JPS59138257A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はポリアルキレンテレフタレート樹脂を主成分と
した耐衝撃性、耐寒性、耐候性に優ｆた樹脂組成物に関
する。σらに詳しくは、ポリアルキレンチレフタレ−日
側脂に特定のアクリル系グラフト共重合体をフレンドす
ることにより得ら扛る樹脂組成物に関すδ。

ポリアルキレンテレフタレート樹脂、と９わけポリブチ
レンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートは、
耐熱性、耐候性、耐薬品性に優ｎ−るため、各種用途に
使用さ扛ている。Ｌで）シこのポリアルキレンテレフタ
レート樹脂の重大な欠点として耐衝撃性、特にノツチ付
きの耐衝撃性の低でが挙げら几、その改良について種々
の提案がな芒几ている。

例えばジエン系コム全主体とするクラフト共り合体’！
ｒポリアルキレンテレフタレート樹脂に混合するものと
して特公昭５１−２５２６１号公報、特開昭５７−９４
０３８号公報等が提案芒ｎている。しかしジエン系コム
は主鎖中に多くの二Ｂ１結合を含んでいるため紫夕」線
により劣化し、屋外で長時間使用ζｆ′したｊμ合、ダ
観肌荒几、衝撃強度の低下宿全引き起こし易い欠点かあ
る。

捷たアクリルゴム系クラフト共１合体全ホリアルキレン
テレフタレート樹脂に混合するものとして、特開昭５２
−１５０４６６号公報、特開昭５４−５１４５６郵公報
、特開ｔ＋６５７−９４０６７号公報、等の提案がある
。

本発明者らは、ポリアルキレンテレフタレート樹脂の優
ｎた耐熱性、耐薬品性を保持しつつ、自動車、電気部品
等で要求さ扛る高い耐衝撃性、とりわけ耐寒性、妊らに
、、耐候性を付与すべく種々検討を行なったところ、従
来種々に提案芒ｎているものの、いまだ充分なものが得
ら几ていないことが明らかとなった。

かかる現状をふまえて、ポリアルキレンテレフタレート
樹脂の耐衝撃性、とりわけ耐寒性？改良り１、しかも耐
候性を有する樹脂組成物について／ａ意検創？行なつｆ
Ｊ−６ その結果、ポリアルキレンチレフクレート樹脂に配合セ
扛るアクリルゴム系グラフト共重合体について、アクリ
ル酸アルキルエステル弾性体に架橋剤全顎えクラフト重
合σせるに際し、（１）充分〃グラフト結合を得るには
多量の架橋剤全必要とし７、そのためにコム弾性を損い
、充分な衝転強度が得ら几ないこと、 （２）適当なゴム弾性が得らｎる範囲の架橋剤量でに充
分なグラフト交叉結合が得らｎず、ポリアルキレンテレ
フタレート樹脂との相溶性が悪化し高い衝撃強度が得ら
几ないこと、全見出した。

本発明者はかかる問題を克服するために、第１段階でア
クリル酸アルキルエステルと少量の架橋剤とで充分なゴ
ム弾性を有する重合体全形成し、第２段階で多部−の多
官能灼巳クラフト交叉剤とアクリル酸アルキルエステル
力）らなる混合物を重＠埒せることにより、充分なコム
弾性を保持しつつ、以後のグラフト交叉結合全容易にな
らしめる二層構造をもつアク１ノル酸アルキル工ステル
弾性体を形成し、この弾性体にり゛ラフト重合せしめた
グラフト共重合体と７１＝　ＩＪアルキレンテレフタレ
ート樹脂゛全フレンドすることで高い衝撃強度を示し、
且つ耐候４生力・良り子な組成物が得ら几ること全見出
し、本発明に至１」達した３、すなわち、本発明は炭素
数が２〜１０（固なるアルキル基ケ有するアクリル酸ア
ルキルエステル？用い、捷ず第１段階でアク１Ｊル酸ア
ルキルエステル９９．９〜９７重量部と架校、斉１１０
１〜６重量％よりなる混合物３０〜７０車％一部全１１
合σせ、第２段階にてアクリル醒アルキルエステル？９
〜９７重量係と１個以上のアＩＪルに？有する多官能性
グラフト交叉剤１〜６重量％よりなる混合物７０〜６０
重量部を重合はせてアクリル系弾性体（八）を形成し、
この弾性体（Ａ）　１００重量部にメタクリル酸アルキ
ルエステル１００〜６０重量係、芳香族ビニル化合物４
０〜０重量係およびビニルシアン化付物２０−０軍を係
よりなる単量体又は単量体温合物２５〜１２５重量部・
？、１段又は多段でクラフト重合して得ら几るグラフト
共重合体（Ｂ）６〜４５Ｎ量部とポリアルキレンテレフ
タレート＆Ｉ　脂９７〜５５重量部とからなる耐衝ネ性
、耐寒性、耐候性に優ｎ、た樹脂組成物である。

