JPS63239781A - リチウムイオン伝導性電解質 - Google Patents
リチウムイオン伝導性電解質Info
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- JPS63239781A JPS63239781A JP62071589A JP7158987A JPS63239781A JP S63239781 A JPS63239781 A JP S63239781A JP 62071589 A JP62071589 A JP 62071589A JP 7158987 A JP7158987 A JP 7158987A JP S63239781 A JPS63239781 A JP S63239781A
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- electrolyte
- ion conductive
- lithium salt
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- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
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- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0564—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of organic materials only
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、リチウムを負極活物質とする電池、あるいは
リチウムイオン又はアニオンをドープしたものを電極と
する電池に用いられる非水電解液あるいは高分子電解質
を構成する電解質に関する。
リチウムイオン又はアニオンをドープしたものを電極と
する電池に用いられる非水電解液あるいは高分子電解質
を構成する電解質に関する。
リチウムを負極活物質として用いるリチウム電池は高エ
ネルギー密度の電池としてよく知られている。例えば、
負極にリチウム金属、リチウム−アルミニウム合金、あ
るいはウッドメタル系化合物とリチウムの合金を用い、
正極にＴｉＥｊ、、カーボン、（ＣＦ）ｎあるいはＭｎ
Ｏ，等を用いたリチウム電池が提案されている。また、
π電子共役系を有する化合物（例えば、ポリアセチレン
、ポリアセン、ポリパラフェニレン等）にリチウムイオ
ンやアニオンをドープしたものを電極に用いる電池も広
く研究されている。これらの電池には、ｘ、１ａｔｏい
ＬｉＢＦいＬｉＡｓ Ｆ６ 、Ｌｉ ＰＦａ、ｘａｘａ
ｙ、ｇｏ３あるいはＬｉｈｔｃｔ、等のリチウム塩を非
水溶媒（例えば、プロビレ／カーボネート、γ−ブチロ
ラクトン、テトラヒドロフラン誘導体、ジアルコキシエ
タン類、Ｂｏｏｔｆｆｉ等）に溶解させた非水電解液あ
るいは前記リチウム塩を高分子マトリックス（例えば、
ポリエチレンオキシド等）中に含んだ高分子電解質が用
いられている。
ネルギー密度の電池としてよく知られている。例えば、
負極にリチウム金属、リチウム−アルミニウム合金、あ
るいはウッドメタル系化合物とリチウムの合金を用い、
正極にＴｉＥｊ、、カーボン、（ＣＦ）ｎあるいはＭｎ
Ｏ，等を用いたリチウム電池が提案されている。また、
π電子共役系を有する化合物（例えば、ポリアセチレン
、ポリアセン、ポリパラフェニレン等）にリチウムイオ
ンやアニオンをドープしたものを電極に用いる電池も広
く研究されている。これらの電池には、ｘ、１ａｔｏい
ＬｉＢＦいＬｉＡｓ Ｆ６ 、Ｌｉ ＰＦａ、ｘａｘａ
ｙ、ｇｏ３あるいはＬｉｈｔｃｔ、等のリチウム塩を非
水溶媒（例えば、プロビレ／カーボネート、γ−ブチロ
ラクトン、テトラヒドロフラン誘導体、ジアルコキシエ
タン類、Ｂｏｏｔｆｆｉ等）に溶解させた非水電解液あ
るいは前記リチウム塩を高分子マトリックス（例えば、
ポリエチレンオキシド等）中に含んだ高分子電解質が用
いられている。
そして、％Ｋ ＬｉｈａＦ、、ＬｉＢＦ、等の大きなア
ニオンを有する電解質を用いると放電あるいは充放電特
性が良好になることが知られている。しかし、ＬｉＡｓ
Ｆ、やＬｉｄ？、は、極く微量の不純物が存在しても
分解し易く、溶媒や電極材料と反応し易いという欠点を
有し、実用上、その安定性が問題となっている。これを
改善するために新しい電解質としてＬｉＴａＦ、やＬｌ
、ａｅｐ、（第５回リチウム電池国際集会予稿集、第１
５５〜１５６頁、１９８６年）が提案されている。
ニオンを有する電解質を用いると放電あるいは充放電特
性が良好になることが知られている。しかし、ＬｉＡｓ
