JPS647637B2 - - Google Patents
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- JPS647637B2 JPS647637B2 JP9480883A JP9480883A JPS647637B2 JP S647637 B2 JPS647637 B2 JP S647637B2 JP 9480883 A JP9480883 A JP 9480883A JP 9480883 A JP9480883 A JP 9480883A JP S647637 B2 JPS647637 B2 JP S647637B2
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Landscapes
- Conversion Of X-Rays Into Visible Images (AREA)
- Luminescent Compositions (AREA)
Description
〔発明の技術分野〕
本発明はユーロピウムで活性化したルテチウム
とバリウムの酸化フツ化臭化物蛍光体に関する。
特にＸ線像変換パネル用蛍光体に関する。 〔発明の技術的背景及びその問題点〕 従来放射線像を画像として得るのには、銀塩感
光材料から成る乳剤層を有する写真フイルムを使
用する。又はＸ線像をＸ線蛍光体より成る増感紙
により、可視光像に変換した後、写真フイルムに
投影するいわゆる写真法が利用されているが、近
年銀資源等の枯渇等の問題から銀塩を使用しない
で放射線像を画像化する方法が望まれるようにな
つた。 ところである種の蛍光体はその蛍光体に電離放
射線を吸収せしめた後可視光線或いは赤外線で励
起すると発光を示す。この現象は輝尽とよばれ、
この輝尽性を利用した放射線像変換方法が米国特
許3859527号明細書に記載されている。この方法
は輝尽性蛍光体から成る蛍光体層を有する放射線
像変換パネルを利用するもので該パネルの蛍光体
層に被写体を透過した放射線を吸収せしめ、しか
る後、蛍光体層を可視光線或いは赤外線で励起し
て輝尽性蛍光体が蓄光した放射線エネルギーを蛍
光として放出させ、これをフオトマル等によつて
電子信号として検出することにより被写体の放射
線像を得るものである。 この輝尽性蛍光体として、上述のＸ線増感紙用
蛍光体として公知である。例えばカナダ特許No.
896453号明細書、米国特許4075495号明細書に記
載されている。ユーロピウム付活アルカリ土類金
属クロロハロゲン化物蛍光体が一部では用いられ
ている。 この放射線像変換方法を実用するにあたつて
は、放射線がＸ線等の電離放射線であり被写体が
人である場合が多く、従つて被写体の被曝量をで
きるだけ低減させることが必要とされる。このよ
うな点から放射線像変換パネルに用いられる輝尽
性蛍光体としては輝尽輝度がより高いものが要求
される。 しかしながら、上述のユーロピウム付活２価金
属クロロハロゲン化物の輝尽輝度は必ずしも充分
ではない。 〔発明の目的〕 従つて、本発明はより高輝度の輝尽発光を示す
蛍光体を提供することを目的とするものである。 〔発明の概要〕 本発明者等は上記目的を達成するために、希土
類と２価金属の化合物について種々の実験を行な
つてきた。その結果希土類化合物としてはルテチ
ウム酸フツ化物を用いることにより輝尽輝度を著
しく向上させることができることを見出し本発明
を完成するに至つた。 本発明の蛍光体は一般式 aLuOF・（１−ａ）Ba1-xMxFX：Euy （ただし、ＭはBe，Mg，Ca，Sr，Zn，Cdの
うちの少なく共一種、ＸはCl，Br，Ｉのうちの
少なく共一種、０＜ａ≦0.6 ０≦ｘ≦0.5 10-6≦
ｙ≦２×10-1） で表わされるものである。 第１図は本発明の0.3LuF3・0.7BaFBr：
0.0005Eu蛍光体に80KVpのＸ線を照射した後、
550nmの光で励起した場合の輝尽の発光スペクト
ルを示すものである。第１図から明きらかなよう
に本発明の蛍光体は約390nmをピークとするバン
ドスペクトルをもつ。 第２図は本発明の蛍光体の１つである
ALuOF・（１−ａ）BaFBr：0.0005Eu蛍光体に
ついてのａの値と、この蛍光体に80KVpのＸ線
を照射した後、550nmの光で励起した輝尽輝度と
の関係を示すグラフである。第２図において輝尽
輝度を示すたて軸には従来の蛍光体BaFBr：
Eu0.0005の輝尽輝度を100としている。第２図から