本発明で使用するグラフト共重合体（Ｂｌのベース幹ポ
リマーであるアクリル系弾性体（Ａ）？構成する第１段
階、第２段階のアクリル酸アルキルエステルとしては、
アルキル基の炭素原子数が２〜１０個であるアクリル酸
アルキルニステールであり、例えば、アクリル峻エチル
、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリ
ル酸イソブチル、アクリル酸ヘキシル、アクリル酸ｎ−
オクチル、およびアクリル酸２−エチルヘキシル等が用
いら扛る。こｎらの単量体ｒｉ単独才たは混合して使用
してもよく、もちろん第１段階、第２段階で各々別のア
クリル酸アルキルエステル？用いてもよい。

第１段階で用いらｎる架橋剤としては、ジビニルベンゼ
ン、アクリル酸又はメタクリル酸と多価アルコールのエ
ステルであるンアクリル酸エステル又はジメタクリル酸
エステル、あるいはアリル基を有する架橋剤、例えばシ
アヌル酸トリアリル、インシアヌル酸トリアリル、メタ
クリル酸アリル、アクリル酸アリル、イタコン１νジア
リルおよびフタル酸ジアリル等を用いることができる。

第１段階においてはアクリル酸アルキルエステル９９し
〜９７９７重量部橋剤３、１〜ｌ劃係よりなる混倚物６
０〜７０東量部を乳化重合はせるわけであるが、この際
架橋剤の量が０１重量係未満では架橋密度が低く、一方
３重量係を超える量では弾性的性質を失う。

％に０１〜０．８重量係の範囲が理想的なコ゛ム弾性を
示すので望ましい。

第２段階で用いら扛るグラフト交叉剤としては分子中に
１個以上のアリル基を持つグラフト交叉性の多官能性架
橋剤、例えばシアヌル酸トリアリル、インシアヌル酸ト
リアリル、メタクリル酸アリル、アクリル酸アリル、イ
タコン酸ジアリル、フタル酸ジアリル等？用いることが
できる。第２段階においてはアクリル酸アルキルエステ
ル９９〜９’７’ｉｉｊ格係と前記グラフト交叉剤１〜
５重量係よりなる混合物７０−５０重量部を乳化１９合
妊せるわけであるが、この際グラフト交叉剤としてアリ
ル基を持たないもの全円いると充分なりラフト交叉反応
は期待できない。−また前記グラフト交叉剤の量が１重
量係未満では充分なグラフト交叉結合が得ら几す、ポリ
アルキレンテレフタレート樹脂との相溶性が悪化する。

また６重量％に超える量では第２段階部分の弾性的性質
があまりにも損わ扛、１「衝撃性が失わ扛る。

アクリル系弾性体（Ａ）の製造に際し、乳化剤としては
、通常のアニオン性、カチオン性、およびノ二号ン性の
界面活性剤を使用することができる。また使用乳化剤の
種類により、重合系のｐＨかアルカリ側となる時はアク
リル酸アルキルエステルの加水分解を防止するために適
当なｐ）Ｔ　調節削？使用することもできる。

重置開始剤としては、通常の過価、酸塩などの水溶性無
機開始剤ケ単独で用いるか、あるいは亜硫酸塩、亜硫酸
水素環、チオ硫酸塩等と組み合わせて、レドックス開始
剤として用いることもできる。烙らに有機ヒドロバーオ
ギザイドー第一鉄塩、有機ヒドロパーオキサイド−ナト
リウムホルムアルデヒドスルホキシレートナトのレドッ
クス系開始剤、あるいはアゾ化会物１なども使用するこ
とができる。

