JPS58210951A - ポリグルタルイミドとスチレン―（メタ）アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物 - Google Patents

ポリグルタルイミドとスチレン―（メタ）アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物

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JPS58210951A
JPS58210951A JP58080677A JP8067783A JPS58210951A JP S58210951 A JPS58210951 A JP S58210951A JP 58080677 A JP58080677 A JP 58080677A JP 8067783 A JP8067783 A JP 8067783A JP S58210951 A JPS58210951 A JP S58210951A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明はポリマー−ポリマーのブレンドに関する。
先行技術 非常に興味ある範囲の有用な性質を有する新種のポリマ
ー（以後、「ポリグルタルイミド」と称す）は、コブチ
ク（Ｋｏｐｃｈｉｋ　）の米国特許第４．２４６．３７
４号によって提供された。ポリグルタルイミドの種々の
可能な変形例はコブチク自身によっても開示されている
が、同様に、ムエラ−（Ｍｕｅｌｌｅｒ　）によって米
国特許第４．２５４．２３２号において、またウイース
（Ｗｅｅｇθ）等によって米国特許第４．２１７．４２
４号においても開示されている。
スチレンーアクリロニトル（ｒ８ＡＮＪ）コポリマーは
、勿論、周知であり、同様Ｋ、スチレン−アクリロニト
リルコポリマーを１段階として有する種々の多段階ポリ
マーも周知である。
ポリグルタルイミド系のポリマーの耐衝撃性およびその
他性質を改善するだめのさまざまな研究がなされており
、同様に、ＢＡＮ分野でも種々の性質または性質の釣合
を改善するだめのさまざまな研究がなされてきた。
不利な熱力学特性（混合のエントロピー）のため、ポリ
マー−ポリマー溶液は稀である。理論家運はいろいろと
複雑な凝集エネルヤー密度の計算又は原子団−ＥＡ／引
力表（Ｇｒｏｕｐ　Ｍｏ１ａｒＡｔｔｒａｃｔｉｏｎ　
Ｔａｂｌｅ　）　　の使用によってポリマーとポ゛リマ
ーの混和性を予測することを試みているが。
理論と実験による実際との間には良好な相関が無い。
発明の概要 本発明の目的は個々の成分以上の向上した性質を有する
組成物を提供することである。
本発明の別の目的は改善されたポリグルタルイミドを提
供することである。
本発明のさらに別の目的はポリグルタルイミドポリマー
に種々の組成物を混和する方法を提供することである。
これ等目的、および以下の開示から明らかになるであろ
うその他目的は、ポリグルタルイミドとスチレン−アク
リロニトリルコポリマー、スチレン−アクリロニトリル
コポリマ一段階を有する多段階ポリマー、またはこれ等
の混合物との溶解性または一部溶解性ブレンドからなる
組成物を構成する本発明によって達成される。
発明およびその好ましい態様の詳細な説明本発明の組成
物は（ａｌ約１〜９９重量部のポリグルタルイミドと（
ｂｌ約９９〜１重量部の（ｂ−１）スチレン−アクリロ
ニトリルコポリマー、（ｂ−２）スチレン−アクリロニ
トリルコポリマ一段階を有する多段階ポリマー、または
（ｂ−！ｌ）上記（ｂ−１）と（ｂ−２）の混合物との
溶解性または一部溶解性ボリマーブレンドからなる。ブ
レンドが溶解性である場合、ブレンドはＤＳＯによって
測定したときただ１つのＴｇ　　をスチレン−アクリロ
ニトリルコポリマーのがラス相とポリグルタルイミドポ
リマーとのそれぞれのＴ、ｇ　　の間に有し、そして概
して一４０６Ｃ〜１００℃の広い温度範囲にわたって一
