JPS63156048A - 水分散型セメント混和用樹脂組成物 - Google Patents
水分散型セメント混和用樹脂組成物Info
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- JPS63156048A JPS63156048A JP30001886A JP30001886A JPS63156048A JP S63156048 A JPS63156048 A JP S63156048A JP 30001886 A JP30001886 A JP 30001886A JP 30001886 A JP30001886 A JP 30001886A JP S63156048 A JPS63156048 A JP S63156048A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明はセメントに混和し、各種の塗装方法に於て作業
可能な流動性を長時開存する水分散型セメント混和用樹
脂組成物に関する。更に詳しく言えば、ポリマーセメン
トモルタルとした場合に、可使時間が長時間保持でき、
かつ実用性能である回着性、曲げ強度、防水性、耐摩耗
性等が早期に発現出来る水分散型セメント混和用樹脂組
成物に関するものである。
可能な流動性を長時開存する水分散型セメント混和用樹
脂組成物に関する。更に詳しく言えば、ポリマーセメン
トモルタルとした場合に、可使時間が長時間保持でき、
かつ実用性能である回着性、曲げ強度、防水性、耐摩耗
性等が早期に発現出来る水分散型セメント混和用樹脂組
成物に関するものである。
(従来の技術とその問題点)
従来の水分散型セメント混和用として使用されテイル樹
脂には、SBRラテックス、酢酸ビニル系エマルション
、アクリル系(スチレン−アクリル系も含む)エマルシ
ョンがある。−最にポリマーセメントモルタルに使用さ
れる水分散型セメント混和用樹脂とセメント単体又はセ
メントと骨材との混合物と所定の水との混合物は、比較
的短時間に水和反応が開始し、可使時間が比較的短い為
、ポリマーセメントモルタルにした場合の粘度が経時と
七もに大巾に上昇し、塗布可能な流動性を長時間保持で
きず、特にラインで塗装されるものについては作業性に
困難を生じるという本質的な欠点がある。
脂には、SBRラテックス、酢酸ビニル系エマルション
、アクリル系(スチレン−アクリル系も含む)エマルシ
ョンがある。−最にポリマーセメントモルタルに使用さ
れる水分散型セメント混和用樹脂とセメント単体又はセ
メントと骨材との混合物と所定の水との混合物は、比較
的短時間に水和反応が開始し、可使時間が比較的短い為
、ポリマーセメントモルタルにした場合の粘度が経時と
七もに大巾に上昇し、塗布可能な流動性を長時間保持で
きず、特にラインで塗装されるものについては作業性に
困難を生じるという本質的な欠点がある。
この様な欠点を直すためにグルコン酸、クエン酸の様な
カルボン酸系の硬化遅延剤を加える方法や、特公昭57
−54065に示される様なtI!類5〜8%を含む炭
化水素溶剤をイオン性界面活性剤を用いてユマルシゴン
化したものを添加する方法等により可使時間を長くする
方法がある。
カルボン酸系の硬化遅延剤を加える方法や、特公昭57
−54065に示される様なtI!類5〜8%を含む炭
化水素溶剤をイオン性界面活性剤を用いてユマルシゴン
化したものを添加する方法等により可使時間を長くする
方法がある。
しかしながら、これらのものはセメントと水との硬化反
応を阻害もしくは大巾に遅延させるため所定の実用性能
である密着性、曲げ強度、防水性、耐摩耗性等を得るの
に長時間有し、実用に至る迄の期間が長いという問題が
生じている。
応を阻害もしくは大巾に遅延させるため所定の実用性能
である密着性、曲げ強度、防水性、耐摩耗性等を得るの
に長時間有し、実用に至る迄の期間が長いという問題が
生じている。
本発明は、ポリマーセメントモルタルにした場合に長時
間の塗装可能な流動性を保持し、実用性能である密着性
、曲げ強度、防水性、耐摩耗性が短時間で発現出来る水
分散型セメント混和用樹脂の提供を目的とするものであ
る。
間の塗装可能な流動性を保持し、実用性能である密着性
、曲げ強度、防水性、耐摩耗性が短時間で発現出来る水
分散型セメント混和用樹脂の提供を目的とするものであ
る。
(問題を解決する手段)
本発明者等は種々検討の結果、カルボキシル基又はカル
ボン酸アミド基を含まない特定の範囲の樹脂組成で製造
された水分散型樹脂が上記目的を達成することを見いだ
した。
ボン酸アミド基を含まない特定の範囲の樹脂組成で製造
された水分散型樹脂が上記目的を達成することを見いだ
した。
即ち本発明は、ヒドロキシル基含有不飽和単量体を2.
