JPS60195060A - 複合焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は窒化アルミニウム粉末と窒化硼素粉末とよりな
る複合焼結体の製造方法に関する。詳しくは、窒化アル
ミニ１クム扮末６０〜９７重量％と窒化硼素粉末３〜４
０重量％とからなる混合物を１５００〜２１００℃の温
度及び２０〜５００　ｋｇ／　ｃイの圧力下焼結し、窒
化アルミニウムと窒化硼素とよりなる一複合焼結体を製
造するに際し、該窒化アルミニウム粉末として、平均粒
子径が２７１ｍ以下で、３μｍ以下のものを７０重量％
以上の割合で含有し且つ酸素含有量が３．０重量％以下
及び窒化アルミニウムの純度が９５％以上の窒化アルミ
ニウム粉末を使用する窒化アルミニ１クムと窒化硼素と
よりなる複合焼結体の製造方法である。

従来、各種産業用及び民生用の機械、機器祠料或いは電
子機器材料等に種々のセラミック又はセラミック複合体
が使用されている。

しかしながら特定の用途に要求される二一ズを満足する
材料を工業的に製造することはしばしば困難である。

本発明者等は鋭ｘ；エセラミックの製造技術の開発に携
って来た。特に窒化アルミニウムに関する研究を続けて
きた結果、　新規な窒化アルミニウムの製造に成功し、
既に提案するに至った。更に研究を続けた結果、従来窒
化アルミニウム粉末と窒化硼素粉末とのみで複合焼結体
得ることはできないとされてきたが、窒化アルミニウム
粉末として前記新規な窒化アルミニウム粉未使用すると
窒化アルミニラ１１粉末と窒化硼素粉末とからのみで優
れた性状を有する複合焼結体が出来ることを見出した。

しかも得られる窒化アルミニウムと窒化硼素とからなる
複合焼結体は普通工具で切削加工が出来る、いわゆるマ
シーナブルセラミックとしての性状を有するものである
。このようなすぐれた知見にもとずき更に研究を続け、
本発明をここに提案するに至った。

即ち、本発明は窒化アルミニウム粉末６０〜９７重量％
と窒化硼素粉末３〜４０重量％とからなる混合物を１５
００〜２１００℃の温度及び２０〜５００　ｋｇ／　ｃ
　ｔｙｉの圧力下焼結し、窒化アルミニウムと窒化硼素
とよりなる複合焼結体を製造するに際し、該窒化アルミ
ニラ１１粉末として、平均粒子径が２μｍ以下で、　゛
３μｍ以下のものを７０ｆｆｉｆｆｉ％以上の割合で含
有し且つ酸素含有量が３．０重量％以下及び窒化アルミ
ニウムの純度が９５％以上の窒化アルミニウム粉末を使
用することを特徴とする窒化アルミニウムと窒化硼素と
よりなる複合焼結体の製造方法である。

尚本発明における窒化アルミニウムはアルミニウムと窒
素のｌ：１の化合物であり、これ以外のものを原則とし
てすべて不純物としで取扱う。但し窒化アルミニウム粉
末の表面は空気中で不可避的に酸化されＡＬ−Ｎ結合が
ＡＬ−０結合に置代っているので、このＡＬ−０結合し
ているアルミニウムは陽イオン不純物とはみなさない。

更に本発明における平均粒子径とは光透過式の粒度分布
測定器による体積基準の中間粒子径をいう。

本発明で用いる窒化アルミニウム粉末は次のような特徴
を有する。　即ち窒化アルミニウＪ１粉末は平均粒子径
２μｍ以下で、３μｍ以下のものを７０重量％以上の割
合で含有し且つ酸素含有量が３．０重量％以下、好まし
くは１．５Ｊ［１％以下及び窒化アルミニウムの純度が
９５％以−ヒの窒化アルミニウム粉末である。該窒化ア
ルミニウム粉末は粒子径の小さいものが揃っているため
焼結性にすぐれている。このような特性を有する窒化ア
ルミニウム粉末は本発明者等が初めて開発したもので種
々の利点を発揮する。、例えば、特公昭５２−３０１６
３号に述べられているように、窒化アルミニウム粉末と
窒化硼素粉末とよりなる複合焼結体にあっては窒化アル
ミニウム粉末の含量が著しく高い場合は、該複合焼結体
を切削加工することはできなくなる。しかしながら、該
窒化アルミニウム粉末として前記特定の窒化アルミニウ
ム粉未使用すれば、該複合焼結体中の窒化アルミニウム
粉末の含量が高い場合においても、　得られる複合焼結
体は切削加工出来る、ずなはちマシーナブルセラミック
となりつる。

