JPS62201961A

JPS62201961A - 改良ポリエステル組成物

Info

Publication number: JPS62201961A
Application number: JP62000336A
Authority: JP
Inventors: バルッキ・ピー・チャッコ; ポール・デ・スティオ; ジェラルド・エイ・バウム
Original assignee: Celanese Engineering Resins Inc
Current assignee: Ticona Polymers Inc
Priority date: 1986-01-10
Filing date: 1987-01-05
Publication date: 1987-09-05
Anticipated expiration: 2010-01-25
Also published as: JPH075825B2; BR8700015A; US4677150A; EP0231052A3; EP0231052A2; CA1272538A

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は熱可塑性ポリエステル、特にポリブチレンチ１
ノフタレーＦ　（ＰＢＴ）のようなポリ　（Ｃｒ〜Ｃ，
アルキレンテレフタレート）を含むポリエステルの組成
物に関する。

（従来の技術）ＰＢＴもしくはその他のポリ　（Ｃｘ〜Ｃ，アルキレン
テレフタ１ノート）は成形材料に広く用いられており、
この種の成形材料には耐ｉ！ｉｓ性向上剤及び芳香族ポ
リカーボネートを含有するものもある。

たとえば、米国特許第３．８６４，４．２８号、同第４
．２５７゜９３７号、同第４，１８０，４９４号、およ
び同第４，２８０，９４８号は、この種のポリエステル
樹脂を使用した成形ｔオ料を開示しており、これちの特
許に開示の組成物は、米国特許第４，０３４，０１６号
に記載の種類の芳香族ポリカーボネートと、コアーシェ
ル型ｉ’ｉｔ　Ｄｉ窄性向上剤とが配合されている。Ｐ
ＢＴと芳香族ポリカーボネートと芳香族ポリエステルカ
ーボネートとを含有するポリエステル成形用組成物も公
知であり、たとえば米国特許第４，２２６，９６１号に
記載されている。このような各種の従来のポリエステル
組成物は、多くの使用目的に十分なものであるが、用途
によっては機械的および熱的特性が完全には十分でない
こともある。

（発明が解決しようとする問題点）ここに、本発明の目的は、改良されたポリエステル成形
材料を提供することである。公知の従来の組成物に比べ
て、本発明の組成物は機械的および熱的性質が改善され
ており、たとえば熱変形温度および高温強度が向上し、
また特に低温での衝撃強度も向上している。

（問題点を解決するための手段）本発明の改良されたポリエステル成形用組成物、すなわ
ち成形）オ料：よ、本質的に下記成分ｔａ）、（ｂｌお
よびｉｃ）から構成される。

＋ａｌ、’ｊ勺ｔｏ−９０重１％、好ましくは↑、り５
５〜８２　ｆｆｌ　’ｉｔ　’；＜のポリ　（０２〜Ｃ
，アルキレンテレフタレート）　〔ただし、このポリ　
（Ｃ２〜Ｃ４アルキレンチレフタレ−１−）の少なくと
も約５０重量％は固有ｌ′ｈ度が杓０．５〜２．Ｏｄｉ
／ｇのボリブテレンチレフタし・−トである〕　；（ｂｌ成分（ａｌ、（ｂｌおよびｔｅｌの合計量に基づ
いて約８〜５０重１％、好ましくは約８〜２０重量％の
量の、２価フェノール、カーボネート前駆物質、ならび
に芳香族ジカルボン酸もしくはそのエステル形成性誘ｍ
体から誘導された芳香族ポリエステルカーボネート；（Ｃ１成分ｔａ＋、（ｂ）およびｆｃＩの合計量に基づ
いて約１０〜４０重量％、好ましくは約１０〜２５重量
％の蚤の、下記（１）および（２）よりなる群から選ば
れた耐衝γ性向上剤、（ｉｌｃ＋〜Ｃ，アルキルアクリレート約７５〜９９．
８重量９も、全てが実質的に同じ反応速度で重合する２
以上の付加重合性反応性基を有するポリエチ１ノン性不
飽和モノマーからなる架！コ剤モノマー０．１〜５重１
％、および２以上の付加重合性反応性基をｆイし、この
反応性Ｗの少なくとも１つが他の少なくともＬつの反応
性基と実質的に異なる重合ｌ！変で重合するポリエチレ
ン性不砲トロモノマーからなるグラフト拮合剤モノマー
０．１〜５重工％からなるモノマー系の重合により得ら
れた第１のエラストマー相約２５〜９５Ｍｆｆ１％と、
該エラストマー相の存在下での重合により得られた最終
の剛性熱可塑性相約７５〜５重量％、とからなるコアー
シェル型ポリマー；（２）ブタジェン単位がポリマー全体の少なくとも５０
モル％を占めるブタジェンポリマーと少なくとも１種の
ビニルポリマーとにより形成されたブタジェン系コアー
シェル型ポリマー。