0〜10.0重量%、ヒドロキシル基を含有しないアク
リル酸アルキルエステル単量体を30.0〜98.0重
量%を含み、不飽和カルボキシル基型U体及び不飽和カ
ルボン酸のアミド単量体のいずれも実質的に含まない不
飽和単量体の混合物を乳化重合して得られる共重合エマ
ルションよりなる水分散型セメント混和用樹脂組成物を
提供するものである。
0〜10.0重量%、ヒドロキシル基を含有しないアク
リル酸アルキルエステル単量体を30.0〜98.0重
量%を含み、不飽和カルボキシル基型U体及び不飽和カ
ルボン酸のアミド単量体のいずれも実質的に含まない不
飽和単量体の混合物を乳化重合して得られる共重合エマ
ルションよりなる水分散型セメント混和用樹脂組成物を
提供するものである。
本発明において使用される不飽和ヒドロキシル基含有単
量体としては、例えば2−ヒドロキシエチルアクリレー
ト、ヒドロキシプロピルアクリレート、2−ヒドロキシ
エチルメタクリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレ
ート、ヒドロキシブチルアクリレート、ヒドロキシブチ
ルメタクリレート、ポリエチレングリコールメタクリレ
ート、ポリプロピレングリコールメタクリレート等が挙
げられる。
量体としては、例えば2−ヒドロキシエチルアクリレー
ト、ヒドロキシプロピルアクリレート、2−ヒドロキシ
エチルメタクリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレ
ート、ヒドロキシブチルアクリレート、ヒドロキシブチ
ルメタクリレート、ポリエチレングリコールメタクリレ
ート、ポリプロピレングリコールメタクリレート等が挙
げられる。
前記した不飽和ヒドロキシル基含有単量体の含有量が、
水分散型セメント混和用樹脂成分とセメントとを混和良
好とする為の必須条件であり、共重合エマルションの樹
脂成分中に不飽和ヒドロキシル基含有単量体が260〜
10.0重量%で含まれることが必要で、好ましくは不
飽和ヒドロキシル基含有単量体が4.0〜7.0重量%
が良い。不飽和ヒドロキシル基含有単量体が2%未満で
は、ポリマーセメントモルタルにした際の粘度が経時と
ともに大巾に上昇し、使用上問題が生じる。また不飽和
ヒドロキシル基含有単量体の含有量が1000重量%を
超える場合においては、ポリマーセメントモルタルにし
た際の曲げ強度が低く、性能上問題が生じてくる。
水分散型セメント混和用樹脂成分とセメントとを混和良
好とする為の必須条件であり、共重合エマルションの樹
脂成分中に不飽和ヒドロキシル基含有単量体が260〜
10.0重量%で含まれることが必要で、好ましくは不
飽和ヒドロキシル基含有単量体が4.0〜7.0重量%
が良い。不飽和ヒドロキシル基含有単量体が2%未満で
は、ポリマーセメントモルタルにした際の粘度が経時と
ともに大巾に上昇し、使用上問題が生じる。また不飽和
ヒドロキシル基含有単量体の含有量が1000重量%を
超える場合においては、ポリマーセメントモルタルにし
た際の曲げ強度が低く、性能上問題が生じてくる。
次に本発明で使用される不飽和アクリル酸アルキルエス
テル単量体としては、好ましくは炭素数1〜8個のアル
キルエステルがある。前記した不飽和アクリル酸アルキ
ルエステル単量体の含有量は、セメントと水とを混合し
た際にエマルションでセメント中で造膜させる為の必要
条件であり、共重合エマルシコンの樹脂成分中に30.