明きらかなようにユーロピウム付活量が一定であ
る場合には、ａ値が０＜ａ≦0.6のはんいにある
場合に従来の蛍光体よりも高輝度の輝尽発光を示
し、特に0.05≦ａ≦0.5である場合には、より高
輝度の発光を示す。なお第２図はaLuOF・（１−
ａ）BaFBr：Eu0.0005蛍光体についてのａ値と輝
尽輝度との関係を示すグラフであるが、ｙ値が変
化した場合にも第２図とほぼ同様の傾向が確めら
れた。 第３図は0.2LuOF・0.8Ba1-xFxBr：Eu0.0005蛍
光体についてたて軸に輝尽輝度、横軸にBaのSr
への置換量Ｘをとつたものである。第３図から明
きらかなように置換量Ｘが0.5を越えると輝尽輝
度の低下をもたらし好ましくないのでｘ≦0.5が
良い。より好ましい範囲は０≦ｘ≦0.2である。
又Srの他にBaの一部をBe，Mg，Ca，Zn，Cdで
置換した場合も、第３図とほぼ同様の傾向が得ら
れ、ｘが0.5以下では大体同等の特性が得られる
が、0.5を越えると輝尽輝度の低下をもたらし好
ましくない。 本発明の蛍光体におけるユーロピウム付活量
（ｙ値）のはんいは10-6≦ｙ≦２×10-1である。
10-6より低い濃度では、輝尽低下が大きく、２×
10-1を越えると、濃度消光のため好ましくない。
より好ましいはんいは10-5≦ｙ≦10-2である。 発明の蛍光体は以下に述べる製造方法によつて
製造される。 まず、蛍光体原料としては、 フツ化バリウム（BaF2） BeF2，MgF2，CaF2，SrF2，ZnF2，CdF2、
のうちの１種もしくは２種以上 BaCl2，BaBr2，BaI2，の１種もしくは２種
以上 LuF3，Lu2O3，LuOF EuF3 上記各蛍光体原料を化学量論的に、 aLuCF・（１−ａ）Ba1-xMxFX：Euy （ただしＭはBe，Mg，Ca，Sr，Zn，Cdのう
ちの少なく共１種ＸはCl，Br，Ｉのうちの少な
く共１種、０＜ａ≦0.6 ０≦ｘ≦0.5 10-6≦ｙ≦
２×10-1で表わされるものである。） なる混合組成式となるように秤量し、ボールミル
ミキサーミル等を用いて充分に混合する。次に上
記原料混合物をアルミナルツボ、石英ルツボ等の
耐熱性容器に充填して電気炉中で焼成を行なう。
焼成温度は600乃至1000℃が適当であり、好まし
くは700乃至950℃である。焼成時間は原料混合物
の充填量、採用する焼成温度等によつて異なる
が、一般には１乃至６時間が適当である。焼成は
空気中で行なつてもよいが、アルゴンガス雰囲
気、N2雰囲気、フオーミング雰囲気等の還元性
雰囲気で焼成するのが好ましい。なお上記焼成条
件で一度焼成した後焼成物を電気炉外に取り出
し、粉砕した後同一条件で再焼成を行なえば、得
られる蛍光体の発光輝度を更に高めることができ
る。焼成後得られる焼成物を粉砕し、その後洗
浄、乾燥、篩い分け等の蛍光体製造において一般
に採用されている各種操作を行なつて本発明の蛍
光体を得る。 〔発明の実施例〕 次に実施例によつて本発明を説明する。 実施例 下記(1)〜(12)に示されるように各蛍光体原料を秤
量し、ボールミルを用いて混合し、12種類の蛍光
体原料を調整 (1) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF267.6ｇ
（0.3995モル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (2) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF233.9ｇ（0.2モ
ル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モル）、
EuF341.8ｇ（0.2モル） (3) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF267.7ｇ（0.4モ
ル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モル）、
EuF30.0002ｇ（10-6モル） (4) Lu2O326.7ｇ（0.067モル）、LuF315.5ｇ
（0.067モル）、BaF267.6ｇ（0.3995モル）、
BaBr2・2H2O66.6ｇ（0.2モル）、BaCl2・
2H2O48.9ｇ（0.2モル）、EuF30.104ｇ（0.0005
モル） (5) LuOF21.0ｇ（0.1モル）、BaF276.1ｇ
