求の範囲第８項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記正極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固定電解質を含み、
    前記負極活物質層は、樹脂からなる結着材を含むことなく硫化物固定電解質を含み、
    静電スクリーン印刷法により、前記正極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第１混合粒子を堆積させて、未圧縮正極活物質層を形成する正極活物質堆積工程と、
    上記未圧縮正極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記正極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記正極活物質層を形成する正極活物質圧縮工程と、
    静電スクリーン印刷法により、前記負極活物質粒子及び前記電解質粒子を混合した第２混合粒子を堆積させて、未圧縮負極活物質層を形成する負極活物質堆積工程と、
    上記未圧縮負極活物質層を層厚方向に圧縮して、上記負極活物質粒子同士を上記硫化物固体電解質により互いに結着させ、上記硫化物固体電解質の結着力により自己保持した上記負極活物質層を形成する負極活物質圧縮工程と、を備える
    固体電解質電池の製造方法。
  10. 請求の範囲第８項又は第９項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記電解質堆積工程では、
    導電性の電極基板上に形成した、前記正極活物質層及び前記負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する
    固体電解質電池の製造方法。
  11. 請求の範囲第８項又は第９項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記電解質堆積工程では、
    導電性の電極基板上に形成した、前記未圧縮正極活物質層及び前記未圧縮負極活物質層のうち、いずれか一方である先行形成未圧縮活物質層の上、及び、上記電極基板のうち上記先行形成未圧縮活物質層の周囲に位置する活物質層周囲部の上に前記電解質粒子を堆積させて、上記先行形成未圧縮活物質層を覆い隠す形態に、前記未圧縮固体電解質層を形成する
    固体電解質電池の製造方法。
  12. 請求の範囲第１０項又は第１１項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記電解質堆積工程では、
    前記電極基板のうち前記活物質層周囲部の上に、前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層の上に比して、厚く前記電解質粒子を堆積させる
    固体電解質電池の製造方法。
  13. 請求の範囲第１２項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記電解質堆積工程を、
    前記先行形成活物質層又は前記先行形成未圧縮活物質層に対応した位置に配置された第１スクリーン部、及び、前記活物質層周囲部に対応した位置に配置された第２スクリーン部を有するメッシュスクリーンであって、上記第１スクリーン部の目開きに比して、上記第２スクリーン部の目開きを大きくしたメッシュスクリーンを用いて行う
    固体電解質電池の製造方法。
  14. 請求の範囲第９項に記載の固体電解質電池の製造方法であって、
    前記正極活物質堆積工程及び前記負極活物質堆積工程のうち、いずれか一方である先行活物質堆積工程を、前記電解質堆積工程に先立って行い、
    他方の後行活物質堆積工程を、この電解質堆積工程の後に行い、
    上記後行活物質堆積工程の後に、前記電解質圧縮工程、前記正極活物質圧縮工程、及び、前記負極活物質圧縮工程を同時に行って、
    前記未圧縮固体電解質層、前記未圧縮正極活物質層、及び、前記未圧縮負極活物質層を同時に圧縮して、前記固体電解質層、前記正極活物質層、及び、前記負極活物質層を形成する
    固体電解質電池の製造方法。
JP2009511280A 2008-12-01 2008-12-01 固体電解質電池、車両、電池搭載機器、及び、固体電解質電池の製造方法 Pending JPWO2010064288A1 (ja)

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