JPS635016A - 歯磨組成物 - Google Patents

歯磨組成物

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JPS635016A
JPS635016A JP14884086A JP14884086A JPS635016A JP S635016 A JPS635016 A JP S635016A JP 14884086 A JP14884086 A JP 14884086A JP 14884086 A JP14884086 A JP 14884086A JP S635016 A JPS635016 A JP S635016A
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silica
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幹雄 三宅
Shigeru Ishii
滋 石井
Akinori Takahashi
高橋 昭記
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 灸果よ■■旦分互 本発明は歯石の予防に好適な歯磨組成物に関し、更に詳
述すれば長期間保存した後でも安定な歯石形成抑制効果
を有する歯磨組成物に関する。
砥米辺り貫 歯石は、歯牙表面に生成する無機質含量の高い硬い沈若
物で、歯肉炎、歯周炎等の非常に大きな原因となるもの
であり、従って歯石の形成を抑制することは歯周疾患の
予防、治療上非常に有効なことである。この場合、歯牙
を規則的にブラッシングすることにより歯石の急激な堆
積は防止できるが、歯牙に沈着した歯石をすべて除去す
るのには十分でない。
この歯石の形成は、不定形もしくは微結晶のリン酸カル
シウムが宙垢中の菌の膜系や細菌間物質に沈着し、次第
に緻密なものになってハイドロキシアパタイトに変化す
ることによるものと考えら才へ、従って歯石の形成を抑
制するためには、ハイドロキシアパタイトの結晶成長を
阻害すればよいことが認められている。      ・
・・このため、従来から歯石を予防するための種々の提
案がなされており、例えば特公昭45−23637号公
報及び特公昭49−27339号公報には、歯石予防剤
として多くのホスホン酸型化合物及びその薬学的に許容
され得る塩が開示されている。また、r Arch、 
0ra1. B iol、 Vol、 15 。
p、893〜896 (1970年)」には、歯石に対
する可溶性リン酸塩の有効性が示されている。
更K、特開昭52−108029号公報にはポリリン酸
塩と多価陽イオンの組み合わせによる歯石予防法が、特
開昭54−80429号公報にはN a o+、 Pn
o、、、(n≧3)で表わされるポリリン酸ナトリウム
微細顆粒よりなる歯の処理剤が。
更に特開昭59−42311号公報にはピロリン酸塩を
配合した抗歯石効果を有する口腔用組成物がそれぞれ提
案されており、ポリリン酸塩が歯石の形成抑制に有効で
あることが知られている。
発明が#L壁ようとする問題点 しかしながら、ポリリン酸塩は歯磨組成物に配合した場
合、その保存安定性が十分でなく、長期間、特に高温下
で長期間保存すると歯石抑制効果が低下するという間厘
があり、このためポリリン酸塩を歯磨組成物中に安定配
合し、その効果を長期保存後にも有効に発揮させること
が望まれる。
本発明は上記事情に鑑みなされたもので、ポリリン酸塩
が高温下においても長期に亘って安定に配合され、その
歯石形成抑制効果を長期保存した後でもより有効に発揮
させることができる歯磨組成物を提供することを目的と
する。
朋」hυ灸邂mビ(ゑ力!慕へ毛進JげL生m−本発明
者らは、上記目的を達成する歯磨組成物につき鋭意研究
を行なった結果、歯石の形成を抑制する有効成分として
一般式(1) %式%(1) (但し、MはNa又はK、n≧2である。)で表わされ
るポリリン酸塩を特定の無定形研磨性シリカ、即ち窒素
吸着法により測定したB E T法による比表面積が5
〜100 m2 / gであり、かつ水蒸気吸着法によ
り副室したBET法による比表面積が100〜400r
rr/gである無定形研磨性シリカと併用した場合、ポ
リリン酸塩が安定に配合され、長期間に亘すポリリン酸
塩の効果が有効に発揮され、従ってポリリン酸塩を配合
した歯磨組成物の研磨基材としてこの無定形研磨性シリ