また従来、工業的に製造され上申されている窒化アルミ
ニウムは平均粒子径２μｍ以下で、３μｍ以下のものを
７０重量％以上の割合で含有し且つ酸素含有量３．０重
量％以下、更には酸素含有ｆｆ１１．５重量％以下の性
状を有するものは存在しない。平均粒子径だけで２μｍ
以下のものを得ることは実験室的には粉砕９分級するこ
とで不可能ではなかったが窒化アルミニウムを粉砕する
と該粉砕工程でことは出来ない。また従来窒化アルミニ
ラ１１粉末中の酸素含有量は多い程焼結性が良いとされ
て来たが、本発明にあっては上記のように平均粒子径が
小さく好ましくは粒度の揃っ、焼結体の熱伝導性に著し
く良好な性状を与えるのである。従って窒化アルミニウ
ム粉末の平均粒子径及び酸素含有量は焼結体に与える焼
結性と熱伝導性の性状から極めて重要な要件となる。ま
た本発明で用いる窒化アルミニウム粉末は前記したよう
に、平均粒子径２μｍ以下で、３μｍ以下のものを７０
重量％以」二の割合で含有するものであるが、このよう
な特性有する窒化アルミニウノ、粉末は新規なもので本
発明の効果を与えることは驚異的なことである。

また、本発明で使用する窒化アルミニウノ、粉末はその
純度が９５重量％以上好ましくは９７重量％以上のもの
であることが好ましい。窒化アルミニウム粉末中にはそ
の原料に含まれて混入する製造上不可避的な化合物が存
在する。これらの不純物となる化合物は窒化アルミニウ
ム粉末を製造する原料の純度によフて異なり一部に限定
出来ないが、　一般的には、珪累、マンガン、鉄、クロ
ム、ニッケル。

コバルト、銅、亜鉛、チタン等を陽イオン成分とする化
合物であ・る。　これらの不純物化合物は一般に陽イオ
ン成分である上記金属が窒化アルミニウム焼結体の性状
例えば熱伝導性に大きな影響を与えるので一般には不純
物としての金属化合物の含有量が金属として帆３重量％
以下好ましくは０６２重量％以下更に好ましくは０．１
　ｆｆ１１％以下のものを用いるのが好ましい。

本発明で用いる窒化アルミニウム粉末は０「配性状のも
のである限りいかなる製法によって得られたものであフ
てもよい。一般に使用される窒化アルミニウム粉末の製
法の１つをより具体的に述べると次の通りである。

即ち、 （１）　ｖ均粒子径が２μｒｎ以下の酸化アルミニウム
微粒子と灰分含量０．２重量％以下で平均粒子径が１μ
ｍ以下のカーボン微粉末を液体分散媒体中で緊密に混合
し、そのさい該酸化アルミニラ１１微粉末対該カーボン
微粉末の重量比は１：０．３８〜１：１であり；（２）
得られた緊密混合物を、適宜乾燥し、窒素又はアンモニ
アの雰囲気下で１４００〜１７００℃の温度で焼成し； （３）次いで得られた微粉末を酸素を含む雰囲気下で６
００〜９００℃の温度で加熱して未反応のカーボンを加
熱除去し、窒化アルミニウノ、含量が、少くとも９５重
量％であり、結合酸素の含量が最大３．０重量％であり
、丁［つ不純物としての金属化合物の含量が金属として
最大０．３重量％である平均粒子径が２μｍ以下で口、
つ３μｍ以下のものを７０重量％以上の割合で含有する
窒化アルミニウノ１粉末を＋Ｉｉ！造することができる
。