0〜98.0重量%で含まれることが必要で、好ましく
は40.0〜70.0重量%である。不飽和アクリル酸
アルキルエステル単量体の含有量が30重量%未満では
、セメント中のエマルションの造膜性に問題が生じ、実
用性能である曲げ強度、防水性等に問題を生じてくる。
テル単量体としては、好ましくは炭素数1〜8個のアル
キルエステルがある。前記した不飽和アクリル酸アルキ
ルエステル単量体の含有量は、セメントと水とを混合し
た際にエマルションでセメント中で造膜させる為の必要
条件であり、共重合エマルシコンの樹脂成分中に30.
0〜98.0重量%で含まれることが必要で、好ましく
は40.0〜70.0重量%である。不飽和アクリル酸
アルキルエステル単量体の含有量が30重量%未満では
、セメント中のエマルションの造膜性に問題が生じ、実
用性能である曲げ強度、防水性等に問題を生じてくる。
又本発明に於いては必要に応じて他の共重合可能な単量
体、例えばメタアクリル酸エステル、好ましくは炭素数
1〜8個のアルキルエステル、グリシジル(メタ)アク
リレート、α−メチルスチレン、スチレン、ビニルトル
エン、p−メチルスチレン、アクリロニトリル及びジビ
ニルベンゼン、エチレングリコールジ(メタ)アクリレ
ート、トリメチロールプロパントリ (メタ)アクリ、
レート等の多価ビニル化合物及び酢酸ビニル、N−ビニ
ルピロリドン、ブタジェン等を使用してもよい。
体、例えばメタアクリル酸エステル、好ましくは炭素数
1〜8個のアルキルエステル、グリシジル(メタ)アク
リレート、α−メチルスチレン、スチレン、ビニルトル
エン、p−メチルスチレン、アクリロニトリル及びジビ
ニルベンゼン、エチレングリコールジ(メタ)アクリレ
ート、トリメチロールプロパントリ (メタ)アクリ、
レート等の多価ビニル化合物及び酢酸ビニル、N−ビニ
ルピロリドン、ブタジェン等を使用してもよい。
本発明においては、共重合単量体としてアクリル酸、メ
タクリル酸、イタコン酸等の不飽和カルボキシル基含有
単量体及び(メタ)アクリルアミド、N−メチロール(
メタ)アクリルアミド等の不飽和カルボン酸のアミド単
量体のいずれも実質的に含まないことが必須条件であり
、これらのいずれか又は両方含んだ共重合エマルション
ではポリマーセメントモルタルにした時の粘度が経時と
ともに急激に上昇し、事実上使用出来ない。
タクリル酸、イタコン酸等の不飽和カルボキシル基含有
単量体及び(メタ)アクリルアミド、N−メチロール(
メタ)アクリルアミド等の不飽和カルボン酸のアミド単
量体のいずれも実質的に含まないことが必須条件であり
、これらのいずれか又は両方含んだ共重合エマルション
ではポリマーセメントモルタルにした時の粘度が経時と
ともに急激に上昇し、事実上使用出来ない。
上記に記述した単量体の混合物は、一般に知られている
乳化重合法により本発明の共重合エマルションとするこ
とが可能であり、その際一般に使用される乳化剤及び連
鎖移動剤を使用することは何等さしつかえない。
乳化重合法により本発明の共重合エマルションとするこ
とが可能であり、その際一般に使用される乳化剤及び連
鎖移動剤を使用することは何等さしつかえない。
即ち、例えばヒドロキシル基含有単量体を含む単量体の
混合物をノニオン及びイオン性を有した乳化剤を用いて
乳化分散させ、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、
ターシャリ−ブチルパーオキサイド、過酸化水素、アゾ
ビスイソブチロニトリル等の重合開始剤の単独或いはレ
ドンクス系を用い、撹拌下に100°C以下、好ましく
は50〜80’Cで乳化重合を行えば良い。
混合物をノニオン及びイオン性を有した乳化剤を用いて
乳化分散させ、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、
ターシャリ−ブチルパーオキサイド、過酸化水素、アゾ
ビスイソブチロニトリル等の重合開始剤の単独或いはレ
ドンクス系を用い、撹拌下に100°C以下、好ましく
は50〜80’Cで乳化重合を行えば良い。
得られた共重合エマルションは、アンモニア及びアルカ
ノールアミン等で987〜10に調製するのが一般的で
あるが中和せずとも良く、又固型分は30〜60%の範
囲にあるのが一般的である。
ノールアミン等で987〜10に調製するのが一般的で
