JPS63201052A - 半導体セラミツク材料 - Google Patents
半導体セラミツク材料Info
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- JPS63201052A JPS63201052A JP62032481A JP3248187A JPS63201052A JP S63201052 A JPS63201052 A JP S63201052A JP 62032481 A JP62032481 A JP 62032481A JP 3248187 A JP3248187 A JP 3248187A JP S63201052 A JPS63201052 A JP S63201052A
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Landscapes
- Thermistors And Varistors (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は半導体セラミック材料に関する。本発明は、さ
らに詳しく述べると、ＢａＰｂＯ，を主成分として含有
する組成物（以下、ＢａＰｂ０．１系組成物と記載する
）からなる正の抵抗温度特性（ＰＴＣ特性）を有する半
導体セラミック材料、すなわち、半導体磁器に関する。
らに詳しく述べると、ＢａＰｂＯ，を主成分として含有
する組成物（以下、ＢａＰｂ０．１系組成物と記載する
）からなる正の抵抗温度特性（ＰＴＣ特性）を有する半
導体セラミック材料、すなわち、半導体磁器に関する。
本発明による半導体セラミック材料は、特に抵抗変化点
（キューリ一点でもあるので、以下ＣＰと記す）が高温
域にあり、また、常温域での抵抗値の制御が可能である
ことを特徴としており、高温ＰＴＣヒーター材料、電極
材料等として有利に用いることができる。
（キューリ一点でもあるので、以下ＣＰと記す）が高温
域にあり、また、常温域での抵抗値の制御が可能である
ことを特徴としており、高温ＰＴＣヒーター材料、電極
材料等として有利に用いることができる。
従来、ＰＴＣ特性を有する半導体セラミック材料として
、ＢａＴｉ０＝を主成分とするものが広く知られ、そし
て用いられてきた。しかし、この材料は、その抵抗値が
急激に増大する温度であるキューリ一点が通常約１００
〜１２０℃の低温域に存在する。
、ＢａＴｉ０＝を主成分とするものが広く知られ、そし
て用いられてきた。しかし、この材料は、その抵抗値が
急激に増大する温度であるキューリ一点が通常約１００
〜１２０℃の低温域に存在する。
用途に応じてｐｂ酸化物を添加することによって、キュ
ーリ一点を高温側にシフトさせることも試みられている
が、約３００〜４００℃が限界となっている。また、大
電力を得るため、比抵抗（ρ）ができ得るかぎり小さい
ことが望ましいというものの、約１〜１０Ω・１が限界
となっている。
ーリ一点を高温側にシフトさせることも試みられている
が、約３００〜４００℃が限界となっている。また、大
電力を得るため、比抵抗（ρ）ができ得るかぎり小さい
ことが望ましいというものの、約１〜１０Ω・１が限界
となっている。
最近になって、ＢａＰｂ０ｚを主成分とする、すなわち
、ＢａＰｂＯ５系の半導体セラミック材料が、約７００
〜８００℃の高温域にキューリ一点を有しかつ約１０−
４〜１０−３Ω・値の低い比抵抗を有することから、新
たなセラミック材料として期待されている。−例を示す
と、特開昭５９−９６７０２号公報には、組成がＢａｔ
−ｘ ＡＸ Ｐｂ＋−ｙ Ｂｙｅｓ （ＡはＬｔ ＋
Ｃａ ｌ ＭＬＣｏ、Ｏ≦Ｘ≦０．５、ＢはＳｎ、Ｓｉ
＋Ｔｉ＋Ｚｎ＋Ｍｎ＋Ｃｒ＋Ａｌ−０≦ｙ≦０．５）か
らなることを特徴とする高温用ＰＴＣ材料が、ρの値が
