JPS61219763A - 熱伝導率の高いセラミツク体およびその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、２５℃で１　、　００Ｗ／ａｍ・Ｋより大き
い、好ましくは２５℃で約１．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋ以上の
熱伝導率を有する液相焼結多結晶窒化アルミニウム体の
製造に関する。本発明の１つの観点によれば、窒化アル
ミニウムを炭素である程度まで１１５２１し、次いで、
酸化イツトリウムを利用してさらに脱酸お−よび／また
は焼結して本発明のセラミック材料を生成する。

−の　　　　　員 ３００　ｐｐｍの溶存酸素を含有する十分に純粋な窒化
アルミニウム単結晶の熱伝導率を測定すると室温熱伝導
率が２．８Ｗ／ｃｍ−にと測定され、この値はＢｅ１ｌ
ｅ結晶の熱伝導率３．７Ｗ／ｃｙｅ−にとほとんど同じ
位高く、α−Ｍ２０３単結晶の熱伝導率０．４４Ｗ／ｃ
ｙｅ・Ｋよりはるかに高い。窒化アルミニウム単結晶の
熱伝導率は溶存酸素の強い関数で溶存酸素含鑓の増加に
つれて減少する。例えば、ｏ、ｓｗｔ％の溶存酸素を含
有する窒化アルミニウム単結晶の熱伝導率は約０．８Ｗ
／ｃｍ・Ｋである。

窒化アルミニウム粉末は酸素親和性を有し、特にその表
面が酸化物で覆われていない場合にそうである。窒化ア
ルミニウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式に従ってＭ空孔が形成される。

３Ｎう　　→３０−２　　＋Ｖ　　　　　（１）（Ｎ−
３）　　　　（Ｎ′３）　　　ＣＭ”３）従って３つの
窒素位置に３つの酸素原子を入れるとアルミニウム位置
に１つの空孔が形成される。

窒素位置に酸素が存在しても、ＵＮの熱伝導率に与える
影響はおそらく無視できる程度であろう。

しかし、アルミニウム原子と空孔とは質量が大きく相違
するので、アルミニウム位置での空孔の存在はＮＮの熱
伝導率に強い影響をもち、すべての実用的目的において
、おそら＜ＡｌＮの熱伝導率の減少のすべての原因であ
る。

通常、純粋と称されるＡ７Ｎ粉末には３つの異なる酸素
源がある。酸素源の第１はＭ２Ｏ３の個別粒子である。

酸素源の第２は、ＡＩＮ粉末粒子を覆う、おそらくはＡ
ｌ２Ｏ３としての酸化物被覆である。酸素源の第３はＮ
Ｎ格子に溶解した酸素である。ＡｌＮ粉末のＮＮ格子中
に存在する酸素の量は、ＡｌＮ粉末を製造する方法に依
存する。ＵＮ粉末を高温で加熱することにより、さらに
酸素がＮＮ格子中に導入され得る。測定値から、約１９
００℃でＮＮ格子が約１，２ｗｔ％の酸素を溶解し得る
ことがわかる。本発明において、ＵＮ粉末の酸素含ｍと
は、酸素源第１、第２および第３として存在する酸素を
包含するものである。また本発明において、酸素源第１
、第２および第３としてＡｌＮ粉末に存在する酸素は、
遊離炭素を利用することにより除去でき、この炭素によ
る酸素除去の程度は、得られる焼結体に望まれる組成に
大きく依存する。

明　　の　　開　　示 本発明によれば、窒化アルミニウム粉末を空気中で加工
することができ、それでも２５℃で１゜００Ｗ／ｃｍ番
により大きい、好ましくは２５℃で約１．５０Ｗ／ｃｍ
・Ｋ以上の熱伝導率を有するセラミック体を生成するこ
とができる。

本発明の１実施の態様においては、既知の酸素含量の粒
状窒化アルミニウム、遊離炭素および酸化イツトリウム
よりなるコンパクト中の窒化アルミニウムを炭素で脱酸
してＡｌ、Ｎ、ＹおよびＯの望ましい当量組成を生成し
、さらに脱酸コンパクトをＹおよびＯを主成分とじ少量
のＮおよびＮを含有する液相によって焼結する。

添付図面を参照しながら展開される以下の詳しい説明か
ら本発明を一層よく理解できるであろう。

第１図は、＃Ｎ１ＹＮ１Ｙ２０ｓおよびＭ２Ｏ３よりな
る相互三元系（ｒｅｃｉｐｒｏｃａｌ　ｔｅｒｎａｒｙ
　ｓｙｓｔｅｍ　）におけるサブソリダス（ｓｕｂｓｏ
ｌｉｄｕｓ）相平衡を示す組成図である（米国特許出願
用５５３．２１３号、１９８３年１１月１８日出願、即
ち特願昭５９−２４２５３Ｅｌｌの第１図にも示されて
いる）。

第１図は当世％単位でプロットされており、縦座標軸そ
れぞれに沿って酸素の当ｄ％が示されている（窒素の当
量％は１００％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿
ってイツトリウムの当量％が示されているくアルミニウ
ムの当量％は、１００％−イツトリウムの当量％である
）。第１図において、線分ＣＤおよびＥＦを含まない線
分ＡＢＣＤＥＦが米国特許出願用５５３，２１３号の焼
結体の組成を画定し包囲している。第１図には、ＹＮ添
加剤および窒化アルミニウム粉末の１１１１％含量をつ
なぐ縦軸連結直線ｚＺ′の１例も示されている。多角形
ＡＢＣＤＥＦを通る縦軸連結直線上の任意の点で与えら
れるイツトリウムおよびＭの当量％から、縦軸連結直線
上のその点の組成物を生成するのに必要なイツトリウム
添加剤およびＡｌＮの昂を計算することができる。

第２図は米国特許出願用５５３，２１３号の多結晶体の
組成を示す第１図の部分の拡大図である。

第３図はＵＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｓおよびＭ２Ｏ３よりなる
相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図で
ある。第３図は当量％単位でプロットされており、縦座
標軸それぞれに沿って酸素の当量％が示されている（酸
素の当量％は、１００％〜酸素の当量％である）。横座
標軸に沿ってイツトリウムの当量％が示されている（ア
ルミニウムの当量％は、１００％−イツトリウムの当量
％である）。第３図において、線分ＫＪおよびＰ１Ｊを
含まない線分、即ち多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪが本発明の
方法により生成した焼結体の組成を画定し包囲している
。

第４図は多角形Ｐ＋　ＮＩＫＪを示すとともに多角形Ｑ
ＴＸＪを示す第３図の部分の拡大図である。

第１図と第３図はＵＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｇおよびＭ２Ｏ３
よりなる相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す
同じ組成図であり、第１図が特願昭５９−２４２５３５
号の多角形ＡＢＣＤＥＦおよび線分ＺＺ′を示すのに対
して、第３図が多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪを示す点が相違
するだけである。多角形ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された
組成は本発明の組成を包含しない。

第１図および第２図は、下記のようにして得られたデー
タに基づいて代数的に展開された図である。即ち、所定
の酸素含量のＹＮおよび所定の酸素含ｍのＡｌＮ粉末の
粒状混合物、また数例では＃Ｎ、ＹＮおよびＹ２Ｏ３粉
末の混合物を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガ
ス中でコンパクトに成形し、コンパクトを窒素ガス中周
囲圧力下約１８６０℃−約２０５０℃の範囲の焼結温度
で１−１．５時間の期間焼結することによりデータを得
た。さらに詳しくは、粉末の混合からこれから形成した
コンパクトの焼結までの全工程を窒素の非酸化性雰囲気
中で行った。

第３図および第４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪおよびＱ
ＴＸＪも、以下に記載する実施例ならびにこの実施例と
類似のやり方で行った操作例を含む他の実験により得ら
れたデータに基づいて、代数的に展開された図である。

オキシ窒化物および２つの異なる金属原子を含み、その
金属原子が原子価を変えない相平衡をプロットする最善
の方法は、第１及び３図でそうしたように組成を相互三
元系としてプロットすることである。第１図および第３
図の特定の系には、２種の非金属原子（酸素と窒素）と
２種の金属原子（イツトリウムとアルミニウム）とが存
在する。

＃１Ｙ１酸累および窒素はそれぞれ原子価＋３゜＋３．
−２および−３を有すると仮定する。Ｎ１Ｙ、酸素およ
び窒素すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物とし
て存在し、あたかも上記原子価を有するかのようにふる
まうと仮定する。

第１−４図の状態図は当量％でプロットしである。これ
らの元素それぞれの当量数は特定の元素のモル数にその
原子価を掛けた値に等しい。縦軸に沿って、酸素の当量
数に１００％を掛けて、酸素当量数と窒素当量数の合計
で割った値がプロットされている。横軸に沿って、イツ
トリウムの当量数に１００％を掛けてクツ１〜リウム当
量数とアルミニウム当量数の合計で割った値がプロット
されている。第１−４図のすべての組成をこのようにし
てプロットする。

第１−４図の状態図上の組成を用いて種々の相の型組％
および体積％を決めることができる。例えば、第３また
は４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪ内の特定の１点を用い
て、その点での多結晶体の相組成を決めることができる
。

第１−４図は固体状態の多結晶体の組成と相平衡を示づ
。

アーバン・チャールズ・フスビー（Ｉ　ｒｖｉｎ　　Ｃ
。

ｈａｒｌｅｓ　　Ｈｕｓｅｂｙ　）とカール・７ランシ
ス・ボビク（ｃａｒｌ　Ｆ　ｒａｎｃｉｓ　　Ｂ　ｏｂ
ｉｋ）による、本出願人に譲渡された米国特許出願第５
５３，２１３号（１９８３年１１月１８日出願）、即ち
特願昭５９−２４２５３５＠ｒ高熱伝導率の窒化アルミ
ニウムセラミック体」には、その第１図（本明細山にも
第１図−従来例−とじて図示）の線分ＣＤおよびＥＦを
含まない線分ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された組成、セラ
ミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および２２
℃で１．ＯＷ／Ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多
結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開
示されている。

この方法では、窒化アルミニウム粉末と、イツトリウム
、水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイットリウム添加剤と
よりなる混合物を形成し、ここで上記窒化アルミニウム
およびイツトリウム添加剤は予め定められた酸素合間を
有し、上記混合物はイツトリウム、アルミニウム、窒素
および酸素の当量％が第１図の線分ＣＤおよびＥＦを含
まない線分ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された組成を有し、
上記混合物をコンパクトに成形し、上記コンパクトを約
１８５０℃−約２１７０℃の範囲の温度で窒素、アルゴ
ン、水素およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる
雰囲気中で焼結して、上記多結晶体を生成する。

上記米国特許出願筒５５３．２１３Ｍには、約１．６当
量％より大から約１９．７５当量％までのイツトリウム
、約８０．２５当量％から約９８゜４当量％までのアル
ミニウム、約４．０当量％より大から約１５．２５当Ｒ
％までの酸素、および約８４．７５当量％から約９６当
量％までの窒素よりなる組成を有する多結晶体も開示さ
れている。

上記米国特許出願筒５５３．２１３号には、ＵＮと、Ｙ
およびＯを含有する第２相とよりなり、第２相の合計量
が多結晶体の全体積の約４．２体積％より大から約２７
．３体積％までの範囲にある相組成を有する多結晶体で
あって、多結晶の体積の約１０体積％未満の気孔率およ
び２２℃で１゜ＯＷ／１・Ｋより大きい熱伝導率を有す
る多結晶体も開示されている。

本発明を概括すれば、第３または４図の線分ＫＪおよび
Ｐ１Ｊを含まない線分、即ち多角形Ｐ＋Ｎ＋　ＫＪで画
定包囲された組成、セラミック体の体積の約１０体積％
未満、好ましくは約４体積％未満の気孔率および２５℃
で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい、好ましくは２５℃
で約１．５０Ｗ／１・Ｋ以上の熱伝導率を有する焼結多
結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が提
供され、この方法は （ａ　）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イツトリ
ウムまたはその館駆物質および、遊離炭素、約５０℃か
ら約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素
と揮散する気体状分解生成物とになる炭素質有機物質お
よびこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加
剤よりなる混合物を形成し、この混合物をコンパクトに
成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイツトリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第３または４図の点
にとＰｌとの間にあり、イツトリウムが約０゜３５当量
％より大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、
アルミニウムが約９５．６当歩％より大から約９９．６
５当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記コン
パクトは第３または４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画
定包囲された組成の外側にＹ、／Ｖ、ＯおよびＮの当量
％組成を有し、（ｂ　）上記コンパクトを非酸化性雰囲
気中で約１２００℃までの温度にて加熱し、これにより
酸化イツトリウムと遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
孔ｒｊＦ１塞温度温度低い温度までの温度に加熱し、こ
れにより上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有さ
れたｍｌと反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで
上記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が
第３または４図の線分ＫＪおよびＰ１Ｊを含まない多角
形Ｐ１Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された組成を有し、上記遊
離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さら
に （ｄ　）上記１１５２Ｗ１コンパクトを窒素含有非酸化
性雰囲気中で約１８６０℃以上の温度で焼結して上記多
結晶体を生成する工程を含む。

本発明の方法において、脱酸コンパクトの当量％で表示
した組成は、得られる焼結体の当量％で表示した組成と
同じであるか、それから有意な差がない。

本発明の方法において、ｗｉ素素置量放射化分析により
測定することができる。

ここで１成分の重量％は、全成分の合計重量％が１００
％になることを意味する。

周囲圧力は大気圧または大気圧付近を意味する。

粉末の比表面積または表面積は、ＢＥＴ表面積測定によ
る比表面積を意味する。

簡潔に述べると、本発明の１実施の態様においては、第
３または４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まない線分、即
ち多角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成、セラミック体
の体積の約１０体積％未満、好ましくは約２体積％未満
の気孔率および２５℃で１　、　００Ｗ／ｃｗ・Ｋより
大きい、好ましくは２５℃で１．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより
大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造する方法が提供され、この方法は（ａ
　）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イツトリウム
および、遊離炭素、約５０℃から約１０００℃までの範
囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生
成物となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりな
る群から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し
、ここで上記遊離炭素は約１００ｍ２／ｇより大きい比
表面積を有し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は
約３．４１２／９から約６膳２／２までの比表面積を有
し、上記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合
物およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウム
の当量％が第３または４図の点Ｘから点Ｑまでの範囲に
あり、イツトリウムが約０．８当量％より大から約３．
２当量％までの範囲にあり、アルミニウムが約９６．８
当量％から約９９．２当量％より小までの範囲にある組
成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多角形Ｐ
＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ
、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパクト中の
窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約１
．４０ＩＮ！ｔ％より大から約４゜５０重量％より小ま
での範囲の量の酸素を含有し、（ｂ）上記コンパクトを
非酸化性雰囲気中で約１２００℃までの温度にて加熱し
、これにより酸化イツトリウムと遊離炭素を生成し、 （ｃｊ　）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約１
３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉
塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有されたｉ１
素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記１
ｌ１２１！！コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量
％が第３または４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まない多
角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成を有し、上記炭素に
よる脱酸以前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムが
この窒化アルミニウムの重分の約１．４重量％より大か
ら約４．５１１１％より小までの範囲の酸素含量を有し
、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在
し、さらに （ｄ　）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素
を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約
１９１０℃から約２０００℃まで、好ましくは約１９１
０℃から約１９５０℃まで、１実施の態様では約１９５
０℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、上記
多結晶体を生成する工程を含む。

簡潔に述べると、本発明の別の実施態様によれば、第３
または４図の線分ＫＪおよびＰ１Ｊを含まない線分、即
ち多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された組成、セラ
ミック体の体積の約１０体積％未満、好ましくは約４体
積％未満の気孔率および２５℃で１．００Ｗ／Ｃｍ・Ｋ
より大きい、好ましくは２５℃で１．５Ｗ／ｃｙ＊・Ｋ
以上の熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造する方法が提供され、この方法は下記
の工程を含む。

（ａ　）窒化アルミニウム粉末の約４．４重量％までの
酸素含量を有する窒化アルミニウム粉末を用意し、この
窒化アルミニウム粉末、酸化イツトリウムまたはその前
駆物質および、遊離炭素、約５０℃から約１０００℃ま
での範囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状
分解生成物となる炭素質有機物質およびこれらの混合物
よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を
形成し、この混合物をコンパクトに成形し、ここで上記
混合物およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第３または４図の点にとＰ＋　どの間に
あり、イツトリウムが約０．３５当量％より大から約４
．４当量％より小までの範囲にあり、アルミニウムが約
９５．６当量％より大から約９９．６５当量％より小ま
での範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第３また
は４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された組成
の外側にＹ、＃、ＯおよびＮの５琵％組成を有し、この
処理中上記窒化アルミニウムは酸素を捕集し、炭素によ
る脱酸以前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムの酸
素含量が窒化アルミニウムの約０゜６重量％より大、好
ましくは約１．４０重出％より大から約４．５０重量％
までの範囲にあり、これによって窒化アルミニウム粉末
を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに加工し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イツトリウム
と遊離炭素を生成し、 （０）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これに
より上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された
酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記
脱酸コンパクトは／Ｖ、Ｙ、０およびＮの当量％が第３
または４図の線分ＫＪおよびＰ＋　Ｊを含まない多角形
ＰＩＮ＋　ＫＪで画定包囲された組成を有し、上記遊離
炭素が上記脱酸コンパクトを生成する措存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で約１８６０℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生
成する。

