JPS5941348A - 改良されたフツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体成形用組成物 - Google Patents
改良されたフツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体成形用組成物Info
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- JPS5941348A JPS5941348A JP15162382A JP15162382A JPS5941348A JP S5941348 A JPS5941348 A JP S5941348A JP 15162382 A JP15162382 A JP 15162382A JP 15162382 A JP15162382 A JP 15162382A JP S5941348 A JPS5941348 A JP S5941348A
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- Japan
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- vinylidene fluoride
- methyl methacrylate
- copolymer
- tetrafluoroethylene copolymer
- tetrafluoroethylene
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- Pending
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は改良された物性を有するフッ化ビニリデンーテ
トラフルオロエチレ°ン共重合体成形用組成物に関する
。
トラフルオロエチレ°ン共重合体成形用組成物に関する
。
フッ化ビニリデンホモ重合体はその高い熱安定性、優れ
た耐薬品性、良好な電気的、物理的性質によって種々の
用途の成形羽村として極めて有用であるが、融点が高い
ため成形に適当な溶融粘度を得るためには約８４０℃以
上の高い溶融温度を必要とし、しかも分解温度は比較的
低いので、成形の際に樹脂の分解による着色、劣化等が
起りやすい。ま之、フッ化ビニリデンのホモ取合体は結
晶性が高く成形体が不透明になるという問題がある。従
ってフッ化ビニリデンホモ重合体の融点あるいは溶融粘
度を低下させ、また結晶性を低下させるためこれと共重
合し得る他の単低体との共重合体にして使用することが
提案されている。
た耐薬品性、良好な電気的、物理的性質によって種々の
用途の成形羽村として極めて有用であるが、融点が高い
ため成形に適当な溶融粘度を得るためには約８４０℃以
上の高い溶融温度を必要とし、しかも分解温度は比較的
低いので、成形の際に樹脂の分解による着色、劣化等が
起りやすい。ま之、フッ化ビニリデンのホモ取合体は結
晶性が高く成形体が不透明になるという問題がある。従
ってフッ化ビニリデンホモ重合体の融点あるいは溶融粘
度を低下させ、また結晶性を低下させるためこれと共重
合し得る他の単低体との共重合体にして使用することが
提案されている。
とれらの共重合体の中フッ化ビニリデンとテトζンソチ
レンとの共重合体は、７ツ化ビニリデンホモ重合体に比
べ透明性が改良され、かつ溶融粘度が低下して成形性も
改良され、さらにメチルメタクリレート重合体との共押
出成形が可能となるため光伝送体に用いる光学材料とし
て注目されている。しかしこの共重合体は斯かる光学材
料としてはなお透明性が十分でなく、とくに高温使用時
に再結晶化による透明性の低下が著しく、その改良が望
まれている。
レンとの共重合体は、７ツ化ビニリデンホモ重合体に比
べ透明性が改良され、かつ溶融粘度が低下して成形性も
改良され、さらにメチルメタクリレート重合体との共押
出成形が可能となるため光伝送体に用いる光学材料とし
て注目されている。しかしこの共重合体は斯かる光学材
料としてはなお透明性が十分でなく、とくに高温使用時
に再結晶化による透明性の低下が著しく、その改良が望
まれている。
本発明は各種用途に使用し得る成形材料、なかんずく光
学材料として使用し得る優れた特性を有するフッ化ビニ
ＩＪデン共重合体成形用組成物を提供することを目的と
する。
学材料として使用し得る優れた特性を有するフッ化ビニ
ＩＪデン共重合体成形用組成物を提供することを目的と
する。
本発明の要旨はメチルメタクリレート重合体を５〜５０
重量％、とぐに２０〜４０重量％含有するフッ化ビニリ
デン−テトラフルオロエチレン共取合体成形用組成物に
存する。
重量％、とぐに２０〜４０重量％含有するフッ化ビニリ
デン−テトラフルオロエチレン共取合体成形用組成物に
存する。
本発明に係るフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレ
ン共重合体成形用組成物は含フツ素重合体としてのすぐ
れた耐熱性、化学的安定性あるいは優れた機械的強度等
の特性により各種用途の成形材料として使用され、就中