１０−３〜１０−１Ω・値と低くかつρの変化温度が約
８００℃にあるために有用であると、開示されている。
、ＢａＰｂＯ５系の半導体セラミック材料が、約７００
〜８００℃の高温域にキューリ一点を有しかつ約１０−
４〜１０−３Ω・値の低い比抵抗を有することから、新
たなセラミック材料として期待されている。−例を示す
と、特開昭５９−９６７０２号公報には、組成がＢａｔ
−ｘ ＡＸ Ｐｂ＋−ｙ Ｂｙｅｓ （ＡはＬｔ ＋
Ｃａ ｌ ＭＬＣｏ、Ｏ≦Ｘ≦０．５、ＢはＳｎ、Ｓｉ
＋Ｔｉ＋Ｚｎ＋Ｍｎ＋Ｃｒ＋Ａｌ−０≦ｙ≦０．５）か
らなることを特徴とする高温用ＰＴＣ材料が、ρの値が
１０−３〜１０−１Ω・値と低くかつρの変化温度が約
８００℃にあるために有用であると、開示されている。
ＢａＰｂＯ５系半導体セラミック材料は、上記した通り
、比抵抗（ρ）が低くかつ抵抗変化点（ＣＰ）が高温域
にあるために有用であり、また、Ｔｉ。
、比抵抗（ρ）が低くかつ抵抗変化点（ＣＰ）が高温域
にあるために有用であり、また、Ｔｉ。
Ｚｒ等の金属の酸化物を添加することにより、ＣＰをよ
り高温側にシフトさせたり、高温域内において任意に制
御したりすることが可能である。
り高温側にシフトさせたり、高温域内において任意に制
御したりすることが可能である。
但し、このようにしてＣＰのシフトや制御を行った場合
、望ましくないことに、常温域（ＣＰ未満の温度を“常
温域”と呼ぶ）での比抵抗が著しく変動し、したがって
、制御により所定の常温抵抗を得ることが困難である。
、望ましくないことに、常温域（ＣＰ未満の温度を“常
温域”と呼ぶ）での比抵抗が著しく変動し、したがって
、制御により所定の常温抵抗を得ることが困難である。
本発明の目的は、したがって、高温域にあるＣＰを変化
させることなく、常温域での比抵抗を任意に制御するこ
とが可能な半導体セラミック材料を提供することにある
。
させることなく、常温域での比抵抗を任意に制御するこ
とが可能な半導体セラミック材料を提供することにある
。
上記した目的は、本発明に従えば、ペロブスカイト型構
造を有するＢａＰｂＯ，系組成物にＶ 、Ｎｂ及びＴａ
からなる群から選んだ少なくとも１つの元素の化合物を
添加することによって達成することができる。
造を有するＢａＰｂＯ，系組成物にＶ 、Ｎｂ及びＴａ
からなる群から選んだ少なくとも１つの元素の化合物を
添加することによって達成することができる。
本発明でＢａＰｂＯ，系組成物に添加する上記化合物は
、好ましくは酸化物、例えばＶｔＯｓ 、 ＮｂｚＯ％
。
、好ましくは酸化物、例えばＶｔＯｓ 、 ＮｂｚＯ％
。
Ｔａ、Ｏ，などである、これらの化合物は、単独で添加
してもよく、あるいは必要に応じて任意に組み合わせて
添加してもよい、これらの化合物の添加量は、それに含
まれる上記元素に換算して示すと、ＢａＰｂ０ｚ １モ
ルに対して次の量：Ｑ ＜ Ｖ ＜ ０．４モル Ｑ＜Ｎｂ＜０．４モル Ｑ＜Ｔａ＜０．３モル であることが好ましい。かかる添加量は、記載の化合物
が単独で用いられるか混合して用いられるかにかかわら
ず、上記範囲内にあることが望ましい。
してもよく、あるいは必要に応じて任意に組み合わせて
添加してもよい、これらの化合物の添加量は、それに含
まれる上記元素に換算して示すと、ＢａＰｂ０ｚ １モ
ルに対して次の量：Ｑ ＜ Ｖ ＜ ０．４モル Ｑ＜Ｎｂ＜０．４モル Ｑ＜Ｔａ＜０．３モル であることが好ましい。かかる添加量は、記載の化合物
が単独で用いられるか混合して用いられるかにかかわら
ず、上記範囲内にあることが望ましい。
本発明の半導体セラミック材料を構成するＢａＰｂＯ５
系組成物は、ＢａＰｂＯ２単体であってもよく、あるい
はこの分野で通常用いられている添加剤を添加した組成
物であってもよい。後者の例としては、抵抗変化率を増
大させるためにＢａＰｂＯ３にＰｂを過剰に添加したも