般に光学的に透明である。
また、この組成物は通常の添加剤、例えば、耐衝撃性改
良剤、ビム、添加ポリマー、充填剤、補強剤、安定剤、
着色剤、顔料、および滑剤を含有することができる。こ
れ等添加剤を含有した場合、組成物は添加剤１種以上の
存在によって必ずしも透明度が高くない。ポリグルタル
イミドはゾレンド中のポリマー成分１００部に対して約
１〜９９重量部の量でブレンド中に存在し、そして従来
開示されているいずれのポリグルタルイミドであってよ
い。ポリグルタルイミドの一つの好ましい種類はコブチ
クの米国特許第４．２４６．５７４号中に開示されてお
り、該特許はここでも参考になる。
ムエラーの米国特許第４．２５４，２３２号およびウイ
ース番の米国特許第４゜２１７．４２４号に記載されて
いるような変形ポリグルタルイミドも好ましい。特に好
ましいポリグルタルイミドはＮ−メチルグルノルイミド
である。別の好ましいポリグルタルイミドは押出機中で
反応させたメチルメタクリレート−スチレンコポリマー
の尿素イミド化またはアンモニアイミド化生成物である
。
プレンｒの（ｂｌ成分は約９９〜１重量部のスチレン−
アクリロニトリルコポリマー、スチレン−アクリロニト
リルコポリマ一段階を有する多段階ポリマー、またはこ
れ等の混合物である。
スチレン−アクリロニトリル（ＳＡＭ　）コポリマーは
スチレンとアクリロニトリルを１０＝１から１：１の範
囲の比率で含有するものが好ましい。
アクリロニトリル−ブタジェン−スチレン（ＡＢＳ）樹
脂、ＢＡＮ含有改質剤例えばＡＢＳ、　ＭＡＥＳ、全ア
クリル♂ム系例えばＢＡＮ　／　ＢＡ　％ＢＡＮ含有ブ
ロックコポリマー、等を使用できる。特に、スチレン−
アクリルニトリル７ブチルアクリレート（ＡＳＡ）コア
ーシェル耐衝撃性改良剤が好ましい。スチレンと組合わ
せて、又はスチレンの代りに、置換スチレン特に低級ア
ルキル−および／またはハロー置換スチレンを使用する
ことができ、そしてここでは用語スチレンが上記置換ス
チレンをも包含することを意図している。ＢＡＮ含有ポ
リマーのＢＡＮ部分は約５〜９９部のＡＭ　　を含有す
ることができる。ＢＡＮポリマー中のアクリロニトリル
の一部または全部をメメシクロニトリルに置き換えるこ
とができる。
本発明のポリマーブレンドは従来の溶融または溶剤ブレ
ンド手法によって生成される。
不利な熱力学特性、即ち、混合のエントロピーのため、
ポリマー−ポリマー溶液は稀である。原子団モル引力表
の使用を包含する複雑な凝集エネルキ゛−蜜度の計算に
よってボ°リマーーポリマー混和性を予測する方法を釦
発するために多大の努力がはられれ１きたが、計算はせ
いぜい近似にすぎない。イミド部分の原子団モル引力定
数は文献に掲載されたことがない。従って、理論計算に
よって予測できないと並びにがかるポリマー溶液がまれ
であると云う事実から見ると、イミドポリマー／８ｊｋ
ＪＩポリマーの系が相互溶解性を示すと云５ことは全く
驚異的である。この溶解性現象によって、向上した性質
の釣合例えば加熱撓み温度、引張強さ、引張弾性率、光
学的性質、流動学的挙動、および゛衝撃強さを有するポ
リマーが得られる。
溶解性であると云うことは、ＤＳＯによって側歪したと
きにｓＡＮポリマーのガラス相のＴｇ　　とイミドポリ
マーのＴｇ　　とで限定する数的範囲内にただ１つのＴ
ｇ　　が観察される系を意味する。典型的なＡＢＳはそ
のイム相Ｔｇ　　を保有するであろうと云うことに留意
すべきである。２個のガラス相Ｔｇ　　が存在し、そし
てどちらかの成分又は両方の成分の元のがラス相Ｔｇ　
が他方の成分のＴｇ　の方へ有意に移動している場合に
は一部溶解性である。一方の成分または他方の成分が少
量であるときは少量の物質による移動は非常にわずかで
あろうからこの定義では混乱１−ることもあり得るので
、溶解性に関する別のテスト方法として光学的外観即ち
透明度が役立つ。この方法は他のより決定的なブレンド
