JPS62135537A - 柔軟性複合材料及びその製造方法 - Google Patents
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- Mechanical Engineering (AREA)
- Textile Engineering (AREA)
- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Moulding By Coating Moulds (AREA)
- Yarns And Mechanical Finishing Of Yarns Or Ropes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔技術分野〕
本発明は、複合製品の成形等に有用な柔軟性複合材料に
関するものであり、更に詳しくは複数の補強用繊維と複
数の熱可塑性樹脂繊維との混合繊維束からなり、その周
囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けた柔軟
性複合材料及びその製造方法に関する。
関するものであり、更に詳しくは複数の補強用繊維と複
数の熱可塑性樹脂繊維との混合繊維束からなり、その周
囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けた柔軟
性複合材料及びその製造方法に関する。
一般に、炭素繊維等の補強用繊維を含有する複金材料と
しては、炭素繊維のトウまたは織布に熱硬化性樹脂の溶
液および/または低粘度溶融物を塗布または被覆してテ
ープまたは織布状のプリプレグとし、それを硬化させた
複合材料が良く知られているが、このプリプレグは極め
て粘着性が高く、また可焼性に劣るため、その取扱い及
びその後加工性に問題があった。また、高融点の熱可塑
性樹脂を含浸させた炭素繊維テープを押出すことによっ
て1外られる炭素繊維含有熱可塑性樹脂テープも知られ
ているが、該熱可塑性樹脂テープは、極めて剛い板紙様
であって、織布の形成に困難を伴い、しかも複雑な形状
のモールドを通してドレープ(湾11旧加工を行うこと
ができなかった。
しては、炭素繊維のトウまたは織布に熱硬化性樹脂の溶
液および/または低粘度溶融物を塗布または被覆してテ
ープまたは織布状のプリプレグとし、それを硬化させた
複合材料が良く知られているが、このプリプレグは極め
て粘着性が高く、また可焼性に劣るため、その取扱い及
びその後加工性に問題があった。また、高融点の熱可塑
性樹脂を含浸させた炭素繊維テープを押出すことによっ
て1外られる炭素繊維含有熱可塑性樹脂テープも知られ
ているが、該熱可塑性樹脂テープは、極めて剛い板紙様
であって、織布の形成に困難を伴い、しかも複雑な形状
のモールドを通してドレープ(湾11旧加工を行うこと
ができなかった。
最近、上記のような欠点を解消することを目的とし、全
繊維含有量に基づいて約90〜30容量%の熱可塑性ポ
リマーの紡糸繊維と、約10〜70容量%の炭素繊維と
の緊密ブレンドからなる連続繊維トウ(特開昭60−2
09033号公報)及び熱可塑性樹脂粉末で含浸した繊
維粗糸を柔軟性被覆材で被覆した柔軟性複合材料(特開
昭60−36156号公報)が提案されている。これら
の複合材料は、前記した従来公知の炭素繊維含有熱可塑
性樹脂チープレ;比し、柔軟性を有するものであり、複
雑な形状のモールドに通してドレープ(湾曲)加工する
のに適したものといえるが、以下に述べるような欠点を
依然として有している。
繊維含有量に基づいて約90〜30容量%の熱可塑性ポ
リマーの紡糸繊維と、約10〜70容量%の炭素繊維と
の緊密ブレンドからなる連続繊維トウ(特開昭60−2
09033号公報)及び熱可塑性樹脂粉末で含浸した繊
維粗糸を柔軟性被覆材で被覆した柔軟性複合材料(特開
昭60−36156号公報)が提案されている。これら
の複合材料は、前記した従来公知の炭素繊維含有熱可塑
性樹脂チープレ;比し、柔軟性を有するものであり、複
雑な形状のモールドに通してドレープ(湾曲)加工する
のに適したものといえるが、以下に述べるような欠点を
依然として有している。
すなわち、前者のものは、その複合材料の表面に毛羽が
発生するため、織布工程がしにくく、また得られろ織布
の毛羽立ちも著しく、実用的な織布を得ることが困難な
ものであり、また炭素繊維が表面に露出しているので、
ハンドリングの際に繊維を傷め易く、また毛羽を発生す
る。更に、このものは熱可塑性ポリマーと炭素繊維とが
大気中にさらされているため、繊維間に空気や水分が入
り込むためその成形品の物性が低下するという欠点があ
る。
発生するため、織布工程がしにくく、また得られろ織布
の毛羽立ちも著しく、実用的な織布を得ることが困難な
ものであり、また炭素繊維が表面に露出しているので、
ハンドリングの際に繊維を傷め易く、また毛羽を発生す
る。更に、このものは熱可塑性ポリマーと炭素繊維とが
大気中にさらされているため、繊維間に空気や水分が入
り込むためその成形品の物性が低下するという欠点があ
る。
一方、後者の複合材料は、熱可塑性樹脂の粉末を流動層
等を用いて繊維粗糸(補強用繊維)に付着させたもので
あるから、補強用繊維と熱可塑性樹脂粉末とを定量的な
配合割合に規定することが(支)難であり、したがって
得られる成形品の物性が不均一となって、その物性が安
定しないという問題を生じ、また、該複合材料を短かく
切ってチップ状で用いる場合、あるいは織布を形成する
際、その切断時にスリーブ内の樹脂粉末が離散し、複合
材料としての定量性あるいは均一性を失い、また作業環
境が悪化するという難点がある。更に、該複合材料の製
造においては、流動層の安定な流動化状態を維持するた
めに、粉末の平均粒子径を特定な範囲に限定するという
極めて厳密な粉末粒子製造工程を必要とするので、その
生産コストが高くなる。また樹脂粉末で含浸した繊維粗
糸を用いているので、該含浸粗糸と柔軟性被覆材とを緊
密に密着させることが雅しく、その内部に成形品の物性
低下の原因となる空気が入り易く、また、スリーブ内の
脱気は、粉末が移動するためその定量性あるいは均一性
にも影響を与えることから困難で るという難点を有し
ている。
等を用いて繊維粗糸(補強用繊維)に付着させたもので
あるから、補強用繊維と熱可塑性樹脂粉末とを定量的な
配合割合に規定することが(支)難であり、したがって