重合は開始剤の分解温度以上の温度にて、通常の乳化重
合条件下で行なうことができる。第１段階、第２段階の
重合のいずｎ、ＶＣついても各単量体の混合物の全量？
一度に、あるいはその全量又は一部分連続的に添加しな
がら行なうことができる。ただし重合の安定性、重合反
応熱の除去等の点からは、全量又は一部？添加しながら
ＭＥ　＠　ｋ行なうことが好ましい。

アクリル系弾性体（Ａｌラテックスの粒子径はポリアル
キレンテレフタレート樹脂組成物の衝撃強度に大きな影
響を与える。小さすぎると衝撃強度にとって好甘しくな
く、ラテックスの安定性を損わない程度にできるだけ大
きい方が好ましい。アクリル系弾性体（Ａ）ラテックス
の粒子径は０１５〜０３５μの範囲がよく、比較的小て
い粒子径のゴムを用いる場＠は、グラフト重合前又はグ
ラフト交叉剤に酸又は無機塩等の肥大化剤を用いて適当
な粒子径に調整することもできる。

グラフト共重合体（Ｂ）はアクリル系弾性体（Ａ）ラテ
ックス１００重量部（固形分として）の存在下に２５〜
１２５車紮部の単量体又は単量体混合物をグラフト重合
させることにより得ら几る。

グラフト重合させる単量体おるいは単量体混合物の量が
１２５Ｎ量部を超える場合には、ポリアルキレンテレフ
タレート樹脂とブレンドした際に衝撃性改良効果は小ざ
い。グラフト重合はせる単量体あるいは単量体混合物の
量が２５重旬部未満であ扛ば、グラフト共重合体の凝固
・乾燥工程での操作が困難になるだけでなく、ポリアル
キレンチレフタレ−１樹脂組成物の成形加工性はきわめ
て劣り、衝撃強度も低くなる。

クラフト１せる単量体としては、メタクリル酸アルキル
エステル、芳香族ビニル化合駿・、およびビニルシアン
化合物等を用いることができ、各々単独にあるいは混合
し７て１段またけ多段でグラフト重合させることができ
る。

メタクリル酸アルキルエステルはアルキル基の炭素数が
１〜４であり、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エテ
ル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸イソプロピル
、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸１ｓｏ−ブチ
ルおよびメタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル等を用いること
ができる。

芳香族ビニル化合物としては、特にスチレンの他、α−
置換スチレン、核置換スチレンおよびその誘導体、例え
ばビニルトルエン、α−メチルスチレン、クロルスチレ
ン等が用いら几る。

ビニルシアン化合物としては、アクリロニトリル、メタ
クロロニトリル等が用いう扛る。

メタクリル酸アルキルエステルの使用量ハ、グラフト部
総量に対し、１００〜６０重量係便用することができる
。使用量が６０チ禾満であ几ば、グラフト共重合体のポ
リアルキレンテレフタレート位１脂中での分散状態が悪
化し、耐衝撃性が低下したり、表面光沢が悪化する。

＆動性全良好とするために芳香族ビニル化会物も使用で
きるが、その使用量はグラフト部総量に対しＯ〜４０１
１である。使用量が４０重量％ケ超えるとポリアルキレ
ンテレフタレート樹脂の耐衝撃性改良効果は少ない。

ビニルシアン化合物の使用量はグラフト部総脅に対して
２０〜０重量％使用することができる。ビニルシアン化
合物を２０重量係以下で用いるとポリアルキレンテレフ
タレート樹脂組成物の加工性を良好とならしめるが、グ
ラフト部総量に刈して２０重量φ全超えて用いると、着
色したりかえって成形加工性が悪化する。

グラフト重合開始剤としては、アクリル糸弾性体（Ａ）
重合時に使用する開始剤と同様のものを用いることがで
きる。

グラフト重合はアクリル系弾性体（Ａ）ラテックスの製
造に引き続いて、又は改めて別の反応器中で通常の乳化
重合条件下に、必要に応じ開始剤、重合調節剤、架橋剤
等を添加して行なうことができる。また、グラフト重合
はそ几ぞ几の単量体の全ｊ＋＋　’ｆ一度に連続的ない
しは非連続的に添加して重合を進行させることができる
。