あるが中和せずとも良く、又固型分は30〜60%の範
囲にあるのが一般的である。
本発明の水分散型セメント混和用樹脂組成物をポリマー
セメントモルタルにする場合の添加量は、対セメント1
.OO重量部当たり共重合エマルションの固型分換算5
〜100重量部が適当であるが、更に好ましくは10〜
25重量部が良い、又従来から用いられているセメント
用添加剤、例えば膨張剤、空気連行剤、発泡剤、水溶性
高分子、消泡剤、セメントの硬化を遅延させない減水剤
等の併用も本発明を実施するに当たり、何ら制約される
ものではない9本発明に用いられるポリマーセメントモ
ルタルのセメント及び骨材は、セメントとしては例えば
、普通又は白色ポルトランドセメント、高炉セメント、
シリカセメント、アルミナセメント、フライアッシュセ
メント及び早強ポルトランドセメント等である。骨材と
しては例えば天然砂、ガラスや陶器を粉砕した砕砂、ひ
る石、パーライト、膨張ガラス、膨張真石等の人工軽骨
材或いはゴム、ブラスチンクの細片等がある。又必要に
応じ着色したい場合は、無機顔料、有機顔料例えば酸化
鉄、酸化クロム、コバルトブルー、フタロンシアニンブ
ルー等が使用可能である。
セメントモルタルにする場合の添加量は、対セメント1
.OO重量部当たり共重合エマルションの固型分換算5
〜100重量部が適当であるが、更に好ましくは10〜
25重量部が良い、又従来から用いられているセメント
用添加剤、例えば膨張剤、空気連行剤、発泡剤、水溶性
高分子、消泡剤、セメントの硬化を遅延させない減水剤
等の併用も本発明を実施するに当たり、何ら制約される
ものではない9本発明に用いられるポリマーセメントモ
ルタルのセメント及び骨材は、セメントとしては例えば
、普通又は白色ポルトランドセメント、高炉セメント、
シリカセメント、アルミナセメント、フライアッシュセ
メント及び早強ポルトランドセメント等である。骨材と
しては例えば天然砂、ガラスや陶器を粉砕した砕砂、ひ
る石、パーライト、膨張ガラス、膨張真石等の人工軽骨
材或いはゴム、ブラスチンクの細片等がある。又必要に
応じ着色したい場合は、無機顔料、有機顔料例えば酸化
鉄、酸化クロム、コバルトブルー、フタロンシアニンブ
ルー等が使用可能である。
かかる本発明セメント混和用樹脂組成物を使用して得ら
れたポリマーセメントモルタルの用途の代表例としては
、屋上の塗膜防水層、床の下地調整材、壁面のラスモル
タル仕上材、金属下地の防食、防錆材、セメント瓦用ス
ラリー塗料等が挙げられる。
れたポリマーセメントモルタルの用途の代表例としては
、屋上の塗膜防水層、床の下地調整材、壁面のラスモル
タル仕上材、金属下地の防食、防錆材、セメント瓦用ス
ラリー塗料等が挙げられる。
(発明の効果)
本発明の組成物はセメント単体又はセメントと骨材と所
定の水とを混合した直後にa固を起こさず、スプレーガ
ン、左官ゴテ、ローラー、ブラシ等の塗装方法で塗装す
る際に塗装可能な流動性を硬化遅延剤等を加えなくても
長時間保持し、実用性能である密着性、曲げ強度等が短
時間で発現できる。
定の水とを混合した直後にa固を起こさず、スプレーガ
ン、左官ゴテ、ローラー、ブラシ等の塗装方法で塗装す
る際に塗装可能な流動性を硬化遅延剤等を加えなくても
長時間保持し、実用性能である密着性、曲げ強度等が短
時間で発現できる。
(実施例)
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明する。
以下の実施例に示す「部」は特にことわりのない場合は
重量部を示すものとする。
重量部を示すものとする。
実施例1
撹拌機、コンデンサー、温度計及び滴下漏斗を取り付け
た反応容器に脱イオン水120部、ポリオキシエチレン
ノニルフェニルエーテル3[添加し、反応容器内に窒素
ガスを送入した後、撹拌下に内温を70°Cに昇温した
0次いで重合開始剤として過硫酸カリウム1部を添加し
た後にスチレン40部、ブチルアクリレート55部、2
−ヒドロキシエチルアクリレート5部からなる単量体混
合物に連鎖移動剤としてターシャリ−ドデシルメルカプ
タン@、0.5部添加した混合物を約4時間かけて滴下
し、さらに同温度にて2時間保持した後に冷却し、アン
モニアにてpHを約8に調整して目的とする固型公約4
5%の水性分散体Aを得た。
た反応容器に脱イオン水120部、ポリオキシエチレン
ノニルフェニルエーテル3[添加し、反応容器内に窒素