得られる成形品の物性が不均一となって、その物性が安
定しないという問題を生じ、また、該複合材料を短かく
切ってチップ状で用いる場合、あるいは織布を形成する
際、その切断時にスリーブ内の樹脂粉末が離散し、複合
材料としての定量性あるいは均一性を失い、また作業環
境が悪化するという難点がある。更に、該複合材料の製
造においては、流動層の安定な流動化状態を維持するた
めに、粉末の平均粒子径を特定な範囲に限定するという
極めて厳密な粉末粒子製造工程を必要とするので、その
生産コストが高くなる。また樹脂粉末で含浸した繊維粗
糸を用いているので、該含浸粗糸と柔軟性被覆材とを緊
密に密着させることが雅しく、その内部に成形品の物性
低下の原因となる空気が入り易く、また、スリーブ内の
脱気は、粉末が移動するためその定量性あるいは均一性
にも影響を与えることから困難で るという難点を有し
ている。
目 的〕
発明は、前記従来の補強用繊維含有複合材料と異なり、
補強用繊維と熱可塑性樹脂繊維との混合割合を定量的か
つ均一に行なうことができると共にその後加工性も極め
て良好で引張強度2曲げ強度等の機械的物性に優れた成
形品を得ることができる柔軟性複合材料及び工業的に有
利な該柔軟性複合材料の製造方法を提供することを目的
とする。
補強用繊維と熱可塑性樹脂繊維との混合割合を定量的か
つ均一に行なうことができると共にその後加工性も極め
て良好で引張強度2曲げ強度等の機械的物性に優れた成
形品を得ることができる柔軟性複合材料及び工業的に有
利な該柔軟性複合材料の製造方法を提供することを目的
とする。
本発明によれば、第1の発明として、複数の熱可塑性樹
脂U&椎と複数の補強用繊維とからなる混合繊維束を芯
材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリー
ブを設けたことを特徴とする柔軟性複合材料が提供され
、第2の発明として、熱可塑性樹脂繊維束と補強用繊維
束とを分繊混合し、該混合繊維束を熱可塑性樹脂で被覆
してその周囲に柔軟なスリーブを形成させることを特徴
とする柔軟性複合材料の製造方法が提供される。
脂U&椎と複数の補強用繊維とからなる混合繊維束を芯
材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリー
ブを設けたことを特徴とする柔軟性複合材料が提供され
、第2の発明として、熱可塑性樹脂繊維束と補強用繊維
束とを分繊混合し、該混合繊維束を熱可塑性樹脂で被覆
してその周囲に柔軟なスリーブを形成させることを特徴
とする柔軟性複合材料の製造方法が提供される。
本発明の柔軟性複合材料は、芯材として複数の補強用繊
維に複数の熱可塑性樹脂繊維を混合させたものを用い、
その芯材の周囲に熱可塑性樹脂がらなる柔軟なスリーブ
を設けたものであるから、粉末状の熱可塑性樹脂を用い
たものと異なり、補強用繊維と熱可塑性樹脂繊維の混合
割合を自由にしかも定量的に設定することができ、また
得られる混合繊維束は柔軟性を有し高品質で均一性に優
れ、その成形品は引張強度、1110ず強度等の機械的
性質に優れている。
維に複数の熱可塑性樹脂繊維を混合させたものを用い、
その芯材の周囲に熱可塑性樹脂がらなる柔軟なスリーブ
を設けたものであるから、粉末状の熱可塑性樹脂を用い
たものと異なり、補強用繊維と熱可塑性樹脂繊維の混合
割合を自由にしかも定量的に設定することができ、また
得られる混合繊維束は柔軟性を有し高品質で均一性に優
れ、その成形品は引張強度、1110ず強度等の機械的
性質に優れている。
更に、本発明の柔軟性複合材料は、前記したように芯材
の周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けた
ことから、その内部に空気や水分が侵入することを防止
できるので、その成形品の機械的物性を著しく向上する
ことができ、しがも、表面に毛羽立ちや補強用繊維が露
出することがないので、織布工程やハンドリングが容易
であり、また11)られるクロスや織布等の補強用繊維
が傷むことがなく、極めて後加工性の良いものである。
の周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けた
ことから、その内部に空気や水分が侵入することを防止
できるので、その成形品の機械的物性を著しく向上する
ことができ、しがも、表面に毛羽立ちや補強用繊維が露
出することがないので、織布工程やハンドリングが容易
であり、また11)られるクロスや織布等の補強用繊維
が傷むことがなく、極めて後加工性の良いものである。
本発明の複合材料が上記のような顕著な作用効果を奏す
るのは、前記したように、芯材として、複数の補強用繊
維と複数の熱可塑性樹脂繊維とからなる混合繊維束を用
い、かつ、該芯材の周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟な
スリーブを設けるという構成要件を組み合わせたことに
よる。このような構成を具備しないもの、例えば、熱可
塑性樹脂繊維に代えて粉末状の熱可塑性樹脂を用いた場
合には、補強用繊維と熱可塑性樹脂との混合割合が定量
的なものとならず、高品質かつ均一性に優れた複合材料
を得ることは難しい。また、切断した際には、内部の粉
末が離散するため更にその定量性が悪くなり、しかも作
業環境を悪化させるという事態を生起させる他、その生
産コストが高くなるので、本発明のような作用効果を期
待することができない。また、複数の補強用繊維と複数
の熱可塑性樹脂繊維を単に混合させた場合は、その混合
繊維束が直接大気に触れるため繊維間に空気が流入し、
その成形品の物性が低下し、安定かつ均一な成形品を得
ることはできず、またかがる複合材料は、その表面に毛
羽立ちが著しく、しかも補強用繊維が表面に露出してく
ることがら、その後加工性が極めて悪いという欠点を有
し、本発明の目的を達成することができない。
るのは、前記したように、芯材として、複数の補強用繊
維と複数の熱可塑性樹脂繊維とからなる混合繊維束を用
い、かつ、該芯材の周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟な
スリーブを設けるという構成要件を組み合わせたことに
よる。このような構成を具備しないもの、例えば、熱可
塑性樹脂繊維に代えて粉末状の熱可塑性樹脂を用いた場
合には、補強用繊維と熱可塑性樹脂との混合割合が定量
