JPWO2010041639A1 - 触媒およびその製造方法ならびにその用途 - Google Patents
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Abstract
Description
粉末X線回折法(Cu−Kα線)による測定において、回折角2θ=25.45°〜25.65°間のX線回折強度の最大値をI1とし、回折角2θ=25.65°〜26.0°のX線回折強度の最大値をI2とした場合、I2/(I1+I2)が0.25以上となるニオブ含有炭窒酸化物からなることを特徴とする触媒。
前記ニオブ含有炭窒酸化物の組成式が、NbCxNyOz(ただし、x、y、zは原子数の比を表し、0.01≦x≦2、0.01≦y≦2、0.01≦z≦3、かつx+y+z≦5である。)で表されることを特徴とする(1)に記載の触媒。
前記ニオブ含有炭窒酸化物が、ニオブ以外に、錫、インジウム、白金、タンタル、ジルコニウム、銅、鉄、タングステン、クロム、モリブデン、ハフニウム、チタニウム、バナジウム、コバルト、マンガン、セリウム、金、銀、イリジウム、パラジウム、イットリウム、ルテニウムおよびニッケルからなる群より選択された少なくとも1種の金属(以下「金属M」または「M」とも記す。)を含有することを特徴とする(1)に記載の触媒。
前記ニオブ含有炭窒酸化物の組成式が、NbaMbCxNyOz(ただし、Mは「金属M」を表し、a、b、x、y、zは原子数の比を表し、0.01≦a<1、0<b≦0.99、0.01≦x≦2、0.01≦y≦2、0.01≦z≦3、a+b=1、かつx+y+z≦5である。)で表されることを特徴とする(3)に記載の触媒。
酸素ガスを含む不活性ガス中で、ニオブ含有炭窒化物を加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物を得る工程を含むことを特徴とする(1)〜(4)のいずれかに記載の触媒の製造方法。
前記加熱の温度範囲が600〜1200℃であり、前記不活性ガス中の酸素ガスの濃度範囲が0.1〜5容量%であることを特徴とする(5)に記載の触媒の製造方法。
前記不活性ガスが、水素ガスを4容量%以下の範囲で含有していることを特徴とする(5)または(6)に記載の触媒の製造方法。
(1)〜(4)のいずれかに記載の触媒を含むことを特徴とする燃料電池用触媒層。
さらに電子伝導性粒子を含むことを特徴とする(8)に記載の燃料電池用触媒層。
燃料電池用触媒層と多孔質支持層とを有する電極であって、前記燃料電池用触媒層が(8)または(9)に記載の燃料電池用触媒層であることを特徴とする電極。
カソードとアノードと前記カソードおよび前記アノードの間に配置された電解質膜とを有する膜電極接合体であって、前記カソードおよび/または前記アノードが(10)に記載の電極であることを特徴とする膜電極接合体。
(11)に記載の膜電極接合体を備えることを特徴とする燃料電池。
(11)に記載の膜電極接合体を備えることを特徴とする固体高分子形燃料電池。
本発明の触媒は、粉末X線回折法(Cu−Kα線)による測定において、回折角2θ=25.45°〜25.65°間のX線回折強度の最大値をI1とし、回折角2θ=25.65°〜26.0°のX線回折強度の最大値をI2とした場合、I2/(I1+I2)が0.25以上となるニオブ含有炭窒酸化物からなることを特徴としている。「I2/(I1+I2)」は、0.35以上であることが好ましく、0.4以上であることがさらに好ましい。前記「I2/(I1+I2)」の上限は特に制限されないが1以下である。「I2/(I1+I2)」が前記範囲であると、ニオブ含有炭窒酸化物からなる触媒の酸素還元能が高くなる傾向がある。
電子伝導性粒子である炭素に分散させた触媒が1質量%となるように、該触媒および炭素を溶剤中に入れ、超音波で攪拌し懸濁液を得る。なお、炭素源としては、カーボンブラック(比表面積:100〜300m2/g)(例えばキャボット社製 XC−72)を用い、触媒と炭素とが質量比で95:5になるように分散させる。また、溶剤としては、イソプロピルアルコール:水(質量比)=1:1を用いる。
上記酸素還元開始電位が0.7V(vs.NHE)未満であると、前記触媒を燃料電池のカソード用の触媒として用いた際に過酸化水素が発生することがある。また酸素還元開始電位は0.85V(vs.NHE)以上であることが、好適に酸素を還元するために好ましい。また、酸素還元開始電位は高い程好ましく、特に上限は無いが、理論値の1.23V(vs.NHE)である。
前記触媒の製造方法は特に限定されないが、例えば、酸素ガスを含む不活性ガス中で、ニオブ含有炭窒化物を加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物を得る工程を含む製造方法が挙げられる。このような製造方法により得られるニオブ含有炭窒酸化物からなる触媒は、「I2/(I1+I2)」が前記範囲を満たし、高い酸化還元能を有する傾向がある。
前記工程に用いるニオブ含有炭窒化物を得る方法としては、酸化ニオブと炭素との混合物を、窒素雰囲気または窒素を含有する不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(I)、炭化ニオブ、酸化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素雰囲気中などで加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(II)や、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素雰囲気中などで加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(III)等が挙げられる。また、前記金属Mの酸化物、酸化ニオブ及び炭素との混合物を、窒素雰囲気または窒素を含有する不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(IV)、前記金属Mの酸化物、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(V)、または前記金属Mの酸化物、炭化ニオブ、窒化ニオブおよび酸化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(VI)、または前記金属Mを含有する化合物(例えば有機酸塩、塩化物、炭化物、窒化物、錯体など)、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(VII)などが挙げられる。また、前記製造方法(IV)〜(VII)における原料、その他の原料を組み合わせた混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法(VIII)であってもよい。本発明においては、ニオブ含有炭窒化物を得ることができれば特に制限されず、いずれの製造方法を用いても構わない。