Ｆ、やＬｉｄ？、は、極く微量の不純物が存在しても
分解し易く、溶媒や電極材料と反応し易いという欠点を
有し、実用上、その安定性が問題となっている。これを
改善するために新しい電解質としてＬｉＴａＦ、やＬｌ
、ａｅｐ、（第５回リチウム電池国際集会予稿集、第１
５５〜１５６頁、１９８６年）が提案されている。
しかしながら、溶媒を酸化分解してしまう等の欠点があ
るだけでなく、リチウムの充放電特性も不明であり、新
しい電解質の開発は不充分なのが現状である。更に、リ
チウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液は電気二重
層を利用したキャパンタへの応用も考えられ、新しい電
解質の開発はこの分野への適用を考慮しても、重要であ
る。
るだけでなく、リチウムの充放電特性も不明であり、新
しい電解質の開発は不充分なのが現状である。更に、リ
チウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液は電気二重
層を利用したキャパンタへの応用も考えられ、新しい電
解質の開発はこの分野への適用を考慮しても、重要であ
る。
本発明はこのような現状にかんがみてなされたものであ
り、その目的は、安定性が高く、かつ、リチウムの充放
電が可能なリチウムイオン伝導性電解質を提供すること
にある。
り、その目的は、安定性が高く、かつ、リチウムの充放
電が可能なリチウムイオン伝導性電解質を提供すること
にある。
本発明を概説すれば、本発明はリチウムイオン伝導性電
解質に関する発明であって、リチウム塩を非水溶媒に溶
解させた非水電解液、あるいはリチウム塩を高分子マト
リックス中に含む高分子電解質において、前記リチウム
塩としてＬｉ、ムｊＦ、 を用いたことを特徴とする
。
解質に関する発明であって、リチウム塩を非水溶媒に溶
解させた非水電解液、あるいはリチウム塩を高分子マト
リックス中に含む高分子電解質において、前記リチウム
塩としてＬｉ、ムｊＦ、 を用いたことを特徴とする
。
本発明について更に詳しく説明する。
リチウム電池、特にリチウム二次電池用電解液の電解質
としてＬｉＡａｌＦ、 、ＬｉＰＦｌｌ 、ＬｉＢＦ、
等が多用されている。これらの電解質のアニオン（Ａｓ
Ｆ、″、ＰＦ、−１ＢＩＦ、″）は、ルイス塩基である
Ｆ″″ とルイス酸であるムａ烏、ＰＩＦ、 、 ＢＰ
、との錯イオンであり、電解質の分解はこの錯体イオ／
の配位結合が切断されることに帰因する。例えば、Ｌｉ
ム８１Ｐ６の場合、式（１）のように分解する。
としてＬｉＡａｌＦ、 、ＬｉＰＦｌｌ 、ＬｉＢＦ、
等が多用されている。これらの電解質のアニオン（Ａｓ
Ｆ、″、ＰＦ、−１ＢＩＦ、″）は、ルイス塩基である
Ｆ″″ とルイス酸であるムａ烏、ＰＩＦ、 、 ＢＰ
、との錯イオンであり、電解質の分解はこの錯体イオ／
の配位結合が切断されることに帰因する。例えば、Ｌｉ
ム８１Ｐ６の場合、式（１）のように分解する。
Ｌ１ム５ＩＦ６→ＬＬＩＰ十ムｓＦ５ ｓｅａ （
１）つまり、電解質を安定化させるためにはいかＫして
アニオン中の特定の？原子に電荷密度を集中させないよ
うにするか、すなわち等電子的に負電荷をアニオン中に
分散させるか、ということが必要である。本発明で用い
るＬｉ、ＡｊＦ−のやＰＦ、−（Ａ ２ Ａ ）と大差
ないが、５価のアニオン（ＡｊＦ、”−）であるため、
アニオンの電子密度は約５倍と高い。このためアニオン
はよシ安定化するものと推定される。
１）つまり、電解質を安定化させるためにはいかＫして
アニオン中の特定の？原子に電荷密度を集中させないよ
うにするか、すなわち等電子的に負電荷をアニオン中に
分散させるか、ということが必要である。本発明で用い
るＬｉ、ＡｊＦ−のやＰＦ、−（Ａ ２ Ａ ）と大差
ないが、５価のアニオン（ＡｊＦ、”−）であるため、
アニオンの電子密度は約５倍と高い。このためアニオン
はよシ安定化するものと推定される。
本発明に用いられるＬｉ、ＡｒＩＦ、を溶解させる非水
溶媒は、通常、リチウム電池に用いられる電解液溶媒を
用いることができる。例えば、プロピレンカーボネート
、γ−ブチロラクトン、スルホラン、エチレンカーボネ
ート、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジオキ
ソラン、２−メチルテトラヒドロフジン、４−メチル−
１，３−ジオキノラン、ＢＯＱ４等の中から選ばれた少
なくとも１種以上の溶媒を用いることができる。また、
本発明に用いられるＬｉ、ム１１６ を使用する高分子
電解質のマトリックスとしては、通常、リチウムイオン
伝導性高分子固体電解質に用いられる高分子材料を用い
ることができる。
溶媒は、通常、リチウム電池に用いられる電解液溶媒を
用いることができる。例えば、プロピレンカーボネート