的なものとならず、高品質かつ均一性に優れた複合材料
を得ることは難しい。また、切断した際には、内部の粉
末が離散するため更にその定量性が悪くなり、しかも作
業環境を悪化させるという事態を生起させる他、その生
産コストが高くなるので、本発明のような作用効果を期
待することができない。また、複数の補強用繊維と複数
の熱可塑性樹脂繊維を単に混合させた場合は、その混合
繊維束が直接大気に触れるため繊維間に空気が流入し、
その成形品の物性が低下し、安定かつ均一な成形品を得
ることはできず、またかがる複合材料は、その表面に毛
羽立ちが著しく、しかも補強用繊維が表面に露出してく
ることがら、その後加工性が極めて悪いという欠点を有
し、本発明の目的を達成することができない。
つぎに、本発明の柔軟性複合材料を詳細に説明する。
第1図において、Aは混合繊維束、Bは熱可塑性樹脂ス
リーブであり、混合繊維束Aは、熱可塑性樹脂繊維Cと
補強繊維りがランダム状に混合されることによって形成
されたものである。この混合繊維束の周囲には熱可塑性
樹脂からなる柔軟なスリーブが設けられている。
リーブであり、混合繊維束Aは、熱可塑性樹脂繊維Cと
補強繊維りがランダム状に混合されることによって形成
されたものである。この混合繊維束の周囲には熱可塑性
樹脂からなる柔軟なスリーブが設けられている。
混合繊維束を形成する熱可塑性樹脂繊維と補強用繊維の
混合比は、該柔軟性複合材料の使用目的あるいは使用態
様によって異なるが、一般的には、全繊維含有量基準で
熱可塑性樹脂繊維を約1〜約89容量%、補強用繊維約
99〜約11容量%とするが、より好ましくは、熱可塑
性樹脂繊維を約15〜約30容量、補強用繊維を約85
〜約70容量%とするのが適当である。また、熱可塑性
樹脂からなる柔軟なスリーブの肉厚は一般的には、約5
〜約2000μm、より好ましくは約10〜約200μ
mとするのが良い。
混合比は、該柔軟性複合材料の使用目的あるいは使用態
様によって異なるが、一般的には、全繊維含有量基準で
熱可塑性樹脂繊維を約1〜約89容量%、補強用繊維約
99〜約11容量%とするが、より好ましくは、熱可塑
性樹脂繊維を約15〜約30容量、補強用繊維を約85
〜約70容量%とするのが適当である。また、熱可塑性
樹脂からなる柔軟なスリーブの肉厚は一般的には、約5
〜約2000μm、より好ましくは約10〜約200μ
mとするのが良い。
熱可塑性樹脂繊維と補強用繊維との混合比が上記範囲未
満であると、高品質且つ均一な成形品が得られないので
好ましくなく、また上記範囲を超えると補強用繊維の補
強効果が得られないので好ましくない。
満であると、高品質且つ均一な成形品が得られないので
好ましくなく、また上記範囲を超えると補強用繊維の補
強効果が得られないので好ましくない。
また、上記スリーブの肉厚が約5μm未満であると均一
なスリーブの形成が困雅となるので好ましくなく、逆に
、約2000μmを超えると複合材料の柔軟性が得られ
なくなって、本発明の目的を達成することができない。
なスリーブの形成が困雅となるので好ましくなく、逆に
、約2000μmを超えると複合材料の柔軟性が得られ
なくなって、本発明の目的を達成することができない。
本発明の柔軟性複合材料における熱可塑性樹脂繊維のフ
ィラメントのデニール数は、一般には約0.001〜約
50であるが、より高品質なものとする場合には約0.
03〜約1とするのが望ましい。その繊維数はフィラメ
ントのデニール数に応じて適宜設定することができるが
、一般的には約5〜約20 、000 、000本、好
ましくは1o−too、ooo本ノフィラメン1〜を用
いるのが適当である。
ィラメントのデニール数は、一般には約0.001〜約
50であるが、より高品質なものとする場合には約0.
03〜約1とするのが望ましい。その繊維数はフィラメ
ントのデニール数に応じて適宜設定することができるが
、一般的には約5〜約20 、000 、000本、好
ましくは1o−too、ooo本ノフィラメン1〜を用
いるのが適当である。
また、本発明で用いる補強用繊維としては、デニール数
が約0.05〜約600の範囲内で、フィラメント数が
約50〜約300000のもの、好ましくはフィラメン
トのデニール数が約0.25〜約16で、フィラメント
数が約100〜約48000のものが挙げられる。
が約0.05〜約600の範囲内で、フィラメント数が
約50〜約300000のもの、好ましくはフィラメン
トのデニール数が約0.25〜約16で、フィラメント
数が約100〜約48000のものが挙げられる。
なお本発明で用いる熱可塑性樹脂繊維のフィラメント径
は一般に約0.5〜約60μm、好ましくは約2〜約1
1μmの範囲内であり、一方補強用繊維のフィラメント
径は約3〜約50μm、好ましくは約6〜約30μmの
範囲内である。通常補強用繊維よりもほそい熱可塑性樹
脂繊維を用いるのが好ましい。
は一般に約0.5〜約60μm、好ましくは約2〜約1
1μmの範囲内であり、一方補強用繊維のフィラメント
径は約3〜約50μm、好ましくは約6〜約30μmの
範囲内である。通常補強用繊維よりもほそい熱可塑性樹
脂繊維を用いるのが好ましい。
本発明の柔軟性複合材料は、前記したように。
複数の熱可塑性樹脂繊維と複数の補強用繊維とからなる
混合繊維束を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からな
る柔軟なスリーブを設けたものであるから、その内部に
空気や水分が極めて流入しにくいものであって、そのま
までも得られる成形品は機械的に強度に優れたものであ
るが9本発明においては、例えば、第2図に示すような
脱気ポンプを用いて、前記混合繊維束とスリーブをより
緊密に密着させることができ、この場合、更に機械的強
度に優れた成形品を得ることができる。そして、このス
リーブを混合繊維束に密着した柔軟性複合材料は、後記
するようなフィラメント巻き成形材料に特に適したもの
であって、高品質が要求される製品に供することができ
る。また、本発明の複合材料においては、スリーブと混
合繊維束の密着を保持するために複合材料に筒材は装置
を用いて任意の数の節目を設けておくことも可能であり
、このような形状のものは、例えば、チップ状で用いる
場合に適したものといえる。
混合繊維束を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からな