上記方法によれば原料を焼成して得られる窒化アルミニ
ラ１１を粉砕する工程の実施な避けることができる。粉
砕工程の実施を避けることによって粉砕工程で混入する
不純物成分を除去出来るし、のみならず窒化アルミニウ
ムの表面が粉砕中に酸化されて酸素含有量が増加するこ
とを防ぐことも出来る。窒化アルミニウムの粉砕工程を
省くメリットは以外にも極めて大きい。上記粉砕工程を
省いて、しかも良好な性状の窒化アルミニウムを得るに
は、前記製造工程におけるアルミナ微粉末とカーボン微
粉末の混合を液体分散媒体中で行ういわゆる湿式混合方
式を採用することが肝要である。該湿式混合によれば原
料相互の混合を緊密に実施出来るだけでなく、意外にも
原料粒子が凝集して粗大化する傾向を防ぐことが出来る
。得られた緊密混合物は焼成により結果的に細粒子で且
つ粒子が揃った窒化アルミニウムを与える。しかも前記
したように粉砕工程などで混入する不純物成分を完全に
防ぐことが出来、また窒化アルミニウム表面の酸化防止
が出来るので、従来法にくらべれば焼結性にすぐれ且つ
高純度であり、しかも焼結体は高熱伝導性を備えた焼結
体を与えることが出来る、すぐれた性状の窒化アルミニ
ウムを製造することができる。前記湿式混合で使用出来
る液体分散媒体は特に限定されず湿式混合溶媒として公
知のものが使用出来る。一般に工業的には水、炭化水素
、脂肪族アルコール、石油エーテル、ヘキサン、ベンゼ
ン、トルエン等であり、脂肪族アルコールは例えばメタ
ノール、エタノール、イソプロパツール等が好適である
。

また窒化アルミニラ１１のｆ！Ａ造は、焼成後にも残存
する不純物成分の混入を避けることが出来る材質の装置
中で実施するのがよい。一般に該湿式混合は當温、常圧
下で実施することができる。温度及び圧力によ・りて悪
影響をうけることはない。また混合装置としては材質か
ら焼成後においても残存する不純物成分を生じないもの
を選ぶ限り公知の装置、手段を採用しうる。例えば混合
装置として球状物又は棒状物を内臓したミルを使用する
のが一般的であるが、ミルの内壁、球状物又は棒状物等
の材質は、得られる窒化アルミニウム中に焼成後におい
ても残存する不純物成分が混入するのを避けるために、
窒化アルミニウム自身あるいは９９．９重量％以上の高
純度アルミナとするのが好ましい。また混合装置の原料
と援する面をすべてプラスチック製とするかプラスチッ
クでコーティングすることもできる。該プラスチックと
しては特に限定されず例えばポリエチレン、ポリプロピ
レン、ナイロン、ポリエステル、ポリウレタン等が使用
できる。この場合、プラスチック中には安定剤として種
々の金属成分を含む場合があるので、予めチェックして
使用するようにずへきである。

また上記方法ではアルミナとカーボンは特定の性状のも
のを用いる必要がある。一般にアルミナ微粉末としては
平均粒子径が２μｍ以下の微粉末を用いる必要があり、
　好ましくは少なくとも９９．０重量％、より好ましく
は少なくとも９９．９重量％の純度のものが用いられる
。またカーボン微粉末は灰分の含有量最大０．２重量％
好ましくは最大０．１重量％のものとして用いる必要が
ある。また該カーボンの平均粒子径はｌｌｘｍ以下の微
粒子として用いる必要がある。さらに該カーボンとして
はカーボンブラック、黒鉛化カーボン等が使用されうる
が一般にはカーボンブラックガ好ましい。

前記アルミナとカーボンの原料使用割合は、アルミナと
カーボンの純度および粒子径等の性状によって異なるの
で、予め予イｆＩｆｉテストを行い決定するとよい。通
常はアルミナとカーボンとを、アルミナ対カーボンの重
量比で１　：０．３６〜１：１好ましくは１：０．４〜
１：１の範囲で湿式混合すればよい。該湿式混合された
原料は必要により乾燥を経て、窒素雰囲気下に１４００
〜１７００℃の温度で焼成する。該焼成する温度が上記
温度より低い場合は工業的に十分な還元窒素化反応が進
行しないので好ましくない。また該焼成温度が前記温度
より高くなると得られる窒化アルミニアムの一部が焼結
を起し、粒子間の凝集が起るため目的の粒子径の窒化ア
ルミニウムが得らの難くなるので好ましくない。

焼成により得られた窒化物微粒子は、本発明によれば次
いで酸素を含む雰囲気下で６００〜９００℃の温度で加
熱処理され、該窒化物微粒子に含まれる未反応のカーボ
ンを酸化して除去される。

