JPS63239780A - リチウムイオン伝導性電解質 - Google Patents
リチウムイオン伝導性電解質Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、リチウムを負極活物質とする電池、あるいは
リチウムイオン又はアニオ／をドーグしたものを電極と
する電池に用いられる非水電解液あるいは高分子電解質
を構成する電解質に関する。
リチウムイオン又はアニオ／をドーグしたものを電極と
する電池に用いられる非水電解液あるいは高分子電解質
を構成する電解質に関する。
リチウムを負極活物質として用いるリチウム電池は高エ
ネルギー密度の電池としてよく知られている。例えば、
負極にリチウム金属、リチウム−アルミニウム合金、あ
るいはウッドメタル系化合物とリチウムとの合金を用い
、正極にＴｉＥｌ、、カーボン、（Ｃ？）ｎあるいはＭ
ｎ０１ 等を用いたリチウム電池が提案されている。
ネルギー密度の電池としてよく知られている。例えば、
負極にリチウム金属、リチウム−アルミニウム合金、あ
るいはウッドメタル系化合物とリチウムとの合金を用い
、正極にＴｉＥｌ、、カーボン、（Ｃ？）ｎあるいはＭ
ｎ０１ 等を用いたリチウム電池が提案されている。
また、π電子共役系を有する化合物（例えば、ポリアセ
チレン、ボリアセン、ポリバラフェニレン等）にリチウ
ムイオンやアニオンをドープしたものを電極に用いる電
池も広く研究されている。これらの電池には、ＸａＩＣ
ＩＯ，、ＬｉＢＦ４ 、ＬｉＡｓ’Ｆ６、ＬｉＰＩＦ、
、Ｌｉ０ＩＦ、８０．あるいはＬ１ムｔａＸ、等のリチ
ウム塩を非水溶媒（例えば、プロピレンカーボネート、
ｒ−ブチロラクトン、テトラヒドロフラン誘導体、ジア
ルコ中シエタン類、 ｇｏａｔ、等）に溶解させた非水
電解液あるいけ前記リチウム塩を高分子マトリックス（
例えば、ポリエチレンオキシド等）中に含んだ高分子電
解質が用いられている。そして、特にＬｉムｓ？６、Ｉ
ａｉＰＩＦ、等の大きなアニオンを有する電解質を用い
ると放電あるいは充放電特性が良好になることが知られ
ている。しかし、 ＬｉムｓＦ、やＬｉＰ’Ｆ６は極く
微量の不純物が存在しても分解し易く溶媒や電極材料と
反応し易いという欠点を有し、実用上、その安定性が問
題となっている。これを改善するために新しい電解質と
してＬｉＴａＦ’、やＬｉ、ＧｅＦ、 （第３回リチウ
ム電池国際集会予稿集、第１５５〜１５６頁、１９８６
年）が提案されている。
チレン、ボリアセン、ポリバラフェニレン等）にリチウ
ムイオンやアニオンをドープしたものを電極に用いる電
池も広く研究されている。これらの電池には、ＸａＩＣ
ＩＯ，、ＬｉＢＦ４ 、ＬｉＡｓ’Ｆ６、ＬｉＰＩＦ、
、Ｌｉ０ＩＦ、８０．あるいはＬ１ムｔａＸ、等のリチ
ウム塩を非水溶媒（例えば、プロピレンカーボネート、
ｒ−ブチロラクトン、テトラヒドロフラン誘導体、ジア
ルコ中シエタン類、 ｇｏａｔ、等）に溶解させた非水
電解液あるいけ前記リチウム塩を高分子マトリックス（
例えば、ポリエチレンオキシド等）中に含んだ高分子電
解質が用いられている。そして、特にＬｉムｓ？６、Ｉ
ａｉＰＩＦ、等の大きなアニオンを有する電解質を用い
ると放電あるいは充放電特性が良好になることが知られ
ている。しかし、 ＬｉムｓＦ、やＬｉＰ’Ｆ６は極く
微量の不純物が存在しても分解し易く溶媒や電極材料と
反応し易いという欠点を有し、実用上、その安定性が問
題となっている。これを改善するために新しい電解質と
してＬｉＴａＦ’、やＬｉ、ＧｅＦ、 （第３回リチウ
ム電池国際集会予稿集、第１５５〜１５６頁、１９８６
年）が提案されている。
しかしながら、溶媒を酸、化分解してしまう等の欠点が
あるだけでなく、リチウムの充放電特性も不明であり、
新しい電解質の開発は不充分なのが現状である。更に、
リチウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液は電気二
重層を利用したギヤバシタへの応用も考えられ、新しい
電解質の開発は、この分野への適用を考慮しても重要で
ある。
あるだけでなく、リチウムの充放電特性も不明であり、
新しい電解質の開発は不充分なのが現状である。更に、
リチウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液は電気二
重層を利用したギヤバシタへの応用も考えられ、新しい
電解質の開発は、この分野への適用を考慮しても重要で
ある。
本発明はこのような現状にかんがみてなされたものであ
り、その目的は、安定性が高く、かつリチウムの充放電