る柔軟なスリーブを設けたものであるから、その内部に
空気や水分が極めて流入しにくいものであって、そのま
までも得られる成形品は機械的に強度に優れたものであ
るが9本発明においては、例えば、第2図に示すような
脱気ポンプを用いて、前記混合繊維束とスリーブをより
緊密に密着させることができ、この場合、更に機械的強
度に優れた成形品を得ることができる。そして、このス
リーブを混合繊維束に密着した柔軟性複合材料は、後記
するようなフィラメント巻き成形材料に特に適したもの
であって、高品質が要求される製品に供することができ
る。また、本発明の複合材料においては、スリーブと混
合繊維束の密着を保持するために複合材料に筒材は装置
を用いて任意の数の節目を設けておくことも可能であり
、このような形状のものは、例えば、チップ状で用いる
場合に適したものといえる。
本発明で用いる熱可塑性繊維は、ポリアミド、ポリエス
テル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフッ化ビニ
リデン、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテル
イミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテル
ケトンなどのポリマーの繊維である。更に、具体的には
、ポリアミド繊維としては、ナイロン66、ナイロン6
、ナイロン12、ナイロン6/66/12ターポリマー
のようなホモポリマーまたはコポリマーから得られる繊
維が用いられ、またポリエステル繊維としては、ポリエ
チレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、
ポリエチレン−2,6−ナフタレート、ポリオキシエト
キシベンゾエート、全芳香族ポリエステルなどのホモポ
リマーまたはこれらのコポリマーから得られる繊維が用
いられる。
テル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフッ化ビニ
リデン、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテル
イミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテル
ケトンなどのポリマーの繊維である。更に、具体的には
、ポリアミド繊維としては、ナイロン66、ナイロン6
、ナイロン12、ナイロン6/66/12ターポリマー
のようなホモポリマーまたはコポリマーから得られる繊
維が用いられ、またポリエステル繊維としては、ポリエ
チレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、
ポリエチレン−2,6−ナフタレート、ポリオキシエト
キシベンゾエート、全芳香族ポリエステルなどのホモポ
リマーまたはこれらのコポリマーから得られる繊維が用
いられる。
本発明で用いられる補強用繊維は、炭素繊維、ガラス繊
維、ポリアミド系繊維などが用いられる。
維、ポリアミド系繊維などが用いられる。
更に具体的には、炭素繊維としては、使用原料の相違に
よって、基本的に2種類の製法に大別され、その一つは
、石油ピンチもしくはコールタールピッチを原料とし、
これを炭化することによって得られるもの、他の1つは
天然もしくは合成繊維を原料とし、これを炭化すること
によって得られるものがあり、いずれのものも用いるこ
とができる。
よって、基本的に2種類の製法に大別され、その一つは
、石油ピンチもしくはコールタールピッチを原料とし、
これを炭化することによって得られるもの、他の1つは
天然もしくは合成繊維を原料とし、これを炭化すること
によって得られるものがあり、いずれのものも用いるこ
とができる。
ピッチを原料とする場合は、ピッチをまず、紡糸原料と
して好ましい状態に調整し、次に繊維状に転換した後、
不融化および、炭化させる。例えば、軟化点180〜3
00℃に調整されたピッチを250〜350℃で溶融紡
糸した後、酸化性ガスを用いて150〜300°Cで不
融化し、更に800〜2500℃で炭化する。
して好ましい状態に調整し、次に繊維状に転換した後、
不融化および、炭化させる。例えば、軟化点180〜3
00℃に調整されたピッチを250〜350℃で溶融紡
糸した後、酸化性ガスを用いて150〜300°Cで不
融化し、更に800〜2500℃で炭化する。
繊維を原料とする場合は、原料としてセルロース、アク
リル系繊維、特にアクリロニトリル(共)重合体繊維を
使用し、それを耐炎化し更に炭化する。
リル系繊維、特にアクリロニトリル(共)重合体繊維を
使用し、それを耐炎化し更に炭化する。
本発明において特に適したものはピッチから製造した炭
素繊維である。
素繊維である。
本発明で柔軟なスリーブ形成材として用いる熱可塑性樹
脂としては、ポリアミド、ポリエステル。
脂としては、ポリアミド、ポリエステル。
ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフッ化ビニリデン
、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド
、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン
などのポリマーである。更に具体的にはポリアミドとし
ては、ナイロン66、ナイロン6、ナイロン12、ナイ
ロン6/66/12ターポリマーのようなホモまたはコ
ポリマーが用いられる。
、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド
、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン
などのポリマーである。更に具体的にはポリアミドとし
ては、ナイロン66、ナイロン6、ナイロン12、ナイ
ロン6/66/12ターポリマーのようなホモまたはコ
ポリマーが用いられる。
またポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,
6−ナフタレート、ポリオキシエトキシベンゾエート、
全芳香族ポリエステルなどが用いられる。スリーブ形成
材として用いる熱可塑性樹脂の融点は、熱可塑性樹脂繊
維の融点と同等若しくはそれより低いことが好ましい。