ガスを送入した後、撹拌下に内温を70°Cに昇温した
0次いで重合開始剤として過硫酸カリウム1部を添加し
た後にスチレン40部、ブチルアクリレート55部、2
−ヒドロキシエチルアクリレート5部からなる単量体混
合物に連鎖移動剤としてターシャリ−ドデシルメルカプ
タン@、0.5部添加した混合物を約4時間かけて滴下
し、さらに同温度にて2時間保持した後に冷却し、アン
モニアにてpHを約8に調整して目的とする固型公約4
5%の水性分散体Aを得た。
以下同様の方法にて単量体の種類、量を変えて水性分散
体B、 C2D、 E、 Fを得た。
体B、 C2D、 E、 Fを得た。
この水性分散体A−F160部を普通ポルトランドセメ
ント500部、JIS標準砂(豊浦) 1000部、水
170部とを空練りしたものに添加して均一になるよう
に混合し、ポリマーセメントモルタルを得た。試験方法
としてこのポリマーセメントの流動性を計る目安として
配合直後、30分後、60分後、120分後と計4点の
経時粘度をビスコテスターにて測定を行った。又、初期
性能を計る目安としてJIS−R−5201のセメント
の物理試験方法に基づいて曲げ強度の測定を行った。こ
の試験結果を表−1に示す。
ント500部、JIS標準砂(豊浦) 1000部、水
170部とを空練りしたものに添加して均一になるよう
に混合し、ポリマーセメントモルタルを得た。試験方法
としてこのポリマーセメントの流動性を計る目安として
配合直後、30分後、60分後、120分後と計4点の
経時粘度をビスコテスターにて測定を行った。又、初期
性能を計る目安としてJIS−R−5201のセメント
の物理試験方法に基づいて曲げ強度の測定を行った。こ
の試験結果を表−1に示す。
比較例1
水分散樹脂を実施例1と同様の方法で製造し、水性分散
体G−Lを得た。これらの比較例試料は、本発明の限定
範囲に含まれないものである。比較例試料を実施例に示
す同一の方法にて配合したポリマーセメントの試験結果
を表−2に示す。
体G−Lを得た。これらの比較例試料は、本発明の限定
範囲に含まれないものである。比較例試料を実施例に示
す同一の方法にて配合したポリマーセメントの試験結果
を表−2に示す。
なお各記号は以下のとおりである。
ST:スチレン
MMA :メーチルメタクリレート
AN:アクリロニトリル
BAニブチルアクリレート
2EHAl−エチルへキシルアクリレートHEA:βヒ
ドロキシエチルアクリレートHEM、A:βヒドロキシ
エチルメタクリレートPEGMA:ポリエチレングリコ
ールメタクリレート PPCM/1.:ポリプロピレングリコールメタクリレ
ート MAc:メタクリル酸 へM;アクリルアミド 比較例2 一般に市販されている水分散型セメント混和用樹脂Aを
実施例1と同一の方法にて配合し、ポリマーセメントを
得た。このポリマーセメントの試験結果は、配合直後の
粘度は1800 cps、30分後6000 cps、
60分後には凝固した。又曲げ強度は20°Cで1日乾
燥後8.0Kg/ c4.20″Cで7日乾燥後は20
Kg/ cdとなった。
ドロキシエチルアクリレートHEM、A:βヒドロキシ
エチルメタクリレートPEGMA:ポリエチレングリコ
ールメタクリレート PPCM/1.:ポリプロピレングリコールメタクリレ
ート MAc:メタクリル酸 へM;アクリルアミド 比較例2 一般に市販されている水分散型セメント混和用樹脂Aを
実施例1と同一の方法にて配合し、ポリマーセメントを
得た。このポリマーセメントの試験結果は、配合直後の
粘度は1800 cps、30分後6000 cps、
60分後には凝固した。又曲げ強度は20°Cで1日乾
燥後8.0Kg/ c4.20″Cで7日乾燥後は20
Kg/ cdとなった。
Claims (1)
- ヒドロキシル基含有不飽和単量体を2.0〜10.0重
量%、ヒドロキシル基を含有しないアクリル酸アルキル
エステル単量体を30.0〜98.0重量%を含み、不
飽和カルボキシル基単量体及び不飽和カルボン酸のアミ
ド単量体のいずれも実質的に含まない不飽和単量体の混
合物を乳化重合して得られる共重合エマルションよりな