得らｆしたグラフト共軍会体うテックス？通常地析ある
いけ徴析菌固し、訃］過水洗後乾燥して粉末状でグラフ
ト共重合体を回収することができる。

本発明の樹脂組成物は、こうして伯、らｎたグラフト共
重合体（Ｂ）３〜４５　重ｉ　部とホリアルギレンテ１
／フタレート樹脂９７〜５５彦倉部とからなる。クラフ
ト共Ｍ会体が３重量部未満であルば、耐衝撃性改良効果
が小σく、逆に４５電ｆｉ：部？超えると、ポリアルキ
レンテレフタレート樹脂の十賢ｎた面Ｊ熱性、機械的性
質牙損うため好ましくない。

本発明の構成成分であるポリアルキレンテレフタレート
樹脂としては、８０モル係以上が炭素数２〜８のアルキ
レングリコ−にと８０モｘ係以上がテレフタル酸又はそ
のアルキルエステルｋａ白重合したホモポリマー、フボ
リマー、マたはこｎらポリマーの混合物なるポリエステ
ルテアリ、コホリマーとしては２０モル％未ｉの範囲で
他のジカルボン酸、例えばイソフタル酸あるいはハロゲ
ン化テレフタル酸、又はポリ（アル−＋　Ｖ　ンク’　
ＩＪ　コール）等ヲ共縮合したものである。好捷しいポ
リアルキレンテレフタレート樹脂月りはポリエチレンテ
レフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレートであ
る。

本発明の樹脂組成物には、芒らにその補強効果を目的に
補強充填剤を全樹脂組成物中２〜５０重量％含有せしめ
ることができる。

ここに補強充填剤としては、各種、各形状のものが用い
ら几る。例えば、繊維状、根状（フレーク状）、球状、
粒状等の形状のものが用いら几、具体的にはガラス繊維
、カーボン繊維、金属繊維、アスベスト、チタン酸カリ
、ボイスカー、セラミックファイバー、ミルドファイバ
ー、ガラスパウダー、ガラスピーズ、ガラス箔（フレー
ク）、タルク、クレー、カオリン、炭酸カルシウム、メ
タケイ酸カルシウム、加工鉱物繊維、ドーソナイト、シ
リカパラター、石英粉、マイカ、金属粉、酸化チタン、
リトポン、カーボンブラックグラファイト、窒化硼素、
三酸化アンチモン、アンチモン酸ソーダ等が挙げられ、
こｎらの１種又は２種以上が用いら几る。

繊維状充填剤は機械的性質の改良効果が犬きぐ、フレー
ク状、球状、板状、粒状充填剤は剛性並びに耐熱性の改
良効果がある。こｎらと繊維状充填剤を併用した場合に
は、繊維状充填剤単独よりも成形品のソリ全低減でキル
。

かかる補強充填剤の添加量が２重量％未満では補強効果
が不十分であｐ、逆に５０Ｍ量％を超えると成形品の外
観が低下し、その商品価値を低下せしめる。

本発明において用いら几る補強充填剤は適当な表面処理
？施こをｌｆ″したものも好壕しく用いらｎｌ一般によ
く知ら扛ているシランカップリング剤、チタネート系カ
ップリング剤等の表面処理芒ｎ、た充填剤や脂肪酸処理
等の施こ芒ｎた充填剤等市販品をその１ま、あるいは表
面処理して使用することができる。

本発明の組成物には必要に応じて紫外線吸収剤や酸化防
止剤等光あるいに熱に対する安定剤、エポキシ樹脂、脂
肪酸エステル系ワックス等公知の改質剤、離型剤、流動
性改良剤、臭素化エポキシ等の難燃剤、染顔料等の添加
剤を加えることができる。