が可能なリチウムイオン伝導性電解質を提供することに
ある。
り、その目的は、安定性が高く、かつリチウムの充放電
が可能なリチウムイオン伝導性電解質を提供することに
ある。
本発明を概説すれば、本発明はリチウムイオン伝導性電
解質に関する発明であって、リチウム塩を非水溶媒に溶
解させた非水電解液、あるいはリチウム塩を高分子マト
リックス中に含む高分子電解質において、前記リチウム
塩としてＬｉ、５ｉＩＦ、 を用いたことを特徴とす
る。
解質に関する発明であって、リチウム塩を非水溶媒に溶
解させた非水電解液、あるいはリチウム塩を高分子マト
リックス中に含む高分子電解質において、前記リチウム
塩としてＬｉ、５ｉＩＦ、 を用いたことを特徴とす
る。
本発明について更に詳しく以下に説明する。
リチウム電池、特にリチウム二次電池用電解液の電解質
として一１ムａｈａ 、ＬｉＰＦ、 、ＬｉＢＦ、等が
多用されている。これらの電解質のアニオン（ムａＩＦ
、−１ＰＦ、”’、ＢｉＦ３− ）は、ルイス塩基であ
るＦ−とルイス酸であるムｓＦ、 、ＰＦいＢＦ、との
錯イオンであシ、電解質の分解はこの錯イオンの配位結
合が切断されることに帰因する。例えば、 ＬｉＡｓＩ
Ｐ、の場合、式（１）のように分解する。
として一１ムａｈａ 、ＬｉＰＦ、 、ＬｉＢＦ、等が
多用されている。これらの電解質のアニオン（ムａＩＦ
、−１ＰＦ、”’、ＢｉＦ３− ）は、ルイス塩基であ
るＦ−とルイス酸であるムｓＦ、 、ＰＦいＢＦ、との
錯イオンであシ、電解質の分解はこの錯イオンの配位結
合が切断されることに帰因する。例えば、 ＬｉＡｓＩ
Ｐ、の場合、式（１）のように分解する。
Ｌ１五ａＦ、 → ＬｉＦ＋ム８Ｆ、 拳−（１
）つまり、電解質を安定化させるためには、いかＫして
アニオン中の特定の７原子に電荷密度を集中嘔せないよ
うにするか、す々わち等電子的に負電荷をアニオン中に
分散させるか、ということが必要である。本発明で用い
るＬｉ、８１Ｆ。
）つまり、電解質を安定化させるためには、いかＫして
アニオン中の特定の７原子に電荷密度を集中嘔せないよ
うにするか、す々わち等電子的に負電荷をアニオン中に
分散させるか、ということが必要である。本発明で用い
るＬｉ、８１Ｆ。
のアニオン半径は、約Ａ２Ａであり、ムａＴ！、−価の
アニオン（ＥｌｉＦ、” ）であるため、アニオンの電
子密度は約２倍と高い。このため、アニオンはより安定
化するものと推定される。
アニオン（ＥｌｉＦ、” ）であるため、アニオンの電
子密度は約２倍と高い。このため、アニオンはより安定
化するものと推定される。
本発明に用いられるＩｉｉ、８１Ｆ、 を溶解させる
非水溶媒は、通常、リチウム電池に用いられる電解液溶
媒を用いることができる。例えば、プロピレンカーボネ
ート、エチレンカーボネート、ｒ−ブチロラクトン、ス
ルホラン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジ
オキンラン、２−メチルテトラヒドロフラン、４−メチ
ル−１，５−ジオキンラン、８ｏｃｔ、等の中から選ば
れた少なくとも１種以上の溶媒を用いることができる。
非水溶媒は、通常、リチウム電池に用いられる電解液溶
媒を用いることができる。例えば、プロピレンカーボネ
ート、エチレンカーボネート、ｒ−ブチロラクトン、ス
ルホラン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジ
オキンラン、２−メチルテトラヒドロフラン、４−メチ
ル−１，５−ジオキンラン、８ｏｃｔ、等の中から選ば
れた少なくとも１種以上の溶媒を用いることができる。
また、本発明に用いられる′Ｌｉ！８１２Ｆ、 を使
用する高分子電解質のマトリックスとしては、通常、リ
チウムイオン伝導性高分子固体電解質に用いられる高分
子材料を用いることができる。
用する高分子電解質のマトリックスとしては、通常、リ
チウムイオン伝導性高分子固体電解質に用いられる高分
子材料を用いることができる。
例えば、ポリエチレンオキシド、ポリエチレングリコー
ルメタクリレート、ポリエチレンアジペート、ポリビニ
ルアセテート、ポリプロピレンオキシド、ポリジメチル
シロキサン等の中から選ばれた少なくとも１種以上の化
合物を用いることができる。
ルメタクリレート、ポリエチレンアジペート、ポリビニ
ルアセテート、ポリプロピレンオキシド、ポリジメチル
シロキサン等の中から選ばれた少なくとも１種以上の化
合物を用いることができる。
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、
本発明はこれら実施例に限定されない。