の、抵抗変化点を高温側にシフトさせかつ制御可能とす
るためにＴｉ０１ 、 ＺｒＯ２等を添加したもの、緻
密な焼結体を得るためにＳｉｎ、 、 Ｓｉ３Ｎ、。
系組成物は、ＢａＰｂＯ２単体であってもよく、あるい
はこの分野で通常用いられている添加剤を添加した組成
物であってもよい。後者の例としては、抵抗変化率を増
大させるためにＢａＰｂＯ３にＰｂを過剰に添加したも
の、抵抗変化点を高温側にシフトさせかつ制御可能とす
るためにＴｉ０１ 、 ＺｒＯ２等を添加したもの、緻
密な焼結体を得るためにＳｉｎ、 、 Ｓｉ３Ｎ、。
ＳｉＣ等のフラックス（焼結助剤）を添加したもの、そ
の他をあげることができる。 Ｔｉｅ、及び／又はＺｒ
Ｏ□を追加的に添加したものが、ＣＰの高温シフト及び
制御を行うにもかかわらず常温抵抗の制御を行い得るの
で、とりわけ有利である。
の他をあげることができる。 Ｔｉｅ、及び／又はＺｒ
Ｏ□を追加的に添加したものが、ＣＰの高温シフト及び
制御を行うにもかかわらず常温抵抗の制御を行い得るの
で、とりわけ有利である。
さらに、本発明のＢａＰｂＯ３系組成物では、必要に応
じて、前記元素Ｖ、Ｎｂ、Ｔａの化合物をＬｉ。
じて、前記元素Ｖ、Ｎｂ、Ｔａの化合物をＬｉ。
Ｎａ又はＫの化合物、特に好ましくは炭酸塩、例えばＬ
ｉ２Ｏ２、ＮａｚＣＯｓ ｌ ＫｚＣＯ＋などと組み合
わせて使用した時に、さらに良好な効果を期待すること
ができる。
ｉ２Ｏ２、ＮａｚＣＯｓ ｌ ＫｚＣＯ＋などと組み合
わせて使用した時に、さらに良好な効果を期待すること
ができる。
本発明において用いられるＢａＰｂＯ，は、通常、その
Ｂａ／Ｐｂ比が６０／４０〜４０／６０テあるのが有用
である。これは、Ｂａ リッチになると、ＢａＰｂＯ，
の抵抗変化率が著しく小さくなり、ＰＴＣ特性が殆んど
見られなくなり、又、反対に過剰にｐｂを添加すると、
ｐｂの酸化物が多量に形成され、抵抗が著しく上昇する
ためである。但し、同時に使用する添加剤によっては、
上記した範囲以外のＢａ／Ｐｂ比を適用することも可能
である。
Ｂａ／Ｐｂ比が６０／４０〜４０／６０テあるのが有用
である。これは、Ｂａ リッチになると、ＢａＰｂＯ，
の抵抗変化率が著しく小さくなり、ＰＴＣ特性が殆んど
見られなくなり、又、反対に過剰にｐｂを添加すると、
ｐｂの酸化物が多量に形成され、抵抗が著しく上昇する
ためである。但し、同時に使用する添加剤によっては、
上記した範囲以外のＢａ／Ｐｂ比を適用することも可能
である。
本発明による半導体セラミック材料の製造では、ＢａＰ
ｂＯ３系仮焼物を得るために、下記の実施例に示すよう
にＢａ（ＮＯ：＋）ｚ 、 Ｐｂ（ＮＯｔ）ｚなどの出
発原料を（ＮＨ４）ＺＣＯ３に滴下して製造する共沈法
や、金属アルコキシドを出発原料として用いるアルコキ
シド法、固相法又はこれらの合成法の組み合わせを用い
ることもできる。
ｂＯ３系仮焼物を得るために、下記の実施例に示すよう
にＢａ（ＮＯ：＋）ｚ 、 Ｐｂ（ＮＯｔ）ｚなどの出
発原料を（ＮＨ４）ＺＣＯ３に滴下して製造する共沈法
や、金属アルコキシドを出発原料として用いるアルコキ
シド法、固相法又はこれらの合成法の組み合わせを用い
ることもできる。
本発明を実施例をあげて詳細に説明する。
闇−よ
出発原料として特級試薬Ｂａ （ＮＯり ｚおよびＰｂ
（ＮＯ３）ｚを用意した。これらの試薬を純水に溶解し
て水溶液とした。ＢａとＰｂのモル比が４０ ： ６０
となるように各水溶液を定量した後、ガラス容器中で攪
拌下に混合した。このようにして得られた混合液をあら
かじめ用意しておいた４Ｎ（ＮＨ４）ｚｃＯｉ溶液中に
スターラで攪拌しながら４０ ｍｌ ／ｌｌｌ１ｎで滴
下した。（Ｂａ 、 Ｐｂ） ＣＯｚ共沈体が得られた
。この共沈体を数回にわたってデカンテーションした後
