JPH0665701B2 - ポリグルタルイミドとスチレン―(メタ)アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物 - Google Patents

ポリグルタルイミドとスチレン―(メタ)アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物

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JPH0665701B2
JPH0665701B2 JP58080677A JP8067783A JPH0665701B2 JP H0665701 B2 JPH0665701 B2 JP H0665701B2 JP 58080677 A JP58080677 A JP 58080677A JP 8067783 A JP8067783 A JP 8067783A JP H0665701 B2 JPH0665701 B2 JP H0665701B2
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L25/00Compositions of, homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L25/02Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C08L25/04Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08L25/08Copolymers of styrene
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/24Homopolymers or copolymers of amides or imides

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明はポリマー−ポリマーのブレンドに関する。
先行技術 非常に興味ある範囲の有用な性質を有する新種のポリマ
ー(以後、「ポリグルタルイミド」と称す)は、コプチ
ク(Kopchik)の米国特許第4,246,374号によつて提供さ
れた。ポリグルタルイミドの種々の可能な変形例はコプ
チク自身によつても開示されているが、同様に、ムエラ
ー(Mueller)によつて米国特許第4,254,232号におい
て、またウイース(Weese)等によつて米国特許第4,21
7,424号においても開示されている。
スチレン−アクリロニトリル(「SAN」)コポリマー
は、勿論、周知であり、同様に、スチレン−アクリロニ
トリルコポリマーを一段階として有する種々の多段階ポ
リマーも周知である。
ポリグルタルイミド系のポリマーの耐衝撃性およびその
他性質を改善するためのさまざまな研究がなされてお
り、同様に、SAN分野でも種々の性質または性質の釣合
を改善するためのさまざまな研究がなされてきた。
不利な熱力学特性(混合のエントロピー)のため、ポリ
マー−ポリマー溶液は稀である。理論家達はいろいろと
複雑な凝集エネルギー密度の計算又は原子団モル引力表
(Group Molar Attraction Table)の使用によつてポリ
マーとポリマーの混和性を予測することを試みている
が、理論と実験による実際との間には良好な相関が無
い。
発明の概要 本発明の目的は個々の成分以上の向上した性質を有する
組成物を提供することである。
本発明の別の目的は改善されたポリグルタルイミドを提
供することである。
本発明のさらに別の目的はポリグルタルイミドポリマー
に種々の組成物を混和する方法を提供することである。
これ等目的、および以下の開示から明らかになるであろ
うとその他目的は、ポリグルタルイミドとスチレン−ア
クリロニトリル一段法コポリマーとの溶解性または一部
溶解性ブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物を
構成する本発明によつて達成される。また、本発明の組
成物は、スチレン−アクリロニトリルコポリマーを有す
る多段階ポリマーまたはこれ等の混合物と併用してもよ
い。
発明およびその好ましい態様の詳細な説明 本発明の組成物は(a)約1〜99重量部のポリグルタル
イミドと(b)約99〜1重量部の(b−1)スチレン−
アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドからな
るが、(b−2)スチレン−アクリロニトリルコポリマ
ー段階を有する多段階ポリマー、または(b−3)上記
(b−1)と(b−2)の混合物との溶解性または一部
溶解性ポリマーブレンドと併用してもよい。ブレンドが
溶解性である場合、ブレンドはDSCによつて測定したと
きただ1つのTgをスチレン−アクリロニトリルコポリマ
ーのガラス相とポリグルタルイミドポリマーとのそれぞ
れのTgの間に有し、そして概して−40℃〜100℃の広い
温度範囲にわたつて一般に光学的に透明である。
また、この組成物は通常の添加剤、例えば、耐衝撃性改
良剤、ゴム、添加ポリマー、充填剤、補強剤、安定剤、
着色剤、顔料、および滑剤を含有することができる。こ
れ等添加剤を含有した場合、組成物は添加剤1種以上の
存在によつて必ずしも透明度が高くない。ポリグルタル
イミドはブレンド中のポリマー成分100部に対して約1
〜99重量部の量でブレンド中に存在し、そして従来開示
されているいずれのポリグルタルイミドであつてよい。
ポリグルタルイミドの一つの好ましい種類はコプチクの
米国特許第4,246,374号中に開示されており、該特許は
ここでも参考になる。ムエラーの米国特許第4,254,232
号およびウイース等の米国特許第4,217,424号に記載さ
れているような変形ポリグルタルイミドも好ましい。特
に好ましいポリグルタルイミドはN−メチルグルタルイ
ミドである。別の好ましいポリグルタルイミドは押出機
中で反応させたメチルメタクリレート−スチレンコポリ
