JPS5888103A - 着色された水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物 - Google Patents
着色された水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物Info
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- JPS5888103A JPS5888103A JP57193552A JP19355282A JPS5888103A JP S5888103 A JPS5888103 A JP S5888103A JP 57193552 A JP57193552 A JP 57193552A JP 19355282 A JP19355282 A JP 19355282A JP S5888103 A JPS5888103 A JP S5888103A
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- Japan
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- phthalocyanine
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- metal
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C11—ANIMAL OR VEGETABLE OILS, FATS, FATTY SUBSTANCES OR WAXES; FATTY ACIDS THEREFROM; DETERGENTS; CANDLES
- C11D—DETERGENT COMPOSITIONS; USE OF SINGLE SUBSTANCES AS DETERGENTS; SOAP OR SOAP-MAKING; RESIN SOAPS; RECOVERY OF GLYCEROL
- C11D3/00—Other compounding ingredients of detergent compositions covered in group C11D1/00
- C11D3/40—Dyes ; Pigments
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C11—ANIMAL OR VEGETABLE OILS, FATS, FATTY SUBSTANCES OR WAXES; FATTY ACIDS THEREFROM; DETERGENTS; CANDLES
- C11D—DETERGENT COMPOSITIONS; USE OF SINGLE SUBSTANCES AS DETERGENTS; SOAP OR SOAP-MAKING; RESIN SOAPS; RECOVERY OF GLYCEROL
- C11D3/00—Other compounding ingredients of detergent compositions covered in group C11D1/00
- C11D3/395—Bleaching agents
- C11D3/3956—Liquid compositions
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
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- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- Wood Science & Technology (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Detergent Compositions (AREA)
- Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、添加された着色剤を含有する水性次亜塩素酸
アルカリ金属組成物に関する。
アルカリ金属組成物に関する。
水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物中圧着色剤を含有す
ることは以前に記載されている。しかしながら、これら
の組成物は強酸化性環境を形成するためK、このような
組成物を着色するための着色添加剤の選択は非常圧限ら
れている。すなわち、過マンガン酸カリウムおよび重ク