また本発明の複合焼結体の伯の成分である窒化硼素粉末
はよく知られている層状結晶化合物である。本発明で使
用する該窒化硼素粉末は特に限定されず公知のものが使
用できる。一般に好適に使用される窒化硼素粉末は、窒
化硼素の純度が９９．０重量％以上で、平均粒子径が５
μｍ以下のものである。また該窒化硼素粉末の製法も特
に限定されず公知の方法が採用出来る。

例えば、 （１）尿素の存在下にＨ２ＰＯ４又はＮａ、ρ［３４０
７をＮ　ｉＩ　３雰囲気中で５００〜９５０°Ｃで加熱
して製造する方法、 （２）ＢＣｌ２とＮＩ■８とを反応させで製造する方法
、 （３）Ｆｃ−Ｂ合金を５００〜１４００℃の温度で加熱
し、その後Ｆ　ｃを例えば酸で溶ｊｖ／除去する方法、 等が採用出来る。

本発明の複合焼結体を構成する成分である密化アルミニ
ウノ＼と窒化硼素との混合比は前記のように窒化アルミ
ニウム粉末６０〜９７屯岐％好ましくは６５〜９５重量
％と窒化イ刺素粉末３〜４０重量％好ｊ、シ＜は５〜３
５重量％となるように選ぶ必要がある。該窒化硼素粉末
の混合比が上記下限値より少ない場合は１３・られる複
合焼結体は普通工具での高速ｂｔ＋削加工は困難で本発
明の目的とする複合焼結体とはなりＩＨ７，ない。よた
該窒化イ１…素粉宋の混合比が前記上限値より多い場合
は得られる複合焼結体の強度が弱く、熱伝導性等の特性
も１・分でなくなるので好ましくない。

本発明における前記窒化アルミニウム粉末と窒化硼素粉
末との混合方法は特に限定されず公知の方法を採用すれ
ばよい。例えば、前記窒化アルミニラ１１粉末の製造方
法で述べた湿式混合方法が好適に採用出来るし、液体分
散媒体を使用しない乾式混合方法を採用することも出来
る。また混合装置についても特ζこ限定されず公知のも
のをそのまま使用ずればよい。もちろん前記したよう乙
こ混合時に不純物の混入を避けるため前記の高純度アル
ミナ、窒化アルミニウム等の材質の装置を使用するか該
装置のＪ夏料と接する内面をプラスチックでコーチイン
クする手段は適宜実施出来る前記のようにしてマ：）ら
れる窒化アルミニラ１１粉末と窒化硼素粉末との混合物
は、必要に応じ乾燥後　、不活性雰囲気下例えば窒素カ
ス雰囲気下且つ加圧下に焼結することによって本発明の
複合焼結体となる。該混合物を室圧下にしても相互に焼
結した複合焼結体とはなりえず、本発明の複合焼結体と
は得られない。一般に上記カ゛Ｌ結条件は公知の焼結条
件から選び実施すればよいｂＳ、通電は１５００〜２１
００℃の温度及び２０〜５００　ｋｇ　／　ｃ　ｎｆ’
の圧力下に石結すればよい。

本発明で得られる窒化アルミニウムと窒化硼素とからな
る複合焼結体は高強度、高熱伝導性等のすぐれた特性を
有すだけでなく、普通工具による切削加工ができる、い
わゆるマシーナブルセラミックとしての性状をも発揮す
る。このような特性を本発明のような簡−中な手段で得
ることが出来ることは驚異的なことで、本発明が寄与す
る利点は計り知れないものである。

本発明を更に詳細に説明するため以下実施を挙げ−Ｃ説
明する力≦本発明はこれらの実施例に限定されるもので
はない。

実施例１ 純度９９．９９％（不純物分析値は表１に示す）で、平
均粒子径が０．５２μｍで３μｍ以下の粒子の含有割合
が９５容量％のアルミナ１００重量部と、灰分０．０８
重量％て平均粒子径がθ、４５μｍのカーボンブラック
５０重量部とを、ナイロン製ポットとボールを用いエタ
ノールを液体分散媒体として湿式混合で均一にボールミ
ル混合した。