マーの尿素イミド化またはアンモニアイミド化生成物で
ある。ボリグルタルイミドは、式 (式中、R1、R2およびR3はそれぞれ、水素またはC1〜C
20非置換または置換アルキル、アリールまたはそれ等の
混合物を表わす)で表わされる構造単位を有している。
スチレン、メタクリル酸、酢酸ビニルおよび他のエチレ
ン的不飽和化合物のようなモノマーから誘導される他の
構成単位をその構造中に存在させることも可能である。
ブレンドの(b)成分は約99〜1重量部のスチレン−ア
クリロニトリル一段法コポリマーであるが、スチレン−
アクリロニトリルコポリマー段階からの多段階ポリマ
ー、またはこれ等の混合物と併用してもよい。
スチレン−アクリロニトリル(SAN)コポリマーはスチ
レンとアクリロニトリルを10:1から1:1の範囲の比率で
含有するものが好ましい。アクリロニトリル−ブタジエ
ン−スチレン(ABS)樹脂、SAN含有改質剤例えばABS、M
ABS、全アクリルゴム系例えばSANBA、SAN含有ブロツ
クコポリマー、等を併用して使用できる。特に、スチレ
ン−アクリルニトリルブチルアクリレート(ASA)コ
アーシエル耐衝撃性改良剤が好ましい。スチレンと組合
わせて、又はスチレンの代りに、置換スチレン特に低級
アルキル−および/またはハロ−置換スチレンを使用す
ることができ、そしてここでは用語スチレンが上記置換
スチレンをも包含することを意図している。SAN含有ポ
リマーのSAN部分は約5〜99部のANを含有することがで
きる。SANポリマー中のアクリロニトリルの一部または
全部をメタクリロニトリルに置き換えることができる。
本発明のポリマーブレンドは従来の溶融または溶剤ブレ
ンド手法によつて生成される。
不利な熱力学特性、即ち、混合のエントロピーのため、
ポリマー−ポリマー溶液は稀である。原子団モル引力表
の使用を包含する複雑な凝集エネルギー密度の計算によ
つてポリマー−ポリマー混和性を予測する方法を開発す
るために多大な努力がはらわれてきたが、計算はせいぜ
い近似にすぎない。イミド部分の原子団モル引力定数は
文献に掲載されたことがない。従つて、理論計算によつ
て予測できないと並びにかかるポリマー溶液がまれであ
ると云う事実から見ると、イミドポリマー/SANポリマ
ーの系が相互溶解性を示すと云うことは全く驚異的であ
る。この溶解性現象によつて、向上した性質の釣合例え
ば加熱撓み温度、引張強さ、引張弾性率、光学的性質、
流動学的挙動、および衝撃強さを有するポリマーが得ら
れる。
溶解性であると云うことは、DSCによつて測定したとき
にSANポリマーのガラス相のTgとイミドポリマーのTgと
で限定する数的範囲内にただ1つのTgが観察される系を
意味する。併用することができる典型的なABSはそのゴ
ム相Tgを保育するのであろうと云うことに留意すべきで
ある。2個のガラス相Tgが存在し、そしてどちらかの成
分又は両方の成分の元のガラス相Tgが他方の成分のTgの
方へ有意に移動している場合には一部溶解性である。一
方の成分または他方の成分が少量であるときは少量の物
質による移動は非常にわずかであろうからの定義では混
乱することもあり得るので、溶解性に関する別のテスト
方法として光学的外観即ち透明度が役立つ。この方法は
他のより決定的なブレンド即ち少量成分の量がもつと多
いブレンドの性能評価においても同じく役立つ。外観を
評価する温度で屈折率の合致が起るとブレンドの「透
明」評価を誤るかも知れない。溶解性に帰因する透明度
の検査は温度に対する透明度を評価するものであり、そ
してブレンドが広い温度領域にわたつて透明であるなら
ばそれは溶解性である。不溶性はそれぞれの混合前の元
の値と同じ2つの別個のTgを有する混合物として規定さ
れ、成分の濃度を変動させても典型的に不透明である。
次の実施例は本発明を制限することなく、本発明のいく
つかの態様を説明するために至る。なお、以下の実施例
において、実施例22〜34、実施例36〜50、および実施例
51〜59は参考例である。
実施例1〜21 SANコポリマー(Tyril867)と米国特許第4,246,374号の
教示によつて製造した種々のN−メチルグルタルイミド
ポリマーとの一連のブレンドを、480〜510゜Fのバレル
/ダイ温度で73rpmのスクリユー速度で1インチKillion
一軸スクリユー押出機中で溶融ブレンドした。各ブレン
ドの光学的性質およびDSC挙動を第1表と第2表に示
す。
溶解性、一部溶解性および不溶性についての我我の定義
によれば、Tyril867とは131℃Vicatおよび140℃Vicatイ
ミドが溶解性であり、150℃Vicatイミドが一部溶解性で
あり、そして159、170および178℃Vicatイミドが不溶性
である。
実施例22〜34 ABS(Abson89140)と実施例1〜21に開示されている一
連のイミドポリマーとのブレンドを次の条件下で1イン
チKillion一軸押出機中で溶融ブレンドすることによつ
て製造した: これ等実施例を第3表に列挙した。ガラス相でのただ1
つのTg挙動(ゴムTgは残存している)はこれ等全ての実
施例に関して観察された。光学的外観は不溶性(異なる
Tg)ゴムの存在によつて複雑になつている。
実施例22と26は対照標準である。
実施例35 Tyril867と55MAA/45スチレン原料樹脂の尿素(または
アンモニア)イミド化から誘導されたプロトン置換ポリ
グルタルイミドとの電気ミルロールブレンド(10phrの
もの、および30phrのもの)によつて、ただ1つのTgを
有する透明な生成物が得られた。これ等サンプルは真空
炉内で150゜Fに加熱しても透明のままであつた。
実施例36〜50 SANポリマー系を含有するゴムとポリ(N−メチルグル
タルイミド)樹脂との溶融ブレンドを製造し、そしてそ
の耐衝撃性を試験した。その結果を第4表に示す。比較
のため、不溶性pMMA外穀耐衝撃性改良剤を使用した場合
についても表に掲載した。
実施例51〜59 選択したポリ(N−メチルグルタルイミド)樹脂と全ア
クリル系改質剤との一連の60/40ブレンドを押出ブレン
ドし、それからそれ等の物理的性能を評価した。その結
果を第5表に示す。