ロム酸カリウムはこのような組成物の着色のために記載
されているが、しかしながらこれらが与える色(紫色お
よび黄色)は美学的に魅力が少ない。著しい降伏応力値
を有さない群青は次亜塩素酸塩組成物の着色用に記載さ
れている。
ることは以前に記載されている。しかしながら、これら
の組成物は強酸化性環境を形成するためK、このような
組成物を着色するための着色添加剤の選択は非常圧限ら
れている。すなわち、過マンガン酸カリウムおよび重ク
ロム酸カリウムはこのような組成物の着色のために記載
されているが、しかしながらこれらが与える色(紫色お
よび黄色)は美学的に魅力が少ない。著しい降伏応力値
を有さない群青は次亜塩素酸塩組成物の着色用に記載さ
れている。
昭和53年1月26日付公開された特開昭56−860
4号明細書においては、水性次亜塩素酸塩組成物に銅フ
タロシアニン顔料を含有させてこの組成物を青色または
青緑色に着色することが記載されている。
4号明細書においては、水性次亜塩素酸塩組成物に銅フ
タロシアニン顔料を含有させてこの組成物を青色または
青緑色に着色することが記載されている。
この提案された銅フタロシアニンは、鋼フタロシアニン
1分子に基づいて0個ないし6個のノ・ロダン原子を含
有しているが、8個ないし16個のハorン原子を有す
る銅フタロシアニンはその高退色速度のために不適当で
ある。このことは次亜塩素酸ナトリウム3嘔を含有する
組成物について、前記公開特許明細書に示されている。
1分子に基づいて0個ないし6個のノ・ロダン原子を含
有しているが、8個ないし16個のハorン原子を有す
る銅フタロシアニンはその高退色速度のために不適当で
ある。このことは次亜塩素酸ナトリウム3嘔を含有する
組成物について、前記公開特許明細書に示されている。
本発明者らは、次亜塩素酸す) IJウムの一層高水準
、例えば10重量嘔の水単において、0個ないし6個の
ハロゲン原子を含有するこの公開特許明細書による銅フ
タロシアニン染料は若干速かに退色し、青色は緑色およ
び(または)黄色に迅速に変化することを見いだした。
、例えば10重量嘔の水単において、0個ないし6個の
ハロゲン原子を含有するこの公開特許明細書による銅フ
タロシアニン染料は若干速かに退色し、青色は緑色およ
び(または)黄色に迅速に変化することを見いだした。
しかしながら、本発明者らは6個より多いハロr7原子
を有する銅フタロシアニンははるかに長期間安定である
このような次亜塩素酸塩組成物を着色することを見いだ
した。紬記公開特許明細書において6個よ)多いハロ)
fy原子を含有するこれらの銅フタロシアニン染料によ
って生成された色の不安定性に関して報告された発見を
考えて、本発明者らの発見は驚くべきものであ如しかも
予測できないものであった。
を有する銅フタロシアニンははるかに長期間安定である
このような次亜塩素酸塩組成物を着色することを見いだ
した。紬記公開特許明細書において6個よ)多いハロ)
fy原子を含有するこれらの銅フタロシアニン染料によ
って生成された色の不安定性に関して報告された発見を
考えて、本発明者らの発見は驚くべきものであ如しかも
予測できないものであった。
従って、その最も広−1において、本発明は着色された
水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物およびハロゲン化さ
れた金属フタロシアニン顔料において、ハロゲン化され
た金属フタロシアニン顔料が7タロシアニン1分子に基
づいて6個よシ多く16個までの/・ロダン原子を含有
し、組成物中の次亜塩素酸アルカリ金属の量が組成物の
少なくとも5重量嗟であることを%黴とする、着色され
た水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物およびノ・ロデン
化された金属フタロシアニン顔料に関する。
水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物およびハロゲン化さ
れた金属フタロシアニン顔料において、ハロゲン化され
た金属フタロシアニン顔料が7タロシアニン1分子に基
づいて6個よシ多く16個までの/・ロダン原子を含有
し、組成物中の次亜塩素酸アルカリ金属の量が組成物の
少なくとも5重量嗟であることを%黴とする、着色され
た水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物およびノ・ロデン
化された金属フタロシアニン顔料に関する。
本発明による710デン化された金属フタロシアニン顔
料は、7タロシアニン1分子に基づいて6個よシ多く1
