JPS61143949A - 電池の負極活物質 - Google Patents
電池の負極活物質Info
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- JPS61143949A JPS61143949A JP59266815A JP26681584A JPS61143949A JP S61143949 A JPS61143949 A JP S61143949A JP 59266815 A JP59266815 A JP 59266815A JP 26681584 A JP26681584 A JP 26681584A JP S61143949 A JPS61143949 A JP S61143949A
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- H—ELECTRICITY
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/96—Carbon-based electrodes
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は電池の負極活物質に関し、さらに詳しくは負極
における電池反応がクロムの２価および３価間またはチ
タンの３価および４価間の反応である電池の負極活物質
に関するものである。
における電池反応がクロムの２価および３価間またはチ
タンの３価および４価間の反応である電池の負極活物質
に関するものである。
（従来の技術）
クロム２価および３価間、ならびに、チタン３価および
４価間の酸化還元反応を利用する電池には、レドックス
・フロー型二次電池、または化学的に活物質を再生する
燃料電池があるが、いずれも不活性電極において上記化
学種の電池反応を行わせるものである。この場合の不活
性電極としては、電池活物質が一般に前記化学種イオン
を含む塩酸酸性溶液であることから、耐食性の点で多孔
質性の炭素が用いられることが多い。しかし、このよう
な多孔質炭素電極はそのままでは反応性が低いので、炭
素自身の表面改質を行って高活性化したり（特開昭５９
−１０１７７６号および特開昭５９−１１９６８０号）
、電極に触媒を担持させたりしていた。電極に触媒を担
持させるものとしては、金−鉛担持炭素電極（Ｍ、 Ａ
、 Ｒｅ ｉ ｄ。
４価間の酸化還元反応を利用する電池には、レドックス
・フロー型二次電池、または化学的に活物質を再生する
燃料電池があるが、いずれも不活性電極において上記化
学種の電池反応を行わせるものである。この場合の不活
性電極としては、電池活物質が一般に前記化学種イオン
を含む塩酸酸性溶液であることから、耐食性の点で多孔
質性の炭素が用いられることが多い。しかし、このよう
な多孔質炭素電極はそのままでは反応性が低いので、炭
素自身の表面改質を行って高活性化したり（特開昭５９
−１０１７７６号および特開昭５９−１１９６８０号）
、電極に触媒を担持させたりしていた。電極に触媒を担
持させるものとしては、金−鉛担持炭素電極（Ｍ、 Ａ
、 Ｒｅ ｉ ｄ。
Ｌ、Ｈ，Ｔｈａｌｌｅｒ、”Ｉｎｐｒｏｖｅｍｅｎｔ
ａｎｄ ５ｃａｌｅ ｕｐ ｏｆ ｔｈｅＮ
ＡＳＡ−Ｒｅｄｏｘ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｓｙｓｔｅ
ｍ、１５ｔｈ ｌＥＣＥＣ，８０９２８９（１９８０
）、およびビスマス担持炭素電極（ＮｏｒｍａｎＨ＋
Ｈａｇｅｄｏｒｎ、 Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓｏｆ
ｔｈｅ １６４ｔｈ Ｅｌｅｃｔｒｏ
ｃｈｅｍｉｃａｌ ５ｏｃｉｅｔｙ Ｍｅｅ
ｔｉｎｇ Ａｂｓｔｒａｃｔ Ｎｏ、１９（１
９８３））が知られている。
ａｎｄ ５ｃａｌｅ ｕｐ ｏｆ ｔｈｅＮ
ＡＳＡ−Ｒｅｄｏｘ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｓｙｓｔｅ
ｍ、１５ｔｈ ｌＥＣＥＣ，８０９２８９（１９８０
）、およびビスマス担持炭素電極（ＮｏｒｍａｎＨ＋
Ｈａｇｅｄｏｒｎ、 Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓｏｆ
ｔｈｅ １６４ｔｈ Ｅｌｅｃｔｒｏ