カが好適であることを知見し、本発明をなすに至ったも
のである。なお、上記の無定形研磨性シリカはシリカ系
研磨剤に分類され得るものであるが、通常の無定形無水
珪酸では、後述する実験例にも示したようK、ポリリン
酸塩の安定配合効果は十分でないにもかかわらず、上記
の特定の無定形研磨性シリカを用いた場合には、意外に
も優れたポリリン酸塩の安定配合効果を発揮するもので
ある。
従って、本発明は、窒素吸着法により測定したBET法
による比表面積が5〜Loom/gであり、かつ水蒸気
吸着法により測定したBET法による比表面積が100
〜400m/gである無定形研磨性シリカと、下記一般
式(1) %式%(1) (但し、MはNa又はK、n≧2である。)で表わされ
る直鎖状のポリリン酸塩とを併用したことを特徴とする
歯磨組成物を提供する。
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明に係る歯磨組成物は研磨基材として窒素吸着法に
より測定したBET法による比表面積が5〜Loom/
gであり、かつ水蒸気吸着法により測定したBET法に
よる比表面積が100〜400rrl’/gであるもの
を使用するもので、これにより上述したようにポリリン
酸塩を歯磨組成物中に安定に配合し得るものである。
この場合、この無定形研磨性シリカは種々の方法で製造
できるが、特に水和合成シリカであることが好ましく、
上記比表面積を有する無定形水和合成シリカはその経時
安定性が非常に高いものである。
本発明に用いるシリカは、上述したような比表面積を有
するものであるが、この場合N2吸着による比表面積が
5〜50 rd / gであり、水蒸気吸着による比表
面積が150〜300m/gであるものがより好ましく
、またN2吸着による比表面積に対する水蒸気吸着によ
る比表面積の比率が2〜30、特に3〜20のもの、更
にN2吸着による細孔容積が0.01〜0.15aQ/
g、特に0.02〜0.1ml/gであり、水蒸気吸着
による細孔容積が0.2〜0.7d/g、特に0.3〜
0.6d/’gのものが更に好ましい6更に1本発明に
用いるシリカとしては、N2吸着による比表面積、水蒸
気吸着による比表面積、及びこれらの比率が上記範囲に
あることに加え。
CTAB法による比表面積が5〜60m/gであること
が好ましく、とりわけ窒素吸着法により測定したBET
法による比表面積が5〜60m/g、好ましくは10〜
50ry?/g(無水物)、CTAB法による比表面積
が5〜60rrr/g、好ましくは10〜40rrr/
g(無水物)であり、かつ、このBET法による比表面
積とCTAB法による比表面積の差が40rrr/g(
無水物)以下、好ましくは30 m / g以下である
無定形研磨性シリカが、経時安定性に優れ、屈折率が変
化し難い上、研磨性が適度である点から好ましい。
なお1本発明において無水物とは乾燥粉砕後のシリカを
105℃でほぼ恒量になるまで大略2時間以上乾燥した
シリカを言う。
また、本発明に用いるシリカとしては、吸液螢が0.4
〜2.0ml/g、特に0.6−1.5ml/gである
ものが好適に使用され、比重は0.9〜2.3であるこ
とが好ましい。
更K、本発明に用いるシリカの屈折率は、透明歯磨を調
製する場合であれば1.420〜1.450、特に1.
430〜1.445のものが好適である。
ここで1本発明に用いる無定形研磨性シリカは、S i
 O2含量が70%以上、特に85%以上のものが好ま
しい。また1本発明に用いろシリカには、SiO2にア
ルミニウムが結合しているもの(いわゆるアルミノシリ
ケート)であってもよい。
この場合、アルミニウムの結合量はSiO2に対し10
%以下、特に2%以下であることが好ましい。更に1本
発明に用いるシリカにはナトリウム。
カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ハフ
ニウム等のシリカ製造の際に通常混入する金属分が結合
或いは分散してもよいが、その量はS i O,に対し
10%以下、特に5%以下であることが好ましい。また
更K、水分付着量は25℃、70%RH下で20%以下
、特に15%以下、強熱減量は15%以下、特に10%
以下であるものが好ましい。
本発明は上述した無定形研磨性シリカを研磨剤として用
いるものであるが、この場合その粒径はSEM法で測定
した平均粒径が0.01〜IIs、特に0.05〜0.