6個までのノ・ロデン原子を含有する。
料は、7タロシアニン1分子に基づいて6個よシ多く1
6個までのノ・ロデン原子を含有する。
ハロゲン原子は塩素または臭素あるいはこれらの混合物
であってもよく、塩素が好ましい。フタロシアニン1分
子に基づいて12個または15/16個(十分に)・ロ
デン化された)のノ・ロデン原子を含有する金属7タロ
シアニンのような一層十分圧ハロゲン化された誘導体が
好ましい。分子中の塩素含量が増加すると、顔料の色は
青色から緑色に進み、また分子中の臭素含量が増加する
と顔料の色は青色から黄緑色に進む。
であってもよく、塩素が好ましい。フタロシアニン1分
子に基づいて12個または15/16個(十分に)・ロ
デン化された)のノ・ロデン原子を含有する金属7タロ
シアニンのような一層十分圧ハロゲン化された誘導体が
好ましい。分子中の塩素含量が増加すると、顔料の色は
青色から緑色に進み、また分子中の臭素含量が増加する
と顔料の色は青色から黄緑色に進む。
金属フタロシアニンの金属は、Ou%Ni、Mg。
Pt%Aj%Co、 Pb%Ba、Vなどの、7タロ
シアニンが金属キレート錯体を形成する任意の金属であ
り得る。市販の7・ロデン化された金属7タロシアニン
麟料ハハnl”ン化された銅フタロシアニン顔料であシ
、典型的な代表は工O工からのモナストラル・ファスト
・グリーンG10.工、A74260と同一の十分に塩
素化された鋼フタロシアニンであるモナストラル・グリ
ーンGN8である。他の市販のノ・ロデン化された顔料
は、また塩素化された銅7タロシアニンである、ヘキス
トからの顔料グリーン7と同一であるコラニル・グリー
ンGGである。
シアニンが金属キレート錯体を形成する任意の金属であ
り得る。市販の7・ロデン化された金属7タロシアニン
麟料ハハnl”ン化された銅フタロシアニン顔料であシ
、典型的な代表は工O工からのモナストラル・ファスト
・グリーンG10.工、A74260と同一の十分に塩
素化された鋼フタロシアニンであるモナストラル・グリ
ーンGN8である。他の市販のノ・ロデン化された顔料
は、また塩素化された銅7タロシアニンである、ヘキス
トからの顔料グリーン7と同一であるコラニル・グリー
ンGGである。
本発明による適当な!・ロダン化された金属フタロシア
ニンの他の例は、十分に塩素化された銅フタロシアニン
であるBA81Fからのへりオグリーy K 8730
%部分臭素化および部分塩素化された銅フタロシアニ
ンである工0工からのモナストラル・グリーンLAG、
部分的にそれぞれ十分に臭素化された銅フタロシアニン
である工o工からのモナストラル・グリーン3Yおよび
モナストラル・グリーン6Yである。これらの商標はす
べてν 登録商標である。
ニンの他の例は、十分に塩素化された銅フタロシアニン
であるBA81Fからのへりオグリーy K 8730
%部分臭素化および部分塩素化された銅フタロシアニ
ンである工0工からのモナストラル・グリーンLAG、
部分的にそれぞれ十分に臭素化された銅フタロシアニン
である工o工からのモナストラル・グリーン3Yおよび
モナストラル・グリーン6Yである。これらの商標はす
べてν 登録商標である。
コレラのハロゲン化された金属フタロシアニン中の金属
はキレート化形で存在する、すなわちハロゲン化された
ツタロシアニンは金属を錯体形にキレート化する。本発
明の目的のためKは、ハロゲン化された銅7タロシア、
二ン、特に十分に塩素化されたものは次亜塩素酸塩組成
物に含まれる好ましい化合物であることが分かった。
はキレート化形で存在する、すなわちハロゲン化された
ツタロシアニンは金属を錯体形にキレート化する。本発
明の目的のためKは、ハロゲン化された銅7タロシア、
二ン、特に十分に塩素化されたものは次亜塩素酸塩組成
物に含まれる好ましい化合物であることが分かった。
帥記公開特許明細書によシ、0個ないし6個のハロゲン
原子を含有する銅フタロシアニン顔料は次亜塩素酸塩の
分解を促進しない。しかしながら、本発明者らはこの公
報によるこれらのハロゲン化された銅フタロシアニン顔
料がこの公報によるものよシも一層高水準の次亜塩素酸
塩を有する水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物に用いら
れる場合、このような分解が起こらないことを見いだし
た。
原子を含有する銅フタロシアニン顔料は次亜塩素酸塩の
分解を促進しない。しかしながら、本発明者らはこの公
報によるこれらのハロゲン化された銅フタロシアニン顔
料がこの公報によるものよシも一層高水準の次亜塩素酸