製造方法(I)は、酸化ニオブと炭素との混合物を、窒素雰囲気または窒素を含有する不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(II)は、炭化ニオブ、窒化ニオブおよび酸化ニオブの混合物を、窒素雰囲気中などで加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(III)は、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素雰囲気中などで加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(IV)は、前記金属Mの酸化物、酸化ニオブおよび炭素との混合物を、窒素雰囲気または窒素を含有する不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(V)は、前記金属Mの酸化物、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(VI)は、前記金属Mの酸化物、炭化ニオブ、窒化ニオブおよび酸化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
製造方法(VII)は、前記金属Mを含有する化合物、炭化ニオブおよび窒化ニオブの混合物を、窒素ガスなどの不活性ガス中で加熱することによりニオブ含有炭窒化物を製造する方法である。
前記ニオブ含有炭窒化物を得ることができれば、原料としては特に制限されず、例えば、前記製造方法(IV)〜(VII)における原料、その他の原料を様々に組み合わせて用いることができる。
次に、前記ニオブ含有炭窒化物を、酸素ガスを含む不活性ガス中で加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物を得る工程について説明する。
本発明の触媒は、白金触媒の代替触媒として使用することができる。
1.粉末X線回折
PANalytical製のX'Pert PROを用いて、試料の粉末X線回折を行った。
炭素:試料約0.1gを量り取り、HORIBA製 EMIA−110で測定を行った。
1.触媒の調製
炭化ニオブ(NbC、添川理化学株式会社製)4.96g(81mmol)、酸化ニオブ(NbO2、高純度化学研究所製)1.25g(10mmol)および窒化ニオブ(NbN、高純度化学研究所製)0.54g(5mmol)を充分に粉砕して混合した。この混合粉末を、管状炉において、1600℃で3時間、窒素雰囲気中で加熱することにより、炭窒化ニオブ(1)2.70gを得た。この炭窒化ニオブ(1)は、焼結体になるため乳鉢で粉砕した。
酸素還元能の測定は、次のように行った。触媒(1)0.02375gとカーボン(キャボット社製 XC−72)0.00125gとをイソプロピルアルコール:純水=1:1の質量比で混合した溶液2.5gに入れ、超音波で撹拌、懸濁して混合した。この混合物10μlをグラッシーカーボン電極(東海カーボン社製、直径:5.2mm)に塗布し、乾燥した。この操作を電極上に合計2mgの触媒層が形成されるまで繰り返し行った。さらに、NAFION(登録商標)(デュポン社 5%NAFION(登録商標)溶液(DE521))をイソプロピルアルコールで10倍に希釈したもの10μlを塗布し、60℃で1時間乾燥し、燃料電池用電極(1)を得た。
このようにして作製した燃料電池用電極(1)の触媒能(酸素還元能)を以下の方法で評価した。
1.触媒の調製
実施例1と同様にして炭窒化ニオブ(1)を製造した。次にロータリーキルンにおいて、1容量%の酸素ガスを含むアルゴンガスと、4容量%の水素ガスを含む窒素ガスとを等量流しながら、炭窒化ニオブ(1)0.50gを950℃で10時間、加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物(以下「触媒(2)」とも記す」。)を調製した。
前記触媒(2)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(2)を得た。
前記燃料電池用電極(2)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図20に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
実施例1と同様にして炭窒化ニオブ(1)を製造した。次にロータリーキルンにおいて、1容量%の酸素ガスを含むアルゴンガスと、4容量%の水素ガスを含む窒素ガスとを等量流しながら、炭窒化ニオブ(1)0.50gを950℃で12時間、加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物(以下「触媒(3)」とも記す」。)を調製した。
前記触媒(3)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(3)を得た。
前記燃料電池用電極(3)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図21に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
実施例1と同様にして炭窒化ニオブ(1)を製造した。次にロータリーキルンにおいて、1容量%の酸素ガスを含むアルゴンガスと、4容量%の水素ガスを含む窒素ガスとを等量流しながら、炭窒化ニオブ(1)0.50gを950℃で15時間、加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物(以下「触媒(4)」とも記す。)を調製した。