5声、沈降法で測定した平均粒径が1〜30p、特に1
〜157a+であることが好ましい。その研磨力は銅板
研磨法により1lil定した値が1〜50■、特に1〜
20■であることが好ましい。なお、本発明に用いるシ
リカは、特にそのN2吸着による比表面積を種々選定す
ることにより、その研磨力を容易に所望のものに調製し
得る( N !吸着による比表面積が大きくなるほどそ
の研磨力は小さくなる傾向を有する)。
上記無定形研磨性シリカの歯磨組成物中への配合量はそ
の種類、使用目的等により相違し、必ずしも制限されな
いが2通常組成物全体の1〜50%(重量%、以下同じ
)、特に5〜35%である。
本発明は、上述した無定形研磨性シリカと共に歯石の形
成を抑制する有効成分としてポリリン酸塩を配合するも
ので、ポリリン酸塩としては。
M n+2 P nO3n+1 (但し、MはNa又はK、n≧2である。)で示される
もの、即ち平均重合度n=2のどロリン酸ナトリウムや
ピロリン酸カリウム、n=3のトリポリリン酸ナトリウ
ムやトリポリリン酸カリウム、n=4のテトラポリリン
酸ナトリウムやテトラポリリン酸カリウム、高重合度の
メタリン酸ナトリウムやメタリン酸カリウムなどの1種
又は2種以上が使用されるが、これらの中ではn≧20
のものが安定性が高く、より好適に用いられる。
ポリリン酸塩の配合量は、必ずしも制限されないが、組
成物全体の0.1〜10%、特に0.5〜5%が好まし
い。配合量が0.1%より少ない場合、歯石形成防止効
果が十分でない場合があり、10%より多いと歯磨組成
物の味が悪くなる場合がある。
本発明の歯磨組成物には、上記成分に加えてその種類等
に応じた適宜な成分、例えば粘結剤、粘稠剤、界面活性
剤、甘味剤、香料、防腐剤、色素などを適宜選択して配
合することができる。この場合、ベヒクルを無定形研磨
性シリカと実質的に同一の屈折率を有する透明に調製す
れば、透明の歯磨組成物を得ることができる。なお、本
発明においては、上記の無定形研磨性シリカに加えて他
の研磨基材を配合でき、またポリリン酸塩以外に他の歯
石防止剤やその他の有効成分を配合することができる。
l旦ヱ窪か敦 本発明の歯磨組成物によれば、ポリリン酸塩を特定の無
定形研磨性シリカと併用したことにより。
ポリリン酸塩が歯磨組成物中に安定に配合され、このた
め高温下に長期間保存した後でもポリリン酸塩による歯
°石形成抑制効果が有効に発揮される。
〔実験例I〕
ポリリン酸塩として平均重合度nが56であるメタリン
酸ナトリウム(太平化学産業(株)Fりを使用して2重
量%の水溶液を調製し、この溶液をNaOH水溶液を用
いてpH7に調整した。
このメタリン酸ナトリウム水溶液80gと下記の示す性
状の本発明による無定形研磨性シリカI20gとを用い
てサスペンションを調製し、50℃で3ケ月保存した後
、メタリン酸ナトリウムの加水分解で遊離してくるオル
トリン酸の量をバナドモリブデン酸法により定量し、メ
タリン酸ナトリウムの残存率を調べた。
また、比較のため無定形無水珪酸Z eodent11
3[F](ヒユーバー社表)20gとメタリン酸ナトリ
ウム2%水溶液80gとを用いて本発明による無定形研
磨性シリカの場合と同様にメタリン酸ナトリウムの残存
率を調べた。
結果を第1表に示す。
本発明シリカ! N2吸着法による比表面積      11.2m2/
g細孔容積     0.021ml/g水蒸気吸着法
による比表面積     215m2/g細孔容積  
 0.407ml/g第   1  表 第1表の結果より、本発明による無定形研磨性シリカは
無定形無水珪酸塩(Zeodent 113ig+)に
比べてメタリン酸ナトリウムの保存安定性が高いことが
認められた。
〔実験例■〕
本発明による無定形研磨性シリカ■及び無定形無水珪酸
(Zeodent 113■)をそれぞれ基材として用
い、ポリリン酸塩として平均重合度nが56のメタリン
酸ナトリウム(太平化学産業(株)fd)を使用して下
記処方の棟両層を調製し、室温。
40’C,50’Cで3ケ月保存した後、メタリン酸ナ
トリウムの残存率を調べた。結果を第2表に示す。
鍼太皇叉方 基  材                    2
5.0%60%ソルビット            2
6.0プロピレングリコール           4
.0カルボキシメチルセルロースナトリウム   1.