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,
6−ナフタレート、ポリオキシエトキシベンゾエート、
全芳香族ポリエステルなどが用いられる。スリーブ形成
材として用いる熱可塑性樹脂の融点は、熱可塑性樹脂繊
維の融点と同等若しくはそれより低いことが好ましい。
つぎに、本発明の柔軟性複合材料の製造方法について説
明する。
明する。
本発明の柔軟性複合材料の製造方法は、熱可塑性樹脂繊
維束と補強用繊維束とを分繊混合し、得られた混合繊維
束を熱可塑性樹脂で被覆し該混合繊維束の周囲にスリー
ブを形成させることからなる。
維束と補強用繊維束とを分繊混合し、得られた混合繊維
束を熱可塑性樹脂で被覆し該混合繊維束の周囲にスリー
ブを形成させることからなる。
第2図により1本発明の製造方法を、更に詳細に説明す
る。
る。
第2図において、補強用繊維束1と熱可塑性樹脂繊維束
2が巻かれたボビン(図示せず)を解舒機13及び】4
に配置し、繊維混合装置3を介してネルマンタイプフィ
ードローラにより一定速度で引き取る。繊維混合装置3
は、図示していないが、開繊ノズルと混合装置とから構
成されている。該混合装置に供給された上記二種類の繊
維束はノズルから吹きつきられる乾燥空気により分繊及
び開繊された後、接触して混合繊維束を形成するが、こ
の間両繊維束には適当な張力、例えば、2g以上の張力
が印加するように調整する。次に前記混合装置3を通過
した混合繊維束は熱可塑性樹脂押出機8とスリーブ被覆
クロスベッド6とから構成されるスリーブ被覆装置に送
られ、該押出機8に供給された柔軟な熱可塑性樹脂によ
ってその周囲が被覆される。スリーブが設けられた複合
材料は、冷却装置IOによって冷却固化され、ネルマン
タイプフイードローラー11により一定速度で引き取ら
れ、ついで巻き取り装置12によって巻きとられる。5
,15はサイジングローラであって、混合繊維束あるい
は補強用繊維束の表面処理に使用されるものである。こ
のものは、前記繊維束中のフィラメントの毛羽立ちの防
止に役立ち、また繊維束の張力を増大させる作用をも有
するものである。またこの際用いられるサイジング剤は
複合材料形成時には収束剤として機能し、更に該複合材
料の成形時には補強用繊維と熱可塑性樹脂とのバインダ
ーとして機能するものである。
2が巻かれたボビン(図示せず)を解舒機13及び】4
に配置し、繊維混合装置3を介してネルマンタイプフィ
ードローラにより一定速度で引き取る。繊維混合装置3
は、図示していないが、開繊ノズルと混合装置とから構
成されている。該混合装置に供給された上記二種類の繊
維束はノズルから吹きつきられる乾燥空気により分繊及
び開繊された後、接触して混合繊維束を形成するが、こ
の間両繊維束には適当な張力、例えば、2g以上の張力
が印加するように調整する。次に前記混合装置3を通過
した混合繊維束は熱可塑性樹脂押出機8とスリーブ被覆
クロスベッド6とから構成されるスリーブ被覆装置に送
られ、該押出機8に供給された柔軟な熱可塑性樹脂によ
ってその周囲が被覆される。スリーブが設けられた複合
材料は、冷却装置IOによって冷却固化され、ネルマン
タイプフイードローラー11により一定速度で引き取ら
れ、ついで巻き取り装置12によって巻きとられる。5
,15はサイジングローラであって、混合繊維束あるい
は補強用繊維束の表面処理に使用されるものである。こ
のものは、前記繊維束中のフィラメントの毛羽立ちの防
止に役立ち、また繊維束の張力を増大させる作用をも有
するものである。またこの際用いられるサイジング剤は
複合材料形成時には収束剤として機能し、更に該複合材
料の成形時には補強用繊維と熱可塑性樹脂とのバインダ
ーとして機能するものである。
したがって、本発明において、このサイジングローラ5
,15を用いた場合には、その生産効率を著しく増大す
ることができると共に、熱可塑性樹脂繊維と補強用繊維
が堅固に結合した混合繊維束および熱可塑性樹脂と補強
繊維が堅固に結合した成形品を得ることが可能である。
,15を用いた場合には、その生産効率を著しく増大す
ることができると共に、熱可塑性樹脂繊維と補強用繊維
が堅固に結合した混合繊維束および熱可塑性樹脂と補強
繊維が堅固に結合した成形品を得ることが可能である。
また、7は脱気ポンプであって、前記した、混合繊維束
と熱可塑性樹脂スリーブとが緊密に密着した複合材料が
形成され、気孔率の極めて小さい成形品を製造する際に
有用なものである。9は筒材は装置であって、前記した
ようにチップ状で使用するのに適した本発明の複合材料
を製造する際に用いられるものである。また、本発明に
おいては、前記した混合装置の他に、この種繊維混合装
置として一般に慣用されている種々の装置を適宜用いる
ことができ、このような装置としては、例えば、エアー
加工機を挙げることができる。
と熱可塑性樹脂スリーブとが緊密に密着した複合材料が
形成され、気孔率の極めて小さい成形品を製造する際に
有用なものである。9は筒材は装置であって、前記した
ようにチップ状で使用するのに適した本発明の複合材料
を製造する際に用いられるものである。また、本発明に
おいては、前記した混合装置の他に、この種繊維混合装
置として一般に慣用されている種々の装置を適宜用いる
ことができ、このような装置としては、例えば、エアー
加工機を挙げることができる。
本発明の複合材料は、例えばフィラメント巻き。
または加圧成形材料として使用することができる。
フィラメント巻きの場合は、本発明の複合材料をマンド
レルまたは巻型に巻きつけ、加圧下、加熱手段によって
熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することによってスリー
ブ形成材(被覆材)である熱可1n性樹脂及び熱可塑性
繊維を溶融、融着させ、次いで再固化させた後、マン1
−レルまたは巻型を除去する。マンドレルは、成形体の
一部となっていてもよい。加圧成形の場合は1本発明の
複合材料をモールド上に置き、加圧上熱可塑性樹脂の融
点より高温に加熱し、この熱可塑性樹脂を溶融して、補
強用繊維を一体に融着させた後、再固化することにより
、成形品を成形することができる。
レルまたは巻型に巻きつけ、加圧下、加熱手段によって
熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することによってスリー