（0.4495モル）、BaI2・2H2O192.2ｇ（0.45モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (6) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaBr2・2H2O133.3
ｇ（0.4モル）、SrF250.2ｇ（0.4モル）、
EuF30.104ｇ（0.0005モル） (7) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF227.0ｇ
（0.1595モル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モ
ル）、CaF218.74ｇ（0.24モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (8) LuOF10.5ｇ（0.05モル）、BaF216.0ｇ
（0.0945モル）、BaBr2・2H2O158.3ｇ（0.475モ
ル）、ZnF239.3ｇ（0.38モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (9) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF240.55ｇ
（0.2395モル）、BaI2・2H2O170.9ｇ（0.4モル）、
MgF29.97ｇ（0.16モル）、EuF30.104ｇ（0.0005
モル） (10) Lu2O339.8ｇ（0.1モル）、LuF323.2ｇ（0.1モ
ル）、BaF247.3ｇ（0.2795モル）、BaBr2・
2H2O116.6ｇ（0.35モル）、BeF23.3ｇ（0.07モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (11) LuOF21.0ｇ（0.1モル）、BaF233.8ｇ
（0.1995モル）、BaBr2・2H2O83.3ｇ（0.25モ
ル）、BeF22.35ｇ（0.05モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (12) Lu2O379.6ｇ（0.2モル）、LuF346.4ｇ（0.2モ
ル）、BaF227.0ｇ（0.1595モル）、BaBr2・
2H2O66.6ｇ（0.2モル）、BeF21.88ｇ（0.04モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） 次に上記12種類の蛍光体原料混合物をそれぞれ
石英ルツボに充填して、850℃で２％水素ガスを
含むN2雰囲気中で２時間焼成した。焼成後ルツ
ボを電気炉から取りだし空気中で急冷した。得ら
れた焼成物を粉砕した後、篩にかけて粒子径をそ
ろえ蛍光体を得た。このようにして製造した12種
類の蛍光体それぞれに80KVpのＸ線を照射した
後、550nmの光でこれらの蛍光体を励起して輝尽
輝度を測定した。その結果これらの蛍光体の輝尽
輝度はLuOFを含まない従来の蛍光体よりもいず
れも輝度の高いものであつた。（次表参照）
とバリウムの酸化フツ化臭化物蛍光体に関する。
特にＸ線像変換パネル用蛍光体に関する。 〔発明の技術的背景及びその問題点〕 従来放射線像を画像として得るのには、銀塩感
光材料から成る乳剤層を有する写真フイルムを使
用する。又はＸ線像をＸ線蛍光体より成る増感紙
により、可視光像に変換した後、写真フイルムに
投影するいわゆる写真法が利用されているが、近
年銀資源等の枯渇等の問題から銀塩を使用しない
で放射線像を画像化する方法が望まれるようにな
つた。 ところである種の蛍光体はその蛍光体に電離放
射線を吸収せしめた後可視光線或いは赤外線で励
起すると発光を示す。この現象は輝尽とよばれ、
この輝尽性を利用した放射線像変換方法が米国特
許3859527号明細書に記載されている。この方法
は輝尽性蛍光体から成る蛍光体層を有する放射線
像変換パネルを利用するもので該パネルの蛍光体
層に被写体を透過した放射線を吸収せしめ、しか
る後、蛍光体層を可視光線或いは赤外線で励起し
て輝尽性蛍光体が蓄光した放射線エネルギーを蛍
光として放出させ、これをフオトマル等によつて
電子信号として検出することにより被写体の放射
線像を得るものである。 この輝尽性蛍光体として、上述のＸ線増感紙用
蛍光体として公知である。例えばカナダ特許No.