即ち少量成分の量がもつと多いブレンドの性能評価にお
いても同じく役立つ。外観を評価する温度で屈折率の合
致が起るとブレンドの「透明」評価を誤るかも知れない
。溶解性に帰因する透明度の検査は温度に対する透明度
を評価するものであり、そしてブレンドが広い温度領域
にわたって透明であるならばそれは溶解性である。不溶
性はそれぞれの混合前の元の値と同じ２つの別個のＴｇ
を有する混合物として規定され、成分の濃度を変動させ
ても典型的に不透明である。
次の実施例は本発明を制限することなく、本発明のいく
つかの態様を説明するために在る。
５ＡＮ＝＋承リ−ｒ　−（Ｔｙｒｉｌ　８６７　）と米
国特許第４．２４６，３７４号の教示によって製造した
種々のＮ−メチルグルタルイミドポリマーとの一連のブ
レンドを、４８０〜５１０’Ｆのバレル／ダイ温度で７
５　ｒｐｍのスクリュー速度で１インチＫ１１ｌｉｏｎ
−軸スクリユー抽出機中で溶融ブレンドした。各ブレン
ドの光学的性質およびＤ８０挙動を第１表と第２表に示
す。
溶解性、−線溶解性および不溶性についての我我の定義
によれば、Ｔｙｒｉｌ　Ｂ　６７とは１６１℃ＶｉＯａ
ｔおよび１４０℃Ｖｉｃａｔイミドが溶解性であり、１
５０°ＯＶｉｃａｔイミドが一部溶解性であり、そして
１５９．１７０および１７８°ＯＶｉｃａｔイミドが不
溶性である。
第１表 ただ１つのＴｇ挙動を示すＳＡＮ　　（Ｔｙｒｉｌ　８
６７）／ポリ（Ｎ−メチルグルタルイミド）のブレンド
１　　　　　　　　０／１００　　１１０°Ｃ透明２１
６１°ＱＶｉｃａｔ　　　５／９５　　　１１２°Ｃ透
明３　　　　＃　　　　５０１５０　　　１２２°Ｃ透
明４　　　１／　　　　９５１５　　　１２６°Ｃ透明
５　　　　／ｌ　　　　１００１０　　　１３０°Ｃ透
明１　　　　　　０／１００　　１１０°Ｃ透明６１４
０°Ｃｖ１＝ｔ５／９５　　１１０°Ｃ透明７　　　／
Ｉ　　　　５０１５０　　１２０°Ｃ透明８　　　　　
９５１５　　１３２°Ｃ透明９　　１／　　　１００１
０　　１３０°Ｃ透明第２表 Ｉ　　　　　　Ｑ／１００　　１１０’Ｃ透明１０　　
１５０°’Ｑｌ／１ｃａｔ　　５／９５　　　　１１　
”；’（Ｄ　　　透明度高い方１１　　　／／　　　５
ｒｙ５０１２１℃、１４′；ＩＣ不透明１２　　　／／
　　　９５１５　　１４６’Ｃ透明１　　−　　　Ｅｌ
／’１００　　１１０”Ｏ透明１４　１５Ｓ”（Ｖｉｃ
ａｔ　　５／９５　　１１２’Ｏ半透明１５　　　／ｌ
　　　５Ｇ１５０　１１ｒＣ１１５＜Ｓ’Ｃ！　　不透
明１６　　　　ｔｔ　　　　　９５１５　　１１２０．
１５八ｊ　　　曇り〜透明１　　、−　　　Ｇ／１００
　　１１０℃、　　　！明１８　１７１°（ｊＶ’１ｃ
ａｔ　５０１５０　１１２℃、１６Ｓ’Ｏ不透明Ｉ　　
　　　　Ｇ／１００　　１１０’Ｃ透明２０１７ε’Ｃ
Ｖｉｃａｔ　５１１’５０　１１３’０．１７５’Ｏ不
透明２１　　　：Ｉ　　　１００／ｌ）　　　１７５’
Ｏ透明実施例２２〜３４ ＡＢ８　（ＡｂａＯｎ　８９１４０　）と実施例１〜２
１に開示されている一連のイミドポリマーとのブレンド
を次の条件下で１インチＫ１１ｌｉＯｎ−軸押出機中で
溶融ブレンドすることによって製造した：ゾーン１　　
　　　　４４０　　　　　　４８０　　　　５００（’
Ｆ）！／’−７２　　　　　　４４０　　　　　４８０
　　　　５００ｃ′Ｆ’）ゾーン３　　　　　　４４０
　　　　　４８０　　　　５００作）ダイ温度　　　　
４４０　　　　　４８０　　　　５００作）スクリュー
速度　　　６９　　ｒｐｍ これ等実施例をｍ３表に列挙した。ガラス相でのただ１
つのＴｇ　挙動（ゴムＴｇ　は残存している）はこれ等
全ての実施例に関して観察された。光学的外観は不溶性
（異なるＴｇ　　）ゴムの存在によって複雑になってい
る。
（’Ｊｋの−ｙｏミ（Ｎ「電：：ゝ−ＪＮ）？ｃＮ　　
　へ　　ヘ　　ヘ　　（イ）　、　へ　　（イ）　　（
イ）　　（イ）　　（イ）実施例２２と２６は対照標準
である。