2ラウリル硫酸ナトリウム          1.5
サツカリンナトリウム            0.1
香  料                     
1.0メタリン酸ナトリウム            
1.2計                     
100.0%第  2  表 なお、メタリン酸ナトリウムの残存率は、保存後に歯磨
5gに蒸留水20gを加えてガラス捧で攪拌し、よく混
合した後、混合液を遠心分離機を用いて15000r、
pmで遠心分離し、その上澄液中に含まれるオルトリン
酸の量をバナドモリブデン酸法によって定量することに
より求めた。
第2表の結果より、歯磨中に配合されたメタリン酸ナト
リウムは無定形研磨性シリカと併用すると高温度におい
ても安定性が高いことが認められた。
〔実験例■〕
本発明による無定形研磨性シリカとして下記に示す性状
のシリカ■を用いたほかは実験例Iと同様にして実験を
行ない、メタリン酸ナトリウムの残存率を調べた。結果
?第3表に示す。
杢2朋ン吉プ」− N2吸着法による比表面積(1)       35m
/g細孔容積     0.04311IQ/g水蒸気
吸着法による比表面積     238m/g細孔容積
   0.458uQ/g CTAB法による比表面積(2)      21ボ/
g比表面積の差(1)−(2)        14イ
/g第  3  表 第3表の結果より、本発明による無定形研磨性シリカは
Zeodent 113■に比べてメタリン酸ナトリウ
ムの保存安定性が高いことが認められた。
〔実験例■〕
本発明による無定形研磨性シリカ■を用いたほかは実験
例■と同様にして実験を行ない、メタリン酸ナトリウム
の残存率を調べた。結果を第4表に示す。
第  4  表 なお、メタリン酸ナトリウムの残存率は前記実験例■と
同様にして求めた。
第4表の結果より、歯磨中に配合さ九たメタリ、ン酸ナ
トリウムは本発明の無定形研磨性シリカと併用すると高
温度においても安定性が高いことが認められた。
以下、実施例を示し、本発明を具体的に説明するが1本
発明は下記の実施例に制限されるものではない。
なお、各実施例に使用した無定形研磨性シリカ(合成無
定形沈殿シリカ)の性状を第5表及び第6表に示す。
第  5  表 第  6  表 〔実施例1〕 シリカA                 25.0
%増粘性シリカ               2.0
プロピレングリコール           3.06
0%ソルビット            35.0カル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.1ピロリ
ン酸四ナトリウム・十水塩      2.5デキスト
ラナーゼ            0.18ラウリル硫
酸ナトリウム          1.2サツカリンナ
トリウム            0. 1香  料 
                   1.0計  
                    1oo、o
%〔実施例2〕 シリカA                 10.0
%増粘性シリカ               3.0
ポリエチレングリコール400       5.06
0%ソルビット            75.0カル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.1トリポ
リリン酸ナトリウム          0.5モノフ
ルオロリン酸ナトリウム       0.76色  
素                  0.0002
ラウリル6A酸ナトリウム          1.2
サツカリンナトリウム            0.1
香  料                    1
.0計                      
100.0%〔実施例3〕 シリカC25,0% 増粘性シリカ                3.0
プロピレングリコール           4.06
0%ソルビット            26.0カル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.1カラギ
ーナン               0.3メタリン
酸ナトリウム(211合度n=16)    1.5メ
タリン酸ナトリウム(重合度n=59)    1.5
モノフルオロリン酸ナトリウム      0.76ラ
ウリル硫酸ナトリウム          11.5サ
ツカリンナトリウム            0.1香
  料                    1.
0精製水       残 計                      10
0.0%〔実施例4〕 シリカC23,0% 増粘性シリカ               3.0プ
ロピレングリコール           4.560
%ソルビット            26.。
カルボキシメチルセルロースナトリウム   1.2ポ
リリン酸ナトリウム(重合度n=3)     1.0
メタリン酸ナトリウム(重合度n=59)    1.