本発明はこれら実施例に限定されない。
実施例１
電解液として、エチレンカーボネー）（以下、ＥＣと略
記）と２−メチルテトラヒドロフラン（以下、２Ｍｅ
ＴＨＦと略記）との混合溶媒（体積混合比、１：１）に
α０２Ｍ（Ｍ：モル／ｌ）のＬ１１８１１Ｐ、 を溶
解したものを作製した。従来知られているＬｉＰＦ、や
ＬｉＴａＦ、では、溶媒の分解が見られたのに対し、Ｌ
ｉ、５ｉＩＦ６ を用いた上記電解液は無色透明のま
まで安定していた。本発明による上記電解液の２５℃に
おける導電率は、＆８Ｘ１０″″”ＥＪ３″″ｌであり
、テトラヒド口フランに対して安定であると報告されて
いるＬｉ１ＧｅｌＦ、の導電率（ｔ６Ｘ１ ｏ′５５Ｉ
−１）より高かった。
記）と２−メチルテトラヒドロフラン（以下、２Ｍｅ
ＴＨＦと略記）との混合溶媒（体積混合比、１：１）に
α０２Ｍ（Ｍ：モル／ｌ）のＬ１１８１１Ｐ、 を溶
解したものを作製した。従来知られているＬｉＰＦ、や
ＬｉＴａＦ、では、溶媒の分解が見られたのに対し、Ｌ
ｉ、５ｉＩＦ６ を用いた上記電解液は無色透明のま
まで安定していた。本発明による上記電解液の２５℃に
おける導電率は、＆８Ｘ１０″″”ＥＪ３″″ｌであり
、テトラヒド口フランに対して安定であると報告されて
いるＬｉ１ＧｅｌＦ、の導電率（ｔ６Ｘ１ ｏ′５５Ｉ
−１）より高かった。
本発明による上記電解液を用いて、以下に述べる方法に
よってリチウムの充放電効率を求めた。充放電効率（Ｅ
ｌ）は作用極に白金を、対極及び参照電極としてリチウ
ムを用いた電池を作製し、以下のように測定した。測定
は、まず５μム、４−の定電流で８０分間白金極上にリ
チウムを析出させた（４７μムｈ／２）。この操作でリ
チウムが析出し、Ｌｉ５Ａ／？、はＬ１＋イオン伝導性
であることがわかる。その後、析出させたリチウムの一
部（１，７μムｈ／Ｊ ）をＩ、ｉ＋イオンとして放電
し、再び更に１．７μＡｈ／−の容量で放電するサイク
ル試験を繰返した。充放電効率（ｌｅａ ）は白金極の
電位の変化よシ求め、見掛は上１００チの効率を示すサ
イクル数をｎとすると、下記の式（ｎ）より、前記ムを
求めることができる。
よってリチウムの充放電効率を求めた。充放電効率（Ｅ
ｌ）は作用極に白金を、対極及び参照電極としてリチウ
ムを用いた電池を作製し、以下のように測定した。測定
は、まず５μム、４−の定電流で８０分間白金極上にリ
チウムを析出させた（４７μムｈ／２）。この操作でリ
チウムが析出し、Ｌｉ５Ａ／？、はＬ１＋イオン伝導性
であることがわかる。その後、析出させたリチウムの一
部（１，７μムｈ／Ｊ ）をＩ、ｉ＋イオンとして放電
し、再び更に１．７μＡｈ／−の容量で放電するサイク
ル試験を繰返した。充放電効率（ｌｅａ ）は白金極の
電位の変化よシ求め、見掛は上１００チの効率を示すサ
イクル数をｎとすると、下記の式（ｎ）より、前記ムを
求めることができる。
Ｋａ−（１，７−（＆７ １．７）／ｎ）／ １．７Ｘ
１００（＠”（ＩＩ）結果を第１表に他の例と共に示す
。第１表には、比較例として、Ｉ Ｍ ＬｉＰＦ、 −
１！！Ｏ／２Ｍ＠ ＴＨア（体積混合比、１／１ ’）
を用いた場合のリチウムの充放電効率も示しである。Ｌ
ｉ！８ ｉ ＩＦ、 を用いた場合〔第１表囚〕はＬ
ｉＰＩＦ６を用いた場合〔第１表（６）〕より高いリチ
ウムの充放電効率を示すことがわかる。
１００（＠”（ＩＩ）結果を第１表に他の例と共に示す
。第１表には、比較例として、Ｉ Ｍ ＬｉＰＦ、 −
１！！Ｏ／２Ｍ＠ ＴＨア（体積混合比、１／１ ’）
を用いた場合のリチウムの充放電効率も示しである。Ｌ
ｉ！８ ｉ ＩＦ、 を用いた場合〔第１表囚〕はＬ
ｉＰＩＦ６を用いた場合〔第１表（６）〕より高いリチ
ウムの充放電効率を示すことがわかる。
実施例２
実施例１と同じ電解液を用いて、充放電電流密度を５０
ｐＡ／ｉに設定した以外は実施例１と同様にしてリチウ
ムの充放電効率を求めた。結果を第１表ｔｃ＋に示す。
ｐＡ／ｉに設定した以外は実施例１と同様にしてリチウ
ムの充放電効率を求めた。結果を第１表ｔｃ＋に示す。
第１表かられかるように本発明のＬｉｔＢｉＦ、を用い
た場合、Ｉ、１ＰＩＦ６を用いた場合〔第１表のン〕よ
シも高いリチウムの充放電効率を示すことがわかる。
た場合、Ｉ、１ＰＩＦ６を用いた場合〔第１表のン〕よ
シも高いリチウムの充放電効率を示すことがわかる。
第１表
充放電電光密度： ａ）５ｐム／ｃｄ 、ｂ） ５０
ｐｉ／ｃｌＥＣ： エチレンカーボネート、２ＭｅＴ
ＨＦ ： ２−メチルテトラヒト−フラン〔発明の効果
〕 以上説明したように、本発明によるＬｉ、８１１１Ｆ。