本発明の好適Ｂ様において、ＰＢＴば、ｆａｌ、山）お
よび（ｃｌの合計の少なくとも約５０ｉ！１％を占める
。

好ましい芳香族ポリエステルカーボネートは、下記１式
で示されるものである。

（Ｉ弐）好適なブタジェン系コアーシェルポリマーは、ブタジェ
ン系ゴム状コアと、スチレンの重合により得られた第２
段の相と、アクリし一−ｂからなる最終段の相とからな
るＭＢＳ系のものである。

（作用）上述したように、本発明の組成物はポリブチレフ７−Ｌ
ｚ７タＬ’−ト　（ＰＢＴ）、芳香族ポリエステルカー
ボネートおよびコアーシェル型ｉ５ｔσｉγ性向上剤を
含有する。

本発明で使用するＰＢＴは、テレフタル酸もしくはテレ
フタル酸のジアルキルエステル（例、ジメチルテレフタ
レート）を、炭素数４のジオール（例、テトラメチレン
グリコール）と反応させるといった任意の適当な方法で
製造したものでよい。

本発明で使用するＰＢＴは、固有粘度（ｉｎｔｒｉｎｓ
ｉｃν１ｓｃｏｓｉｔｙ）が、０−クロロフェノール中
２５℃で測定して約０６５〜２．Ｏａ／ｇのりのであり
、固存粘度約０．５〜１．３のものが好ましい。ＰＢＴ
の製法、ならびに所望の固有粘度のＰＢＴを得る方法は
、当業者には周知である。ががる慣用のＰＢＴの製造方
法は、たとえば米国特許第２，４６５．３１９号に詳述
されている。

ＰＢＴのほかに、本発明の組成物は、ポリエチレンテレ
フタレート　ＣＰＥＴ）およびプロプロピレンチレフタ
レ−１−（ＰＰＴ）のような他のポリ（ＣＺ〜Ｃ４アル
キレンテレフタレート）を含有していてもよい。これら
も、ＰＢＴと同様に、任意の適当な慣用方法により製造
できる。

本発明の組成物に使用するのに好適な芳香族ポリエステ
ルカーボネートとしては、米国特許第３゜１６９、１２
１号に記載のものがあり、その詳細についてはこの米国
特許を参照されたい、一般に、このポリエステルカーボ
ネートは、２．２−ビス（４−ヒドロキシフェノール）
プロパン（慣用名：ビスフェノールＡ）などの２価フェ
ノール、ホスゲンなどのカーボネート前駆物質、ならび
にテレフタル酸もしくはイソフタル酸などの芳香族ジカ
ルボン酸またはそのエステル形成性ｍ８体から誘導され
る。

本発明に使用するのに適した好ましい芳香族ポリエステ
ルカーボネートには、下記の一瓜弐で示されるものがあ
る。

（１式）式中、ｘ、ｙおよび２は整数であり、Ｘ：ｙ：Ｚの比は
Ｘ約１０〜８０；ｙ約１〜６０：ｚ約１０〜９０であり
、このポリエステルカーボネートの溶融流速（ＭＦＲ）
は、ＡＳＴＭ　０−１２３８により、条件０で測定して
約０．２〜１０である。溶融流通約０゜５〜５のものが
特に好ましい、この好ましい構造のポリエステルカーボ
ネートはまた約２重１％までの連鎖停止（末端封鎖）七
ツマ−を含有することもできる。

本発明に使用するのに通しまたポリエステルカーボネー
トは、ゼネラル・エレクトリック社のレキサ（Ｌｅｘａ
ｎ）　ＰＰＣ４７０１もしくはＰＰＣ４５０１およびダ
ウ・ケミカル社のＸＰ−７３０３６，００もしくはＸ［
１−７３４０５，００を始めとする多くの市販品を１１
１　、’ｌするこ吉かできる。

本発明の芳香族ポリエステルカーボネートは、本発明の
組成物中において、ポリ　（Ｃｚ〜Ｃ４アルキレンチレ
フクレート）、ポリエステルカーボネートおよびコアー
シェル型耐衝］１生向上剤の合計■に基づいて、約７〜
５重四％、より好ましくは約８〜２０重１％の■で存在
さゼる。