このようにして得られた混合物を乾燥後、高純度黒鉛製
甲面に入れ電気炉内に高純度窒素ガスを　３λ／分で連
続的に供給しながら１６００℃の温度で６時間加熱した
。

このようにして招・られた反応混合物を空気中で７５０
℃の温度で／１時間加熱し、未反応のカーボンを酸化除
去した。

得られて白色の粉はＸ−線回折分析の結果、単相のＡＬ
Ｎであり、Ａ　Ｌ　Ｓ２０３の回折ビークはなか−）だ
。また該粉末の平均粒子を粒度分イσ測定器（ＩＪＡｉ
場製作所！ｉＩＣＡＰＡ−５００）を用いて測定した結
果１．３１μｍであり、；３μｍ以下の粒子が９０容量
％を占めた。走査型電子・顕微鏡による観察では、この
粉末はＳＩｌ均０．７μｍ程度の均一な粒子であった。

また比表面積の測定値は４．０＆／ｇであった。この粉
末の分析値を表２に示す。

表Ｉ　ＡＩ。０８粉末分析値 Ａｌ２Ｏ，，，含イＪ量　９９．９９％元　素　含有量
（ＰＰＭ） Ｍｇ、　＜　５ Ｃｒ　く１０ Ｓｉ　３０ Ｚｎ　＜５ Ｆｅ　２２ Ｃｕ　く　５ Ｃａ　＜２Ｏ Ｎ１　１５ ’［’ｉ　＜　５ 表２　ＡＩＮ粉末分析値 ＡＬＮ含有量　９７．８％ 元　素　含有ｆｆｉ（ＰＰＭ） Ｍｇ　＜　５ Ｃｒ　２１ Ｓｉ　１２５ Ｚｎ　９ Ｆｅ　２０ ＣＩＪ　＜５ Ｍ　ｎ　５ Ｎｉ　２７ ’ｌ’ｉ　＜　５ Ｃｏ　＜　５ Ａｔ　６４゜８（νｔχ） Ｎ　３３．４（ｗｔχ） ０　１、　１　（νｔχ） ＣＯ，１＋（ｗｔχ） 上記の窒化アルミニウム粉末８０重量部と、平均粒子径
２．５μｍ１粒径５μｍ以下の粒子の割合が９５容量チ
で、且つ純度９９５係の六方晶窒化硼素粉末２０重量部
とを、ナイロン製ポットとナイロン・コーティングした
ボールを用い、エタノールを分散媒体として均一にボー
ルミル混合した。得られたスラリーを、乾燥器内で６０
℃２４時間乾燥を行なった。

上記混合粉末１２２を、窒化硼素粉末を内面に塗布した
内径４０謳の黒鉛型中で、２００Ｙｉの加圧下、１気圧
の窒素中に於いて２０００℃３時間加圧焼結した。得ら
れた焼結体は白色であった。この焼結体は、Ｘ線回折に
より、窒化アルミニウムと六方晶窒化硼素の２相から成
っていることが判った。アルキメデス法で測定した密度
は、２．７５１／　ｃｒｄであった。

上記焼結体から、約３柵角、長さ約４０謳の試験片を切
り出し、１５００番のサンドペーパーで磨いた後、曲げ
強度を測定した。測定条件ハ、クロス・ヘッド・スピー
ドＩＷｕｎＺ分、スパン２０諭の３点曲げとした。測定
値より計算された曲げ強度は、３４Ｋｇ／−であった。

また、曲げ強度測定に供したと同様に、約３箇角、長さ
１７ｍｍの角柱状試験片を作製し、理学電機製熱機械分
析装置ＣＮ’８０９８Ｄ２を用いて、室温より８００℃
迄の熱膨張率を、昇温速度５℃／分、荷重１０ｆで測定
した。室温より４００℃、室温より６００℃、室温より
８００℃に於ける平均線膨張率は、それぞれ４３×　。

１０　．４．９Ｘ１０　．５．ｌＸ１０’であった。

６ 更に、上記焼結体から直径１０覇、厚さ２．５−の試験
片を切り出し、理学電機製レーザー・フラッシュ法熱定
数測定装置ＰＳ−７を用いて、室温に於ける熱定数を測
定した。その結果、熱伝導率は７３ｗ／ｍ−１＜である
ことが判った。

