JPS62132710A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は窒化アルミニウム粉末の製造方法に関し、更に
詳細にはアルミニウム源としてアルミナ水和物或いは水
酸化アルミニウムを特定の製造方法で合成し、これに還
元剤としての炭素源を添加混合し、窒素を含む雰囲気下
に焼成し、微細で粒径及び粒形のばらつきの少ない窒化
アルミニウム粉末の製造方法に関するものである。

（従来の技術） 近年、窒化アルミニウム粉末は高熱伝導基板或いは半導
体結晶製造用治具材の原料として脚光を浴び、著しく研
究開発が進展している。

従来、窒化アルミニウム粉末はアルミニウムの直接窒化
法が提案されているが、該方法においては得られる粉体
の粒径が大きく、焼結性や焼結体強度が低いという欠点
があった。このため近年アルミナの還元窒化法が提案さ
れ、特開昭５８−９１０１９号公報にはアルミナ粉末又
は焼成過程でアルミナ粉末を生成する化合物と炭素粉末
又は高温で炭素を生成する物質との混合粉末に結晶質の
窒化アルミニウム粉末、窒化ケイ素粉末、炭化ケイ素分
及び高温でこれらを生成する物質よりなる群から選ばれ
る物質を１種以上添加して窒素を含む非酸化雰囲気中で
焼成することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造
方法が提案されている。

しかしながら、該方法においても窒化アルミニウムを生
成するためには１５００〜１８５０℃の高温で焼成を行
う必要があり、そのために得られる窒化アルミニウム粉
末は生成粒子間の焼結による粒子粗大化を招くという致
命的欠陥を有していた。

（発明が解決しようとする問題点） かかる事情下に鑑み本発明者らは、得られる窒化アルミ
ニウム粉末の平均粒径が小さく、粒径及び粒形が均一で
ばらつきの少ない窒化アルミニウム粉末の製造方法につ
いて鋭意検討した結果、遂に本発明方法を完成するに至
った。

（問題点を解決するための手段） 本発明は、窒化アルミニウム粉末を分散させたアルミニ
ウム含有溶液よりアルミナ水和物或いは水酸化アルミニ
ウムを析出せしめた後、該アルミナ水和物或いは水酸化
アルミニウムに炭素化合物を添加混合し、次いで該混合
物を窒素を含む非酸化雰囲気下で焼成することを特徴と
する窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供するにある
。

以下、本発明方法を更に詳細に説明する。

本発明方法の実施に際し適用するアルミニウム含有溶液
は冷却、中和或いは加水分解等によりアルミナ水和物或
いは水酸化アルミニウムを析出し得るものであれば特に
制限されないが、例えばアルミン酸ナトリウム溶液、塩
基性塩化アルミニウム溶液及び硫酸アルミニウム溶液等
が使用される。

又、アルミニウム含有溶液中に分散せしめる窒化アルミ
ニウム粉末の添加量はアルミナ水和物等のアルミナ換算
量に対し０．１〜１０重量％、好ましくは０．５〜５重
量％である。該溶液に対する窒化アルミニウム粉末の分
散量が０．１重量％未満の場合には、これを原料として
得た窒化アルミニウム粉末の平均粒径が大きく、粒径及
び粒形のばらつきも大きくなるので好ましくない。他方
、添加量が１０重量％を越える場合には添加量の増大に
見合う効果の発現がなく、コスト高となるので好ましく
ない。

アルミニウム含有溶液中への窒化アルミニウム粉末の分
散は、該溶液中に窒化アルミニウム粉末を直接或いは水
等の分散媒体中に分散せしめた後添加する方法、或いは
窒化アルミニウム粉末を水等に分散せしめておき、これ
にアルミニウム含有溶液を添加分散せしめる等いずれの
方法を採用してもよい。

種子としての窒化アルミニウム粉末の平均粒径は５μ以
下、通常１μ以下のものが使用される。

本発明方法において窒化アルミニウム粉末を分散した溶
液からアルミナ水和物或いは水酸化アルミニウムを析出
せしめた後の該析出物を含む溶液には次いで炭素化合物
が添加混合される。

炭素化合物は溶液状或いは固体状のいずれであってもよ
く、例えば石油或いは石炭ピッチをキノリン等の有機溶
媒に溶解して用いるか、アセチレンブラック、ファーネ
スプラック等のカーボン粉を分散して用いるいずれの方
法を採用してもよい。

又、アルミナ水和物或いは水酸化アルミニウムへの炭素
化合物の混合方法として、上記析出処理後のアルミナ水
和物或いは水酸化アルミニウムを該溶液より濾過、必要
に応じ乾燥した後炭素化合物と混合してもよいが、均一
に分散混合し得、る点より析出後でかつ溶液との濾過分
離前に混合する方法が推奨される。