本発明の組成物に使用するのに好適な耐衝撃性向上剤は
、コアーシェルポリマーとして一瓜に公知の多相型のも
のであり、これはブタジェンを含むモノマー類から重合
したコアーシェルポリマー（ブタジェン系）あるいは米
国特許第４．０９６，２０２号に記載の種類のコアーシ
ェルポリマー（アクリレート系）のいずれでもよい、後
者のアクリレート系ポリマーは、約２５〜９５重量％の
第１のエラストマー相と約７５〜５重１％の最終の剛性
熱可塑性相とを含む。１もしくは２以上の中間相を任意
に介在させることができ、その方が好ましい。たとえば
、約７５〜ｔｏｏ　ｉｔ％のスチレンから重合した相を
中間段として介在させることができる。第１ｒＦは、０
１〜Ｃ，アルキルアクリレート約７５〜９９．８重１％
から重合したものであり、ガラス転移温度が杓１０℃以
下のアクリルゴムコアを生ずる。このポリマーは、０．
１〜５重１％の架橋剤千ツマ−で架橋されており、また
０、１〜５重量％のグラフト結合剤モノマーをさらに含
有している。好ましいアルキルアクリレ−１−はブチル
アクリレ−１・である。架橋剤七ツマ−は、２以上の付
加重合性反応性基を有し、その全てが実質的に同じ反応
速度で重合するポリエチレン性不飽和千ツマ−である。

好適な架橋剤モノマーとしては、ブチレンジアクリレー
トおよびジメタクリレート、トリメチロールプロパント
リメタクリレートなどのポリオールのポリアクリル酸お
よびメタクリル酸エステル類；ジおよびトリビニルベン
ゼン、ビニルアクリレートおよびメタクリレート、など
が挙げられる。

好ましい架橋剤モノマーはブチレンジアクリレートであ
る。グラフト結合剤モノマーは、２以上の付加重合性反
［Ｆ］性基を有し、その少なくとも１つが該反応性基の
他の少なくとも１つと実質的に異なる重合通魔で重合す
るポリエチレン性不飽和七ツマ−である。グラフト結合
剤モノマーの機能は、エラストマー川内、特に１合の後
の方の段階、従ってエラストマー粒子の表面もし７くは
その近傍においである程度の残留不飽和結合を供給する
ことである。好ましい最終段階モノマー系は、少なくと
も＆ｔ５０重二％の自〜Ｃ４アルキルメタクリレートを
含む。

本発明の組成物に使用するのに好適なアクリレート系コ
アーシェルポリマーは、ローム・アンド−Ａ−ス社から
バラロイド（Ｐａｒａｌｏｉｄ）　ｌ［Ｍ−３３０の商
品名で市販されている。

本発明の組成物に使用するのに適したブタジェン系コア
ーシェルポリマーは周知であり、たとえば米国特許第４
，１８０，４９４号に記載されている。かかるブタジェ
ン系コアーシェルポリマーは、好ましくはブタジェン単
位がポリマー全体の少なくとも５０モル％を占めるブタ
ジェン系ポリマーのコアと、アクリルもしくはメタクリ
ル酸の誘導体のような少なくともｌｆｉのビニルモノマ
ーとの間に形成したグラフトコポリマーからなる。好ま
しい聾様にあっては、２以上のビニルモノマーをブタジ
ェンゴムにグラフｌ−共重合させる６ス：とえば、好ま
しいコポリマーは、ブタジェン系ゴム状コア、スチレン
から重合した第２段ポリマー相、ならびにメチルメタク
リレートおよび１，３−ブ千レンゲリコールジメタクリ
レートから重合した最終段ポリマー相、すなわちシェル
を有する３相ポリマーである。

本発明の組成物に使用するのに適したブタジェン系コア
ーシェル型耐衝撃性向上剤の市販品の例は、ローム・ア
ンド・ハース社から市販のバラロイドＫＭ−６５３、お
よびエム・アンド・ティー・ケミカルズ（Ｍ　＆　Ｔ　
Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）社から市販のメタブレン（Ｍｅｔ
ａｂｌｅｎ）　Ｃ−２２３である。