、γ−ブチロラクトン、スルホラン、エチレンカーボネ
ート、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジオキ
ソラン、２−メチルテトラヒドロフジン、４−メチル−
１，３−ジオキノラン、ＢＯＱ４等の中から選ばれた少
なくとも１種以上の溶媒を用いることができる。また、
本発明に用いられるＬｉ、ム１１６ を使用する高分子
電解質のマトリックスとしては、通常、リチウムイオン
伝導性高分子固体電解質に用いられる高分子材料を用い
ることができる。
例えば、ポリエチレンオキシド、ポリエチレングリコー
ルメタクリレート、ポリエチレンアジペート、ポリビニ
ルアセテート、ポリプロピレンオキシド、ポリジメチル
シロ中サン等の中から選ばれた少なくとも１種以上の化
合物を用いることができる。
ルメタクリレート、ポリエチレンアジペート、ポリビニ
ルアセテート、ポリプロピレンオキシド、ポリジメチル
シロ中サン等の中から選ばれた少なくとも１種以上の化
合物を用いることができる。
以下、本発明を実施例によシ更ＫＡ体的に説明するが、
本発明はこれら実施例に限定されない。
本発明はこれら実施例に限定されない。
実施例１
電解液として、エチレンカーボネート（以下、里Ｃと略
記）と２−メチルテトラヒドロフジン（以下、２ＭｅＴ
ＨＦ’と略記）との混合溶媒（体積混合比、１：１）に
αＯｆ５Ｍ（Ｍ：モル／／）のＬｉ、ム／ＩＦ、 を
溶解したものを作製した。従来知られている一１ＦＦ、
やＬｉ、ＴａＦ、 では、溶媒の分解が見られたのに
対し、ＩＩｉ、ム／？、 を用いた上記電解液は、無
色透明のままで安定していた。本発明による上記電解液
の２５℃における導電率は五３×１０″″Ｉ日１−！で
あり、テトラヒドロフランに対して安定であると報告さ
れているＬｊ４ＧｅＦａの導電率（１゜６Ｘ１０”Ｓα
−１）より１桁高かった本発明による上記電解液を用い
て、以下に述べる方法によってリチウムの充放電効率２
求めた。充放電効率（Ｅ＆）は作用極に白金を、対極及
び参照電極としてリチウムを用いた電池を作製し、以下
のように測定した。測定は、まず５μＡ／ｃａ？の定１
流で８０分間白金極上に１ルチウムを析出嘔せた（＆７
μＡｈ／ｃｒＩ？）。この操作でリチウムが析出し、Ｌ
ｉ、Ａ４Ｆ、はＩ、ｉ＋イオン伝導性であることがわか
る。その後、析出させたリチウムの一部（１，７μムｈ
／、、？）をＬ１＋イオンとして放電し、再び更に１．
７μムｈ／Ｊの容量で放電するサイクル試験を繰返した
。充放電効率（ｍｓ）は白金極の電位の変化よう求め、
見掛は上１００チの効率を示すサイクル数をｎとすると
、下記の式（ＩＩ）より、前記Ｋａを求めることができ
る。
記）と２−メチルテトラヒドロフジン（以下、２ＭｅＴ
ＨＦ’と略記）との混合溶媒（体積混合比、１：１）に
αＯｆ５Ｍ（Ｍ：モル／／）のＬｉ、ム／ＩＦ、 を
溶解したものを作製した。従来知られている一１ＦＦ、
やＬｉ、ＴａＦ、 では、溶媒の分解が見られたのに
対し、ＩＩｉ、ム／？、 を用いた上記電解液は、無
色透明のままで安定していた。本発明による上記電解液
の２５℃における導電率は五３×１０″″Ｉ日１−！で
あり、テトラヒドロフランに対して安定であると報告さ
れているＬｊ４ＧｅＦａの導電率（１゜６Ｘ１０”Ｓα
−１）より１桁高かった本発明による上記電解液を用い
て、以下に述べる方法によってリチウムの充放電効率２
求めた。充放電効率（Ｅ＆）は作用極に白金を、対極及
び参照電極としてリチウムを用いた電池を作製し、以下
のように測定した。測定は、まず５μＡ／ｃａ？の定１
流で８０分間白金極上に１ルチウムを析出嘔せた（＆７
μＡｈ／ｃｒＩ？）。この操作でリチウムが析出し、Ｌ
ｉ、Ａ４Ｆ、はＩ、ｉ＋イオン伝導性であることがわか
る。その後、析出させたリチウムの一部（１，７μムｈ
／、、？）をＬ１＋イオンとして放電し、再び更に１．
７μムｈ／Ｊの容量で放電するサイクル試験を繰返した
。充放電効率（ｍｓ）は白金極の電位の変化よう求め、
見掛は上１００チの効率を示すサイクル数をｎとすると
、下記の式（ＩＩ）より、前記Ｋａを求めることができ
る。
ＫＡ−（１，７−（ｉｙ−１，７）、／ｎ）、／ｉ、７
Ｘ １００ｍ ｏ、＊（Ｈ）結果を第１表に他の例と共
に示す。第１表には、比較例として、Ｉ Ｍ ＬｉＰＦ
、 −ＩＣ／２Ｍｅ ＴＨＩ！ （体積混合比、１／１
）を用いた場合のリチウムの充Ｏ放電効率も示しで
ある。Ｌｉ３ＡｌＦ６を用いた場合〔第１表（４）〕は
ＬｉＰＦ、を用いた場合〔第１表■）〕より高いリチウ
ムの充放電効率を示すことがわかる。
Ｘ １００ｍ ｏ、＊（Ｈ）結果を第１表に他の例と共
に示す。第１表には、比較例として、Ｉ Ｍ ＬｉＰＦ
、 −ＩＣ／２Ｍｅ ＴＨＩ！ （体積混合比、１／１