塩を有する水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物に用いら
れる場合、このような分解が起こらないことを見いだし
た。
この分解は、次亜塩素酸塩組成物から発生する酸素の量
を測定するととKよって測定でき、しかも本発明者らは
ある期間に発生した酸素の量は、本発明のハロゲン化さ
れた金属フタロシアニンを用いた場合に1この公開特許
明細書によるものよシも一層少ないことを見いだした。
を測定するととKよって測定でき、しかも本発明者らは
ある期間に発生した酸素の量は、本発明のハロゲン化さ
れた金属フタロシアニンを用いた場合に1この公開特許
明細書によるものよシも一層少ないことを見いだした。
この点において、本発明者らは、本発明の着色された次
亜塩素酸アルカリ金属組成物の化学安定性は、この組成
物に耐酸化性でありしかも水性次亜塩素酸塩組成物中に
おいて安定な金属錯化剤を含有することによって、さら
に向上できることを見いだした。適当な錯化剤の代表例
は、酒石酸、リンイ酸、スルホサリチル酸のような有機
ヒーロオキシカルボン酸、さらにテルル酸、過ヨウ素酸
のような無機酸であシ、これらの酸はまたこれらのアル
カリ金属塩の形で用いてもよい。また、これらの錯化剤
の混合物を用いることもできる。
亜塩素酸アルカリ金属組成物の化学安定性は、この組成
物に耐酸化性でありしかも水性次亜塩素酸塩組成物中に
おいて安定な金属錯化剤を含有することによって、さら
に向上できることを見いだした。適当な錯化剤の代表例
は、酒石酸、リンイ酸、スルホサリチル酸のような有機
ヒーロオキシカルボン酸、さらにテルル酸、過ヨウ素酸
のような無機酸であシ、これらの酸はまたこれらのアル
カリ金属塩の形で用いてもよい。また、これらの錯化剤
の混合物を用いることもできる。
本発明の組成物は、ハロゲン化された金属ツタロシアニ
ン顔料を0.0001重量%ないし0.01重量−1好
ましくは0.0002重量%ないし0.0025重量−
の範Hの量で含む。
ン顔料を0.0001重量%ないし0.01重量−1好
ましくは0.0002重量%ないし0.0025重量−
の範Hの量で含む。
組成物中の次亜塩素酸アルカリ金属の量は5重量%ない
し15重量%の範囲にあシ、金属錯化剤の量はo、o
o o i重量%ないし1.0重量%の範囲にある。
し15重量%の範囲にあシ、金属錯化剤の量はo、o
o o i重量%ないし1.0重量%の範囲にある。
水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物は、さらに、力性ア
ルカリおよび香料を通常の少量含有してもよい水性媒質
を含む。
ルカリおよび香料を通常の少量含有してもよい水性媒質
を含む。
水性組成物は水性液体組成物であるばかシでなく、また
好ましくは増粘された液体次亜塩素酸塩水浴液であって
もよい。このような増粘された組成物はそれ自体、すべ
て公告された明細書である英国特許第1329086号
、1466560号、Q00652′2号、20463
21号、2051162号明細書、ヨーロッパ特許出願
第0030401号明細書およびオランダ特許出願第7
605328号明細書から既知であシ、本発明はこれら
の組成物に同様に適用できる。これらの増粘された組成
物は水性媒質中に増粘剤として種々の洗浄界面活性剤、
時にはさらに電解質、ヒげロトローゾ、シリケートなど
のプレンrを含む。
好ましくは増粘された液体次亜塩素酸塩水浴液であって
もよい。このような増粘された組成物はそれ自体、すべ
て公告された明細書である英国特許第1329086号
、1466560号、Q00652′2号、20463
21号、2051162号明細書、ヨーロッパ特許出願
第0030401号明細書およびオランダ特許出願第7
605328号明細書から既知であシ、本発明はこれら
の組成物に同様に適用できる。これらの増粘された組成
物は水性媒質中に増粘剤として種々の洗浄界面活性剤、
時にはさらに電解質、ヒげロトローゾ、シリケートなど
のプレンrを含む。
増粘剤は、少なくとも2種の異なった洗浄活性化合物か
らなシ、この少なくとも1種は次亜塩素酸塩水溶液に可
溶性でなければならない。このような洗浄剤の適当な例
は、オランダ特許第148103号またはげイツ特許第
2837880号明細書によるトリアルキルアミンオキ
シド、オランダ特許第148103号明細書によるベタ
イン、および米国特許第4113645号およびオラン
ダ特許出願第7605328号明細書による第四級アン
モニウム化合物である。また、これらの洗浄剤の混合物
を用いることもできる。増粘剤中に存在する他の洗浄活