ａ潔に述べると、本発明のさらに他の実施の態様によれ
ば、第３または４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まない多
角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成、セラミック体の体
積の約１０体積％未満、好ましくは約２体積％未満の気
孔率および２５℃で１．００Ｗ／Ｃ１◆により大きい、
好ましくは２５℃で１．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱
伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック
体を製造する方法が提供され、この方法は下記の工程を
含む。

（ａ）窒化アルミニウム粉末の約１．００重５１％より
大から約４．００１１％より小までの範囲の酸素含量を
有する窒化アルミニウム粉末を用意し、この窒化アルミ
ニウム粉末、酸化イツトリウムまたはその前駆物質およ
び、遊離炭素、約５０℃から約１０００℃までの範囲の
温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物
となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりなる群
から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、こ
こで上記ｉ［炭素は約１００１２／’）より大きい比表
面積を有し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約
３．４　１／Ｓｔから約６１２／Ｓ）までの比表面積を
有し、上記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混
合物およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウ
ムの当闇％が第３または４図の点Ｘから点Ｑまでの範囲
にあり、イツトリウムが約０．８当量％より大から約３
．２当量％までの範囲にあり、アルミニウムが約９６゜
８当量％から約９９．２当量％より小までの範囲にある
組成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多角形
Ｐ＋Ｎ’＋ＫＪで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ
、０およびＮの当量％組成を有し、この処理中上記窒化
アルミニウムは酸素を捕集し、炭素による脱酸以前の上
記コンパクト中の窒化アルミニウムの酸素含量が窒化ア
ルミニウムの約１゜４０重量％より大から約４．５０重
量％までの範囲にあり、かつ上記出発材料としての窒化
アルミニウム粉末の上記酸素含量より窒化アルミニウム
の約０．０３１１１％より大から約３．００重量％まで
の範囲の量だけ太き（、これによって窒化アルミニウム
粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに加工し
、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イツトリウム
と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容間％以上の窒素を含有
する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約１３５
０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温
度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記
遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反
応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コン
パクトはＡｌ、ＹｌｏおよびＮの当量％が第４図の線分
ＱＪおよびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪで画定包囲さ
れた組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを
生成するｍ存在し、さら に（ｄ　）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒
素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧ツノ下
、約１９１０℃から約２０００℃まで、好ましくは約１
９１０℃から約１９５０℃まで、１実施の態様では約１
９５０℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、
上記多結晶体を生成する。

本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
コンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点にとＰの間にあるが点にとＰを含まない組
成を有し、上記イツトリウムが約０．５５当量％より大
から約４．４当量％より小までの範囲にあり、上記アル
ミニウムが約９５．６当量％より大から約９９．４５当
量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱
酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、０およびＮの当量％が第４図
の線分ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画
定包囲された組成よりなる。

本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点Ｎから点Ｐ１までの範囲にある組成
を有し、上記イツトリウムが約０．３５当量％より大か
ら約２．９当量％までの範囲にあり、上記アルミニウム
が約９７．１当量％から約９９．６５当量％より小まで
の範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは
Ａｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分ＰＩＰを
含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＮＯＰで画定包囲された組
成よりなる。

本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分Ｑ　
Ｙ　２を含まない多角形ＱＴＹＩ　Ｙ２で画定包囲され
た組成を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック
体を製造するために、上記混合物および上記コンパクト
は、イツトリウムおよびアルミニウムの当量％が点Ｙ１
から点Ｑまでの範囲にあり、即ち上記イツトリウムが約
０．８当量％より大から約２．０当量％までの範囲にあ
り、上記アルミニウムが約９８．０当量％から約９９゜
２百聞％より小までの範囲にある組成を有する。

本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
上記コンパクトは、イツトリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点にとＰとの間にあるが点におよびＰ
を含まず、即ら上記イツトリウムが約０．５５当■％よ
り大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、上記
アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９９．４
５当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記焼結
体および上記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの
当量％が第４図の線分ＮＫ、ＫＪおよびＰＪを含まない
多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された組成よりなる。

本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
および上記コンパクトは、イツトリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点Ｎ＋から点Ｋまでの範囲にあ
り、即ち上記イツトリウムが約１．９当量％から約４．
４当量％より小までの範囲にあり、上記アルミニウムが
約９５．６当量％より大から約９８．１当量％までの範
囲にある組成を有し、上記焼結体および上記ｌ１５２１
１！コンパクトはＡｌ、ＹｌｏおよびＮの当量％が第４
図の点にを含まない線分Ｎ１Ｋで画定包囲された組成よ
りなる。

本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分ＱＪ
およびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪで画定包囲された
組成およびセラミック体の１体積％未満の気孔率を有す
る焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造する
ために、遊離炭素が約１００１／’）より大きい比表面
積を有し、上記混合物中の窒化アルミニウムが約３．７
１２／牙から約６．０１／’）までの範囲の比表面積を
有し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で約１９１
０℃から約１９５０℃までの範囲の焼結温度で行い、得
られる焼結体が２５℃で１．５０Ｗ／１・Ｋより大きい
熱伝導率を有し、また約１９５０℃から約２０００℃ま
での範囲の焼結温度で行い、得られる焼結体が２５℃で
約１．６７Ｗ／１・Ｋより大きい熱伝導率を有する。

本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分Ｑ　
Ｙ　２を含まない多角形ＱＴＹ１Ｙ２で画定包囲された
組成を有し、焼結体の約０．０４重８％未満の量の炭素
を含有し、２５℃で１．７７Ｗ／Ｃ１・Ｋより大きい熱
伝導率および焼結体の１体積％未満の気孔率を有する焼
結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するため
に、上記混合物中の窒化アルミニウムが約３．４　ｍ２
／ｇから約６．０１２／’）までの範囲の比表面積を有
し、遊離炭素が１００ｍ２／ｇより大きい比表面積を有
し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結
温度を１９５０℃から約２０００℃までの範囲とする。

本方法の他の実施の態様では、第４図の線分ＱＹ２を含
まない多角形ＱＴＹ＋　Ｙｚで画定包囲された組成を有
し、焼結体の約０．０４重量％未満の量の炭素を含有し
、２５℃で１．６８Ｗ／Ｃ１ｌ・Ｋより大きい熱伝導率
および焼結体の１体積％未満の気孔率を有する焼結多結
晶窒化アルミニウム体をＩｌｌ造するために、上記混合
物中の窒化アルミニウムが約３．７１／牙から約６．０
ｔｓ２／ｇまでの範囲の比表面積を有し、遊離炭素が１
００１１２／Ｓｔより大きい比表面積を有し、コンパク
トの焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結温度を約１９
１０℃から約１９５０℃までの範囲とする。

本方法の他の実施の態様においては、第４図の線分ＱＹ
２を含まない多角形ＱＴＹ＋　Ｙｚで画定包囲された組
成を有し、２５℃で１．５７Ｗ／ｃｗ・Ｋより大きい熱
伝導率および焼結体の１体積％未満の気孔率を有する焼
結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するため
に、上記混合物中の窒化アルミニウムが約３．７１２／
’）から約６゜０１２／ｌまでの範囲の比表面積を有し
、遊離炭素が１００ｍ２／ｇより大きい比表面積を有し
、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結温
度を約１９１０℃から約１９５０℃までの範囲とする。

本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
上記コンパクトは、イツトリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点におよびＰを含まない点にとＰとの
間にあり、即ち上記イツトリウムが約０．５５当恐％よ
り大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、上記
アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９９．４
５当針％より小までの範囲にある組成を有し、上記焼結
体および上記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、０およびＮの
当量％が第４図の線分ＮＫ、ＫＪおよびＰＪを含まない
多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された組成よりなり、上記
混合物中の遊離炭素が約１００１／牙より大きい比表面
積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が約３．４ｍ２／
ｇから約６．０ｍ２／ｇまでの範囲の比表面積を有し、
上記焼結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が約１９６
５℃から約２０５０℃までであり、上記焼結体が焼結体
の約２体積％未満、好ましくは約１体積％未満の気孔率
および２５℃で１．６７Ｗ／ｃｖ・Ｋより大きい熱伝導
率を有する。

本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
および上記コンパクトは、イツトリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点Ｎ１から点Ｋまでの範囲にあ
る組成を有し、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは
、Ａｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の点にを含ま
ない線分Ｎ１Ｋで画定された組成よりなり、上記混合物
中の遊離炭素が約１００１／’）より大きい比表面積を
有し、上記窒化アルミニウム粉末が約３．６１２／牙か
ら約６．０１２／ｌまでの範囲の比表面積を有し、上記
焼結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が約１９７０℃
から約２０５０℃までであり、上記焼結体が２５℃で１
．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する。

第３または４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪ内の特定の点
から計算した組成を次の第１表に示す。

第１表 ０　０，６　１．１　９８．７（９８，１）　　０．２
（０，３）　　１．１（１，６）Ｎ　　２，９　２，９
　９４．９（９２，４）　　５．１（７，（ｉ）　　　
−Ｋ　　４，４　４，４　９２．４（８８，７）　　７
．６（１１，３）　　　−Ｊ　　２，５　４，１　９４
．０　（９１，９）　　　　　　６．０　（８，１）Ｑ
　　Ｏ１８１，５５９８，１（９７，３）　　　　　　
１．９　（２，７）Ｔ　　１．０　１．５５　９７．８
　　　０．７　　　１，５Ｘ　　３．２　４．２　９３
，４　　　２．８　　　３．８Ｙ＋　　２．０　２，７
５　９５，８　　　１．５　　　２．７Ｙ２　１．９　
３，１５　９５，５　　　　　　　４．５Ｎ＋　　１．
９　１，９　９６．７（９４，９）　　３．３（５，１
）　　　−Ｐ＋　　０．３５０，８５　９９．２　（９
８，８）　　　　　　０．８　（１，２）’ｌｆｆ１％
を括弧内に、体積％を括弧なしで示す。

本発明の方法に従って製造した多結晶窒化アルミニウム
体は、第３または４図の線分ＫＪおよびＰ１Ｊを含まな
い多角形、即ち線分Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された
組成を有する。本発明の方法により製造した第３または
４図の線分ＫＪおよびＰ＋　Ｊを含まない多角形Ｐ＋　
Ｎ＋　ＫＪの焼結多結晶体は、約０．３５当量％より大
から約４．４５饋％より小までのイツトリウム、約９５
．６５恐％より大から約９９．６５当開％より小までの
７１ルミニウム、約０．８５当量％より大から約４゜４
当量％より小までの酸素および約９５．６当量％より大
から約９９．１５当量％より小までの窒素よりなる組成
を有する。

また、第３または４図の線分ＫＪおよびＰ１Ｊを含まな
い多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された多結晶体は
、ＡｌＮ相と第２相とよりなり、この第２相は点Ｐ１の
すぐ近くの組成での焼結体の全体積の約０．８体積％よ
り大から点にのすぐ近くの組成での約７．６体積％より
小までの量範囲にあり、Ｙ２Ｏ１１からまたはＹ４Ａｌ
２Ｏ９とＹ２Ｏ３の混合物から構成される。第２相がＹ
２Ｏ３よりなるとき、即ち線分Ｎ１Ｋ上にあるとき、第
２相は焼結体の約３．３体積％から約７．６体積％より
小までの捲範囲となる。しかし、第２相が、Ｙ２Ｏ３と
Ｙ４Ｍ２０ｓよりなる第２相の混合物であるとぎ、即ら
多結晶体が線分ＫＪ、Ｐ＋　ＪおよびＮ＋Ｋをｉまない
多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲されているとぎ、こ
の第２相混合物は焼結体の約０．８体積％より大から約
７．６体積％より小までの量範囲となる。詳しくは、こ
れらの第２相は両方とも常に痕跡量以上、即ちＸ線回折
分析により検出可能な置載上存在し、Ｙ２Ｏ３相は焼結
体の約７．６体積％より小までの範囲となり、Ｙ４Ａｌ
２Ｏ９相は焼結体の全体積の約６．０体積％より小まで
のｗｉ囲となり得る。さらに詳しくは、Ｙ４７Ｖ２０９
とＹ２Ｏ３相の混合物が存在する場合、組成物が第４図
の線分Ｐ１Ｊから線分Ｎ＋Ｋに向って移行するにつれて
、ＹＡＡ＃２０９相のｍが減少し、Ｙ２Ｏ５相の量が増
加する。第４図の線分Ｐ＋　ＪはＡ＃Ｎ相とＹ４Ｎ２０
９よりなる第２相とから構成される。

本方法により製造した第４図の線分ＫＪおよびＰＪを含
まない多角形ＰＯＮＫＪの焼結多結晶体は、約０．５５
当量％より大から約４．４当量％より小までのイツトリ
ウム、約９５．６５酪％より大から約９９．４５当量％
より小までのアルミニウム、約１．１当Ｍ％から約４．
４５指％より小までの酸素、および約９５．６当み％よ
り大から約９８８ｇ当量％までの窒素よりなる組成を有
する。

また、第３または４図の線分ＫＪおよびＰＪを含まない
多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された多結晶体は、ＡｌＮ
相と第２相とよりなり、この第２相は線分ＰＯでの焼結
体の全体積の約１．３体積％から点にすぐ近くの組成で
の約７．６体積％より小までの畿範囲にあり、Ｙ２Ｏ３
からまたはＹ４Ｎ２０９とＹ２島の混合物から構成され
る。第２相がＹｚＯｓよりなるとき、即ち線分ＮＫ上に
あるとぎ、第２相は焼結体の約５．１体積％から約７０
６体積％より小までの量範囲となる。しかし、第２相が
、Ｙ、＋ＯｓとＹ４Ａｌ２Ｏ９よりなる第２相の混合物
であるとき、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以上
、即ちｘ１！回折分析により検出可能な置載上存在し、
このような混合物中でＹ２Ｏ３相は焼結体の約７．６体
積％より小までの範囲となり、Ｙ４＃ｚＯｓ相は焼結体
の全体積の約６．０体積％より小までの範囲となり得る
。さらに詳しくは、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９とＹ２Ｏ３相の混合
物が存在する場合、組成物が第４図の線分ＰＪから線分
ＮＫに向って移行するにつれて、Ｙ４Ｍ２０９相のｄが
減少し、Ｙ２Ｏ３相の最が増加する。第４図の線分ＰＪ
はＡｌＮ相とＹ４Ａｌ２Ｏ９よりなる第２相とから構成
される。

第１表かられかるように、点にの組成の多結晶体に最大
量の第２相が存在し、その第２相は点にではＹ２Ｏ３で
あろう。

別の実施の態様においては、本発明の方法により製造し
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分Ｐ
＋　Ｐを含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＮＯＰで画定包囲
された組成を有する。本発明の方法により製造した第３
または４図の線分Ｐ＋　Ｐを含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋
　ＮＯＰの焼結多結晶体は、約０．３５当量％より大か
ら約２．９当量％までのイツトリウム、約９７．１当量
％から約９９゜６５当量％までのアルミニウム、約０．
８５当量％より大から約２．９当量％までの酸素、およ
び約９７．１当量％から約９９．１５当量％より小まで
の窒素よりなる組成を有する。

また、第３または４図の線分Ｐ＋　Ｐを含まない多角形
Ｐ＋　Ｎ＋　ＮＯＰで画定包囲された多結晶体は、ＵＮ
相と第２相とよりなり、この第２相の点Ｐ１のすぐ近く
の組成での焼結体の全体積の約０゜８体積％より大から
点Ｎでの約５．１体積％までの壁範囲にあり、ここでＹ
２Ｏ３からまたはＹ４Ａｌ２Ｏ９とＹ２Ｏ３の混合物か
ら構成される。第２相がＹｚＯｓよりなるとき、即ち線
分ＮＩＮ上にあるとき、第２相は焼結体の約３．３体積
％から約５．１体積％までの壁範囲となる。しかし、第
２相がＹｚＯｓとＹ４Ａｌ２Ｏｓよりなる第２相の混合
物であるとき、即ち多結晶体が線分Ｐ＋　ＰおよびＮ＋
Ｎを含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＮＯＰで画定包囲され
ているとき、この第２相混合物は焼結体の約０．８体積
％より大から約５．１体積％より小までの壁範囲となる
。詳しくは、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以上
、即ちＸＩｍ回折分析により検出可能な値以上存在し、
Ｙ２Ｏ３相は焼結体の約５．１体積％より小までの範囲
となり、Ｙ４ｆｉＪｚｏ９相は焼結体の全体積の約１６
３体積％より小までの範囲となり得る。さらに詳しくは
、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９とＹ２Ｏ３相の混合物が存在する場合
、組成物が第４図の線分Ｐ＋　Ｐから線分ＮＵＮに向っ
て移行するにつれて、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９相の量が減少し、
ＹｚＯｓ相の置が増加する。第４図の線分Ｐ＋　ＰはＮ
ＩＮ相とＹ４Ａｊ２０ｓよりなる第２相とから構成され
る。