07ツ化ナトリウム              o、
21ラウリルrdt酸ナトリウム          
1.5サツカリンナトリウム            
0.1香  料    °1.O 精製水        残 計                      10
0.0%〔実施例5〕 シリカA                 23.0
%増粘性シリカ               3.0
プロピレングリコール           4.08
5%グリセリン           24.0カルボ
キシメチルセルロースナトリウム   1.2ピロリン
酸四カリウム            2.0モノフル
オロリン酸ナトリウム       0.76ラウリル
硫酸ナトリウム          1.5サツカリン
ナトリウム            0. 1香  料
                    1.0計 
                    100.0
%〔実施例6〕 シリカB                25,0%
増粘性シリカ               2・0プ
ロピレングリコール           4.085
%グリセリン           24.0カルボキ
シメチルセルロースナトリウム   1.2ポリリン酸
カリウム(重合度n=3.1)1.0ポリリン酸ナトリ
ウム(重合度n=3.1)2.0フツ化ナトリウム  
           0・21ラウリル硫酸ナトリウ
ム          1.5サツカリンナトリウAs
             O,1香  料     
               1.0精製水    
    残 〔実施例7〕 シリカF                25.0%
増粘性シリカ               3.0ポ
リエチレングリコール400       5.060
%ソルビット             26.Oカル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.5メタリ
ン酸カリウム             2.0メタリ
ン酸カリウム(重合度n=16)3.0フツ化ナトリウ
ム              0.21クロルヘキシ
ジン塩酸塩         0.025ラウリル硫酸
ナトリウム           1.5サツカリンナ
トリウム            0.1香  料  
                  1.0計   
                  100.0%〔
実施例8〕 シリカD                 25.0
%プロピレングリコール           3・0
60%ソルビット            25.0カ
ルボキシメチルセルロースナトリウム   1.2テト
ラポリリン酸ナトリウム         1.2モノ
フルオロリン酸ナトリウム       0.76ラウ
リル硫酸ナトリウム          1.2サツカ
リンナトリウム            0.1呑  
料                    1.0精
表水        残 計                      10
0.0%〔実施例9〕 シリカD                 32.0
%プロピレングリコール           4.0
85%グリセリン           24・0カル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.2ポリリ
ン酸ナトリウム(重合度n=3)     1.0フツ
化ナトリウム             0.21ラウ
リル硫酸ナトリウム          1.2サツカ
リンナトリウム            0.1香  
料                     1.0
精罠水        残 計                      10
0.0%〔実施例101 シリカE                ’23.0
%プロピレングリコール           3.0
60%ソルビット            26.0カ
ルボキシメチルセルロースナトリウム   1.2メタ
リン酸ナトリウム(重合度n=16)   2.0クロ
ルヘキシジン塩酸塩          0.01ラウ
リルaナトリウム          1.2サツカリ
ンナトリウム            0.1呑  料
                    1.0精裂
水        残 計                      10
0.0%〔実施例11〕 シリカE                23゜0%
プロピレングリコール           4.06
0%ソルビット            26.0カル
ボキシメチルセルロースナトリウム   1.1メタリ
ン酸ナトリウム(重合rtn=56)   4.0トラ
ネキサム酸               0.05ラ
ウリル硫酸ナトリウム          1.2サツ
カリンナトリウム            O,L香 
 料                     1.