、乾燥した。これらの共沈体をライカイ機で粗粉砕の後
、８００℃で２時間にわたって酸素雰囲気で仮焼した。
（ＮＯ３）ｚを用意した。これらの試薬を純水に溶解し
て水溶液とした。ＢａとＰｂのモル比が４０ ： ６０
となるように各水溶液を定量した後、ガラス容器中で攪
拌下に混合した。このようにして得られた混合液をあら
かじめ用意しておいた４Ｎ（ＮＨ４）ｚｃＯｉ溶液中に
スターラで攪拌しながら４０ ｍｌ ／ｌｌｌ１ｎで滴
下した。（Ｂａ 、 Ｐｂ） ＣＯｚ共沈体が得られた
。この共沈体を数回にわたってデカンテーションした後
、乾燥した。これらの共沈体をライカイ機で粗粉砕の後
、８００℃で２時間にわたって酸素雰囲気で仮焼した。
このようにして得られたＢａＰｂＯ，仮焼物を＃１００
の篩で篩通しを行ない、分級した仮焼物に対してＶ２Ｏ
５（Ｖ ０．２モル／ＢａＰｂＯ：＋ １モル）及びフ
ラックスとしての５ｉＪａ（１重量％）を添加した。こ
の混合物をボールミルにて混合、粉砕し、乾燥後に８０
０℃で２時間にわたって酸素雰囲気で仮焼した。
の篩で篩通しを行ない、分級した仮焼物に対してＶ２Ｏ
５（Ｖ ０．２モル／ＢａＰｂＯ：＋ １モル）及びフ
ラックスとしての５ｉＪａ（１重量％）を添加した。こ
の混合物をボールミルにて混合、粉砕し、乾燥後に８０
０℃で２時間にわたって酸素雰囲気で仮焼した。
しかる後に、ボールミルで粉砕し、造粒後、サイズ：
５．５ Ｘ ２． ＯＸ５５（ｍｍ）に成形した。この
成形体試料を焼成ＺｒＯ，の検地上に載せ、９００〜１
０００℃の酸素雰囲気中で焼成した。
５．５ Ｘ ２． ＯＸ５５（ｍｍ）に成形した。この
成形体試料を焼成ＺｒＯ，の検地上に載せ、９００〜１
０００℃の酸素雰囲気中で焼成した。
次いで、焼成した試料を約４． ＯＸ １．５ Ｘ４０
（ｍｍ）の形状に研摩し、ｐｔペーストを電極として焼
付け、室温から約１０００℃まで直流４端子法で比抵抗
の変化を測定した。下記の第１表及び添付の第１図に示
すような結果が得られた。
（ｍｍ）の形状に研摩し、ｐｔペーストを電極として焼
付け、室温から約１０００℃まで直流４端子法で比抵抗
の変化を測定した。下記の第１表及び添付の第１図に示
すような結果が得られた。
劃−」−ｕい交叶し
比較のため、ｖ２０．を添加しないで前記例１に記載と
同一方法で試料を作成した。下記の第１表及び添付の第
１図に示すような結果が得られた。得られた結果を前記
例１の結果と比較するに、ｖ２０゜を添加した本発明例
では従来の手法に従いｖ２０．を使用しなかった比較例
に較べて比抵抗（ρ）を上げることができ、但し、その
際、抵抗変化点（ＣＰ）は約７００℃で不変であること
が判る。
同一方法で試料を作成した。下記の第１表及び添付の第
１図に示すような結果が得られた。得られた結果を前記
例１の結果と比較するに、ｖ２０゜を添加した本発明例
では従来の手法に従いｖ２０．を使用しなかった比較例
に較べて比抵抗（ρ）を上げることができ、但し、その
際、抵抗変化点（ＣＰ）は約７００℃で不変であること
が判る。
貫主二拠１主
ＢａＰｂＯ３系組成物の組成を次の第１表に示すように
いろいろに変更して前記例１に記載と同一の方法で試料
を作成した。得られた半導体セラミック材料のそれぞれ
の抵抗一温度特性を前記例１と同様にして測定したとこ
ろ、次の第１表に示すような結果が得られた。
いろいろに変更して前記例１に記載と同一の方法で試料
を作成した。得られた半導体セラミック材料のそれぞれ
の抵抗一温度特性を前記例１と同様にして測定したとこ
ろ、次の第１表に示すような結果が得られた。
上記第１表に記載の結果は、本発明に従い７００℃に抵
抗変化点を持つＢａＰｂＯ！系組成物に特定の添加物を
加えることにより、抵抗変化点を変えることなく、常温
での抵抗値を制御することが可能であること、また、Ｂ
ａＰｂＯ５系組成物にＴｉ１ｔ又はＺｒＯ。