性化合物は英国特許第1329086号明細書によるア
ルカリ金属石けん、英国特許第1466560号明細書
によるアルカリ金属アシルサルコシネートまたはアルカ
リ金属−アルキルタウリrあるいはオランダ特許出−第
7605328号明細書による糖エステル、英国特許第
2051162号明細書によるアルキルサルフエート、
またはこれらの混合物であり得る。また、アルカリ金属
010ないし018アルキルエーテル〔エチレンオキシ
Pおよび(まり拡)フロぎレンオキシf1モルないし1
0モルを含む〕サルフェートを用いることもできる。
らなシ、この少なくとも1種は次亜塩素酸塩水溶液に可
溶性でなければならない。このような洗浄剤の適当な例
は、オランダ特許第148103号またはげイツ特許第
2837880号明細書によるトリアルキルアミンオキ
シド、オランダ特許第148103号明細書によるベタ
イン、および米国特許第4113645号およびオラン
ダ特許出願第7605328号明細書による第四級アン
モニウム化合物である。また、これらの洗浄剤の混合物
を用いることもできる。増粘剤中に存在する他の洗浄活
性化合物は英国特許第1329086号明細書によるア
ルカリ金属石けん、英国特許第1466560号明細書
によるアルカリ金属アシルサルコシネートまたはアルカ
リ金属−アルキルタウリrあるいはオランダ特許出−第
7605328号明細書による糖エステル、英国特許第
2051162号明細書によるアルキルサルフエート、
またはこれらの混合物であり得る。また、アルカリ金属
010ないし018アルキルエーテル〔エチレンオキシ
Pおよび(まり拡)フロぎレンオキシf1モルないし1
0モルを含む〕サルフェートを用いることもできる。
しかしながら、トリアルキルアミンオキシfと英国特許
第1329086号明細書に記載された十分に飽和の0
8ないし0111脂肪酸のアルカリ金属石けんの混合物
が好ましい。
第1329086号明細書に記載された十分に飽和の0
8ないし0111脂肪酸のアルカリ金属石けんの混合物
が好ましい。
この増粘剤は最終生成物に基づいて0.5重量嘔ないし
5重量%の量で用いられる。
5重量%の量で用いられる。
増粘剤中の次亜塩素酸塩可溶性洗浄活性物質対他の洗浄
活性物質の重量比U90:10ないし80:20に変化
し得る。
活性物質の重量比U90:10ないし80:20に変化
し得る。
本発明は、例によってさらに具体的に説明される。
例1
下記の配合
重量悌
次亜塩素酸ナトリウム 8.70ラウリル
ジメチルアミンオキシ)P 0.84ラウリン12
0・29 水酸化ナトリウム 0.49ケイ酸ナ
トリウム(100°TV ) 1.07香料
0.06軟化−水
残 部の増粘された液体次亜塩素
酸塩組成物をlIl製した。
ジメチルアミンオキシ)P 0.84ラウリン12
0・29 水酸化ナトリウム 0.49ケイ酸ナ
トリウム(100°TV ) 1.07香料
0.06軟化−水
残 部の増粘された液体次亜塩素
酸塩組成物をlIl製した。
この生成物の・試料をとυ、この試料に種々の着色剤お
よび錯化剤を加えた。このように111された生成物に
ついて色の安定度および次亜塩素酸塩の安定度を測定し
た。
よび錯化剤を加えた。このように111された生成物に
ついて色の安定度および次亜塩素酸塩の安定度を測定し
た。
下記の表は添加剤の詳細および得られた結果を示す。
着色剤 錯化剤 色の安定度酸素発生量lal
未ハロゲン化 −数時間以内に 数時間後に
銅フタロシアニン 青色から緑色、 見う
レル。
未ハロゲン化 −数時間以内に 数時間後に
銅フタロシアニン 青色から緑色、 見う
レル。
(先行技術) 淡黄色0.001 %
(b)フタロシアニン − 数時間後に
同 上分子中に4個の 青色から緑色
塩素原子を有する 銅フタロシアニン (先行技術) 0.001 % (cl 十分に塩素化さ −20℃において 1
41L/れた銅フタロシア 数週間の貯蔵
後、ニン 緑色は変化せず。
同 上分子中に4個の 青色から緑色
塩素原子を有する 銅フタロシアニン (先行技術) 0.001 % (cl 十分に塩素化さ −20℃において 1
41L/れた銅フタロシア 数週間の貯蔵
後、ニン 緑色は変化せず。
(本発明)
0.001 %
同上 0.001 % 同上 2dメタ過ヨウ
素酸 ナトリウム 例2 種々の水準において、十分に塩素化された銅7タロシア
ニンおよびメタ過曹つ素酸ナトリウムを用いて、例1を
繰シ返した。下記の結果が得られた。
素酸 ナトリウム 例2 種々の水準において、十分に塩素化された銅7タロシア
ニンおよびメタ過曹つ素酸ナトリウムを用いて、例1を