実施例６５ Ｔｙｒｉｌ　８６７と５５ＭＡＡ／４５スチレン原料樹
脂の原木（またはアンモニア）イミド化から誘導された
プロトン置換ポリグルタルイミドとの電気ミルロールブ
レンド（１０ｐｈｒのもの、および３０　ｐｈｒのもの
）によって、ただ１つのＴｇ　　を有する透明な生成物
が得られた。これ等サンプルは真空炉中で１５０°Ｆに
加熱しても透明のままであった。
実施例６６〜５０ ＢＡＮポリマー系な含有するゴムとポリ（Ｎ−メチルグ
ルタルイミド）樹脂との溶融ブレンドを製造し、そして
その耐衝撃性を試験した。その結果を第４表に示す。比
較のため、不溶性ｐＭＭＡ　外殻耐衝撃性改良剤を使用
した場合につ腔ても表に掲載した。
注：実施例４５〜４７および４８〜５０はマトリックス
に対する改質剤の付着性に関する分子量の効果を示して
いる。ブレンドポリマーの分子量が低いと、溶解性を達
成するために許容できる配合範囲が広くなると云うこと
が知られている。高分子量のイミドは３　：　ｉ　ＢＡ
Ｎと相溶性でない（実施例１８参照）が、低分子量のイ
ミドは３：１ＢＡＮ外殻改質剤によって全く効果的に耐
衝撃性が改良される。我々はこれを分子量の函数として
溶解性（またはご部溶解性）が増大すると云う証拠とし
て説明する。
実施例５１〜５９ 選択したポリ（Ｎ−メチルグルタルイミド）樹脂と全ア
クリル系改質剤との一連の６０／４０ブレンドを押出ブ
レンドし、それからそれ等の物理的性能を評価した。そ
の結果を第５表に示す。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 ＋１１　　（ａ）約１〜９９重量部のポリグルタルイミ
    ドと（ｂ）約９９〜１重量部の本質的にスチレン−アク
    リロニトリルコポリマーからなる一段法ボリマーとの溶
    解性または一部溶解性ボリマーブレンドからなる組成物
    。 （２）　ブレンドはＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｙｅｎｔｉａｌ
    　８ｃａｎｎｉｎｇＣａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ　：示差走
    査熱量分析）によって測定したときただ１つのＴｇを有
    する、特許請求の範囲第１項の組成物。 （３）　　ブレンドは成る温度範囲にわたって光学的に
    透明である、特許請求の範囲第１項の組成物。 （４）　　上記ポリグルタルイミｒはＮ−メチルグルタ
    ルイミドである、特許請求の範囲第１項の組成物。 （５）上記ポリグルタルイミドはメチルメタクリレート
    −スチレンコポリマーの尿素イミド化またはアンモニア
    イミド化生成物である、特許請求の範囲第１項の組成物
    。 （６）上記ブレンドは一部溶解性であり、そしてＤＥＣ
    によって測定したときブレンドされてな〜・成分が示す
    値から移動してそれ等値の間に位置している２つの個別
    のがラス相ガラス転移温度Ｔ１％を有する、特許請求の
    範囲第１項の組成物。 （７）上記スチレンはスチレン、低級アルキル−および
    ／またはノ１０−置換スチレンからなる群から選択され
    る、特許請求の範囲第１項の組成物。 （８）　　上記アクリロニトリル成分をメタクリレート
    リルで置き換えた、特許請求の範囲第１項０組成物、 （９）　　上記ブレンドは透明度が高い、特許請求の範
    囲第１項の組成物。
JP58080677A 1982-05-10 1983-05-09 ポリグルタルイミドとスチレン―（メタ）アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物 Expired - Lifetime JPH0665701B2 (ja)

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