抗変化点を持つＢａＰｂＯ！系組成物に特定の添加物を
加えることにより、抵抗変化点を変えることなく、常温
での抵抗値を制御することが可能であること、また、Ｂ
ａＰｂＯ５系組成物にＴｉ１ｔ又はＺｒＯ。
を添加して抵抗変化点を９２０〜９５０℃にシフトさせ
た系においても、同様の効果が得られることを示してい
る。
た系においても、同様の効果が得られることを示してい
る。
本発明によれば、ＢａＰｂＯ，系組成物にＶ、Ｎｂ及び
Ｔａ群から選ばれた少なくとも１つの元素の化合物を添
加することより、抵抗変化温度を変えることなく、常温
の抵抗値を制御することが可能であり、したがって、得
られる半導体セラミック材料の使途を大幅に拡張するこ
とが可能である。
Ｔａ群から選ばれた少なくとも１つの元素の化合物を添
加することより、抵抗変化温度を変えることなく、常温
の抵抗値を制御することが可能であり、したがって、得
られる半導体セラミック材料の使途を大幅に拡張するこ
とが可能である。
第１図は、本発明例及び比較例による半導体セラミック
材料の抵抗一温度特性を比較して示したグラフである。 （ｎ−ｃｍ ） 半導体セラミック材料の抵抗温度特性 第１図
材料の抵抗一温度特性を比較して示したグラフである。 （ｎ−ｃｍ ） 半導体セラミック材料の抵抗温度特性 第１図
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、ＢａＰｂＯ＿３系組成物に、バナジウム、ニオブ及
びタンタルより選んだ少なくとも１つの元素の化合物が
添加されてなることを特徴とする、高温域において正の
抵抗温度特性を有する半導体セラミック材料。 ２、前記化合物が酸化物である、特許請求の範囲第１項
に記載の半導体セラミック材料。 ３、前記化合物がその前記元素に換算して、ＢａＰｂＯ
＿３１モルに対して次の量： ０＜Ｖ＜０．４モル ０＜Ｎｂ＜０．４モル ０＜Ｔａ＜０．３モル で用いられる、特許請求の範囲第１項又は第２項に記載
の半導体セラミック材料。 ４、ＴｉＯ＿３及び／又はＺｒＯ＿２を追加的に含有す
る、特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれか１項に記
載の半導体セラミック材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62032481A JPS63201052A (ja) | 1987-02-17 | 1987-02-17 | 半導体セラミツク材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62032481A JPS63201052A (ja) | 1987-02-17 | 1987-02-17 | 半導体セラミツク材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63201052A true JPS63201052A (ja) | 1988-08-19 |
Family
ID=12360177
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62032481A Pending JPS63201052A (ja) | 1987-02-17 | 1987-02-17 | 半導体セラミツク材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63201052A (ja) |
-
1987
- 1987-02-17 JP JP62032481A patent/JPS63201052A/ja active Pending
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