別の実施の態様においては、本発明の方法によりＩｎし
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分Ｑ
ＪおよびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪで画定包囲され
た組成を有する。本発明の方法により製造した第３また
は４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪ
の焼結多結晶体は、約０．８当量％より大から約３．２
当量％までのイツトリウム、約９６．８当量％から約９
９．２当量％までのアルミニウム、約１．５５当量％よ
り大から約４．２当量％までの酸素、および約９５．８
当量％から約９８．４５当量％より小までの窒素よりな
る組成を有する。

また、第３または４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まない
多角形ＱＴＸＪで画定包囲された多結晶体は、ＡｌＮ相
と第２相とよりなり、この第２相は焼結体の全体積の約
１．９体積％より大から約６゜６体積％より小までの壁
範囲となり、ここでＹ４Ａｌ２Ｏ９とＹ２Ｏ３の混合物
から構成される。

詳しくは、Ｙ２Ｏ３相は痕跡量、即ちＸ線回折分析によ
り検出可能な組以上から焼結体の約２．８体積％より小
までの範囲となり、Ｙ４Ｍ２０９相は焼結体の約１．５
体積％から約６．０体積％より小までの範囲となる。さ
らに詳しくは、組成が第４図の線分ＱＪから線分子Ｘに
向って移行するにつれて、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９相の量が減少
し、Ｙ２Ｏ３相の量が増加する。

１実施の態様では、本発明の多結晶体は第３または４図
の線分ＮＫ、ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫ
Ｊで画定包囲された組成を有する。

即ち、約０．５５当饋％より大から約４，４当量％より
小までのイツトリウム、約９５．６当量％より大から約
９９．４５当量％より小までのアルミニラム、約１．１
当量％から約４．４当量％より小までの酸素、および約
９５．６当量％より大から約９８．９当量％までの窒素
よりなる組成を有する。この実施の態様では、焼結体の
相組成はＡｌＮ相とＹ４Ａｌ２Ｏ９およびＹ２Ｏ３より
なる第２相の混合物とよりなる。この第２相混合物は焼
結体の約１．３体積％から約７．６体積％より小までの
量の範囲となり、常にＹ４Ｍ２０９およびＹ２Ｏ３を少
くとも痕跡量、即ち少くともＸ線回折分析で検出できる
量含有する。さらに詳しくは、この実施の態様では、Ｙ
２Ｏ３相の量が焼結体の約７．６体積％より小までの範
囲となり、Ｙ４＃２０９相の量が焼結体の約６．０体積
％より小までの範囲となり得る。

別の実施のＢ様では、本発明の方法により、第４図の点
にを含まない線分Ｎ１Ｋで画定された焼結体が製造され
、この焼結体は、ＡｌＮとＹ２Ｏ３よりなり、Ｙ２Ｏ３
相が焼結体の約３．３体積％から約７．６体積％より小
までの範囲にある組成を有する。第４図の点にを含まな
い線分Ｎ１Ｋは約１．９当量％から約４．４当量％より
小までのイツトリウム、約９５，６当量％より大から約
９８．１当量％までのアルミニウム、約１．９当量％か
ら約４．４当量％より小・までの酸素および約９５゜６
当量％より大から約９８．１当量％までの窒素よりなる
組成を有する。

別の実施態様では、本発明の方法により、第４図の線分
ＱＹ２を除く多角形ＱＴＹＩ　Ｙ２で画定された焼結体
が製造され、この焼結体は、ＵＮとＹｚＯｔおよびＹ４
Ｍ２・０９の第２相混合物とよりなる相組成を有する。

この第２相混合物の合計量は焼結体の全体積の約１．９
体積％より大から約４．５体積％より小までの範囲とな
る。詳しくは、Ｙ２Ｏ３相は痕跡量、即ちＸ線回折分析
により検出可能な置載上から焼結体の全体積の約１．５
体積％までの範囲となり、Ｙ＜ＭｚＯｓ相は焼結体の約
１．５体積％から約４６５体積％より小までの範囲とな
る。第４図の多角形ＱＴＹ＋　Ｙｚは、約０．８当量％
より大から約２．０当量％までの、イツトリウム、約９
８．０当量％から約９９．２当量％より小までのアルミ
ニウム、約１．５５当量％より大から約３．１５当量％
より小までの酸素および約９６．８５当量％より大から
約９８．４５当量％より小までの窒素よりなる組成を有
する。

本発明の方法において、窒化アルミニウム粉末は市販級
または工業用向けのものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は、得られる焼結製品の
所望特性に有意な悪影響を与える不純物を含有してはな
らない。本発明の方法に用いる出発材料としての窒化ア
ルミニウム粉末は、一般に約４．４重量％まで、通常的
０．５重量％より大から約４．０１１％より小までの、
即ち約４重量％までの量の酸素を含有し、１実施の態様
では約１．００重量％より大から約４．００重量％より
小までの範囲の酸素を含有する。代表的には、市販の窒
化アルミニウム粉末は約１．５重量％（２，６当量％）
から約３重量％（５，２当量％）までの酸素を含有し、
このような粉末が著しく低コストであるのでもっとも好
ましい。

一般に、本発明の出発材料としての窒化アルミニウム粉
末は、その比表面積が広い範囲にわたって変わり、通常
的１０１／９までの範囲となる。

その比表面積は、多くの場合的１．０１２／Ｇより大き
く、大抵の場合的３．０１／’）以上、通常的３．２會
２／牙より大きく、好ましくは約３゜４１２／’）以上
である。

一般に本混合物中の、即ち諸成分を通常ミリングにより
混合した後の本窒化アルミニウム粉末は比表面積が広い
範囲にわたって変わり、一般に約１０１／’）までの範
囲となる。この比表面積は、多くの場合的１．０ｍ２／
＄より大から約１０１２／２まで、大抵の場合的３．２
１１２／’）から約１０１／’）まで、好ましくは約１
．５＋ａ２／牙から約５１１２／ｆまでの範囲にあり、
１実施の態様にあっては約３．４ｓ２／ｓから約５１／
２までの範囲にある。比表面積はＳＥＴ表面積測定法に
よる。具体的には、本発明のある組成物の最低焼結温度
は窒化アルミニウムの粒度の増加につれて上昇する。

一般に、本混合物中の酸化イットリウム（Ｙ２０＊）添
加剤は広い範囲で変わる比表面積をもつ。一般に、この
比表面積は約０．４ｍ２／９より大きく、通常的０．４
１１１２／９より大から約６．０１２／’）まで、好ま
しくは約０．６ｍ２／２から約５．０１２／１まで、特
に好ましくは約１゜０１’／Ｇから約５．０１／９まで
の範囲にあり、１実施の態様では２．０１／’）より大
である。

本発明の実施にあたって、窒化アルミニウム粉末の脱酸
用炭素は遊離炭素の形態で与えられ、このような遊離炭
素は混合物に元素炭素としであるいは炭素質添加剤の形
態で、例えば熱分解して遊離炭素を与え得る有機化合物
の形態で加えることができる。

本炭素質添加剤は、遊離炭素、炭素質有機物質およびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれる。

炭素質有機物質は約５０℃−約１０００℃の温度で完全
に熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物とな
る。好適実施例にあっては、炭素質添加剤が遊離炭素で
あり、特に好ましくは黒鉛である。

高分子量芳香族化合物または物質は、通例熱分解時に必
要な収債の１ミクロン未満の微小寸法の粒状遊離炭素を
生成するので、本遊離炭搬を添加するのに好ましい炭素
質有機物質である。このような芳香族物質の例には、ア
セトンまたは高級アルコール、例えばブチルアルコール
に可溶なノボラックとして知られるフェノールホルムア
ルデヒド縮合樹脂、ならびに多数の関連縮合重合体また
は樹脂、例えばレゾルシノール−ホルムアルデヒド、ア
ニリン−ホルムアルデヒドおよび、クレゾール−ホルム
アルデヒド縮合樹脂がある。別の好適な１群の物質に、
コールタールに含まれる多核芳香族炭化水素の誘導体、
例えばジベンズアントラセンおよびクリセンがある。他
の好適な１群に、芳香族炭化水素に可溶な芳香族炭化水
素の重合体、例えばポリフェニレンまたはポリメチルフ
ェニレンがある。

本遊離炭素は比表面積が広い範囲にわたって変わり得、
少くとも本脱酸を行うのに十分である必要があるだけで
ある。遊離炭素の比表面積を、ＢＥＴ表面積測定法によ
り、一般に約１０１／！）より大、好ましくは２０１／
’）より大、さらに好ましくは１００ｍ２／’ｔより大
、特に好ましくは１５０１１２ｚｌより大にすることに
より、Ａ＃Ｎ粉末の脱酸を行うためのＡ＃Ｎ粉末との緊
密な接触を確保する。

本遊離炭素の表面積をできる限り大きくするのが最適で
ある。また、遊離炭素の粒度が細かければ細かい程、即
ち表面積が大きければ大きい程、遊離炭素が脱酸コンパ
クト中に残す穴または気孔が小さくする。一般に、所定
の脱酸コンパクトの気孔が小さＣノれば小さい程、焼結
体の約１体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成する
のに、焼結温度で発生させなければならない液相の必要
間が少なくなる。

窒化アルミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコ
ンパクトに加工するとは、ここでは、本混合物を生成す
るための窒化アルミニウム粉末の混合のすべて、コンパ
クトを生成するための得られた混合物の成形のすべて、
ならびに炭素により脱酸される前のコンパクトの取扱い
と貯蔵を包含するものである。本方法では、窒化アルミ
ニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに
加工することは、少くとも部分的に空気中で行われ、こ
のような窒化アルミニウム粉末の加工中、窒化アルミニ
ウム粉末は空気から酸素を通常窒化アルミニウムの約０
．０３ｆｌ重量％より大きい量捕集し、このような酸素
の捕集は制御および再現可能であり、同一条件下で行う
ならばさしたる差異がない。所望に応じて、遊離炭素に
よる脱酸に適当なコンパクトへの窒化アルミニウム粉末
の加工を空気中で行うことができる。

本発明の窒化アルミニウムの加工時に、窒化アルミニウ
ムが捕捉する酸素は任意の形態をとり得る。即ち、捕捉
酸素は最初は酸素であるか、または最初は何らかの他の
形態、例えば水となり得る。

窒化アルミニウムが空気または他の媒体から捕集した酸
素の合計量は一般に窒化アルミニウムの合計重用の約３
．００重Ｍ％より小であり、一般に約０．０３ｆｆｌｆ
ｆｉ％より大から約３．００重量％より小までの範囲に
あり、通常約０．１０［ｔ％から約１．００重量％まで
の範囲にあり、好ましくは約０．１５重量％から約０．
７０重量％までの範囲にある。一般に、コンパクトの脱
酸以前の本混合物およびコンパクト中の窒化アルミニウ
ムは、窒化アルミニウムの合計型ωに基づいて、約４゜
５０重量％より小の酸素含量を有し、酸素含量は一般に
約０．６重量％より大、好ましくは約１゜４０重量％よ
り大から約４．５０重量％より小まで、通常約２．００
重量％から約４．００重量％まで、さらに通例では約２
．２０重量％から約３゜５０重開気までの範囲にある。

出発窒化アルミニウム粉末の酸素含量および脱酸より前
のコンパクト中の窒化アルミニウムの酸素含量は中性子
放射化分析により測定できる。

コンパクトにおいて、酸素を約４．５１１１％以上の量
含有する窒化アルミニウムは通常望ましくない。

本発明の方法を実施するとぎには、窒化アルミニウム粉
末、酸化イツトリウム粉末および通常遊離炭素の形態の
炭素質添加剤よりなる均一なもしくは少くとも有意に均
一な混合物または分散物を形成し、このような混合物は
多数の技術で形成することができる。粉末をボールミル
混線、好ましくは液体媒体中周囲圧力および温度でボー
ルミルして均一なもしくは有意に均一な分散物を生成す
るのが好ましい。ミル用媒体は通常シリンダーまたはボ
ールの形態であり、粉末に有意な悪影響を与えてはなら
ず、好ましくは鋼または多結晶窒化アルミニウム（ミル
用媒体粒度のＡｌＮ粉末およびＹ２Ｏ３焼結助剤のコン
パクトを焼結してつくるのが好ましい）よりなる。一般
に、ミル用媒体は約１／４インチ以上、普通約１／４イ
ンチー約１／２インチの直径を有する。液体媒体は粉末
に有意な悪影響をもってはならず、好ましくは非水系で
ある。好ましくは、液体混合またはミル用媒体は空温ま
たは周囲温度より高い温度から３００℃より低い温度範
囲で完全に蒸発除去されて、本混合物が残る。好ましく
は、液体混合媒体は有機液体、例えばヘプタンまたはヘ
キサンである。また好ましくは、液体ミル円線媒体は窒
化アルミニウム粉末用の分散剤を含有し、これにより均
一なもしくは有意に均一な混合物を有意に短いミル時間
で生成する。このような分散剤は分散に必要な量で使用
しなければならず、しかも１０００℃以下の＾温で完全
に蒸発もしくは分解および蒸発するかまたは有意な残漬
を残さず、即ち本方法に有意な影響を有する残渣を残さ
ないことが必要である。一般にこのような分散剤の聞は
窒化アルミニウム粉末の約ｏ、”＋ｍｍ％から約３重世
％より小までの範囲にあり、そして一般に分散剤は有機
液体、好ましくはオレイン酸である。

鋼製ミル媒体を用いる場合、鋼または鉄の残留物が乾燥
分散物または混合物中に残され、その最が検出限界量か
ら混合物の約３．０ｆＩｆｆｉ％までの範囲となる。こ
の混合物中の鋼または鉄の残留物は本発明の方法にも、
得られる焼結体の熱伝導率にも有意の影響をもたない。

液体分散物を多数の慣例技術で乾燥して液体を除去する
か蒸発させて、本粒状混合物を生成する。

所望に応じて、乾燥を空気中で行うことができる。

ミルずみの液体分散物を空気中で乾燥すると窒化アルミ
ニウムが酸素を捕集することになり、同じ条件下で乾燥
を行う場合、このような酸素捕集は再現性があり、有意
な差がない。また所望に応じて分散物をスプレー乾燥す
ることができる。

固体状炭素質有機物質を溶液の形態で混和して窒化アル
ミニウム粒子を被覆するのが好ましい。

非水系溶剤が好ましい。次に湿潤混合物に溶剤除去の処
理をして、本混合物を生成することができる。溶剤を多
数の技術で除去でき、例えば蒸発によるか、凍結乾燥、
即ち凍結分散物から真空下で溶剤を昇華することによっ
て除去する。このようにして窒化アルミニウム粉末上に
有機物質の実質的に均一な被膜を得、この被膜から熱分
解により遊離炭素の実質的に均一な分布を得る。

本混合物は空気中でコンパクトに成形され、混合物中の
窒化アルミニウムを空気にさらすことを包含する。本混
合物のコンパクトへの成形は、多数の技術で行うことが
でき、例えば押出、射出成形、ダイブレス、均衡プレス
、スリップキ１ジスティング、ロール圧縮または成形、
またはテープキレスティングによって所望の形状のコン
パクトを生成する。混合物の成形を補助するのに用いる
任意の潤滑剤、結合剤または類似の成形助剤は、コンパ
クトもしくは得られる焼結体に有意の有害作用をもって
はならない。このような成形助剤は比較的低い温度、好
ましくは４００℃より低い温度に加熱することで蒸発し
、有意な残渣を残さない種類のものが好ましい。成形助
剤の除去後、コンパクトの気孔率を６０％より小さく、
特に５０％より小さくして焼結中の緻密化を促進するの
が好ましい。

コンパクトが遊離炭素のソースとして炭素質有機物質を
含有する場合には、コンパクトを約５０℃から約１００
０℃までの範囲の温度に加熱して有機物質を完全に熱分
解し、本発明に必要な遊離炭素と揮散する気体状分解生
成物を生成する。炭素質有機物質の熱分解は、好ましく
は真空または周囲圧力で、非酸化性雰囲気中で行う。好
ましくは熱分解を窒素、水素、希ガス（例えばアルゴン
）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる非酸化
性雰囲気中で行う。さらに好ましくは雰囲気は窒素、ま
たは約２５容最％以上の窒素と水素。

希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混合物よりな
る群から選ばれるガスとの混合物である。

１実浦の態様では、雰囲気は窒素と約１容量％−約５容
量％の水素との混合物である。

炭素質有機物質の熱分解により導入される１１Ｍ炭素の
実際の借は、有機物質だけを熱分解し、減量を測定する
ことによって決定することができる。

好ましくは、本コンパクト中の有機物質の熱分解を焼結
炉内で行い、湿度を脱酸温度：即ち得られる遊離炭素が
ＡＩＮの酸素含猷と反応する温度に上げてゆく。

あるいはまた、本発明の方法では、酸化イツトリウムを
酸化イツトリウム前駆物質によって得ることができる。

用語酸化イツトリウム前駆物質は、約１２００℃より低
い温度で完全に熱分解して、酸化イツトリウムと、揮散
して焼結体中にその熱伝導率に有害な汚染物を残さない
副生ガスを形成する有機または無機化合物を意味する。