一方、本実施例で得られた複合焼結体の加工性を調べた
ところ、超硬ドリルによる穿孔、超硬バイトによる切削
のいずれも容易に行なえ、快削性であることが判った。

なお図１に本実施例の焼結体の機械的破断面の走査型電
子顕微鏡写真（倍率／−倍）を示す。

この写真から焼結体は多角形状の窒化アルミニウムの結
晶粒の粒界面の一部又は全部に薄層状の窒化ホウ素結晶
粒が介在して全体が緊密な焼結体となっていることが解
る。なお多角形状の粒子が窒化アルミニウムで、薄層状
の粒子が窒化ホウ素であることは、Ｘ線マイクロアナラ
イザーによるＡ９およびホウ素のＸ線像写真と走査型電
子顕微鏡写真との対応によって確認されている。

実施例２〜４ 実施例１に於いて、窒化アルミニウム粉末と六方晶窒化
硼素粉末の混合割合を変え、それ以外は実施例１と全く
同一にして実験を行なった。

結果を表３にまとめて示す。

表３ 実施例５ 実施例１に於いて、窒化アルミニウムと六方晶窒化硼素
の混合粉末を焼結する際の圧力を５０′￥ｉとし、それ
以外は実施例１と全く同一にして実験を行なった。

得られた焼結体の諸物性を実施例１と同様に調べたとこ
ろ、実施例１で得られたものと差は認められなかった。

比較例１ 実施例１に於いて、窒化アルミニウム粉末として、金属
アルミニウムを窒化した後粉砕することにより製造され
た粉末を用い、それ以外は実施例１と全て同一にして実
験を行なった。

ここで用いた窒化アルミニウム粉末の平均粒子径は２５
μｍ１粒径３μｍ以下の粒子の割合は５０容量チ、酸素
含有量２．５重量係、陽イオン不純物量は０．３５重量
％であった。

得られた焼結体は灰色で、ところどころ白い斑点が見ら
れた。密度は２．６８　ｔ　ｌｔｒ＆であった。

実施例１と同様に上記焼結体の物性を測定したところ、
曲げ強度は１６Ｋｙ／−と、実施例１に於いて得られた
焼結体の強度の約半分しかなかった。また、室温より４
００℃、室温より６００℃、室温より８００℃に於ける
平均線膨張率は、それぞれ４．４Ｘ１０−６．４．９　
Ｘ　１０−６．５．２Ｘ１０−６であった。また、熱伝
導率率は３０ｗ／ｍｅｋであり、本発明の実施例１に於
いて得られた焼結体に比し、非常に低いことが判った。

一方、本比較例で得られた複合焼結体の加工性を調べた
ところ、超硬ドリルによる穿孔、超硬バイトによる切削
のいずれも可能であったが、実施例１で得られたものに
較べて欠けを生じ易く、精密加工性にとぼしい事が判っ
た。

特許出願人 徳山會達株式会社 １゛ど一１ノ 二丁−糸左ン山　ＩＬ”、ｌＥ　’ｆ’Ｆ　（自発）昭
和５９４１．’、　５月　０１「１ 特誇Ｆｉト官　着　杉　和　友　１，１（ｊＲ、市（ｉ
〕表小４．’ｉ　ｊ）ｆｉ　１１７ｉ　５　＜ａ−ｉＪ
、　＋１　（ｌ　ｃ＋　ａ　Ｈ−シフ発明の・１′ｌ情
、へｊハｌ：、ｒｊ、睨１体のニド“ｌ　；ｒｊ　Ｊｊ
法８゜抽ｊ［をずイ）−Ｉｉｌ １Ｆ　＋！＋との関係　希ＩＩ／１出１ＩＩｉｔ人【ｌ
　）！八　Ｌｌｌ　１．、、’、］　！、’、！、（、
・１セ、由由ｔｆｉｌｌ　ｌが町ｉ香ｌ−ニー＋、’ｊ
；ミ山曹達株ｉ（：、２ミ７１　東ジ１人本部り、冒）
ノ）”ｊｊ’７　＋ｆＷ　ｒ：Ｂ　’ｉｉｊ’、話Ｅｉ
３１７−５１　．１　１４、補正命名（）月１１・１　
自　発 り、ン１１目１の対象 明細Ｎ４の１−ヅ）、明のＢＹ、Ｉ・＋１１な説、明−
１の４（′、″１に、杓Ｉ１１［の内′Ｈ に夕）１１旧１（（書　４−自−目上・１Ｅｌｔ川（−
八（、」かｌ−Ａ　Ｉ　Ｊ　１．ｒ二Ａ（１１寸ろ。