以下実施例によｐ本発明を説明する。尚下記実施例中の
「部」および「％」は各々「重量部」、［車量％−１を
意味する。

実施例１ （Ａ）　　アクリル系弾性体ラテックスの製造反応容器
に窒素置換したイオン交換水１８０部？入几、ホウ酸０
．４５部、無水炭酸ナトリウム００４５部、オレイン酸
カリ２０部、過硫酸カリ０１５部を溶解し７０℃に保持
しながらアクリル酸ｎ−ブチル４９７５部、１，３ブチ
レンジメタク１ル−ト０．２５部よりなる混会物ケ６時
間にわたり滴下した。滴下終了後同温度に保ちながら１
時間保持し、重合を完結はぜた。重合率は９９係で得ら
ｎたラテックスの平均粒子径は０．１８μ、ｐＨ＝７．
５であった。

このラテックスにアクリル酸ｎ−ブチル４？部およびア
リルメタクリレート１部よりなる混合物を２時間にわた
り、温度ｉ７０℃に保ちながら滴下し、滴下終了後１時
間保持？行ない、重合を完結ブせた。１台率１″ｉ′９
９．５φで得ら１．たアクリル系弾性体の平均粒子径は
０２２μ、系のｐＨはＺｌであった。

第１表には第１段階、第２段階の架橋剤、グラフト交叉
剤の種類１］変更したものを実施例＋−（１）、＋−（
２）、１−（３）で示し、比較例と１−でアクリル系弾
性体全１段階で１ＩＩＦＬ。

た場＠を示す。

（Ｂ）　　グラフト共重合体の製造 前記（幻により得らｆ′した各アク１ノル系弾性体ラテ
ックス１００部（重合体固形分として）、イオン交換水
１ｏ　ｏ部、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレ
ート０．２　部、　　オレイン酸カリ０５部全仕込み、
７０℃に保ってメタクリル酸メチル３０部、スチレン１
０部、ｔ−ブチルヒドロパーオキサイド０１５部の混侍
ｖ７＋を９０分にわたシ滴下し、滴下終了後１時…１同
温度に保って車台全完結σせた。次いでメタクリル酸メ
チル２０部、ｔ−ブチルヒドロパーオキサイド０．０７
部の混合物を１時間にわたりγ画工して重合？進め、滴
下終了後１時間同温度に保って重＠？完結でせた。重合
率は９９係以上で得らｆたグラフト共重合体の粒子径は
０２７μであった。

このグラフトラテックスを硫酸水溶液に加え酸析凝固し
たのち、洗浄・脱水し乾燥して粉末状にして回収を行な
った。

（Ｃ）　　ポリアルキレンテレフタレート樹脂組飲物の
製法 ポリブチレンテレフタレートと上記（Ｂ）により得らｎ
たグラフト共重合体音８０７２０　（＊＠比）の割合で
混仕し、４０咽φベンｔ□　付押仕機で溶融混練シ１、
ベレット化し、た。このペレツｈｉ兵空乾燥後、射出成
形して得らｎた５ν形品の耐衝撃性を中心とする機械的
性質′ｆＣ穿１表に示した。尚、機械的性質はアイゾツ
ト衝撃強度はＡＳＴＭ−Ｄ−２５６−５６、引張強芒に
Ａ、　Ｓ　Ｔ　Ｍ　−Ｉ）　６３８　、曲げ弾性率はＡ
ＳＴＭ　　Ｄ７９０−６１の規格により測定した。

以上の結果を第１表に示す。

第１表 第１表中の略号は次の通りである。なお略号は以下の実
施例、比較ｆｉｌ　Ｋ　８通である。

ＢＡニアクリル酸ｎ−フ゛チル １．３ＢＤ：　１．３ブチレンジメタクリレ一トＡＭＡ
：メタクリル酸アリル ＤＶＢニジビニルベンゼン ＴＡＩＣ！：インシアヌル酸トリアリル実施例（２ 実施例＋−（１）〜１−（３）により得らｆしたグラト
共重什体とポリブチレンテレフタレートおびガラス繊維
を夫々２　ｏ／ａ　Ｏ／４０　（重量比）の台で混合し
、実施例１の（０）と同様に操作して形品（？−得た。

この成形品の機械的性質全力２に示す。比較例はアクリ
ル系弾性体全１段で会して得らｎたグラフト共重会体と
ポリブチンテレフタレートおよびガラス繊維ｉｚＯ／ａ
／４０の割合で混合した場合を示す。