0〔実施例12〕 シリカE                25.0%
プロピレングリコール           4.06
0%ソルビット             26.0カ
ルボキシメチルセルロースナトリウム   1.2メタ
リン酸ナトリウム(重合度n=128)  0.5グリ
チルリチン              0.01ラウ
リル硫酸ナトリウム          1.2サツカ
リンナトリウム            0.1香  
料                    1.0精
製氷        残 計                     100
.0%〔実施例13〕 シリカF                7.0%ポ
リエチレングリコール400       5.060
%ソルビット            72.0カルボ
キシメチルセルロースナトリウム   1.1メタリン
酸ナトリウム(重合度n=40)   1.2ジヒドロ
キシアルミニウムアラントイン   0.01色  素
                  0.0002ラ
ウリル硫酸ナトリウム          1.0サツ
カリンナトリウム            0.1香 
 料                    1.0
計                     100
.0%〔実施例14〕 シリカF                23.0%
ポリエチレングリコール400       5.06
0%ソルビット            23.0カル
バキシメチルセルロースナトリウム   1.2メタリ
ン酸ナトリウム(重合度n=40)   1.0イプシ
ロンアミノカプロン酸        0.01ラウリ
ル硫酸ナトリウム          1.5サツカリ
ンナトリウム            0.1呑  料
                    1.0計 
                      100
.0%〔実施例15〕 シリカF                25.0%
プロピレングリコール           3.06
0%ソルビット            26.0カル
ボキシメチルセルロ−スナトリウムピロリン酸四ナトリ
ウ11・十水塩      1.0メタリン酸ナトリウ
ム(重合度n=56)    2.0モノフルオロリン
酸ナトリウム       0.76クロルヘキシジン
塩酸塩          0.01ラウリル硫酸ナト
リウム          1.5サツカリンナトリウ
ム            0.1香  料     
                1.0精製水   
     残 計                     100
.0%上述した実施例の両層組成物は、いずれもポリリ
ン酸塩が長期に亘り安定して保持され,このため長期保
存後においてもその効果を有効に発揮するものである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、窒素吸着法により測定したBET法による比表面積
    が5〜100m^2/gであり、かつ水蒸気吸着法によ
    り測定したBET法による比表面積が100〜400m
    ^2/gである無定形研磨性シリカと、下記一般式(1
    ) M_n_+_2P_nO_3_n_+_1 (但し、MはNa又はK、n≧2である。)で表わされ
    る直鎖状のポリリン酸塩とを併用したことを特徴とする
    歯磨組成物。 2、無定形研磨性シリカとして、窒素吸着法により測定
    したBET法による比表面積に対する水蒸気吸着法によ
    り測定したBET法による比表面積の比率が2〜30で
    あるものを用いた特許請求の範囲第1項記載の歯磨組成
    物。 3、無定形研磨性シリカとして、窒素吸着法により測定
    した細孔容積が0.01〜0.15ml/gであり、か
    つ水蒸気吸着法により測定した細孔容積が0.2〜0.
    7ml/gであるものを用いた特許請求の範囲第1項又
    は第2項記載の歯磨組成物。 4、無定形研磨性シリカとして、CTAB法により測定
    した比表面積が5〜60m^2/gのものを用いた特許
    請求の範囲第1項乃至第3項のいずれか1項に記載の歯
    磨組成物。 5、無定形研磨性シリカとして、窒素吸着法により測定
    したBET法による比表面積が5〜60m^2/g、C
    TAB法により測定した比表面積が5〜60m^2/g
    、両者の差が40m^2/g以下のものを用いた特許請
    求の範囲第4項記載の歯磨組成物。 6、無定形研磨性シリカの屈折率が1.420〜1.4
    50である特許請求の範囲第1項乃至第5項のいずれか
    1項に記載の歯磨組成物。 7、無定形研磨性シリカの配合量が組成物全体の1〜5
    0重量%である特許請求の範囲第1項乃至第6項のいず
    れか1項に記載の歯磨組成物。 8、直鎖状ポリリン酸塩の平均重合度(n)が20以上
    である特許請求の範囲第1項乃至第7項のいずれか1項
    に記載の歯磨組成物。 9、直鎖状ポリリン酸塩の配合量が組成物全体の0.1
    〜10重量%である特許請求の範囲第1項乃至第8項の
    いずれか1項に記載の歯磨組成物。
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5145667A (en) * 1990-03-29 1992-09-08 Beecham Inc. Compositions
KR100382240B1 (ko) * 2000-12-08 2003-04-26 주식회사 엘지생활건강 치석 및 치간 프라그 제거 효과가 우수한 치약 조성물
JP2008240132A (ja) * 2007-03-29 2008-10-09 Hakuto Co Ltd 腐食抑制剤
JP2013121954A (ja) * 2011-11-08 2013-06-20 Earth Chemical Co Ltd 歯肉のコラーゲン密度増強剤、歯肉のコラーゲン密度増強組成物および歯肉のコラーゲン密度の増強方法

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