優れた透明性を有し熱処理による透明性の低下が小さい
ので例えば光用のフィルム材、耐光性透明フィルムの光
学材料や耐光性塗料材料としても有用である。
ン共重合体成形用組成物は含フツ素重合体としてのすぐ
れた耐熱性、化学的安定性あるいは優れた機械的強度等
の特性により各種用途の成形材料として使用され、就中
優れた透明性を有し熱処理による透明性の低下が小さい
ので例えば光用のフィルム材、耐光性透明フィルムの光
学材料や耐光性塗料材料としても有用である。
本発明に２いて、フッ化ビニリデンーテト２フルオロエ
チレン共重合体としては、広範囲の共重合組成のものを
使、用し得るが、テトラブルオロエチレン含有量が１０
モル％以下では得られる共重合体の融点が高くなり成形
時に着色し易り、４０モル％以上になるとメチルメタク
リレートとの相溶性が悪くなり且つ融点が高くなる傾向
があるので、テトラフルオロエチンンの共重合比率は１
０〜４０モル％の範囲が好ましい。
チレン共重合体としては、広範囲の共重合組成のものを
使、用し得るが、テトラブルオロエチレン含有量が１０
モル％以下では得られる共重合体の融点が高くなり成形
時に着色し易り、４０モル％以上になるとメチルメタク
リレートとの相溶性が悪くなり且つ融点が高くなる傾向
があるので、テトラフルオロエチンンの共重合比率は１
０〜４０モル％の範囲が好ましい。
本発明に用いるメチルメタクリレート重合体は、メチル
メタクリレートのホモ重合体、およびメチルメタクリレ
ートと他のエチレン性不飽和単墓体、例えばアクリル酸
やメチルエステル以外のメタクリレートとの共重合体で
ある。好適な共重合体として例えばメチルメタクリレー
トと少割合のエテルメタクリレート、プロピルメタクリ
レート、ブチルメタクリレート、トリフルオロエチルメ
タクリレート、ペンタフルオロプロ札ピルメタクリレー
トなどメタクリル酸エステル、エチルアクリレート、プ
ロピルアクリレート、ブチルアクリレート。
メタクリレートのホモ重合体、およびメチルメタクリレ
ートと他のエチレン性不飽和単墓体、例えばアクリル酸
やメチルエステル以外のメタクリレートとの共重合体で
ある。好適な共重合体として例えばメチルメタクリレー
トと少割合のエテルメタクリレート、プロピルメタクリ
レート、ブチルメタクリレート、トリフルオロエチルメ
タクリレート、ペンタフルオロプロ札ピルメタクリレー
トなどメタクリル酸エステル、エチルアクリレート、プ
ロピルアクリレート、ブチルアクリレート。
などアクリル酸エステル２よびスチレン、α−メチルス
チレン２よびメタクリル酸の如き共単量体との共重合体
が挙げられる。斯かる共重合体に２ける共単カ１体の共
重合割合は８０モル％以下であり、この割合を超えると
メチルメタクリレート重合体のガラス転移温度が低下し
たり相溶性の変化が起こり、フッ化ビニリデンーテトラ
フルオロエチンン共重合体との組成物の耐熱性や相溶性
不良の原田となり好ましくない。
チレン２よびメタクリル酸の如き共単量体との共重合体
が挙げられる。斯かる共重合体に２ける共単カ１体の共
重合割合は８０モル％以下であり、この割合を超えると
メチルメタクリレート重合体のガラス転移温度が低下し
たり相溶性の変化が起こり、フッ化ビニリデンーテトラ
フルオロエチンン共重合体との組成物の耐熱性や相溶性
不良の原田となり好ましくない。
本発明の組成物はメチルメタクリレート重合体とフッ′
化ビニリデンーテトラフルオロエチレン共重合体とを均
一混合することにより使用される。
化ビニリデンーテトラフルオロエチレン共重合体とを均
一混合することにより使用される。
混合方法は一般的には溶融混合が好ましく、機器として
はニーグー、押出機、ロール等を用いることができる。
はニーグー、押出機、ロール等を用いることができる。
組成物が溶融状態で混練される限りいず′れの方法でも
より、シたがって粉末状で画成成分を混合したものを溶
融押出して成形品を作る場合は押出機中で溶融混練され
均一混合が達せられる。他の混合方法として１１ま前記
の両Ｅ戊分を、ともにｍ ＦＩＬ’することができる溶
媒、例えばジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミ
ド、メチルエチルケトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン
等にイｄ解して均一混合し、溶媒を除去する方法を用い
ることができ、この方法はとくに本組成物を被覆用に用
いたり、キャストフィルム全作成する場合にとくに有効
である。
より、シたがって粉末状で画成成分を混合したものを溶
融押出して成形品を作る場合は押出機中で溶融混練され
均一混合が達せられる。他の混合方法として１１ま前記
の両Ｅ戊分を、ともにｍ ＦＩＬ’することができる溶
媒、例えばジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミ
ド、メチルエチルケトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン
等にイｄ解して均一混合し、溶媒を除去する方法を用い
ることができ、この方法はとくに本組成物を被覆用に用