本発明の方法に有用な酸化イツトリウムの前駆物質の代
表例には、酢酸イツトリウム、炭酸イツトリウム、修酸
イツトリウム、硝酸イツトリウム、硫酸イツトリウムお
よび水酸化イツトリウムがある。

コンパクトが酸化イツトリウム前駆物質を含有する場合
、コンパクトを約１２００℃までの温度に加熱してその
前駆物質を熱分解し、これにより酸化イツトリウムを得
る。このような熱分解は非酸化性雰囲気、好ましくは真
空下または周囲圧力下において、そして好ましくは窒素
、水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混合
物よりなる群から選ばれる雰囲気中、好ましくは周囲圧
力で行う。雰囲気が窒素、または約２５容吊％以上の窒
素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれるガスとの混合物であるのが
好ましい。１実施の態様では、雰囲気は窒素と約１容量
％−約５容母％の水素との混合物である。

本発明における炭素による窒化アルミニウムの脱酸、即
ち炭素脱酸では、窒化アルミニウム、遊離炭素および酸
化イツトリウムよりなるコンパクトを脱酸温度に加熱し
て、遊離炭素を窒化アルミニウム中に含まれる酸素の少
くとも十分な量と反応させ、第３または４図の線分ＫＪ
およびＰ１Ｊを含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定
包囲された組成を有する脱酸コンパクトを生成する。こ
の炭素によるＩＢ２Ｍは、約１３５０℃からコンパクト
の気孔が開いたま）に留まる温度、即ちコンパクトを脱
酸するのに十分だが気孔閉塞温度より低い温度、通常約
１８００℃以下の温度で行い、脱酸を約１６００℃−１
６５０℃で行うのが好ましい。

炭素脱酸は、好ましくは周囲圧力下で、窒化アルミニウ
ムの脱酸を促進するのに十分な窒素を含有する気体状窒
素含有非酸化性雰囲気中で行う。

本発明によれば、窒素はコンパクトの脱酸を行うのに必
要な成分である。好ましくは窒素含有雰囲気は窒素であ
るか、約２５容量％以上の窒素と水素、希ガス（例えば
アルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれ
るガスとの混合物である。また好ましくは、窒素含有雰
囲気は窒素と水素との混合物、特に約５容量％以下の水
素を含む混合物である。

コンパクトの炭素脱酸を行うのに要する時間は実験的に
求めることができ、コンパクトの厚さおよびコンパクト
が含有するｉ＋ｍ炭素のｍに大きく依存する。即ち、炭
素脱酸時間はコンパクトの厚さの増加につれて、またコ
ンパクトに含まれる遊離炭素の量の増加につれて増加す
る。炭素脱酸はコンパクトを焼結温度まで加熱している
間に行うことができるが、但し加熱速度がコンパクトの
気孔が開いたままで脱酸を完了できるような速度であり
、このような加熱速度は実験的に決めることができる。

また、ある程度まで、炭素脱酸時間が脱酸温度、コンパ
クトの粒状混合物の粒度および均一性に依存する。即ち
、脱Ｍ温度が高い程、粒度が小さい程、そして混合物が
均一な程、脱酸時間が短い。またある程度まで、脱酸時
間は状態図上の最終位置に依存する。即ち線分Ｎ＋Ｋに
近づくにつれて、脱酸時間が増加する。代表的には炭素
弱酸時間は約１／４時間−約１．５時間の範囲にある。

好ましくは、コンパクトを焼結炉内で、コンパクトをＩ
ＩＲ酸濡度に必要な時間保持し、次いで温度を焼結温度
に上げることによってＩＩｑ酸する。焼結がコンパクト
中の気孔を閉塞し、気体状生成物が揮散するのをじゃま
し、これにより本焼結体の生成をさまたげる双性に、コ
ンパクトの脱酸を完了する必要がある。

本発明の炭素でのＩ６２＆２において、遊離炭素が窒化
アルミニウムの酸素と反応し、揮散する一酸化炭素ガス
を生成する。下記の脱酸反応が起ると考えられる。ここ
で窒化アルミニウムの酸素含量はＭ２Ｏ，として与えら
れる。

Ｎ２Ｏ５＋３０＋Ｎ２→３ＣＯ（’））＋　２ＡｌＮ　
　　　（２） 炭素により行われる脱酸で気体状炭素含有生成物が生成
し、これが揮散し、これにより遊離炭素を除去する。

脱酸前のコンパクトを速すぎる速度で炭素ＩＢ２酸温瓜
を経て焼結温度に加熱すると、−そのような速すぎる速
度はコンパクトの組成およびコンパクトが含有する炭素
の量に大きく依存するが、一本炭素脱酸は起らない。即
ら不十分な量の脱酸が起り、有意な量の炭素が反応（３
）および／または（３Ａ）により失なわれる。

Ｃ＋＃Ｎ→／ＶＣＮ　（牙）　　　　　　　（３）Ｃ＋
　＋　Ｎ　２→ＣＮ（牙）　　　　　　　（３Ａ）本脱
酸コンパクトを生成するのに必要な遊離炭素の特定量は
、多数の技術で決めることができる。

遊離炭素の必要猷は実験的に決定することができる。好
ましくは炭素の初期近似量は式（２）から、即ち式（２
）に規定された炭素の化学量論的量から計算され、そし
てこのような近似ｍを用いて、本方法において本焼結体
を生成するのに必要な炭素の間は、過剰なもしくは過少
な炭素を加えたとしても、１回か数回の実験で求めるこ
とができる。

具体的にはこれは、焼結体の気孔率を測定し、焼結体を
炭素について分析し、そしてＸ線回折分析によって行う
ことができる。コンパクトがあまりに多量の炭素を含有
すると、そのような脱酸コンパクトは焼結するのが困難
で、焼結体の約１０体積％より小、好ましくは約４体積
％より小の気孔率を有する焼結体を生成しない。即ち焼
結体が過剰ｍの炭素を含有する。コンパクトが含有する
炭素が余りに少ないと、得られる焼結体のＸ線回折分析
で、Ｙ２Ｏ３相が見られず、その組成が第４図の線分Ｋ
ＪおよびＰ１Ｊを含まない多角形ＰＩＮ＋　ＫＪで画定
包囲されていないことがわかる。

本脱酸を行うのに用いられる遊離炭素の酢は、どんな形
態にしても炭素を有意な惜残さず、即ち焼結体に有意な
有害作用をもついずれかの形態の炭素を含まない、本脱
酸コンパクトを生成するべきである。さらに特定すると
、ｌｌ５２酸コンパクトには、本焼結体の製造を妨害す
るかもしれない炭素が、どんな形態にせよまったく残っ
ていてはならない。即ち、焼結体の炭素含ωは、焼結体
の熱伝導率が２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大ぎく
なるのに十分な低さでなければならない。一般に、本焼
結体は何らかの形態の炭素を痕跡量、即ち焼結体の合計
重量に基づいて、一般に約０．０８重饋％未満、好まし
くは約０．０６５重量％未満、特に好ましくは約０．０
４ｍ１％未満、もっとも好ましくは０．０３重量％未満
の鎖含有してもよい。

焼結体中に残っている有意の伍の炭素はどんな形態でも
、焼結体の熱伝導率を著しく下げる。焼結体の約０．０
６５重石％より多い量のあらゆる形態の炭素は、焼結体
の熱伝導率を著しく下げやすい。

本脱酸コンパクトは、脱酸コンパクトの組成にふされし
い焼結温度である温度で緻密化、即ち液相焼結して、焼
結体の約１０体積％未満、好ましくは約４体積％未満の
気孔率を有する本多結晶体を生成する。第４図の線分Ｋ
ＪおよびＰ１Ｊを含まない多角形Ｐ＋　Ｎｒ　ＫＪで画
定包囲された本組成について、この焼結温度は一般に約
１８６０℃以上、通常的１８６０℃から約２０５０℃ま
での範囲となり、最低焼結温度は、第４図の点Ｊのすぐ
近くまたは隣りの点で表わされる組成についての約１８
６０℃から、点にのすぐ近くの点で表わされる組成につ
いての約１９６０℃、点Ｎ１での約１９８０℃および点
Ｐ１のすぐ近くの組成についての約２０００℃未満まで
上昇する。最低焼結温度は組成にもつとも強く依存し、
粒度に少し依存する。

さらに特定すると、本発明においては、一定の粒度を有
する本脱酸コンパクトについて、焼結温度が多角形Ｐ＋
　Ｎｒ　ＫＪ内の点Ｊのすぐ近くの点で表わされる組成
で最低となり、最低焼結温度は、組成が点Ｊから線分Ｋ
Ｎ＋　Ｐ＋上の任意の点に向って移行するにつれて上昇
する。

具体的には最低焼結温度は組成（即ち第４図の状態図中
の位置）、コンパクトの未焼結密度、即ち成形助剤の除
去後かつ脱酸前のコンパクトの気孔率および窒化アルミ
ニウムの粒度に大きく依存し、酸化イツトリウムおよび
炭素の粒度に少し依存する。組成が点Ｊのすぐ近くまた
は隣りから線分ＫＮ＋　Ｐ１Ｋ移るにつれて、コンパク
トの未焼結密度が減少するにつれて、そして窒化アルミ
ニウムの粒度が、また程度は小さいが酸化イツトリウム
および炭素の粒度が増加するにつれて、最低焼結温度が
多角形Ｐ＋　Ｎｒ　ＫＪ内で上昇する。例えば、第４図
の多角形Ｐ＋　Ｎｒ　ＫＪ内の点Ｊにもっとも近い点で
表わされる組成では、最低焼結温度が、窒化アルミニウ
ム、酸化クツ１〜リウムおよび炭素の粒度、それぞれ約
５．０１１１２／＞、２６８１１２／牙および２００ｍ
２／ｇの組合せに対する約１８６０℃から窒化アルミニ
ウム、酸化イツトリウムおよび炭素の粒度、それぞれ約
０．５１／）、０．５１／’）および２Ｏｎ＋２／１の
組合せに対する約１８９０℃まで変動する。点Ｋまたは
多角形Ｐ＋　Ｎｒ　ＫＪ内の点Ｋにもつとも近い点で表
わされる組成では、最低焼結温度が、ＡｌＮ、Ｙ２Ｏ３
および炭素の粒度、それぞれ約５゜０１／２．２．８　
１／］および２００Ｉ１２／牙の組合せに対する約１９
６０℃から、ＡｌＮ１Ｙ２０８および炭素の粒度、それ
ぞれ約１．２ｍ２／２．０．６ｍ２／’ｉおよび２０１
１２／ｌの組合せに対する約２０００℃まで変動する。

また、例えば、点Ｎ１では、＃Ｎ、Ｙ２０ｇおよび炭素
の粒度、それぞれ約５．０１／’）、２．８１／’＞お
よび２００１１２／牙の組合せに対する最低焼結温度が
約１９８０℃である。

本発明の液相焼結を行うためには、本脱酸コンパクトは
、炭素脱酸コンパクトを緻密化して本発明の焼結体を生
成するのに十分な囲の液相を焼結温度で形成するのに十
分な当量％のＹおよびＯを含有する。最低緻密化温度、
即ち焼結濡０度は、脱酸コンパクトの組成、即ちそれが
生成する液相の量に依存する。具体的には、焼結温度が
本発明で有効であるためには、本生成物を生成する本液
相焼結を行うのに少くとも十分な液相を、脱酸コンパク
トの特定組成において生成する温度でなければならない
。所定の組成について、焼結温度が低い程、発生する液
相の量が少ない。即ち焼結温度が下がるにつれて緻密化
が困難になる。しかし、約２０５０℃より高い焼結温度
には通常特別な利点がない。

本発明において、本多結晶体を生成する焼結温度は１実
施の態様では約１９１０℃から約２０５０℃まで、別の
実施の態様では約１９６５℃から約２０５０℃まで、別
の実施の態様では約１９７０℃から約２０５０℃まで、
さらに他の実施の態様では約１９５０℃から約２０００
℃まで、またさらに他の実施の態様では約１９１０℃か
ら約１９５０℃までの範囲となる。

第４図の線分ＱＪおよびＸＪを除く多角形ＱＴＸＪで画
定包囲された組成について、焼結温度は約１９１０℃か
ら約２０００℃までの範囲となり、焼結体の約２体積％
未満の気孔率を有する本焼結体を生成するための最低焼
結温度は約１９１０℃である。

脱酸コンパクトは、好ましくは周囲圧力下、窒化アルミ
ニウムの有意な減量を防止するのに少くとも十分な窒素
を含有する気体状窒素含有非酸化性雰囲気中で焼結する
。本発明によれば、窒素が、焼結中にＡｌＮの有意な減
量を防止するとともに、脱酸処理を最適化しかつ炭素を
除去するのに必要な焼結雰囲気中の必須成分である。窒
化アルミニウムの有意な減量は、その表面積対体積比に
応じて、即ち焼結体の形状、例えばそれが薄いテープ形
状であるか厚いテープ形状であるかに応じて変化する。

その結果、一般に、窒化アルミニウムの有意な減量は窒
化アルミニウムの約５重量％より大から約１０重量％よ
り大までの範囲となる。好ましくは、窒素含有雰囲気は
窒素であるが、約２５容量％以上の窒素と水素、希ガス
（例えばアルゴン）およびこれらの混合物よりなる群か
ら選ばれるガスとの混合物である。また好ましくは、窒
素含有雰囲気は窒素と水素との混合物、特に約′１容量
％から約５容量％までの水素を含有する混合物よりなる
。

焼結時間は実験的に決めることができる。代表的な焼結
時間は約４０分から約９０分の範囲にある。

１実施の態様、即ち炭素脱酸フンバクト中の窒化アルミ
ニウムが酸素を含有する、第４図の線分Ｎ＋　Ｋ、Ｐ＋
　ＪおよびＫＪを含まない多角形Ｐ。

Ｎ＋　ＫＪで画定された組成では、酸化イツトリウムが
酸素と反応してＹ４Ａｆ２０ｓおよびＹ２Ｏ３を形成す
ることにより窒化アルミニウムをさらに脱酸し、こうし
てＡｌＮ格子中の酸素の針を減らして、ＡｌＮと、Ｙ２
Ｏ３およびＹ４＃２０ｓの第２相混合物とよりなる相組
成を有する本焼結体を生成する。

別の実施の態様、即ち炭素脱酸コンパクト中の窒化アル
ミニウムが酸素を第４図の線分Ｎ＋Ｋ、Ｐ１ＪおよびＫ
Ｊを含まない多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪの間より著しく少
量含有する第４図の点にを除いた線分Ｎ１Ｋでは、得ら
れる焼結体がＮＮおよびＹ２Ｏ３よりなる相組成を有す
る。

本焼結多結晶体は無圧焼結セラミック体である。

ここで無圧焼結とは、機械的圧力を加えずに脱酸コンパ
クトを緻密化または団結して、約１０体積％未満の、好
ましくは約４体積％未満の気孔率を有するセラミック体
とすることを意味する。

本発明の多結晶体は液相焼結されている。即ち、この多
結晶体は、焼結温度で液体でありかつイツトリウムおよ
び酸素に富み、若干のアルミニウムおよび窒素を含有す
る液相の存在により焼結される。本多結晶体では、Ａｌ
Ｎ粒子がすべての方向に大体同じ寸法を有し、細長かっ
たり円盤形状だったりしない。一般に、本多結晶体中の
ＵＮは約１ミクロンから約２０ミクロンまでの範囲の平
均粒度を有する。Ｙ２Ｏ１またはＹｚＯｓとＹ４Ａｆ２
０ｓの混合物の粒子間第２相がＵＮ粒界の一部に沿って
存在する。顕微鏡組織の形態分析から、この粒子間第２
相が焼結温度で液体であったことがわかる。組成が第４
図の線分ＫＪに近づくにつれて、液相の量が増加し、本
焼結体中のＵＮ粒子がより丸くなり、より滑らかな表面
をもつようになる。

組成が第４図の線分ＫＪから離れて点Ｐ＋、に近づくに
つれて、液相の量が減少し、本焼結体中のＡｌＮ粒子が
丸くなくなり、粒子の角が鋭くなる。

本発明の焼結体は、焼結体の約１０体積％未満の、通常
的４休積％未満の気孔率を有する。好ましくは、本焼結
体は、焼結体の体積の約２体積％未満の、特に好ましく
は約１体積％未満の気孔率を有する。焼結体中のあらゆ
る気孔は微小寸法のもので、一般に気孔の直径が約１ミ
クロン未満である。気孔率は標準的な金属組織学的手順
により、また標準的な密度測定により決定することがで
きる。

本発明の方法は、２５℃で１．００Ｗ／ｃ＋＊・Ｋより
大きい、好ましくは２５℃で１．５０Ｗ／ｃｗ・Ｋより
大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムの焼結体を製
造するυ制御方法である。一般に、本多結晶体の熱伝導
率は、２５℃で約２．８Ｗ／備・Ｋである窒化アルミニ
ウムの高純度単結晶の熱伝導率より小さい。本発明の方
法全体にわたって同じ手順と条件を用いれば、得られる
焼結体の熱伝導率と組成は再現性があり、有意な差がな
い。