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(a)1〜99重量部のポリグルタルイミド
    と(b)99〜1重量部のスチレン−アクリロニトリル一
    段法コポリマーとの溶解性または一部溶解性ブレンドで
    ある又は前記ブレンドを含む組成物。
  2. 【請求項2】ブレンドが、DSC(Differential Scanning
    Calorimetyr:示差走査熱量分析)によって測定したと
    きにただ1つのTgを有する、特許請求の範囲第1項の組
    成物。
  3. 【請求項3】ブレンドが、−40℃〜100℃の温度範囲に
    わたって光学的に透明である、特許請求の範囲第1項の
    組成物。
  4. 【請求項4】ポリグルタルイミドがポリN−メチルグル
    タルイミドである、特許請求の範囲第1項の組成物。
  5. 【請求項5】ポリグルタルイミドが、メチルメタクリレ
    ート−スチレンコポリマーの尿素イミド化またはアンモ
    ニアイミド化生成物である、特許請求の範囲第1項の組
    成物。
  6. 【請求項6】ブレンドが一部溶解性であり、そしてDSC
    によって測定したときブレンドされてない成分が示す値
    から移動してそれ等値の間に位置している2つの個別の
    ガラス相転移温度Tgを有する、特許請求の範囲第1項の
    組成物。
  7. 【請求項7】スチレンが、スチレン、低級アルキル−お
    よび/またはハロ−置換スチレンからなる群から選択さ
    れる、特許請求の範囲第1項の組成物。
  8. 【請求項8】ブレンドが高い透明度を有する、特許請求
    の範囲第1項の組成物。
  9. 【請求項9】(a)1〜99重量部のポリグルタルイミド
    と(b)99〜1重量部のスチレン−メタクリロニトリル
    一段法コポリマーとの溶解性または一部溶解性ブレンド
    である又は前記ブレンドを含む組成物。
JP58080677A 1982-05-10 1983-05-09 ポリグルタルイミドとスチレン―(メタ)アクリロニトリル一段法コポリマーとのブレンドである又は前記ブレンドを含む組成物 Expired - Lifetime JPH0665701B2 (ja)

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