前記触媒(4)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(4)を得た。
前記燃料電池用電極(4)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図22に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
炭化ニオブ(NbC、添川理化学株式会社製)5.88g(56mmol)、酢酸鉄(Fe(CH3CO2)2、ALDRICH社製)0.87g(5mmol)および窒化ニオブ(NbN、高純度化学研究所製)5.14g(48mmol)を充分に粉砕して混合した。この混合粉末を管状炉において、1600℃で3時間、窒素雰囲気中で加熱することにより、鉄およびニオブを含有する炭窒化物(2)10.89gを得た。得られた炭窒化物(2)は、焼結体になるため乳鉢で粉砕した。
前記触媒(5)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(5)を得た。
前記燃料電池用電極(5)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図23に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
市販のNb2O5(株式会社高純度化学研究所製)を触媒(以下「触媒(6)」とも記す。)として用いた。
前記触媒(6)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(6)を得た。
前記燃料電池用電極(6)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図24に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
非特許文献1に記載された製造方法にしたがって、Nb2O5を還元してNb12O29(以下「触媒(7)」とも記す。)を調製した。
前記触媒(7)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(7)を得た。
前記燃料電池用電極(7)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図25に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
1.触媒の調製
実施例1と同様にして炭窒化ニオブ(1)を製造した。次にロータリーキルンにおいて、1容量%の酸素ガスを含むアルゴンガスと、4容量%の水素ガスを含む窒素ガスとを等量流しながら、炭窒化ニオブ(1)0.50gを950℃で25時間、加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物(以下「触媒(8)」とも記す。)を調製した。
前記触媒(8)を用いた以外は実施例1と同様にして燃料電池用電極(8)を得た。
前記燃料電池用電極(8)を用いた以外は実施例1と同様にして酸素還元能を評価した。図26に当該測定により得られた電流−電位曲線を示す。
Claims (13)
- 粉末X線回折法(Cu−Kα線)による測定において、回折角2θ=25.45°〜25.65°間のX線回折強度の最大値をI1とし、回折角2θ=25.65°〜26.0°間のX線回折強度の最大値をI2とした場合、I2/(I1+I2)が0.25以上となるニオブ含有炭窒酸化物からなることを特徴とする触媒。
- 前記ニオブ含有炭窒酸化物の組成式が、NbCxNyOz(ただし、x、y、zは原子数の比を表し、0.01≦x≦2、0.01≦y≦2、0.01≦z≦3、かつx+y+z≦5である。)で表されることを特徴とする請求項1に記載の触媒。
- 前記ニオブ含有炭窒酸化物が、ニオブ以外に、錫、インジウム、白金、タンタル、ジルコニウム、銅、鉄、タングステン、クロム、モリブデン、ハフニウム、チタニウム、バナジウム、コバルト、マンガン、セリウム、金、銀、イリジウム、パラジウム、イットリウム、ルテニウムおよびニッケルからなる群より選択された少なくとも1種の金属(以下「金属M」または「M」とも記す。)を含有することを特徴とする請求項1に記載の触媒。
- 前記ニオブ含有炭窒酸化物の組成式が、NbaMbCxNyOz(ただし、Mは「金属M」を表し、a、b、x、y、zは原子数の比を表し、0.01≦a<1、0<b≦0.99、0.01≦x≦2、0.01≦y≦2、0.01≦z≦3、a+b=1、かつx+y+z≦5である。)で表されることを特徴とする請求項3に記載の触媒。
- 酸素ガスを含む不活性ガス中で、ニオブ含有炭窒化物を加熱することにより、ニオブ含有炭窒酸化物を得る工程を含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の触媒の製造方法。
- 前記加熱の温度範囲が600〜1200℃であり、前記不活性ガス中の酸素ガスの濃度範囲が0.1〜5容量%であることを特徴とする請求項5に記載の触媒の製造方法。
- 前記不活性ガスが、水素ガスを4容量%以下の範囲で含有していることを特徴とする請求項5または6に記載の触媒の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の触媒を含むことを特徴とする燃料電池用触媒層。
- さらに電子伝導性粒子を含むことを特徴とする請求項8に記載の燃料電池用触媒層。
- 燃料電池用触媒層と多孔質支持層とを有する電極であって、前記燃料電池用触媒層が請求項8または9に記載の燃料電池用触媒層であることを特徴とする電極。
- カソードとアノードと前記カソードおよび前記アノードの間に配置された電解質膜とを有する膜電極接合体であって、前記カソードおよび/または前記アノードが請求項10に記載の電極であることを特徴とする膜電極接合体。
- 請求項11に記載の膜電極接合体を備えることを特徴とする燃料電池。
- 請求項11に記載の膜電極接合体を備えることを特徴とする固体高分子形燃料電池。
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