一般に、熱伝導率は第２相の体積％の減少につれて増加
し、そして所定の組成について焼結温度の上昇につれて
増加する。

本発明の方法において、窒化アルミニウムが酸素を制御
可能なもしくは実質的に制御可能な態様で捕集する。具
体的には、本発明の方法において同じ手順と条件を用い
れば、窒化アルミニウムが捕集する酸素の借は再現性が
あり、有意な差がない。また、イツトリウム、窒化イツ
トリウムおよび水素化イツトリウムとは対照的に、酸化
イツトリウムは、本方法における空気または他の媒体か
ら酸素を捕集しないか有意な量の酸素を捕集しない。さ
らに詳しくは、本方法では、酸化イツトリウムまたはそ
の前駆物質は、本方法の制御性または再現性に有意な影
響をもつ量のいずれかの形態の酸素を空気または他の媒
体から捕集しない。本方法において、酸化イツトリウム
が捕集する酸素は十分に少なく、得られる焼結体の熱伝
導率や組成にまったく影響をもたないか有意な影響をも
たない。

当量％の計算例を下記に示す。

２．３重量％の酸素を含有すると測定された重量８９．
０ｔの出発材料としての窒化アルミニウム粉末について
、酸素のすべてがＡｌＮにＭ２Ｏ３として結合されてお
り、測定値２．３重量％の酸素が４．８９重量％のＮ２
Ｏ５として存在すると仮定し、従ってＮＮ粉末が８４．
６５牙のＡｌＮと４゜３５牙のＮ２Ｏ３とからなるもの
と仮定する。

８９．０？の出発材料としてのＮＮ粉末、４゜７２２の
Ｙ２Ｏ３および１．４牙の遊離炭素よりなる混合物を形
成する。

加工中、このＮＮ粉末は式（４）のような反応により追
加量の酸素を捕集し、今や２．６重量％の酸素を含有す
る。

２　Ｍ　Ｎ　＋　３　Ｈ２Ｏ−＋／Ｖ　２０ｇ　＋　２
　Ｎ　ｌｌ３（４）得られたコンパクトは今下記の組成
よりなる。

２．６重量％の酸素を含有する８９．１１）のＮＮ粉末
（８４，１９牙のＡｆＮ＋４．９２）の／Ｖ２０３）、
４．７２９のＹ２Ｏ３および１．４７の炭素。

コンパクトの脱酸中、すべての炭素が反応式（５）に従
ってＭ２Ｏ３と反応すると仮定する。

Ａ１２０１＋３Ｃ＋Ｎ２→２Ａｌ Ｎ＋３ＧＯ（？）　　　　　（５ ）本発明において炭素はＹ２Ｏ３を還元しないが、その
代りＭ２Ｏ３を還元する。

反応（５）が終点まで進んだ模、脱酸コンパクトは今、
反応（５）に基づいて計篩した下記の組成よりなる。

０．５重量％の酸素を含有する８８．３４牙のＮＮ粉末
（８７，３８’）のＡ＃Ｎ＋０．９６７のＡ＃　２０ｇ
　）および４．７２＞のＹ２Ｏ３゜この重量組成から、
当量％表示の組成は次のように計篩できる。

重量（２）　モル数　　　ｍ Ａ＃Ｎ　　　８７．３８　　　　２．１３２　　　６．
３９５Ｍ　２０ｓ　　Ｏ，９５８９，４Ｘ　１０う　　
　５．６４０Ｘ　１０４Ｙ　２０ｇ　　４．７２　　　
２，０９０Ｘ　１０−２０．１２５合計当量数＝６．５
７７ ■＝原子価 Ｍ＝モル数＝重量（１）　／ＭＷ ＭＷ＝分子量 Ｅ￥＝当量数 Ｅ？＝ＭＸＶ 原子価：Ｍ＋３ Ｙ　　　＋３ Ｎ　　　−３ 脱酸コンパクト中のＹ当量％− （Ｙ当量数）／（Ｙ当世数十Ｍ当燵数）×１００％　　
　　　　　　　　　　　（６）＝　（０，１２５／　６
，５７７）　ｘ　　１００％＝　１゜９１％脱′Ｍコン
パクト中の０当量％− （Ｏ当量数）／（Ｏ当量数−トＮ当量数）×１００％　
　　　　　　　　　　　（７）＝　（５，６４＋　０．
１２５）　／　（６，５７７）×１００％＝　２．７６
％　　　　　　　（８）この脱酸コンパクトならびに焼
結体は約１．９１当量％のＹと約２．７６当量％のＯを
含有する。

２．３重量％の酸素（４，８９重針％のＡＪ　２０ｓ　
）を含有すると測定されたＡｌＮ粉末を用いて、２゜Ｏ
当量％のＹと２．８当量％のＯを含有する、即ち２当量
％のＹ、９８当量％のＡｌ、２．８当量％のＯおよび９
７，２５恐％のＮよりなる本焼結体を製造するには、当
量％から重量％へ次の換葬を行うことができる。

１００牙＝ＡｌＮ粉末の重量 Ｘ’）＝ＹｚＯｚ粉末の重量 Ｚ９＝炭素粉末の重量 加工中にＡＩＮ粉末が式（９）のような反応により追加
ｍの酸素を捕集し、脱酸以前のコンパクトが今２．６重
量％の酸素（５，５２２重丸のＭ２Ｏ５）を含有し、重
ｆｆ１１００．１２’）であると仮定する。

２　Ａ＃　Ｎ　＋　３　Ｎ２０　→Ａ＃　ｚ　Ｏｓ　＋
　２　Ｎ　Ｖｈ　　　（９）加工後、コンパクトは下記
の組成を有するとみなすことができる。

重量（９）　モル数　　　　当量数 Ｍ　Ｎ　　　９４．５９　　　　２，３０８　　　　６
．９２３／Ｖ２０３５，５３　　　　０，０５４２　　
　　０．３２５Ｙ　２０ｓ　　Ｘ　　　　　　４，４２
９Ｘ　１０″９Ｘ　　　Ｏ，０２６５，７ｘ（：、　　
　　ｚ　　　　　　　Ｏ，０８３３２脱酸中、３モルの
炭素が１モルのＭｚＯｓを還元し、Ｎ２の存在下で次の
反応により２モルのＡｌＮを形成する。

＃ｚＯｓ＋３０＋Ｎｚ　　→２＃Ｎ＋３ＣＯ（１０）脱
酸後、すべての炭素が反応し終っており、コンパクトは
次の組成を有するとみなすことができる。

Ｙ２０ｘ　　　　Ｘ　　　　　　　４，４２９Ｘ１０−
３Ｘ　　　　　Ｏ，０２６５７Ｘ■＝合計当世数＝　７
，２４８＋　０．０２６５７ＸＹの当量部分−０，０２ ＝　０．０２６５７ｘ　／Ｔ　　　（１１）Ｏの当量部
分＝　０．０２８ ＝　（０，３２５−０，１６６５ｚ＋　０，０２６５７
ｘ　）　／Ｔ式（１１）および（１２）をＸおよび２に
ついて解くと、 Ｘ　＝５．５７ｇ（１）Ｙ２（ｈ粉末 Ｚ　＝１．６０９の遊離炭素 基板として有用な形態または形状の物体、即ち均一な厚
さの、もしくは厚さに有意な差のない薄い平板の形態の
物体−通常基板またはテープと称される−は、焼結中に
平坦でなくなり、例えばそりが生じ、そして得られた焼
結体は焼結後に熱処理して、焼結体を平らにのばし、基
板として有効にする必要がある。この非平坦化あるいは
そりは、厚さ約０．０７０インチ未満の基板またはテー
プの形態の物体を焼結する際起りやすく、平坦化処理に
より無くすことができる。即ち、焼結体、具体的には基
板またはテープを十分な印加圧力下、約１８６０℃から
約２０５０℃までの本焼結温度範囲内の温度で、実験的
に決定できる時間加熱し、次いでサンドインチ状にはさ
まれた焼結体をその焼結温度より低い温度、好ましくは
周囲温度または室温まで放冷し、かくして得られる平坦
な基板またはテープを回収する。

具体的には、この平坦化方法の１例では、平坦でない基
板またはテープを２枚の板の間にサンドインチ状にはさ
み、かつＡｌＮ粉末のＷＪ層で板から隔離し、サンドイ
ンチ休をその焼結温度、即ちはさまれた焼結体に応じた
焼結温度である温度に、好ましくは焼結に用いたのと同
じ雰囲気中で、焼結体を平坦にするのに少くとも十分な
印加圧力下、一般に約ｏ、ｏ３ｐｓｉ以上の圧力下で、
サンドインチ体を平坦にするのに十分な時間加熱し、次
にサンドイツチ体をその焼結温度より低い温度まで放冷
し、かくして焼結体を回収する。

焼結した薄肉体または基板テープの平坦化処理を行う１
例では、焼結した非平１ｆｌ基板またはテープをこれに
有意な有害作用を与えない材料、例えばモリブデンまた
はタングステンまたは少くとも約８０ｆｆｉ１％のタン
グステンまたはモリブデンを含有する合金の２枚の平板
間にはさむ。サンドイッチ状基板またはテープを平板か
ら窒化アルミニウム粉末の薄層、好ましくは不連続被覆
、好ましくは不連続単層でＩＩＩＮ離し、好ましくは平
坦化熱処理中に平板の表面に焼結体が付着するのを防止
するのにちょうど十分な層で隔離する。平坦化圧力は実
験的に決めることができ、特定の焼結体、特定の平坦化
温度および平坦化時間に大きく依存する。平坦化処理が
焼結体に有意な有害作用をもってはならない。平坦化温
度が低下すると平坦化圧力または平坦化時間を増す必要
がある。一般に約１８６０℃−約２０５０℃の範囲の温
度で、加える平坦化圧力は約０．０３ｐｓｉから約１，
０ｐＳｉ、好ましくは約０．０６ｐＳｉから約ｏ、５ｏ
ｐｓｒ　、特に好ましくは約０．１０ｐｓｉから約０．
３０ｐＳｉの範囲となる。代表的には、例えば、サンド
イッチ状焼結体を焼結温度に約０．０３ｐｓｉ−約Ｑ、
５ｐＳｉの圧力下、窒素中で１時間加熱することにより
、基板、特にシリコンチップのような半導体用の支持基
板として有用な平坦な焼結体が得られる。

本発明によれば、単純、？Ｉ雑および／または中空形状
の多結晶窒化アルミニウムセラミック物品を直接製造す
ることができる。具体的には、本焼結体は、機械加工な
しでまたは有意な機械加工なしで有用な形状の物品、例
えば容器として用いる中空形状物品、るつぼ、薄壁管、
長棒、球体、テープ、基板または支持材の形態に製造す
ることができる。本焼結体は温度センサ用のシースとし
て有用である。本焼結体は、シリコンチップのような半
導体用の基板として特に有用である。本焼結体の寸法は
、未焼結体の寸法から、焼結中に生じる収縮、即ち緻密
化の分だけ相違する。

本セラミック体は多数の用途を有する。均一な厚さの、
即ち厚さに有意な差のない薄い平板の形態では、即ち基
板またはテープの形態では、本セラミック体は集積回路
のパッケージ用としてまた集積回路用の支持基板として
、特にコンピュータ用の半導体ＳＬチップ用の基板とし
て特に有用である。

本発明を以下の実施例によりさらに具体的に説明する。

特記しない限り、実施例の手順は次の通りであった。

出発窒化アルミニウム粉末は酸素を４重量％未満の量含
有した。

出発窒化アルミニウム粉末は酸素を除いて純度９９％よ
り大のＡｌＮであった。

第■表の実施例８Ａ、８Ｂ、９Ａ、９Ｂおよび第■表の
実施例３０Ａ、３０Ｂでは、出発材料としての窒化アル
ミニウム粉末が表面積３．８４ｒ＊２／’＃　（０，４
７９−：りｏン）　を有し、中性子放射化分析で測定し
て２．１０重饋％の酸素を含有した。

第■表の残りの実施例では、出発材料としての窒化アル
ミニラ粉末が表面積４．９６１ｍ２／’）（０，３７１
ミクロン）を有し、放射化分析で測定して２．２５重儂
％の酸素を含有した。

第■表の実施例のすべておよび第■表の実施例３０Ａ、
３０Ｂで、混合前の、即ち受取りたま）のＹ２Ｏ３粉末
は表面積約２．７５■２／牙を有した。

第■表および第■表の実施例のすべてで用いた炭素は黒
鉛であった。第■表に記入したもの以外は、あらゆる混
合以前に、黒鉛が比表面積２００１／９　（０，０１７
ミクロン）を有した（供給元の表示通り）。

第■表および第■表の実施例のすべてで粉末を混合、即
ちミリングするのに、非水系へブタンを用いた。

第■表および第■表のすべての実施例で、ミル用媒体は
、密度的１００％を有するおおよそ立方体または直方体
の形状のホラ１〜プレスした窒化アルミニウムであった
。

第■表の実施例８．９．１１．１５および第■表のすべ
ての実施例において、ＵＮ、Ｙ２Ｏ５または炭酸イツト
リウムおよび炭素粉末を、プラスチックジャー中で、窒
化アルミニウム粉末の約０゜７重置％の量のオレイン酸
を含有する非水系へブタンに浸漬し、ジャーを閏じて室
温で約１５時間から約２１時間の範囲の時間振動ミリン
グし、所定の粉末混合物を生成した。第■表の残りの実
施例では、オレイン酸を使用せず、ＮＮ、ＹｚＯｓおよ
び炭素粉末をプラスチックジャー内の非水系へブタンに
浸漬し、ジャーを閉じて室温で、混合物に応じて約１８
時間から約６８時間の範囲の時間振動ミリングし、所定
の粉末混合物を生成した。

第■表および第■表の実施例のすべてで、所定の粉末混
合物のミル済み液体分散物を空気中、周囲圧力下、ヒー
トランプで約２０分間乾燥し、このような乾燥中、混合
物は空気中から酸素を捕集した。

第■表および第１表の実施例のすべてで、乾燥したミル
を施した粉末混合物を空気中、ｖ潟で、５Ｋｐｓｉでダ
イブレスして、理論密度の大体５５％の密度を有するコ
ンパクトを生成した。

第■表および第■表において焼結体が寸法Ａのものとし
て与えられている実施例では、コンパクトが円盤の形状
であり、焼結体が寸法Ｃのものとして与えられている実
施例では、コンパクトがバーの形状であり、焼結体が寸
法りのものとして与えられている実施例では、コンパク
トが均一な厚さの、即ち厚さに有意の差のないテープの
ような薄い平板である基板の形状であった。

実施例１７−２０を除く第Ｈ表および第１表の実施例の
すべてで、所定の粉末混合物ならびにそれから形成した
コンパクトは、イツトリウムおよびアルミニウムの当量
％が第４図の点Ｋから点ＰＩまでの範囲にある組成を有
した。

第■表の実施例１７−２０では、所定の粉末混合物なら
びにそれから形成したコンパクトは、イツトリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｋから点Ｐ１まで
の範囲の外側にある組成を有した。

第■表および第■表の実施例すべてのコンパクト、即ち
脱酸前のＹ、Ｎ、０およびＮの当量％組成は、第４図の
多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪで画定包囲された組成の外側で
あった。

第■表および第■表の実施例のすべてで、脱酸前のコン
パクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化アルミニウム
の約１．４０重量％より大から約４．５０重重凶より小
までの範囲の齢含有した。

第■表および第■表の各実施例で、１つのコンパクトを
所定の粉末混合物から形成し、第■表および第■表に示
す熱処理に供した。また第■表および第■表中の同一番
号だが添字ＡまたはＢの付いた実施例は、これらの実施
例を同一の仕方で行ったこと、即ち粉末混合物を同じ仕
方で製造し、２つのコンパクトに成形し、そして２つの
コンパクトを同一条件下で熱処理した、即ち２つのコン
パクトを炉内に並べて置き、同じ熱処理を同時に行った
ことを示す。ＡまたはＢの添字の付されたこれらの実施
例はここではその番号だけで言及することもある。

第■表および第■表の実施例のすべてで、脱酸コンパク
トの焼結を行うのに用いたのと同じ雰囲気を用いてコン
パクトの脱酸を行った。ただし、脱酸を行う雰囲気を炉
内に１８ＣＦＨの流量で供給して脱酸により生じるガス
の除去を促進したが、焼結中の流量は約０．ｌ５ＣＦ）
−１未満であった。