耐衝撃性向上剤は、本発明の組成物において、ポリ　（
ＣＺ〜Ｃ，アルキレンチ１／フタレート）、ポリエステ
ルカーボネート、およびコアーシール型耐衝撃性向上剤
の合計量に基づいて約１０〜４０重１９も、より好まし
くは約１０〜２５重１９４の範囲内の１で使用される。

所望により、本発明の組成物は、ＰＢＴ成形材料の製造
に慣用されている熱安定性を有する強化用洪維もしくは
充填材を含有していてもよい。シランなどのカンプリン
グ剤で処理されたガラス繊維が好ましい強化用繊維であ
る。かかる強化用繊維は一般に成形用組成物の総重量の
杓３〜５０重遣％の罪囲内の旧で使用され、任意の適当
な方法で成形用組成物に配合することができる。配合は
、たとえば、予め形成した組成物に対して別個の押出ブ
レンド工程で配合する方法や、本発明の組成物から製品
を射出成形する際に組成物中に配合する方法でよい。好
適な強化用充填材の例としては、マイカ、ウオラストナ
イト、クレー、およびタルクがある。繊維と充填材の併
用も可能である。ガラス繊維とマイカ充填材との併用は
特に有用である。炭酸カルシウムも充填材として好適で
ある。

本発明の成形用組成物は、ポリ　（Ｃ２〜Ｃ，アルキレ
ンテレフタレート）、ポリエステルカーボネート、Ｆ３
よびコアーシェル型耐’Ｊｒ　膚性向上剤の合計量に基
づいて′ｔＸ：Ｊｏｏ重１％以下の１の適当な難燃剤を
含有していてもよく、さらに叢柊製品の所望の特ｉ生に
著しい悪↓゛Ｅを及ぼさないその他の添加剤も比較的少
量なら含有しうる。かかる追加の配合材料の例としては
、使用組成および目的とする製品の種類にもよるが、核
形成剤、安定剤、着色剤、離型剤、発泡剤などがあるや
かかる追加の添加剤を配合する場合、これらは一般に、
組成物全体の約２０重量％以下の量とする。

特に好適な態様において、本発明の組成物は、下記の（
ｉ）もしくは（ｉｉ）のいずれかの難燃剤を、ポリ　（
０２〜Ｃ＃アルキレンテレフタレート）、ポリエステル
カーボネートおよび耐衝撃性向上剤の合計量に基づいて
約４０重１％以下、好ましくは約１０〜３５重量９（の
範囲内の量で含有する。

（４）一般式：（式中、Ｒ１およびＲ２は水素、低級アルキル、もしく
はフェニル基であり　ＸＩおよびＸｔはブロモであり、
ｍ′８よびｒは１〜４である）で示される反復単位を２
〜１０単位含存し、約２００℃以上に加熱された場合に
末端が一般式：（式中、ｘ３およびＸ４はブロモであり、ｐおよびｑは
１〜５である）で示されるハロゲン化芳香族置換基とな
り、軟化点が約３００℃未満であるハロゲン化２価フェ
ノールカーボネートの低分子量ポリマー；（ｉｉ）前記ポリマー（ｉ）　と、酸化アンチモン、オ
キシ塩化アンチモン、リン酸アンチモン、カプロン酸ア
ンチモンなどの無機もしくは有機アンチモン含有化合物
との混合物。