繰シ返した。下記の結果が得られた。
着色剤 錯化剤 37℃においてがス可視的発
生 までの日数(日) 0.001 0.002 10週間後なし。
生 までの日数(日) 0.001 0.002 10週間後なし。
0.002 0.001 10.0(
ml O,001# 0.001 0.0005 350.00
1 0.0002 8例3 メタ過ヨウ素ナトリウムの代わシにテルル酸ナトリウム
、スルホサリチル酸、リンイ酸または酒石酸を用いる以
外−例1(C)を繰シ返して、同様の結果を得、酒石酸
はリン♂酸よ)一層有効であ択またリン?酸はスルホサ
リチル酸よシ一層有効であった。テルル酸塩は過璽つ素
酸塩と同様に有効であった。
ml O,001# 0.001 0.0005 350.00
1 0.0002 8例3 メタ過ヨウ素ナトリウムの代わシにテルル酸ナトリウム
、スルホサリチル酸、リンイ酸または酒石酸を用いる以
外−例1(C)を繰シ返して、同様の結果を得、酒石酸
はリン♂酸よ)一層有効であ択またリン?酸はスルホサ
リチル酸よシ一層有効であった。テルル酸塩は過璽つ素
酸塩と同様に有効であった。
代理人 浅 村 皓
外4名
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (1) 着色剤としてハロゲン化された金属フタロシ
アニン顔料を組成物の肌0001重量%ないし0.01
重量慢含む着色された水性次亜塩素酸アルカリ金属組成
物において、ノ・ロデン化された金属フタロシアニン顔
料がフタロシアニン1分子に基づいて6個ないし16個
の7・ロデン原子を含有し、組成物中の次亜塩素酸アル
カリ金属の量が組成物の5重量−ないし15重量−であ
ることを特徴とする、着色された水性次亜塩素酸アルカ
リ金属組成物。 (2)ハロゲン化された金属フタロシアニン顔料がフタ
ロシアニン1分子に基づいて12個ないし16個のハロ
ゲン原子を含有することを特徴とする特許請求の範囲第
1項に従う組成物。 (3) ハロゲンが塩素であることを特徴とする特(
4) 金14フタロシアニンが銅フタロシアニンテす
ることを特徴とする特許請求の範囲第1項ないし第3項
に従う組成物。 (5) ハロゲン化された金属フタロシアニンが十分
く塩素化された銅フタロシアニンであることを特徴とす
る特許請求の範囲第4項Kに従う組成戦(6)組成物が
、耐酸化性の次亜塩素酸塩に安定な金属錯化剤を組成物
の肌0001重量%ないし1.0重量慢の量でさらに含
有することを特徴とする特許請求の範囲第1項ないし第
5項に従う組成物。 (7)金属錯化剤が過ヨウ素酸ナトリウムであることを
特徴とする特許請求の範囲第6項に従う組成物。 (8)組成物が、その中に少なくとも2s類の異なつ九
洗浄界面活性剤のブレンドを含有することによって、そ
れ自体既知の方法で増粘されている、ことを特徴とする
特許請求の範囲第1項ないし第7項に従う組成物。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB8133538 | 1981-11-06 | ||
GB8133538 | 1981-11-06 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5888103A true JPS5888103A (ja) | 1983-05-26 |
Family
ID=10525688
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57193552A Pending JPS5888103A (ja) | 1981-11-06 | 1982-11-05 | 着色された水性次亜塩素酸アルカリ金属組成物 |
Country Status (13)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US4474677A (ja) |
EP (1) | EP0079102B2 (ja) |
JP (1) | JPS5888103A (ja) |
AR (1) | AR240335A1 (ja) |
AT (1) | ATE15385T1 (ja) |
AU (1) | AU545020B2 (ja) |
BR (1) | BR8206417A (ja) |
CA (1) | CA1179805A (ja) |
DE (1) | DE3266059D1 (ja) |
ES (1) | ES8400987A1 (ja) |
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