ｃｈｅｍｉｃａｌ ５ｏｃｉｅｔｙ Ｍｅｅ
ｔｉｎｇ Ａｂｓｔｒａｃｔ Ｎｏ、１９（１
９８３））が知られている。
（発明が解決しようとする問題点）
しかしながら、従来の熱処理等による表面改質法は、酸
化性の環境下において炭素表面に酸素原子を導入し、酸
化還元を行う化学種との親和性を高めてその過電圧を下
げようとするものであるが、その効果、すなわち電池性
能の一要因である電圧効率の向上に限界があり、これを
さらに良好に維持するためには、電極充填密度を大きく
して、表面積の増大を図らなければならず、このために
液の流通部分が小さくなり、液の透過圧損失（流動抵抗
）が大きくなる。例えば、カーボン繊維でクロム、チタ
ンの酸化還元反応を行わせる電極において、熱処理等に
より表面改質を行った場合、比較的高充填度の織物（例
えば平織、ニットなど）または高密度に充填したフェル
ト状のカーボン電極を用いることが必要になる。ちなみ
にこの種の電極ではみかけの電流密度２０ｍＡ／ｃｆｌ
Ｉ以上で電圧効率８０％以上の性能が必要となる。しか
し、このような電極における液送過圧損失は良好な状態
で１０ｃｍの流路光たり１０数ＲＨｇから数１０ｗ Ｈ
ｇに達し、これを用いて構成した電池セルスタックへの
送液所要動力は出力の数％にまで達するのが通常である
。また、表面改質を施した電極はその表面の汚染に対し
て極めて敏感であり、僅かな汚染によっても副反応が助
長され、電池の出力が低下する場合が多い。
化性の環境下において炭素表面に酸素原子を導入し、酸
化還元を行う化学種との親和性を高めてその過電圧を下
げようとするものであるが、その効果、すなわち電池性
能の一要因である電圧効率の向上に限界があり、これを
さらに良好に維持するためには、電極充填密度を大きく
して、表面積の増大を図らなければならず、このために
液の流通部分が小さくなり、液の透過圧損失（流動抵抗
）が大きくなる。例えば、カーボン繊維でクロム、チタ
ンの酸化還元反応を行わせる電極において、熱処理等に
より表面改質を行った場合、比較的高充填度の織物（例
えば平織、ニットなど）または高密度に充填したフェル
ト状のカーボン電極を用いることが必要になる。ちなみ
にこの種の電極ではみかけの電流密度２０ｍＡ／ｃｆｌ
Ｉ以上で電圧効率８０％以上の性能が必要となる。しか
し、このような電極における液送過圧損失は良好な状態
で１０ｃｍの流路光たり１０数ＲＨｇから数１０ｗ Ｈ
ｇに達し、これを用いて構成した電池セルスタックへの
送液所要動力は出力の数％にまで達するのが通常である
。また、表面改質を施した電極はその表面の汚染に対し
て極めて敏感であり、僅かな汚染によっても副反応が助
長され、電池の出力が低下する場合が多い。
また従来法として電極に触媒として鉛を担持させる方法
は、同一の電池セルスタックによって充放電を行う二次
電池の場合、鉛は充電時のみ電極に電着する一方、放電
時に溶出しやすく、触媒として働かなくなる傾向にある
。ただし、鉛白体は充電時において酸化還元を行う化学
種の反応を促進し、副反応である水素ガス発生を抑制す
る点で優秀な触媒である。
は、同一の電池セルスタックによって充放電を行う二次
電池の場合、鉛は充電時のみ電極に電着する一方、放電
時に溶出しやすく、触媒として働かなくなる傾向にある
。ただし、鉛白体は充電時において酸化還元を行う化学
種の反応を促進し、副反応である水素ガス発生を抑制す
る点で優秀な触媒である。
またビスマスを同様に担持させる方法は、二次電池にお
いて充放電にわたって良好な触媒機能を発揮するので、
電池セルスタックから出力を得るだけの燃料電池におい
ても、十分に使用可能である。しかしこの触媒は、副反
応である水素発生反応を十分に抑制することができない
という欠点がある。
いて充放電にわたって良好な触媒機能を発揮するので、
電池セルスタックから出力を得るだけの燃料電池におい
ても、十分に使用可能である。しかしこの触媒は、副反
応である水素発生反応を十分に抑制することができない
という欠点がある。
本発明の目的は、前記従来技術の欠点を解消し、優れた
活物質反応性を有する電池の負極活物質を提供すること
にある。
活物質反応性を有する電池の負極活物質を提供すること
にある。
（問題点を解決するための手段）
本発明は、負極における電池反応がクロムの２価および