ｐｉ／ｃｌＥＣ： エチレンカーボネート、２ＭｅＴ
ＨＦ ： ２−メチルテトラヒト−フラン〔発明の効果
〕 以上説明したように、本発明によるＬｉ、８１１１Ｆ。
はＬ１＋イオン伝導性を有し、有機化合物に対して安定
で、かつリチウムの充放電効率も高いため、 Ｌｉ１８
１Ｆ、 をリチウム塩として用いることにより特性が
優れたＬ１千イオン伝導性の非水電解液あるいは高分子
電解質を提供できるという利点がある。
で、かつリチウムの充放電効率も高いため、 Ｌｉ１８
１Ｆ、 をリチウム塩として用いることにより特性が
優れたＬ１千イオン伝導性の非水電解液あるいは高分子
電解質を提供できるという利点がある。
Claims (1)
- １、リチウム塩を非水溶媒に溶解させた非水電解液、あ
るいはリチウム塩を高分子マトリックス中に含む高分子
電解質において、前記リチウム塩としてＬｉ＿２ＳｉＦ
＿６、を用いたことを特徴とするリチウムイオン伝導性
電解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62071588A JPS63239780A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62071588A JPS63239780A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63239780A true JPS63239780A (ja) | 1988-10-05 |
Family
ID=13464985
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62071588A Pending JPS63239780A (ja) | 1987-03-27 | 1987-03-27 | リチウムイオン伝導性電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63239780A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0762527A1 (en) * | 1995-09-06 | 1997-03-12 | Canon Kabushiki Kaisha | Rechargeable lithium battery having a specific electrolyte |
| CN103000947A (zh) * | 2012-08-03 | 2013-03-27 | 中南大学 | 一种用于聚合物电解质中的核壳结构单离子型导体SiO2@Li+的制备方法 |
| DE102012006897A1 (de) | 2012-04-05 | 2013-10-10 | Basf Se | Lithiumsilikate |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58204478A (ja) * | 1982-05-24 | 1983-11-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 高出力電池 |
-
1987
- 1987-03-27 JP JP62071588A patent/JPS63239780A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58204478A (ja) * | 1982-05-24 | 1983-11-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 高出力電池 |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| DE102012006897A1 (de) | 2012-04-05 | 2013-10-10 | Basf Se | Lithiumsilikate |
| CN104245708A (zh) * | 2012-04-05 | 2014-12-24 | 巴斯夫欧洲公司 | 硅酸锂类 |
| US9704656B2 (en) | 2012-04-05 | 2017-07-11 | Basf Se | Lithium silicates |
| CN103000947A (zh) * | 2012-08-03 | 2013-03-27 | 中南大学 | 一种用于聚合物电解质中的核壳结构单离子型导体SiO2@Li+的制备方法 |
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