ブ形成材(被覆材)である熱可1n性樹脂及び熱可塑性
繊維を溶融、融着させ、次いで再固化させた後、マン1
−レルまたは巻型を除去する。マンドレルは、成形体の
一部となっていてもよい。加圧成形の場合は1本発明の
複合材料をモールド上に置き、加圧上熱可塑性樹脂の融
点より高温に加熱し、この熱可塑性樹脂を溶融して、補
強用繊維を一体に融着させた後、再固化することにより
、成形品を成形することができる。
本発明の複合材料を用いることによって、補強用繊維を
十分分散させた堅固な成形品を製造することができ、ま
た複雑な立体形状の物品、及び小さい曲率半径を有する
物品の成形を容易に行うことができる。
十分分散させた堅固な成形品を製造することができ、ま
た複雑な立体形状の物品、及び小さい曲率半径を有する
物品の成形を容易に行うことができる。
本発明の複合材料は、前記フィラメント巻き、または加
圧成形等の成形手段によって、自動車用構造部品、テニ
ス用ラケットフレーム、ホッケー用スティック、スキー
ストック、釣りざお、ゴルフクラブシャフト等を成形す
ることができる。更に、本発明の繊維状複合材料は他の
繊維と組み合せて、通常の織布形成方法によって、マッ
トを成形することもできる。
圧成形等の成形手段によって、自動車用構造部品、テニ
ス用ラケットフレーム、ホッケー用スティック、スキー
ストック、釣りざお、ゴルフクラブシャフト等を成形す
ることができる。更に、本発明の繊維状複合材料は他の
繊維と組み合せて、通常の織布形成方法によって、マッ
トを成形することもできる。
本発明の柔軟性複合材料は、前記したように複数の熱可
塑性樹脂繊維と複数の補強用繊維とからなる混合繊維束
を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なス
リーブを設けたことから。
塑性樹脂繊維と複数の補強用繊維とからなる混合繊維束
を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なス
リーブを設けたことから。
熱可塑性樹脂繊維に対して補強用繊維の混合割合を任意
にかつ定量的に配合することができ、しかもその後加工
性に優れた柔軟性を有するものであり、極めて優れた引
張強度1曲げ強度特性を有する成形品を得ることができ
るためその実用的価値が極めて高いものである。また、
本発明の柔軟性複合材料の製造方法は、その工程数が少
なく、かつ簡単な装置を用いて実施することができ、そ
の生産効率も高いので、工業的に極めて有利な製造方法
ということができる。
にかつ定量的に配合することができ、しかもその後加工
性に優れた柔軟性を有するものであり、極めて優れた引
張強度1曲げ強度特性を有する成形品を得ることができ
るためその実用的価値が極めて高いものである。また、
本発明の柔軟性複合材料の製造方法は、その工程数が少
なく、かつ簡単な装置を用いて実施することができ、そ
の生産効率も高いので、工業的に極めて有利な製造方法
ということができる。
次に、本発明を実施例により詳細に説明する。
実施例1
+1A塩(ヘキサメチレンジアミン/アジピン酸)から
製造したポリマーを基材として、ナイロン66の繊維束
及びペレットを得た。このナイロン66の密度は1.1
4g/ccであり、その繊維束は600本のフィラメン
トから成る、フィラメント当り3デニールの繊度であり
、また引張強度は6.4kg#nm2.伸度は38%で
あった。このナイロン66u&維束と混合する補強用繊
維束として、石油系ピッチより製造した炭素繊維束を用
いた。この炭素繊維束は6000本のフィラメン1−か
ら成り、密度1.71g/cc、引張強度310J/m
m” 、引張弾性$22X10’ kH/mm2.伸度
は1.4%であった。上記炭素繊維束とナイロン66繊
維束の巻かれたボビンをそれぞれ解舒機13及び14に
配置し、繊維混合装置3を介してネルソンタイプフィー
ドローラー4により一定速度で引き取った。このときの
混合繊維束中の炭素繊維は64容量%、ナイロン66繊
維は36容量%であった。
製造したポリマーを基材として、ナイロン66の繊維束
及びペレットを得た。このナイロン66の密度は1.1
4g/ccであり、その繊維束は600本のフィラメン
トから成る、フィラメント当り3デニールの繊度であり
、また引張強度は6.4kg#nm2.伸度は38%で
あった。このナイロン66u&維束と混合する補強用繊
維束として、石油系ピッチより製造した炭素繊維束を用
いた。この炭素繊維束は6000本のフィラメン1−か
ら成り、密度1.71g/cc、引張強度310J/m
m” 、引張弾性$22X10’ kH/mm2.伸度
は1.4%であった。上記炭素繊維束とナイロン66繊
維束の巻かれたボビンをそれぞれ解舒機13及び14に
配置し、繊維混合装置3を介してネルソンタイプフィー
ドローラー4により一定速度で引き取った。このときの
混合繊維束中の炭素繊維は64容量%、ナイロン66繊
維は36容量%であった。
繊維混合装置3は1分繊ノズルと合糸装置より構成され
ている。供給された繊維は、乾燥空気をノズルより吹き
つけることにより分繊され、分繊された両方の繊維束は
、上下に平行に配置された2枚の細長い固定板の間を通
過させ、接触させて混合される。この間、繊維には約3
0gの張力ががかるようセンサーを用いて調整した。
ている。供給された繊維は、乾燥空気をノズルより吹き
つけることにより分繊され、分繊された両方の繊維束は
、上下に平行に配置された2枚の細長い固定板の間を通
過させ、接触させて混合される。この間、繊維には約3
0gの張力ががかるようセンサーを用いて調整した。
つぎに、混合繊維束を熱可塑性樹脂押出機8とスリーブ
被覆クロスヘッド6より構成されるスリーブ被覆装置に
送り、ここで上記のナイロン66のペレッ]−を押出機
に供給して、該混合繊維束にスリーブを形成し、冷却装
置10によって冷却固化して、ネルソンタイプフィード
ローラー11により一定速度で引き取り、巻き取り装置
12により巻き取った。押出機はスクリュー径2On+
mで押出し速度を0.34 Q /hrとし、クロスへ
ラドダイの温度は218°C1引取り速度はIOm/m
inに調整した。
被覆クロスヘッド6より構成されるスリーブ被覆装置に
送り、ここで上記のナイロン66のペレッ]−を押出機
に供給して、該混合繊維束にスリーブを形成し、冷却装
置10によって冷却固化して、ネルソンタイプフィード