第　　２　　表 実施例 実施ｆｙｌ：　１−　（１）の（Ａ）のアクリル糸弾性
体の製造において１段目および２段目におけ″る架橋剤
、グラフト交叉剤の使用係量は変更せず、かつ１段目の
架橋剤としてＤＶＢを、２段目のクラフト交叉剤として
シアヌル酸トリアリル？夫々用い、１段目のモノマー量
と２段目のモノマー童との比率を第６表に示すように変
更する以外は実施例１と同様にグラフト重合を行い最終
的に実施例１の（Ｃ）と同様にして得たポリフチレンチ
レフクレート樹脂組成物の成形品の機械的性質葡第６表
に示す。

第　５　表 実施例４ アクリル酸ｎ−ブチノＬの代りにアクリル際２−エチル
ヘキシルを用いる以外は実施例１の（Ａ＋と同様に操作
し、アクリル系弾性体ラテックス？得た。このアクリル
系弾性体１００名［（（固形分として）にクラフト重合
きせる単量体混合物の量全５種類変更して、５種のグラ
フト共重合体を得た。ただし追加乳化剤としてオレイン
酸カリ２クラフト重合はせる単量体混合物に対し１係用
いた。１合触媒としてナト１ノウムホルムアルプヒトス
ルホキシレート、クメンヒドロパーオキサイド全グラフ
ト重合はせる単量体混合物ＩＫ対し、各ノ？０３係、０
３５チ用いた。グラフト重合でせた単量体混合物中の各
単量体の比率はメタクリル酸ノチル８０チ、スチレン１
５係、アクリロニトリル５係である。こｎらのグラフト
共重合体とポリエチレンテレフタレート樹脂ゲ２０７８
０　（ｖｉｌｔ比）の割付で混会し、実施例１の（Ｃ）
と同様にして得ら几たポリエチレンテレツクレート樹脂
組成物成形品の機械的性質を第４表に示す。

第　　４　　表 ＊）　１ｄン形加］二怜− 〇：良好 ×：不良 実施例５ 本発明の実施例＋−（１）の樹脂組成物と、実施例１−
（１）におけるアクリル系グラフト共重合体の代りに市
販のメタクリル酸メチル−フタジエン−スチレン樹脂Ｃ
Ｍ　Ｂ　Ｓ　樹脂）およＯ・アクリロニトリ刃・−ブタ
ジエンースｆ　Ｖ　ン樹脂（Ａ’　ＢＳ樹脂）を用いた
樹脂組飲物の耐候性ケ第５表に示す。耐候性はウエザオ
メーター（東洋理化　　　゛製ＷＥ−ＩＩ型）により、
加速暴露処理した後のアイゾツト衝撃強度および着色程
度で示す。

第　５　表 ＊）外観変化 り：外観変化化せず。

×：外観変化化じる。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）炭素数が２〜１０個なるアルキル基金有するアク
   リル酸アルキルエステルを用い、オス第１段階でアクリ
   ル酸アルキルエステル９９．９〜９７重量％と架橋剤０
   １〜３重量係よりなる混合物６０〜７０重量部全乳化重
   合はせ、第２段階にてアクリル酸アルキルエステル９９
   〜９７重餠チと１個以上のアリル基孕有する多官能性ク
   ラフト交叉剤１〜３　ｍＺ　８％よりなる混合物７０〜
   ３０ｉ量部を重合はせてアクリル系弾性体（Ａ）？形成
   し、この弾性体（Ａ）１００重量部にメタクリル酸アル
   キルエステル１００〜６０　車Ｍ　％　、芳香族ビニル
   化合物４０〜０重量％およびビニルシアン化合物２０〜
   ０１量チよりなる単量体又は単量体温＠瞭Ｉ２５〜１２
   ５軍Ｊｔ部を１段重たけ多段でグラフト重合して得ら几
   るグラフト共重合体（Ｂ）５〜４５重量部と、ポリアル
   キレンテレフタレート樹脂９７〜５５重量部とからなる
   耐衝撃性、耐寒性、耐候性に優ｎた樹脂組成物。
2. （２）　　全樹脂組成物中補強充填剤を２〜５０重量％
   含有して成る特許請求の範囲第（１）項記載の樹脂組成
   物。