いたり、キャストフィルム全作成する場合にとくに有効
である。
本す６明に２いて、フッ化ビニリデンーテトラフルオロ
エチレン共重合体に混合される上記メグールメタクリレ
ート重合体の割合はｆｉ要な因子であシ、下記実験例に
示す如く臨界的意義を有する。
エチレン共重合体に混合される上記メグールメタクリレ
ート重合体の割合はｆｉ要な因子であシ、下記実験例に
示す如く臨界的意義を有する。
実験例
試料
（１） フッ化ビニリチン／テトラフルオロエチレン
８０／２０モル比共重合体 極限枯度（η） ＝ ０．９２ ｄ］−７ｇ （ジメチ
ルホルムアミドｆ容液、３５ Ｃにて測定） メルトインデックス（ＭＩ）＝ １ ５ ０ ｇ／
ｌ Ｏ分 （２３０°Ｃ１径２羽、長さ８間の オリフィスから７ｋｇの荷 重で１０分間に押出した 値を以て示す。以下同様） （２）メチルメタクリレート重合体〔商品名「アクリペ
ット−ＭＦＪ、三菱レイヨン■裂〕〔η）−Ｏ，ａｔ（
メチルエチルケトン溶液、８５ ”Ｃにて１ｉｌｌｌ定
） ＭＩ −８１ｇ７１０分 試料の混合及びシートの作成 試料（１）及び（２） ｔ−第１表に示す比率で１６０
℃に分いてロールで晶速し、得られた混練物を金型に入
れ５ ｂｙ ／ Ｃ−の加用下に成形後水ご’＃ Ｌ
ＩＬ、￥さｌ ＭＭのシートを作成する。
８０／２０モル比共重合体 極限枯度（η） ＝ ０．９２ ｄ］−７ｇ （ジメチ
ルホルムアミドｆ容液、３５ Ｃにて測定） メルトインデックス（ＭＩ）＝ １ ５ ０ ｇ／
ｌ Ｏ分 （２３０°Ｃ１径２羽、長さ８間の オリフィスから７ｋｇの荷 重で１０分間に押出した 値を以て示す。以下同様） （２）メチルメタクリレート重合体〔商品名「アクリペ
ット−ＭＦＪ、三菱レイヨン■裂〕〔η）−Ｏ，ａｔ（
メチルエチルケトン溶液、８５ ”Ｃにて１ｉｌｌｌ定
） ＭＩ −８１ｇ７１０分 試料の混合及びシートの作成 試料（１）及び（２） ｔ−第１表に示す比率で１６０
℃に分いてロールで晶速し、得られた混練物を金型に入
れ５ ｂｙ ／ Ｃ−の加用下に成形後水ご’＃ Ｌ
ＩＬ、￥さｌ ＭＭのシートを作成する。
斯くして得られたシートにつき測定した物性値全第１表
に示す。
に示す。
第 １ 表
（注１） 日立製作所製自記分光光度計５５６型（波長
７００ａｙｍ）にて測定（以下同様）（注２） アツベ
屈折計により２５°ＣでナトリウムのＤ線を用いて測定
（以下同様） 第ｔＸに示す如く屈折率はメチルメタクリレート重合体
含有量の増加に伴って？ヨソ直線的に増加するが、重過
率はメチルメタクリレート重合体の少量の混入によって
急激に増υ［１し、フッ化ビニリデン／テトラフルオロ
エチレン共重合体組成物の透明性全人きく改良する。ま
たメチルメタクリレート重合体含有−」のＡ整によって
種々の屈折率と透過率の組合せ孕もつ光学材料を容易に
１５ることかできる。
７００ａｙｍ）にて測定（以下同様）（注２） アツベ
屈折計により２５°ＣでナトリウムのＤ線を用いて測定
（以下同様） 第ｔＸに示す如く屈折率はメチルメタクリレート重合体
含有量の増加に伴って？ヨソ直線的に増加するが、重過
率はメチルメタクリレート重合体の少量の混入によって
急激に増υ［１し、フッ化ビニリデン／テトラフルオロ
エチレン共重合体組成物の透明性全人きく改良する。ま
たメチルメタクリレート重合体含有−」のＡ整によって
種々の屈折率と透過率の組合せ孕もつ光学材料を容易に
１５ることかできる。
さらに、ｉｉｉにおいてメチルメタクリレートの混合に
よりフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合
体組成物の融点に明確な降下が観察される。この現象は
熱力学的考察から画商分子が非晶状態に２いて十分な相
溶性を有することを示している。即ちフッ化ビニリデン
−テトラフルオロエチレン共重合体にメチルメタクリレ
ートｉ合体を混入することにより、該混合層１成′吻と
メチルメタクリレート１に合ｐドとの柑ｒ＆（生？高め
ることができる。な２メｉ°ルメタクリレ一ト重合体が
５０重値％をこえると成杉体がもろくな９好ましくない
。
よりフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合
体組成物の融点に明確な降下が観察される。この現象は
熱力学的考察から画商分子が非晶状態に２いて十分な相
溶性を有することを示している。即ちフッ化ビニリデン
−テトラフルオロエチレン共重合体にメチルメタクリレ
ートｉ合体を混入することにより、該混合層１成′吻と
メチルメタクリレート１に合ｐドとの柑ｒ＆（生？高め
ることができる。な２メｉ°ルメタクリレ一ト重合体が
５０重値％をこえると成杉体がもろくな９好ましくない
。
以上の如く、光学材料として用いる場合、フッ化ビニリ
デン−テトラフルオロエチレン：ＩＩ： を合体と混合
される上記メチルメタクリレート重合体・０割合はフッ
化ビニリデン−テトラフルオロエチレン重合体組成物の
全車！、ＩｔＴ：縞準にして５〜５０重−％の範囲内と
することが必要で６る。
デン−テトラフルオロエチレン：ＩＩ： を合体と混合
される上記メチルメタクリレート重合体・０割合はフッ
化ビニリデン−テトラフルオロエチレン重合体組成物の