上記種類の特に好ましい難燃剤は、米国特許第３＝　８
５．、２７７号に詳述されているので、参照されたい。

特に好ましい難、燃剤は、下記の式で示される低分子］
ポリマーである。

この種の難燃剤を使用すると、本発明の組成物の伸び特
性の実質的かつ予想外の改善が得られる。

以下に実施例を挙げて本発明の各種具体例を例示するが
、これにより本発明の範囲が制限されるものではない。

以下の実施例において使用した材料を次に説明する。

且−料　　　　　　−一１−一」Ｌ　　　〜−ＰＢＴ：
　　ｏ−クロロフェノール中２５℃で？判定して１．１
〜１．３　ｄｌ／ｇの固を粘度を有するポリブチレンテ
レフタレートＰＥＴ：　　ｏ−クロロフェノール中２５°Ｃで測定し
て０．５〜０．９　ｄ！ｒ／ｇの固存粘度を有するポリ
エチレンテレフタレートポリエステルカーボ２−４Ａ：　　ダウ・ケミカル社か
らＸＬＩ　７３４０５．００の商品名で市販のポリエス
テルカーポネー）　（７式で示され、式中ｘ：ｙ：ｚ　
−４６：４２：１２、ＭＦＲ＜溶融流速）　＝　０．６
の材料から本質的になると考えられる）ポリエステルカーボネートＢ：　ダウ・ケミカル社から
ＸＰ　７３０３６．００の商品名で市販のポリエステル
カーボネート　（１式で示され、式中ｘ：ｙ：ｚ　−８
２：１４：５　、ＭＦＲ＝２．２の材料から本質的にな
ると考えられる）ポリエステルカーボネートＣ：　ゼネラル・エレクトリ
ック社からレキサンＰＰＣ４７０１の商品名で市販のポ
リエステルカーボネート　（１式で示され、式中ｘ：ｙ：ｚ　＝２５：　６
：７０、門ＦＲ−０，９の材￥４から木質的になると考
えられる）ポリエステルカーボネートＤ：　ゼネラル・エレクトリ
ック社からレキサンＰＰＣ４５０１の商品名で市販のボ
リエステルカーボ不一ト　（Ｉ弐で示され、式中Ｘ弓弓ｚ＝５７：　３：４
０、ＭＦＩ？　＝　２．１の材料から木質的になると考
えられる）ポリカーボネート：　ゼネラル・エレクトリ・ツク社か
らレキサン１４１の商品名で市販の、ＭＦＲ−１０，９
のビスフェノールＡポリカーボネートＭＢＳ−１：　　ローム・アンド・ハース社からＫＭ６
５３の商品名で市販のメタクリレート−ブタジェン−ス
チレン系コアージェル型耐衝撃性向上剤ＭＢＳ−ｎ：　　エム・アンド・ティー・ケミカルズ社
からメタブレンＣ−２２３の商品名で市販のメタクリ１
．−一トーブタジエンースチレン系コアーシェル型附街
フ性向上剤ＢＡ−ＭＭＡ：　　ローム・アンド・ハース社からにＭ
　３３０の商品名で市販のブチル了クリレートーメチル
メタクリレート系コアーシェル型耐衝撃性向上剤ＦＲ−１：　　グレート・レイクズ・ケミガル社（Ｇｒ
ｅａｔ　Ｌａｋｅｓ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏ、）　　
からＢＣ５８の商品名で市販の、■弐で示される臭素化ポリカーボネートＦＲ−４：　　ローレル・インダストリーズ（Ｌａｕｒ
ｅ！　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ）社から市販の超微細酸化
アンチモン粉末ＦＲ−ｍ　：　　エム・アンド・ティー・ケミカルズ社
からサーモガード（Ｔｈｅｒｍｏｇｕａｒｄ）２４０の
商品名で市販の臭素化エポキシ系難燃剤下記実施側に記載の成形用組成物は、次のようにして調
製した。まず、全成分を必要に応じて乾燥し、次いでハ
ーティッヒ（Ｈａｒｔｉｇ）　　Ｌ軸押出機もしくはワ
ーナー・アンド・フレイプラー（Ｗｅｒｎｅｒ　ａｎｄ
　Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）　２　トｉｈ押出機で成分混
合物を押出した。得られた押出混合物を完全に乾燥した
後、４オンスのパン・トーン（Ｖａｎ　Ｄｏｒｎ）射出
成形装置でＡＳＴＭ試験片を成形した。混合において、
１軸ＣＳＳ＞押出の場合には約２５０℃の押出湯度を維
持し、２軸（ＴＳ）押出機を使用した場合には約２９０
℃の押出温度を維持した。成形条件は、溶融ポリマ一温
度５１０〜５３０　”　Ｆ　（２６６〜２７７℃）、金
型温度約ｌＯＯ〜１２０　’　Ｆ　（３８〜４９℃）で
あった。