ローラー11により一定速度で引き取り、巻き取り装置
12により巻き取った。押出機はスクリュー径2On+
mで押出し速度を0.34 Q /hrとし、クロスへ
ラドダイの温度は218°C1引取り速度はIOm/m
inに調整した。
得られた複合材料のスリーブは、内径5noo、厚さ3
6μmであり、炭素繊維に対して47容量%であった。
6μmであり、炭素繊維に対して47容量%であった。
得られた複合材料をレピア織機を用いて織布すると毛羽
立ちがなく、また炭素繊維が表面に露出していない高品
質の平織り布を得ることができた。
立ちがなく、また炭素繊維が表面に露出していない高品
質の平織り布を得ることができた。
また、前記複合材料を幅200mm、厚さ5mmのアル
ミニウム合金板に厚さ約6mmになるように密着して巻
きつけ、これを加圧成形用金型に挿入した。
ミニウム合金板に厚さ約6mmになるように密着して巻
きつけ、これを加圧成形用金型に挿入した。
金型を260℃に加熱し、5分間保持した後、さらに3
2kg/cn?の圧力を加えながら、20分間保持し、
加圧したまま常温まで冷却した。得られた成形品をアル
ミニウム合金板よりとりはずし、炭素繊維が長手方向に
くるようにして175mm X 20μmm X 3m
mと80mm X 25mm X 3+++mの試験片
を切り出し、それぞれ引張り試験と曲げ試験に供した。
2kg/cn?の圧力を加えながら、20分間保持し、
加圧したまま常温まで冷却した。得られた成形品をアル
ミニウム合金板よりとりはずし、炭素繊維が長手方向に
くるようにして175mm X 20μmm X 3m
mと80mm X 25mm X 3+++mの試験片
を切り出し、それぞれ引張り試験と曲げ試験に供した。
おのおの20本の試験を行い、平均値として引張強度1
05.7kg/mm2、曲げ速度91 、4kg/mm
2のものが得られた。
05.7kg/mm2、曲げ速度91 、4kg/mm
2のものが得られた。
実施例2
実施例1においてナイロン66繊維のフィラメント数を
3400本とし、フィラメント当りのデニール数を0.
5デニールとした他は実施例1と同様にして複合材料を
製造し、強度試験片を得た。試験結果は、引張強度14
9.6kg/mm” 、曲げ強度131.3kg/mm
”であった。この数値は実施例1よりも高いものであり
、これはより均一な複合材料が得られたことを示すもの
である。
3400本とし、フィラメント当りのデニール数を0.
5デニールとした他は実施例1と同様にして複合材料を
製造し、強度試験片を得た。試験結果は、引張強度14
9.6kg/mm” 、曲げ強度131.3kg/mm
”であった。この数値は実施例1よりも高いものであり
、これはより均一な複合材料が得られたことを示すもの
である。
実施例3
実施例1において、ナイロン66繊維のフィラメント数
を370本とし、フィラメント当りのデニール数を0.
5デニールとした他は、実施例1と同様にして炭素繊維
74容量%及びナイロン66繊維26容量%の混合繊維
束を得た。更にこの混合繊維束から実施例1と同様にし
て複合材料を製造し、強度試験片を得た。試験結果は、
引張強度120.8kg/mn+”、曲げ強度112.
2kg/mm2であった。実施例1に比し炭素繊維の含
有比率が高く強度の優れた複合材料を得ることができた
。
を370本とし、フィラメント当りのデニール数を0.
5デニールとした他は、実施例1と同様にして炭素繊維
74容量%及びナイロン66繊維26容量%の混合繊維
束を得た。更にこの混合繊維束から実施例1と同様にし
て複合材料を製造し、強度試験片を得た。試験結果は、
引張強度120.8kg/mn+”、曲げ強度112.
2kg/mm2であった。実施例1に比し炭素繊維の含
有比率が高く強度の優れた複合材料を得ることができた
。
実施例4
脱気ポンプ7を作動し、スリーブ内を脱気し、ナイロン
66繊維と炭素繊維とからなる混合繊維束とスリーブが
緊密に密着するようにした以外は、実施例1と同様にし
て複合材料を製造し1強度試験片を得た。試験結果は、
引張強度138.4kg/+nm2、曲げ強度130.
1kg/mm2であった。これは成形品の気孔率が減少
したことを示すものである。
66繊維と炭素繊維とからなる混合繊維束とスリーブが
緊密に密着するようにした以外は、実施例1と同様にし
て複合材料を製造し1強度試験片を得た。試験結果は、
引張強度138.4kg/+nm2、曲げ強度130.
1kg/mm2であった。これは成形品の気孔率が減少
したことを示すものである。
実施例5
繊維混合装置3前後の張力を約75gに調整した以外は
実施例1と同様の方法で複合材料を製造した。
実施例1と同様の方法で複合材料を製造した。
この結果、押出速度を2.04 Q /hr及び最終引
取り速度を60m/minにすることができ、生産速度
が著しく向上した。また、強度試験結果は、引張強度1
04.9kg/mm2、曲げ強度91.8kg/mm”
であった。
取り速度を60m/minにすることができ、生産速度
が著しく向上した。また、強度試験結果は、引張強度1
04.9kg/mm2、曲げ強度91.8kg/mm”
であった。
実施例6
炭素繊維束をサイジングローラー15で、混合繊維束を
サイジングローラー5で表面処理し、かつ繊維混合装置
前後の張力を約50gに調整した他は実施例1と同様の
方法で複合材料を製造した。この結果、押出速度を2.
72 Q /hr、最終引取り速度を8(In/min
とすることができ、生産速度が著しく向上した。また、
強度試験結果は、引張強度109.2kg/mm2.曲
げ強度90.3kg/mm2であった・実施例7 脱気ポンプ7を作動し、スリーブ内を脱気し、ナイロン
66繊維と炭素繊維とからなる混合繊維束とスリーブが
緊密に密着するようにして筒材は装置i¥9で1010
1l1’fU隔で節目を取付けた以外は実施例]と同様
にして製造した複合材料を長さ50mmにチョップし、
これをランダム方向゛に分散積層しフェル1〜状の厚さ
/1.2mmの複合材料を得た。このものを遠赤外線ヒ
ーターで270°Cに加熱した後、プレス金型内に装入
し、60kg/cnfの圧力でプレス成形することによ
り各種曲面を有する複合製品を得ることができた。
サイジングローラー5で表面処理し、かつ繊維混合装置
前後の張力を約50gに調整した他は実施例1と同様の
方法で複合材料を製造した。この結果、押出速度を2.