炭素化合物はアルミナの還元剤として使用するものであ
るが、通常理論量の１〜１０倍、好ましくは３〜５倍量
の範囲で使用すればよい。添加量が少なすぎる場合には
反応が不完全であり、他方多すぎる場合には焼結を阻害
するので好ましくない。

炭素化合物を添加混合したアルミナ水和物或いは水酸化
アルミニウム含有溶液は次いで濾過、洗浄、乾燥処理し
た後焼成される。焼成は窒素、アンモニアガス、窒素−
アルゴン又は窒素−水素等の窒素を含む非酸化性雰囲気
下、１４００〜１７００℃、好ましくは１５００〜１６
００℃の温度で実施される。

焼成温度が上記範囲以下では窒化アルミニウムの生成が
不完全であり、上記範囲を越える場合には得られる窒化
アルミニウムの粒子が粗大化し好ましくない。

本発明方法により得られた窒化アルミニウム粉末が従来
法に比較し、何故焼成温度も低くして粒径及び粒形のば
らつきの少ない粉末が得られるのか詳らかではないが、
アルミニウム含有溶液中に窒化アルミニウムを分散し、
これを種子として析出したアルミナ水和物等は粒子内に
窒化アルミニウムを含有しており、これを炭素化合物と
混合し、窒素雰囲気中で焼成する場合には従来法の如く
原料アルミナ粒子外部のみからの反応ではなく、原料ア
ルミナ粒子内部と粒子外部の双方より還元窒化反応が生
起しするため窒化アルミニウムへの転化反応の活性エネ
ルギーが低下し、比較的低温でしかも反応系内で均一に
反応が生じるため、得られる窒化アルミニウムの粒径及
び粒形のばらつきも小さいものと推測される。

尚、本発明方法の実施に際し、核として使用する窒化ア
ルミニウム粉末に焼結助剤としてイツトリウム或いはア
ルカリ土類金属の少なくとも１種を含有せしめたものを
使用すること、或いはアルミニウム含有溶液にイツトリ
ウム或いはアルカリ土類金属の少なくとも１種を添加存
在せしめることは得られる窒化アルミニうム粉末に該焼
結助剤が均一に分散し、事後の焼結体製造用原料粉末と
して好適に使用できるので好ましい。

以下、本発明方法を実施例により更に詳細に説明する。

実施例 塩基性塩化アルミニウム溶液（Ａ　１２０３　１７重量
％）を窒化アルミニウム粉末（０，３μ径）５ｇを分散
した水溶液１１中に水溶液のｐＨを８に保持しつつｌ　
ｍ　１７　ｍ　ｉ　ｎの割合で添加し、窒化アルミニウ
ムを含有する水酸化アルミニウムを析出させた（アルミ
ナ１００ｇ相当）後、濾過、洗浄し、乾燥して水酸化ア
ルミニウムを得た。

このようにして得た水酸化アルミニウム１００ｇを、キ
ノリ７２００ｍｌにピンチ１００ｇ　（固定炭素５０重
量％）を溶解した溶液中に全量添加混合し、次いでキノ
リンを蒸発差せた後、電気炉内に挿入し、１５００℃、
５時間窒素雰囲気中で焼成した。

得られた粉末はほぼ球形で、平均粒径０．５μ、平均粒
径±１０％以内の粒子の割合が９０％と均一であり、Ｘ
線回折により窒化アルミニウムと少量の炭素であること
が確認された。

尚、比較のため窒化アルミニウム粉末を核として添加し
ていない平均粒径０．５μのアルミナ粉末１００ｇと平
均粒径０．５μの結晶質の窒化アルミニウム粉末５ｇを
上記と同様にピンチ含有キノリン溶液に添加混合し、上
記と同一条件で焼成した。

このようにして得られた粉末は平均粒径０．４μ、平均
粒径±１０％以内の粒子の割合が７０％で、Ｘ線回折に
よれば少量の窒化アルミニウムの他に未反応のアルミナ
及び炭素が多量に検出された。

このため更に１６５０℃、５時間の焼成を行った所、得
られた粉末は窒化アルミニウムが主成分となったが、平
均粒径は１．３μとなった。

（発明の効果） 以上、詳述した本発明方法によれば、従来法に比較し、
比較的低温での焼成で収率よく窒化アルミニウム粉末の
製造を可能ならしめるとともに、得られる窒化アルミニ
ウム粉末も平均粒径１μ以下の微粒で、粒径及び粒形の
ばらつきも少な（、その工業的価値は頗る大なるもので
ある。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 窒化アルミニウム粉末を分散させたアルミニウム含有溶
   液よりアルミナ水和物或いは水酸化アルミニウムを析出
   せしめた後、該アルミナ水和物或いは水酸化アルミニウ
   ムに炭素化合物を添加混合し、次いで該混合物を窒素を
   含む非酸化雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化ア
   ルミニウム粉末の製造方法。