ｌ施±エニ互本実施例は、各種成形用組成物の衝撃強度を示す、各組
成物の成分組成（重量％）を衝撃試験の結果とともに次
の第１表に示す、衝撃試験は、ＡＳＴＭ　Ｄ−２５６に
よるノツチ付アイゾツト試験であり、すべの組成物につ
いて室温で、また一部の組成物についてはさらに一２０
℃および一４０℃でも実施した。第１表に示した組成物
は、実施例２４および２５を除いて１軸押出機により調
製した。実施例２４および２５の組成物は２軸押出機に
より調製し／２゜！上皇実施例番号　　　　　　−１−　　」−−主−＝ま−−
盈−一旦一二１」［ＪωｙしＰＢＴ　　　　　　　　　　　９０　　　８５　　　８
０　　　９０　　　８０　　　６９．２ポリカーボネー
トＭＢＳ−１１０１５２０１５ＢＳ−ＩＩＡ−ＭＭＡ酸化防止剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　０．８潤滑剤試験結果ノツチ付アイシフト（ｆｔ／Ｉｂ）室７！Ａ　　　　　　　　　　　　　　　　　　２．７
　　　　１８．２　　　　１９．５　　　　　０．９６
　　　　１．０５　　　２３Ｄ７ −２０℃ 一４０℃ 二二　」し　ヨし、　−迎一　」−−耕一　」−８５８
０７５８０７５７０６９，２０，８２，６１６，８２Ｌ２　　　１８．３　　　２０．５　
　　２４．２　　　２４．３（穴貢に５しく）玉上告（洟き）ＰＢＴ　　　　　　　　６０　　　６０　　　６０　　
　６０　　　６０　　　６０　　　６０ポリカーボネー
トＭＢＳ−１２０２０ＭＢＳ−ＩＩ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　２０　　　　　　　２０ＢＡ−ＭＭＡ　　　
　　　　２０　　　　２０　　　　２０試験結果ノツチ付アイゾツト（ｆｔ／Ｉｂ）室温　　　　　　　　２５．５　　２６．７　　　２５
．２　　２３．３　　２０．５　　２５，２　　　１９
．０−２０℃　　　　　　　　　　　　　　　　　　１
７．６　　　９．３　　　２．４　　２２．６−４０℃
　　　　　　　　　　　　　　　　Ｌ、５　　　Ｌｌ、
３　　１．３　　６．８２Ｌ　　　　２２　　　工　」
「　」Ｌ　工　」Ｌ６０　　　６０　　　５５．３　　
　６０　　　６０　　　６０　　　７０２０　　　　　
　　１５　　　　２０　　　２０　　　　　　　　１．
５１．３０．４２４、ＯＬ９．６　　２４．９　　　２３．４　　２０
．９　　２３．５　　２１．５１８．３　　　　　　　
　２４．６　　　２１．９６．５　　　　　　　　２３
．８　　　４．０第１表に示した結果から、本発明に係
る成形用組成物（実施例６〜２４）は、ＰＢＴと耐衝撃
性向上剤のみ、またはＰＢＴとポリエステルカーボネー
トのみを含有する実施例１〜５の組成物に比べてすぐれ
た耐衝撃性を示す試験片を生ずること、ただし本発明の
利点を得るには最低約８重量％のポリエステルカーボネ
ートが必要であるらしいことがわかる。実施例２５〜２
７は、本発明に必須のポリエステルカーボネートの代わ
りにポリカーボネートを使用した成形用組成物について
の比較試験の結果を示すものである。ポリエステルカー
ボネートを含有する組成物は、ポリカーボネートを含有
する組成物に比べて、室温ならびに低温の両方で優れた
衝撃強度を示すことがわかる。

入盗炭益二並本実施例は、本発明の組成物に使用するのに通しだ種類
の難燃剤を含有する多数の成形用組成物の試験結果を示
す。組成および試験結果を第２表にまとめて示す。実施
例２９〜３１の組成物については曲げ弾性率、曲げ強度
、引張強度および極限伸びの試験もＡＳＴＭ試験？！＝
にょう実施し、これらの試験結果も第２表に示す。

第２表に示した試験結果から、本発明に従った組成を存
する実施例３１および３３〜３６のＵ成力が、ポリエス
テルカーボネートもポリカーボネーＩ−も含有しない実
施例２８および２９、ならびにポリカーボネートは含有
しているがポリエステルカーボネー１−を含有しない実
施例３０および３２の組成物に比べて、優れた衝撃強度
を示すことがわかる。たとえば、実施例３１の組成物は
実施例３０の組成物より著しく高い衝Ｎ強度を示し、実
施例３３の組成物は実施例３２の組成物より高い衝撃強
度を示した。実施例２９〜３１はまた、上記の好ましい
種類の難燃剤を使用した本発明の組成物について極限伸
びの著しい改苦が得られることも示している。

実施例２８〜３５の組成物はまた燃焼性についても試％
Ｊ、た。１．ｑ６インチの厚みでのｔ−ＩＬ９４燃暁性
燃装性試験試験した場合、これらのすべての組成物でＶ
−Ｑの燃焼性評価が得られた。