（４）　明Ｍｌｌ　ｖ、１１　ＩＬ　ｎ　（逼　ＩＩ　
１１１−　ｊＨＨｌらの１！、、４．　ｒ７ζ１られ」
（４二補１１−ずろ。

（３；）明？１ｌｌｌ　ｆ、１１と（泊　１７　＃１ｆ
１「君１　ら　イＬ　−Ｃ−ｌ　Ｉｔ：　’　ぜ１　ら
　４１１３・　」　ζ１−　ン山　１ドア１　イ）、（
に）明ぶＩｌｌ　４’Ｆ　１ε水（７１７１ｉ目［回々
１１分＋Ｊｒ、＋　ｉ、？　１回１）１分々１「１荊ｉ
−Ｅザ３〕、７（’／）　ＩＩ月剤１１ｉＪ（ｌＥ）自
　Ｉｔ（へ−１≦１１１［ｉ「ｊ）１相のＡＶｌへ１イ
二Ｊ、、す、八り、、Ｏｌ：１の回）ｌ（ビー　！１７
（Ａなか−）だ。−１ｋ・１中相のＡｉへＪで４（＝）
す、Ａｉ５．０．１の同１ノＩビ・−−′ノ（９１なか
−−）だ６−１え、二；、−ｉ＋ｆＥｒＪろ。

以　１ 一−Ｉ”　’Ｉ夙’ｌ　１’山ｊ’ｌ：（−′：’　＜
　：ｌｊ　Ｊ−１：、　）昭和ｂ　９　’ｉ−／゛月１
３［１ ＋Ｌｌ□＋’ｆ　Ｉ［−１、’ｌ’＋、ａ、＜　じ“」
゛　・ｉ：、Ｌ’（ｉ１ｏ事イ′１の人テ１＼朱冒１）
ｉｔ　ｔ１１′ｉ　ｒｉ　ｃｌ　−／１　＋（（］　′
、）　；ｌ　’＋；２　）［、’ｊ、ｉｌ　ｕ）：’ｌ
’ｌ　ｌ：）；　ダ（！　（ｒ　１：、１）Ｌ　ｌ’、
’ｉ　１本の製）１４、ｙノ；・入；（、ン１１ｉ、ｉ
ｌン；・１τミ、ｉ！′ｌ゛）「１″１どの：：、’、
ｆｌ　ｊ；ｉＮ′１．、、ｌｊ、　、ｌ：、＋１出、［
１，・Ｉ；べ１１　所　山冒県ｉ＆・、山中（ａｌｌ　
：Ｑ′Ｊｌｌｉ　ｌ　ｉｊ’ｉ　ｌ昌□、′ ４・１．　ン山）［−１仔Ｌ　’（＞　（］月１１・ｌ
’　ｌｌ：’ｆ　ｆｌｌ　５　！ｉ　’ｌ’　ｆ’　Ｊ
ｌ　［逼　１１同　砕；スｌ　ｌ　１１．’ｉ和：）≦
ｌ　（ｌ　（７月２にｉ１：３・　知日ｌ−（ハλ・１
象 明、１・Ｉｌｌ　ｉ’ｉ　ＣＩＪ　ｒ　＋’・７１面の
１□１１中、覚説、明の１１′口尺ひ”　ｌ（１＋ｆ＋
ｉ

【図面の簡単な説明】

図１は実施例１で得られた複合焼結体の機械的破断面の
複合焼結体粒子の粒子構造を現わす走査型電子顕微鏡写
真である。」 を挿入する。 以上

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 窒化アルミニウム粉末６０〜９７重量％と窒化硼素粉末
   ３〜４０重量％とからなる混合物を１５００〜２］００
   ℃の温度及び２０〜５００ｋｇ／ｃＭｒの圧力下で焼結
   し、　窒化アルミニウノ、と窒化硼素とよりなる複合焼
   結体を製造するに際し　、該窒化アルミニウム粉末とし
   て、平均粒子径が２Ｂｍ以下で、　３７１ｍ以下のもの
   を７０ｆｆｉ量％以、Ｌ、の割合で含有し且つ酸素含有
   量が３．０重量％以下及び窒化アルミニウムの純度が９
   ５％以上の窒化アルミニウノ、粉末を使用することを特
   徴とする窒化アルミニウムと窒化硼素とよりなる複合焼
   結体の製造方法。