896453号明細書、米国特許4075495号明細書に記
載されている。ユーロピウム付活アルカリ土類金
属クロロハロゲン化物蛍光体が一部では用いられ
ている。 この放射線像変換方法を実用するにあたつて
は、放射線がＸ線等の電離放射線であり被写体が
人である場合が多く、従つて被写体の被曝量をで
きるだけ低減させることが必要とされる。このよ
うな点から放射線像変換パネルに用いられる輝尽
性蛍光体としては輝尽輝度がより高いものが要求
される。 しかしながら、上述のユーロピウム付活２価金
属クロロハロゲン化物の輝尽輝度は必ずしも充分
ではない。 〔発明の目的〕 従つて、本発明はより高輝度の輝尽発光を示す
蛍光体を提供することを目的とするものである。 〔発明の概要〕 本発明者等は上記目的を達成するために、希土
類と２価金属の化合物について種々の実験を行な
つてきた。その結果希土類化合物としてはルテチ
ウム酸フツ化物を用いることにより輝尽輝度を著
しく向上させることができることを見出し本発明
を完成するに至つた。 本発明の蛍光体は一般式 aLuOF・（１−ａ）Ba1-xMxFX：Euy （ただし、ＭはBe，Mg，Ca，Sr，Zn，Cdの
うちの少なく共一種、ＸはCl，Br，Ｉのうちの
少なく共一種、０＜ａ≦0.6 ０≦ｘ≦0.5 10-6≦
ｙ≦２×10-1） で表わされるものである。 第１図は本発明の0.3LuF3・0.7BaFBr：
0.0005Eu蛍光体に80KVpのＸ線を照射した後、
550nmの光で励起した場合の輝尽の発光スペクト
ルを示すものである。第１図から明きらかなよう
に本発明の蛍光体は約390nmをピークとするバン
ドスペクトルをもつ。 第２図は本発明の蛍光体の１つである
ALuOF・（１−ａ）BaFBr：0.0005Eu蛍光体に
ついてのａの値と、この蛍光体に80KVpのＸ線
を照射した後、550nmの光で励起した輝尽輝度と
の関係を示すグラフである。第２図において輝尽
輝度を示すたて軸には従来の蛍光体BaFBr：
Eu0.0005の輝尽輝度を100としている。第２図から
明きらかなようにユーロピウム付活量が一定であ
る場合には、ａ値が０＜ａ≦0.6のはんいにある
場合に従来の蛍光体よりも高輝度の輝尽発光を示
し、特に0.05≦ａ≦0.5である場合には、より高
輝度の発光を示す。なお第２図はaLuOF・（１−
ａ）BaFBr：Eu0.0005蛍光体についてのａ値と輝
尽輝度との関係を示すグラフであるが、ｙ値が変
化した場合にも第２図とほぼ同様の傾向が確めら
れた。 第３図は0.2LuOF・0.8Ba1-xFxBr：Eu0.0005蛍
光体についてたて軸に輝尽輝度、横軸にBaのSr
への置換量Ｘをとつたものである。第３図から明
きらかなように置換量Ｘが0.5を越えると輝尽輝
度の低下をもたらし好ましくないのでｘ≦0.5が
良い。より好ましい範囲は０≦ｘ≦0.2である。
又Srの他にBaの一部をBe，Mg，Ca，Zn，Cdで
置換した場合も、第３図とほぼ同様の傾向が得ら
れ、ｘが0.5以下では大体同等の特性が得られる
が、0.5を越えると輝尽輝度の低下をもたらし好
ましくない。 本発明の蛍光体におけるユーロピウム付活量
（ｙ値）のはんいは10-6≦ｙ≦２×10-1である。
10-6より低い濃度では、輝尽低下が大きく、２×
10-1を越えると、濃度消光のため好ましくない。
より好ましいはんいは10-5≦ｙ≦10-2である。 発明の蛍光体は以下に述べる製造方法によつて
製造される。 まず、蛍光体原料としては、 フツ化バリウム（BaF2） BeF2，MgF2，CaF2，SrF2，ZnF2，CdF2、
のうちの１種もしくは２種以上 BaCl2，BaBr2，BaI2，の１種もしくは２種
以上 LuF3，Lu2O3，LuOF EuF3 上記各蛍光体原料を化学量論的に、 aLuCF・（１−ａ）Ba1-xMxFX：Euy （ただしＭはBe，Mg，Ca，Sr，Zn，Cdのう
ちの少なく共１種ＸはCl，Br，Ｉのうちの少な
く共１種、０＜ａ≦0.6 ０≦ｘ≦0.5 10-6≦ｙ≦
２×10-1で表わされるものである。） なる混合組成式となるように秤量し、ボールミル
ミキサーミル等を用いて充分に混合する。次に上
記原料混合物をアルミナルツボ、石英ルツボ等の
耐熱性容器に充填して電気炉中で焼成を行なう。
焼成温度は600乃至1000℃が適当であり、好まし