72 Q /hr、最終引取り速度を8(In/min
とすることができ、生産速度が著しく向上した。また、
強度試験結果は、引張強度109.2kg/mm2.曲
げ強度90.3kg/mm2であった・実施例7 脱気ポンプ7を作動し、スリーブ内を脱気し、ナイロン
66繊維と炭素繊維とからなる混合繊維束とスリーブが
緊密に密着するようにして筒材は装置i¥9で1010
1l1’fU隔で節目を取付けた以外は実施例]と同様
にして製造した複合材料を長さ50mmにチョップし、
これをランダム方向゛に分散積層しフェル1〜状の厚さ
/1.2mmの複合材料を得た。このものを遠赤外線ヒ
ーターで270°Cに加熱した後、プレス金型内に装入
し、60kg/cnfの圧力でプレス成形することによ
り各種曲面を有する複合製品を得ることができた。
比較例1
実施例1の方法で得た混合繊維束を、スリーブ被覆装置
を通さずに直接巻き取った。これを、実施例1と同様に
レピア織機にかけ平織りしたところ、炭素繊維が表面に
露出しているため毛羽立ちが著しく実用的な織布を得る
ことはできなかった。
を通さずに直接巻き取った。これを、実施例1と同様に
レピア織機にかけ平織りしたところ、炭素繊維が表面に
露出しているため毛羽立ちが著しく実用的な織布を得る
ことはできなかった。
また、実施例1と同様な強度試験片を作成し、その強度
試験を行なったところ、引張強度74.2kg/mm2
、曲げ強度63.1kg/mm”であった。
試験を行なったところ、引張強度74.2kg/mm2
、曲げ強度63.1kg/mm”であった。
第1図は本発明の柔軟性複合材料の説明図であり、第2
図は、本発明の製造方法に関する説明図である。 A;混合繊維束、B;スリーブ、C;熱可塑性樹脂繊維
、D;補強用繊維、1;補強用繊維束。 2;熱可塑性樹脂繊維束、3;繊維混合装置、4、+
1 ;ネルソンタイプフィードローラー。 5.15;サイジングローラ、6;スリーブ被覆クロス
ヘッド、7;脱気ポンプ、8;熱可塑性樹脂押出機、9
;筒材は装置、10;冷却器、12;巻き取り装置、1
3,14;解舒機。
図は、本発明の製造方法に関する説明図である。 A;混合繊維束、B;スリーブ、C;熱可塑性樹脂繊維
、D;補強用繊維、1;補強用繊維束。 2;熱可塑性樹脂繊維束、3;繊維混合装置、4、+
1 ;ネルソンタイプフィードローラー。 5.15;サイジングローラ、6;スリーブ被覆クロス
ヘッド、7;脱気ポンプ、8;熱可塑性樹脂押出機、9
;筒材は装置、10;冷却器、12;巻き取り装置、1
3,14;解舒機。
Claims (8)
- (1)複数の熱可塑性樹脂繊維と複数の補強用繊維とか
らなる混合繊維束を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂
からなる柔軟なスリーブを設けたことを特徴とする柔軟
性複合材料。 - (2)全繊維含有量に基づいて約15〜約30容量%の
熱可塑性樹脂繊維と約85〜約70容量%の補強用繊維
及び肉厚約10〜約200μmのスリーブからなる特許
請求の範囲第1項記載の柔軟性複合材料。 - (3)フィラメントのデニール数が約0.03〜約1の
熱可塑性樹脂繊維からなる特許請求の範囲第1項又は第
2項記載の柔軟性複合材料。 - (4)スリーブを混合繊維束に密着してなる特許請求の
範囲第1項ないし第3項何れか記載の柔軟性複合材料。 - (5)節目をスリーブに設けてなる特許請求の範囲第1
項ないし第4項何れか記載の柔軟性複合材料。 - (6)熱可塑性樹脂繊維束と補強用繊維束とを分繊混合
し、該混合繊維束を熱可塑性樹脂で被覆してその周囲に
柔軟なスリーブを形成させることを特徴とする柔軟性複
合材料の製造方法。 - (7)熱可塑性樹脂繊維束と補強用繊維束とを約2g以
上の張力を印加させて混合繊維束とした特許請求の範囲
第6項記載の製造方法。 - (8)補強用繊維束および/または混合繊維束に表面処
理を施した特許請求の範囲第6項または第7項記載の製
造方法。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP27644085A JPH064246B2 (ja) | 1985-12-09 | 1985-12-09 | 柔軟性複合材料及びその製造方法 |
DE8686309517T DE3686404T2 (de) | 1985-12-09 | 1986-12-05 | Flexibles aus verschiedenen bestandteilen zusammengesetztes material und verfahren zu dessen herstellung. |
EP19860309517 EP0226420B1 (en) | 1985-12-09 | 1986-12-05 | Flexible composite material and process for preparing same |
US06/939,700 US4770915A (en) | 1985-12-09 | 1986-12-09 | Flexible composite material and process for preparing same |
US07/204,601 US5076872A (en) | 1985-12-09 | 1988-06-09 | Process for preparing a flexible composite material |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP27644085A JPH064246B2 (ja) | 1985-12-09 | 1985-12-09 | 柔軟性複合材料及びその製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62135537A true JPS62135537A (ja) | 1987-06-18 |
JPH064246B2 JPH064246B2 (ja) | 1994-01-19 |
Family
ID=17569451
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP27644085A Expired - Lifetime JPH064246B2 (ja) | 1985-12-09 | 1985-12-09 | 柔軟性複合材料及びその製造方法 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
US (2) | US4770915A (ja) |
EP (1) | EP0226420B1 (ja) |
JP (1) | JPH064246B2 (ja) |
DE (1) | DE3686404T2 (ja) |
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