３価間、またはチタンの３価および４価間の反応である
電池の負極活物質において、該負極活物質中に鉛および
ビスマスをそれぞれ１ｄ当たりＯ，ｌ ｋｇ以上の割合
で存在させたことを特徴とする。
３価間、またはチタンの３価および４価間の反応である
電池の負極活物質において、該負極活物質中に鉛および
ビスマスをそれぞれ１ｄ当たりＯ，ｌ ｋｇ以上の割合
で存在させたことを特徴とする。
本発明において、船およびビスマスの量がそれぞれ１ｄ
当たりの０．１ ｋｇに達しないと、エネルギ効率が低
下する。なお、これらの添加量が多すぎると、沈殿を生
じ、圧損が増加するので、通常は１０ｋｇ以下とするの
が望ましい。
当たりの０．１ ｋｇに達しないと、エネルギ効率が低
下する。なお、これらの添加量が多すぎると、沈殿を生
じ、圧損が増加するので、通常は１０ｋｇ以下とするの
が望ましい。
本発明において、負極活物質中のビスマスに対する鉛の
重量比は２以上であることが好ましい、また負極を構成
する支持体としては液送過圧損失の小さい多孔質炭素、
特にピッチ系の炭素フェルトを用いることが好ましい。
重量比は２以上であることが好ましい、また負極を構成
する支持体としては液送過圧損失の小さい多孔質炭素、
特にピッチ系の炭素フェルトを用いることが好ましい。
すなわち、炭素フェルトとしては、グラファイト化が進
み、電気電導性の高いものが好ましく、例えば同一条件
でグチファイト化を行った場合、ポリアクリロニトリル
系、セルロース系の原料を用いたカーボンフェルトより
も、ピッチ系原料を用いたカーボンフェルトのほうが電
極として良好な結果を与える。
み、電気電導性の高いものが好ましく、例えば同一条件
でグチファイト化を行った場合、ポリアクリロニトリル
系、セルロース系の原料を用いたカーボンフェルトより
も、ピッチ系原料を用いたカーボンフェルトのほうが電
極として良好な結果を与える。
（発明の効果）
本発明によれば、低密度充填のカーボンフェルト電極を
用いても、十分高い効率、例えばみかけの電流密度２０
ｍＡ／ｃｄ以上、電圧効率８５％以上で電池反応を行う
ことが可能である。またこのときの液送過圧損失は、通
常の送液量範囲内で流路長１０ｃｍ当たり１０ｆｌＨｇ
以下であり、電池活物質の送液所要動力を大幅に低減す
ることができる。このように、本発明においては、充電
および／または放電電池反応を高い電圧効率および電流
効率でもって、しかも小さい送液所要動力で行うことが
できる。
用いても、十分高い効率、例えばみかけの電流密度２０
ｍＡ／ｃｄ以上、電圧効率８５％以上で電池反応を行う
ことが可能である。またこのときの液送過圧損失は、通
常の送液量範囲内で流路長１０ｃｍ当たり１０ｆｌＨｇ
以下であり、電池活物質の送液所要動力を大幅に低減す
ることができる。このように、本発明においては、充電
および／または放電電池反応を高い電圧効率および電流
効率でもって、しかも小さい送液所要動力で行うことが
できる。
（実施例）
実施例１〜４、比較例１〜５
第１図は、この実施例に用いた小型単電池充放電システ
ムの説明図である。電池セル１は、みかけの電極形状幅
１ｃＩｌ、高さＬｏａｍで、隔膜４をはさんで厚さ０．
１ ｃｍのピッチ系カーボンフェルト製の正極部２およ
び負極部３を有し、該正極部２および負極部３は、それ
ぞれ外側にカーボンプレー）５Ａおよび５Ｂおよび集電
用銅板６Ａおよび６Ｂが設けられ、正極液タンク７およ
び負極液タンク８から、送液ポンプ９Ａ、９Ｂにより送
液ラインＩＯＡ、ＩＯＢを通って電池活物質が循環され
るように構成されている。隔ＩＰｉ！４としては陽イオ
ン交換膜が使用され、カーボンプレート５Ａ、５Ｂとし
てはカーボン粉をポリエチレンで結着させた板を用い、
該カーボンプレートにはカーボンベーストにより集電用
銅板６Ａ、６Ｂが接着されている。正極活物質用電解液
としては、３規定塩酸酸性１モル／７！塩化第−鉄、１
モル／Ｉｔ塩化第二鉄水溶液、負極活物質用電解液とし
ては３規定塩酸酸性１．５モル塩化第ニクロム水溶液に
鉛ビスマスを添加したものを使用した。鉛、ビスマスを
種々の量で添加したみかけの電流密度（室温における全
電流を１０ｃｊの面積で割った値）２０ｍＡ／備におけ
る定電流充放電時の電圧効率、および充放電電気量効率
を測定した結果を第１表に示す。
ムの説明図である。電池セル１は、みかけの電極形状幅