全車！、ＩｔＴ：縞準にして５〜５０重−％の範囲内と
することが必要で６る。
以下火砲例により本発明ｔ、ぎらに税１１ｙ１する。
実り出側１
メチルメタクリレート重合体（夷１倹例に使用のものに
同じ）８０取虜部１１６０″Ｃでロールで混練し、これ
にフッ化ビニリデン−テトラエチレン共重合体（実験例
に咬用のものに同じ）７０．１）ｊ￥部を加えて十分に
混線した。
同じ）８０取虜部１１６０″Ｃでロールで混練し、これ
にフッ化ビニリデン−テトラエチレン共重合体（実験例
に咬用のものに同じ）７０．１）ｊ￥部を加えて十分に
混線した。
得られたフッ化ビニリデンーテトラエチＶノ共重合体組
成物はメチルメタクリレ−１・重合体と殆んど同程度に
透明で均質な混合物であり、下記の特性を有する。
成物はメチルメタクリレ−１・重合体と殆んど同程度に
透明で均質な混合物であり、下記の特性を有する。
ＭＩ：１１０１７／ｌｏ分
融点Ｔｍ：１１８゛Ｃ（指差走査熱量計により昇温速度
ｌＯ°Ｃ／ｍにて測定） この混合物をｔ ６０ ’ｃで融解し５ ｋｇ ／ ｄ
の加圧子成形後水冷して厚さ１朋のシートを得た。この
シートの物性は下記の通りである。
ｌＯ°Ｃ／ｍにて測定） この混合物をｔ ６０ ’ｃで融解し５ ｋｇ ／ ｄ
の加圧子成形後水冷して厚さ１朋のシートを得た。この
シートの物性は下記の通りである。
屈折率ｎＤ＝ １．４２３ （ａｔ ２５°Ｃ）透過率
Ｔ−８８％（７００ｆｆ） 実施例２〜５及び比較例 実験例と同じフッ化ビニリデンーテトラフルオロエチＶ
ン共重合体及びメチルメタクリレート重合体を用い、こ
れらを第２表に示す比率で１６０゛Ｃでロール混練し、
得られた混隷物を７ｋ（ｊ／ｃｄの加圧子成形後水冷し
て厚さｌ ：ｒ障のシートとした。
Ｔ−８８％（７００ｆｆ） 実施例２〜５及び比較例 実験例と同じフッ化ビニリデンーテトラフルオロエチＶ
ン共重合体及びメチルメタクリレート重合体を用い、こ
れらを第２表に示す比率で１６０゛Ｃでロール混練し、
得られた混隷物を７ｋ（ｊ／ｃｄの加圧子成形後水冷し
て厚さｌ ：ｒ障のシートとした。
各シート試料を促気炉甲８５°Ｃで２００時間アニール
処理した。アニール処■１）１１及び処理後の、シ過率
の測定結果を′、ｇ２表に示す。
処理した。アニール処■１）１１及び処理後の、シ過率
の測定結果を′、ｇ２表に示す。
第２表
※ フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合
体／メチルメタクリレート止合体の重量比 第２表に示される如く、本発明によりメチ髪メタクリＶ
−ト重合体を均質に混合した試料は、メチルメタクリレ
ート重合体を混脅しなかった試料（比較列）に比べてア
ニール処理によるＪ」過率の低下が非常に少なく長時間
にわたって透過率の安定した光学材料が得られる。この
効果はとくにメチルメタクリレート重合体の混合割合が
約２０〜４０電域％の範囲で顕著である。
体／メチルメタクリレート止合体の重量比 第２表に示される如く、本発明によりメチ髪メタクリＶ
−ト重合体を均質に混合した試料は、メチルメタクリレ
ート重合体を混脅しなかった試料（比較列）に比べてア
ニール処理によるＪ」過率の低下が非常に少なく長時間
にわたって透過率の安定した光学材料が得られる。この
効果はとくにメチルメタクリレート重合体の混合割合が
約２０〜４０電域％の範囲で顕著である。
実施例６
フツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体と
してモル比７０／３０の共重合体を用いる以外は実施例
１と同様な方法でフッ化ビニリデン−テトラフルオロエ
チレン共重合体組成物からなるシートを得た。
してモル比７０／３０の共重合体を用いる以外は実施例
１と同様な方法でフッ化ビニリデン−テトラフルオロエ
チレン共重合体組成物からなるシートを得た。
このシートは屈折１ｎＤ＝１．４１５、透過率Ｔ＝８０
．５％であった０ （以上） 第１頁の続き ０発 明 者 奈良茂男 茨城県那珂郡東海村大字白方字 白根１６２番地日本電信電話公社 茨城電気通信研究所内 ■出 願 人 日本電信電話公社
．５％であった０ （以上） 第１頁の続き ０発 明 者 奈良茂男 茨城県那珂郡東海村大字白方字 白根１６２番地日本電信電話公社 茨城電気通信研究所内 ■出 願 人 日本電信電話公社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 ■ メチルメタクリレート重合体を５〜５０重量％含有
するフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合
体成形用組成物。 ■ フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合
体がテトラフルオロエチレンを１０〜４０モル％含有す
る特許請求の範囲第１項記載のフッ化ビニリデン−テト