くは700乃至950℃である。焼成時間は原料混合物
の充填量、採用する焼成温度等によつて異なる
が、一般には１乃至６時間が適当である。焼成は
空気中で行なつてもよいが、アルゴンガス雰囲
気、N2雰囲気、フオーミング雰囲気等の還元性
雰囲気で焼成するのが好ましい。なお上記焼成条
件で一度焼成した後焼成物を電気炉外に取り出
し、粉砕した後同一条件で再焼成を行なえば、得
られる蛍光体の発光輝度を更に高めることができ
る。焼成後得られる焼成物を粉砕し、その後洗
浄、乾燥、篩い分け等の蛍光体製造において一般
に採用されている各種操作を行なつて本発明の蛍
光体を得る。 〔発明の実施例〕 次に実施例によつて本発明を説明する。 実施例 下記(1)〜(12)に示されるように各蛍光体原料を秤
量し、ボールミルを用いて混合し、12種類の蛍光
体原料を調整 (1) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF267.6ｇ
（0.3995モル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (2) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF233.9ｇ（0.2モ
ル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モル）、
EuF341.8ｇ（0.2モル） (3) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF267.7ｇ（0.4モ
ル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モル）、
EuF30.0002ｇ（10-6モル） (4) Lu2O326.7ｇ（0.067モル）、LuF315.5ｇ
（0.067モル）、BaF267.6ｇ（0.3995モル）、
BaBr2・2H2O66.6ｇ（0.2モル）、BaCl2・
2H2O48.9ｇ（0.2モル）、EuF30.104ｇ（0.0005
モル） (5) LuOF21.0ｇ（0.1モル）、BaF276.1ｇ
（0.4495モル）、BaI2・2H2O192.2ｇ（0.45モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (6) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaBr2・2H2O133.3
ｇ（0.4モル）、SrF250.2ｇ（0.4モル）、
EuF30.104ｇ（0.0005モル） (7) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF227.0ｇ
（0.1595モル）、BaBr2・2H2O133.3ｇ（0.4モ
ル）、CaF218.74ｇ（0.24モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (8) LuOF10.5ｇ（0.05モル）、BaF216.0ｇ
（0.0945モル）、BaBr2・2H2O158.3ｇ（0.475モ
ル）、ZnF239.3ｇ（0.38モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (9) LuOF42.0ｇ（0.2モル）、BaF240.55ｇ
（0.2395モル）、BaI2・2H2O170.9ｇ（0.4モル）、
MgF29.97ｇ（0.16モル）、EuF30.104ｇ（0.0005
モル） (10) Lu2O339.8ｇ（0.1モル）、LuF323.2ｇ（0.1モ
ル）、BaF247.3ｇ（0.2795モル）、BaBr2・
2H2O116.6ｇ（0.35モル）、BeF23.3ｇ（0.07モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） (11) LuOF21.0ｇ（0.1モル）、BaF233.8ｇ
（0.1995モル）、BaBr2・2H2O83.3ｇ（0.25モ
ル）、BeF22.35ｇ（0.05モル）、EuF30.104ｇ
（0.0005モル） (12) Lu2O379.6ｇ（0.2モル）、LuF346.4ｇ（0.2モ
ル）、BaF227.0ｇ（0.1595モル）、BaBr2・