実施例番号　　　　工　　　２９　　　　３０ＰＢＴ　
　　　　　　　　　４８．１　　　４８　　　　４０Ｅ
Ｔ ″／、五染末ごトＡ −モ韮ご、Ｂｔ曇鰯、。

１五）菜ごトＤポリカーボネート　　　　　　　　　　　　　　　　２
４．５Ｂ５−１ＢＳ−ＩＩＢＡ−ＭＭＡ　　　　　　　２５　　　　２５　　　　
１５ＦＲ−１２０２０１３ＦＲ−ｎ　　　　　　　　　　４．５　　　　４．５　
　　　５．ＯＲ−ｍ潤滑剤　　　　　　　　　２．４　　　２．５　　　２
．５押出機の種類　　　　　　　５ＳＴｓＴｓ試験結果ノツチ付アイゾツト（ｆｔ／Ｉｂ）室温　　　　　　　　２．４　　　２．２　　　１１．
５曲げ弾性率（ｐｓｉ）　　　　　　　　　２０７，０
００　　３０６．０００曲げ強度　（ｐｓｉ）　　　　
　　　　　　５，０８０　　１０，９００引張強度　（
ｐｓｉ）　　　　　　　　　　４，９７０　　　７．３
００極限伸び（９も）２ｏ５玉又盈２４．５２４．５１３　　　１３　　　　Ｌ３　　　　　　　　１３５．
０　　　５．０　　　５．０　　　６．０　　　５．０
２．０　　　２．５　　　２．５　　　２．５　　　２
．０ＴＳＳｓＳｓｓｓｓｓ１９．０　　１３．６　　　Ｌ５．６　　１４．５　　
１２．４２７０．０００９．９２０６．８００以上に本発明をその好適前原に関連して具体的に説明し
たが、当業者であれば本発明の範囲内で各種の変更をな
すことができることは理解されよう。