ラフルオロエチレン共重合体成形用組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15162382A JPS5941348A (ja) | 1982-08-30 | 1982-08-30 | 改良されたフツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体成形用組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15162382A JPS5941348A (ja) | 1982-08-30 | 1982-08-30 | 改良されたフツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体成形用組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5941348A true JPS5941348A (ja) | 1984-03-07 |
Family
ID=15522588
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15162382A Pending JPS5941348A (ja) | 1982-08-30 | 1982-08-30 | 改良されたフツ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体成形用組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5941348A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4591616A (en) * | 1984-08-30 | 1986-05-27 | Central Glass Company, Limited | Optical plastics material using methacrylic resin and fluorocopolymer |
| FR2577565A1 (fr) * | 1985-02-20 | 1986-08-22 | Central Glass Co Ltd | Composition de resine formee d'un melange d'un polymere d'un ester acrylique avec un copolymere de fluorure de vinylidene et d'hexafluoroacetone pour un usage optique |
| FR2608615A1 (fr) * | 1986-12-23 | 1988-06-24 | Central Glass Co Ltd | Composition d'un melange de polymeres, appropriee comme materiau optique |
| JP2019522692A (ja) * | 2016-05-17 | 2019-08-15 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | フッ化ビニリデンとテトラフルオロエチレンとのコポリマーを含む組成物及び同組成物の使用方法 |
| WO2019207832A1 (ja) * | 2018-04-26 | 2019-10-31 | 株式会社クレハ | 樹脂組成物および成形体 |
| EP3604431A4 (en) * | 2017-04-14 | 2021-01-27 | Daikin Industries, Ltd. | RESIN COMPOSITION AND MOLDED BODY |
-
1982
- 1982-08-30 JP JP15162382A patent/JPS5941348A/ja active Pending
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US4861835A (en) * | 1986-12-23 | 1989-08-29 | Central Glass Company, Limited | Polymer blend composition suitable as optical material |
| JP2019522692A (ja) * | 2016-05-17 | 2019-08-15 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | フッ化ビニリデンとテトラフルオロエチレンとのコポリマーを含む組成物及び同組成物の使用方法 |
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| EP3604431A4 (en) * | 2017-04-14 | 2021-01-27 | Daikin Industries, Ltd. | RESIN COMPOSITION AND MOLDED BODY |
| WO2019207832A1 (ja) * | 2018-04-26 | 2019-10-31 | 株式会社クレハ | 樹脂組成物および成形体 |
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