2H2O66.6ｇ（0.2モル）、BeF21.88ｇ（0.04モ
ル）、EuF30.104ｇ（0.0005モル） 次に上記12種類の蛍光体原料混合物をそれぞれ
石英ルツボに充填して、850℃で２％水素ガスを
含むN2雰囲気中で２時間焼成した。焼成後ルツ
ボを電気炉から取りだし空気中で急冷した。得ら
れた焼成物を粉砕した後、篩にかけて粒子径をそ
ろえ蛍光体を得た。このようにして製造した12種
類の蛍光体それぞれに80KVpのＸ線を照射した
後、550nmの光でこれらの蛍光体を励起して輝尽
輝度を測定した。その結果これらの蛍光体の輝尽
輝度はLuOFを含まない従来の蛍光体よりもいず
れも輝度の高いものであつた。（次表参照）
【表】
【表】
比……比較例
第１図は本発明の蛍光体の発光スペクトルを示
す図、第２図は本発明の蛍光体のaLuOF・（１−
ａ）BaFBr：Eu0.0005の輝尽輝度とａ値との関係
を示した図、第３図はaLuOF（１−ａ）Ba1-xMx
FX：Euyにおけるｘの範囲を説明する図である。
す図、第２図は本発明の蛍光体のaLuOF・（１−
ａ）BaFBr：Eu0.0005の輝尽輝度とａ値との関係
を示した図、第３図はaLuOF（１−ａ）Ba1-xMx
FX：Euyにおけるｘの範囲を説明する図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 組成式が aLuOF・（１−ａ）Ba1-xMxFX：Euy （ただしＭはBe，Mg，Ca，Sr，Zn，Cdのう
ちの少なく共一種、ＸはCl，Br，Ｉのうちの少
なく共一種、０＜ａ≦0.6，０≦ｘ≦0.5，10-6≦
ｙ≦２×10-1なる条件を満たす） で表わされることを特徴とする蛍光体。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9480883A JPS59221380A (ja) | 1983-05-31 | 1983-05-31 | 螢光体 |
| GB08413670A GB2143248B (en) | 1983-05-31 | 1984-05-29 | Rare earth oxyfluoride barium fluoride halide phosphor |
| DE3420006A DE3420006C2 (de) | 1983-05-31 | 1984-05-29 | Mit Europium aktivierter, seltene Erden enthaltender Bariumfluorhalogenid-Leuchtstoff |
| US06/615,370 US4515706A (en) | 1983-05-31 | 1984-05-30 | Rare earth oxyfluoride barium fluoride halide phosphor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9480883A JPS59221380A (ja) | 1983-05-31 | 1983-05-31 | 螢光体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59221380A JPS59221380A (ja) | 1984-12-12 |
| JPS647637B2 true JPS647637B2 (ja) | 1989-02-09 |
Family
ID=14120352
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9480883A Granted JPS59221380A (ja) | 1983-05-31 | 1983-05-31 | 螢光体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59221380A (ja) |
-
1983
- 1983-05-31 JP JP9480883A patent/JPS59221380A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59221380A (ja) | 1984-12-12 |
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