）を用いた場合のリチウムの充Ｏ放電効率も示しで
ある。Ｌｉ３ＡｌＦ６を用いた場合〔第１表（４）〕は
ＬｉＰＦ、を用いた場合〔第１表■）〕より高いリチウ
ムの充放電効率を示すことがわかる。
実施例２
実施例１と同じ電解液を用いて、充放電電流密度を５０
μＡ／、ｍ”に設定した以外は実施例１と同様にしてリ
チウムの充放電効率を求めた。結果をｔ＄、１表（Ｃ）
に示す。第１表から判るように、本発明のＬｉ、Ａ４Ｐ
Ｆ、を用いた場合、ＬｉＩ’？、を用いた場合〔第１表
ａ３）〕よりも高いリチウムの充放電効率を示すことが
判る。
μＡ／、ｍ”に設定した以外は実施例１と同様にしてリ
チウムの充放電効率を求めた。結果をｔ＄、１表（Ｃ）
に示す。第１表から判るように、本発明のＬｉ、Ａ４Ｐ
Ｆ、を用いた場合、ＬｉＩ’？、を用いた場合〔第１表
ａ３）〕よりも高いリチウムの充放電効率を示すことが
判る。
第１表
充放電電流密度： ａ）５／’Ａ／ｉ 、ｂ）ｓａｐム
Ａ７ＥＣ；エチレンカーホネート、２ＭｅＴ！ＩＦ’：
２−メチルテトラヒドロフラン〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明によるＬｉ、ム／Ｆ。
Ａ７ＥＣ；エチレンカーホネート、２ＭｅＴ！ＩＦ’：
２−メチルテトラヒドロフラン〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明によるＬｉ、ム／Ｆ。
はＬｉ＋イオン伝導性を有し、有機化合物に対して安定
で、かつＬｌの充放電効率も高いため、Ｌｉ、ム／ＩＦ
６ をリチウム塩として用いることによシ特性が優れ
たＬｉ＋イオン伝導性の非水電解液あるいは高分子電解
質を提供できるという利点がある。
で、かつＬｌの充放電効率も高いため、Ｌｉ、ム／ＩＦ
６ をリチウム塩として用いることによシ特性が優れ
たＬｉ＋イオン伝導性の非水電解液あるいは高分子電解
質を提供できるという利点がある。
Claims (1)
- １、リチウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液、あ
るいはリチウム塩を高分子マトリックス中に含む高分子
電解質において、前記リチウム塩としてＬｉ＿３ＡｌＦ
＿６を用いたことを特徴とするリチウムイオン伝導性電
解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62071589A JPS63239781A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62071589A JPS63239781A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63239781A true JPS63239781A (ja) | 1988-10-05 |
Family
ID=13465012
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62071589A Pending JPS63239781A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63239781A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997037394A1 (en) * | 1996-03-29 | 1997-10-09 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | GALLIUM DOPED LITHIUM MANGANESE OXIDE SPINELS (LiGaxMn2-xO4) AS ACTIVE CATHODE MATERIAL FOR LITHIUM OR LITHIUM-ION RECHARGEABLE BATTERIES WITH IMPROVED CYCLING PERFORMANCE |
| WO2003012894A3 (en) * | 2001-08-01 | 2003-04-24 | California Inst Of Techn | Solid acid electrolytes for electrochemical devices |
| WO2004042853A1 (en) * | 2002-10-30 | 2004-05-21 | Smith Novis W | Separators for electrochemical devices having an ionically conductive solid compound therein |