第■表および第■表中の実施例すべての熱処理中の雰囲
気は周囲圧力にあり、周囲圧力は大気圧またはほぼ人気
圧であった。

炉はモリブデン加熱素子炉であった。

コンパクトを炉内で所定のＩｌｉ　酸部ａまで約り００
℃／分の速度で、次いで所定の焼結温度まで約り０℃／
分の速度で加熱した。

焼結雰囲気は周囲圧力、即ち大気圧またはほぼ大気圧で
あった。

熱処理の完了後、サンプルをほぼ室温まで炉冷した。

第■および第■表のすべての実施例は、第■表および第
■表に記した以外は、またここに記した以外は実質的に
同じやり方で行った。

焼結体の炭素含量は標準的化学分析技術で測定した。

出発材料としてのＡｌＮ粉末の予め定められた酸素含量
および得られる焼結体について測定した組成ならびに他
の実験に基づいて、第■表中のすべての実施例において
、脱酸前のコンパクト中の窒化アルミニウムは出発材料
としての窒化アルミニウム粉末の酸素含量より約０．３
重量％高い酸素含量を有すると計算もしくは見積られた
。

測定した酸素含量は放射化分析の結果であり、焼結体の
重量に対するｗｔ％で表示しである。

第■表および第■表において、焼結体の酸素含量を測定
した実施例では、焼結体の当量％組成を出発材料として
の粉末組成と焼結体について測定した酸素含量とから計
算した。Ｙ、Ａｌ、Ｎおよび０がそれぞれの通常の原子
価＋３．＋３．−３および−２を有すると仮定する。焼
結体において、ＹおよびＮのｍは出発材料としての粉末
中の山と同じであると仮定した。加工中の酸素増加と窒
素減少の量は、次の全体的反応により起ったと仮定した
。

２ＡｊＮ＋３／２０ｔ−Ａｊ２０ａ＋Ｎｚ　　　　（１
３）脱酸中の酸素減少と窒素増加の量は、次の全体的反
応により起ったと仮定した。

Ａｊ　２０ｇ　＋　３　Ｃ＋　Ｎ　２→２ＡｆＮ＋３Ｇ
Ｏ（１４）焼結体の窒素含量は、出発材料としての窒化
アルミニウム粉末の初期酸素含量を測定し、焼結体ノａ
ａ素含ｍを測定シ、反応（１３）、ｔ５Ｊ：１ｃＦ（１
４）が起ったと仮定して、求めた。

第■表および第■表において、酸素含量を測定せずに計
算した焼結体についての酸素の当量％の前には近似記号
をつけである。同一番号だが添字ＡまたはＢのついてい
る実施例は同一条件下で実施して所定の１対の焼結体を
同時に生成しているので、この１対の焼結体は同一酸素
含量を有し、従って片方の焼結体の酸素含量が他方の焼
結体の酸素台ｍ測定値と同一であると仮定する。また第
■表において、実施例３（サンプル８８０１）の焼結体
の酸素含量が、実施例１Ｂ（サンプル８８Ａ１）の酸素
含量と有意な差がないと仮定する。

また、実施例２１（サンプル９２Ｃ）の焼結体が実施例
６（サンプル９２Ａ１）の酸素含量と有意な差のない酸
素含量を有すると仮定する。

実施例８Ｂ（サンプル１３６Ａ１）および実施例９Ｂ（
サンプル１３６Ｃ１）の当量％酸素含ｍは次式から計算
した。

０＝（１，３４Ｒ＋１．８１）Ｙ／１．８８ここで０＝
酸素の当量％ Ｙ＝イツトリウムの当量％ Ｖｌｏ　Ｙ４　Ａ＃２０９　＋　Ｖｌｏ　Ｙ２０！実施
例８Ａおよび８Ｂの当量％酸素含量は同一と仮定する。

実施例９Ａおよび９Ｂの当量％酸素含聞は同一と仮定す
る。

実施例２２−２５．２７．２９Ｂおよび２６Ｂ（サンプ
ル１６３Ａ、１６６Ａ、１６８Ａ、１６９Ａ、１６２Ａ
、１３１Ｄ１および１７０Ｂ）の当量％酸素含量は次式
から計算した。

ｏ−（２，９１Ｒ＋３．８２）Ｙ／３．８６実施例２９
および３１（サンプル１７４Ａおよび１７５Ａ）の焼結
体の当量％酸素含量はＸ線回折分析データから概算した
。実施例２６および３２（サンプル１７０Ａおよび１７
５Ｂ）の焼結体の当量％酸素含畿は実施例２７および３
１（サンプル１７０Ｂおよび１７５Ａ）の焼結体の当量
％酸素台ωと同じであると仮定した。

第「表および第■表中の減量は、ダイブレス後のコンパ
クトの重量と得られる焼結体の重量との差である。

焼結体の密度はアルキメデス法で測定した。

焼結体の気孔率は、その組成に基づく焼結体の理論密度
を知り、理論密度を実測密度と次式に従って比較するこ
とによって求めた。

気孔率＝（１−実測密度／理論密度） ×１００％　　（１５） 焼結体の相組成は光学顕微鏡とＸ線回折分析により求め
た。各焼結体は焼結体の体積に基づいて表示した体積％
の窒化アルミニウム相と表示した体積％の第２相とから
構成された。各第２相の体積％についてのＸ線回折分析
は表示値の約±２０％の精度である。

実施例の焼結体の熱伝導率は、焼結体から切出した約０
．４Ｃ１１１ＸＯ１４Ｃ１１Ｘ２．２ＣＩｌｌのａラド
形状サンプルを用いて、２５℃で定常状態熱流法により
測定した。この方法はニー・バージエツト（Ａ、　Ｂｅ
ｒａｅｔ　）により１８８８年にはじめて考案された方
法で、ジエイ・テラリスＬＪ、Ｔｈｅｗｌｉｓ）編［物
理学百科辞典Ｅ　ｎｃｙｃｌｏｐｅａｄｉｃ　　Ｄ　１
ｃｔｉｏｎａｒｙ　ｏｒ　　ｐｈｙｓｉｃｓＪ　、ベル
ガモン（ｐ　ｅｒｇａｓｏｎ　）刊、オックスフォード
（Ｏｘｆｏｒｄ　）　、１９６１年中のスラツク（Ｇ、
　Ａ、　５ｌａｃｋ）の論文に記載されている。この技
法では、サンプルを高真空室内に入れ、熱を電気ヒータ
により一端から供給し、温度を細線熱雷対で測定する。

サンプルを保護筒で囲む。絶対精度は約±３％で、繰返
し精度は約±１％である。比較として、Ｍ２Ｏ３単結晶
の熱伝導率を同様の装置で測定したところ、約２２℃で
０．４４Ｗ／■・Ｋであった。

第■表および第１表では、得られる焼結体の寸法をＡ、
ＣまたはＤで与えている。寸法Ａの焼結体は厚さ約０．
１フインチ、直径約０．３２インチの円盤の形状であっ
た。寸法Ｃの焼結体は約０゜１６インチＸ０．１６イン
チ×１．フインチの大きさのバーの形状であった。寸法
りの焼結体は、直径約１．５インチ、厚さ約０．０４４
インチの基板、即ち均一な厚さ、つまり厚さに有意な差
のない薄板の形状であった。

第■表および第１表の実施例のすべてで、コンパクトを
モリブデン平板にのせてから、第■表および第１表に示
す熱処理を行った。

第■表および第■表中の焼結体が寸法Ｃまたは寸法りで
ある実施例のすべてで、出発材料としてのコンパクトを
モリブデン平板からＡｌＮ粉末の不連続な薄層で隔離し
た。

実施例２１の焼結体は若干の非平坦さを呈した、即ち若
干のそりを♀したので、平坦化処理を施こした。具体的
には、実施例２１で製造した焼結体を１対のモリブデン
平板間にはさんだ。各サンドインチ状焼結体をモリブデ
ン平板から、平坦化処理期間中に焼結体が平板に付着す
るのを防止するのに丁度十分な窒化アルミニウム粉末の
不連続な薄い被覆または単層で、隔離した。上側モリブ
デン平板から焼結体に約０．１１ｐｓｉの圧力を加えた
。このサンドインチ状焼結体を窒素、即ちその焼結に用
いたのと同じ雰囲気中で、約１９００℃に加熱し、焼結
体をその温度に約１時間保持し、次いでぼり室温まで炉
冷した。こうして得た焼結体は平坦で、均一な厚さであ
った。即ち、厚さに有意な差がなかった。この平坦な焼
結体は、シリコンチップのような半導体用の支持基板と
して有用であった。

実施例１ １．９８’）のＹ２Ｏ３粉末と０．４４３９の黒鉛粉末
を１８２の窒化アルミニウム粉末に加え、混合物を窒化
アルミニウムミル媒体と共にプラスデックジャー内の非
水系へブタンに浸漬し、密閉ジャーで室温で約６８時間
振動ミルを施した。得られた分散物を空気中、ヒートラ
ンプ下で約２０分間乾燥した。このような乾燥中に窒化
アルミニウムが空気から酸素を捕集した。ミリング中に
混合物はＡｌＮミル用媒体の磨滅により０．３７０’）
の／ＶＮを捕集した。

得られた乾燥混合物の等ｍ部分をダイブレスしてコンパ
クトをつくった。

２つのコンパクトをモリブデン平板上に並べた。

コンパクトを窒素中で１６００℃に加熱し、この温度に
１／２時間保ち、温度を１７５０℃に上げ、この温度に
１／２時間保ち、次いで温度を２０００℃に上げ、この
温度に１時間保った。

この実施例を第■表に実施例１Ａおよび１Ｂとして示す
。具体的に、片方の、つまり実施例１Ｂの焼結体は、酸
素含量が焼結体の２．０５重硝気と実測され、炭素を焼
結体の０．０２１重量％の鎖含有した。またこの焼結体
は、ＡｌＮ１焼結体の０．７体積％のＹＮ相、０．６体
積％のＹ４Ａｌ２０９および５．８体積％のＹ２Ｏ３よ
りなる相紺成を有した。またこの焼結体は当量％で３．
７３％の０、（１００％−３，７３％）＝９６．２７％
のＮ、３．８０％のＹおよび（１００％−３，８０％）
＝９６．２０％のＮよりなる組成を有した。

１１λＬ二２１ 実施例２Ａ、２Ｂおよび３で用いたコンパクトを実施例
１で製造した。実施例２Ａおよび２Ｂでは、２つのコン
パクトを約り９０℃／分の速度で直接２０００℃の焼結
温度まで加熱し、この温度に１時間保った。

実施例３では、１つのコンパクトを１６６０℃に加熱し
、この温度に１時間保ち、次いで温度を１９４０℃に上
げ、この温度に１時間保った。

実施例５、即ち５Ａおよび５Ｂでは、２つのコンパクト
を１６００℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次に１
９００℃に加熱し、この温度に１時間保った。

実施例６では、１つのコンパクトを１６００℃に加熱し
、この温度に１時間保ち、次に温度を１９００℃に上げ
、この温度に７時間保った。

実施例４Ａ、４Ｂおよび１０Ａ、１０Ｂは、ここに記し
また第■表に示した点以外は、実施例１Ａ、１Ｂと同じ
やり方で実施した。

実施例８、即ら８Ａおよび８Ｂでは、２つのコンパクト
を１５００℃に加熱し、この温度に１／２時間保ち、次
に温度を１６００℃に上げ、この温度に１時間保ち、次
に温度を１９００℃に上げ、この温度に１時間保った。

実施例９、即ち９Ａおよび９Ｂでは、２つのコンパクト
を１０００℃に加熱し、この温度に１／２時間保ち、次
に温度を１６００℃に上げ、この温度に１時間保ち、次
に温度を１９５０℃に上げ、この温度に１時間保った。

実施例７，１１および２１は、ここに記しまた第■表に
示した点以外は、実施例６と同じやり方で実施した。

実施例１３−２０、即ち１３Ａ、１３Ｂ−２０Ａ、２０
Ｂは、ここに記しまた第■表に示した点以外は、実施例
５、即ち５Ａ、５Ｂと同じやり方で実施した。

熱処理 ワ’Ｊｌｉｌｌ’ｌｌ　プ）りわし　　　Ａ／Ｎ　　　
　Ｙ宜Ｏｉ　　Ｃ（℃）　　（ｈｒ）　　　（’Ｃ）　
　（ｈｒ）　　　　　　　−１＾ａｌｌＡＭ６．３５９
．５２２．１３１６０１１−１７２＊２０００−１−Ｎ
７１？５０−　１７２ ＩＩ　ａａＡｌ　　”　　＃　　ＩＩ　　ｍ２＾８８日
　”　　”　　’　　　　２０００−１　＋　Ｎ２２１
１８＠１１１　　″　ｌｌｌ′ １１１１１０１””’１６６０−雪令１９ｊｌｌ’ｌ−
１−ＮＺｋＡ９１Ａ１１１Ｆ、９Ｆ９．に６２．５Ｆ１
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１ｌｏ−一嘗−−噛Ｚ、　　ＩＮ＋ｌＩＯ＋　１ １１１１１３６ＡＩ　　”　　”　　”　　’９＾ｌ３
６ＣＩＩＩｌｌｌＩうｎｎ−１／２争言９うＯ・嘗・Ｎ
Ｚ９１１１３ＭＣＩ””＠−◆ １０＾９３＾１９２．８？Ｉ１．９６２．１５１６１ｔ
Ｏ−１／２Ｉ２１ｍＯ−１−Ｈｚ１？５０−１／２　。

１０口９１＾２１１Ｉｌｌｌ纏 ｌＴｌｌ０ＡＩｆ１．３５Ｉ１．う０２．１１１１６０
０−１争２１）１ｍ−１−１１２１２＾９−＾１９６．
０１２．＋３Ｌａ６１６０Ｇ−１◆１９＋）０−１−Ｈ
１１２１１９１１Ａ２　　”　　”　　”　　”　　４
１１Ａ１０２＾１９う、９２１．１６２．２２１６１Ｍ
１−１争１９ａｌｌ−１−ＴＩＺＩ３１１ＩＯ２＾２Ｉ
ｌｌＩＩ′″ 菖表 拳・へ４．７３５．１１＋１　＋３３．１９（＋　−−
−−＾２．０％　０．１１２１１７１３．Ｒ１１Ｌ３＋
・１１．？　５．６　ｕ、６−＾＋　−Ｑ、６．２％　
１．１１１＋　６Ｊｊｊｌｔ　ｌ　＋　＋　＋　＋　Ａ
ＬＬｌ　１１．１１６０１’＋、２５１．１１１１６．
２−−−１４３．６＋＾愉　　　　−１１，ｉ、Ｆｎ　
　　３．ｆｆ９　　　６．１　３．ｊり　（１＋＋＋　
　　　−＾−着＋、３．１７１．５勢へ、６）、３２５
（１−−−−＾ｌｊ９　ｎ、ｎＩｓ　Ｌ＋１１．１４　
ｋ、１−−−１１．１）　３．（、−ａｌ、ｓ４　ｎ、
１１１？　２．７Ｚ　１Ｊｋ　５．ＯＬ１２　＜１　＋
　１．５２．５−＾２．２＋Ｉ　ｎ、ｉｏ＋へ、ｍ、＋
　＋、ｓｍ　＋＋、ｎ・−−−−６＾−・へ―Ｌ７１．
ツ１１−３．２９＋−−−１，７２ｃｍ　０．ｍ１ｌｓ
　ｎ、１７１．１１１１１．６−−−１．Ｊ　＋２−＾
・１１．１Ｎ１９　＋Ｌ２．ａ　＋、９＋１−３．１３
　＜１−−−１．１１１Ｇ−−Ｔ１．２．＋１１．９＋
１３．２−−−１１．１１２Ａ−＾１．１５（１，１’
１１９２．０１＋、１１６５．９−−０．２２．４１１
．１１−＾−−＋ｂＬＩｌｌ　　　　１．１１６　　　
　５．に３ｊＪ（１−−−−Ａ嘗、＋２−１．９？１．
７勢Ｓ、５１１２Ｍ０．１乙Ｉ響−０９，＾０．１う９
１１．０１う１．３１１１．１１１５．２−、−−ｎ、
３’１．５−Ａ＋　　　　　　−％１．３２　　　　ｎ
、ｌｌｌ　　　　　ラ、２３．Ｚａ（＋　　　　　−−
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　　Ｎ、９ｕ　　ＩＩ　　　−−１１，５−Ａ−−Ｑ、
２．７　　１．９４　　−　　−　　−　　−　　−　
　　−　　−　　川、ｌｌｂＮ（ｓ９実施例５Ａ、５Ｂ
、６．８Ａ、８Ｂ、９Ａ、９Ｂ、ＩＯＡ、ＩＯＢ、１１
．１２Ａ、１２Ｂ、１４Ａ、１４Ｂおよび２１は本発明
を具体的に示し、これらの実施例で製造した焼結体は集
積回路のパッケージに、またシリコンチップのような半
導体用基板またはキャリヤとして用いるのに有用である
。

実施例１Ａ、ＩＢおよび３では、あまりに多量の遊離炭
素を粉末混合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸
が過剰となり、この結束前られる焼結体が第４図の多角
形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪの僅か外側で線分ＮＫの僅か下側の
組成を有した。しかし、実施例３は、比表面積４．９６
ｍ２／ｇを有する窒化アルミニウム粉末について、この
組成領域で１９４０℃が焼結温度として使用できること
を実証している。

実施例２Ａ、２Ｂでは、コンパクトを２０００℃に加熱
する速度が、実施例２Ｂの焼結体に多量の炭素が残って
いることで示されるように、焼結前にコンパクトを脱酸
するのに不十分であった。