出願人　セラニーズ・エンジニアリング・レジンズ・イ
ンコーボジーテド代理人　弁理士　広　瀬　　章　−

Claims

【特許請求の範囲】

（１）本質的に下記成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）か
らなるポリエステル成形用組成物。（ａ）約１０〜９０重量％のポリ（Ｃ＿２〜Ｃ＿４アル
キレンテレフタレート）〔ただし、このポリ（Ｃ＿２〜
Ｃ＿４アルキレンテレフタレート）の少なくとも約５０
重量％は固有粘度が約０．５〜２．０ｄｌ／ｇのポリブ
チレンテレフタレートである〕；（ｂ）成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計量に基づ
いて約８〜５０重量％の量の、２価フェノール、カーボ
ネート前駆物質、ならびに芳香族ジカルボン酸もしくは
そのエステル形成性誘導体から誘導された芳香族ポリエ
ステルカーボネート；（ｃ）成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計量に基づ
いて約１０〜４０重量％の量の、下記（１）および（２
）よりなる群から選ばれた耐衝撃性向上剤、（１）Ｃ＿１〜Ｃ＿６アルキルアクリレート約７５〜９
９．８重量％、全てが実質的に同じ反応速度で重合する
２以上の付加重合性反応性基を有するポリエチレン性不
飽和モノマーからなる架橋剤モノマー０．１〜５重量％
、および２以上の付加重合性反応性基を有し、この反応
性基の少なくとも１つが他の少なくとも１つの反応性基
と実質的に異なる重合速度で重合するポリエチレン性不
飽和モノマーからなるグラフト結合剤モノマー０．１〜
５重量％からなるモノマー系の重合により得られた第１
のエラストマー相約２５〜９５重量％と、該エラストマ
ー相の存在下での重合により得られた最終の剛性熱可塑
性相約７５〜５重量％、とからなるコア−シェル型ポリ
マー；
（２）ブタジエン単位がポリマー全体の少なくとも５０
モル％を占めるプタジエンポリマーと少なくとも１種の
ビニルポリマーとにより形成されたブタジエン系コア−
シェル型ポリマー。（２）ポリブチレンテレフタレートが成分（ａ）、（ｂ
）および（ｃ）の合計量に基づいて少なくとも約５０重
量％を占める、特許請求の範囲第１項記載の成形用組成
物。
（３）下記（ｉ）もしくは（ｉｉ）のいずれかの難燃剤
を成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計量に基づいて
約４０重量％以下の量でさらに含有する、特許請求の範
囲第１項または第２項記載の成形用組成物。（ｉ）一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＾１およびＲ＾２は水素、低級アルキル、も
しくはフェニル基であり、ｘ＾１およびｘ＾２はブロモ
であり、ｍおよびｒは１〜４である）で示される反復単
位を２〜１０単位含有し、約２００℃以上に加熱された
場合に末端が一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼および▲数式、化学
式、表等があります▼ （式中、Ｘ＾３およびＸ＾４はブロモであり、ｐおよび
ｑは１〜５である）で示されるハロゲン化芳香族置換基
となり、軟化点が約３００℃未満であるハロゲン化２価
フェノールカーボネートの低分子量ポリマー；（ｉｉ）前記ポリマー（ｉ）と無機もしくは有機アンチ
モン含有化合物との混合物。
（４）前記難燃剤を、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）
の合計量に基づいて約１０〜３５重量％の量で存在させ
た、特許請求の範囲第３項記載の成形用組成物。
（５）前記難燃剤が、下記一般式で示されるものである
、特許請求の範囲第４項記載の成形用組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼
（６）前記芳香族ポリエステルカーボネートが、次の
I 式で示される芳香族コポリエステルカーボネートであ
り、その溶融流速がＡＳＴＭ　Ｄ−１２３８に従って条
件０で測定して約０．２〜１０の範囲内である、特許請
求の範囲第１項〜第５項のいずれかに記載の成形用組成
物。 ▲数式、化学式、表等があります▼（ I 式）（式中、ｘ、ｙおよびｚは整数であり、ｘ：ｙ：ｚの比
はｘ約１０〜８０：ｙ約１〜６０：ｚ約１０〜９０であ
る、）
（７）前記耐衝撃性向上剤が、Ｃ＿１〜Ｃ＿６アルキル
アクリレート約７５〜９９．８重量％、全てが実質的に
同じ反応速度で重合する２以上の付加重合性反応性基を
有するポリエチレン性不飽和モノマーからなる架橋剤モ
ノマー０．１〜５重量％、および２以上の付加重合性反
応性基を有し、この反応性基の少なくとも１つが他の少
なくとも１つの反応性基と実質的に異なる重合速度で重
合するポリエチレン性不飽和モノマーからなるグラフト
結合剤モノマー０．１〜５重量％からなるモノマー系の
重合により得られた第１のエラストマー相約２５〜９５
重量％と、該エラストマー相の存在下での重合により得
られた最終の剛性熱可塑性相約７５〜５重量％、とから
なるコア−シェル型ポリマーである、特許請求の範囲第
１〜第６項のいずれかに記載の成形用組成物。
（８）前記耐衝撃性向上剤が、Ｃ＿１〜Ｃ＿６アルキル
アクリレートの重合により得た第１のエラストマー相の
コア、スチレンの重合により得た第２段の相、および少
なくとも約５０重量％がＣ＿１〜Ｃ＿４アルキルメタク
リレートであるモノマーの重合により得た第３段の剛性
相を有する３相型ポリマーである、特許請求の範囲第７
項記載の成形用組成物。
（９）前記耐衝撃性向上剤が、ブタジエン単位がポリマ
ー全体の少なくとも５０モル％を占めるブタジエンポリ
マーと少なくとも１種のビニルポリマーとにより形成さ
れたブタジエン系コア−シェル型ポリマーからなる、特
許請求の範囲第１項〜第６項のいずれかに記載の成形用
組成物。
（１０）前記耐衝撃性向上剤が、ブタジエン系ゴム状コ
ア、スチレンの重合により得た第２段の相、ならびにメ
チルメタクリレートおよび１、３−ブチレングリコール
ジメタクリレートの重合により得た最終段の相を有する
３相型ポリマーである、特許請求の範囲第９項記載の成
形用組成物。
（１１）約３〜５０重量％の量の熱的に安定な強化用繊
維もしくは充填材あるいはこれらの混合物をさらに含有
する、特許請求の範囲第１項〜第１０項のいずれかに記
載の成形用組成物。
（１２）前記熱的に安定な強化用繊維がガラス繊維であ
る、特許請求の範囲第１１項記載の成形用組成物。
（１３）前記強化用繊維もしくは充填材がガラス繊維と
マイカ充填材との混合物である、特許請求の範囲第１１
項記載の成形用組成物。
（１４）前記強化用繊維もしくは充填材がタルクである
、特許請求の範囲第１１項記載の成形用組成物。
（１５）前記成分（ａ）約５５〜８２重量％、成分（ｂ
）約８〜２０重量％、および成分（ｃ）約１０〜２５重
量％から本質的になる、特許請求の範囲第１項〜第１４
項のいずれかに記載の成形用組成物。