| US7250232B2 (en) | 2004-06-10 | 2007-07-31 | California Institute Of Technology | Processing techniques for the fabrication of solid acid fuel cell membrane electrode assemblies |
| US7416803B2 (en) | 1999-01-22 | 2008-08-26 | California Institute Of Technology | Solid acid electrolytes for electrochemical devices |
| WO2025177885A1 (ja) * | 2024-02-22 | 2025-08-28 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 非水電解液および非水電解質二次電池 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58204478A (ja) * | 1982-05-24 | 1983-11-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 高出力電池 |
-
1987
- 1987-03-27 JP JP62071589A patent/JPS63239781A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58204478A (ja) * | 1982-05-24 | 1983-11-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 高出力電池 |
Cited By (8)
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| WO1997037394A1 (en) * | 1996-03-29 | 1997-10-09 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | GALLIUM DOPED LITHIUM MANGANESE OXIDE SPINELS (LiGaxMn2-xO4) AS ACTIVE CATHODE MATERIAL FOR LITHIUM OR LITHIUM-ION RECHARGEABLE BATTERIES WITH IMPROVED CYCLING PERFORMANCE |
| US6274278B1 (en) | 1996-03-29 | 2001-08-14 | Consiglio Nazionale Delle Ricerche | Gallium doped lithium manganese oxide spinels (LiGaxMn2−xO4) as cathode material for lithium or lithium-ion rechargeable batteries with improved cycling performance |
| US7416803B2 (en) | 1999-01-22 | 2008-08-26 | California Institute Of Technology | Solid acid electrolytes for electrochemical devices |
| WO2003012894A3 (en) * | 2001-08-01 | 2003-04-24 | California Inst Of Techn | Solid acid electrolytes for electrochemical devices |
| JP2004537834A (ja) * | 2001-08-01 | 2004-12-16 | カリフォルニア・インスティテュート・オブ・テクノロジー | 電気化学デバイスのための固体酸電解質 |
| WO2004042853A1 (en) * | 2002-10-30 | 2004-05-21 | Smith Novis W | Separators for electrochemical devices having an ionically conductive solid compound therein |
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| WO2025177885A1 (ja) * | 2024-02-22 | 2025-08-28 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 非水電解液および非水電解質二次電池 |
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