実施例４Ａ、４Ｂと実施例ＩＡ、ＩＢを比較すると、実
施例４Ａ、４Ｂの粉末混合物には多量の遊離炭素を加え
たにもか）ねらず、得られる焼結体はほとんど同じ組成
を有したことがわかる。このことは、粉末混合物中の遊
離炭素の措が増えても、得られる焼結体の組成は第４図
の線分ＮＫより有意に下側にこないことを示している。

実施例５Ａ、５Ｂは本発明を例証している。実施例５Ａ
、５Ｂの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝
導率を有する。実施例５Ａ、５Ｂと極めて類似した組成
を有する実施例８Ａとの比較および他の実験に基づいて
、実施例５Ａ、５Ｂの焼結体が２５℃で１．５０Ｗ／Ｃ
ｌ１ｌ・Ｋより大きい、即ち２５℃で約１．６８Ｗ／ｃ
＋ｅ・Ｋの熱伝導率を有することがわかる。

実施例６は本発明を例証している。組成にさして違いの
ない実施例６と８Ａとの比較および他の実験に基づいて
、実施例６の焼結体が２５℃で１゜５０Ｗ／Ｃｍ・Ｋよ
り大きい、即ち２５℃で約１゜７２Ｗ／ｃ１１・Ｋの熱
伝導率を有することがわかる。

実施例７は、脱酸工程を延長して行っても、脱酸および
焼結中に水素雰囲気を用いると、過剰量の炭素を含有す
る焼結体となることを示しており、他の実験に基づいて
、０．３％の炭素を含有するこの焼結体が２５℃で１．
００Ｗ／ｃｍ・Ｋより低い熱伝導率を有することがわか
る。また、実施例７の水素雰囲気は過剰量の減量の原因
となった。

実施例８Ａ、８Ｂは本発明を例証するものである。実施
例８Ａ、８Ｂの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同
じ熱伝導率を有する。

実施例９Ａ、９Ｂは本発明を例証するものである。実施
例９Ａ、９Ｂの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同
じ熱伝導率を有する。実施例８Ａ。

９Ａを比較すると、実施例９Ａのように焼結温度が高い
方が、高い熱伝導率を有する焼結体となることがわかる
。

他の実験および実施例１０Ａ、ＩＯＢ、１１と実施例８
Ａ、９Ａとの比較に基づいて、実施例１０Ａ、ＩＯＢ、
１１の焼結体が２５℃で１．００Ｗ／ｃｍＩ・Ｋより大
きい熱伝導率を有することがわかる。

第■表の実施例１０△および１１、第■表の実施例２９
は、少量のＹＮ相が焼結体中に形成されているが、本発
明の方法を例証するものである。

具体的には、これらの実施例の焼結体を切断してみると
、このＹＮ相が焼結体の中心にあるだけであることがわ
かる。即ちＹＮ相は黒色で、褐色である本組成物で囲ま
れている。このＹＮ相が形成されるのは、焼結体の厚さ
とその組成に起因するもので、酸素勾配に原因がある。

さらに詳しくは、焼結体の中心から、酸素温度は少しつ
づ増加し、また窒素温度は少しつづ減少し、この結果時
折、焼結体が第４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪ内で線分
Ｎ＋Ｋに近いか線分Ｎ１Ｋ上にある組成を有する場合、
焼結体の中心に少量のＹＮ相が形成される。

実施例１２Ａ、１２Ｂは本発明を例証するものである。

実施例１２Ａ、１２Ｂの焼結体は同じ組成、同じ気孔率
および同じ熱伝導率を有する。実施例１２Ａ、１２Ｂと
実施例８Ａの比較から、また他の実験に基づいて、実施
例１２Ａ、１２Ｂの焼結体が２５℃で１．５０Ｗ／ｃｍ
・Ｋより大きい、即ち２５℃で約１．７２Ｗ／ｃｍ・Ｋ
より大きい熱伝導率を有することがわかる。

実施例１３Ａ、１３Ｂでは、あまりに多量の遊離炭素を
粉末混合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸が過
剰となり、この結果得られる焼結体が第４図の多角形Ｐ
＋　Ｎｒ　ＫＪの外側で線分Ｎ＋　Ｐ＋の下側の組成を
もつ。この組成は、これらの焼結体の気孔率が高いこと
で示されるように、焼結の困難な組成領域である。

実施例１４Ａ、１４Ｂの焼結体の組成は多角形Ｐ＋　Ｎ
ｒ　ＫＪ内に実験誤差の範囲内で入っている。

他の実験に基づいて、また実施例１４Ａ、１４Ｂと実施
例８Ａ、９Ａとの比較から、実施例１４Ａ。

１４Ｂの焼結体が２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大
きい熱伝導率を有することがわかる。

実施例１５−２０の焼結体の当量％組成は第４図の多角
形Ｐ＋　Ｎｒ　ＫＪの外側になり、特に第４図の線分Ｎ
＋　Ｐ＋の下側にくる。実施例１５−２０の焼結体は焼
結体の１０体積％より大きい気孔率を有し、このことは
第４図の線分Ｎ＋　Ｐ＋　より下側のこの組成領域での
焼結が困難なことを示している。

実施例２１は本発明を例証するものである。実施例２１
の焼結体は、実施例６の焼結体から組成および気孔率に
さしたる差違がない。また実施例２１と実施例８Ａとの
比較から、そして他の実験に基づいて、実施例２１の焼
結体が２５℃で１゜５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい、即ち
２５℃で約１゜７２Ｗ／ｃｍ・Ｋの熱伝導率を有するこ
とがわかる。

第■表に追加の実施例を示す、具体的には、第■表は粉
末混合物の組成、即ち各実施例で、加えた粉末および加
えた粉末のいくつかの比表面積を示す。

第■表の実施例は、第■表中に記すかここに註解した以
外は、実施例６についてか実施例８Ａ。

８Ｂについて開示゛したのと実質的に同じ手順で行った
。

第■表の実施例２９は本発明を例証するものである。他
の実験に基づいて、また特に実施例２９と３０Ａの比較
から、実施例２９の焼結体が２５℃で１．００Ｗ／ｃｒ
ａ・Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。実施
例２９で製造した焼結体は、集積回路のパッケージング
に、またシリコンチップのような半導体用の基板として
用いるのに有用である。

実施例２９以外の第■表中の各実施例では、不足量の炭
素を粉末混合物に加え、この結果得られた脱酸コンパク
トおよび焼結体は第４図の多角形Ｐ＋　Ｎ＋　ＫＪの外
側の組成を有した。しかし、実施例２２−２５は、これ
らの組成について１０体積％未満の気孔率を有する焼結
体を生成するのに、比較的粗い粉末を使用できることを
例証している。

実施例２６および２７は、この組成と比較的粗い粒度の
粉末について、焼結温度を上げると、得られる焼結体の
気孔率が著しく減少することを示している。実施例２８
は、酸化イツトリウムの１ｔＪ駆物質として炭酸イツト
リウムを用いて気孔率の低い焼結体を生成する例を示し
ている。実施例３０Ａ、３０Ｂは、水素と２５容聞％の
窒素の混合物よりなる雰囲気を使用できることを示して
いる。

実施例３１および３２は、この組成および粒度の組合せ
について、焼結により約１０体積％未満の気孔率を有す
る焼結体を製造できないことを示している。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクの、本出願人に譲渡された米国特許第４，４７
８．７８５号［熱伝導率の高い窒化アルミニウムセラミ
ック体」　（およびその分割出願第６２９，６６６号、
１９８４年７月１１日出願）に開示された方法では、窒
化アルミニウム粉末と遊離炭素とよりなる混合物を形成
し、ここで窒化アルミニウムは約０．８重量％より高い
所定の酸素含量を有し、遊離炭素の全量がこのような含
量の酸素と反応して、約０．３５重量％より大から約１
．１１１％までの範囲にありかつ上記所定の酸素含量よ
り２０重量％以上低い酸素含量を有する脱酸粉末または
コンパクトを生成し、この混合物またはそのコンパクト
を加熱して炭素と酸素を反応させて脱酸窒化アルミニウ
ムを生成し、脱酸窒化アルミニウムのコンパクトを焼結
し、理論値の８５％より大きい密度と２２℃で０．５Ｗ
／ｃ１・Ｋより大きい熱伝導率を有するセラミック体を
生成する。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
６５６，６３６号（１９８４年１０月１日出願）　［熱
伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分
ＭＪを含まない多角形アーバン・チャールズ・フスビー
とカール・フランシス・ボピクによる、本出願人に譲渡
された米国特許出願第６５６．６３６号（１９８４年１
０月１日出願）　「熱伝導率の高いセラミック体」には
、同出願第４図の線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで
画定包囲された組成、および２５℃で１．４２Ｗ／ａｍ
・Ｋより大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、酸化イツト
リウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、混合物
をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
クトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％が同出
願６５６，６３６号の第４図の点りから点Ｊまでの（Ｊ
を含まない）範囲にある組成を有し、上記コンパクトは
同出願第６５６．６３６号の第４図の多角形ＪＫＬＭで
画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当
量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウム
が酸素を窒化アルミニウムの約１．４１１ｍ％より大か
ら約４゜５復員％より小までの範囲の間含有し、上記コ
ンパクトをその気孔が開口状態に留まる温度まで加熱し
て、上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム中に含有され
た酸素と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、この脱
酸コンパクトはＡｌ、ＹｌｏおよびＮの当量％が同出願
第６５６．６３６号の第４図の線分ＭＪを含まない多角
形ＪＫＬＭで画定包囲された組成を有し、さらに上記脱
酸コンパクトを約１８９０℃から約２０５０℃までの範
囲の温痕で焼結して、上記セラミック体を生成する。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
６５６．６３６号（１９８４年１０月１日出願）「熱伝
導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分Ｍ
Ｊを含まない多角形ＦＪＤＳＲで画定包囲された組成、
約４体積％未満の気孔率および２５℃で１□２５Ｗ／Ｃ
Ｉ・Ｋより大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造する方法が開示されている。この方法
では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、酸化イツ
トリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、混合
物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコン
パクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％が同
出願６６７．５１６号の第４図の点りから点Ｆまでの範
囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第６６７
．５１６号の第４図の多角形ＦＪＤＳＲで画定包囲され
た組成の外側にＹ１Ａ＃１０およびＮの当量％組成を有
し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化
アルミニウムの約１．９５１ｆｆｔ％より大から約５．
１ｍｆｆ１％より小までの範囲の量含有し、上記コンパ
クトをその気孔が開口状態に留まる温度まで加熱して、
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム中に含有された酸
素と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸コ
ンパクトはＮ１Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出願第６６
７．５１６号の第４図の線分ＲＦを含まない多角形ＦＪ
ＤＳＲで画定包囲された組成を有し、さらに上記脱酸コ
ンパクトを約１８７０℃から約２０５０℃までの範囲の
温度で焼結して、上記セラミック体を生成する。

アーバン・チャールズΦフスビーとカールΦ７ランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
６７５．０４８号（１９８４年１１月２６日出願）　「
熱伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線
分ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包
囲された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃で
１．５０Ｗ／ｃＩｌ−に以上の熱伝導率を有する窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されてい
る。

この方法では、ＭＩＲを含有する窒化アルミニウム粉末
、酸化イツトリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形
成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物
およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの
当量％が同出願６７５゜０４８号の第４図の点にとＰの
間の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第
６７５．０４８号の第４図の多角形ＰＯＮＫＪで画定包
囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組
成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素
を窒化アルミニウムの約１．４０１ｆｆ１％より大から
約４．５０重量％より小までの範囲の母含有し、上記コ
ンパクトをその気孔が開口状態に留まる温度まで加熱し
て、上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム中に含有され
た酸素と反応さＵて、脱酸コンパクトを生成し、この脱
酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出願
第６７５゜０４８号の第４図の線分ＫＪおよびＰＪを含
まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された組成を有し、
さらに上記ｖ１ｍコンパクトを約１９００℃から約２０
５０℃までの範囲の温度で焼結して、上記セラミック体
を生成する。上記焼結温度は上記１ｔ１２１！！コンパ
クトの上記組成に適当な焼結温度である。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・７ランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
６７９．４１４号（１９８４年１２月７日出願）　「熱
伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分
ＪＦおよびＡ１Ｐを含まない多角形ＰＪＦＡＩで画定包
囲された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃で
１．４２Ｗ／ＣＩ・Ｋ以上の熱伝導率を有する窒化アル
ミニウムセラミック体をＩｌｌ造する方法が開示されて
いる。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム
粉末、酸化イツトリウムおよび遊離炭素よりなる混合物
を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混
合物およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウ
ム゛の当量％が同出願第６７９．４１４号の第４図の点
ＪとＡ１の間の範囲にある組成を有し、上記コンパクト
は同出願第６７９．４１４号の第４図の多角形ＰＪＦＡ
１で画定包囲された組成の外側にＹ、　Ｎ、ＯおＪ：び
Ｎの当量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミ
ニウムが酸素を窒化アルミニウムの約１．４２ｆｆｉｆ
ｔｔ％より大から約４．７０ｆｆ重量％より小までの範
囲の徂含有し、上記コンパクトをその気孔が開口状態に
留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化アル
ミニウム中に含有されたｍ索と反応させて、脱酸コンパ
クトを生成し、この脱酸コ、ンバクトはＡｌ、Ｙ、Ｏお
よびＮの当量％が同出願第６７９．４１４号の第４図の
線分ＪＦおよびＡｌＦを含まない多角形ＰＪＦＡ１で画
定包囲された組成を有し、さらに上記脱酸コンパクトを
約１８８０℃から約２０５０℃までの範囲の温度で焼結
し、ここで最低焼結温度は同出願第６７９，４１４号の
第４図の線分Ａ３Ｊ、ＪＦおよびＡ２Ｆを除く多角形Ａ
３ＪＦＡ２で画定包囲された組成にふされしい約１８８
０℃から点Ｐでの組成にふされしい約１９２５℃まで上
昇し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結
温度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度
である。

アーバン・チャールーズ・フスビーとカール・フランシ
ス・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願
筒６８２．４６８号（１９８４年１２月１７日出願）［
熱伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線
分Ｌ　ＭおよびＤＭを含まない多角形しＴｌＤＭで画定
包囲された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃
で１．２７Ｗ／Ｃ１ｌ・Ｋ以上の熱伝導率を有する窒化
アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されて
いる。

この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、
酸化イツトリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成
し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物お
よびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当
Ｂ％が同出願第６８２゜４６８＠の第４図の点Ｔ１から
点Ｍまでの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同
出願第６８２．４６８号の第４図の多角形ＬＴＩＤＭで
画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、０およびＮの当
量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウム
は酸素を窒化アルミニウムの約１．８５重量％より大か
ら約４．５０重量％より小までの範囲の鎖含有し、上記
コンパクトをその気孔が開口状態に留まる温度まで加熱
して、上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム中に含有さ
れた酸素と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、この
脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出
願第６８２．４６８号の第４図の線分ＬＭおよびＤＭを
含まない多角形ＬＴＩＤＭで画定包囲された組成を有し
、さらに上記脱酸コンパクトを約１８９０℃から約２０
５０℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低焼結温度
は線分ＤＭに隣接した組成にふされしい約１８９０℃か
ら線分子ｌＬ上の組成にふされしい約１９７０℃まで上
昇し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結
温度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度
である。