る水分散型セメント混和用樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30001886A JPH085697B2 (ja) | 1986-12-18 | 1986-12-18 | 水分散型セメント混和用樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30001886A JPH085697B2 (ja) | 1986-12-18 | 1986-12-18 | 水分散型セメント混和用樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63156048A true JPS63156048A (ja) | 1988-06-29 |
JPH085697B2 JPH085697B2 (ja) | 1996-01-24 |
Family
ID=17879720
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30001886A Expired - Lifetime JPH085697B2 (ja) | 1986-12-18 | 1986-12-18 | 水分散型セメント混和用樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH085697B2 (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0230648A (ja) * | 1988-07-19 | 1990-02-01 | Shinpo Hachirou | セメント混和剤 |
JP2002137948A (ja) * | 2000-08-21 | 2002-05-14 | Basf Ag | 無機質建築材料のための混和剤としてのアンモニアを含まないポリマー分散液、ポリマー粉末およびポリマー顆粒の使用、このような建築材料およびその機械的強度の改善のための方法 |
EP1609770A2 (de) | 2004-06-22 | 2005-12-28 | PCI Augsburg GmbH | Hydraulisch abbindender Klebemörtel |
CN109942222A (zh) * | 2019-03-27 | 2019-06-28 | 山西佳维新材料股份有限公司 | 一种固体早强型聚羧酸高性能减水剂的制备方法 |
-
1986
- 1986-12-18 JP JP30001886A patent/JPH085697B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0230648A (ja) * | 1988-07-19 | 1990-02-01 | Shinpo Hachirou | セメント混和剤 |
JP2002137948A (ja) * | 2000-08-21 | 2002-05-14 | Basf Ag | 無機質建築材料のための混和剤としてのアンモニアを含まないポリマー分散液、ポリマー粉末およびポリマー顆粒の使用、このような建築材料およびその機械的強度の改善のための方法 |
US6617387B2 (en) | 2000-08-21 | 2003-09-09 | Basf Aktiengesellschaft | Ammonia-free polymer dispersions as additives in mineral building materials based on hydraulic binders |
EP1609770A2 (de) | 2004-06-22 | 2005-12-28 | PCI Augsburg GmbH | Hydraulisch abbindender Klebemörtel |
EP1609770A3 (de) * | 2004-06-22 | 2010-10-06 | PCI Augsburg GmbH | Hydraulisch abbindender Klebemörtel |
CN109942222A (zh) * | 2019-03-27 | 2019-06-28 | 山西佳维新材料股份有限公司 | 一种固体早强型聚羧酸高性能减水剂的制备方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH085697B2 (ja) | 1996-01-24 |
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