１ｃＩｌ、高さＬｏａｍで、隔膜４をはさんで厚さ０．
１ ｃｍのピッチ系カーボンフェルト製の正極部２およ
び負極部３を有し、該正極部２および負極部３は、それ
ぞれ外側にカーボンプレー）５Ａおよび５Ｂおよび集電
用銅板６Ａおよび６Ｂが設けられ、正極液タンク７およ
び負極液タンク８から、送液ポンプ９Ａ、９Ｂにより送
液ラインＩＯＡ、ＩＯＢを通って電池活物質が循環され
るように構成されている。隔ＩＰｉ！４としては陽イオ
ン交換膜が使用され、カーボンプレート５Ａ、５Ｂとし
てはカーボン粉をポリエチレンで結着させた板を用い、
該カーボンプレートにはカーボンベーストにより集電用
銅板６Ａ、６Ｂが接着されている。正極活物質用電解液
としては、３規定塩酸酸性１モル／７！塩化第−鉄、１
モル／Ｉｔ塩化第二鉄水溶液、負極活物質用電解液とし
ては３規定塩酸酸性１．５モル塩化第ニクロム水溶液に
鉛ビスマスを添加したものを使用した。鉛、ビスマスを
種々の量で添加したみかけの電流密度（室温における全
電流を１０ｃｊの面積で割った値）２０ｍＡ／備におけ
る定電流充放電時の電圧効率、および充放電電気量効率
を測定した結果を第１表に示す。
なお、前記電池において、鉛、ビスマスは、完全に溶解
してラインを循環しているとは限らず、一部は懸濁化し
てライン内を回っている場合もあるので、第１表に示し
た鉛、ビスマスの添加量は負極液単位液量当たりの添加
量（金属単体としての重量）で示しである。溶液透過圧
損はカーボンフェルトに鉛、ビスマスを電着しても、特
に大きくなることはなく、８ ｔａ Ｈｇで一定であっ
た。
してラインを循環しているとは限らず、一部は懸濁化し
てライン内を回っている場合もあるので、第１表に示し
た鉛、ビスマスの添加量は負極液単位液量当たりの添加
量（金属単体としての重量）で示しである。溶液透過圧
損はカーボンフェルトに鉛、ビスマスを電着しても、特
に大きくなることはなく、８ ｔａ Ｈｇで一定であっ
た。
実施例５
正負極材としての多孔質カーボン材を用いる以外は実施
例１と同じ装置を用いて充放電試験を行った。実験条件
は常温、みかけの電流密度２０ｍＡ／ｃｄの定電流充放
電である。活物質組成は次の通りである。
例１と同じ装置を用いて充放電試験を行った。実験条件
は常温、みかけの電流密度２０ｍＡ／ｃｄの定電流充放
電である。活物質組成は次の通りである。
正極活物質用電解液：３規定塩酸酸性１モル／ｌ塩化第
一鉄１モル／ｌ 塩化第二鉄水溶液 負極活物質用電解液：金属鉛として０．３５■／ｍ Ａ
、金属ビスマスとし て０．１５■／ ｍ ｌを含有 する３規定塩酸酸性１．５ モル／ｌ塩化第ニクロム 水溶液 使用したカーボン材は、厚さｌ＋ｎ＋のピッチ系グラフ
ァイト質平織カーボンクロス、セルロース系グラファイ
ト質カーボンニット、ピッチ系炭素質カーボンフェルト
、ピッチ系、セルロース系、ポリアクリロニトリル系グ
ラファイト質カーボンフェルトであり、炭素質からグラ
ファイト質への改質は電気炉を用いて約２０００℃で行
った。なお、ここでいう炭素質とグラファイト質との具
体的な差として、炭素質カーボンはＸ線回折パターンに
おいて、（ｏｏｌ）および（ｈ ｋ ｏ）が観察される
のに対し、グラファイト質カーボンはさらに（ｈｋ／）
回折線まで観察することができる。本充放電試験結果を
第２表に示す。
一鉄１モル／ｌ 塩化第二鉄水溶液 負極活物質用電解液：金属鉛として０．３５■／ｍ Ａ
、金属ビスマスとし て０．１５■／ ｍ ｌを含有 する３規定塩酸酸性１．５ モル／ｌ塩化第ニクロム 水溶液 使用したカーボン材は、厚さｌ＋ｎ＋のピッチ系グラフ
ァイト質平織カーボンクロス、セルロース系グラファイ
ト質カーボンニット、ピッチ系炭素質カーボンフェルト
、ピッチ系、セルロース系、ポリアクリロニトリル系グ
ラファイト質カーボンフェルトであり、炭素質からグラ
ファイト質への改質は電気炉を用いて約２０００℃で行
った。なお、ここでいう炭素質とグラファイト質との具
体的な差として、炭素質カーボンはＸ線回折パターンに
おいて、（ｏｏｌ）および（ｈ ｋ ｏ）が観察される
のに対し、グラファイト質カーボンはさらに（ｈｋ／）
回折線まで観察することができる。本充放電試験結果を
第２表に示す。
以下余白
第 ２ 表
本試験の充放電電気量効率はすべて９７〜９８％であっ
た。上表から、ピッチ系グラファイト質カーボンフェル