【図面の簡単な説明】

第１図はＵＮＳＹＮ、Ｙ２０３およびＮ２Ｏ３よりなる
相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、 第２図は第１図の一部の拡大図、 第３図はＵＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｇおよびＭ２Ｏ３よりなる
相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、
そして 第４図は第３図の一部の拡大図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含ま
   ない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成、セ
   ラミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および２
   ５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有す
   る焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法であ
   って、下記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、この混合物
   をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
   クトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第
   ４図の点Ｋから点Ｐ＿１までの範囲にあり、イットリウ
   ムが約０．３５当量％より大から約４．４当量％より小
   までの範囲にあり、アルミニウムが約９５．６当量％よ
   り大から約９９．６５当量％より小までの範囲にある組
   成を有し、上記混合物およびコンパクトは第４図の多角
   形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成の外側にＹ、
   Ｍ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが、
   気孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これ
   により上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有され
   た酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上
   記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第
   ４図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含まない多角形Ｐ＿１
   Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成を有し、上記遊離炭素
   が上記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さらに（ｃ
   ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で約
   １８６０℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
   る。 ２、工程（ｂ）の窒素含有雰囲気が上記焼結体を生成す
   るための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十分な
   窒素を含有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が上記窒化アルミニウ
   ムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有する特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 ４、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１項記
   載の方法。 ５、工程（ｂ）の脱酸より前の工程（ａ）の上記コンパ
   クト中の窒化アルミニウムが、この窒化アルミニウムの
   重量の約０．６重量％より大から約４．５重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１項
   記載の方法。 ６、工程（ａ）の窒化アルミニウムが約 １０ｍ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上記遊離炭素が
   約１０ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有する特許請求
   の範囲第１項記載の方法。 ７０上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点ＫとＰとの間にある
   組成を有し、上記イットリウムが約０．５５当量％より
   大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、上記ア
   ルミニウムが約９５．６当量％より大から約９９．４５
   当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸
   コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
   線分ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画定
   包囲された組成よりなる特許請求の範囲１項記載の方法
   。 ８、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点Ｎから点Ｐ＿１まで
   の範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約０．３
   ５当量％より大から約２．９当量％までの範囲にあり、
   上記アルミニウムが約９７．１当量％から約９９．６５
   当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記
   脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４
   図の線分Ｐ＿１Ｐを含まない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＮＯＰ
   で画定包囲された組成よりなり、上記焼結温度が約１９
   ００℃以上である特許請求の範囲第１項記載の方法。 ９、上記混合物中の遊離炭素が約１００ｍ＾２／ｇより
   大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が約
   ３．４ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの比表面
   積を有し、上記混合物およびコンパクトはイットリウム
   およびアルミニウムの当量％が第４図の点ＫとＰとの間
   にある組成を有し、上記イットリウムが約０．５５当量
   ％より大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、
   上記アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９９
   ．４５当量％より小までの範囲にあり、上記焼結雰囲気
   が窒素であり、上記焼結温度が約１９６５℃から約２０
   ５０℃までであり、上記焼結体および上記脱酸コンパク
   トはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分ＮＫ
   、ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包
   囲された組成よりなり、上記焼結体が焼結体の体積の約
   ２体積％より小さい気孔率および２５℃で１．６７Ｗ／
   ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 １０、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｎ＿１から点Ｋま
   での範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約１．
   ９当量％から約４．４当量％より小までの範囲にあり、
   上記アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９８
   ．１当量％までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の点
   にを含まない線分Ｎ＿１Ｋで画定された組成よりなり、
   上記焼結温度が約１９６０℃以上である特許請求の範囲
   第１項記載の方法。 １１、添付図面の第４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まな
   い多角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成、セラミック体
   の体積の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で１．
   ５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結
   晶窒化アルミニウムセラミック体の製法であって、下記
   の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、ここで上記
   遊離炭素は約１００ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有
   し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ
   ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲の比表面積
   を有し、上記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記
   混合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニ
   ウムの当量％が第４図の点Ｘから点Ｑまでの範囲にあり
   、上記コンパクト中のイットリウムが約０．８当量％よ
   り大から約３．２重量％までの範囲にあり、アルミニウ
   ムが約９６．８当量％から約９９．２当量％より小まで
   の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第４図の多
   角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成の外側にＹ
   、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパク
   ト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量
   の約１．４０重量％より大から約４．５０重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを周囲圧力において約２５容量％
   以上の窒素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で、約
   １３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
   閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これによ
   り上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸
   素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分ＱＪおよびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪで画定
   包囲された組成を有し、上記炭素による脱酸より前の上
   記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニ
   ウムの重量の約１．４０重量％より大から約４．５０重
   量％より小までの範囲の酸素含量を有し、上記遊離炭素
   が上記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９１０℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 １２、上記焼結温度が約１９１０℃から約１９５０℃ま
   での範囲にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末
   が約３．７ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範
   囲の比表面積を有し、上記焼結体が焼結体の約１体積％
   未満の気孔率を有する特許請求の範囲第１１項記載の方
   法。 １３、上記焼結温度が約１９５０℃から約２０００℃ま
   での範囲にあり、上記焼結体が焼結体の約１体積％未満
   の気孔率および２５℃で約１．６７Ｗｃｍ・Ｋより大き
   い熱伝導率を有する特許請求の範囲第１１項記載の方法
   。 １４、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含
   まない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成、
   セラミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および
   ２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有
   する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法で
   あって、下記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウムまたは
   その前駆物質および、遊離炭素、約５０℃から約１００
   ０℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮散する
   気体状分解生成物となる炭素質有機物質およびこれらの
   混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よりなる混
   合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形し、ここ
   で上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよびア
   ルミニウムの当量％が第４図の点Ｋから点Ｐ＿１までの
   範囲にあり、イットリウムが約０．３５当量％より大か
   ら約４．４当量％より小までの範囲にあり、アルミニウ
   ムが約９５．６当量％より大から約９９．６５当量％よ
   り小までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第
   ４図の多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成の
   外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
   ℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
   と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
   孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これに
   より上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された
   酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記
   脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４
   図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含まない多角形Ｐ＿１Ｎ
   ＿１ＫＪで画定包囲された組成を有し、上記遊離炭素が
   上記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さらに（ｄ）
   上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で約１
   ８６０℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成する
   。 １５、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が、上記焼結体を生
   成するための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十
   分な窒素を含有する特許請求の範囲第１４項記載の方法
   。 １６、工程（ｄ）の窒素含有雰囲気が、上記窒化アルミ
   ニウムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有す
   る特許請求の範囲１４項記載の方法。 １７、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１４
   項記載の方法。 １８、工程（ｃ）の脱酸より前の工程（ａ）の上記コン
   パクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの
   重量の約０．６重量％より大から約４．５重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１４
   項記載の方法。 １９、工程（ａ）の窒化アルミニウムが約１０ｍ＾２／
   ｇまでの比表面積を有し、上記遊離炭素が約１０ｍ＾２
   ／ｇより大きい比表面積を有する特許請求の範囲第１４
   項記載の方法。 ２０、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点ＫとＰとの間にあ
   る組成を有し、上記イットリウムが約０．５５当量％よ
   り大から約４．４当量％より小までの範囲にあり、上記
   アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９９．４
   ５当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画
   定包囲された組成よりなる特許請求の範囲第１４項記載
   の方法。 ２１、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｎから点Ｐ＿１ま
   での範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約０．
   ３５当量％より大から約２．９当量％までの範囲にあり
   、上記アルミニウムが約９７．１当量％から約９９．６
   ５当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上
   記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第
   ４図の線分Ｐ＿１Ｐを含まない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＮＯ
   Ｐで画定包囲された組成よりなり、上記焼結温度が約１
   ９００℃以上である特許請求の範囲第１４項記載の方法
   。 ２２、上記混合物中の遊離炭素が約１００ｍ＾２／ｇよ
   り大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が
   約３．４ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲
   の比表面積を有し、上記混合物およびコンパクトはイッ
   トリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｋと
   Ｐとの間にある組成を有し、上記イットリウムが約０．
   ５５当量％より大から約４．４当量％より小までの範囲
   にあり、上記アルミニウムが約９５．６当量％より大か
   ら約９９．４５当量％より小までの範囲にあり、上記焼
   結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が約１９６５℃か
   ら約２０５０℃までであり、上記焼結体および上記脱酸
   コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
   線分ＮＫ、ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪ
   で画定包囲された組成よりなり、上記焼結体か焼結体の
   約２体積％未満の気孔率および２５℃で１．６７Ｗ／ｃ
   ｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第１
   ４項記載の方法。 ２３、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｎ＿１から点Ｋま
   での範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約１．
   ９当量％から約４．４当量％より小までの範囲にあり、
   上記アルミニウムが約９５．６当量％より大から約９８
   ．１当量％までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の点
   Ｋを含まない線分Ｎ＿１Ｋで画定された組成よりなり、
   上記焼結温度が約１９６０℃以上である特許請求の範囲
   第１４項記載の方法。 ２４、添付図面の第４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まな
   い多角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成、セラミック体
   の体積の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で１．
   ５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結
   晶窒化アルミニウムテラミック体の製法であって、下記
   の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃から
   約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と
   揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質および
   これらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よ
   りなる混合物を形成し、ここで上記遊離炭素は約１００
   ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有し、上記混合物中の
   窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ＾２／ｇから約６０
   ０ｍ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上記混合物をコン
   パクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトは
   イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点
   Ｘから点Ｑまでの範囲にあり、イットリウムが約０．８
   当量％より大から約３．２当量％までの範囲にあり、ア
   ルミニウムが約９６．８当量％から約９９．２当量％よ
   り小までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第
   ４図の多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成の
   外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記
   コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウ
   ムの重量の約１．４０重量％より大から約４．５０重量
   ％より小までの範囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
   ℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
   と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を含有
   する窒素含有非酸化性雰囲気中、周囲圧力下で、約１３
   ５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞
   温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上
   記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
   反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線
   分ＱＪおよびＸＪを含まない多角形ＱＴＸＪで画定包囲
   された組成を有し、上記炭素による脱酸より前の上記コ
   ンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウム
   の重量の約１．４０重量％より大から約４．５０重量％
   より小までの範囲の酸素含量を有し、上記遊離炭素が上
   記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９１０℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 ２５、焼結温度が約１９１０℃から約１９５０℃までの
   範囲にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末が約
   ３．７ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲の
   比表面積を有し、上記焼結体が焼結体の約１体積％未満
   の気孔率を有する特許請求の範囲第２４項記載の方法。 ２６、焼結温度が約１９５０℃から約２０００℃までの
   範囲にあり、上記焼結体が焼結体の約１体積％未満の気
   孔率および２５℃で約１．６７Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい
   熱伝導率を有する特許請求の範囲第２４項記載の方法。 ２７、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含
   まない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲された組成、
   多結晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で約
   １．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結
   晶窒化アルミニウム体。 ２８、添付図面の第４図の線分Ｐ＿１Ｐを含まない多角
   形Ｐ＿１Ｎ＿１ＮＯＰで画定包囲された組成、多結晶体
   の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で約１．００
   Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶窒化ア
   ルミニウム体。 ２９、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰＪを含まな
   い多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された組成、多結晶体の
   約１０体積％未満の気孔率および２５℃で約１．００Ｗ
   ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶窒化アル
   ミニウム体。 ３０、添付図面の第４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まな
   い多角形ＱＴＸＪで画定包囲された組成、多結晶体の約
   １０体積％未満の気孔率および２５℃で約１．００Ｗ／
   ｃｗ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶窒化アルミ
   ニウム体。 ３１、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰ＿１Ｊを含
   まない多角形Ｐ＿１Ｎ＿１ＫＪで画定包囲され、約０．
   ３５当量％より大から約４．４当量％より小までのイッ
   トリウム、約９５．６当量％より大から約９９．６５当
   量％より小までのアルミニウム、約０．８５当量％より
   大から約４．４当量％より小までの酸素および約９５．
   ６当量％より大から約９９．１５当量％より小までの窒
   素よりなる組成を有し、多結晶体の約１０体積％未満の
   気孔率および２５℃で約１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大き
   い熱伝導率を有する多結晶体。 ３２、添付図面の第４図の線分Ｐ＿１Ｐを含まない多角
   形Ｐ＿１Ｎ＿１ＮＯＰで画定包囲され、約０．３５当量
   ％より大から約２．９当量％までのイットリウム、約９
   ７．１当量％から約９９．６５当量％より小までのアル
   ミニウム、約０．８５当量％より大から約２．９当量％
   までの酸素および約９７．１当量％から約９９．１５当
   量％より小までの窒素よりなる組成を有し、多結晶体の
   約１０体積％未満の気孔率および２５℃で約１．００Ｗ
   ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体。 ３３、添付図面の第４図の線分ＫＪおよびＰＪを含まな
   い多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲され、約０．５５当量％
   より大から約４．４当量％より小までのイットリウム、
   約９５．６当量％より大から約９９．４５当量％より小
   までのアルミニウム、約１．１当量％から約４．４当量
   ％より小までの酸素および約９５．６当量％より大から
   約９８．９当量％までの窒素よりなる組成を有し、多結
   晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で約１．
   ００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体
   。 ３４、添付図面の第４図の線分ＱＪおよびＸＪを含まな
   い多角形ＱＴＸＪで画定包囲され、約０．８当量％より
   大から約３．２当量％までのイットリウム、約９６．８
   当量％から約９９．２当量％までのアルミニウム、約１
   ．５５当量％より大から約４．２当量％までの酸素およ
   び約９５．８当量％から約９８．４５当量％より小まで
   の窒素よりなる組成を有し、多結晶体の約１０体積％未
   満の気孔率および２５℃で約１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより
   大きい熱伝導率を有する多結晶体。 ３５、添付図面の第４図の線分ＮＫ、ＫＪおよびＰＪを
   含まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲され、約０．５５
   当量％より大から約４．４当量％より小までのイットリ
   ウム、約９５．６当量％より大から約９９．４５当量％
   より小までのアルミニウム、約１．１当量％から約４．
   ４当量％より小までの酸素および約９５．６当量％より
   大から約９８．９当量％までの窒素よりなる組成を有し
   、多結晶体の約４体積％未満の気孔率および２５℃で約
   １．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋの最小熱伝導率を有する多結晶体
   。 ３６、添付図面の第４図の点Ｋを含まない線分Ｎ＿１Ｋ
   で画定され、約１．９当量％から約４．４当量％より小
   までのイットリウム、約９５．６当量％より大から約、
   ９８．１当量％までのアルミニウム、約１．９当量％か
   ら約４．４当量％より小までの酸素および約９５．６当
   量％より大から約９８．１当量％までの窒素よりなる組
   成を有し、多結晶体の約１０体積％未満の気孔率および
   ２５℃で約１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を
   有する多結晶体。 ３７、添付図面の第４図の線分ＱＹ＿２を含まない多角
   形ＱＴＹ＿１Ｙ＿２で画定包囲され、約０．８当量％よ
   り大から約２．０当量％までのイットリウム、約９８．
   ０当量％から約９９．２当量％より小までのアルミニウ
   ム、約１．５５当量％より大から約３．１５当量％より
   小までの酸素および約９６．８５当量％より大から約９
   ８．４５当量％より小までの窒素よりなる組成を有し、
   多結晶体の約２体積％未満の気孔率および２５℃で約１
   ．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶
   体。 ３８、Ａｌ、Ｎ、Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ
   ＿９よりなる相組成を有し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ
   ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿９相の合計量が多結晶体の全体積の約
   ０．８体積％より大から約７．６体積％より小までの範
   囲にあり、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９相が痕跡量以上存在し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相が焼結体
   の約７．６体積％より小までの範囲で、上記Ｙ＿４Ａｌ
   ＿２Ｏ＿９相が焼結体の約６．０体積％より小までの範
   囲で、多結晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５
   ℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する
   多結晶体。 ３９、ＡｌＮ、Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９よりなる相組成を有し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿
   ４Ａｌ＿２Ｏ＿９相の合計量が多結晶体の全体積の約０
   ．８体積％より大から約５．１体積％より小までの範囲
   にあり、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿９
   相が痕跡量以上存在し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相が焼結体の
   約５．１体積％より小までの範囲で、上記Ｙ＿４Ａｌ＿
   ２Ｏ＿９相が焼結体の約１．３体積％より小までの範囲
   で、多結晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５℃
   で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多
   結晶体。 ４０、ＡｌＮ、Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９よりなる相組成を有し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿
   ４Ａｌ＿２Ｏ＿９相の合計量が多結晶体の全体積の約１
   ．３体積％から約７．６体積％より小までの範囲にあり
   、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿９相が痕
   跡量以上存在し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相が焼結体の約７．
   ６体積％より小までの範囲で、上記Ｙ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９相が焼結体の約６．０体積％より小までの範囲で、多
   結晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で１．
   ００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体
   。 ４１、多結晶体の約２体積％未満の気孔率および２５℃
   で１．６７Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特
   許請求の範囲第４０項記載の多結晶体。 ４２、ＡｌＮおよびＹ＿２Ｏ＿３よりなる相組成を有し
   、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相の合計量が多結晶体の全体積の約
   ３．３体積％から約７．６体積％より小までの範囲にあ
   り、多結晶体の約１０体積％未満の気孔率および２５℃
   で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多
   結晶体。 ４３、ＡｌＮ、Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９よりなる相組成を有し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿
   ４Ａｌ＿２Ｏ＿９相の合計量が多結晶体の全体積の約１
   ．９体積％より大から約６．６体積％より小までの範囲
   にあり、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相が痕跡量以上から多結晶体
   の約２．８体積％より小までの範囲にあり、上記Ｙ＿４
   Ａｌ＿２Ｏ＿９相が多結晶体の約１．５体積％から約６
   ．０体積％より小までの範囲にあり、多結晶体の約２体
   積％未満の気孔率および２５℃で１．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋ
   より大きい熱伝導率を有する多結晶体。 ４４、多結晶体の約１体積％未満の気孔率および２５℃
   で１．６７Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特
   許請求の範囲第４３項記載の多結晶体。 ４５、ＡｌＮ、Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿
   ９よりなる相組成を有し、上記Ｙ＿２Ｏ＿３およびＹ＿
   ４Ａｌ＿２Ｏ＿９相の合計量が多結晶体の全体積の約１
   ．９体積％より大から約４．５体積％より小までの範囲
   にあり、上記Ｙ＿２Ｏ＿３相が痕跡量から多結晶体の約
   １．５体積％までの範囲にあり、Ｙ＿４Ａｌ＿２Ｏ＿９
   相が焼結体の約１．５体積％から約４．５体積％より小
   までの範囲にあり、多結晶体の約２体積％未満の気孔率
   および２５℃で１．５０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導
   率を有する多結晶体。 ４６、多結晶体の約１体積％未満の気孔率および２５℃
   で１．６８Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特
   許請求の範囲第４５項記載の多結晶体。