トが最も好結果を与えることがわかる。また炭素質のカ
ーボン材は電導性が劣るため、触媒が担持されても、電
圧効率は低下する。
た。上表から、ピッチ系グラファイト質カーボンフェル
トが最も好結果を与えることがわかる。また炭素質のカ
ーボン材は電導性が劣るため、触媒が担持されても、電
圧効率は低下する。
カーボンクロス、カーボンニットはピッチ系グラファイ
ト質カーボンフェルトと同等もしくはそれ以上の電圧効
率を有しているが、溶液透過圧損が大きく、送液所要動
力を効率に見込んだ充放電エネルギー効率として見た場
合、カーボンクロス、ニットはフェルトよりも劣る。な
お、カーボン材のグラファイト化処理を２千数百℃以上
の温度で行えばカーボン原料上の性能の差異はかなり減
少するが、カーボン材の製造価格は上昇する。
ト質カーボンフェルトと同等もしくはそれ以上の電圧効
率を有しているが、溶液透過圧損が大きく、送液所要動
力を効率に見込んだ充放電エネルギー効率として見た場
合、カーボンクロス、ニットはフェルトよりも劣る。な
お、カーボン材のグラファイト化処理を２千数百℃以上
の温度で行えばカーボン原料上の性能の差異はかなり減
少するが、カーボン材の製造価格は上昇する。
実施例６
負極活物質用電解液組成を金属鉛として０．３９■／
ｍ １、金属ビスマスとして０．１４■／ ｍ ｌを含
有する３規定塩酸酸性１．０ Ｍ塩化第二チタン水溶液
とするほかは実施例１と同装置および同条件により充放
電試験を行つた。鉛、ビスマス無添加の場合と比較した
結果を第３表に示す。
ｍ １、金属ビスマスとして０．１４■／ ｍ ｌを含
有する３規定塩酸酸性１．０ Ｍ塩化第二チタン水溶液
とするほかは実施例１と同装置および同条件により充放
電試験を行つた。鉛、ビスマス無添加の場合と比較した
結果を第３表に示す。
第 ３ 表
第１図は、本発明の電池活物質を用いた電池の説明図で
ある。 １・・・単電池、２・・・正極部、３・・・負極部、４
・・・隔膜、５Ａ、５Ｂ・・・カーボンプレート、６Ａ
、６Ｂ・・・集電用銅板、７・・・正極液タンク、８・
・・負極液タンク。
ある。 １・・・単電池、２・・・正極部、３・・・負極部、４
・・・隔膜、５Ａ、５Ｂ・・・カーボンプレート、６Ａ
、６Ｂ・・・集電用銅板、７・・・正極液タンク、８・
・・負極液タンク。
Claims (2)
- （１）負極における電池反応がクロムの２価および３価
間、またはチタンの３価および４価間の反応である電池
の負極活物質において、該負極活物質中に鉛およびビス
マスをそれぞれ１ｍ＾３当たり０．１ｋｇ以上の割合で
存在させたことを特徴とする電池の負極活物質。 - （２）特許請求の範囲第１項において、ビスマスに対す
る鉛の重量比が２以上であることを特徴とする電池の負
極活物質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59266815A JPS61143949A (ja) | 1984-12-18 | 1984-12-18 | 電池の負極活物質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59266815A JPS61143949A (ja) | 1984-12-18 | 1984-12-18 | 電池の負極活物質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61143949A true JPS61143949A (ja) | 1986-07-01 |
Family
ID=17436051
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59266815A Pending JPS61143949A (ja) | 1984-12-18 | 1984-12-18 | 電池の負極活物質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61143949A (ja) |
-
1984
- 1984-12-18 JP JP59266815A patent/JPS61143949A/ja active Pending
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